RU2361303C2 - Method of obtaining isotopes of gold without carrier - Google Patents
Method of obtaining isotopes of gold without carrier Download PDFInfo
- Publication number
- RU2361303C2 RU2361303C2 RU2007126273/06A RU2007126273A RU2361303C2 RU 2361303 C2 RU2361303 C2 RU 2361303C2 RU 2007126273/06 A RU2007126273/06 A RU 2007126273/06A RU 2007126273 A RU2007126273 A RU 2007126273A RU 2361303 C2 RU2361303 C2 RU 2361303C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- gold
- isotopes
- target
- silver
- rhenium
- Prior art date
Links
- 239000010931 gold Substances 0.000 title claims abstract description 55
- 229910052737 gold Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 34
- PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N gold Chemical compound [Au] PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 33
- 238000000034 method Methods 0.000 title abstract description 20
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 18
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 claims abstract description 15
- QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N mercury Chemical compound [Hg] QSHDDOUJBYECFT-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 12
- 239000010453 quartz Substances 0.000 claims abstract description 10
- 229910052785 arsenic Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- 239000006004 Quartz sand Substances 0.000 claims abstract description 8
- RQNWIZPPADIBDY-UHFFFAOYSA-N arsenic atom Chemical compound [As] RQNWIZPPADIBDY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 8
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims abstract description 8
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims abstract description 7
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 7
- 239000013076 target substance Substances 0.000 claims abstract description 7
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- 229940008718 metallic mercury Drugs 0.000 claims abstract description 5
- 238000000844 transformation Methods 0.000 claims abstract description 3
- 230000009466 transformation Effects 0.000 claims abstract description 3
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims description 8
- 230000008021 deposition Effects 0.000 claims description 7
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 6
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 claims description 3
- 238000012993 chemical processing Methods 0.000 claims description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 9
- 229910052702 rhenium Inorganic materials 0.000 abstract description 8
- 229910052709 silver Inorganic materials 0.000 abstract description 8
- 239000004332 silver Substances 0.000 abstract description 8
- WUAPFZMCVAUBPE-UHFFFAOYSA-N rhenium atom Chemical compound [Re] WUAPFZMCVAUBPE-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 7
- 239000001307 helium Substances 0.000 abstract description 5
- 229910052734 helium Inorganic materials 0.000 abstract description 5
- SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N helium atom Chemical compound [He] SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 5
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 3
- 239000007789 gas Substances 0.000 abstract description 3
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 abstract description 2
- 238000002955 isolation Methods 0.000 abstract 2
- 238000005496 tempering Methods 0.000 abstract 1
- 229910052753 mercury Inorganic materials 0.000 description 7
- BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N Silver Chemical compound [Ag] BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 239000000047 product Substances 0.000 description 5
- 239000013077 target material Substances 0.000 description 5
- 150000001805 chlorine compounds Chemical class 0.000 description 3
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 3
- 238000004821 distillation Methods 0.000 description 3
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 3
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 3
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 3
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 3
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000007795 chemical reaction product Substances 0.000 description 2
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 2
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 2
- 229940111120 gold preparations Drugs 0.000 description 2
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 2
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 2
- 238000010926 purge Methods 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 2
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 2
- 229910052712 strontium Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000000859 sublimation Methods 0.000 description 2
- 230000008022 sublimation Effects 0.000 description 2
- 229910052715 tantalum Inorganic materials 0.000 description 2
- GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N tantalum atom Chemical compound [Ta] GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 description 2
- ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N Chlorine atom Chemical compound [Cl] ZAMOUSCENKQFHK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical class O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N Zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- IPZRPYCWPXDPEX-UHFFFAOYSA-N [As].[Ag].[Ag].[Ag] Chemical compound [As].[Ag].[Ag].[Ag] IPZRPYCWPXDPEX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000003708 ampul Substances 0.000 description 1
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 1
