[go: up one dir, main page]

RU2290995C1 - Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene - Google Patents

Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene Download PDF

Info

Publication number
RU2290995C1
RU2290995C1 RU2005125353/04A RU2005125353A RU2290995C1 RU 2290995 C1 RU2290995 C1 RU 2290995C1 RU 2005125353/04 A RU2005125353/04 A RU 2005125353/04A RU 2005125353 A RU2005125353 A RU 2005125353A RU 2290995 C1 RU2290995 C1 RU 2290995C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
styrene
palladium
compound
acac
oligomerization
Prior art date
Application number
RU2005125353/04A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Виталий Сергеевич Ткач (RU)
Виталий Сергеевич Ткач
Дмитрий Сергеевич Суслов (RU)
Дмитрий Сергеевич Суслов
Федор Карлович Шмидт (RU)
Федор Карлович Шмидт
Original Assignee
ГОУ ВПО Иркутский государственный университет
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ГОУ ВПО Иркутский государственный университет filed Critical ГОУ ВПО Иркутский государственный университет
Priority to RU2005125353/04A priority Critical patent/RU2290995C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2290995C1 publication Critical patent/RU2290995C1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

FIELD: polymerization catalysts.
SUBSTANCE: invention relates to preparation of catalysts used in styrene oligomerization processes producing dimers useful in manufacture of synthetic rubbers, heat carriers, insulation oil, polystyrene solvents. Catalyst is prepared through interaction of palladium (II) compound and boron trichloride compound in styrene medium at 333-353 K, said palladium (II) compound being, in particular, palladium acetylacetonato-bis(triarylphosphine) tetrafluoroborate of general formula [(Acac)Pd(PR3)2]BF4, wherein Acac denotes acetylacetonate, PR3 tertiary phosphine, and R phenyl, o-tolyl, or p-tolyl, and atomic ratio B/Pd = 3:10.
EFFECT: increased process efficiency to 153000 mole styrene per 1 g-atom Pd with dimer formation selectivity to 91%.
3 tbl, 15 ex

Description

Предлагаемое изобретение относится к получению катализатора для олигомеризации стирола в димеры, которые используются как сырье в органическом синтезе, в производстве синтетических каучуков, теплоносителей, изоляторного масла, как растворители полистирола.The present invention relates to the preparation of a catalyst for the oligomerization of styrene into dimers, which are used as raw materials in organic synthesis, in the production of synthetic rubbers, coolants, insulating oils, as solvents for polystyrene.

Известен способ получения катализатора для олигомеризации стирола на основе соединений двухвалентного палладия различного состава /Патент GB №1369128, С 07 С 2/04, 02.09.74/, в том числе тетрафторборат ацетилацетонатоциклооктадиен палладия или карбоксилатов палладия, с соединениями трехфтористого бора - веществами, содержащими комплексный анион фтора, например в виде HBF4], которые олигомеризуют стирол в течение 5 ч при 333К под действием каталитической системы Pd(ОСОСН3)2+HBF4+Р(n-Bu)3 при атомарном отношении Pd:B:P=1:2:1 с конверсией стирола в олигомеры, достигающей 1·104 моля стирола на 1 г-ат Pd при содержании димеров 84%.A known method of producing a catalyst for oligomerization of styrene based on compounds of divalent palladium of various compositions / Patent GB No. 1369128, C 07 With 2/04, 09/09/74 /, including tetrafluoroborate acetylacetonatocyclooctadiene palladium or palladium carboxylates, with compounds containing boron trifluoride - substances containing complex fluorine anion, for example, in the form of HBF 4 ], which oligomerize styrene for 5 hours at 333K under the action of the Pd (OCOCH 3 ) 2+ HBF 4+ P (n-Bu) 3 catalyst system with an atomic ratio of Pd: B: P = 1: 2: 1 with the conversion of styrene to oligomers, dos fusing 1 · 10 4 moles of styrene per 1 g-at Pd with a dimer content of 84%.

