[go: up one dir, main page]

RU2296009C1 - Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана - Google Patents

Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана Download PDF

Info

Publication number
RU2296009C1
RU2296009C1 RU2005125588/04A RU2005125588A RU2296009C1 RU 2296009 C1 RU2296009 C1 RU 2296009C1 RU 2005125588/04 A RU2005125588/04 A RU 2005125588/04A RU 2005125588 A RU2005125588 A RU 2005125588A RU 2296009 C1 RU2296009 C1 RU 2296009C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
catalyst
zeolite
methane
molybdenum
conversion
Prior art date
Application number
RU2005125588/04A
Other languages
English (en)
Inventor
Александр Владимирович Восмериков (RU)
Александр Владимирович Восмериков
Людмила Леонидовна Коробицына (RU)
Людмила Леонидовна Коробицына
Нина Витальевна Арбузова (RU)
Нина Витальевна Арбузова
Геннадий Викторович Ечевский (RU)
Геннадий Викторович Ечевский
Евгений Геннадьевич Коденев (RU)
Евгений Геннадьевич Коденев
Владимир Валерьевич Козлов (RU)
Владимир Валерьевич Козлов
Владимир Феодосьевич Ануфриенко (RU)
Владимир Феодосьевич Ануфриенко
Original Assignee
Институт химии нефти Сибирского отделения Российской академии наук
Институт Катализа Им. Г.К. Борескова Сибирского Отделения Российской Академии Наук
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт химии нефти Сибирского отделения Российской академии наук, Институт Катализа Им. Г.К. Борескова Сибирского Отделения Российской Академии Наук filed Critical Институт химии нефти Сибирского отделения Российской академии наук
Priority to RU2005125588/04A priority Critical patent/RU2296009C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2296009C1 publication Critical patent/RU2296009C1/ru

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

Landscapes

  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к нефтехимической и химической промышленности, в частности к способу получения катализаторов конверсии метана в ароматические углеводороды в неокислительных условиях. Описан высококремнеземный цеолитный катализатор для процесса неокислительной конверсии метана, включающий в свой состав молибден и второй модифицирующий элемент - никель, при этом содержание молибдена в катализаторе составляет не более 4,0 мас.%, и никеля от 0,1 до 0,5 мас.%. Описан способ приготовления цеолитного катализатора для процесса неокислительной конверсии метана, включающий модификацию цеолита молибденом и вторым промотирующим элементом, при этом молибден и второй промотирующий элемент - никель вводят в цеолит в виде наноразмерных порошков металлов, при этом содержание молибдена в полученном катализаторе составляет не более 4,0 мас.%, а никеля от 0,1 до 0,5 мас.%. Описан также способ неокислительной конверсии метана в присутствии описанного выше катализатора. Технический эффект - повышение эффективности процессов неокислительной конверсии метана за счет увеличения активности и стабильности катализатора. 3 н.п. ф-лы, 1 табл.

