RU2240981C2 - Plutonium/neptunium separation method - Google Patents
Plutonium/neptunium separation method Download PDFInfo
- Publication number
- RU2240981C2 RU2240981C2 RU2002129085/15A RU2002129085A RU2240981C2 RU 2240981 C2 RU2240981 C2 RU 2240981C2 RU 2002129085/15 A RU2002129085/15 A RU 2002129085/15A RU 2002129085 A RU2002129085 A RU 2002129085A RU 2240981 C2 RU2240981 C2 RU 2240981C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- neptunium
- plutonium
- mol
- hydrochloric acid
- separation
- Prior art date
Links
- 229910052781 Neptunium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 55
- LFNLGNPSGWYGGD-UHFFFAOYSA-N neptunium atom Chemical compound [Np] LFNLGNPSGWYGGD-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 55
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 49
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 49
- 238000000926 separation method Methods 0.000 title claims abstract description 18
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 44
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 22
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 claims abstract description 15
- 239000003638 chemical reducing agent Substances 0.000 claims abstract description 6
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 claims description 9
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims description 9
- 238000003795 desorption Methods 0.000 claims description 7
- NBSLIVIAZBZBFZ-UHFFFAOYSA-N [Np+4] Chemical compound [Np+4] NBSLIVIAZBZBFZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 9
- ZLYXMBXMECZBSN-UHFFFAOYSA-N [Pu+3] Chemical compound [Pu+3] ZLYXMBXMECZBSN-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 7
- 230000002829 reductive effect Effects 0.000 abstract description 7
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 4
- WSWCOQWTEOXDQX-MQQKCMAXSA-M (E,E)-sorbate Chemical compound C\C=C\C=C\C([O-])=O WSWCOQWTEOXDQX-MQQKCMAXSA-M 0.000 abstract description 3
- 229940075554 sorbate Drugs 0.000 abstract description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 2
- 230000006641 stabilisation Effects 0.000 abstract description 2
- 238000011105 stabilization Methods 0.000 abstract description 2
- 229910000041 hydrogen chloride Inorganic materials 0.000 abstract 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 abstract 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 239000003957 anion exchange resin Substances 0.000 description 10
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 10
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 10
- OAKJQQAXSVQMHS-UHFFFAOYSA-N Hydrazine Chemical compound NN OAKJQQAXSVQMHS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- CIWBSHSKHKDKBQ-JLAZNSOCSA-N Ascorbic acid Chemical compound OC[C@H](O)[C@H]1OC(=O)C(O)=C1O CIWBSHSKHKDKBQ-JLAZNSOCSA-N 0.000 description 6
- IYQHAABWBDVIEE-UHFFFAOYSA-N [Pu+4] Chemical compound [Pu+4] IYQHAABWBDVIEE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 238000005349 anion exchange Methods 0.000 description 4
- 239000000706 filtrate Substances 0.000 description 4
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 3
- 230000002378 acidificating effect Effects 0.000 description 3
- 150000001450 anions Chemical class 0.000 description 3
- 235000010323 ascorbic acid Nutrition 0.000 description 3
- 229960005070 ascorbic acid Drugs 0.000 description 3
- 239000011668 ascorbic acid Substances 0.000 description 3
- 238000005342 ion exchange Methods 0.000 description 3
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000002023 wood Substances 0.000 description 3
- QIGBRXMKCJKVMJ-UHFFFAOYSA-N Hydroquinone Chemical compound OC1=CC=C(O)C=C1 QIGBRXMKCJKVMJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NAYOFUASDMNEMW-UHFFFAOYSA-N [Np+5] Chemical compound [Np+5] NAYOFUASDMNEMW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000012141 concentrate Substances 0.000 description 2
- XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-N hydrogen iodide Chemical compound I XMBWDFGMSWQBCA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229940071870 hydroiodic acid Drugs 0.000 description 2
