[go: up one dir, main page]

RU2192435C2 - Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene - Google Patents

Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene Download PDF

Info

Publication number
RU2192435C2
RU2192435C2 RU2000131002A RU2000131002A RU2192435C2 RU 2192435 C2 RU2192435 C2 RU 2192435C2 RU 2000131002 A RU2000131002 A RU 2000131002A RU 2000131002 A RU2000131002 A RU 2000131002A RU 2192435 C2 RU2192435 C2 RU 2192435C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
polybutadiene
low
solution
additive
plasticized
Prior art date
Application number
RU2000131002A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2000131002A (en
Inventor
В.И. Аксенов
Н.Г. Антонова
Н.А. Головина
А.Д. Соколова
Е.В. Степанова
В.А. Пахомов
Н.В. Паученко
М.И. Хазанов
Э.Н. Вилкова
Л.С. Крупышева
А.С. Колокольников
Г.Н. Грунин
Original Assignee
Открытое акционерное общество "Ефремовский завод синтетического каучука"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Открытое акционерное общество "Ефремовский завод синтетического каучука" filed Critical Открытое акционерное общество "Ефремовский завод синтетического каучука"
Priority to RU2000131002A priority Critical patent/RU2192435C2/en
Publication of RU2000131002A publication Critical patent/RU2000131002A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2192435C2 publication Critical patent/RU2192435C2/en

Links

Images

Landscapes

  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Abstract

FIELD: organic chemistry, polymers. SUBSTANCE: invention relates to technology of production of plasticized low-viscous polybutaidene. Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene involves addition of synthetic additions to high-molecular polybutadiene. Product obtained by polymerization of butadiene in a single reactor is used as high-molecular polybutadiene and n-butyllithium is added to solvent as measured of its mole content in the range from 0.6 to 3.2 mmole/l and then butadiene is fed as measured by its final concentration 15-35 wt.-% and process is carried out at temperature 20-80 C up to conversion 95%, not less. Solution of low-molecular polymer as polybutadiene synthesized by known methods is used as synthetic addition in the presence of catalytic systems n-butyllithium potassium tetrahydrofurfurylate or nickel hydrocarbon-soluble salts, alkylaluminium sesquichloride and N-methyl-α-pyrrolidone as measured by mass ratio polybutadiene : addition = from 1:1 to 0.3:1. Invention ensures to obtain low-viscous plasticized polybutadiene with increased conventional tensile strength of vulcanizate based on thereof. Invention can be used in industry of synthetic rubber and product produced for making rubber-technical articles, protective covers, sealing compounds and for other aims. EFFECT: improved method of production, valuable technical properties. 1 tbl, 7 ex

Description

Изобретение относится к технологии получения низковязкого пластифицированного полибутадиена и может быть использовано в промышленности синтетического каучука, а получаемый продукт - для изготовления резино-технических изделий, защитных покрытий, герметиков и других целей. The invention relates to a technology for producing low-viscosity plasticized polybutadiene and can be used in the synthetic rubber industry, and the resulting product is for the manufacture of rubber products, protective coatings, sealants and other purposes.

Известны способы получения пластифицированных каучуков путем введения синтетических добавок, в качестве которых используют олигомеры - [1-Литвинова Т.В. и др. Последние достижения в области создания новых пластификаторов для резиновых смесей. Тематич. обзор, серия "Производство шин, РТИ и АТИ". М. : ЦНИИТЭнефтехим, 1976, 48 с.; 2 - Кузьминский А.С., Кавун С.М., Кирпичев В. Б. Физико-химические основы получения, переработки и применения эластомеров. М.: Химия, 1976, 368 с.]. Known methods for producing plasticized rubbers by introducing synthetic additives, which are used as oligomers - [1-Litvinova T.V. and others. Recent advances in the creation of new plasticizers for rubber compounds. Thematic. review, series "Tire, Rubber & Rubber Product Manufacturing". M.: TsNIITEneftekhim, 1976, 48 pp .; 2 - Kuzminsky A.S., Kavun S.M., Kirpichev V. B. Physicochemical basis for the production, processing and use of elastomers. M .: Chemistry, 1976, 368 p.].

Недостатками известных способов является получение конечного продукта с низким сроком эксплуатации за счет снижения стабильности свойств вулканизатов во времени, а также требуется довольно высокая температура для инициирования процессов сочетания добавок с каучуком, введение перекисных инициаторов. The disadvantages of the known methods is to obtain the final product with a low lifetime by reducing the stability of the properties of the vulcanizates over time, and a rather high temperature is required to initiate the processes of combining additives with rubber, the introduction of peroxide initiators.

