[go: up one dir, main page]

RU2355695C2 - Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes - Google Patents

Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes Download PDF

Info

Publication number
RU2355695C2
RU2355695C2 RU2007126041/04A RU2007126041A RU2355695C2 RU 2355695 C2 RU2355695 C2 RU 2355695C2 RU 2007126041/04 A RU2007126041/04 A RU 2007126041/04A RU 2007126041 A RU2007126041 A RU 2007126041A RU 2355695 C2 RU2355695 C2 RU 2355695C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
dienes
dialkyl
organic
magnesabicyclo
synthesis
Prior art date
Application number
RU2007126041/04A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2007126041A (en
Inventor
Усеин Меметович Джемилев (RU)
Усеин Меметович Джемилев
Владимир Анатольевич Дьяконов (RU)
Владимир Анатольевич Дьяконов
Регина Адиковна Зиннурова (RU)
Регина Адиковна Зиннурова
Алексей Александрович Макаров (RU)
Алексей Александрович Макаров
Асхат Габдрахманович Ибрагимов (RU)
Асхат Габдрахманович Ибрагимов
Original Assignee
Институт нефтехимии и катализа РАН
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт нефтехимии и катализа РАН filed Critical Институт нефтехимии и катализа РАН
Priority to RU2007126041/04A priority Critical patent/RU2355695C2/en
Publication of RU2007126041A publication Critical patent/RU2007126041A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2355695C2 publication Critical patent/RU2355695C2/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: invention concerns organic magnesium synthesis, particularly method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6.3.0]undeca-1(8),10-dienes. Method involves interaction of equimolar mix of cyclooctine and dialkylacetylene with n-BuMgCl in the presence of zirconocene dichloride catalyst in argon atmosphere at room temperature in diethyl ether for 5-7 hours.
EFFECT: obtained organic magnesium compounds can be applied as catalytic system components in polymerisation and oligomerisation processes for olefins and diene hydrocarbons, in fine organic, industrial-scale organic and metal-organic synthesis, and in bioactive medicine synthesis.
1 cl, 1 ex, 1 tbl

Description

Предлагаемое изобретение относится к области магнийорганического синтеза, конкретно к способу получения 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диенов общей формулы (1):The present invention relates to the field of organomagnesium synthesis, specifically to a method for producing 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeka-1 (8), 10-dienes of the general formula (1):

Figure 00000001
Figure 00000001

Указанные соединения могут найти применение в качестве компоненты каталитических систем в процессах олигомеризации и полимеризации олефинов и диеновых углеводородов, в тонком, промышленном органическом и металлоорганическом синтезе, а также в синтезе биологически активных препаратов.These compounds can be used as components of catalytic systems in the processes of oligomerization and polymerization of olefins and diene hydrocarbons, in fine, industrial organic and organometallic synthesis, as well as in the synthesis of biologically active preparations.

Известен способ [K.Fujita, Y.Ohnuma, H.Yasuda, H.Tani. Magnesium-butadiene Addition Compounds Isolation, Structural Analysis and Chemical Reactivity // J.Organomet.Chem., 201 (1976), 113] получения непредельного Mg-органического соединения, а именно магнезациклонона-3,7-диена общей формулы (2) реакцией бутадиена с металлическим магнием в присутствии каталитических количеств метилиодида при температуре 40°С в тетрагидрофуране за 48 часов с выходом 69% по схеме:The known method [K. Fujita, Y. Onhnuma, H. Yasuda, H. Tani. Magnesium-butadiene Addition Compounds Isolation, Structural Analysis and Chemical Reactivity // J. Organomet. Chem., 201 (1976), 113] for the preparation of unsaturated Mg-organic compounds, namely magnesacyclonone-3,7-diene of the general formula (2) by reaction butadiene with magnesium metal in the presence of catalytic amounts of methyl iodide at a temperature of 40 ° C in tetrahydrofuran for 48 hours with a yield of 69% according to the scheme:

Figure 00000002
Figure 00000002

Известным способом не могут быть получены 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диены общей формулы (I).In a known manner, 10.11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeca-1 (8), 10-dienes of the general formula (I) cannot be obtained.

