[go: up one dir, main page]

RU2132338C1 - Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer - Google Patents

Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer Download PDF

Info

Publication number
RU2132338C1
RU2132338C1 RU97104766A RU97104766A RU2132338C1 RU 2132338 C1 RU2132338 C1 RU 2132338C1 RU 97104766 A RU97104766 A RU 97104766A RU 97104766 A RU97104766 A RU 97104766A RU 2132338 C1 RU2132338 C1 RU 2132338C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
catalyst
dihydro
polymerization
monomer
aniline
Prior art date
Application number
RU97104766A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU97104766A (en
Inventor
И.А. Желтухин
Л.К. Жариков
Г.Г. Тихонова
О.Б. Капитонов
Original Assignee
Открытое акционерное общество "Химпром"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Открытое акционерное общество "Химпром" filed Critical Открытое акционерное общество "Химпром"
Priority to RU97104766A priority Critical patent/RU2132338C1/en
Publication of RU97104766A publication Critical patent/RU97104766A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2132338C1 publication Critical patent/RU2132338C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry of polymers. SUBSTANCE: 1,2- dihydromethyl quinoline is prepared by condensation of aniline with acetone in the presence of catalyst, polymerization of monomer fraction in individual reactor in the presence of said catalyst, neutralization with non-polar solvent and isolation of product from organic layer. Catalyst is mixture of hydrochloric acid and polyoxyphenol or alkyl derivative or ether thereof in molar ratio of 1: 0.0001-0.02. Use of said catalyst mixture makes it possible to carry out polymerization at atmospheric pressure with high degree of conversion with respect to monomer and high selectivity with preferably conversion of 2 or 3 monomer units of 1,2-dihydro-2,2,4- trimethyl hinoline. EFFECT: more efficient preparation method. 2 cl, 12 ex, 1 tbl

Description

Изобретение относится к способам получения компонентов резиновых смесей, предотвращающих кислородное старение каучуков и резин. The invention relates to methods for producing components of rubber compounds that prevent oxygen aging of rubbers and rubbers.

Наилучшим по своим эксплуатационным характеристикам является полимер, состоящий из двух и трех мономерных звеньев 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина. При этом из указанных звеньев предпочтение отдается, как правило, полимеру, содержащему два мономерных звена. The best in its performance characteristics is a polymer consisting of two and three monomer units of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline. Moreover, of these units, preference is given, as a rule, to a polymer containing two monomer units.

Дня оценки качества полимера используется показатель - сумма дигидрохинолиновых структур (ДГХС), представляющий собой сумму концентраций 2 - 3-мономерных звеньев 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина. For the day of assessing the quality of the polymer, an indicator is used - the sum of the dihydroquinoline structures (DHHS), which is the sum of the concentrations of 2 - 3-monomer units of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline.

Наилучшим по своим эксплуатационным характеристикам считается полимер, содержащий не менее 30% 2 - 3-мономерных звеньев 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина, при этом содержание димера должно составлять не менее 25%, и с содержанием изопропилбианилина и аддукта анилин-мономер 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина не более чем по 1%. Температура размягчения полимера должна быть не ниже 79oC (патент США N 4326062, 1982).The polymer with at least 30% of 2 - 3-monomer units of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline is considered to be the best in its performance characteristics, while the dimer content should be at least 25%, and with the content of isopropylbianiline and adduct aniline monomer of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline not more than 1%. The softening temperature of the polymer should not be lower than 79 o C (US patent N 4326062, 1982).

Наиболее распространен способ получения полимера 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина путем конденсации ацетона и анилина в присутствии кислого катализатора и полимеризации в присутствии того же катализатора. При этом основное количество кислого катализатора вносится на стадии полимеризации. Затем реакционная смесь охлаждается до 50oC, в нее добавляется растворитель и разбавленный раствор едкого натра. Все тщательно перемешивается, отстаивается, водная фаза отделяется от органической. Органическая фаза дистиллируется при пониженном давлении. При этом отгоняется растворитель, непревращенный анилин, а также полученный как побочный продукт мономерный 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолин, которые возвращаются на стадию конденсации. Оставшийся олигомерный продукт гранулируют и используют как средство для стабилизации резин и каучуков (патент ПНР 128920, МКИ C 07 D 215/02).The most common method for producing a polymer of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline by condensation of acetone and aniline in the presence of an acidic catalyst and polymerization in the presence of the same catalyst. In this case, the bulk of the acid catalyst is introduced at the polymerization stage. Then the reaction mixture is cooled to 50 o C, solvent and a dilute sodium hydroxide solution are added to it. Everything is thoroughly mixed, sedimented, the aqueous phase is separated from the organic. The organic phase is distilled under reduced pressure. In this case, the solvent, unconverted aniline, and also the monomeric 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline obtained as a by-product, which return to the condensation stage, are distilled off. The remaining oligomeric product is granulated and used as a means to stabilize rubbers and rubbers (patent PN 128920, MKI C 07 D 215/02).