Description

Изобретение относится к нефтехимической и химической промышленности, в частности к способу получения катализаторов конверсии метана в ароматические углеводороды в неокислительных условиях.
Известно, что с целью повышения времени стабильного действия высококремнеземных цеолитов типа ZSM-5, содержащих молибден, в процессе неокислительной конверсии метана используют добавки таких промоторов, как Fe, Cr, Ga [Dong Qun, Ichkawa M. Каталитические особенности систем Mo/HZSM-5, промотированных добавками второго металла, в ароматизации метана // Fenzi cuihua=J.Mol.Catal. (China) - 2001. - Vol.15. - №1.-33-36] и Co [Tian Bing-lun, Lui Hong-mei, Shu Yu-ying, Wang Lin-sheng, Xu Yi-de Дегидроароматизация метана в отсутствие кислорода в присутствии модифицированных кобальтом катализаторов Mo/HZSM-5 // Fenzi cuihua=J.Mol.Catal. (China) - 2000. - vol.14 - №3-200-204].
Наиболее близким к предлагаемому катализатору является катализатор, содержащий 4,0 мас.% молибдена [Jun-Zhong Zhang, Mervyn A. Long, Russell F. Howe Molybdenum ZSM-5 zeolite catalysts for the conversion of methane to benzene // Catalysis Today 44(1998)293-300].
Наиболее близким к предлагаемому способу является способ получения Мо-Cu/HZSM-5 катализатора путем введения Cu в цеолит H-ZSM-5 методом ионного обмена из водного раствора ацетата меди, высушивания, прокаливания и последующего добавления механическим смешением необходимого количества МоО3. Приготовленный Mo-Cu/HZSM-5 катализатор тщательно измельчался и прокаливался на воздухе при 500°С в течение 4 часов [S. Li, С. Zhang, Q. Kan, D. Wang, Т. Wu, L. The function of Cu(II) ions in the Mo/Cu-HZSM-5 catalyst for methane conversion under non-oxidative condition // Applied Catalysis A: General 187(1999) 199-206].
Недостатком этого способа является высокая продолжительность срока приготовления катализатора, обусловленная многостадийностью процесса, а также сравнительно низкая каталитическая активность в процессе неокислительной конверсии метана при температуре 750°С и объемной скорости подачи 800 ч-1.
Наиболее близким к предлагаемому способу является способ неокислительной конверсии метана в присутствии цеолитного катализатора, модифицированного Мо [Jun-Zhong Zhang, Mervyn A. Long, Russell F. Howe Molybdenum ZSM-5 zeolite catalysts for the conversion of methane to benzene // Catalysis Today 44(1998) 293-300].
Задачей предлагаемого изобретения является получение катализатора, обеспечивающего повышение степени превращения метана и выхода ароматических углеводородов, и увеличение срока стабильного действия Mo/ZSM-5 катализатора путем добавления Ni в качестве второго промотирующего элемента.
Технический результат достигается тем, что Ni-Mo/HZSM-5 катализаторы получают путем сухого механического смешения цеолита HZSM-5 с мольным отношением SiO2/Al2O3=40 (М=40) и наноразмерных порошков (НРП) Мо и Ni, полученных методом электрического взрыва проволоки металлов в среде аргона, с последующим прокаливанием приготовленных смесей при температуре Т=500°С в течение 4 часов. В результате получают Ni-Mo/HZSM-5 катализаторы, содержащие не более 4,0 мас.% НРП Мо и не менее 0,1 мас.% НРП Ni. Каталитическая активность и стабильность приготовленных контактов выше, чем катализаторов, полученных модифицированием цеолита HZSM-5 медью методом ионного обмена из водного раствора ее соли с последующим смешением с МоО3, а также катализатора, полученного механическим смешением цеолита HZSM-5 с нанопорошком Мо без добавления НРП Ni, при одинаковых условиях проведения процесса.
Примеры конкретного выполнения.
Пример 1. К 4,0 г декатионированного цеолита H-ZSM-5 (М=40) добавляют 0,16 г НРП Мо (4,0 мас.%) и 0,004 г НРП Ni (0,1 мас.%), полученных методом электрического взрыва проволок металла в среде аргона. Полученную смесь перемешивают в вибрационной мельнице в течение 0,5 ч и прокаливают при 500°С в течение 4 ч. Затем катализатор прессуют в таблетки, крошат и отбирают для исследований фракцию 0,5-1,0 мм.
Каталитические испытания образцов проводят в проточной установке при температуре реакции 750°С, объемных скоростях подачи метана 800-1000 ч-1 и атмосферном давлении. Катализатор в количестве 1 мл помещают в кварцевый трубчатый реактор диаметром 12 мм. Перед началом реакции катализатор нагревают в токе Не до 750°С и выдерживают при этой температуре в течение 20 мин, затем в реактор подают метан, степень чистоты которого составляет 99,9%. Продукты реакции и не превращенный метан поступают в шестиходовой кран для отбора проб на анализ.
Для предотвращения конденсации или прочной адсорбции образующихся высших углеводородов трубка на выходе из реактора и шестиходовой кран находятся при температуре выше 200°С. Анализ продуктов конверсии метана проводится через 60 мин работы катализатора методом газовой хроматографии. Конверсия метана при объемной скорости 800 ч-1 после 60 мин работы катализатора составляет 14,2%. Исследования влияния времени реакции на активность катализатора показывают, что конверсия сохраняется практически постоянной (13-14%) в течение 300 мин работы катализатора, затем наблюдается постепенное ее снижение, и за время реакции 480 мин она уменьшается до 10,9%.
Пример 2. Так же как в примере 1, но содержание НРП Ni составляет 0,25% от веса цеолита. Конверсия метана при 800 ч-1 составляет 13,8% после 60 мин работы катализатора и снижается до 10,0% за время реакции 480 мин.
Пример 3. Так же как в примере 1, но содержание НРП Ni составляет 0,5% от веса цеолита. Конверсия метана при 800 ч-1 составляет 12,5% после 60 мин работы катализатора и снижается до 7,8% за время реакции 480 мин.
Пример 4. Так же как в примере 1, но содержание НРП Ni составляет 1,0% от веса цеолита. Конверсия метана при 800 ч-1 составляет 11,1% после 60 мин работы катализатора и снижается до 3,5% за время реакции 480 мин.
Пример 5. Так же как в примере 1, но Mo/HZSM-5 катализатор не содержит Ni. Конверсия метана составляет 13,8% после 60 мин работы катализатора и снижается до 8,4% за время реакции 480 мин.
Пример 6. Так же как в примере 1, но объемная скорость подачи метана равна 1000 ч-1, при этом конверсия метана через 60 мин работы катализатора составляет 13,6% и снижается до 8,4% за время реакции 480 мин.
Пример 7. Так же как в примере 6, но Mo/HZSM-5 катализатор не содержит Ni. Конверсия метана составляет 12,1% после 60 мин работы катализатора и снижается до 5,4% за время реакции 480 мин.
В таблице представлены сравнительные характеристики каталитической активности и стабильности образцов Ni-Mo/HZSM-5 и Mo/ZSM-5, полученных путем модифицирования цеолита НРП Мо и Ni, и Mo-Cu/ZSM-5 катализатора, полученного путем модифицирования цеолита медью методом ионного обмена из водного раствора ацетата меди и последующего механического смешения образца Cu/ZSM-5 с оксидом молибдена (по прототипу).
Как видно из данных таблицы, предлагаемый способ позволяет получить катализатор, отличающийся от прототипа более высокой активностью и стабильностью в процессе конверсии метана в ароматические углеводороды.
Таблица
Сравнительная характеристика активности модифицированных цеолитных катализаторов
Показатели По предлагаемому способу По прототипу
1 2 3 4 5 6 7
Температура, °С 750 750 750 750 750 750 750 750
Объемная скорость, ч-1 800 800 800 800 800 1000 1000 800
Конверсия за время реакции 60 мин, % 14,2 13,8 12,5 11,1 13,8 13,6 12,1 10,0
Селективность по аренам, % 81,7 81,2 79,2 79,3 79,0 78,7 78,5 85,0
Выход аренов, % 11,6 11,2 9,9 8,8 10,9 10,7 9,5 8,5
Конверсия за время реакции 480 мин, % 10,9 10,0 7,8 3,5 8,4 8,4 5,4 7,2 (за 300 мин)
Отношение Ni(Cu)/Mo в катализаторе 0,04 0,1 0,2 0,4 - 0,04 - 0,13