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 2
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 2
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 2
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 2
- LPXPTNMVRIOKMN-UHFFFAOYSA-M sodium nitrite Chemical compound [Na+].[O-]N=O LPXPTNMVRIOKMN-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- CHRJZRDFSQHIFI-UHFFFAOYSA-N 1,2-bis(ethenyl)benzene;styrene Chemical compound C=CC1=CC=CC=C1.C=CC1=CC=CC=C1C=C CHRJZRDFSQHIFI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KGIGUEBEKRSTEW-UHFFFAOYSA-N 2-vinylpyridine Chemical compound C=CC1=CC=CC=N1 KGIGUEBEKRSTEW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ATRRKUHOCOJYRX-UHFFFAOYSA-N Ammonium bicarbonate Chemical compound [NH4+].OC([O-])=O ATRRKUHOCOJYRX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- CWYNVVGOOAEACU-UHFFFAOYSA-N Fe2+ Chemical compound [Fe+2] CWYNVVGOOAEACU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000001212 Plutonium Chemical class 0.000 description 1
- WYOWZDGKSKEXCI-UHFFFAOYSA-N [Np+6] Chemical compound [Np+6] WYOWZDGKSKEXCI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000001133 acceleration Effects 0.000 description 1
- BIVUUOPIAYRCAP-UHFFFAOYSA-N aminoazanium;chloride Chemical compound Cl.NN BIVUUOPIAYRCAP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RAESLDWEUUSRLO-UHFFFAOYSA-O aminoazanium;nitrate Chemical compound [NH3+]N.[O-][N+]([O-])=O RAESLDWEUUSRLO-UHFFFAOYSA-O 0.000 description 1
- 239000001099 ammonium carbonate Substances 0.000 description 1
- 235000012501 ammonium carbonate Nutrition 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 1
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 1
- 230000007062 hydrolysis Effects 0.000 description 1
- 238000006460 hydrolysis reaction Methods 0.000 description 1
- SQZYOZWYVFYNFV-UHFFFAOYSA-L iron(2+);disulfamate Chemical compound [Fe+2].NS([O-])(=O)=O.NS([O-])(=O)=O SQZYOZWYVFYNFV-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- -1 plutonium (IV) -neptunium Chemical compound 0.000 description 1
- 239000010970 precious metal Substances 0.000 description 1
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 1
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 description 1
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 description 1
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 1
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 1
- 230000000717 retained effect Effects 0.000 description 1
- XWGJFPHUCFXLBL-UHFFFAOYSA-M rongalite Chemical compound [Na+].OCS([O-])=O XWGJFPHUCFXLBL-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 235000010288 sodium nitrite Nutrition 0.000 description 1
- 238000002336 sorption--desorption measurement Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Treatment Of Liquids With Adsorbents In General (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к химии трансурановых элементов и может быть использовано при разделении плутония и нептуния, а также при проведении глубокой очистки плутония от нептуния для получения особо чистого плутония, который используется в различных областях науки и техники, например, при изготовлении индивидуальных альфа-источников, в медицине и др.The invention relates to the chemistry of transuranium elements and can be used in the separation of plutonium and neptunium, as well as in conducting deep purification of plutonium from neptunium to obtain highly pure plutonium, which is used in various fields of science and technology, for example, in the manufacture of individual alpha sources, medicine and others
В современном радиохимическом производстве, а также в лабораторной и аналитической практике при разделении плутония и нептуния широко используются методы ионного обмена, в частности методы разделения на анионообменных смолах.In modern radiochemical production, as well as in laboratory and analytical practice, the separation of plutonium and neptunium is widely used ion exchange methods, in particular separation methods on anion-exchange resins.
