[go: up one dir, main page]

RU2196785C1 - Fiber-forming polycaproamide fabrication process - Google Patents

Fiber-forming polycaproamide fabrication process Download PDF

Info

Publication number
RU2196785C1
RU2196785C1 RU2001115082A RU2001115082A RU2196785C1 RU 2196785 C1 RU2196785 C1 RU 2196785C1 RU 2001115082 A RU2001115082 A RU 2001115082A RU 2001115082 A RU2001115082 A RU 2001115082A RU 2196785 C1 RU2196785 C1 RU 2196785C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
polycaproamide
melt
caprolactam
polymer
molecular weight
Prior art date
Application number
RU2001115082A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Ю.М. Базаров
Л.Н. Мизеровский
А.А. Сухоруков
М.Г. Павлов
Original Assignee
Ивановский государственный химико-технологический университет
Общество с ограниченной ответственностью "Клинтекс"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ивановский государственный химико-технологический университет, Общество с ограниченной ответственностью "Клинтекс" filed Critical Ивановский государственный химико-технологический университет
Priority to RU2001115082A priority Critical patent/RU2196785C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2196785C1 publication Critical patent/RU2196785C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Polyamides (AREA)

Abstract

FIELD: polymer materials. SUBSTANCE: process involves hydrolytic polymerization of caprolactam via preparation of prepolymerizate melt followed by dehydration of melt. Melting is performed at temperature by 1-15 C inferior to melting temperature of polycaproamide and this temperature is maintained until degree of conversion of caprolactam into prepolymer is close to equilibrium value. Dehydration is started when partial pressure of water vapor over the melt is within a range of 100-755 mm Hg and product is kept at the same temperature until required molecular weight is obtained. EFFECT: enabled regulation of molecular weight of strictly linear polycaproamide, increased yield pf polymer, and improved environmental condition. 1 tbl, 4 ex

Description

Уровень техники
Изобретение относится к технологии получения волокнообразующего поликапроамида.
State of the art
The invention relates to a technology for producing fiber-forming polycaproamide.

Известны различные способы получения волокнообразующего поликапроамида катионной, анионной и гидролитической полимеризацией капролактама. Various methods are known for producing fiber-forming polycaproamide by cationic, anionic and hydrolytic polymerization of caprolactam.

Однако при катионной полимеризации капролактама получается поликапроамид с малой молекулярной массой. However, with cationic polymerization of caprolactam, a low molecular weight polycaproamide is obtained.

При анионной полимеризации капролактама получается разветвленный поликапроамид, обладающий плохой формуемостью в нити и волокна. Anionic polymerization of caprolactam results in a branched polycaproamide having poor formability in filaments and fibers.

Наиболее широко применяемыми в промышленности являются способы гидролитической полимеризации капролактама. Они проводятся в присутствии воды в качестве инициатора и различных функциональных добавок. The most widely used in industry are methods of hydrolytic polymerization of caprolactam. They are carried out in the presence of water as an initiator and various functional additives.

Известен способ получения волокнообразующего поликапроамида гидролитической полимеризацией капролактама в присутствии регуляторов молекулярной массы, в качестве которых применяют моно- и дикарбоновые кислоты. Процесс синтеза полимера ведут при температуре 255-265oС в течение 24-32 часов (Г.И. Кудрявцев, М.П. Носов, А.В. Волохина. Полиамидные волокна, М., Химия, 1976, 264 с.).A known method of producing fiber-forming polycaproamide by hydrolytic polymerization of caprolactam in the presence of molecular weight regulators, which are used mono - and dicarboxylic acids. The synthesis of the polymer is carried out at a temperature of 255-265 o C for 24-32 hours (GI Kudryavtsev, MP Nosov, AV Volokhina. Polyamide fibers, M., Chemistry, 1976, 264 S.) .