Наиболее близким к предлагаемому изобретению по технической сущности и достигаемому результату является известный способ получения низковязкого пластифицированного цис-1,4-полибутадиена путем введения олигомера, представляющего собой сополимер бутадиена с изопреном с концевыми винилоксигруппами в массовом отношении полибутадиен:добавка 1:1 [3-Синтез и свойства жидких углеводородных каучуков и эластомеров на их основе. Сборник науч. трудов под ред. Петрова Г.Н., Шляхтер P.A. M.: ЦНИИТЭнефтехим, 1979, 165 с. (C. 116-120)]. Closest to the proposed invention in technical essence and the achieved result is a known method for producing low-viscosity plasticized cis-1,4-polybutadiene by introducing an oligomer, which is a copolymer of butadiene with isoprene with terminal vinyloxy groups in mass ratio polybutadiene: additive 1: 1 [3-Synthesis and properties of liquid hydrocarbon rubbers and elastomers based thereon. Collection of scientific. proceedings under the editorship of Petrova G.N., Schlachter P.A. M .: TSNIITEneftekhim, 1979, 165 pp. (C. 116-120)].

К недостаткам данного способа следует отнести получение конечного продукта с низкой условной прочностью при растяжении вулканизатов на его основе. The disadvantages of this method include obtaining the final product with low conditional tensile strength of vulcanizates based on it.

Целью настоящего технического решения является получение низковязкого полибутадиена с повышенными прочностными свойствами вулканизатов на его основе. The purpose of this technical solution is to obtain low-viscosity polybutadiene with increased strength properties of vulcanizates based on it.

Сущность изобретения заключается в том, что в качестве высокомолекулярного полибутадиена используют продукт, полученный полимеризацией бутадиена, в одном реакторе, при этом в растворитель вводят н-бутиллитий из расчета мольного содержания в пределах от 0,6 до 3,2 ммоль/л, далее подают бутадиен из расчета его конечного содержания 15-35 мас.% и проводят процесс при 20-80oС до конверсии не менее 95%, в качестве синтетической добавки применяют раствор низкомолекулярного полимера, представляющегося собой полибутадиен с содержанием 1,2-звеньев 30-45%, динамической вязкостью при 20oС в пределах 0,1-1,0 Па•с, полученного известными способами в присутствии н-бутиллития и тетрагидрофурфурилата калия, который смешивают во втором реакторе с раствором из первого реактора из расчета массового отношения полибутадиен: добавка от 1,2 до 0,5:1, или в качестве синтетической добавки используют раствор низкомолекулярного полимера, представляющего собой подибутадиен, содержащий 70-80% цис-1,4-звеньев с динамической вязкостью в пределах 0,5-1,5 Па•с при 20oС, полученного известными способами в присутствии каталитической системы, состоящей из углеводородорастворимых солей никеля, алкилалюминийсесквихлорида и электронодонорной добавки, из расчета массового отношения подибутадиен:добавка от 1:1 до 0,3:1.The essence of the invention lies in the fact that as a high molecular weight polybutadiene use the product obtained by polymerization of butadiene in a single reactor, while n-butyllithium is introduced into the solvent from the calculation of the molar content in the range from 0.6 to 3.2 mmol / l, then served butadiene in the calculation of its final content of 15-35 wt.% and carry out the process at 20-80 o C to a conversion of not less than 95%, as a synthetic additive, a solution of a low molecular weight polymer is used, which is a polybutadiene with a content of 1,2 units of 30-45 % din viscosity at 20 o C in the range of 0.1-1.0 Pa • s, obtained by known methods in the presence of n-butyl lithium and potassium tetrahydrofurfurylate, which is mixed in the second reactor with a solution from the first reactor based on the weight ratio of polybutadiene: additive from 1 , 2 to 0.5: 1, or as a synthetic additive, use a solution of a low molecular weight polymer, which is podibutadiene, containing 70-80% cis-1,4 units with a dynamic viscosity in the range of 0.5-1.5 Pa • s at 20 o C, obtained by known methods in the presence of a catholyte eskoy system consisting of uglevodorodorastvorimyh nickel salts, and alkylaluminum electron donor additive, the rate of mass ratio podibutadien: additive of from 1: 1 to 0.3: 1.

Содержание мономера в растворителе менее 15 мас.% не представляет практического интереса, а при более 35 мас.% возникают трудности транспортировки раствора, перемешивания, что приводит к неоднородности конечного продукта или высоким энергетическим затратам. The content of monomer in the solvent of less than 15 wt.% Is not of practical interest, and with more than 35 wt.% There are difficulties in transporting the solution and mixing, which leads to heterogeneity of the final product or high energy costs.

