RU2212074C2 - Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита - Google Patents
Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графитаInfo
- Publication number
- RU2212074C2 RU2212074C2 RU2001120518A RU2001120518A RU2212074C2 RU 2212074 C2 RU2212074 C2 RU 2212074C2 RU 2001120518 A RU2001120518 A RU 2001120518A RU 2001120518 A RU2001120518 A RU 2001120518A RU 2212074 C2 RU2212074 C2 RU 2212074C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- carbon
- graphite
- irradiated
- neutron
- neutrons
- Prior art date
Links
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 22
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 20
- 239000010439 graphite Substances 0.000 title claims abstract description 20
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 20
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 title description 2
- 238000000605 extraction Methods 0.000 title 1
- OKTJSMMVPCPJKN-NJFSPNSNSA-N Carbon-14 Chemical compound [14C] OKTJSMMVPCPJKN-NJFSPNSNSA-N 0.000 claims abstract description 28
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 7
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 7
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 abstract description 2
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 abstract description 2
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 abstract 1
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 abstract 1
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 3
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 3
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 3
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 3
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 3
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 3
- 239000010453 quartz Substances 0.000 description 3
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 3
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 2
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 2
- 229940079593 drug Drugs 0.000 description 2
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 2
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 2
- OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N Calcium Chemical compound [Ca] OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N Carbon monoxide Chemical compound [O+]#[C-] UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OKTJSMMVPCPJKN-IGMARMGPSA-N Carbon-12 Chemical compound [12C] OKTJSMMVPCPJKN-IGMARMGPSA-N 0.000 description 1
- QPLDLSVMHZLSFG-UHFFFAOYSA-N Copper oxide Chemical compound [Cu]=O QPLDLSVMHZLSFG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000005751 Copper oxide Substances 0.000 description 1
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 description 1
- 239000012670 alkaline solution Substances 0.000 description 1
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 1
- AYJRCSIUFZENHW-UHFFFAOYSA-L barium carbonate Chemical class [Ba+2].[O-]C([O-])=O AYJRCSIUFZENHW-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 230000004071 biological effect Effects 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 244000309464 bull Species 0.000 description 1
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 1
- 229910002091 carbon monoxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 235000019994 cava Nutrition 0.000 description 1
- 239000004568 cement Substances 0.000 description 1
- 229910000431 copper oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000428 dust Substances 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 229930195733 hydrocarbon Natural products 0.000 description 1
- 150000002430 hydrocarbons Chemical class 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 230000005865 ionizing radiation Effects 0.000 description 1
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 230000009897 systematic effect Effects 0.000 description 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 1
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 1
Images
Landscapes
- Measurement Of Radiation (AREA)
Abstract
Изобретение относится к области удаления радиоактивных отходов в процессах регенерации отработавшего ядерного топлива. Сущность изобретения: облученный нейтронами графит нагревают в токе воздуха в интервале температур 450-530oС с последующим улавливанием и осаждением выделившихся соединений углерода-14. Технический результат: увеличение скорости процесса выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита. 1 табл.
Description
Изобретение относится к области удаления радиоактивных отходов в процессах переработки отработавшего ядерного топлива.
Углерод-14 по сравнению с другими радиоактивными изотопами, выделяющимися на ядерных реакторах и заводах по воспроизводству ядерного топлива, имеет наибольшее радиоэкологическое значение из-за большого периода полураспада и значительного вклада в ожидаемую коллективную дозу [1]. При работе ядерных реакторов с графитовым замедлителем образуется большое количество углерода-14 не только в ядерном топливе, но и в графите. Так, только за счет примесей азота в графите образуется 120 Ku/ГВт (эл.) в год углерода-14 [2].
Наибольшее количество углерода-14 выделяется в атмосферу на заводах по воспроизводству ядерного топлива, особенно при переработке топлива реакторов HTGR, где отходящие газы содержат очень большое количество 12СО2 и следовые количества 14СО2. Для фиксации диоксида углерода обычно используют методы превращения его в карбонаты кальция и бария, которые можно перемешивать с цементом и окончательно захоранивать в соляных пещерах [3]. Недостатком указанных методов является образование больших количеств отходов, содержащих лишь незначительное по массе количество углерода-14.