Этот способ характеризуется большим количеством стоков, накоплением изопропилбианилина на стадии полимеризации и пониженным количеством двух- и трехмономерных звеньев в целевом продукте, поскольку полимеризации подвергается сложная смесь, компоненты которой содержат как первичные, так и вторичные амины. This method is characterized by a large number of effluents, the accumulation of isopropylbianiline at the polymerization stage and a reduced amount of two- and three-monomer units in the target product, since a complex mixture is subjected to polymerization, the components of which contain both primary and secondary amines.

Наиболее близким по своей сути к заявляемому изобретению является способ получения ди-, три- и тетрамерного антиоксиданта резины путем конденсации ацетона и анилина с использованием в качестве катализатора п-толуолсульфокислоты и полимеризации мономерной фракции в отдельном реакторе в присутствии того же катализатора (неакцептованная заявка Японии N 55-40661, МКИ С 08 G 73/06, 1980). The closest in essence to the claimed invention is a method for producing di-, tri- and tetrameric antioxidant rubber by condensation of acetone and aniline using p-toluenesulfonic acid as a catalyst and polymerization of the monomer fraction in a separate reactor in the presence of the same catalyst (Japan unapproved application N 55-40661, MKI C 08 G 73/06, 1980).

Недостатком этого способа получения полимера являются сложности, связанные с регенерацией катализатора. Кроме того, п-толуолсульфокислота является по сравнению с соляной кислотой дорогим и дефицитным катализатором. The disadvantage of this method of obtaining the polymer are the difficulties associated with the regeneration of the catalyst. In addition, p-toluenesulfonic acid is an expensive and scarce catalyst in comparison with hydrochloric acid.

Задачей, на решение которой направлено изобретение, является получение высококачественного полимера 1,2-дигидро-2,2,4- триметилхинолина с использованием более дешевого и доступного катализатора. The problem to which the invention is directed, is to obtain a high-quality polymer of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline using a cheaper and more affordable catalyst.

Указанная задача решается за счет того, что в известном способе получения полимера 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина конденсацией анилина с ацетоном в присутствии катализатора с последующей полимеризацией мономерной фракции в отдельном реакторе присутствии того же катализатора, нейтрализацией реакционной массы со стадии полимеризации, экстракцией неполярным растворителем и выделением целевого продукта из органического слоя, в качестве катализатора используют смесь соляной кислоты и полиоксифенола (ПОФ), или его алкилпроизводного, или его эфира в мольном соотношении 1 : 0,0001-0,02. Причем конденсацию проводят при мольном соотношении анилина, соляной кислоты и ПОФ, или его алкилпроизводного, или его эфира 1 : 0,26 : 0,00005-0,002 соответственно, а полимеризацию проводят при мольном соотношении мономерной фракции, соляной кислоты и полиоксифенола или его эфира 1 : 0,8 : 0,000055-0,001 соответственно. This problem is solved due to the fact that in the known method for producing a polymer of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline by condensation of aniline with acetone in the presence of a catalyst, followed by polymerization of the monomer fraction in a separate reactor in the presence of the same catalyst, neutralization of the reaction mass with the polymerization stage, extraction with a non-polar solvent and isolation of the target product from the organic layer, a mixture of hydrochloric acid and polyoxyphenol (POF), or its alkyl derivative, or its ether in a molar ratio of 1: 0.0001-0.02. Moreover, the condensation is carried out at a molar ratio of aniline, hydrochloric acid and POF, or its alkyl derivative, or its ether 1: 0.26: 0.00005-0.002, respectively, and the polymerization is carried out at a molar ratio of monomer fraction, hydrochloric acid and polyoxyphenol or its ether 1 : 0.8: 0.000055-0.001, respectively.

Использование указанной каталитической смеси позволяет проводить процесс с высокой степенью превращения по анилину и высокой селективностью с преимущественным образованием 2 - 3-мономерных звеньев 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина и позволяет исключить сложную и энергоемкую стадию регенерации катализатора. The use of this catalytic mixture allows a process with a high degree of aniline conversion and high selectivity with the predominant formation of 2 - 3-monomer units of 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline and eliminates the complex and energy-intensive stage of catalyst regeneration.