Известен способ [U.M.Dzhemilev, V.A.D'yakonov, L.O.Khafizova, A.G.Ibragimov. Cyclo- and carbomagnesiation of 1,2-dienes catalyzed by Zr complexes // Tetrahedron, 2004, V.60, p.1287-1291] получения 2,5-диалкилиденмагнезациклопентанов (3) цикломагнированием 1,2-диенов двукратным избытком EtMgBr в присутствии химически активированного Mg и каталитических количеств (5 мол.%) Cp2TiCl2 (ТГФ, 20°С, 8 ч).The known method [UMDzhemilev, VAD'yakonov, LOKhafizova, AGIbragimov. Cyclo- and carbomagnesiation of 1,2-dienes catalyzed by Zr complexes // Tetrahedron, 2004, V.60, p.1287-1291] for the preparation of 2,5-dialkylidene magnesacyclopentanes (3) by cyclomagnetization of 1,2-dienes with a double excess of EtMgBr in the presence of chemically activated Mg and catalytic amounts (5 mol%) of Cp 2 TiCl 2 (THF, 20 ° C, 8 h).

Figure 00000003
Figure 00000003

Известный способ не позволяет получать 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диены общей формулы (1).The known method does not allow to obtain 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeka-1 (8), 10-dienes of the general formula (1).

Таким образом, в литературе отсутствуют сведения по синтезу 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диенов общей формулы (1).Thus, in the literature there is no information on the synthesis of 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeka-1 (8), 10-dienes of the general formula (1).

Предлагается новый способ синтеза 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диенов общей формулы (1).A new method is proposed for the synthesis of 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeka-1 (8), 10-dienes of the general formula (1).

Сущность способа заключается во взаимодействии эквимольной смеси циклооктина и диалкилацетилена (гекс-3-ин, окт-4-ин, дец-5-ин) с бутилмагнийхлоридом (н-BuMgCl) в присутствии катализатора цирконацендихлорида (Cp2ZrCl2), взятых в мольном соотношении циклооктин: диалкилацетилен: н-BuMgCl: Cp2ZrCl2=10:10:(22-26):(1.0-1.4), предпочтительно 10:10:24:1.2. Реакцию проводят в атмосфере аргона при комнатной температуре (~20°С) и атмосферном давлении. Время реакции 5-7 часов, выход целевых продуктов 53-74%. В качестве растворителя необходимо использовать диэтиловый эфир, в других эфирных растворителях (ТГФ, диоксан) выход целевых продуктов (1) значительно снижается.The essence of the method consists in the interaction of an equimolar mixture of cyclooctin and dialkylacetylene (hex-3-in, oct-4-in, dec-5-in) with butyl magnesium chloride (n-BuMgCl) in the presence of a catalyst of zirconacene dichloride (Cp 2 ZrCl 2 ), taken in molar the ratio of cyclooctin: dialkylacetylene: n-BuMgCl: Cp 2 ZrCl 2 = 10: 10: (22-26) :( 1.0-1.4), preferably 10: 10: 24: 1.2. The reaction is carried out in an argon atmosphere at room temperature (~ 20 ° C) and atmospheric pressure. The reaction time of 5-7 hours, the yield of target products 53-74%. It is necessary to use diethyl ether as a solvent; in other ethereal solvents (THF, dioxane), the yield of the target products (1) is significantly reduced.

Реакция протекает по схеме:The reaction proceeds according to the scheme:

Figure 00000004
Figure 00000004

Целевой продукт (1) образуется только лишь с участием циклооктина, диалкилзамещенных ацетиленов, н-BuMgCl и катализатора Cp2ZrCl2. В присутствии других катализаторов на основе комплексов переходных металлов (например, Zr(acac)4, Cp2TiCl2, Pd(acac)2, Ni(асас)2, Fe(асас)3) продукт (1) не образуется.The target product (1) is formed only with the participation of cyclooctin, dialkyl substituted acetylenes, n-BuMgCl and a catalyst Cp 2 ZrCl 2 . In the presence of other catalysts based on transition metal complexes (for example, Zr (acac) 4 , Cp 2 TiCl 2 , Pd (acac) 2 , Ni (acac) 2 , Fe (acac) 3 ), product (1) does not form.

Проведение реакции в присутствии катализатора Cp2ZrCl2 больше 1.4 ммоль на 10 ммоль циклооктина не приводит к существенному увеличению выхода целевых продуктов (1). Использование в реакции катализатора Cp2ZrCl2 менее 1.0 ммоль снижает выход МОС (1), что связано со снижением каталитически активных центров в реакционной массе. Опыты проводили при комнатной температуре ~20°С. При более высокой температуре (например, 50°С) увеличивается содержание продуктов уплотнения, при меньшей температуре (например, 0°С) снижается скорость реакции.Carrying out the reaction in the presence of a Cp 2 ZrCl 2 catalyst greater than 1.4 mmol per 10 mmol of cyclooctin does not lead to a significant increase in the yield of the target products (1). The use of Cp 2 ZrCl 2 in the reaction of the catalyst is less than 1.0 mmol reduces the yield of MOC (1), which is associated with a decrease in catalytically active centers in the reaction mass. The experiments were carried out at room temperature ~ 20 ° C. At a higher temperature (for example, 50 ° C), the content of the seal products increases, at a lower temperature (for example, 0 ° C) the reaction rate decreases.