Наиболее близким к заявляемому способу по технической сущности является способ удаления углерода-14 из облученного нейтронами графита реактора большой мощности канального (РБМК), осуществляющийся нагреванием в низком вакууме (Р~ 0,01 МПа) в интервале температур 800-1200oС с последующим улавливанием и осаждением выделившихся соединений углерода-14 [4]. Недостатком этого метода является длительность процесса. Так, для извлечения более 94% углерода-14 процесс проводят в течение 25 часов.
Предлагаемым изобретением решается задача увеличения скорости процесса выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита. Для достижения указанного технического результата в предлагаемом способе, предусматривающем термическую обработку облученного нейтронами графита, нагревание осуществляют в токе воздуха при температурах 450-530oС с последующим улавливанием и осаждением выделившихся соединений углерода-14. Использование предлагаемого способа позволяет существенно увеличить скорость выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита РБМК при гораздо менее высоких температурах.
Пример: Образец облученного нейтронами графита РБМК массой 0,1405 г помещался в кварцевую лодочку, которая ставилась в кварцевую трубку, и выдерживался в течение 5 часов в трубчатой печи при температуре 500oС в токе воздуха, продуваемого с объемной скоростью 1 л/ч.
Воздушный поток вместе с выделяющимися в процессе нагревания образца графита газами пропускался через нагретую до 450oС гранулированную окись меди для окисления окиси углерода и углеводородов. Далее воздушный поток проходил через ловушку и аэрозольный фильтр для улавливания графитовой пыли и систему, состоящую из трех последовательно соединенных барботеров, заполненных водным раствором NaOH с концентрацией 2 моль/л для улавливания диоксида углерода.
Для очистки от посторонних радиоактивных изотопов полученные щелочные растворы Na2CO3 разлагали с помощью НСl. Выделившийся диоксид углерода осаждали в виде СаСО3 и определяли содержание углерода-14 методом толстослойных дисперсных сцинтилляторов. Этот метод имеет незначительную систематическую погрешность, относительное квадратичное отклонение составляет 0,07. Диапазон определяемых активностей имеет интервал 2•101 - 2•105 Бк/проба. При каждом анализе выполнялось не менее двух параллельных определений. Активность углерода-14, поглощенного в ловушке с раствором щелочи, вычислялась по формуле:
где Апр - активность углерода-14, поглощенного в ловушке с раствором щелочи, Бк;
Nпр - скорость счета препарата, с-1;
Nф - скорость счета натурального фона, с-1;
Nэт - скорость счета эталона, с-1;
Аэт - активность углерода-14 в эталоне, Бк;
V1 - объем раствора щелочи в ловушке, см3;
V2 - объем аликвоты, см3;
Р1 - вес введенного носителя, г;
Р2 - вес выделенного препарата, г.
где Апр - активность углерода-14, поглощенного в ловушке с раствором щелочи, Бк;
Nпр - скорость счета препарата, с-1;
Nф - скорость счета натурального фона, с-1;
Nэт - скорость счета эталона, с-1;
Аэт - активность углерода-14 в эталоне, Бк;
V1 - объем раствора щелочи в ловушке, см3;
V2 - объем аликвоты, см3;
Р1 - вес введенного носителя, г;
Р2 - вес выделенного препарата, г.
После окончания эксперимента масса образца, облученного нейтронами графита РБМК, составляла 0,0706 г (50,3% от первоначальной массы), а содержание углерода-14 - 4,9% от его первоначального количества.
Оставшийся после проведения эксперимента образец графита окислялся в кварцевой трубке потоком воздуха с объемной скоростью 10 л/ч при температуре 900oС в течение 30 минут, а отходящие газы пропускались через описанную выше систему. К концу эксперимента образец графита полностью окислился практически без твердого остатка.
В таблице приведена зависимость выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита РБМК от времени и температуры в токе воздуха.
Результаты по выделению углерода-14 при температуре 450oС приведены для скорости пропускания воздуха 10 л/ч, а результаты, полученные при температурах 475, 500 и 530oС, - для скорости пропускания 1 л/ч.