Однако этот способ характеризуется невысоким выходом целевого продукта - поликапроамида, сложностью технологии и экологической опасностью. However, this method is characterized by a low yield of the target product - polycaproamide, the complexity of the technology and environmental hazard.

Также известен способ получения волокнообразующего поликапроамида методом ступенчатого полиамидирования капролактама (W. Karlheinz, E. Baldur, В. Hans, Bauer, Utz, R. Bans, R. Reinhard, Патент ГДР 227143, 11.09.85). Also known is a method of producing fiber-forming polycaproamide by the method of stepwise polyamidation of caprolactam (W. Karlheinz, E. Baldur, B. Hans, Bauer, Utz, R. Bans, R. Reinhard, Patent GDR 227143, 09/11/85).

Этот способ получения волокнообразующего поликапроамида осуществляют путем гидролитической полимеризации капролактама при температуре 255oС с образованием расплава форполимера. Затем расплав форполимера направляют на дегидратацию, которую проводят продувкой азота с температурой 255oС через струи расплава. Расплав полимера после дегидратации направляют на дополиконденсацию при температуре 255oС для повышения молекулярной массы. При этом для получения высокомолекулярного волокнообразующего поликапроамида, идущего для производства технических и кордных нитей, процесс дегидратации расплава осуществляют в две ступени, а процесс дополиконденсации расплава - в три ступени.This method of producing fiber-forming polycaproamide is carried out by hydrolytic polymerization of caprolactam at a temperature of 255 o With the formation of the melt prepolymer. Then the melt of the prepolymer is directed to dehydration, which is carried out by blowing nitrogen at a temperature of 255 o With through the stream of the melt. The polymer melt after dehydration is sent for additional polycondensation at a temperature of 255 o With to increase the molecular weight. At the same time, in order to obtain a high molecular weight fiber-forming polycaproamide, which is used for the production of technical and cord threads, the melt dehydration process is carried out in two stages, and the process of additional polycondensation of the melt is carried out in three stages.

В результате такого способа получают поликапроамид, имеющий 9-11 мас.% низкомолекулярных соединений и относительную вязкость 2,9-3,1. Выход полимера составляет 89-91%. As a result of this method, polycaproamide is obtained having 9-11 wt.% Low molecular weight compounds and a relative viscosity of 2.9-3.1. The polymer yield is 89-91%.

Этот способ имеет следующие недостатки: небольшой выход целевого продукта, повышенную норму расхода сырья - капролактама на единицу готового продукта из-за удаления капролактама и олигомеров из расплава при его дегидратации продувкой горячим азотом, сложность процесса и его аппаратурного оформления в связи с многоступенчатостью процесса дегидратации расплава током инертного газа и дополиконденсации при температуре 255oС, большой расход инертного газа (азота), применение в качестве теплоносителя высококипящих органических веществ, в частности динила, который, испаряясь, загрязняет окружающую среду канцерогенными веществами, невозможность получения полимера линейного строения.This method has the following disadvantages: a small yield of the target product, an increased rate of consumption of raw materials - caprolactam per unit of finished product due to the removal of caprolactam and oligomers from the melt during its dehydration by blowing with hot nitrogen, the complexity of the process and its hardware design due to the multi-stage process of melt dehydration an inert gas current and additional polycondensation at a temperature of 255 o C, a large consumption of inert gas (nitrogen), the use of high-boiling organic substances as a coolant, in h The properties of dinyl, which, when evaporated, pollute the environment with carcinogens, the inability to obtain a polymer of linear structure.

Известен также способ получения волокнообразующего поликапроамида (А.А. Богословский, Ф.И. Вавилова, Л.И. Колонтой. Химические волокна, 1999, 3, с. 10-13), который является наиболее близким к изобретению по техническому существу. There is also a method of producing fiber-forming polycaproamide (A. A. Bogoslovsky, F. I. Vavilov, L. I. Kolontoy. Chemical fibers, 1999, 3, pp. 10-13), which is closest to the invention by technical essence.