Разработан анионообменный аффинаж плутония и нептуния из восстановительного реэкстракта плутония с использованием сильноосновных анионитов АВ-23М и ВП-1АП. В этом случае из-за высокой активности концентрата плутония и нептуния аффинаж производится по двухцикличной схеме. В цикле I осуществляется совместная сорбция плутония (IV) и нептуния (IV) из раствора 7,5 моль/л азотной кислоты. Для корректировки валентности в исходный раствор вводятся железо (II) и гидразин. Десорбция плутония и нептуния проводится раствором азотной кислоты 0,7 моль/л. В подкисленный до 7,5 моль/л по азотной кислоте десорбат вводится нитрит натрия, что приводит к образованию системы плутоний (IV)-нептуний (V, IV) перед вторым циклом ионного обмена. Во втором цикле плутоний (IV) сорбируется на анионите, а нептуний количественно остается в фильтрате [Землянухин В.И., Ильенко Е.И. и др. Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1983, с. 114].Anion-exchange refining of plutonium and neptunium from a reductive extract of plutonium using strongly basic anion exchangers AB-23M and VP-1AP has been developed. In this case, due to the high activity of the plutonium and neptunium concentrate, refining is carried out according to a two-cycle scheme. In cycle I, sorption of plutonium (IV) and neptunium (IV) is carried out jointly from a solution of 7.5 mol / L nitric acid. To correct the valency, iron (II) and hydrazine are introduced into the initial solution. The desorption of plutonium and neptunium is carried out with a nitric acid solution of 0.7 mol / L. Sodium nitrite is introduced into the desorbate acidified to 7.5 mol / L with nitric acid, which leads to the formation of the plutonium (IV) -neptunium (V, IV) system before the second ion exchange cycle. In the second cycle, plutonium (IV) is adsorbed on anion exchange resin, and neptunium remains quantitatively in the filtrate [Zemlyanukhin V.I., Ilyenko E.I. and others. Radiochemical processing of nuclear fuel of nuclear power plants. - M .: Energoatomizdat, 1983, p. 114].
Известен анионообменный способ разделения плутония и нептуния, включающий совместную сорбцию этих элементов в виде гексанитратных комплексов на анионите из растворов (5-7) моль/л азотной кислоты и последующую восстановительную десорбцию плутония в трехвалентном состоянии. После восстановления плутония и его вымывания из слоя сорбента нептуний элюируют из смолы, разбавленной азотной кислотой. В качестве селективных восстановителей для плутония, сорбированного в виде гексанитратного комплекса в слое анионита, используются ронгалит, аскорбиновая кислота, сульфамат железа (II) и другие восстановители [Парамонова В.И. Радиохимия, 1975, 17, №6, с. 944-947].Known anion-exchange method for the separation of plutonium and neptunium, including the joint sorption of these elements in the form of hexanitrate complexes on anion exchange resin from solutions of (5-7) mol / L nitric acid and subsequent reductive desorption of plutonium in the trivalent state. After plutonium has been reduced and washed out of the sorbent layer, neptunium is eluted from the resin diluted with nitric acid. Rongalite, ascorbic acid, iron (II) sulfamate and other reducing agents are used as selective reducing agents for plutonium adsorbed as a hexanitrate complex in the anionite layer [Paramonova V.I. Radiochemistry, 1975, 17, No. 6, p. 944-947].
Известен способ разделения плутония и нептуния, включающий пропускание кислых гидразинсодержащих растворов через анионит с одновременной сорбцией нептуния (IV), последующую промывку сорбента кислотой и десорбцию нептуния разбавленным раствором кислоты. По данному способу в кислые (6-7,5 моль/л азотнокислые) растворы плутония и нептуния добавляют гидразин-нитрат и аскорбиновую кислоту для перевода и стабилизации строго определенных валентных форм: плутония (III) и нептуния (IV). Затем полученный раствор пропускают через анионит преимущественно сильноосновного типа на стиролдивинилбензольной или винилпиридиновой основе, при этом нептуний (IV) сорбируется, а плутоний (III) проходит в фильтрат. Затем осуществляют промывку сорбента (6-7,5) моль/л растворами азотной кислоты. Для лучшей очистки нептуния от плутония в промывные растворы иногда добавляют гидразин и аскорбиновую кислоту. Далее проводят десорбцию нептуния (IV) (0,5-0,7) моль/л азотнокислым раствором кислоты [Егоров Е.В., Макарова С.Б. Ионный обмен в радиохимии. - М.: Атомиздат, 1971, с. 122-125; Парамонова В.И. Радиохимия, 1975, 17, №6, с. 944-947 ].A known method for the separation of plutonium and neptunium, including passing acidic hydrazine-containing solutions through anion exchange resin with simultaneous sorption of neptunium (IV), subsequent washing of the sorbent with acid and desorption of neptunium with a dilute acid solution. According to this method, hydrazine nitrate and ascorbic acid are added to acidic (6-7.5 mol / L nitric acid) solutions of plutonium and neptunium to transfer and stabilize strictly defined valence forms: plutonium (III) and neptunium (IV). Then, the resulting solution is passed through an anion exchange resin of a predominantly strongly basic type on a styrene-divinylbenzene or vinyl pyridine basis, while neptunium (IV) is sorbed, and plutonium (III) passes into the filtrate. Then carry out the washing of the sorbent (6-7.5) mol / L with nitric acid solutions. For better purification of neptunium from plutonium, hydrazine and ascorbic acid are sometimes added to the washing solutions. Next, desorption of neptunium (IV) (0.5-0.7) mol / L with nitric acid solution is carried out [Egorov EV, Makarova SB Ion exchange in radiochemistry. - M.: Atomizdat, 1971, p. 122-125; Paramonova V.I. Radiochemistry, 1975, 17, No. 6, p. 944-947].