Известен способ получения катализатора для олигомеризации стирола,G.Myagmarsuren, V.S.Tkach, F.K.Shmidt, M.Mohamad, D.S.Suslov // J.Mol. Cat. A:Chem, 235 (2005), p.154-160, путем взаимодействия бис-ацетилацетоната палладия с эфиратом трехфтористого бора в присутствии соединений трехвалентного фосфора в среде субстрата (стирола) [3]. Для подобных каталитических композиций, например Pd(Acac)2+PPh3+BF3OEt2 при атомарном отношении Pd:P:B=1:2:7 конверсия стирола за 7 ч при 343К достигает 7,5·104 моля стирола на г-ат Pd при содержании димеров 93,0%.A known method of producing a catalyst for oligomerization of styrene, G. Myagmarsuren, VSTkach, FKShmidt, M. Mohamad, DSSuslov // J. Mol. Cat. A: Chem, 235 (2005), p.154-160, by reacting palladium bis-acetylacetonate with boron trifluoride etherate in the presence of trivalent phosphorus compounds in a substrate (styrene) environment [3]. For such catalytic compositions, for example, Pd (Acac) 2+ PPh 3+ BF 3 OEt 2 at an atomic ratio of Pd: P: B = 1: 2: 7, styrene conversion in 7 h at 343K reaches 7.5 · 10 4 moles of styrene per g-at Pd with a dimer content of 93.0%.

Ближайшим аналогом является способ получения катализатора для олигомеризации стирола /Патент РФ №2129043, B 01 J 37/00, B 01 J 31/28, 1999 г./ путем взаимодействия компонентов катализатора - карбоксилата палладия, третичного фосфина и соединения трехфтористого бора в среде стирола, в качестве компонентов катализатора используют карбоксилат палладия общей формулы Pd(OCOR)2, где OCOR - ацетат, бутират, валериат, пальмитат, стеарат, бензоат, третичный фосфин общей формулы PR3, где R - фенил, ортометилфенил, парахлорфенил, ортометоксифенил, параэтоксифенил, эфират трехфтористого бора формулы BF3OEt2, и процесс проводят при температуре 333-363К, при атомарных отношениях Р:Pd=1:3 и В:Pd=5:10.The closest analogue is a method for producing a catalyst for styrene oligomerization / RF Patent No. 2129043, B 01 J 37/00, B 01 J 31/28, 1999 / by reacting the components of the catalyst — palladium carboxylate, tertiary phosphine and boron trifluoride compound in styrene medium , palladium carboxylate of the general formula Pd (OCOR) 2 , where OCOR is acetate, butyrate, valerate, palmitate, stearate, benzoate, tertiary phosphine of the general formula PR 3 , where R is phenyl, orthomethylphenyl, parachlorophenyl, orthomethoxyphenyl, paraethoxyphenyl, are used as catalyst components , ethereal t boron re-fluoride of the formula BF 3 OEt 2 , and the process is carried out at a temperature of 333-363K, with atomic ratios P: Pd = 1: 3 and B: Pd = 5: 10.

Недостатком известных способов является неэффективность способа, так как подобные каталитические композиции характеризуются относительно невысокой конверсией стирола в олигомеры, а также относительно невысокой селективностью по отношению к димерам.A disadvantage of the known methods is the inefficiency of the method, since such catalyst compositions are characterized by a relatively low conversion of styrene to oligomers, as well as a relatively low selectivity with respect to dimers.

Задачей предлагаемого изобретения является создание катализатора повышенной активности для олигомеризации стирола.The objective of the invention is the creation of a catalyst of increased activity for oligomerization of styrene.

Поставленная задача достигается тем, что в способе получения катализатора для олигомеризации стирола путем взаимодействия компонентов катализатора - соединения двухвалентного палладия и соединения трехфтористого бора в среде стирола при температуре 333-353 К, в качестве соединения двухвалентного палладия используют соединение тетрафторборат ацетилацетонатобис(триарилфосфин) палладия общей формулы [(Асас)Pd(PR3)2]BF4, где Асас - ацетилацетонат, PR3 - третичные фосфины, где R - фенил, ортометилфенил, параметилфенил и процесс проводят при атомарном отношении B:Pd=3:10.The problem is achieved in that in the method for producing a catalyst for oligomerization of styrene by the interaction of catalyst components — a compound of divalent palladium and a compound of boron trifluoride in a styrene medium at a temperature of 333-353 K, a tetrafluoroborate acetylacetonatobis (triarylphosphine) palladium compound of the general formula [(Acac) Pd (PR 3 ) 2 ] BF 4 , where Acac is acetylacetonate, PR 3 is tertiary phosphines, where R is phenyl, orthomethylphenyl, parameter phenyl and the process is carried out at the atom in the ratio B: Pd = 3: 10.

Способ осуществляется следующим образом.The method is as follows.

Способ заключается во взаимодействии тетрафторбората ацетилацетонато-бис(триарилфосфин) палладия и эфирата трехфтористого бора в среде стирола при 298К в течение 30 мин. Затем температуру повышают до оптимальной.The method consists in the interaction of tetrafluoroborate acetylacetonato-bis (triarylphosphine) palladium and boron trifluoride etherate in styrene medium at 298K for 30 minutes. Then the temperature is raised to the optimum.