Пределы мольного содержания н-бутиллития установлены из требований по молекулярным параметрам - молекулярной массе и молекулярно-массовому распределению. The limits of the molar content of n-butyllithium are established from the requirements for molecular parameters - molecular weight and molecular weight distribution.

При температуре процесса получения полибутадиена менее 20oС резко увеличивается время достижения конверсии мономера 95% и более, что снижает практическую значимость изобретения, а при более 80oС наблюдается получение полимера с низкой молекулярной массой, что приводит к невозможности получения пластифицированного полибутадиена с высокими прочностными показателями.When the temperature of the polybutadiene production process is less than 20 o C, the time to achieve monomer conversion of 95% or more sharply increases, which reduces the practical significance of the invention, and at more than 80 o C a polymer with a low molecular weight is obtained, which makes it impossible to obtain plasticized polybutadiene with high strength indicators.

Выбор синтетических добавок и их пределы по указанным характеристикам осуществлены также из конечной цели настоящего изобретения. The choice of synthetic additives and their limits for the specified characteristics are also made from the ultimate goal of the present invention.

После проведения процесса полимеризации бутадиена в первом реакторе и смешения растворов во втором реакторе в реакционную массу вводится углеводородный раствор антиоксиданта агидол-2, АО-300, ионол в количестве 0,1-0,5 мас.% на полибутадиен и добавку, и продукт выделяют известными способами. After carrying out the polymerization of butadiene in the first reactor and mixing the solutions in the second reactor, a hydrocarbon solution of the antioxidant agidol-2, AO-300, ionol in the amount of 0.1-0.5 wt.% On polybutadiene and the additive is introduced into the reaction mass, and the product is isolated by known methods.

Полученный низковязкий пластифицированный полибутадиен характеризуется динамической вязкостью при 50oС, молекулярно-массовым распределением для высокомолекулярной части, микроструктурой, условной прочностью при растяжении вулканизата (состав вулканизующей смеси, мас.ч.: полимерная основа - 100, дифенилгуанидин - 0,5, пинат - 1,2, оксид цинка - 1,0, сера - 4,0, температура вулканизации 80oС, время выдержки 14 ч).The obtained low-viscosity plasticized polybutadiene is characterized by dynamic viscosity at 50 o C, molecular weight distribution for the high molecular weight part, microstructure, conditional tensile strength of the vulcanizate (composition of the vulcanizing mixture, parts by weight: polymer base - 100, diphenylguanidine - 0.5, pinate - 1.2, zinc oxide - 1.0, sulfur - 4.0, the vulcanization temperature of 80 o C, the exposure time of 14 hours).

Изобретение иллюстрируется нижеприведенными примерами. The invention is illustrated by the following examples.

Пример 1 (по прототипу). Example 1 (prototype).

В металлический 3 л реактор, снабженный устройствами для загрузки и выгрузки реагентов, замерами температуры и давления, мешалкой, рубашкой для термостатирования, загружают 1800 г толуола и 200 г бутадиена в виде предварительно подготовленной по общепринятым методикам шихты. Далее подают толуольные растворы дииоддихлор титана из расчета 0,4 моль на 100 кг бутадиена (концентрацией 0,05 моль/л) и триизобутилалюминия (концентрацией 0,2 моль/л) из расчета мольного отношения алюминий:титан равным 4,0. Проводят процесс полимеризации при 30oС в течение 2 ч до конверсии 95%.In a metal 3 liter reactor equipped with devices for loading and unloading reagents, measuring temperature and pressure, a stirrer, a jacket for thermostating, they load 1800 g of toluene and 200 g of butadiene in the form of a mixture preliminarily prepared according to generally accepted methods. Then, toluene solutions of diiododichloro titanium are fed at the rate of 0.4 mol per 100 kg of butadiene (concentration of 0.05 mol / L) and triisobutylaluminum (concentration of 0.2 mol / L) based on the molar ratio of aluminum: titanium equal to 4.0. The polymerization process is carried out at 30 ° C. for 2 hours until a conversion of 95%.

Полученный раствор передавливают в 10 л металлический реактор, снабженный роторной мешалкой, и при температуре окружающей среды - 23oС подают олигомер, содержащий концевые винилоксигруппы, строения