- 239000008346 aqueous phase Substances 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 244000309464 bull Species 0.000 description 1
- 239000012159 carrier gas Substances 0.000 description 1
- 239000000460 chlorine Substances 0.000 description 1
- 229910052801 chlorine Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000003776 cleavage reaction Methods 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 230000005264 electron capture Effects 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- FDWREHZXQUYJFJ-UHFFFAOYSA-M gold monochloride Chemical compound [Cl-].[Au+] FDWREHZXQUYJFJ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- RJHLTVSLYWWTEF-UHFFFAOYSA-K gold trichloride Chemical compound Cl[Au](Cl)Cl RJHLTVSLYWWTEF-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- PCHJSUWPFVWCPO-OUBTZVSYSA-N gold-198 Chemical compound [198Au] PCHJSUWPFVWCPO-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- 229910052735 hafnium Inorganic materials 0.000 description 1
- VBJZVLUMGGDVMO-UHFFFAOYSA-N hafnium atom Chemical compound [Hf] VBJZVLUMGGDVMO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 1
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 1
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 description 1
- 238000000622 liquid--liquid extraction Methods 0.000 description 1
- 239000003550 marker Substances 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 230000008774 maternal effect Effects 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 1
- 238000000053 physical method Methods 0.000 description 1
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 238000011160 research Methods 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- 238000000638 solvent extraction Methods 0.000 description 1
- 229910052714 tellurium Inorganic materials 0.000 description 1
- PORWMNRCUJJQNO-UHFFFAOYSA-N tellurium atom Chemical compound [Te] PORWMNRCUJJQNO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 1
- 238000002061 vacuum sublimation Methods 0.000 description 1
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Images
Landscapes
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
- Particle Accelerators (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области радиохимии, в частности к способам получения радиоизотопов. Изобретение может быть использовано в радиохимии для производства радиоизотопов золота с высокой степенью чистоты.The invention relates to the field of radiochemistry, in particular to methods for producing radioisotopes. The invention can be used in radiochemistry for the production of gold radioisotopes with a high degree of purity.
К началу нашего столетия было синтезировано более 30 радиоизотопов золота с массовыми числами от 171 до 202 [Antony M.S. Nuclide Chart 2002, IReS, 23 rue du Loess, BP 20, Strasburg, France, р.15-16]. Наиболее важными из них являются нуклидыBy the beginning of our century, more than 30 radioisotopes of gold were synthesized with mass numbers from 171 to 202 [Antony M.S. Nuclide Chart 2002, IReS, 23 rue du Loess, BP 20, Strasburg, France, pp. 15-16]. The most important of these are nuclides.
198Au(T1/2=2,7 сут) и 199Au(T1/2=3,15 сут), а также 195Au(Т1/2-185 сут), образующийся при облучении платиновой мишени ускоренными дейтронами. Радиоактивные индикаторы золота находят широкое применение в фундаментальных научных исследованиях и в промышленности. В медицине 198Au применяют в виде коллоидного золота для обработки раковых опухолей [Гайсинский М., Адлов Ж. Радиохимический словарь элементов. Под редакцией С.С.Родина. Атомиздат, М., 1968, с.64]. 198 Au (T 1/2 = 2.7 days) and 199 Au (T 1/2 = 3.15 days), as well as 195 Au (T 1/2 -185 days), which is formed upon irradiation of a platinum target with accelerated deuterons. Gold radioactive indicators are widely used in basic scientific research and in industry. In medicine, 198 Au is used in the form of colloidal gold for the treatment of cancerous tumors [Gaysinsky M., Adlov Zh. Radiochemical Dictionary of Elements. Edited by S.S. Rodin. Atomizdat, M., 1968, p.64].
Известен способ получения радиоизотопа 194Au [Айхлер Б., Доманов В.П. // Способ получения изотопа золота; Бюлл. ОИ, №39, 1984, с.75], основанный на использовании генераторной пары 194Hg(T1/2=444 г)→194Au(T1/2=1,5 сут). Для получения материнского нуклида ртутную мишень облучают протонами промежуточной энергии, подвергают ее дистилляции в атмосфере инертного газа с целью очистки от фоновой активности и после необходимой выдержки в процессе повторной дистилляции ртути в атмосфере водорода выделяют дочерний радиоизотоп в кубовом остатке. Поскольку период полураспада 194Hg велик, а потерь ртути в процессе дистилляции можно избежать, то выделение дочернего радиоизотопа можно осуществлять многократно. К недостатку способа относится низкий радиационный выход 194Au, составляющий ~2.10-6 кБк/мкА·ч·мг.A known method of producing a radioisotope 194 Au [Eichler B., Domanov V.P. // Method for producing isotope of gold; Bull. OI, No. 39, 1984, p. 75], based on the use of a 194 Hg generator pair (T 1/2 = 444 g) → 194 Au (T 1/2 = 1.5 days). To obtain the maternal nuclide, the mercury target is irradiated with intermediate-energy protons, distilled in an inert gas atmosphere to purify the background activity, and after the necessary exposure to the mercury re-distillation in a hydrogen atmosphere, a daughter radioisotope is isolated in the bottom residue. Since the half-life of 194 Hg is large, and mercury losses during the distillation process can be avoided, the daughter radioisotope can be separated many times. The disadvantage of this method is the low radiation yield of 194 Au, comprising ~ 2.10 -6 kBq / μA · h · mg.