Оптимальные условия процесса: температура 323-363К, предпочтительно 333-353К, атомарное отношение B:Pd=2:20, предпочтительно B:Pd=3:10.Optimum process conditions: temperature 323-363K, preferably 333-353K, atomic ratio B: Pd = 2: 20, preferably B: Pd = 3: 10.

Пример 1.Example 1

В трехгорлую колбу при 298К в атмосфере аргона последовательно вносят 50 мл (0,435 моль) стирола, 0,0142 г (1,74·10-5 моль) тетрафторбората ацетилацетонато-бис(трифенилфосфин) палладия, которые растворяют при перемешивании. Затем микропипеткой приливают 0,011 мл (8,70·10-5 моль) эфирата трехфтористого бора. Перемешивают в течение 30 мин, затем поднимают температуру в колбе до 343 К и проводят олигомеризацию стирола в течение 2 ч.50 ml (0.435 mol) of styrene, 0.0142 g (1.74 · 10 -5 mol) of acetylacetonato-bis (triphenylphosphine) palladium tetrafluoroborate are successively added to a three-necked flask at 298K in an argon atmosphere, which are dissolved with stirring. Then 0.011 ml (8.70 · 10 -5 mol) of boron trifluoride etherate are poured with a micropipette. The mixture is stirred for 30 minutes, then the temperature in the flask is raised to 343 K and styrene is oligomerized for 2 hours.

Полученные олигомеры разделяют перегонкой на вакуумной ректификационной установке. Выделяют 44,6 г димеров стирола (фракция 146-160°С/1 мм рт.ст.) и 0,4 г кубового остатка. В соответствии с данными ИК- и ЯМР Н-спектроскопии и хромато-масс-спектрометрии фракция димеров представлена 1,3-дифенил-1-бутеном. Кубовый остаток состоит в основном из тримеров.The resulting oligomers are separated by distillation in a vacuum distillation unit. 44.6 g of styrene dimers (fraction 146-160 ° C / 1 mm Hg) and 0.4 g of bottoms are isolated. In accordance with the data of IR and NMR H-spectroscopy and chromatography-mass spectrometry, the fraction of dimers is represented by 1,3-diphenyl-1-butene. VAT residue consists mainly of trimers.

Конверсия стирола в олигомеры составляет 25000 моль стирола на 1 г-ат Pd. (~100%)The conversion of styrene to oligomers is 25,000 mol of styrene per 1 g-at Pd. (~ 100%)

Селективность олигомеризации стирола в димеры составляет 91%.The selectivity of styrene oligomerization to dimers is 91%.

Примеры 2-6.Examples 2-6.

Данные примеры иллюстрируют влияние атомарного отношения B:Pd на конверсию стирола в олигомеры. Процедура проведения опытов аналогична примеру 1. Данные представлены в табл.1.These examples illustrate the effect of the atomic ratio B: Pd on the conversion of styrene to oligomers. The experimental procedure is similar to example 1. The data are presented in table.1.

Таблица 1Table 1 Влияние отношения B/Pd на конверсию стирола в олигомеры в системе
[(Acac)Pd(PPh3)2]BF4+nBF3OEt Т=343К; время опыта - 6 часов; стирол/Pd=120000; n(Pd)=3,7*10-6 моль
The influence of the ratio B / Pd on the conversion of styrene to oligomers in the system
[(Acac) Pd (PPh 3 ) 2 ] BF 4 + nBF 3 OEt T = 343K; experience time - 6 hours; styrene / Pd = 120,000; n (Pd) = 3.7 * 10 -6 mol
No. B/PdB / pd Конверсия, моль стирола/г-ат PdConversion, mol styrene / g-at Pd Состав продуктов, мас.%The composition of the products, wt.% ДимерыDimers ТримерыTrimers 22 22 2673326733 9393 77 33 33 5676556765 9393 77 4four 55 6622566225 9292 88 55 88 9224292242 8989 11eleven 66 1212 111164111164 7272 2828

Примеры 7-9.Examples 7-9.

Данные примеры иллюстрируют влияние природы третичных фосфинов на конверсию стирола в олигомеры. Олигомеризация стирола в условиях, аналогичных примеру 1. Данные приведены в табл.2.These examples illustrate the effect of the nature of tertiary phosphines on the conversion of styrene to oligomers. Oligomerization of styrene under conditions similar to example 1. The data are shown in table.2.