Figure 00000001

где R - блоксополимер бутадиена и изопрена, имеющего динамическую вязкость 1,1 Па•с, содержащего 34% 1,2 и 3,4-звенья и 33% 1,4-цис-, среднемассовую молекулярную массу (Mw) - 4570, индекс полидисперсности (Mw/Mn) - 2,1 (рассчитанных по данным гель-проникающей хроматографии), в виде толуольного раствора с содержанием олигомера 25 мас.%, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка 1:1 (т.е. 190 г олигомера), а также толуольный раствор антиоксиданта - агидол-2 в количестве 0,3 мас.% на сумму полимеров (т.е. 0,54 г).The resulting solution is transferred into a 10 liter metal reactor equipped with a rotary stirrer, and at an ambient temperature of 23 ° C., an oligomer containing terminal vinyloxy groups, structures is fed
Figure 00000001

where R is a block copolymer of butadiene and isoprene having a dynamic viscosity of 1.1 Pa • s, containing 34% of 1,2 and 3,4-units and 33% of 1,4-cis, the mass-average molecular weight (Mw) is 4570, index polydispersity (Mw / Mn) - 2.1 (calculated according to gel permeation chromatography), in the form of a toluene solution with an oligomer content of 25 wt.%, based on the mass ratio of polybutadiene: additive 1: 1 (i.e. 190 g of oligomer ), as well as a toluene solution of the antioxidant - Agidol-2 in the amount of 0.3 wt.% per polymer (i.e. 0.54 g).

Перемешивают в течение 0,5 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью 100 Па•с, условной прочностью при растяжении 0,73 МПа. Stirred for 0.5 h, unload and release low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity of 100 Pa • s, conditional tensile strength of 0.73 MPa.

Условия процесса, все характеристики полимеров этого и других примеров представлены в таблице. The process conditions, all the characteristics of the polymers of this and other examples are presented in the table.

Пример 2. Example 2

Осуществляют, как описано в примере 1. Carried out as described in example 1.

В реактор загружают 1700 г толуола, толуольный раствор н-бутиллития из расчета концентрации в реакционной массе 3,2 ммоль/л и подают 300 г бутадиена, проводят процесс полимеризации в течение 1,5 ч до конверсии 96%. 1700 g of toluene and a toluene solution of n-butyllithium are loaded into the reactor based on the concentration in the reaction mass of 3.2 mmol / L and 300 g of butadiene are fed, the polymerization process is carried out for 1.5 hours to 96% conversion.

Полученный раствор полибутадиена передавливают в 10 л реактор и проводят смешение с добавкой, которая представляет собой низкомолекулярный полибутадиен, полученный в присутствии н-бутиллития и тетрагидрофурфурилата калия, имеющего 40% 1,2-звеньев, 28% 1,4-цис, Mw=2540, Mw/Mn=3,7, динамическую вязкость при 20oС 0,1 Па•с, в виде 30 мас.% толуольного раствора, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка = 0,5:1, а также толуольный раствор антиоксиданта АО-300 в количестве 0,4 мас.% на конечный продукт.The resulting polybutadiene solution is squeezed into a 10 L reactor and mixed with an additive that is low molecular weight polybutadiene obtained in the presence of n-butyl lithium and potassium tetrahydrofurfurylate having 40% 1,2-units, 28% 1,4-cis, Mw = 2540 , Mw / Mn = 3.7, dynamic viscosity at 20 o С 0.1 Pa • s, in the form of 30 wt.% Toluene solution, based on the mass ratio of polybutadiene: additive = 0.5: 1, as well as toluene antioxidant solution AO-300 in an amount of 0.4 wt.% On the final product.

Перемешивают в течение 1 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью при 50oС=98 Па•с и условной прочностью при растяжении = 0,79 МПа.Stirred for 1 h, unload and allocate low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity at 50 o C = 98 PA • s and conditional tensile strength = 0.79 MPa.

Пример 3. Example 3

Осуществляют, как описано в примере 1. Carried out as described in example 1.

В реактор загружают 1300 г гексана, раствор н-бутиллития в гексане из расчета дозировки н-бутиллития 3,0 ммоль/л в реакционной массе и подают 700 г бутадиена, проводят процесс полимеризации при температуре 70oС в течение 0,5 ч до конверсии 99%.1300 g of hexane, a solution of n-butyllithium in hexane are calculated into the reactor based on the dosage of n-butyllithium 3.0 mmol / L in the reaction mixture and 700 g of butadiene are fed, the polymerization process is carried out at a temperature of 70 ° C. for 0.5 h before conversion 99%

Полученный раствор полибутадиена передавливают в 10 л реактор и проводят смешение с добавкой, которая представляет собой низкомолекулярный полибутадиен, полученный под действием каталитической системы н-бутиллитий-тетрагидрофурфурилат калия, имеющего 30% 1,2-звеньев, 34% 1,4-цис-, Mw=4920, Mw/Mn= 5,0, динамическую вязкость при 20o=0,5 Па•с, в виде 32 мас.% толуольного раствора, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка = 0,7:1, а также раствор антиоксиданта-ионола в гексане в количестве 0,5 мас.% на конечный продукт.The resulting polybutadiene solution is squeezed into a 10 L reactor and mixed with an additive that is a low molecular weight polybutadiene obtained by the action of the catalytic system of potassium n-butyllithium tetrahydrofurfurylate having 30% 1,2-units, 34% 1,4-cis-, Mw = 4920, Mw / Mn = 5.0, dynamic viscosity at 20 o = 0.5 Pa • s, in the form of 32 wt.% Toluene solution, based on the mass ratio of polybutadiene: additive = 0.7: 1, and a solution of antioxidant ionol in hexane in an amount of 0.5 wt.% per final product.