Изменение соотношения исходных реагентов в сторону увеличения содержания н-BuMgCl по отношению к ацетилену или циклооктину не приводит к значительному повышению выхода целевых продуктов (1). Снижение количества н-BuMgCl по отношению к ацетилену или циклооктину уменьшает выход МОС (1).A change in the ratio of the starting reagents in the direction of increasing the content of n-BuMgCl with respect to acetylene or cyclooctin does not lead to a significant increase in the yield of the target products (1). A decrease in the amount of n-BuMgCl with respect to acetylene or cyclooctin decreases the yield of MOC (1).

Отличия предлагаемого способа:The differences of the proposed method:

1. В предлагаемом способе используются в качестве исходных соединений циклооктин, диалкилзамещенный ацетилен и н-BuMgCl с участием катализатора Cp2ZrCl2. В известном способе непредельные циклические магнийорганические соединения (3) получают из терминальных алленов, EtMgX, металлического Mg с участием катализатора Cp2TiCl2.1. In the proposed method, cyclooctin, dialkyl substituted acetylene and n-BuMgCl are used as starting compounds with the participation of the Cp 2 ZrCl 2 catalyst. In the known method, unsaturated cyclic organomagnesium compounds (3) are obtained from terminal allens, EtMgX, metallic Mg with the participation of a Cp 2 TiCl 2 catalyst.

Предлагаемый способ обладает следующими преимуществами.The proposed method has the following advantages.

Способ позволяет получать с высокой селективностью 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диены (1), синтез которых в литературе не описан.The method allows to obtain with high selectivity 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeca-1 (8), 10-dienes (1), the synthesis of which is not described in the literature.

Способ поясняется следующими примерами.The method is illustrated by the following examples.

ПРИМЕР 1. В стеклянный реактор объемом 50 мл, установленный на магнитной мешалке, в атмосфере аргона помещают 1.2 ммоль Cp2ZrCl2, 10 ммоль циклооктина, 10 ммоль гекс-3-ина и при температуре ~0°С 24 ммоль н-BuMgCl (1.8М раствор в Et2O). Перемешивают при комнатной температуре 6 часов. Получают индивидуальный 4,5,6,7,8,9-гексагидро-2,3-диэтил-3аН-циклонона[b]магнезациклопентадиен (1) с выходом 66%. Выход целевого продукта определяли по продукту гидролиза. При дейтеролизе (1) образуется 4-дейтеро-5(2-дейтеро-1-циклооктенил)октан (4).EXAMPLE 1. In a 50 ml glass reactor mounted on a magnetic stirrer, 1.2 mmol of Cp 2 ZrCl 2 , 10 mmol of cyclooctin, 10 mmol of hex-3-in, and 24 mmol of n-BuMgCl (~ 0 ° C) were placed in an argon atmosphere. 1.8M solution in Et 2 O). Stirred at room temperature for 6 hours. An individual 4,5,6,7,8,9-hexahydro-2,3-diethyl-3aH-cyclonone [b] magnesacyclopentadiene (1) is obtained in a yield of 66%. The yield of the target product was determined by the hydrolysis product. During deuterolysis (1), 4-deutero-5 (2-deutero-1-cyclooctenyl) octane is formed (4).

Figure 00000005
Figure 00000005

Спектральные характеристики продукта дейтеролиза (4)Deuterolysis Product Spectral Characteristics (4)

Спектр ЯМР 13С (δ, м.д.) 4-дейтеро-5(2-дейтеро-1-циклооктенил)октана (4): 14.05, 14.21, 20.78, 23.24, 23.29, 25.31, 26.17, 27.49, 27.65, 30.38, 125.17, 126.23, 140.21, 144.63. 13 C NMR spectrum (δ, ppm) of 4-deutero-5 (2-deutero-1-cyclooctenyl) octane (4): 14.05, 14.21, 20.78, 23.24, 23.29, 25.31, 26.17, 27.49, 27.65, 30.38 , 125.17, 126.23, 140.21, 144.63.