Недостатками указанных способов являются: многостадийность вследствие обязательного проведения стадии подготовки исходного раствора для стабилизации плутония и нептуния в определенных валентных формах; окислительное растворение, при котором исходное валентное состояние плутония и нептуния в растворе будет разным, что значительно затрудняет их анионообменное разделение; многоцикличность, т.к. за один цикл сорбция-десорбция не удается получить необходимую очистку плутония от нептуния или получения концентрата нептуния, содержащего плутоний; высокая температура; применение концентрированных растворов азотной кислоты для получения гексанитратных комплексов плутония и нептуния; применение дорогостоящих анионитов.The disadvantages of these methods are: multi-stage due to the mandatory stage of preparation of the initial solution to stabilize plutonium and neptunium in certain valence forms; oxidative dissolution, in which the initial valence state of plutonium and neptunium in the solution will be different, which greatly complicates their anion-exchange separation; multi-cycle, as for one sorption-desorption cycle, it is not possible to obtain the necessary purification of plutonium from neptunium or to obtain a neptunium concentrate containing plutonium; heat; the use of concentrated solutions of nitric acid to obtain hexanitrate complexes of plutonium and neptunium; the use of expensive anion exchangers.
Также известен метод разделения плутония и нептуния, включающий пропускание при температуре 60°С кислых гидразинсодержащих растворов через анионит, содержащий платину. При этом нептуний переходит в четырехвалентное состояние и сорбируется анионитом, а плутоний переходит в трехвалентное состояние и остается в фильтрате. Этот способ обладает теми же недостатками, указанными выше, за исключением проведения стадии подготовки исходного раствора для стабилизации строго определенных валентных форм плутония и нептуния, но требует расхода драгоценного металла - платины [Авторское свидетельство СССР №1067662, кл. В 01 J 41/04, С 01 G 56/00, 1982].A method for separation of plutonium and neptunium is also known, which involves passing acidic hydrazine-containing solutions through anion exchange resin containing platinum at a temperature of 60 ° C. In this case, neptunium passes into the tetravalent state and is sorbed by anion exchange resin, and plutonium passes into the trivalent state and remains in the filtrate. This method has the same drawbacks mentioned above, with the exception of the stage of preparation of the initial solution to stabilize strictly defined valence forms of plutonium and neptunium, but requires the consumption of a precious metal - platinum [USSR Author's Certificate No. 1067662, cl. B 01 J 41/04, C 01 G 56/00, 1982].
Известны способы очистки плутония от нептуния, включающие применение солянокислых сред.Known methods for purifying plutonium from neptunium, including the use of hydrochloric acid media.
