RU2199161C2

RU2199161C2 - Method for producing nuclear fuel pellets primarily for fast reactors

Info

Publication number: RU2199161C2
Application number: RU2001109717/06A
Authority: RU
Inventors: О.Л. Седельников; А.М. Белынцев; В.С. Курсков; А.В. Иванов; Г.Г. Потоскаев; А.В. Головешкин; В.П. Савин; А.В. Квасов; С.А. Бычков
Original assignee: Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод"
Priority date: 2001-04-12
Filing date: 2001-04-12
Publication date: 2003-02-20

Abstract

FIELD: nuclear power engineering; production of nuclear fuel for fast-reactor blanket from reconditioned fuel discharged from water-cooled reactors. SUBSTANCE: method includes mixing of source powder with plasticizer; compression of mixture; crushing of granulated material obtained followed by sizing to produce molding powder; compression of molding powder in die to obtain source pellets; sintering of pellets. Reconditioned nuclear fuel having grain size of 57 to 63 mcm is used as source powder. Mixture is compacted at pressure of 1.5 to 2.5 t/sq. cm. Sizing is effected by means of shaking sieve with gauze mesh size not to exceed 0.63 mm. Molding powder is compressed at pressure of 3.0 to 4.0 t/sq. cm in die whose taper angle is 6-15 deg. EFFECT: enlarged range of source powders used, ability of producing nuclear fuel of desired density. 5 cl, 4 ex

Description

Область техники, к которой относится изобретение
Изобретение относится к ядерной энергетике и касается технологии получения ядерного топлива, в частности для зоны воспроизводства реакторов на быстрых нейтронах, при использовании в качестве сырья регенерата топлива, выгружаемого из водоохлаждаемых ядерных реакторов.FIELD OF THE INVENTION
The invention relates to nuclear energy and relates to a technology for producing nuclear fuel, in particular for the reproduction zone of fast neutron reactors, when using fuel as a raw material regenerated, discharged from water-cooled nuclear reactors.

Уровень техники
Процесс изготовления таблеток ядерного топлива заключается в формовании порошков оксидов урана в сырые таблетки, которые затем спекаются до необходимой плотности.State of the art
The process for making nuclear fuel pellets is to form uranium oxide powders into raw tablets, which are then sintered to the required density.

К спеченным таблеткам предъявляются довольно жесткие требования по плотности, геометрическим размерам, микроструктуре, термической стабильности и другим параметрам. Sintered tablets have rather stringent requirements in terms of density, geometric dimensions, microstructure, thermal stability, and other parameters.

Для обеспечения этих требований порошки, подаваемые на прессование, должны обладать определенными характеристиками по фракционному составу, текучести, насыпной плотности и другими свойствами. To meet these requirements, powders supplied to the compaction must have certain characteristics in terms of fractional composition, fluidity, bulk density and other properties.

Как правило, исходные порошки диоксидов урана, изготовленные по различным технологическим схемам, необходимыми свойствами не обладают. Поэтому исходные порошки диоксидов урана подвергают интенсивному предварительному измельчению, обычно истирающим воздействием, например в шаровых мельницах, для обеспечения однородности свойств по объему. Затем полученный продукт либо гранулируют в распылительных сушилках, либо уплотняют путем прокатки валками или прессованием шашки с последующей грануляцией на ситах. После чего осуществляют прессование таблеток. As a rule, the initial uranium dioxide powders made according to various technological schemes do not possess the necessary properties. Therefore, the initial uranium dioxide powders are subjected to intensive preliminary grinding, usually by abrasion, for example in ball mills, to ensure uniformity of volume properties. Then, the resulting product is either granulated in spray dryers or compacted by rolling with rollers or pressing drafts, followed by granulation on sieves. Then carry out the pressing of tablets.