При этом способе прогретый до 180oС капролактам подают на предварительную полимеризацию. Перед входом в полимеризатор в поток капролактама вводят раствор стабилизатора. В верхней зоне предполимеризатора рабочую смесь нагревают. Процесс полиамидирования протекает под давлением. По мере прохождения предполимеризатора полимер постепенно приобретает относительную вязкость (ηотн) 1,80±0,05.In this method, caprolactam is heated to 180 o With served on the preliminary polymerization. Before entering the polymerization agent, a stabilizer solution is introduced into the caprolactam stream. In the upper zone of the prepolymer, the working mixture is heated. The polyamidation process proceeds under pressure. As the prepolymerizer passes, the polymer gradually acquires a relative viscosity (η rel ) of 1.80 ± 0.05.

Процесс полимеризации ведут при температуре выше температуры плавления поликапроамида, поэтому для предотвращения образования сетчатого полимера в аппарате предусмотрены распределительные пластины, которые к тому же исключают смешение мономеров и других низкомолекулярных продуктов, находящихся в верхних зонах аппарата, с полимером, образующимся в нижней зоне. Затем проводят дегидратацию расплава реакционной массы под вакуумом. Происходящее при этом удаление воды из расплава сдвигает равновесие в сторону образования дополнительных амидных связей и способствует повышению молекулярной массы поликапроамида. Конструктивные особенности аппарата обеспечивают равномерность прохождения расплава полимера при последовательном возрастании его вязкости, которая должна находиться в пределах 2,35-3,25. The polymerization process is carried out at a temperature above the melting point of polycaproamide, therefore, to prevent the formation of a cross-linked polymer, the apparatus has distribution plates that also prevent the mixing of monomers and other low molecular weight products located in the upper zones of the apparatus with the polymer formed in the lower zone. Then carry out the dehydration of the melt of the reaction mass under vacuum. The removal of water from the melt, which occurs at the same time, shifts the equilibrium towards the formation of additional amide bonds and contributes to an increase in the molecular weight of polycaproamide. Design features of the apparatus ensure uniform passage of the polymer melt with a sequential increase in its viscosity, which should be in the range of 2.35-3.25.

Однако этот способ имеет следующие недостатки: невозможность получения полимера с заданной величиной молекулярной массы, небольшой выход целевого продукта, не выше 91%, сложность процесса и его аппаратурного оформления из-за необходимости вести процесс полимеризации под давлением и под вакуумом, сложность конструкции аппаратов, невозможность получения строго линейного полимера в процессе окончательной полимеризации под вакуумом, использование в качестве теплоносителя высококипящего органического вещества, динила, который, испаряясь, загрязняет окружающую среду канцерогенными веществами. However, this method has the following disadvantages: the inability to obtain a polymer with a given molecular weight, a small yield of the target product, not higher than 91%, the complexity of the process and its hardware design due to the need to carry out the polymerization process under pressure and under vacuum, the complexity of the apparatus design, the impossibility obtaining a strictly linear polymer in the process of final polymerization under vacuum, the use of high-boiling organic matter, dinyl, which, evaporating pollutes the environment with carcinogens.

Таким образом, неизвестна простая, экологически безопасная, энерго- и ресурсосберегающая технология синтеза волокнообразующего поликапроамида в расплаве, позволяющая получать полимер с необходимой молекулярной массой и высоким выходом целевого продукта. Thus, a simple, environmentally friendly, energy- and resource-saving technology for the synthesis of fiber-forming polycaproamide in a melt is unknown, which makes it possible to obtain a polymer with the required molecular weight and high yield of the target product.