Так, в способе разделения плутония (IV) и нептуния (IV) сначала проводят их сорбцию из азотнокислых растворов на анионите в виде гексанитратных комплексов, последующую промывку анионита раствором соляной кислоты 12 моль/л для перевода гексанитратных комплексов в гексахлоридные комплексы, восстановительную десорбцию плутония соляной кислотой, содержащей восстановитель, например, иодистоводородную кислоту или гидрохинон, а затем нептуний (IV) десорбируют разбавленной соляной кислотой [F.Nelson, et. al, I. Chromatogr, 1964,14, №2; Авторское свидетельство СССР №997309, кл. В 01 J 41/04, С 01 G 56/00, 1983].Thus, in the method for separating plutonium (IV) and neptunium (IV), they are first sorbed from nitric acid solutions on anion exchange resin in the form of hexanitrate complexes, followed by washing the anion exchange resin with a 12 mol / L hydrochloric acid solution to convert hexanitrate complexes to hexachloride complexes, and reductive desorption of plutonium salt an acid containing a reducing agent, for example, hydroiodic acid or hydroquinone, and then neptunium (IV) is stripped with dilute hydrochloric acid [F. Nelson, et. al, I. Chromatogr, 1964.14, No. 2; USSR copyright certificate No. 997309, cl. B 01 J 41/04, C 01 G 56/00, 1983].
Наиболее близким к изобретению по технической сущности и достигаемому результату является анионообменный способ очистки, включающий применение солянокислых сред. Он заключается в сорбции на дауэкс-1 (в Cl-форме) плутония (IV) и нептуния (V) или нептуния (VI) из раствора 12 моль/л соляной кислоты. Затем раствор в колонне замещают смесью 12 моль/л соляной кислоты и 0,1 моль/л иодистоводородной кислоты, которая восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III) и нептуний (V) до нептуния (IV). Плутоний (III) удаляют промыванием колонны концентрированной соляной кислотой. При этом нептуний (IV) прочно удерживается анионитом и может быть десорбирован раствором 0,5 моль/л соляной кислоты [Милюкова М.С., Гусев Н.И. и др. Аналитическая химия плутония. - М.: Наука, 1965, с. 365]. Недостатком данного способа является его многостадийность, т.к. за один цикл не удается получить необходимую очистку плутония от нептуния, использование концентрированной соляной кислоты и дорогостоящих анионитов.Closest to the invention in technical essence and the achieved result is an anion exchange purification method, including the use of hydrochloric acid media. It consists in the sorption of plutonium (IV) and neptunium (V) or neptunium (VI) from a solution of 12 mol / L hydrochloric acid on Dowex-1 (in the Cl-form). Then the solution in the column is replaced with a mixture of 12 mol / L hydrochloric acid and 0.1 mol / L hydroiodic acid, which reduces plutonium (IV) to plutonium (III) and neptunium (V) to neptunium (IV). Plutonium (III) is removed by washing the column with concentrated hydrochloric acid. In this case, neptunium (IV) is firmly retained by anion exchange resin and can be desorbed with a solution of 0.5 mol / L hydrochloric acid [Milyukova MS, Gusev N.I. et al. Analytical chemistry of plutonium. - M .: Nauka, 1965, p. 365]. The disadvantage of this method is its multi-stage, because in one cycle, it is not possible to obtain the necessary purification of plutonium from neptunium, the use of concentrated hydrochloric acid and expensive anion exchangers.
Технической задачей, решаемой изобретением, является упрощение процесса разделения плутония и нептуния за счет исключения использования на стадии сорбции и промывки концентрированной соляной кислоты и их предварительного восстановления и стабилизации в соответствующих валентных формах, увеличение степени очистки плутония от примесей нептуния и ускорение проведения процесса разделения.The technical problem solved by the invention is to simplify the process of separation of plutonium and neptunium by eliminating the use of concentrated hydrochloric acid at the sorption and washing stages and their preliminary recovery and stabilization in the corresponding valence forms, increasing the degree of purification of plutonium from neptunium impurities and accelerating the separation process.