По результатам таблицы видно, что скорость выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита РБМК существенно выше, чем в прототипе. Так, по известному способу при температуре 900oС из образца выделяется 94,6% углерода-14 в течение 25 часов, тогда как по предлагаемому способу при температуре 500oС из образца выделяется 95,1% углерода-14 в течение 5 часов. Так же, как и в рассматриваемом прототипе, нагревание образца прекращали при уменьшении его массы на 50%.
Уменьшение температуры проведения процесса ниже 450oС приводит к значительному уменьшению скорости выделения углерода-14. Так, при температуре 400oС из образца выделяется 80% углерода-14 за 50 часов. Увеличение температуры проведения процесса выше 530oС приводит к резкому росту скорости окисления стабильного углерода и не позволяет разделить углерод-14 и углерод-12.
Отличительными признаками предложенного способа является нагревание в интервале температур от 450 до 530oС в токе воздуха, дающее новый и неожиданный эффект - увеличение скорости выделения углерода-14 при более низких температурах.
Источники информации
1. Ионизирующее излучение, источники, биологические эффекты. Научный комитет ООН по действию атомной энергии. Доклад за 1982 год Генеральной Ассамблеи, т.1, Нью-Йорк, с.555-557, 1982.
1. Ионизирующее излучение, источники, биологические эффекты. Научный комитет ООН по действию атомной энергии. Доклад за 1982 год Генеральной Ассамблеи, т.1, Нью-Йорк, с.555-557, 1982.
2. W. Davis NRC Report ORNL (NURFG/TM-12 Oak Ridge National Laboratory, NTYS) 1977.
3. Heiner Brucher Atomkernenergie-Kerntechnik, Vol. 44, N 2, 111-114, 1984.
4. Авторское свидетельство 1734497, 20.11.99, бюл. 32, с.20-90.
Claims (1)
- Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита, включающий термическую обработку графита с последующим улавливанием соединений углерода-14, отличающийся тем, что облученный нейтронами графит нагревают в токе воздуха в интервале температур 450-530oС.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2001120518A RU2212074C2 (ru) | 2001-07-23 | 2001-07-23 | Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2001120518A RU2212074C2 (ru) | 2001-07-23 | 2001-07-23 | Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2001120518A RU2001120518A (ru) | 2003-04-20 |
| RU2212074C2 true RU2212074C2 (ru) | 2003-09-10 |
Family
ID=29776828
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2001120518A RU2212074C2 (ru) | 2001-07-23 | 2001-07-23 | Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2212074C2 (ru) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2472572C2 (ru) * | 2007-04-17 | 2013-01-20 | ГЛОБАЛ РИСЕРЧ ТЕКНОЛОДЖИЗ, ЭлЭлСи | Улавливание диоксида углерода(со2) из воздуха |
| RU2546981C1 (ru) * | 2013-10-16 | 2015-04-10 | Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") | Способ обработки облученного реакторного графита |
| RU2603015C1 (ru) * | 2015-10-29 | 2016-11-20 | Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" | Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора и устройство для его осуществления |
| RU2658306C2 (ru) * | 2016-11-22 | 2018-06-20 | Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования (ФГБОУ ВО) "Уральский Государственный Аграрный Университет" (УрГАУ) (отдел по научной, инновационной работе и докторантуре) | Способ переработки реакторного графита |
| WO2020106181A1 (ru) | 2018-11-21 | 2020-05-28 | Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях" | Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1718277A1 (ru) * | 1989-05-31 | 1992-03-07 | Институт проблем материаловедения АН УССР | Способ переработки высокоактивных графитсодержащих отходов |
| RU2084979C1 (ru) * | 1994-06-10 | 1997-07-20 | Производственное объединение "МАЯК" | Способ выделения радионуклида углерод -14 из облученного нейтронами нитрида алюминия |
| SU1734497A1 (ru) * | 1990-08-27 | 1999-11-20 | Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина | Способ удаления углерода-14 из облученного нейтронами графита |