Известен способ получения таблеток ядерного топлива, включающий смешение тонкоизмельченного порошка двуокиси урана с порошком оксида урана до получения реакционоспособной и чистой закиси урана, получаемой окислением с помощью воздуха (FR, 2599883, G 21 С 3/62, 1987). Известный способ позволяет после прессования и спекания получать прочные таблетки ядерного топлива. A known method of producing tablets of nuclear fuel, comprising mixing finely ground uranium dioxide powder with uranium oxide powder to obtain reactive and pure uranium oxide obtained by oxidation with air (FR, 2599883, G 21 C 3/62, 1987). The known method allows after pressing and sintering to obtain durable tablets of nuclear fuel.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому является способ производства таблеток ядерного топлива, преимущественно для реактора на быстрых нейтронах, включающий смешивание сырьевого порошка с пластификатором, уплотнение смеси, измельчение полученного гранулята с последующим рассевом для получения пресс-порошка, прессование пресс-порошка в матрице для получения сырых таблеток и их спекание (Смирнов Ю. В. и др. Атомная промышленность зарубежных стран, М.: Атомиздат, 1980, с. 206, 207). Известный способ предполагает использование предварительного уплотнения сырьевого порошка, что обеспечивает получение таблеток ядерного топлива из порошков двуокиси урана, имеющих плотность в тесте на спекаемость больше нижней границы требуемой плотности. The closest in technical essence and the achieved result to the described is a method for the production of nuclear fuel pellets, mainly for a fast neutron reactor, including mixing the raw powder with a plasticizer, compacting the mixture, grinding the granulate obtained, followed by sieving to obtain a press powder, pressing the press powder in the matrix for obtaining raw tablets and their sintering (Smirnov Yu. V. et al. Atomic industry of foreign countries, M .: Atomizdat, 1980, p. 206, 207). The known method involves the use of pre-compaction of the raw powder, which ensures the production of nuclear fuel pellets from uranium dioxide powders having a density in the sintering test greater than the lower limit of the required density.

Известные способы не позволяют использовать в качестве исходного порошка, порошок регенерированного топлива, что обусловлено следующим фактором. Топливные таблетки для зоны воспроизводства ядерных реакторов на быстрых нейтронах должны иметь плотность выше 10,3 г/см³. При этом должно выполняться условие γ_TECT>1,005•γ_TP, где γ_TECT - плотность на спекаемость в тесте, γ_TP - требуемая плотность таблеток ядерного топлива. С учетом того, что характерной особенностью порошков регенерированного ядерного топлива является пониженная плотность в тесте на спекаемость (10,1-10,3) г/см³, вышеприведенное условие не выполняется - топливные таблетки по известным способам не могут быть изготовлены, что существенно ограничивает возможности производства.Known methods do not allow the use of regenerated fuel powder as a starting powder, which is due to the following factor. Fuel pellets for the reproduction zone of fast fast neutron reactors should have a density higher than 10.3 g / cm ³ . In this case, the condition γ _TECT > 1.005 • γ _TP should be satisfied, where γ _TECT is the _caking density in the test, γ _TP is the required density of nuclear fuel pellets. Given the fact that a characteristic feature of regenerated nuclear fuel powders is a reduced density in the sintering test (10.1-10.3) g / cm ³ , the above condition is not fulfilled - fuel pellets cannot be manufactured by known methods, which significantly limits production capabilities.

Сущность изобретения
Задачей настоящего изобретения является разработка и создание способа изготовления таблеток ядерного топлива, обладающего повышенными возможностями.SUMMARY OF THE INVENTION
The present invention is the development and creation of a method for the manufacture of tablets of nuclear fuel with enhanced capabilities.

В результате решения данной задачи возможно получение новых технических результатов, заключающихся в том, что расширяется номенклатура используемых сырьевых порошков и обеспечивается возможность получения ядерного топлива с необходимой по условиям эксплуатации плотностью. As a result of solving this problem, it is possible to obtain new technical results, consisting in the fact that the range of raw materials used is expanding and the possibility of obtaining nuclear fuel with the density required by the operating conditions is provided.