Известен также способ получения радиоизотопов золота 192Au и 193Au [Lahiri S., Banerjee К., Das N.R. // Production of carrier free 192,193Hg and 192,193Au in 16O irradiated tantalum target and their separation by liquid-liquid extraction; Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 1999, Vol.242(2), pp.497-504] (аналог), согласно которому танталовую мишень облучают ускоренными ионами 16O с образованием исходных радионуклидов 192Т1 и 193Т. В результате последовательного электронного захвата они образуют целевые продукты:There is also known a method for producing radioisotopes of gold 192 Au and 193 Au [Lahiri S., Banerjee K., Das NR // Production of carrier free 192.193 Hg and 192.193 Au in 16 O irradiated tantalum target and their separation by liquid-liquid extraction; Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 1999, Vol.242 (2), pp.497-504] (analogue), according to which the tantalum target is irradiated with accelerated 16 O ions to form the initial radionuclides 192 T1 and 193 T. As a result of sequential electron capture they form the target products:
192Т1(Т1/2=9,6 мин)→192Hg(Т1/2=4,8 ч)→192Au(T1/2=4,9 ч), 192 T1 (T 1/2 = 9.6 min) → 192 Hg (T 1/2 = 4.8 h) → 192 Au (T 1/2 = 4.9 h),
193Т1(Т1/2=21,6 мин)→192Hg(Т1/2=3,8 ч)→193Au(T1/2=17,6 ч) 193 T1 (T 1/2 = 21.6 min) → 192 Hg (T 1/2 = 3.8 h) → 193 Au (T 1/2 = 17.6 h)
Облученную мишень растворяют в смеси плавиковой и азотной кислот, выдерживают ее в течение определенного времени, необходимого для распада 192,193Т1, в полученный раствор вводят отметчик 182Та и экстрагируют из раствора продукты ядерных реакций. На следующей стадии проводят дополнительную очистку радиоизотопов ртути и золота от вещества мишени, а на заключительном этапе осуществляют выделение 192,193Au с использованием органических экстрагентов. К недостаткам способа относится сложность технологии процесса.The irradiated target is dissolved in a mixture of hydrofluoric and nitric acids, maintained for a certain time required for the decay of 192.193 T1, a 182 Ta marker is introduced into the resulting solution, and the products of nuclear reactions are extracted from the solution. At the next stage, additional purification of the radioisotopes of mercury and gold from the target substance is carried out, and at the final stage, 192.193 Au are separated using organic extractants. The disadvantages of the method include the complexity of the process technology.
Описан способ получения радиоизотопов золота без носителя [Айхлер Б., Доманов В.П. Препринт ОИЯИ, Р 12-7775, /Дубна, 1974], которые выделяют в виде хлоридов (прототип). Согласно предложенному подходу в качестве вещества мишени используют металлическую ртуть, которую облучают ускоренными протонами с промежуточной энергией (660 МэВ). В процессе облучения в веществе мишени накапливаются радиоизотопы золота, в частности 196Au(T1/2=6,2 сут), 198Au и 199Au, образующиеся по ядерным реакциям Hg(p,2pxn), а также сопутствующие нуклиды с порядковыми номерами Z<81. Облученный материал переносят на поверхность кварцевого песка, помещенного в кварцевую трубку, и при нагревании отгоняют вещество мишени в потоке водорода, а кварцевый песок с адсорбированными на его поверхности продуктами ядерных реакций помещают в стартовую зону кварцевой термохроматографической колонки (ТХК), которую нагревают при 1000°С в потоке хлора - газа-носителя и реагента. Образующиеся летучие хлориды адсорбируются на стенках ТХК при определенных температурах. В описанных условиях хлорид золота (AuCl3) осаждается при 230°С и после охлаждения колонки может быть переведен в раствор.A method for producing radioisotopes of gold without a carrier [Aichler B., Domanov V.P. JINR Preprint, P 12-7775, / Dubna, 1974], which is isolated in the form of chlorides (prototype). According to the proposed approach, metallic mercury is used as the target substance, which is irradiated with accelerated protons with an intermediate energy (660 MeV). During the irradiation process, gold radioisotopes accumulate in the target material, in particular 196 Au (T 1/2 = 6.2 days), 198 Au and 199 Au, which are formed by nuclear reactions Hg (p, 2pxn), as well as related nuclides with serial numbers Z <81. The irradiated material is transferred to the surface of quartz sand placed in a quartz tube, and when heated, the target material is distilled off in a stream of hydrogen, and quartz sand with nuclear reaction products adsorbed on its surface is placed in the starting zone of a quartz thermochromatographic column (THC), which is heated at 1000 ° C in a stream of chlorine - carrier gas and reagent. The resulting volatile chlorides are adsorbed on the walls of TCA at certain temperatures. Under the described conditions, gold chloride (AuCl 3 ) precipitates at 230 ° C and after cooling the column can be transferred into solution.
