[go: up one dir, main page]

RU2373214C1 - Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов - Google Patents

Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов Download PDF

Info

Publication number
RU2373214C1
RU2373214C1 RU2008105515/04A RU2008105515A RU2373214C1 RU 2373214 C1 RU2373214 C1 RU 2373214C1 RU 2008105515/04 A RU2008105515/04 A RU 2008105515/04A RU 2008105515 A RU2008105515 A RU 2008105515A RU 2373214 C1 RU2373214 C1 RU 2373214C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
ethyl
alkyl
enes
ene
olefin
Prior art date
Application number
RU2008105515/04A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2008105515A (ru
Inventor
Усеин Меметович Джемилев (RU)
Усеин Меметович Джемилев
Владимир Анатольевич Дьяконов (RU)
Владимир Анатольевич Дьяконов
Лилия Фанисовна Галимова (RU)
Лилия Фанисовна Галимова
Асхат Габдрахманович Ибрагимов (RU)
Асхат Габдрахманович Ибрагимов
Галина Аркадьевна Джемилева (RU)
Галина Аркадьевна Джемилева
Original Assignee
ИНСТИТУТ НЕФТЕХИМИИ И КАТАЛИЗА Российской Академии Наук
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ИНСТИТУТ НЕФТЕХИМИИ И КАТАЛИЗА Российской Академии Наук filed Critical ИНСТИТУТ НЕФТЕХИМИИ И КАТАЛИЗА Российской Академии Наук
Priority to RU2008105515/04A priority Critical patent/RU2373214C1/ru
Publication of RU2008105515A publication Critical patent/RU2008105515A/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2373214C1 publication Critical patent/RU2373214C1/ru

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к способу получения
9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов общей формулы (I):
Figure 00000001
,
где R - С4Н9, С6Н13, C8H17, характеризующийся тем, что эквимольную смесь циклооктина и α-олефина (гекс-1-ен, окт-1-ен, дец-1-ен) подвергают взаимодействию с этилалюминийдихлоридом (EtAlCl2) в присутствии магния (порошок) и катализатора цирконацендихлорида (Cp2ZrCl2) в мольном соотношении циклооктин:α-олефин:EtAlCl2:Mg:Cp2ZrCl2=10:10:(10-14):(10-14):(0.4-0.6) в атмосфере аргона при температуре 20°С и нормальном давлении в тетрагидрофуране в течение 8-12 ч. Технический результат - разработка нового способа получения
9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов с высокой региоселективностью, которые могут найти применение в качестве компонентов каталитических систем в процессах олиго- и полимеризации олефиновых, диеновых и ацетиленовых углеводородов, а также в тонком органическом и металлоорганическом синтезах. 1 табл.