Сущность изобретения
Изобретательская задача состояла в поиске способа получения волокнообразующего поликапроамида путем гидролитической полимеризации капролактама путем получения расплава предполимеризата с последующей его дегидратацией, который позволил бы повысить выход целевого продукта, получить полимер линейного строения с заданной величиной молекулярной массы, упростить технологию, обеспечить экономию ресурсов и энергии и повысить экологическую безопасность.
SUMMARY OF THE INVENTION
The inventive task was to find a method for producing fiber-forming polycaproamide by hydrolytic polymerization of caprolactam by obtaining a prepolymerizate melt with its subsequent dehydration, which would increase the yield of the target product, obtain a linear polymer with a given molecular weight, simplify the technology, save resources and energy, and increase environmental safety.

Поставленная задача решена способом получения волокнообразующего поликапроамида гидролитической полимеризацией капролактама путем получения расплава предполимеризата с последующей его дегидратацией, в котором расплав предполимеризата получают при температуре на 1-15oС ниже температуры плавления поликапроамида и выдерживают его при той же температуре до достижения степени превращения капролактама в полимер, близкой к равновесной, а дегидратацию проводят при установлении парциального давления паров воды над расплавом в интервале 100-755 мм рт.ст. и выдерживают продукт синтеза при той же температуре до получения необходимой молекулярной массы.The problem is solved by the method of producing fiber-forming polycaproamide by hydrolytic polymerization of caprolactam by obtaining a prepolymerizate melt followed by its dehydration, in which the prepolymerizate melt is obtained at a temperature of 1-15 o C below the melting point of polycaproamide and kept at the same temperature until the degree of conversion of caprolactam to polymer is achieved close to equilibrium, and dehydration is carried out when establishing the partial pressure of water vapor over the melt in the interval 1 00-755 mmHg and maintain the synthesis product at the same temperature to obtain the desired molecular weight.

Способ позволяет:
- получить поликапроамид с заданной величиной молекулярной массы;
- повысить выход целевого продукта до 92,5-93%;
- упростить технологию синтеза поликапроамида за счет снижения температуры и за счет отсутствия продувки азотом;
- упростить аппаратурное оформление процесса синтеза полимера в связи с простотой технологии;
- значительно сократить расход электроэнергии за счет понижения температуры синтеза поликапроамида в расплаве;
- получить строго линейный полимер при заявленных параметрах синтеза;
- повысить экологическую безопасность производства из-за использования высококипящего органического теплоносителя, динила, только в жидком виде, а не его паров.
The method allows:
- get polycaproamide with a given value of molecular weight;
- increase the yield of the target product to 92.5-93%;
- to simplify the synthesis technology of polycaproamide due to lower temperatures and due to the lack of nitrogen purge;
- to simplify the hardware design of the polymer synthesis process due to the simplicity of the technology;
- significantly reduce energy consumption by lowering the temperature of the synthesis of polycaproamide in the melt;
- get a strictly linear polymer with the claimed synthesis parameters;
- increase the environmental safety of production due to the use of high-boiling organic coolant, dinyl, only in liquid form, and not its vapor.

Сведения, подтверждающие возможность воспроизведения изобретения
Для реализации способа используют капролактам - ГОСТ 7850-86.
Information confirming the reproducibility of the invention
To implement the method, caprolactam is used - GOST 7850-86.