К недостаткам метода относится присутствие в радиоактивных препаратах золота радиоизотопов циркония, теллура и гафния, т.к. летучесть их хлоридов близка к летучести хлорида золота.The disadvantages of the method include the presence in radioactive gold preparations of radioisotopes of zirconium, tellurium and hafnium, because the volatility of their chlorides is close to the volatility of gold chloride.
Технической задачей настоящего изобретения является получение радиоизотопов золота с высокой радиохимической чистотой.An object of the present invention is to obtain radioisotopes of gold with high radiochemical purity.
Поставленная задача достигается тем, что в качестве вещества мишени используют металлическую ртуть, которую облучают ускоренными протонами, отделяют вещество мишени путем его возгонки в атмосфере водорода, собирают продукты ядерных реакций и превращений на поверхности кварцевого песка, помещают полученный радиоактивный образец в стартовую зону кварцевой термохроматографической колонки, проводят его высокотемпературную химическую переработку в присутствии реагента с осуществлением транспорта образующихся летучих соединений и последующим их осаждением на стенках ТХК при определенных температурах. При этом мишень облучают протонами низкой энергии (<350 МэВ), а реагентом являются пары мышьяка. В условиях данной методики летучие арсениды образуют золото (предполагаемая формула AuAs), а также серебро (AgAs) и рений (ReAs2). Радиоизотопы золота образуют зону адсорбции с центром при 780°С, радиоизотопы серебра при 640°С и рения при 470°С. Остальные продукты ядерных реакций летучих арсенидов не образуют, и они с эффективностью, близкой к 100%, остаются в стартовой зоне ТХК. Благодаря значительной разнице в летучестях AuAs и ReAs2 перекрытия их адсорбционных зон не происходит. Что касается арсенидов золота и серебра, то их полного разделения достичь не удается вследствие размытия термохроматографических пиков и в зоне осаждения AuAs соосаждается до 10% AgAs. Дополнительная очистка радиозолота достигается благодаря выбранным условиям облучения ртутной мишени протонами. По данным [Michel R., Bodemann R., Busemann H. et al. // Cross sections for the production of residual nuclides by low- and medium-energy protons from the target elements C, N, O, Mg, Al, Si, Ca, Ti, Cu, Sr, Y, Zr, Nb, Ba and Au; Nucl. Instr. and Methods, 1997, В 129, pp.153-193] при облучении тяжелых мишней с Z=79-80 протонами низких энергий (например, при Ер=329 МэВ) сечение образования продуктов ядерных реакций с А=190-200 составляет около 100 мб, а нуклидов с А=100-110 (образующихся по реакциям глубокого расщепления) не превышает 1 мб. Для сравнения, при Ер=760 МэВ эта величина возрастает до 2-3 мб. Таким образом, суммарный коэффициент очистки >103.The task is achieved in that metallic mercury is used as the target substance, which is irradiated with accelerated protons, the target material is separated by sublimation in a hydrogen atmosphere, the products of nuclear reactions and transformations are collected on the surface of quartz sand, and the resulting radioactive sample is placed in the starting zone of the quartz thermochromatographic column carry out its high-temperature chemical processing in the presence of a reagent with the implementation of the transport of the resulting volatile compounds and after their subsequent deposition on the walls of TCA at certain temperatures. In this case, the target is irradiated with low-energy protons (<350 MeV), and arsenic pairs are the reagent. Under the conditions of this technique, volatile arsenides form gold (the proposed formula is AuAs), as well as silver (AgAs) and rhenium (ReAs 2 ). Gold radioisotopes form an adsorption zone centered at 780 ° C, silver radioisotopes at 640 ° C and rhenium at 470 ° C. The remaining products of nuclear reactions do not form volatile arsenides, and they remain close to 100% with an efficiency close to 100%. Due to the significant difference in the volatilities of AuAs and ReAs 2, overlap of their adsorption zones does not occur. As for gold and silver arsenides, their complete separation cannot be achieved due to smearing of the thermochromatographic peaks and up to 10% AgAs is deposited in the AuAs deposition zone. Additional cleaning of the radio gold is achieved due to the selected conditions of irradiation of the mercury target with protons. According to [Michel R., Bodemann R., Busemann H. et al. // Cross sections for the production of residual nuclides by low- and medium-energy protons from the target elements C, N, O, Mg, Al, Si, Ca, Ti, Cu, Sr, Y, Zr, Nb, Ba and Au; Nucl. Instr. and Methods, 1997, B 129, pp. 153-193] when irradiating heavy targets with Z = 79-80 low-energy protons (for example, at Ep = 329 MeV), the cross section for the formation of nuclear reaction products with A = 190-200 is about 100 mb, and nuclides with A = 100-110 (formed by deep cleavage reactions) do not exceed 1 mb. For comparison, at Ep = 760 MeV this value increases to 2-3 mb. Thus, the total cleaning coefficient> 10 3 .