Решение поставленной задачи обеспечивается тем, что в способе разделения плутония и нептуния, включающем сорбцию нептуния из солянокислых растворов в присутствии восстановителя, промывку сорбента, десорбцию нептуния, сорбцию проводят из 1,5-2,0 моль/л солянокислых растворов на фитосорбенте на основе фосфорилированной древесины. В качестве фитосорбента используют Фитосорб-728. Сорбцию проводят со скоростью 10-20 мин/колоночный объем при температуре 19-25 °С.The solution to this problem is provided by the fact that in the method for the separation of plutonium and neptunium, including sorption of neptunium from hydrochloric acid solutions in the presence of a reducing agent, washing of the sorbent, desorption of neptunium, sorption is carried out from 1.5-2.0 mol / l hydrochloric acid solutions on phytosorbent based on phosphorylated wood. As phytosorbent, Phytosorb-728 is used. Sorption is carried out at a speed of 10-20 min / column volume at a temperature of 19-25 ° C.
Технология способа состоит в следующем. Плутоний металлический, содержащий нептуний, растворяется в растворе состава: (1,5-2,0) моль/л соляной кислоты и 0,1 моль/л гидразина солянокислого при температуре 19-30°С в течение 1 ч. В полученном растворе плутоний и нептуний находятся соответственно в трех- и четырехвалентном состояниях. Затем раствор пропускают через фитосорбент на основе фосфорилированной древесины (см. патент РФ №2098082, МПК В 01 J 20/20), например Фитосорб-728, с временем контакта фаз 15-20 мин/колоночный объем при температуре 19-30°С. При этом нептуний (IV) сорбируется на сорбенте, а плутоний (III) уходит в сорбат. Сорбцию ведут до начала проскока нептуния (IV) в сорбат более 0,2 мг/л, после чего колонку промывают 2 моль/л раствором соляной кислоты, содержащей 0,1 моль/л гидразина солянокислого для вытеснения плутония (III). После полного вымывания плутония (III) проводят десорбцию нептуния 6-8%-ным раствором карбоната аммония.The technology of the method is as follows. Metallic plutonium containing neptunium is dissolved in a solution of the composition: (1.5-2.0) mol / L hydrochloric acid and 0.1 mol / L hydrochloric hydrochloride at a temperature of 19-30 ° C for 1 hour. In the resulting solution, plutonium and neptunium are in trivalent and tetravalent states, respectively. Then the solution is passed through phytosorbent based on phosphorylated wood (see RF patent No. 2098082, IPC B 01 J 20/20), for example Phytosorb-728, with a phase contact time of 15-20 min / column volume at a temperature of 19-30 ° C. In this case, neptunium (IV) is adsorbed on the sorbent, and plutonium (III) goes into sorbate. Sorption is carried out before the breakthrough of neptunium (IV) into the sorbate is more than 0.2 mg / L, after which the column is washed with 2 mol / L hydrochloric acid solution containing 0.1 mol / L hydrochloric hydrochloride to displace plutonium (III). After complete washing out of plutonium (III), neptunium is desorbed with a 6-8% solution of ammonium carbonate.
Предел концентрации соляной кислоты 1,0-2,0 моль/л обусловлен тем, что при концентрации ее менее 1,0 моль/л возможны процессы гидролиза нептуния и плутония, а при повышении концентрации соляной кислоты выше 4,0 моль/л образуются не сорбируемые фитосорбентом гексахлоридные комплексы нептуния.The limit of hydrochloric acid concentration of 1.0-2.0 mol / L is due to the fact that at a concentration of less than 1.0 mol / L, hydrolysis of neptunium and plutonium is possible, and with an increase in the concentration of hydrochloric acid above 4.0 mol / L, no phytosorbent adsorbed hexachloride complexes of neptunium.
Приведенные выше режимы являются оптимальными для достижения поставленной задачи - проведения полной очистки плутония от нептуния в одном сорбционном цикле. Степень очистки плутония от нептуния предложенным методом была высокой и во всех случаях содержание нептуния в конечном растворе плутония составляло менее 2-2·10-3% маc.The above modes are optimal for achieving the task - to conduct complete purification of plutonium from neptunium in one sorption cycle. The degree of purification of plutonium from neptunium by the proposed method was high and in all cases the content of neptunium in the final plutonium solution was less than 2-2 · 10 -3 % wt.