Способ осуществляют следующим образом. В автоклав, имеющий систему регулирования парциального давления паров воды над реакционной массой, загружают реакционную смесь, состоящую из капролактама и воды, взятых в расчетных количествах, и нагревают до температуры на 1-15oС ниже температуры плавления поликапроамида, которая по справочным данным составляет 215oС (Ф. Фурне. Синтетические волокна, М., Химия, 1970, с.152), выдерживают некоторое время, необходимое для того, чтобы реакционная смесь достигла степени превращения капролактама в полимер, близкой к равновесной. Равновесие определяют на основании анализа полимера на содержание низкомолекулярных соединений рефрактометрическим методом. Затем проводят операцию дегидратации. Для этого в аппарате создают парциальное давление паров воды в интервале 100-755 мм рт. ст. и выдерживают продукт синтеза до получения необходимой молекулярной массы. По окончании синтеза расплав поликапроамида выливают из аппарата в виде жилки, которую охлаждают и рубят на гранулы.The method is as follows. In an autoclave having a system for controlling the partial pressure of water vapor above the reaction mixture, the reaction mixture, consisting of caprolactam and water taken in calculated amounts, is loaded and heated to a temperature of 1-15 ° C below the melting point of polycaproamide, which, according to reference data, is 215 o C (F. Furnet. Synthetic fibers, M., Chemistry, 1970, p. 152), withstand some time necessary for the reaction mixture to reach the degree of conversion of caprolactam into a polymer that is close to equilibrium. The equilibrium is determined based on the analysis of the polymer for the content of low molecular weight compounds by the refractometric method. Then carry out a dehydration operation. For this, a partial pressure of water vapor in the range of 100-755 mm Hg is created in the apparatus. Art. and maintain the synthesis product to obtain the desired molecular weight. At the end of the synthesis, the polycaproamide melt is poured out of the apparatus in the form of a vein, which is cooled and chopped into granules.

Окончание синтеза контролируют по степени полимеризации, определяемой по относительной вязкости или титрованием концевых аминогрупп поликапроамида, и определения концентрации низкомолекулярных соединений рефрактометрическим методом. The end of the synthesis is controlled by the degree of polymerization, determined by the relative viscosity or titration of the terminal amino groups of polycaproamide, and by determining the concentration of low molecular weight compounds by the refractometric method.

Пример. Example.

В автоклав загружают реакционную смесь, состоящую из 300 г капролактама и 9 г воды. Автоклав сначала вакуумируют 5-10 мин при остаточном давлении 66 Па, затем инертным газом создают в автоклаве инертную подушку. Автоклав нагревают до температуры 210oС и выдерживают 19-23 часа для того, чтобы расплав полимера достиг степени превращения капролактама в полимер, близкой к равновесной, т. е. 93±0,5%. Затем над расплавом полимера создают парциальное давление паров воды 536 мм рт.ст. и выдерживают 5 часов для получения продукта синтеза с заданной степенью полимеризации. По окончании синтеза расплав поликапроамида выливают из аппарата в виде жилки, которую направляют для дальнейшей переработки. Общая длительность синтеза составляет 24-28 часов. Степень полимеризации определяют по относительной вязкости 1% раствора полимера в серной кислоте. Получили поликапроамид со степенью полимеризации 121±5.A reaction mixture consisting of 300 g of caprolactam and 9 g of water is charged into an autoclave. The autoclave is first vacuumized for 5-10 minutes at a residual pressure of 66 Pa, then an inert cushion is created in the autoclave with an inert gas. The autoclave is heated to a temperature of 210 o C and incubated for 19-23 hours so that the polymer melt reaches the degree of conversion of caprolactam into a polymer close to equilibrium, i.e. 93 ± 0.5%. Then, a partial pressure of water vapor of 536 mm Hg is created over the polymer melt. and incubated for 5 hours to obtain a synthesis product with a given degree of polymerization. At the end of the synthesis, the polycaproamide melt is poured from the apparatus in the form of a vein, which is sent for further processing. The total duration of the synthesis is 24-28 hours. The degree of polymerization is determined by the relative viscosity of a 1% solution of the polymer in sulfuric acid. Received polycaproamide with a degree of polymerization of 121 ± 5.

Свойства поликапроамида, полученного при различных параметрах синтеза, приведены в таблице. The properties of polycaproamide obtained with various synthesis parameters are given in the table.