Существенное отличие предлагаемого способа от прототипа заключается в облучении ртутной мишени протонами низкой энергии и использовании в качестве реагента паров мышьяка.A significant difference of the proposed method from the prototype is the irradiation of the mercury target with low-energy protons and the use of arsenic vapor as a reagent.
Эти существенные признаки позволяют получать радиоизотопы золота с высокой степенью очистки от посторонних примесей.These essential features make it possible to obtain gold radioisotopes with a high degree of purification from extraneous impurities.
Сущность способа заключается в следующем: ртутную мишень облучают ускоренными протонами низкой энергии, например равной 310 МэВ. В процессе облучения образуются радиоизотопы с Z<81, в частности 196Au, 198Au и 199Au. После облучения вещество мишени переносят на поверхность кварцевого песка, помещенного в кварцевой трубке, и в токе водорода отгоняют вещество мишени, нагреваемой до определенной температуры. После отгонки и охлаждения зоны нагрева кварцевый песок с собранными на его поверхности радиоизотопами переносят в стартовую зону кварцевой ТХК, перед которой помещают твердый реагент - мышьяк. Готовую к эксперименту колонку устанавливают внутри каскада трубчатых электропечей, имеющих различное функциональное назначение. Первая печь (1) предназначена для нагревания твердого реагента до определенной температуры t1, вторая (2) обеспечивает горячий транспорт паров реагента, третья (3) обогревает исходный радиоактивный образец до высокой температуры, а четвертая (4) создает вдоль колонки отрицательный температурный градиент. После продувки установки очищенным гелием вдоль колонки устанавливают заданное температурное распределение. В процессе высокотемпературной химической обработки исходного образца парами реагента радиоизотопы золота образуют летучий арсенид, транспортируемый вдоль ТХК в потоке гелия и адсорбирующиейся при 780°С (температура максимума термохроматографического пика). Радиоизотопы большинства сопутствующих золоту элементов летучих соединений не образуют и остаются в исходном образце. Летучесть арсенидов характерна только двум сопутствующим элементам - рению и серебру. Однако арсенид рения осаждается ниже 470°С и не влияет на радиохимическую чистоту целевого продукта, а благодаря сочетанию химических и ядерно-физических методов очистки содержание в нем радиоизотопов серебра не превышает 0,1%.The essence of the method is as follows: a mercury target is irradiated with accelerated protons of low energy, for example, equal to 310 MeV. During irradiation, radioisotopes are formed with Z <81, in particular 196 Au, 198 Au and 199 Au. After irradiation, the target material is transferred to the surface of quartz sand placed in a quartz tube, and the target material heated to a certain temperature is distilled off in a stream of hydrogen. After distillation and cooling of the heating zone, quartz sand with radioisotopes collected on its surface is transferred to the starting zone of quartz TCA, in front of which a solid reagent - arsenic is placed. A column ready for the experiment is installed inside the cascade of tubular electric furnaces having various functional purposes. The first furnace (1) is designed to heat the solid reagent to a certain temperature t 1 , the second (2) provides hot transport of the reagent vapor, the third (3) heats the original radioactive sample to a high temperature, and the fourth (4) creates a negative temperature gradient along the column. After purging the installation with purified helium, a predetermined temperature distribution is established along the column. During the high-temperature chemical treatment of the initial sample with reagent vapors, gold radioisotopes form volatile arsenide transported along the TCA in a helium stream and adsorbed at 780 ° С (maximum temperature of the thermochromatographic peak). The radioisotopes of most of the elements accompanying gold do not form volatile compounds and remain in the original sample. The volatility of arsenides is characteristic only of two concomitant elements - rhenium and silver. However, rhenium arsenide precipitates below 470 ° C and does not affect the radiochemical purity of the target product, and due to a combination of chemical and nuclear-physical methods of purification, the content of silver radioisotopes in it does not exceed 0.1%.