Перемешивают в течение 0,5 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью при 50oС=210 Па•с и условной прочностью при растяжении = 0,81 МПа.Stirred for 0.5 h, unload and allocate low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity at 50 o C = 210 Pa • s and conditional tensile strength = 0.81 MPa.

Пример 4. Example 4

Осуществляют, как описано в примере 1. Carried out as described in example 1.

В реактор загружают 1500 г толуола, раствор н-бутиллития в толуоле из расчета его дозировки в реакционной массе 0,6 м моль/л и подают 500 г бутадиена, проводят процесс полимеризации при 30oС в течение 2,5 ч до конверсии 97%.1500 g of toluene, a solution of n-butyllithium in toluene are charged to the reactor based on its dosage in the reaction mass of 0.6 m mol / l and 500 g of butadiene are fed, the polymerization process is carried out at 30 ° C. for 2.5 hours to a 97% conversion .

Полученный раствор полибутадиена передавливают в 10 л реактор и проводят смешение с добавкой, которая представляет собой низкомолекулярный полибутадиен, полученный под действием каталитической системы н-бутиллитий-тетрагидрофурфурилат калия, имеющего 45% 1,2-звеньев, 26% 1,4-цис-, Mw=1210, Mw/Mn=2,5, динамическую вязкость при 20oС=1,0 Па•с, в виде 49 мас.% толуольного раствора, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка = 1,2:1, а также раствор антиоксиданта - агидол-2 в толуоле в количестве 0,1 мас.% на конечный продукт.The resulting polybutadiene solution is squeezed into a 10 L reactor and mixed with an additive that is a low molecular weight polybutadiene obtained by the action of the catalytic system of potassium n-butyllithium tetrahydrofurfurylate having 45% of 1,2-units, 26% of 1,4-cis-, Mw = 1210, Mw / Mn = 2.5, dynamic viscosity at 20 o C = 1.0 Pa • s, in the form of 49 wt.% Toluene solution, based on the mass ratio of polybutadiene: additive = 1.2: 1, and also a solution of the antioxidant - agidol-2 in toluene in an amount of 0.1 wt.% per final product.

Перемешивают в течение 2 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью при 50oС=1330 Па•с и условной прочностью при растяжении = 0,90 МПа.Stirred for 2 hours, unload and allocate low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity at 50 o C = 1330 Pa • s and conditional tensile strength = 0.90 MPa.

Пример 5. Example 5

Осуществляют, как описано в примере 1. Carried out as described in example 1.

В реактор загружают 1600 г нефраса (тип С 80/120), раствор н-бутиллития в гексане из расчета его дозировки в реакционной массе 1,0 ммоль/л и подают 400 г бутадиена, проводят процесс полимеризации при 20oС в течение 3 ч до конверсии 96%.1600 g of nephras (type C 80/120) are loaded into the reactor, a solution of n-butyllithium in hexane is calculated on the basis of its dosage in the reaction mass of 1.0 mmol / l, 400 g of butadiene are fed, the polymerization process is carried out at 20 o C for 3 hours before the conversion of 96%.

Полученный раствор полибутадиена передавливают в 10 л реактор и проводят смешение с добавкой, которая представляет собой низкомолекулярный полибутадиен, синтезированный под действием каталитической системы 2-этилгексанат никеля - изобутилалюминийсесквихлорид-n-метил-α-пирролидон, имеющего 70% цис-1,4-звеньев и 3% 1,2-, динамическую вязкость при 20oС=0,8 Па•с, Mw=3980, Mw/Mn= 2,1, в виде 20 мас.% толуольного раствора, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка = 0,7:1, а также толуольный раствор антиоксиданта - АО-300 в количестве 0,2 мас.% на конечный продукт.The resulting polybutadiene solution is squeezed into a 10 L reactor and mixed with an additive that is a low molecular weight polybutadiene synthesized by the catalytic system of nickel 2-ethylhexanate - isobutylaluminium sesquichloride-n-methyl-α-pyrrolidone having 70% cis-1,4-units and 3% 1,2-, dynamic viscosity at 20 o С = 0,8 Pa • s, Mw = 3980, Mw / Mn = 2,1, in the form of 20 wt.% toluene solution, based on the mass ratio of polybutadiene: additive = 0.7: 1, as well as a toluene solution of the antioxidant - AO-300 in an amount of 0.2 wt.% For the final pro UKT.