Указанные технические результаты достигаются тем, что в способе производства таблеток ядерного топлива, преимущественно для реактора на быстрых нейтронах, включающем смешивание сырьевого порошка с пластификатором, уплотнение смеси, измельчение полученного гранулята с последующим рассевом для получения пресс-порошка, прессование пресс-порошка в матрице для получения сырых таблеток и их спекание, что в качестве сырьевого порошка используют порошок регенерированного ядерного топлива с размером частиц от 57 до 63 мкм, причем уплотнение смеси производят при давлении от 1,5 до 2,5 т/см², рассев осуществляют с использованием вибросита, размер ячейки сетки которого выбирают не более 0,63 мм, а прессование пресс-порошка производят при давлении от 3,0 до 4,0 т/см² в матрице, угол конусности которой составляет 6 - 15 градусов.These technical results are achieved in that in a method for producing nuclear fuel pellets, mainly for a fast neutron reactor, comprising mixing a raw powder with a plasticizer, compacting the mixture, grinding the granulate obtained, followed by sieving to obtain a press powder, compressing the press powder in a matrix for method of obtaining raw tablets and their sintering, which is used as a raw material powder of regenerated nuclear fuel powder with a particle size of from 57 to 63 μm, and the compaction is cm ES is produced at a pressure of from 1.5 to 2.5 t / cm ² , sieving is carried out using a vibrating screen, the mesh cell size of which is chosen no more than 0.63 mm, and pressing of the press powder is carried out at a pressure of from 3.0 to 4, 0 t / cm ² in the matrix, the taper angle of which is 6 - 15 degrees.

Отличительной особенностью настоящего изобретения является использование в качестве сырьевого порошка -порошок регенерированного ядерного топлива с размером частиц от 57 до 63 мкм и проведение уплотнения смеси при давлении от 1,5 до 2,5 т/см². Увеличение величины давления при уплотнении по сравнению с известным давлением уплотнения (~ 1 т/см²) уменьшает повышенную пористость порошка регенерированного ядерного топлива. Осуществление рассева с использованием вибросита, размер ячейки сетки которого выбирают не более 0,63 мм обусловлено необходимостью получения требуемых размеров частиц порошка, которые обеспечивают заданную плотность. Экспериментально установлено, что для получения таблеток ядерного топлива с плотностью выше 10,3 г/см³ следует не только проводить предварительную обработку сырьевого порошка при указанных выше условиях, но и производить прессование пресс-порошка при давлении от 3,0 до 4,0 т/см² в матрице, угол конусности которой составляет 6-15 градусов. Если давление уплотнения меньше 1,5 т/см и давление прессования меньше 3,0 т/см², то не обеспечивается получение плотности ядерного топлива выше 10,3 г/см³. При давлении уплотнения больше 2,5 т/см² и/или давлении прессования больше 4,0 т/см² отмечен недопустимый рост давления выпрессовки таблетки из матриц при уплотнении и прессовании и соответственно к увеличению дефектности по внешнему виду. При конусности матрицы меньше 6 градусов существенно увеличивается дефектность по внешнему виду, при конусности матрицы больше 15 градусов имеет место дефектность верхнего торца таблетки, которая проявляется в виде облоя и/или отслоения.A distinctive feature of the present invention is the use of regenerated nuclear fuel powder with a particle size of from 57 to 63 μm as a raw material powder and compaction of the mixture at a pressure of from 1.5 to 2.5 t / cm ² . An increase in the pressure during compaction compared with the known compaction pressure (~ 1 t / cm ² ) reduces the increased porosity of the regenerated nuclear fuel powder. The implementation of sieving using a vibrating screen, the mesh cell size of which is chosen no more than 0.63 mm due to the need to obtain the required particle size of the powder, which provide a given density. It was experimentally established that to obtain tablets of nuclear fuel with a density higher than 10.3 g / cm ³ it is necessary not only to pre-treat the raw powder under the above conditions, but also to press the press powder at a pressure of from 3.0 to 4.0 t / cm ² in the matrix, the taper angle of which is 6-15 degrees. If the compaction pressure is less than 1.5 t / cm and the compaction pressure is less than 3.0 t / cm ² , then the nuclear fuel density above 10.3 g / cm ³ will not be obtained. When the compaction pressure is greater than 2.5 t / cm ² and / or the compression pressure is greater than 4.0 t / cm ² , an unacceptable increase in the compression pressure of the tablet from the dies during compaction and pressing is observed, and accordingly, the appearance of defects is increased. When the taper of the matrix is less than 6 degrees, the defectiveness in appearance significantly increases; when the taper of the matrix is more than 15 degrees, the defectiveness of the upper end of the tablet occurs, which manifests itself in the form of a flake and / or delamination.

Кроме того, уплотнение смеси производят прессованием "шашки" или экструзией, а смешивание осуществляют в лопастном смесителе. In addition, the mixture is compacted by pressing "checkers" or extrusion, and mixing is carried out in a paddle mixer.