Основная доля паров реагента не вступает в химические реакции и осаждается на стенках ТХК при 350°С, что обеспечивает также и высокую химическую чистоту получаемого препарата. Распределение у-активности вдоль ТХК и химический выход радиоизотопов золота Y определяют с помощью у-спектрометра. Значение Y зависит от ряда параметров, в частности от концентрации реагента в газовой фазе, что, в свою очередь, определяется температурой t1. При выборе температурного режима использованы данные [Таблицы физических величин. Справочник под ред. И.К.Кикоина, М, Атомиздат, 1976, с.206]. Полученные результаты представлены в таблице.The main share of the reagent vapor does not enter into chemical reactions and is deposited on the walls of TCA at 350 ° C, which also ensures high chemical purity of the resulting preparation. The distribution of γ activity along THC and the chemical yield of gold Y radioisotopes are determined using a γ spectrometer. The value of Y depends on a number of parameters, in particular, on the concentration of the reagent in the gas phase, which, in turn, is determined by the temperature t 1 . When choosing the temperature regime used data [Tables of physical quantities. Handbook Ed. I.K. Kikoina, M, Atomizdat, 1976, p.206]. The results are presented in the table.
Дальнейшее увеличение концентрации паров реагента приводит к их интенсивному осаждению на стенках ТХК (ниже 350°С) и может привести к закупорке газового тракта. Таким образом, температурный интервал 430-450°С является оптимальным для реализации способа.A further increase in the concentration of reagent vapors leads to their intense deposition on the walls of TCA (below 350 ° C) and can lead to blockage of the gas path. Thus, the temperature range of 430-450 ° C is optimal for the implementation of the method.
С учетом данных [Michel R., Bodemann R., Busemann H. et al. // Cross sections for the production of residual nuclides by low- and medium-energy protons from the target elements C, N, O, Mg, Al, Si, Ca, Ti, Cu, Sr, Y, Zr, Nb, Ba and Au; Nucl. Instr. and Methods, 1997, В 129, pp.153-193], радиационный выход (YR) 196Au составляет ~0,4 кБк/мкА·ч·мг. ЗначениеBased on data [Michel R., Bodemann R., Busemann H. et al. // Cross sections for the production of residual nuclides by low- and medium-energy protons from the target elements C, N, O, Mg, Al, Si, Ca, Ti, Cu, Sr, Y, Zr, Nb, Ba and Au; Nucl. Instr. and Methods, 1997, B 129, pp. 153-193], the radiation yield (Y R ) of 196 Au is ~ 0.4 kBq / μA · h · mg. Value
YR радиоизотопа 198Au равно ~1 кБк/мкА∙ч∙мг, а в случае 199Au YR=~0,9 кБк/мкА·ч·мг. Перевод выделенных радиоизотопов в водную фазу осуществляют путем обработки зоны осаждения золота подходящим растворителем, например теплой соляной кислотой.The Y R of the 198 Au radioisotope is ~ 1 kBq / μA ∙ h ∙ mg, and in the case of 199 Au Y R = ~ 0.9 kBq / μA · h · mg. The transfer of the isolated radioisotopes to the aqueous phase is carried out by treating the gold deposition zone with a suitable solvent, for example warm hydrochloric acid.
Пример.Example.