Claims (1)

Способ получения волокнообразующего поликапроамида гидролитической полимеризацией капролактама путем получения расплава предполимеризата с последующей его дегидратацией, отличающийся тем, что расплав предполимеризата получают при температуре на 1-15oС ниже температуры плавления поликапроамида и выдерживают его при той же температуре до достижения степени превращения капролактама в полимер, близкой к равновесной, а дегидратацию проводят при установлении парциального давления паров воды над расплавом в интервале 100-755 мм рт. ст. , и выдерживают продукты синтеза при той же температуре до получения необходимой молекулярной массы.A method of producing a fiber-forming polycaproamide by hydrolytic polymerization of caprolactam by producing a prepolymerizate melt followed by its dehydration, characterized in that the prepolymerizate melt is obtained at a temperature of 1-15 ° C. below the melting point of polycaproamide and kept at the same temperature until the degree of conversion of caprolactam to polymer is reached, close to equilibrium, and dehydration is carried out when establishing the partial pressure of water vapor above the melt in the range of 100-755 mm RT. Art. , and maintain the synthesis products at the same temperature until the desired molecular weight is obtained.
RU2001115082A 2001-06-06 2001-06-06 Fiber-forming polycaproamide fabrication process RU2196785C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001115082A RU2196785C1 (en) 2001-06-06 2001-06-06 Fiber-forming polycaproamide fabrication process

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001115082A RU2196785C1 (en) 2001-06-06 2001-06-06 Fiber-forming polycaproamide fabrication process

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2196785C1 true RU2196785C1 (en) 2003-01-20

Family

ID=20250331

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2001115082A RU2196785C1 (en) 2001-06-06 2001-06-06 Fiber-forming polycaproamide fabrication process

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2196785C1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2814244C1 (en) * 2023-02-20 2024-02-28 Общество с ограниченной ответственностью "Поликом" Method of producing polyamide-6

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
А.А.БОГОСЛОВСКИЙ и др. Способ получения волокнообразующего поликапроламида. Химические волокна, 1999, №3, с.10-13. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2814244C1 (en) * 2023-02-20 2024-02-28 Общество с ограниченной ответственностью "Поликом" Method of producing polyamide-6

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US2562796A (en) Process for preparing linear polyamides
SU1205774A3 (en) Method of producing polytetramethylenadinamide
US5596070A (en) High molecular weight polyamides obtained from nitriles
KR101672066B1 (en) Process for continuously preparing copolyamides from lactams and salts of diamines and dicarboxylic acids
US4762910A (en) Process for the preparation of copolyamide from adipic acid, terephthalic acid and hexamethylene diamine
US3060153A (en) Activators for the polymerization of 2-pyrrolidone
US2867805A (en) Process for the elimination of the unconverted polymer-forming monomers from synthetic linear polyamides
US4574054A (en) Molecular weight controllers combination for caprolactam polymerization processes
US4204049A (en) Hydrolytic polymerization of epsilon-caprolactam
CA1336794C (en) Continuous process for the hydrolytic production of polycaprolactam by tempering unextracted granular polymer material with moist inert gas
RU2196785C1 (en) Fiber-forming polycaproamide fabrication process
EP0160337B1 (en) Process for the preparation of polytetramethylene adipamide
US5777067A (en) Method for producing polyamide resin from caprolactam
CN114437343B (en) Method for synthesizing copolymerized nylon by continuous copolymerization of caprolactam and nylon 66 salt
EP1981931B1 (en) Process for increasing the molecular weight of a polyamide
US4429107A (en) Continuous preparation of polycaprolactam wherein constant composition is maintained
RU2145329C1 (en) Method for production of fiber-forming polycaproamide
RU2196786C1 (en) Fiber-forming polycaproamide production and thread production processes
KR20010080238A (en) METHOD FOR POLYMERISING ε-CAPROLACTAM TO POLYAMIDE-6
US3037003A (en) Process for the production of high-molecular polyamides
US2550767A (en) Manufacture of polymeric ureas
US6852829B2 (en) Process for the simultaneous preparation of polyamides with at least two different viscosities
US3846381A (en) Improved process for continuously producing polyhexamethylene adipamide by carrying out water removal step in a formic acid vapor containing atmosphere
RU2812605C1 (en) Method for producing polyamide-6
US6916901B2 (en) Production of polyamide

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20180607