Другие примеры, подтверждающие способ, приведены в таблице 1.Other examples confirming the method are shown in table 1.

Таблица 1Table 1 № п/пNo. p / p ДиалкилацетиленDialkylacetylene Мольное соотношение циклооктин: диалкилацетилен: н-BuMgCl: Cp2ZrCl2, ммольThe molar ratio of cyclooctin: dialkylacetylene: n-BuMgCl: Cp 2 ZrCl 2 , mmol Время реакции, часReaction time, hour Выход (1), %Yield (1),% 1one Гекс-3-ин
Hex-3-in
10:10:24:1.2
10:10:26:1.2
10: 10: 24: 1.2
10: 10: 26: 1.2
6
6
6
6
66
64
66
64
22 33 10:10:22:1.210: 10: 22: 1.2 66 5858 4four 10:10:24:1.410: 10: 24: 1.4 66 7474 55 10:10:24:1.010: 10: 24: 1.0 66 5353 66 10:10:24:1.210: 10: 24: 1.2 77 6868 77 10:10:24:1.210: 10: 24: 1.2 55 5959 88 Окт-4-инOct 4-in 10:10:24:1.210: 10: 24: 1.2 66 6363 99 Дец-5-инDec-5-in 10:10:24:1.210: 10: 24: 1.2 66 6161

Все опыты проводили при комнатной температуре (~20°С) в диэтиловом эфире.All experiments were carried out at room temperature (~ 20 ° C) in diethyl ether.

Claims (1)

Способ получения 10,11-диалкил-9-магнезабицикло[6.3.0]ундека-1(8),10-диенов общей формулы (1)
Figure 00000006

R=Et, Pr, Bu,
характеризующийся тем, что смесь циклооктина и диалкилацетилена (гекс-3-ин, окт-4-ин, дец-5-ин) подвергают взаимодействию с н-BuMgCl в присутствии катализатора цирконацендихлорида Cp2ZrCl2 в мольном соотношении циклооктин: диалкилацетилен: н-BuMgCl:
Cp2ZrCl2=10:10:(22-26):(1,0-1,4) в атмосфере аргона при нормальном давлении в диэтиловом эфире, при комнатной температуре в течение 5-7 ч.
The method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo [6.3.0] undeka-1 (8), 10-dienes of the general formula (1)
Figure 00000006

R = Et, Pr, Bu,
characterized in that the mixture of cyclooctin and dialkylacetylene (hex-3-in, oct-4-in, dec-5-in) is reacted with n-BuMgCl in the presence of a Cp 2 ZrCl 2 zirconacene dichloride catalyst in a cyclooctin: dialkylacetylene: n- molar ratio Bumgcl:
Cp 2 ZrCl 2 = 10: 10: (22-26) :( 1.0-1.4) in an argon atmosphere at normal pressure in diethyl ether, at room temperature for 5-7 hours.
RU2007126041/04A 2007-07-09 2007-07-09 Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes RU2355695C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2007126041/04A RU2355695C2 (en) 2007-07-09 2007-07-09 Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2007126041/04A RU2355695C2 (en) 2007-07-09 2007-07-09 Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2007126041A RU2007126041A (en) 2009-01-20
RU2355695C2 true RU2355695C2 (en) 2009-05-20

Family

ID=40375518

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2007126041/04A RU2355695C2 (en) 2007-07-09 2007-07-09 Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2355695C2 (en)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2245885C1 (en) * 2003-07-07 2005-02-10 ГУ Институт нефтехимии и катализа Академии наук Республики Башкортостан и УНЦ РАН Method of jointly preparing 2-alkylidenemagnesiumcyclopentanes and 2-alkyl-3-methylidenemagnesiumcyclopentanes
RU2268265C1 (en) * 2004-07-05 2006-01-20 ГУ Институт нефтехимии и катализа АН РБ и УНЦ РАН Method for preparing cyclooligomeric 2-methylidene-5-alkylidene magnesium-cyclopentanes
RU2290406C1 (en) * 2005-08-15 2006-12-27 Институт нефтехимии и катализа РАН Method for preparing 2,3,4,5-tetraalkylmagnesa-cyclopenta-2,4-dienes