Claims (3)

1. Высококремнеземный цеолитный катализатор для процесса неокислительной конверсии метана, включающий в свой состав молибден и второй модифицирующий элемент, отличающийся тем, что содержание молибдена в катализаторе составляет не более 4,0 мас.%, второго модифицирующего элемента - никеля от 0,1 до 0,5 мас.%.
2. Способ приготовления цеолитного катализатора для процесса неокислительной конверсии метана, включающий модификацию цеолита молибденом и вторым модифицирующим элементом с последующим прокаливанием, отличающийся тем, что молибден и второй промотирующий элемент - никель вводят в цеолит в виде наноразмерных порошков металлов, при этом содержание молибдена в полученном катализаторе составляет не более 4,0 мас.%, а никеля - от 0,1 до 0,5 мас.%.
3. Способ неокислительной конверсии метана в присутствии высококремнеземного цеолитного катализатора, отличающийся тем, что используют катализатор по п.1.
RU2005125588/04A 2005-08-11 2005-08-11 Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана RU2296009C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005125588/04A RU2296009C1 (ru) 2005-08-11 2005-08-11 Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005125588/04A RU2296009C1 (ru) 2005-08-11 2005-08-11 Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2296009C1 true RU2296009C1 (ru) 2007-03-27

Family

ID=37999104

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2005125588/04A RU2296009C1 (ru) 2005-08-11 2005-08-11 Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2296009C1 (ru)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2438779C1 (ru) * 2010-08-18 2012-01-10 Учреждение Российской академии наук Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения РАН Катализатор, способ его приготовления и процесс неокислительной конверсии метана
US10099972B2 (en) 2013-12-06 2018-10-16 Exxonmobil Upstream Research Company Methods and systems for producing liquid hydrocarbons
CN119565663A (zh) * 2024-11-15 2025-03-07 南京师范大学 一种等离子体辅助制备沸石催化剂的方法及其应用