9,5 г бидистиллята металлической ртути, помещенной в кварцевую ампулу, облучают протонами низкой энергии с энергией 310 МэВ с интенсивностью пучка9.5 g of metallic mercury bidistillate placed in a quartz ampoule is irradiated with low-energy protons with an energy of 310 MeV with a beam intensity
3.1012 сек-1, см-2 в течение 24 часов. По окончании облучения мишень "охлаждают" в течение 1-1,5 суток, переносят ее на поверхность кварцевого песка (d=100-200MKM), предварительно помещенного в кварцевую трубку (с 1=10 мм), и отгоняют вещество мишени в токе водорода при температуре 350°С. По окончании возгонки и охлаждения устройства полученный исходный радиоактивный образец переносят в стартовую зону кварцевой ТХК (с 1=3 мм), а в начале колонки помещают твердый реагент - мышьяк марки х.ч., который предварительно очищали путем вакуумной сублимации. Затем колонку помещают внутрь трубчатых электропечей (1)-(4). После продувки колонки в токе очищенного гелия (остаточное содержание водяных паров менее 10-40% и кислорода менее 10-6%) последовательно подавали напряжение на печь (4), обеспечивающую отрицательный температурный градиент с величиной α=-17 град °С/см, на печь (2) (460-480°С), затем на печь нагревания исходного образца (3) (900°С). По достижении заданных параметров подавали напряжение на печь (1), в которой мышьяк нагревали при 440°С. Концентрация паров мышьяка составляла 6×10 моль·см-3. Объемная скорость гелия составляла 20 см3·мин, а продолжительность процесса 45 мин. Полученный арсенид золота осаждался при 780°С с химическим выходом 71%. Радиохимическая чистота препаратов радиоактивного золота составила 99,9%. На чертеже показано распределение арсенидов золота и рения вдоль колонки. Отмечен также центр зоны осаждения арсенида серебра. Из чертежа видно, что зоны осаждения арсенида золота и мышьяка находятся на значительном расстоянии друг от друга, что обеспечивает высокую химическую чистоту полученных радиоизотопов золота.3.10 12 sec -1 , cm -2 within 24 hours. At the end of the irradiation, the target is “cooled” for 1-1.5 days, transferred to the surface of quartz sand (d = 100-200MKM), previously placed in a quartz tube (with 1 = 10 mm), and the target substance is distilled off in a stream of hydrogen at a temperature of 350 ° C. At the end of the sublimation and cooling of the device, the obtained initial radioactive sample is transferred to the starting zone of quartz TXC (with 1 = 3 mm), and a solid reagent, chemically pure arsenic, is placed at the beginning of the column, which was previously purified by vacuum sublimation. Then the column is placed inside the tubular electric furnaces (1) to (4). After purging the column in a stream of purified helium (residual water vapor content of less than 10 -40 % and oxygen less than 10 -6 %), a voltage was applied to the furnace (4) sequentially, providing a negative temperature gradient with α = -17 deg ° C / cm, to the furnace (2) (460-480 ° С), then to the furnace for heating the initial sample (3) (900 ° С). Upon reaching the specified parameters, voltage was applied to the furnace (1), in which arsenic was heated at 440 ° C. The concentration of arsenic vapor was 6 × 10 mol cm –3 . The volumetric helium velocity was 20 cm 3 · min, and the duration of the process was 45 min. The resulting gold arsenide precipitated at 780 ° C with a chemical yield of 71%. The radiochemical purity of radioactive gold preparations was 99.9%. The drawing shows the distribution of gold and rhenium arsenides along the column. The center of the silver arsenide deposition zone was also noted. The drawing shows that the deposition zone of gold arsenide and arsenic are at a significant distance from each other, which ensures high chemical purity of the obtained radioisotopes of gold.
Предлагаемый способ может быть использован не только в традиционных областях (промышленность, медицина). В настоящее время ведутся работы по получению и поиску в природе сверхтяжелых элементов, в частности элемента с Z=111 [Oganessian Yu.Ts., Utyunkov V.K., Lobanov Yu.V. et al. // Phys. Rev. C.2004, P. 021601(R)], [Marinov A., Rodoshkin I., Pape A. et al. // Existance of long-lived isotopes of a superheavy element in natural Au; (is submitted to Phys. Rev. Letters)] который, по современным представлениям, является химическим гомологом золота. В этом случае предлагаемый способ может стать основой для разработки метода химической идентификации эказолота.The proposed method can be used not only in traditional fields (industry, medicine). Currently, work is underway to obtain and search in nature for superheavy elements, in particular, an element with Z = 111 [Oganessian Yu.Ts., Utyunkov V.K., Lobanov Yu.V. et al. // Phys. Rev. C.2004, P. 021601 (R)], [Marinov A., Rodoshkin I., Pape A. et al. // Existance of long-lived isotopes of a superheavy element in natural Au; (is submitted to Phys. Rev. Letters)] which, according to modern concepts, is the chemical homologue of gold. In this case, the proposed method can become the basis for the development of a method for the chemical identification of ekazolot.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2007126273/06A RU2361303C2 (en) | 2007-07-10 | 2007-07-10 | Method of obtaining isotopes of gold without carrier |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2007126273/06A RU2361303C2 (en) | 2007-07-10 | 2007-07-10 | Method of obtaining isotopes of gold without carrier |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2007126273A RU2007126273A (en) | 2009-01-20 |