Целесообразно после рассева осуществлять сушку пресс-порошка во вращающейся печи, а спекание таблеток производить в среде водорода при температуре (1730-1750)^oC в течение 2-6 часов.After sieving, it is advisable to dry the press powder in a rotary kiln, and to sinter the tablets in a hydrogen medium at a temperature of (1730-1750) ^o C for 2-6 hours.

Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения
Настоящее изобретение проиллюстрировано нижеприведенными примерами, подтверждающими врзможность его реализации.Information confirming the possibility of carrying out the invention
The present invention is illustrated by the following examples, confirming the possibility of its implementation.

Пример 1. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,60 мкм, полной удельной поверхностью 1,9 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.Example 1. It is necessary to make tablets of nuclear fuel from a raw powder with a grain size of 0.60 μm, a total specific surface area of 1.9 m ² / g and a density in the sintering test of 10.1 g / cm ³ .

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнениию прессованием "шашки" на механическом прессе при величине давления 1,5 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, который направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 4,0 т/см² в матрице с углом конусности 15 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1730^oС в течение 6 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,56 г/см³ > 10,3 г/см³.The raw material of the regenerated fuel was first mixed with a standard plasticizer (an aqueous solution of polyvinyl alcohol with glycerin) in a paddle mixer in batches of 7.0 kg for 3 minutes. The resulting mixture was subjected to compaction by pressing "checkers" on a mechanical press at a pressure of 1.5 t / cm ² . The obtained granulate was subjected to grinding and sieving using a vibrating screen with a mesh size of 0.63 mm and, after drying in a rotary kiln, a press powder was obtained, which was sent to pressing. Pressing was carried out on a rotary press machine at a pressure of 4.0 t / cm ² in a matrix with a taper angle of 15 degrees. Then the "raw" tablets were sintered in a hydrogen medium at a temperature of 1730 ^° C for 6 hours. At the same time, nuclear fuel tablets were obtained, the density of which meets the specified requirements of 10.56 g / cm ³ > 10.3 g / cm ³ .

Пример 2. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,57 мкм, полной удельной поверхностью 1,95 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.Example 2. It is necessary to make tablets of nuclear fuel from a raw powder with a grain size of 0.57 μm, a total specific surface area of 1.95 m ² / g and a density in the sintering test of 10.1 g / cm ³ .

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнению прессованием "шашки" на механическом прессе при величине давления 2,0 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, которой направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 3,0 т/см² в матрице с углом конусности 6 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1740^oС в течение 4 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,53 г/см³ > 10,3 г/см³.The raw material of the regenerated fuel was first mixed with a standard plasticizer (an aqueous solution of polyvinyl alcohol with glycerin) in a paddle mixer in batches of 7.0 kg for 3 minutes. The resulting mixture was subjected to compaction by pressing "checkers" on a mechanical press at a pressure of 2.0 t / cm ² . The granulate obtained was subjected to grinding and sieving using a vibrating screen with a mesh size of 0.63 mm and, after drying in a rotary kiln, a press powder was obtained, which was sent to pressing. Pressing was carried out on a rotary press machine at a pressure of 3.0 t / cm ² in a matrix with a taper angle of 6 degrees. Then the "raw" tablets were sintered in a hydrogen medium at a temperature of 1740 ^{° C.} for 4 hours. At the same time, nuclear fuel tablets were obtained, the density of which meets the specified requirements of 10.53 g / cm ³ > 10.3 g / cm ³ .

Пример 3. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,57 мкм, полной удельной поверхностью 1,95 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.Example 3. It is necessary to make tablets of nuclear fuel from a raw powder with a grain size of 0.57 μm, a total specific surface area of 1.95 m ² / g and a density in the sintering test of 10.1 g / cm ³ .

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнению прессованием "шашки" на механическом прессе при величине давления 2,0 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, который направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 4,0 т/см² в матрице с углом конусности 15 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1740^oС в течение 4 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,56 г/см³ > 10,3 г/см³.The raw material of the regenerated fuel was first mixed with a standard plasticizer (an aqueous solution of polyvinyl alcohol with glycerin) in a paddle mixer in batches of 7.0 kg for 3 minutes. The resulting mixture was subjected to compaction by pressing "checkers" on a mechanical press at a pressure of 2.0 t / cm ² . The obtained granulate was subjected to grinding and sieving using a vibrating screen with a mesh size of 0.63 mm and, after drying in a rotary kiln, a press powder was obtained, which was sent to pressing. Pressing was carried out on a rotary press machine at a pressure of 4.0 t / cm ² in a matrix with a taper angle of 15 degrees. Then the "raw" tablets were sintered in a hydrogen medium at a temperature of 1740 ^{° C.} for 4 hours. At the same time, nuclear fuel tablets were obtained whose density meets the specified requirements of 10.56 g / cm ³ > 10.3 g / cm ³ .