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2245885C1 (en) * 2003-07-07 2005-02-10 ГУ Институт нефтехимии и катализа Академии наук Республики Башкортостан и УНЦ РАН Method of jointly preparing 2-alkylidenemagnesiumcyclopentanes and 2-alkyl-3-methylidenemagnesiumcyclopentanes
RU2268265C1 (en) * 2004-07-05 2006-01-20 ГУ Институт нефтехимии и катализа АН РБ и УНЦ РАН Method for preparing cyclooligomeric 2-methylidene-5-alkylidene magnesium-cyclopentanes
RU2290406C1 (en) * 2005-08-15 2006-12-27 Институт нефтехимии и катализа РАН Method for preparing 2,3,4,5-tetraalkylmagnesa-cyclopenta-2,4-dienes

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
FUJITA K. - J. Organomet. Chem., 1976, v.201, p.113. *

Also Published As

Publication number Publication date
RU2007126041A (en) 2009-01-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2291870C1 (en) Method for preparing 2,3-dialkyl-5-alkylidenemagnesacyclopent-2-enes
RU2290406C1 (en) Method for preparing 2,3,4,5-tetraalkylmagnesa-cyclopenta-2,4-dienes
RU2183637C2 (en) Method of combined synthesis of 1-ethyl-2- alkylidenealumacyclopentanes and 1-ethyl-2- methylene-3- alkylalumacyclopentanes
RU2245885C1 (en) Method of jointly preparing 2-alkylidenemagnesiumcyclopentanes and 2-alkyl-3-methylidenemagnesiumcyclopentanes
RU2313531C1 (en) Method for preparing 1-ethyl-3,4-di-(7-octenyl)-aluminacyclopentane
RU2355695C2 (en) Method of obtaining 10,11-dialkyl-9-magnesabicyclo[6,3,0]undeca-1(8),10-dienes
RU2349594C1 (en) Method of producing 11,12-dialkyl-10-magnesabicyclo[7.3.01,9]dodeca-8,11-dienes
RU2342391C2 (en) METHOD OF 1, 2, 3, 4, 5, 6, 8, 9, 10, 11, 12, 13-DODECAHYDRO-DICYCLOOCTA-[b, d]-MAGNESACYCLOPENTADIENE PRODUCTION
RU2290405C1 (en) Method for preparing 3,4-dialkyl-2,5-bis-(trimethylsilyl)-magnesa-cyclopenta-2,4-dienes
RU2375365C2 (en) Method of producing 3-alkylidene-4-magnesabicyclo[7.3.01,5]dodec-5-enes
RU2397174C2 (en) 2,3,4,5-tetraalkylmagnesacyclopenta-2,4-diene synthesis method
RU2374255C2 (en) Method of producing 2,3-dialkyl-5-alkylidenemagnesa-cyclopent-2-enes
RU2191192C1 (en) Method of synthesis of substituted 1-ethylalumo-cyclopentanes
RU2342393C2 (en) METHOD OF OBTAINING 1-ETHYL-1,2,3,3a,4,5,6,7,8,9-DECAHYDROCYCLONONE[b]ALUMINACYCLOPENTANE
RU2268265C1 (en) Method for preparing cyclooligomeric 2-methylidene-5-alkylidene magnesium-cyclopentanes
RU2130024C1 (en) Method of combined preparation of 1-(alkoxy)-2,3,4,5- tetraalkyl-(aryl) alumacyclopentadienes and 1-(alkoxy)- 2,3-dialkyl (aryl)alumacyclopropenes
RU2381230C2 (en) Method of producing tricyclo[4.2.1.02,5]nonane-3-spiro (3'-ethyl-3'-aluminacyclopentane)
RU2152395C1 (en) Method of synthesis of 1-ethyl-2-phenylalumacyclopropane
RU2342390C1 (en) METHOD OF OBTAINING 1,2,3,3a,4,5,6,7,8,9-DECAHYDROCYCLONONE[b]-MAGNESACYCLOPENTANE
RU2423365C2 (en) Method for synthesis of 2,3,4-trialkylmagnesacyclopent-2-enes
RU2342392C2 (en) Method of 6-ethyl-6-aluminaspiro[3,4] octane
RU2409583C2 (en) Method for synthesis of 2,3-dialkyl(aryl)magnesacyclopent-2-enes
RU2348639C1 (en) Method of obtaining 1-chloro-3,4-dialkyl-2,5-bis[3-(1-alkinyl)phenyl]-1h-aluminols
RU2433132C2 (en) Method of producing 1-ethyl-3-alkylaluminium cyclopentanes
RU2200146C1 (en) Method of synthesis of 1,3-dialkyl-2-(n-propyl)-prop-2z-en-1-ols

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20090710