| RU2361303C2 true RU2361303C2 (en) | 2009-07-10 |
Family
ID=40375578
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2007126273/06A RU2361303C2 (en) | 2007-07-10 | 2007-07-10 | Method of obtaining isotopes of gold without carrier |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2361303C2 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2617715C2 (en) * | 2015-07-24 | 2017-04-26 | Объединенный Институт Ядерных Исследований | Method for producing silver radioisotopes without a carrier |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU580000A1 (en) * | 1976-06-28 | 1977-11-15 | Объединенный Институт Ядерных Исследований | Method of separating radioactive platinum isotopes |
| RU2102810C1 (en) * | 1992-02-17 | 1998-01-20 | Акционерное общество закрытого типа "Технолаб Бизнес Лтд" | Method for producing carrier-free radionuclide |
| CN1341761A (en) * | 2001-09-10 | 2002-03-27 | 中国原子能科学研究院 | Preparation process of radioactive isotope cadmium-109 |
| RU2239900C1 (en) * | 2003-03-13 | 2004-11-10 | Закрытое акционерное общество "Циклотрон" | Method for producing radioactive isotopes cobalt-57 and cadmium-109 |
-
2007
- 2007-07-10 RU RU2007126273/06A patent/RU2361303C2/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU580000A1 (en) * | 1976-06-28 | 1977-11-15 | Объединенный Институт Ядерных Исследований | Method of separating radioactive platinum isotopes |
| RU2102810C1 (en) * | 1992-02-17 | 1998-01-20 | Акционерное общество закрытого типа "Технолаб Бизнес Лтд" | Method for producing carrier-free radionuclide |
| CN1341761A (en) * | 2001-09-10 | 2002-03-27 | 中国原子能科学研究院 | Preparation process of radioactive isotope cadmium-109 |
| RU2239900C1 (en) * | 2003-03-13 | 2004-11-10 | Закрытое акционерное общество "Циклотрон" | Method for producing radioactive isotopes cobalt-57 and cadmium-109 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2617715C2 (en) * | 2015-07-24 | 2017-04-26 | Объединенный Институт Ядерных Исследований | Method for producing silver radioisotopes without a carrier |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2007126273A (en) | 2009-01-20 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US12191046B2 (en) | System and method for metallic isotope separation by a combined thermal-vacuum distillation process | |
| US11851383B2 (en) | Automatic process platform for the production of astatine-211 [At-211]-radiopharmaceuticals | |
| EP3722258B1 (en) | Method for producing astatine | |
| US12247268B2 (en) | Separation of rare earth elements | |
| RU2704005C1 (en) | METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 | |
| JP2021085879A (en) | Method for Producing Ac-225 from Ra-226 | |
| RU2361303C2 (en) | Method of obtaining isotopes of gold without carrier | |
| RU2430440C1 (en) | Bismuth-212 radionuclide obtaining method | |
| US20230407434A1 (en) | Methods and Systems for the Reduction of Rare Earth Metal Oxides | |
| Kawase et al. | The oxidation technique for efficient ionization of lanthanides by a helium-jet loaded on-line isotope separator | |
| RU2344504C1 (en) | Method of obtaining silver radioisotopes without carrier | |
| Boldyrev et al. | Possibility of obtaining high-activity 177Lu in the IR-8 research reactor | |
| RU2831334C1 (en) | Separation of rare-earth elements by physical chemistry | |
| RU2734429C1 (en) | Method of generating pb-212 generator radionuclide for producing a therapeutic agent based on bi-212 radionuclide | |
| RU2617715C2 (en) | Method for producing silver radioisotopes without a carrier | |
| US20240339233A1 (en) | Separation of rare earth elements by means of physical chemistry | |
| RU2476942C1 (en) | Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method | |
| RU2452051C2 (en) | Method of producing carrier-free indium-111 radioisotope | |
| RU2598089C1 (en) | Method of producing strontium-82 radionuclide | |
| US11894156B1 (en) | Separation of rare earth elements by means of physical chemistry for use in medical applications | |
| SU1411840A1 (en) | Method of extracting niobium-97 radionuclide | |
| EA048565B1 (en) | CYCLIC ENRICHMENT OF METALS OR ISOTOPES | |
| Oganessian et al. | Production, chemical and isotopic separation of the178m2Hf high-spin isomer | |
| Domanov | Thermochromatography of chalcogenides and pnictides of Ag, Au, In, and Tl as presumed chemical analogs of elements 111 and 113 | |
| SU580000A1 (en) | Method of separating radioactive platinum isotopes |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20170711 |