Таблица 2table 2 Влияние природы третичных фосфинов в комплексе на конверсию стирола в олигомеры в системе [(Acac)Pd(PR3)2]BF4+5BF3OEt Т=343К; время опыта - 6 часов; стирол/Pd=120000; n(Pd)=3,7*10-6 мольThe effect of the nature of tertiary phosphines in the complex on the conversion of styrene to oligomers in the system [(Acac) Pd (PR 3 ) 2 ] BF 4 + 5BF 3 OEt T = 343K; experience time - 6 hours; styrene / Pd = 120,000; n (Pd) = 3.7 * 10 -6 mol No. RR Конверсия, моль стирола/г-ат PdConversion, mol styrene / g-at Pd Состав продуктов, мас.%The composition of the products, wt.% ДимерыDimers ТримерыTrimers 77 PhPh 6622566225 9393 77 88 о-СН3С6Н4 o-CH 3 C 6 H 4 5567055670 9393 77 99 р-СН3С6Н4 r-CH 3 C 6 H 4 6269062690 9393 77

Примеры 10-15.Examples 10-15.

Данные примеры иллюстрируют влияние температуры процесса на конверсию стирола в олигомеры в присутствии системы [(Acac)Pd(PPh3)2]BF4+5BF3OEt2. Процедура проведения опытов аналогична примеру 1. Данные представлены в табл.3.These examples illustrate the effect of process temperature on the conversion of styrene to oligomers in the presence of the system [(Acac) Pd (PPh 3 ) 2 ] BF 4 + 5BF 3 OEt 2 . The procedure for conducting experiments is similar to example 1. The data are presented in table.3.

Таблица 3Table 3 Влияние температуры на конверсию стирола в олигомеры в системе [(Acac)Pd(PPh3)2]BF4+5BF3OEt Время опыта - 7 часов; стирол/Pd=120000; n(Pd)=3,7*10-6 мольThe effect of temperature on the conversion of styrene to oligomers in the system [(Acac) Pd (PPh 3 ) 2 ] BF 4 + 5BF 3 OEt Experiment time - 7 hours; styrene / Pd = 120,000; n (Pd) = 3.7 * 10 -6 mol No. Т, КT, K Конверсия, моль стирола/г-ат PdConversion, mol styrene / g-at Pd Состав продуктов, мас.%The composition of the products, wt.% ДимерыDimers ТримерыTrimers 1010 323323 1810018100 9595 55 11eleven 333333 4825048250 9393 77 1212 343343 7110071100 9393 77 1313 348348 114530114530 9292 88 14*fourteen* 348348 153000153000 9191 99 15fifteen 353353 6115061150 8888 1212 *в опыте B/Pd=8; стирол/Pd=160000* in the experiment B / Pd = 8; styrene / Pd = 160000

Предлагаемый способ позволяет повысить эффективность процесса за счет повышения конверсии стирола в олигомеры по сравнению с известными до 153000 моль стирола / на 1 г-ат Pd и селективность по димерам до 91%.The proposed method allows to increase the efficiency of the process by increasing the conversion of styrene to oligomers in comparison with the known up to 153000 mol of styrene / 1 g-at Pd and selectivity for dimers up to 91%.

Claims (1)

Способ получения катализатора для олигомеризации стирола путем взаимодействия компонентов катализатора - соединения двухвалентного палладия и соединения трехфтористого бора в среде стирола при температуре 333-353 К, отличающийся тем, что в качестве соединения двухвалентного палладия используют соединение тетрафторборатацетилацетонатобис(триарилфосфин)палладия общей формулы [(Асас)Pd(PR3)2]BF4, где Асас - ацетилацетонат, PR3 - третичные фосфины, где R - фенил, ортометилфенил, параметилфенил и процесс проводят при атомарном отношении B:Pd=3-10.A method of producing a catalyst for oligomerization of styrene by reacting catalyst components — a compound of divalent palladium and a compound of boron trifluoride in a styrene medium at a temperature of 333-353 K, characterized in that a tetrafluoroborate acetylacetonatobis (triarylphosphine) palladium compound of the general formula [(Asac) is used as a compound of divalent palladium Pd (PR 3 ) 2 ] BF 4 , where Acac is acetylacetonate, PR 3 is tertiary phosphines, where R is phenyl, orthomethylphenyl, parametylphenyl and the process is carried out with an atomic ratio B: Pd = 3-10.
RU2005125353/04A 2005-08-09 2005-08-09 Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene RU2290995C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005125353/04A RU2290995C1 (en) 2005-08-09 2005-08-09 Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2005125353/04A RU2290995C1 (en) 2005-08-09 2005-08-09 Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2290995C1 true RU2290995C1 (en) 2007-01-10

Family

ID=37761133

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2005125353/04A RU2290995C1 (en) 2005-08-09 2005-08-09 Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2290995C1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2487859C1 (en) * 2012-06-19 2013-07-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет" Method of producing 1,3-diphenylbutene-1
RU2737084C1 (en) * 2020-02-26 2020-11-24 Михаил Эхильевич Шмулевский Method of producing catalyst for polymerization of styrene