Description

Предлагаемое изобретение относится к способам получения новых алюминийорганических соединений, конкретно к способу получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов общей формулы (1):
Figure 00000001
,
где R - С4Н9, С6Н13, C8H17
Указанные соединения могут найти применение в качестве компоненты каталитических систем в процессах олиго - и полимеризации олефиновых, диеновых и ацетиленовых углеводородов, а также в тонком органическом и металлоорганическом синтезах.
Известен способ [У.М.Джемилев, А.Г.Ибрагимов. Металлокомплексный катализ в синтезе алюминийорганических соединений. Успехи химии, 69(2), 2000,133] получения бициклического алюминийорганического соединения, а именно, 2-хлор-2-алюминабицикло(3.2.2)нонана (2) взаимодействием 4-винилциклогекс-1-ена с диизобутилалюминийхлоридом в присутствии катализатора CP2ZrCl2 в кипящем бензоле в инертной атмосфере за 6-10 часов по схеме:
Figure 00000002
Известный способ не позволяет синтезировать 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-ены общей формулы (1).
Известен способ [E.Negishi, J.-L.Montchamp, L.Anastasia, A.Elizarov, D.Choueiry. Tetrahedron Lett., 39, 2503 (1998)] получения непредельных бициклических алюминийорганических соединений (3) с выходом 55-60% реакцией ациклических 1,6- или 1,7-енинов с 2.5-кратным избытком Et3Al в присутствии 12.5 мол.% катализатора Cp2ZrCl2 при температуре 23°С в течение 65 часов по схеме:
Figure 00000003
Известным способом не могут быть получены 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-ены формулы (1).
Таким образом, в литературе отсутствуют сведения по синтезу 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов (1).
Предлагается новый способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов (1).
Сущность способа заключается во взаимодействии эквимольной смеси циклооктина и α-олефина (гекс-1-ен, окт-1-ен, дец-1-ен) с этилалюминийдихлоридом (EtAlCl2) в присутствии магния (порошок) и катализатора цирконацендихлорида (Cp2ZrCl2), взятых в мольном соотношении циклооктин:α-олефин:EtAlCl2:Mg:Cp2ZrCl2=10:10:(10-14):(10-14):(0.4-0.6), предпочтительно 10:10:12:12:0.5. Реакцию проводят в атмосфере аргона при комнатной температуре (~20°С) и нормальном давлении. Время реакции 8-12 ч, выход целевого продукта 62-77%. В качестве растворителя необходимо использовать тетрагидрофуран. В алифатических (гексан) или галогенсодержащих (хлористый метилен) растворителях реакция не идет. Наряду с целевым продуктом (1) в минорных количествах (<10%) образуются побочные 1-этил-3,4-диалкилалюминациклопентан и 10-этил-10-алюминатрицикло[6.8.01,11.02,9]-гептадека-1(11),2(9)-диен.
Реакция протекает по схеме:
Figure 00000004
Целевой продукт (1) образуется только лишь с участием циклооктина, α-олефинов, EtAlCl2, Mg и катализатора Cp2ZrCl2. В присутствии других соединений алюминия (например, Et3Al изо-Bu3Al, изо-Bu2AlCl, изо-Bu2AlH) или других комплексов переходных металлов (например, Zr(acac)4, Pd(acac)2, Ni(acac)2, Fe(acac)3) целевой продукт (1) не образуется.
Проведение реакции в присутствии катализатора Cp2ZrCr2 больше 6 мол.% по отношению к циклооктину не приводит к существенному увеличению выхода целевого продукта (1). Использование в реакции катализатора Cp2ZrCl2 менее 4 мол % снижает выход непредельного бициклического АОС (1), что связано с уменьшением каталитически активных центров в реакционной массе. Опыты проводили при комнатной температуре ~20°С. При более высокой температуре (например, 50°С) увеличиваются энергозатраты и содержание продуктов уплотнения, при меньшей температуре (например, 0°С) снижается скорость реакции.
Изменение соотношения исходных реагентов в сторону увеличения содержания EtAlCl2 по отношению к циклооктину не приводит к значительному повышению выхода целевого продукта (1). Снижение количества EtAlCl2 по отношению к циклооктину уменьшает выход АОС (1).
Существенные отличия предлагаемого способа:
Предлагаемый способ базируется на использовании в качестве исходных реагентов циклического ацетилена (циклооктин), алкильных α-олефинов, этилалюминийдихлорида (EtAlCl2) и магния (порошок). В известном способе в качестве исходных реагентов применяются ациклические енины (1,6- или 1,7-енины) и триэтилалюминий (Et3Al).
Предлагаемый способ обладает следующими преимуществами: 1. Способ позволяет получать с высокой региоселективностью индивидуальные 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-ены (1), синтез которых в литературе не описан.
Способ поясняется следующими примерами.
ПРИМЕР 1. В стеклянный реактор, установленный на магнитной мешалке, в атмосфере аргона помещают 5 мл ТГФ, 0.5 ммоль Cp2ZrCl2, 10 ммоль циклооктина, 10 ммоль гекс-1-ена, 12 ммоль магния (порошок), затем при температуре ~0°C 12 ммоль EtAlCl2, перемешивают при комнатной температуре 10 ч. Получают индивидуальный 9-этил -11-бутил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-ен (1) с выходом 69%. Выход целевого продукта определяли по продукту гидролиза (4). При дейтеролизе АОС (1) образуется 1-дейтеро-2-[1-(дейтерометил)пентил]циклооктен (5).
Figure 00000005
Спектральные характеристики продукта гидролиза (4):
Спектр ЯМР13С (δ, м.д.) 2-(1-метилпентил)циклооктена (4): 14.08, 16.58 (т, JCD = 19.05 Гц), 22.78, 24.34, 26.93, 26.99, 27.46, 28.71, 29.69, 29.83, 34.96, 41.18, 125.31 (т, JCD = 24.5 Гц), 142.56.
Другие примеры, подтверждающие способ, приведены в таблице 1.
Таблица 1
№№ п/п α-Олефины Мольное соотношение циклооктин:α-олефины:EtAlCl2:Mg:Cp2ZrCl2, ммоль Время реакции, час Выход (1), %
1 гексен-1 10:10:12:12:0.5 10 69
2 гексен-1 10:10:14:12:0.5 10 73
3 гексен-1 10:10:10:12:0.5 10 65
4 гексен-1 10:10:12:14:0.5 10 71
5 гексен-1 10:10:12:10:0.5 10 67
6 гексен-1 10:10:12:12:0.6 10 77
7 гексен-1 10:10:12:12:0.4 10 62
8 гексен-1 10:10:12:12:0.5 12 74
9 гексен-1 10:10:12:12:0.5 8 63
10 октен-1 10:10:12:12:0.5 10 66
11 децен-1 10:10:12:12:0.5 10 64
Все опыты проводили при комнатной температуре (~20°С) в ТГФ.