| WO2001027935A2 (en) * | 1999-10-14 | 2001-04-19 | David Bradbury | Process for the treatment of radioactive graphite |
-
2001
- 2001-07-23 RU RU2001120518A patent/RU2212074C2/ru not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1718277A1 (ru) * | 1989-05-31 | 1992-03-07 | Институт проблем материаловедения АН УССР | Способ переработки высокоактивных графитсодержащих отходов |
| SU1734497A1 (ru) * | 1990-08-27 | 1999-11-20 | Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина | Способ удаления углерода-14 из облученного нейтронами графита |
| RU2084979C1 (ru) * | 1994-06-10 | 1997-07-20 | Производственное объединение "МАЯК" | Способ выделения радионуклида углерод -14 из облученного нейтронами нитрида алюминия |
| WO2001027935A2 (en) * | 1999-10-14 | 2001-04-19 | David Bradbury | Process for the treatment of radioactive graphite |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2472572C2 (ru) * | 2007-04-17 | 2013-01-20 | ГЛОБАЛ РИСЕРЧ ТЕКНОЛОДЖИЗ, ЭлЭлСи | Улавливание диоксида углерода(со2) из воздуха |
| RU2546981C1 (ru) * | 2013-10-16 | 2015-04-10 | Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") | Способ обработки облученного реакторного графита |
| RU2603015C1 (ru) * | 2015-10-29 | 2016-11-20 | Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" | Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора и устройство для его осуществления |
| RU2658306C2 (ru) * | 2016-11-22 | 2018-06-20 | Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования (ФГБОУ ВО) "Уральский Государственный Аграрный Университет" (УрГАУ) (отдел по научной, инновационной работе и докторантуре) | Способ переработки реакторного графита |
| WO2020106181A1 (ru) | 2018-11-21 | 2020-05-28 | Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях" | Способ дезактивации элемента конструкции ядерного реактора |
| KR20210094460A (ko) | 2018-11-21 | 2021-07-29 | 조인트 스탁 컴퍼니 “로제네르고아톰” | 핵 원자로 구조 요소에 대한 오염 제거 방법 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2212074C2 (ru) | Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита | |
| US9144771B2 (en) | Iodine absorbent material containing salt and radioactive iodine removal system using the same | |
| RU2687842C1 (ru) | Способ комплексного контроля радионуклидов в выбросах ядерных энергетических установок | |
| US4383969A (en) | Method for removing radioactive carbon produced in nuclear power plants | |
| CN114705510A (zh) | 环境大气颗粒态、气态无机与气态有机碘-129分析方法 | |
| JPS62255894A (ja) | 核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置 | |
| JP3945757B2 (ja) | 黒鉛構造材料に吸着した放射性核種炭素１４を分離・回収する方法 | |
| RU2579753C1 (ru) | Способ переработки облученного ядерного топлива | |
| KR101171029B1 (ko) | 방사성 탄소 분리장치 및 이를 이용한 방사성 탄소 분리방법 | |
| Hennig | Thermal neutron capture cross section of carbon-13 | |
| Seki et al. | Determination of radioiodine species in rain water collected at Tsukuba near Tokyo | |
| JP2569357B2 (ja) | 放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法 | |
| RU2155399C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа стронций-89 | |
| Moriyama et al. | The interactions of tritium with irradiation defects in solid breeder materials | |
| RU2343575C2 (ru) | Способ фиксации долгоживущих радионуклидов для хранения и трансмутации | |
| CA2098560A1 (en) | Medical isotope production reactor | |
| KR102149211B1 (ko) | 감속재 제염 폐기물의 감량화 방법 | |
| JP2023029304A (ja) | 放射性廃液からガラス固化妨害元素を分離する方法 | |
| US3772146A (en) | Novel method of producing radioactive iodine | |
| Shikata et al. | Novel method of producing radioactive iodine | |
| Voskresenskaya et al. | Ruthenium Capture from the Gas Phase during Reprocessing of Spent Uranium-Plutonium Nitride Fuel from Fast Reactors | |
| Ettinger | Iodine sampling with silver nitrate-impregnated filter paper | |
| RU2268516C1 (ru) | СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ИЗОТОПОВ 99mTc и 188Re | |
| SU1411840A1 (ru) | Способ выделени радионуклида ниоби -97 | |
| Cederberg et al. | Containment of Iodine-131 Released by the RaLa Process |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20130724 |