Пример 4. Необходимо изготовить таблетки ядерного топлива из сырьевого порошка с крупностью зерна 0,63 мкм, полной удельной поверхностью 1,84 м²/г и плотностью в тесте на спекаемость 10,1 г/см³.Example 4. It is necessary to make tablets of nuclear fuel from a raw powder with a grain size of 0.63 μm, a total specific surface area of 1.84 m ² / g and a density in the sintering test of 10.1 g / cm ³ .

Сырьевой порошок регенерированного топлива сначала смешивали со стандартным пластификатором (водный раствор поливинилового спирта с глицерином) в лопастном смесителе партиями по 7,0 кг в течение 3 мин. Полученную смесь подвергали уплотнению экструзией на гидравлическом прессе при величине давления 2,5 т/см². Полученный гранулят подвергали измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм и после сушки во вращающейся печи получили пресс-порошок, который направили на прессование. Прессование осуществляли на роторном пресс-автомате при давлении 3,2 т/см² в матрице с углом конусности 6 градусов. Затем "сырые" таблетки спекали в среде водорода при температуре 1750^oС в течение 2 ч. При этом получили таблетки ядерного топлива, плотность которых соответствует заданным требованиям 10,53 г/см³ > 10,3 г/см³.The raw material of the regenerated fuel was first mixed with a standard plasticizer (an aqueous solution of polyvinyl alcohol with glycerin) in a paddle mixer in batches of 7.0 kg for 3 minutes. The resulting mixture was subjected to extrusion compaction in a hydraulic press at a pressure of 2.5 t / cm ² . The obtained granulate was subjected to grinding and sieving using a vibrating screen with a mesh size of 0.63 mm and, after drying in a rotary kiln, a press powder was obtained, which was sent to pressing. Pressing was carried out on a rotary press machine at a pressure of 3.2 t / cm ² in a matrix with a taper angle of 6 degrees. Then the "raw" tablets were sintered in a hydrogen medium at a temperature of 1750 ^{° C.} for 2 hours. At the same time, nuclear fuel tablets were obtained, the density of which meets the specified requirements of 10.53 g / cm ³ > 10.3 g / cm ³ .

Таким образом, описываемое изобретение позволяет изготовлять таблетки ядерного топлива для зоны воспроизводства ядерного реактора на быстрых нейтронах из сырьевых порошков регенерированного ядерного топлива. Thus, the described invention allows the manufacture of nuclear fuel pellets for the reproduction zone of a fast neutron nuclear reactor from raw powders of regenerated nuclear fuel.

Claims

1. A method for the production of nuclear fuel pellets, mainly for a fast neutron reactor, comprising mixing the raw powder with a plasticizer, compacting the mixture, grinding the granulate obtained, followed by sieving to obtain a press powder, compressing the press powder in a matrix to produce raw tablets and sintering them , characterized in that the quality of the raw material powder is a regenerated nuclear fuel powder with a particle size of from 57 to 63 μm, and the mixture is compacted at a pressure of from 1.5 to 2.5 t / cm ² , sieving is carried out using a vibrating screen, the mesh cell size of which is selected no more than 0.63 mm, and the pressing of the press powder is carried out at a pressure of from 3.0 to 4.0 t / cm ² in a matrix, the taper angle of which is 6 - 15 degrees.

2. The method according to p. 1, characterized in that the mixture is compacted by pressing "checkers" or extrusion.

3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the mixing is carried out in a paddle mixer.

4. The method according to p. 1, or 2, or 3, characterized in that after sieving, the press powder is dried in a rotary kiln.

5. The method according to claim 1, or 2, or 3, or 4, characterized in that the sintering of the tablets is carried out in a hydrogen medium at 1730-1750 ^o C for 2 to 6 hours