В качестве полиоксифенола и его производных преимущественно используют: гидрохинон (ГХ), резорцин (РЗ), пирокатехин (ПК), 2,4-диметил-6- требутилфенол (ДТБ), п-третбутилкатехин (ТБПК), пирогаллол (ПГ), флороглюцин (ФГ), оксигидрохинон (ОГХ), галловую кислому (ГК). Polyoxyphenol and its derivatives are predominantly used: hydroquinone (GC), resorcinol (RE), pyrocatechol (PC), 2,4-dimethyl-6-trebutylphenol (DTB), p-tert-butylcatechol (TBPK), pyrogallol (PG), phloroglucin (FG), oxyhydroquinone (OGH), gallic acid (HA).

Примеры конкретного выполнения. Examples of specific performance.

Пример 1. Конденсацию анилина и ацетона проводили в реакторе объемом 1 л с рубашкой и мешалкой в присутствии каталитической смеси соляная кислота - третбутилпирокатехин в мольном соотношении анилин, соляная кислота, третбулипирокатехин 1:0,26:0,001 соответственно. Реакционная масса выдерживалась при температуре 135oC в течение 6 часов при непрерывной подаче ацетона в количестве 10 молей ацетона на один моль анилина. Из реакционной массы отгонялся не прореагировавший ацетон.Example 1. The condensation of aniline and acetone was carried out in a 1 liter reactor with a jacket and a stirrer in the presence of a catalytic mixture of hydrochloric acid - tert-butylpyrocatechol in a molar ratio of aniline, hydrochloric acid, tert-bulipirocatechol 1: 0.26: 0.001, respectively. The reaction mass was maintained at a temperature of 135 o C for 6 hours with a continuous supply of acetone in an amount of 10 moles of acetone per mole of aniline. Unreacted acetone was distilled off from the reaction mass.

Полимеризацию неочищенного мономера 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина проводили в колбе с рубашкой и мешалкой, объемом 1,5 л при температуре 102oC в присутствии каталитической смеси соляная кислота - третбутилпирокатехин в мольном соотношении мономер, соляная кислота, третбутилпирокатехин 1:0,8: 0,001 соответственно. Время выдержки на стадии полимеризации 8 часов. Время превращения мономера в полимер составила 82%.The polymerization of the crude monomer 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline was carried out in a flask with a jacket and stirrer, a volume of 1.5 l at a temperature of 102 o C in the presence of a catalytic mixture of hydrochloric acid - tert-butylpyrocatechol in a molar ratio of monomer, hydrochloric acid, tert-butylpyrocatechol 1: 0.8: 0.001, respectively. The exposure time at the polymerization stage is 8 hours. The conversion time of the monomer to the polymer was 82%.

Полимеризованную массу нейтрализовали раствором едкого натра, экстрагировали толуолом. После расслоения органический (толуольный) слой подавали на дистилляцию, где из него отгоняли толуол, затем мономерную фракцию. Выделенный полимер подавался на чешуирование, как готовый продукт, а мономерная фракция возвращалась на полимеризацию. The polymerized mass was neutralized with sodium hydroxide solution, extracted with toluene. After separation, the organic (toluene) layer was fed to distillation, where toluene, then the monomer fraction was distilled from it. The isolated polymer was fed to flake as a finished product, and the monomer fraction was returned to polymerization.

Сумма дигидрохинолиновых структур в полимере составляет 38,6%, массовая доля первичных аминов - 2,8%, массовая доля изопропилбианилина - 0,27%, температура размягчения 84oC.The amount of dihydroquinoline structures in the polymer is 38.6%, the mass fraction of primary amines is 2.8%, the mass fraction of isopropylbianiline is 0.27%, the softening temperature is 84 o C.

Примеры 2-12. Examples 2-12

Процессы проводили аналогично примеру 1, но с использованием в каталитической смеси разных полиоксифенолов или их производных и изменением мольного соотношения каталитической смеси с анилином и мономером. The processes were carried out analogously to example 1, but using different polyoxyphenols or their derivatives in the catalytic mixture and changing the molar ratio of the catalytic mixture with aniline and monomer.

Результаты представлены в таблице. The results are presented in the table.

Как видно из таблицы, предложенным способом получают высококачественный полимер. As can be seen from the table, the proposed method receive high-quality polymer.