Пример осуществления способаAn example of the method
Проводят разделение плутония и нептуния на хроматографической колонне. Колоночный объем подготовленного сорбента к сорбции составляет 2 мл. В качестве сорбента используют фитосорбент Фитосорб-728 фракции 0,25-1,0 мм. Содержание нептуния и плутония в различных фракциях определяют с точностью до 3%. Берут 600 мл раствора, содержащего 2,0 моль/л соляной кислоты и 0,1 моль/л гидразина солянокислого и в нем растворяют 6 г металлического плутония, содержащего нептуний. Полученный раствор пропускают при температуре 19-25°С со скоростью 15±5 мин/колоночный объем через фитосорбент. При этом более 99% нептуния (IV) переходит в слой сорбента, а плутоний (III) количественно остается в фильтрате. Содержание нептуния в образцах очищенного плутония составляет менее 2·10-3% маc.Plutonium and neptunium are separated on a chromatographic column. The column volume of the prepared sorbent for sorption is 2 ml. The phytosorbent Phytosorb-728 of the 0.25-1.0 mm fraction is used as the sorbent. The content of neptunium and plutonium in various fractions is determined with an accuracy of 3%. Take 600 ml of a solution containing 2.0 mol / l hydrochloric acid and 0.1 mol / l hydrazine hydrochloride and dissolve 6 g of metallic plutonium containing neptunium in it. The resulting solution is passed at a temperature of 19-25 ° C at a speed of 15 ± 5 min / column volume through phytosorbent. Moreover, more than 99% of neptunium (IV) passes into the sorbent layer, and plutonium (III) remains quantitatively in the filtrate. The neptunium content in the samples of purified plutonium is less than 2 · 10 -3 % wt.
Использование в качестве фитосорбентов на основе фосфорилированной древесины Фитосорба-511 и Фитосорба-706 позволило получить аналогичные результаты по степени разделения плутония и нептуния.The use of Phytosorb-511 and Phytosorb-706 as phytosorbents based on phosphorylated wood made it possible to obtain similar results on the degree of separation of plutonium and neptunium.
Использование предлагаемого способа разделения плутония и нептуния обеспечивает по сравнению с известным способом (базовым объектом) следующие технико-экономические преимущества:Using the proposed method for the separation of plutonium and neptunium provides in comparison with the known method (basic object) the following technical and economic advantages:
- достигается ускорение процесса разделения плутония и нептуния в одну стадию;- acceleration of the separation of plutonium and neptunium in one stage is achieved;
- увеличивается глубина очистки плутония от примесей нептуния;- increases the depth of purification of plutonium from impurities of neptunium;
- в 2-3 раза сокращается объем растворов, подлежащих дополнительной очистке и регенерации вследствие уменьшения числа стадий процесса;- the volume of solutions subject to additional purification and regeneration is reduced by a factor of 2–3 due to a decrease in the number of process steps;
- сокращается расход соляной кислоты в 5-7 раз.- the consumption of hydrochloric acid is reduced by 5-7 times.