Перемешивают в течение 1 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью при 50oС=810 Па•с и условной прочностью при растяжении = 0,85 МПа.Stirred for 1 h, unload and release low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity at 50 o C = 810 Pa • s and a conditional tensile strength = 0.85 MPa.

Пример 6. Example 6

Осуществляют, как описано в примере 1. Carried out as described in example 1.

В реактор загружают 1300 г толуола, раствор н-бутиллития в толуоле из расчета его дозировки в реакционной массе 2,4 ммоль/л и подают 700 г бутадиена, проводят процесс полимеризации при 80oС в течение 1,5 ч до конверсии 99%.1300 g of toluene, a solution of n-butyllithium in toluene are charged to the reactor based on its dosage in the reaction mass of 2.4 mmol / L and 700 g of butadiene are fed, the polymerization process is carried out at 80 ° C for 1.5 hours to a 99% conversion.

Полученный раствор полибутадиена передавливают в 10 л реактор и проводят смешение с добавкой, которая представляет собой низкомолекулярный полибутадиен, синтезированный в присутствии каталитической системы, указанной в примере 5, имеющего 80% цис-1,4-звеньев и 2% 1,2-, динамическую вязкость при 20oС= 1,5 Па•с, Mw=4950, Mw/Mn=2,3, в виде 25 мас.% толуольного раствора, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка = 0,3:1, а также толуольный раствор антиоксиданта - агидол-2 в количестве 0,4 мас.% на конечный продукт.The resulting polybutadiene solution is squeezed into a 10 L reactor and mixed with an additive that is low molecular weight polybutadiene synthesized in the presence of the catalytic system described in Example 5, having 80% cis-1,4-units and 2% 1,2-, dynamic viscosity at 20 o C = 1.5 Pa • s, Mw = 4950, Mw / Mn = 2.3, in the form of 25 wt.% toluene solution, based on the mass ratio of polybutadiene: additive = 0.3: 1, and toluene solution of antioxidant - agidol-2 in an amount of 0.4 wt.% per final product.

Перемешивают в течение 1,5 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью при 50oС=240 Па•с и условной прочностью при растяжении = 0,77 МПа.Stirred for 1.5 hours, unload and allocate low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity at 50 o C = 240 Pa • s and conditional tensile strength = 0.77 MPa.

Пример 7. Example 7

Осуществляют, как описано в примере 1. Carried out as described in example 1.

В реактор загружают 1000 г толуола, раствор н-бутиллития в толуоле из расчета его дозировки в реакционной массе 1,7 ммоль/л и подают 500 г бутадиена, проводят процесс полимеризации при 45oС в течение 2 ч до конверсии 98%.1000 g of toluene, a solution of n-butyllithium in toluene are charged to the reactor based on its dosage in the reaction mass of 1.7 mmol / L and 500 g of butadiene are fed, the polymerization process is carried out at 45 ° C for 2 hours until 98% conversion.

Полученный раствор полибутадиена передавливают в 10 л реактор и проводят смешение с добавкой, которая представляет собой низкомолекулярный полибутадиен, синтезированный в присутствии каталитической системы: никелевая соль жирных кислот (RCOO)2Ni, где R - C10-C12, - этилалюминийсесквихлорид и n-метил-α-пирролидон, имеющего 75% цис-1,4-звеньев и 2% 1,2-, динамическую вязкость при 20oС= 0,5 Па•с, Mw=2990, Mw/Mn=2,2, в виде 15 мас.% толуольного раствора, из расчета массового отношения полибутадиен:добавка = 1:1, а также толуольный раствор антиоксиданта - агидол-2 в количестве 0,1 мас.% на конечный продукт.The resulting polybutadiene solution is squeezed into a 10 liter reactor and mixed with an additive that is a low molecular weight polybutadiene synthesized in the presence of a catalytic system: nickel salt of fatty acids (RCOO) 2 Ni, where R is C 10 -C 12 , ethyl aluminum sesquichloride and n- methyl-α-pyrrolidone having 75% cis-1,4-units and 2% 1,2-, dynamic viscosity at 20 o C = 0.5 Pa • s, Mw = 2990, Mw / Mn = 2.2, in the form of a 15 wt.% toluene solution, based on the mass ratio of polybutadiene: additive = 1: 1, as well as a toluene solution of the antioxidant - agidol-2 in the amount of 0.1% by weight per final product.