Claims (2)

1. Способ получения полимера 1,2-дигидро-2,2,4-триметилхинолина конденсацией анилина с ацетоном в присутствии катализатора, полимеризацией мономерной фракции в отдельном реакторе в присутствии того же катализатора, нейтрализацией реакционной массы со стадии полимеризации, экстракцией неполярным растворителем и выделением продукта из органического слоя, отличающийся тем, что в качестве катализатора используют смесь соляной кислоты и полиоксифенола, или его алкилпроизводного, или его эфира в мольном соотношении 1 : 0,0001 - 0,02 соответственно. 1. A method for producing a 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline polymer by condensation of aniline with acetone in the presence of a catalyst, polymerization of a monomer fraction in a separate reactor in the presence of the same catalyst, neutralization of the reaction mixture from the polymerization step, extraction with a non-polar solvent and isolation product from the organic layer, characterized in that the catalyst used is a mixture of hydrochloric acid and polyoxyphenol, or its alkyl derivative, or its ether in a molar ratio of 1: 0.0001 - 0.02, respectively. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что конденсацию проводят при мольном соотношении анилина, соляной кислоты и полиоксифенола, или его алкилпроизводного, или его эфира 1 : 0,26 : 0,0005 - 0,002 соответственно, а полимеризацию проводят при мольном соотношении мономерной фракции, соляной кислоты и полиоксифенола, или его алкилпроизводного, или его эфира 1 : 0,8 : 0,00055 - 0,001 соответственно. 2. The method according to claim 1, characterized in that the condensation is carried out at a molar ratio of aniline, hydrochloric acid and polyoxyphenol, or its alkyl derivative, or its ether 1: 0.26: 0.0005 - 0.002, respectively, and the polymerization is carried out at a molar ratio monomer fraction, hydrochloric acid and polyoxyphenol, or its alkyl derivative, or its ether 1: 0.8: 0.00055 - 0.001, respectively.
RU97104766A 1997-03-24 1997-03-24 Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer RU2132338C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU97104766A RU2132338C1 (en) 1997-03-24 1997-03-24 Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU97104766A RU2132338C1 (en) 1997-03-24 1997-03-24 Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU97104766A RU97104766A (en) 1999-04-27
RU2132338C1 true RU2132338C1 (en) 1999-06-27

Family

ID=20191240

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU97104766A RU2132338C1 (en) 1997-03-24 1997-03-24 Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2132338C1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2223976C2 (en) * 2002-04-08 2004-02-20 Открытое акционерное общество "Химпром" Method for preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline polymer
RU2255943C2 (en) * 2002-04-08 2005-07-10 Открытое акционерное общество "Химпром" Method for preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline polymer

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2065456C1 (en) * 1992-05-26 1996-08-20 Акционерное общество открытого типа "Химпром" Method of synthesis of polymerized 2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2065456C1 (en) * 1992-05-26 1996-08-20 Акционерное общество открытого типа "Химпром" Method of synthesis of polymerized 2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2223976C2 (en) * 2002-04-08 2004-02-20 Открытое акционерное общество "Химпром" Method for preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline polymer
RU2255943C2 (en) * 2002-04-08 2005-07-10 Открытое акционерное общество "Химпром" Method for preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline polymer

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5562062B2 (en) 5-norbornene-2-spiro-α-cycloalkanone-α'-spiro-2 "-5" -norbornenes and method for producing the same
US7569719B1 (en) Method of preparing electron deficient olefins
Zhu et al. Preparation of monoacetylated diols via cyclic ketene acetals
EA018157B1 (en) Solid acid catalyst and method for preparing and using the same
US6965052B2 (en) Synthesis of N-vinyl formamide
RU2132338C1 (en) Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethyl quinoline polymer
JP4111254B2 (en) Method for producing alkyl (meth) acrylate
JP2634889B2 (en) Aralkylation of phenolic compounds
CN106995459B (en) Process for preparing 2-ethylhexyl silicate-containing compositions
FR2630732A1 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF CYCLOHEXANOL
JP3830182B2 (en) Method for purifying α, β-unsaturated esters
KR100871212B1 (en) Method for the preparation of cumylphenol
ES2735435T3 (en) 3-Glycidyloxypropyltrialkoxysilanes with long chain alkoxy groups, process for production and use
JP4086982B2 (en) Process for producing N- (1,1-dimethyl-3-oxobutyl) acrylamide
EP1319650B1 (en) Process for producing (meth)acrylic anhydride and process for producing (meth)acrylic ester
RU2157387C2 (en) Method of preparing 1,2-dihydro-2,2,4-trimethylquinoline
JP5801928B2 (en) Polyimide film, gas barrier film using the same, flexible wiring board, and transparent electrode substrate
SU726086A1 (en) Method of preparing cyanacrylic acid esters
CA2307593C (en) Continuous process for the production of carboxylic acid esters of alkylene glycol monoalkyl ethers
WO1992003439A1 (en) Method of producing acetals
JP2848709B2 (en) Acetic acid 3-ethoxybutyl ester compound and method for producing the same
WO2015006360A1 (en) Acyclic alkenes via ozonolysis of multi-unsaturated cycloalkenes
TW200401759A (en) Process for preparing styrene
RU1744938C (en) Method of methylheptenone isolation
JP5619753B2 (en) Process for producing 2-secondary-alkyl-4,5-di- (linear-alkyl) phenols

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20090325