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5968342A (en) * 1994-10-28 1999-10-19 Asahi Kasei Kogyo Kabushiki Kaisha Zeolite catalyst and method of converting hydrocarbons using the same
RU2188225C1 (ru) * 2001-02-19 2002-08-27 Институт катализа им. Г.К.Борескова СО РАН Способ получения ароматических углеводородов (варианты)
EP1307415A2 (en) * 2000-07-27 2003-05-07 Conoco Inc. Catalyst and process for aromatic hydrocarbons production from methane

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5968342A (en) * 1994-10-28 1999-10-19 Asahi Kasei Kogyo Kabushiki Kaisha Zeolite catalyst and method of converting hydrocarbons using the same
EP1307415A2 (en) * 2000-07-27 2003-05-07 Conoco Inc. Catalyst and process for aromatic hydrocarbons production from methane
RU2188225C1 (ru) * 2001-02-19 2002-08-27 Институт катализа им. Г.К.Борескова СО РАН Способ получения ароматических углеводородов (варианты)

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
S.Li et al. The function of Cu(11) ions in the Mo/Cu-HZSM-5 catalyst for methane conversion under non-oxidative condition. Applied Catalysis A: General 187(1999) 199-206. *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2438779C1 (ru) * 2010-08-18 2012-01-10 Учреждение Российской академии наук Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения РАН Катализатор, способ его приготовления и процесс неокислительной конверсии метана
US10099972B2 (en) 2013-12-06 2018-10-16 Exxonmobil Upstream Research Company Methods and systems for producing liquid hydrocarbons
CN119565663A (zh) * 2024-11-15 2025-03-07 南京师范大学 一种等离子体辅助制备沸石催化剂的方法及其应用

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2695786C2 (ru) Способ получения алкенолов и его применение для получения 1,3-бутадиена
CN105873885B (zh) 2,3-丁二醇到丁二烯的转化
AU2009235497B2 (en) Method for the dehydroaromatisation of mixtures containing methane by regenerating the corresponding catalysts that are devoid of precious metal
CN103506150B (zh) 通过水蒸气改性用于甲醇制汽油的催化剂及其制法与应用
EP2734297A1 (en) Catalyst for the preparation of aromatic hydrocarbons and use thereof
RU2732247C1 (ru) Катализатор для синтеза ароматических углеводородов и способ его получения
CN104302393B (zh) 用于将低级脂肪族醚转化成芳族化合物和低级烯烃的方法
EP2571616A1 (en) Pre-carburized molybdenum-modified zeolite catalyst and use thereof for the aromatization of lower alkanes
CN104053504A (zh) 用于将氧合物转化成芳烃的Ga-和Zn-交换的ZSM-5沸石催化剂的改善性能
EP3604260A1 (en) Single-stage method of butadiene production
CN112237941A (zh) 芳构化催化剂及其制备方法和低碳烯烃芳构化方法
RU2296009C1 (ru) Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана
CN110325497B (zh) 制备不饱和醇的方法
RU2271863C1 (ru) Способ получения молибденсодержащих цеолитных катализаторов неокислительной конверсии метана
JP7611764B2 (ja) アセトン製造用触媒及びアセトンの製造方法
EP3571160B1 (en) Molecular sieve ssz-108, its synthesis and use
CN108097286A (zh) 一种制备丙烯酸和丙烯酸甲酯的催化剂
RU2408425C1 (ru) Цеолитный катализатор, способ его приготовления и способ неокислительной конверсии метана
EP3523242B1 (en) Molecular sieve ssz-107, its synthesis and use
CN106946734A (zh) 一种高选择性氧化苄胺绿色合成n‑苄烯丁胺的方法
EP3973035A1 (en) <sup2/>? <sub2/>?2?methods for producing cto c <ns1:sub>5</ns1:sub>?paraffins using a hybrid catalyst comprising a high acidity microporous component
RU2438779C1 (ru) Катализатор, способ его приготовления и процесс неокислительной конверсии метана
RU2525117C1 (ru) Способ активации молибден-цеолитного катализатора ароматизации метана
EP4201520A1 (en) Dehydrogenation catalyst treatment
Vosmerikov et al. Conversion of lower alkanes in the presence of metal nanoparticles supported on a zeolite matrix

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20080812