Перемешивают в течение 4 ч, выгружают и выделяют низковязкий пластифицированный полибутадиен с динамической вязкостью при 50oС=950 Па•с и условной прочностью при растяжении = 0,87 МПа.Stirred for 4 hours, unload and release low-viscosity plasticized polybutadiene with a dynamic viscosity at 50 o C = 950 Pa • s and conditional tensile strength = 0.87 MPa.

Claims (1)

Способ получения пластифицированного низковязкого полибутадиена путем введения в высокомолекулярный полибутадиен синтетических добавок, отличающийся тем, что в качестве высокомолекулярного полибутадиена используют продукт, полученный полимеризацией бутадиена в одном реакторе, при этом в растворитель вводят н-бутиллитий из расчета мольного содержания в пределах от 0,6 до 3,2 ммоль/л, далее подают бутадиен из расчета его конечного содержания 15-35 мас. % и проводят процесс при 20-80oС до конверсии не менее 95%, в качестве синтетической добавки применяют раствор низкомолекулярного полимера, представляющего собой полибутадиен с содержанием 1,2-звеньев 30-45%, динамической вязкостью при 20oС в пределах 0,1-1,0 Па•с, полученного известными способами в присутствии н-бутиллития и тетрагидрофурфурилата калия, который смешивают во втором реакторе с раствором из первого реактора из расчета массового отношения полибутадиен : добавка от 1,2: 1 до 0,5: 1 или в качестве синтетической добавки используют раствор низкомолекулярного полимера, представляющего собой полибутадиен, содержащий 70-80% цис-1,4-звеньев с динамической вязкостью в пределах 0,5-1,5 Па•с при 20oС, полученного известными способами в присутствии каталитической системы, состоящей из углеводородорастворимых солей никеля, алкилалюминийсесквихлорида и N-метил-α-пирролидона, из расчета массового отношения полибутадиен : добавка от 1: 1 до 0,3: 1.A method of producing plasticized low-viscosity polybutadiene by introducing synthetic additives into high molecular weight polybutadiene, characterized in that the product obtained by polymerizing butadiene in a single reactor is used as high molecular weight polybutadiene, while n-butyllithium is introduced into the solvent based on a molar content ranging from 0.6 to 3.2 mmol / l, butadiene is then fed based on its final content of 15-35 wt. % and carry out the process at 20-80 o C to a conversion of at least 95%, as a synthetic additive, a solution of low molecular weight polymer is used, which is polybutadiene with a content of 1,2 units of 30-45%, dynamic viscosity at 20 o C in the range of 0 , 1-1.0 Pa • s, obtained by known methods in the presence of n-butyl lithium and potassium tetrahydrofurfurylate, which is mixed in the second reactor with a solution from the first reactor based on the weight ratio of polybutadiene: additive from 1.2: 1 to 0.5: 1 or as a synthetic additive use a solution of n zkomolekulyarnogo polymer is a polybutadiene containing 70-80% 1,4-cis units with a dynamic viscosity in the range of 0.5-1.5 Pa • s at 20 o C, obtained by known methods, in the presence of a catalyst system consisting of uglevodorodorastvorimyh salts of Nickel, alkylaluminium sesquichloride and N-methyl-α-pyrrolidone, based on the mass ratio of polybutadiene: additive from 1: 1 to 0.3: 1.
RU2000131002A 2000-12-13 2000-12-13 Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene RU2192435C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000131002A RU2192435C2 (en) 2000-12-13 2000-12-13 Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000131002A RU2192435C2 (en) 2000-12-13 2000-12-13 Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2000131002A RU2000131002A (en) 2002-10-20
RU2192435C2 true RU2192435C2 (en) 2002-11-10

Family

ID=20243283

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2000131002A RU2192435C2 (en) 2000-12-13 2000-12-13 Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2192435C2 (en)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2021126003A1 (en) * 2019-12-20 2021-06-24 Public Joint Stock Company "Sibur Holding" (Pjsc "Sibur Holding") Branched polydienes, rubber compositions based on thereof
EP4148072A4 (en) * 2020-05-21 2023-10-04 China Petroleum & Chemical Corporation LIQUID POLYBUTADIENE AND PRODUCTION METHOD AND USE THEREOF, COMPOSITION, POLYMER COATING, ADHESIVE AND CROSSLINKING AGENT
RU2809256C1 (en) * 2019-12-20 2023-12-08 Публичное Акционерное Общество "Сибур Холдинг" (Пао "Сибур Холдинг") Branched polydienes and rubber mixtures based on them

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1602321A (en) * 1967-12-19 1970-11-09
SU1001671A1 (en) * 1981-06-04 1992-02-23 Предприятие П/Я В-8415 Method of obtaining polybutadiene with high content of 1,2-links and regulated molecular-mass distribution
SU886475A1 (en) * 1980-08-06 1992-02-23 Предприятие П/Я В-8415 Method of obtaining 1,2-polybutadiene
RU2109756C1 (en) * 1995-10-17 1998-04-27 Акционерное общество открытого типа "Ефремовский завод синтетического каучука" Method for preparing low molecular cis-1,4-polybutadiene