Claims (1)

  1. Способ получения 9-этил-ll-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов общей формулы (1)
    Figure 00000006

    R=С4Н9, С6Н13, C8H17
    характеризующийся тем, что эквимольную смесь циклооктина и α-олефина (гекс-1-ен, окт-1-ен, дец-1-ен) подвергают взаимодействию с этилалюминийдихлоридом (EtAlCl2) в присутствии магния (порошок) и катализатора цирконацендихлорида (Cp2ZrCl2) в мольном соотношении циклооктин:α-олефин:
    EtAlCl2:Mg:Cp2ZrCl2=10:10:(10-14):(10-14):(0,4-0,6) в атмосфере аргона при температуре 20°С и нормальном давлении в тетрагидрофуране в течение 8-12 ч.
RU2008105515/04A 2008-02-12 2008-02-12 Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов RU2373214C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2008105515/04A RU2373214C1 (ru) 2008-02-12 2008-02-12 Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2008105515/04A RU2373214C1 (ru) 2008-02-12 2008-02-12 Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2008105515A RU2008105515A (ru) 2009-08-20
RU2373214C1 true RU2373214C1 (ru) 2009-11-20

Family

ID=41150723

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2008105515/04A RU2373214C1 (ru) 2008-02-12 2008-02-12 Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2373214C1 (ru)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2152393C1 (ru) * 1996-01-29 2000-07-10 Институт нефтехимии и катализа с опытным заводом АН РБ Способ получения 1-этил-2,3-дифенил (алкил) алюмациклопропенов
RU2275374C2 (ru) * 2004-07-05 2006-04-27 ГУ Институт нефтехимии и катализа АН РБ и УНЦ РАН Способ получения 1,7,8,9-тетраалкил-10-этил-4-окса-10-алюминатрицикло[5.2.1.02,6]дец-8-ен-3,5-дионов
RU2280037C2 (ru) * 2004-10-05 2006-07-20 ГУ Институт нефтехимии и катализа АН РБ и УНЦ РАН СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 2,6-ДИЭТИЛ-5,7-ДИФЕНИЛ-1,2,3,3a,4,6,8,8a-ОКТАГИДРОАЛЮМАЦИКЛОПЕНТАДИЕНО[3,4-f]ИЗОАЛЮМАИНДОЛА

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2152393C1 (ru) * 1996-01-29 2000-07-10 Институт нефтехимии и катализа с опытным заводом АН РБ Способ получения 1-этил-2,3-дифенил (алкил) алюмациклопропенов
RU2275374C2 (ru) * 2004-07-05 2006-04-27 ГУ Институт нефтехимии и катализа АН РБ и УНЦ РАН Способ получения 1,7,8,9-тетраалкил-10-этил-4-окса-10-алюминатрицикло[5.2.1.02,6]дец-8-ен-3,5-дионов
RU2280037C2 (ru) * 2004-10-05 2006-07-20 ГУ Институт нефтехимии и катализа АН РБ и УНЦ РАН СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 2,6-ДИЭТИЛ-5,7-ДИФЕНИЛ-1,2,3,3a,4,6,8,8a-ОКТАГИДРОАЛЮМАЦИКЛОПЕНТАДИЕНО[3,4-f]ИЗОАЛЮМАИНДОЛА