Claims (2)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2002129085/15A RU2240981C2 (en) | 2002-10-30 | 2002-10-30 | Plutonium/neptunium separation method |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2002129085/15A RU2240981C2 (en) | 2002-10-30 | 2002-10-30 | Plutonium/neptunium separation method |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2002129085A RU2002129085A (en) | 2004-04-27 |
| RU2240981C2 true RU2240981C2 (en) | 2004-11-27 |
Family
ID=34310043
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2002129085/15A RU2240981C2 (en) | 2002-10-30 | 2002-10-30 | Plutonium/neptunium separation method |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2240981C2 (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2294314C2 (en) * | 2005-02-14 | 2007-02-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Device for separation of radioactive elements possessing different ability for forming amalgams |
| RU2408537C2 (en) * | 2004-05-28 | 2011-01-10 | Коммиссариат А Л'Энержи Атомик | Method for coprecipitation of actinides with different oxidation states and method of obtaining mixed actinide compounds |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1067662A1 (en) * | 1982-05-03 | 1994-12-30 | Институт Физической Химии Ан Ссср | Method of separating neptunium from plutonium |
| RU2067328C1 (en) * | 1993-05-21 | 1996-09-27 | Александр Евгеньевич Донцов | Method for removal of radionuclides from aqueous solutions |
| RU2079359C1 (en) * | 1995-07-28 | 1997-05-20 | Величко Борис Афанасьевич | Method of preparing sorbents |
-
2002
- 2002-10-30 RU RU2002129085/15A patent/RU2240981C2/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1067662A1 (en) * | 1982-05-03 | 1994-12-30 | Институт Физической Химии Ан Ссср | Method of separating neptunium from plutonium |
| RU2067328C1 (en) * | 1993-05-21 | 1996-09-27 | Александр Евгеньевич Донцов | Method for removal of radionuclides from aqueous solutions |
| RU2079359C1 (en) * | 1995-07-28 | 1997-05-20 | Величко Борис Афанасьевич | Method of preparing sorbents |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| МИЛЮКОВА М.С. и др. Аналитическая химия плутония. - М.: Наука, 1965, с.365. * |
| МИХАЙЛОВ В.А. Аналитическая химия нептуния. - М.: Наука, 1971, с.124-129. ВЕЛИЧКО Б.А. и др. Применение фитосорбента 728 для очистки сточных вод спецпрачечных. - "Экология и промышленность России", 2001, №6, с.20-25. МЕДВЕДЕВ В.П. и др. Фитосорбенты для очистки от радионуклидов. - "Экология и промышленность России", 2002, №2, с.17-19. * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2408537C2 (en) * | 2004-05-28 | 2011-01-10 | Коммиссариат А Л'Энержи Атомик | Method for coprecipitation of actinides with different oxidation states and method of obtaining mixed actinide compounds |
| RU2294314C2 (en) * | 2005-02-14 | 2007-02-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Device for separation of radioactive elements possessing different ability for forming amalgams |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US2798789A (en) | Method of separating rare earths | |
| JP2598621B2 (en) | How to separate fission molybdenum | |
| Hubicki et al. | Application of ion exchange methods in recovery of Pd (II) ions—a review | |
| JP2019173063A (en) | Recovery method of nickel and cobalt from solution | |
| US4123497A (en) | Purification of Technetium-99m pertechnetate solutions | |
| RU2240981C2 (en) | Plutonium/neptunium separation method | |
| RU2111272C1 (en) | Platinum metal isolation procedure | |
| JPS5842737A (en) | Recovering method for gallium | |
| RU2069868C1 (en) | Method for determination of radionuclides of strontium in natural objects | |
| RU2763745C1 (en) | Method for cation-exchange separation of lutetium-177 radionuclide from ytterbium irradiated in a nuclear reactor | |
| US2956858A (en) | Method of separating rare earths by ion exchange | |
| JPH07206804A (en) | Taurine purification method | |
| RU2028679C1 (en) | Method of producing technetium-99m generator | |
| RU2781190C1 (en) | Method for obtaining actinium-225 | |
| RU2049545C1 (en) | Method of extraction of cesium from nitrate solutions | |
| JP2780098B2 (en) | How to collect thallium | |
| SU1238303A1 (en) | Method of anion-exchange separation of neptunium and plutonium | |
| JPS61209031A (en) | Enriching and separation of oxide of heavy hydrogen isotope from acidic aqueous solution or substance stream | |
| JPH0354118A (en) | Method for recovering rhenium | |
| SU997309A1 (en) | Method for separating neptunium (iv) and plutonium (iv) | |
| RU2833659C1 (en) | Method for mutual separation of radium, actinium and thorium | |
| JPS63246354A (en) | Separation of leucine | |
| RU2087565C1 (en) | Method of recovering precious metals from ion-exchange resins containing gold, silver, and platinum metals | |
| EA043741B1 (en) | METHOD FOR PRODUCING YTTRIUM-90 | |
| SU778780A1 (en) | Method of producing ferrocyanide sorbents |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20071031 |