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1602321A (en) * 1967-12-19 1970-11-09
SU886475A1 (en) * 1980-08-06 1992-02-23 Предприятие П/Я В-8415 Method of obtaining 1,2-polybutadiene
SU1001671A1 (en) * 1981-06-04 1992-02-23 Предприятие П/Я В-8415 Method of obtaining polybutadiene with high content of 1,2-links and regulated molecular-mass distribution
RU2109756C1 (en) * 1995-10-17 1998-04-27 Акционерное общество открытого типа "Ефремовский завод синтетического каучука" Method for preparing low molecular cis-1,4-polybutadiene

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Синтез и свойства жидких углеводородных каучуков и эластомеров на их основе. Сб.научных трудов / Под ред. Г.Н.Петрова, Р.А.Шляхтер. - М.: ЦНИИТ ЭНЕФТЕХИМ, 1979, с.120. *

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2021126003A1 (en) * 2019-12-20 2021-06-24 Public Joint Stock Company "Sibur Holding" (Pjsc "Sibur Holding") Branched polydienes, rubber compositions based on thereof
CN114846031A (en) * 2019-12-20 2022-08-02 公共型股份公司希布尔控股 Branched polydienes, rubber compositions based thereon
RU2809256C1 (en) * 2019-12-20 2023-12-08 Публичное Акционерное Общество "Сибур Холдинг" (Пао "Сибур Холдинг") Branched polydienes and rubber mixtures based on them
EP4148072A4 (en) * 2020-05-21 2023-10-04 China Petroleum & Chemical Corporation LIQUID POLYBUTADIENE AND PRODUCTION METHOD AND USE THEREOF, COMPOSITION, POLYMER COATING, ADHESIVE AND CROSSLINKING AGENT
RU2818076C1 (en) * 2020-05-21 2024-04-23 Чайна Петролиум энд Кемикал Корпорейшн Liquid polybutadiene and method for production thereof and use thereof, composition, polymer coating, adhesive material and cross-linking agent

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0201962B1 (en) Improved process for the polymerization or copolymerization of butadiene
EP0201979B1 (en) Improved process for the polymerization or copolymerization of butadiene
EP0265053B1 (en) Living polymerization of olefins to end-functionalized polymers
EP0076535B1 (en) Process for polymerising conjugate diolefins, and means suitable for this purpose
EP0451603B1 (en) Elastomers and products having reduced hysteresis
US4002815A (en) Cyclopentene-dicyclopentadiene copolymers and method of making same
US4129705A (en) Polymerization process
EP0747405B1 (en) Lithium amino magnesiate polymerization initiators and elastomers having reduced hysteresis
EP0206756A2 (en) Living catalysts, complexes and polymers therefrom
JPS6213363B2 (en)
JPS621404B2 (en)
JP2009512748A (en) Process for continuously producing a catalyst system used for polymerizing conjugated dienes and apparatus for carrying out the process
EP1055659A1 (en) Process for the preparation of neodymium neodecanoate and use thereof as catalytic component for the solution polymerisation of butadiene
FR2476653A1 (en) ETHYLENE MONOMER POLYMERIZATION CATALYSTS COMPRISING ALKALINE-EARTH METAL ALCOHOLATES, PROCESS FOR POLYMERIZATION THEREOF, AND PRODUCTS OBTAINED THEREFROM
FI62107B (en) SAETT ATT HOMOPOLYMERISERA BUTADIEN ELLER KOPOLYMERISERA DET MED OSUBSTITUERAD ELLER MED EN ALKYLRADIKAL SUBSTITUERAD STYREN
RU2192435C2 (en) Method of production of plasticized low-viscous polybutadiene
US4127710A (en) Copolymerization of a 1,3-cyclodiene and a linear conjugated diene
CN104854149B (en) Multicomponent catalytic system, method for its preparation, and method for polymerizing isoprene using same
CN105330773A (en) Composition for rare earth catalyst, rare earth catalyst, and preparation method and application thereof
RU2151777C1 (en) Method of preparation cis-1,4-polybutadiene
RU2139298C1 (en) Method of preparing cis-1,4-polybutadiene
RU2109756C1 (en) Method for preparing low molecular cis-1,4-polybutadiene
RU2109753C1 (en) Diene rubber production process
RU2200740C1 (en) Method of synthesis of butadiene-styrene rubber
RU2099359C1 (en) Method for production of cis-1,4-diene rubber

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20061214