Also Published As

Publication number Publication date
RU2008105515A (ru) 2009-08-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2160269C1 (ru) Способ совместного получения 1-этил-2,3-диалкил(фенил)алюмациклопропенов, 1-этил-2,3-диалкил(фенил)алюмациклопент-2-енов и 1-этил-2,3,4,5-тетраалкилалюмациклопентадиенов
RU2183637C2 (ru) Способ совместного получения 1-этил-2-алкилиденалюмациклопентанов и 1-этил-2-метилен-3-алкилалюмациклопентанов
RU2245885C1 (ru) Способ совместного получения 2-алкилиденмагнийциклопентанов и 2-алкил-3-метилиденмагнийциклопентанов
RU2313531C1 (ru) Способ получения 1-этил-3,4-ди(7-октенил)-алюминациклопентана
RU2373214C1 (ru) Способ получения 9-этил-11-алкил-9-алюминабицикло[6.3.01,8]ундец-1(8)-енов
RU2295530C1 (ru) Способ получения 11-хлоро-1,8,9,10-тетраалкил-11-алюминатрицикло [6.2.1.02,7]ундец-9-ен-3,6-дионов
RU2342393C2 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 1-ЭТИЛ-1,2,3,3а,4,5,6,7,8,9-ДЕКАГИДРОЦИКЛОНОНА[b]АЛЮМИНАЦИКЛОПЕНТАНА
RU2381230C2 (ru) Способ получения трицикло[4.2.1.02,5]нонан-3-спиро(3&#39;-этил-3&#39;-алюминациклопентана)
RU2375368C2 (ru) Способ получения 10-алкил-12-этил-12-алюминабицикло[7.3.01,9]додец-1( 2 )-енов
RU2376311C2 (ru) Способ совместного получения тетрацикло[5.4.1.02,6.08,11]додец-3-ен-9-спиро(3&#39;-этил- 3&#39;-алюминациклопентана) и тетрацикло[5.4.1.02,6.08,11]додец-4-ен-9-спиро(3&#39;-этил- 3&#39;-алюминациклопентана)
RU2375366C2 (ru) Способ получения 11-этил-11-алюминатетрацикло[11.2.1.02,12.04,11]гексадец-3( 10 )-ена
RU2342392C2 (ru) Способ получения 6-этил-6-алюминаспиро[3.4]октана
RU2397174C2 (ru) Способ получения 2,3,4,5-тетраалкилмагнезациклопента-2,4-диенов
RU2440358C2 (ru) Способ получения 1-диэтилалюмина-2-этилалканов
RU2342396C1 (ru) Способ получения диэтил[(2-этил-1,2-диалкилциклопропил)этил]аланов
RU2191192C1 (ru) Способ получения замещенных 1-этилалюмациклопентанов
RU2231528C2 (ru) Способ совместного получения 1-этил-2-алкил-3-[(1&#39;-этилалюмациклопент-3&#39;-ил)метил]-алюмациклопент-2-енов и 1-этил-2-[(1&#39;-этилалюмациклопент-3&#39;-ил)метил]-3-алкилалюмациклопент-2-енов
RU2342394C2 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 7-ХЛОР-1,2,3,4,5,6,8,9,10,11,12,13-ДОДЕКАГИДРОДИЦИКЛООКТА-[b, d]-АЛЮМИНАЦИКЛОПЕНТАДИЕНА
RU2130024C1 (ru) Способ совместного получения 1-(алкокси)-2,3,4,5- тетраалкил(арил)алюмациклопентадиенов и 1-(алкокси)-2,3- диалкил(арил)алюмациклопропенов
RU2355698C2 (ru) Способ получения 9-хлор-10,11-диалкил-9-алюминабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диенов
RU2280037C2 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 2,6-ДИЭТИЛ-5,7-ДИФЕНИЛ-1,2,3,3a,4,6,8,8a-ОКТАГИДРОАЛЮМАЦИКЛОПЕНТАДИЕНО[3,4-f]ИЗОАЛЮМАИНДОЛА
RU2342395C2 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 1-ЭТИЛ-2,3,4,5,6,7,8,9-ОКТАГИДРО-1Н-ЦИКЛООКТА-[b]-АЛЮМИНАЦИКЛОПЕНТЕНА
RU2349595C1 (ru) Способ получения 11-хлор-11-алюминатрицикло[10.7.01,12.02,10]нонадека-9,12-диена
RU2404187C2 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ экзо-ПЕНТАЦИКЛО[5.4.0.02,9.03,6.08,10]УНДЕКАН-4-СПИРО-1&#39;-(3&#39;-ЭТИЛ-3&#39;-АЛЮМИНА)ЦИКЛОПЕНТАНА
RU2375367C2 (ru) Способ получения 3-этил-3-алюминатетрацикло[12.2.1.02,13.04,12]гептадец-4-ена

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20100213