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1369128A (en) * 1972-07-10 1974-10-02 Mitsubishi Chem Ind Process for producing oligomers from unsaturated monomers
EP0531174A2 (en) * 1991-09-05 1993-03-10 Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. Oligomerization catalyst for alpha-olefins and process for oligomerizing alpha-olefins
US5811617A (en) * 1995-12-13 1998-09-22 Amoco Corporation Olefin oligomerization process
RU2129043C1 (en) * 1996-07-02 1999-04-20 Иркутский государственный университет Method of preparing styrene oligomerization catalyst
US6734329B1 (en) * 2000-10-02 2004-05-11 Chevron U.S.A. Inc. Oligomerization of alpha olefins in the presence of carboxylic acids

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1369128A (en) * 1972-07-10 1974-10-02 Mitsubishi Chem Ind Process for producing oligomers from unsaturated monomers
EP0531174A2 (en) * 1991-09-05 1993-03-10 Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. Oligomerization catalyst for alpha-olefins and process for oligomerizing alpha-olefins
US5811617A (en) * 1995-12-13 1998-09-22 Amoco Corporation Olefin oligomerization process
RU2129043C1 (en) * 1996-07-02 1999-04-20 Иркутский государственный университет Method of preparing styrene oligomerization catalyst
US6734329B1 (en) * 2000-10-02 2004-05-11 Chevron U.S.A. Inc. Oligomerization of alpha olefins in the presence of carboxylic acids

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2487859C1 (en) * 2012-06-19 2013-07-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет" Method of producing 1,3-diphenylbutene-1
RU2737084C1 (en) * 2020-02-26 2020-11-24 Михаил Эхильевич Шмулевский Method of producing catalyst for polymerization of styrene

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN106432364B (en) Ferrocenyl compounds and palladium catalysts based thereon for the alkoxycarbonylation of ethylenically unsaturated compounds
CN111087306B (en) Method for preparing organic carboxylate by combination of aryl bidentate phosphine ligands
KR101757835B1 (en) Ligand compound, organic chromium compound, catalyst system for oligomerization of olefins and method for oligomerization of olefins using the catalyst system
CN105080609B (en) By using single phosphite mixture by the method for catalytic preparing of aldehyde
US5414160A (en) Method for dimerizing butenes, dimeric composition of butenes and method for producing alcohols by means thereof
EA023307B1 (en) Process for the carbonylation of ethylenically unsaturated compounds, novel carbonylation ligands and catalyst systems incorporating such ligands
CN107226779B (en) Process for selective palladium catalysis of substituted diolefins to telomers
CN105175447A (en) Mixtures Of Monophosphite Ligand And Their Use In The Catalysis Of A Hydroformylation Reaction
US20180022773A1 (en) 1, 1' -bis(phosphino)ferrocene ligands for alkoxycarbonylation
KR101666172B1 (en) Ligand compound, organic chromium compound, catalyst system for oligomerization of olefins and method for oligomerization of olefins using the catalyst system
RU2290995C1 (en) Method of preparing catalyst for oligomerization of styrene
JPH0739361B2 (en) Mixtures of isomeric decyl alcohols, phthalates obtained therefrom and use of the esters as plasticizers
KR101757369B1 (en) Ligand compound, organic chromium compound, catalyst system for oligomerization of olefins and method for oligomerization of olefins using the catalyst system
RU2129043C1 (en) Method of preparing styrene oligomerization catalyst
US4393224A (en) Telomerization of butadiene and carbon dioxide
Auburn et al. Homogeneous catalysis. Metal catalyzed Claisen rearrangements of allylic thionobenzoates
IL238892A (en) Hydrocarbonylation or methoxycarbonylation of 1,3-diene derivatives with palladium complex
US5672783A (en) Method for producing 3,7-dimethyl-5,7-octadiene-1-ol or rose oxide
RU2475491C1 (en) Method of producing cationic complexes of palladium with diimine ligands
KR101982789B1 (en) Ligand compound, organo chromium compound, catalyst system for oligomerization of olefins and method for oligomerization of olefins using the catalyst system
US5633418A (en) Method for dimerizing an olefin
CN101133067A (en) Diarylphenoxyaluminum compounds
CN107629092B (en) 1, 1' -bis (phosphino) ferrocene ligands for alkoxycarbonylation
US4189403A (en) Catalyst for cyclodimerization of isoprene
RU2487859C1 (en) Method of producing 1,3-diphenylbutene-1

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20100810