[go: up one dir, main page]

RU2192413C1 - Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea - Google Patents

Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea Download PDF

Info

Publication number
RU2192413C1
RU2192413C1 RU2001106216/04A RU2001106216A RU2192413C1 RU 2192413 C1 RU2192413 C1 RU 2192413C1 RU 2001106216/04 A RU2001106216/04 A RU 2001106216/04A RU 2001106216 A RU2001106216 A RU 2001106216A RU 2192413 C1 RU2192413 C1 RU 2192413C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
chloroethyl
interaction
acetonitrile
nitrosourea
synthesis
Prior art date
Application number
RU2001106216/04A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
О.Б. Романова
И.К. Сорокина
И.Ю. Кривцова
Л.И. Буданова
М.С. Гойзман
В.Г. Граник
Original Assignee
Государственный научный центр Российской Федерации "НИОПИК"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственный научный центр Российской Федерации "НИОПИК" filed Critical Государственный научный центр Российской Федерации "НИОПИК"
Priority to RU2001106216/04A priority Critical patent/RU2192413C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2192413C1 publication Critical patent/RU2192413C1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

FIELD: organic chemistry, chemical technology. SUBSTANCE: invention relates to method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclohexyl-1- nitrosourea known in pharmacy as antitumor preparation lomustine. By the proposed method lomustine is synthesized for some stages: by interaction of cyclohexylisocyanate with monoethanolamine in acetonitrile medium and feeding the reaction product directly to the next stage of reaction product treatment with thionyl chlioride in toluene medium in the presence of zinc chloride as catalyst; by interaction of synthesized chloroethyl derivative with sodium nitrite in 75-85% aqueous formic acid solution, the following treatment of isomers mixture formed with hydrochloric acid and crystallization of end product from mixture acetone/acetonitrile. Method ensures to increase the yield of end product of pharmacopoeia quality to 51.7%. EFFECT: improved method of synthesis, increased yield, simplified process. 1 ex

Description

Настоящее изобретение относится к органическому синтезу, в частности, оно касается способа получения 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-1-нитрозомочевины, известной в фармацевтике как противоопухолевый препарат ломустин. The present invention relates to organic synthesis, in particular, it relates to a method for producing 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-1-nitrosourea, known in the pharmaceutical industry as an antitumor drug lomustine.

Наиболее близким к способу, предлагаемому в настоящем изобретении, по технологической сущности является известный 3-стадийный способ [J. Org. Chem. , т. 46. 12, 2479-2489, 1981 г.], заключающийся в том, что на первой стадии циклогексилизоцианат (I) обрабатывают моноэтаноламином (II) в среде серного эфира в течение 12 часов, затем полученную 1-(2-оксиэтил)-3-циклогексилмочевину (III)

Figure 00000001

перекристаллизовывают и кипятят в среде хлористого тионила с образованием хлорэтильного производного (IV), которое подвергают нитрозированию сухим нитритом натрия в среде практически безводной (98-99%) муравьиной кислоты. Выход целевого продукта по описанному способу составляет 26,7%.Closest to the method proposed in the present invention, the technological essence is the well-known 3-stage method [J. Org. Chem. , T. 46. 12, 2479-2489, 1981], which consists in the fact that in the first stage, cyclohexyl isocyanate (I) is treated with monoethanolamine (II) in sulfuric ether for 12 hours, then the obtained 1- (2-hydroxyethyl ) -3-cyclohexylurea (III)
Figure 00000001

recrystallized and boiled in an environment of thionyl chloride with the formation of chloroethyl derivative (IV), which is subjected to nitrosation with dry sodium nitrite in an environment of almost anhydrous (98-99%) formic acid. The yield of the target product according to the described method is 26.7%.

Недостатками известного способа являются:
I. На 1-й стадии:
1. Использование взрывоопасного растворителя - серного эфира, что совершенно неприемлемо для производственных условий.
The disadvantages of this method are:
I. At the 1st stage:
1. The use of an explosive solvent - sulfuric ether, which is completely unacceptable for production conditions.

2. Большая продолжительность процесса - 12 часов. 2. The long duration of the process is 12 hours.

3. Необходимость очистки продукта реакции III, что усложняет технологию, и приводит к увеличению расходных норм сырья. 3. The need for purification of the reaction product III, which complicates the technology, and leads to an increase in the consumption rates of raw materials.

II. На 2-й cтaдии:
1. Кипячение в среде хлористого тионила, приводящее к осмолению, чем обусловлен низкий выход продукта реакции IV - 41%.
II. At the 2nd stage:
1. Boiling in the medium of thionyl chloride, leading to resinification, which is due to the low yield of reaction product IV - 41%.

2. Сильно загрязненный продукт IV требует сложной очистки (колонка с силикагелем с последующей кристаллизацией). 2. Heavily contaminated product IV requires complex purification (silica gel column followed by crystallization).

III. На 3-й стадии:
1. Нитрозирование проводят в практически безводной (98-99%-ной) муравьиной кислоте, что обеспечить в производственных условиях весьма затруднительно.
III. At the 3rd stage:
1. Nitrosation is carried out in almost anhydrous (98-99%) formic acid, which is very difficult to ensure under production conditions.

2. Образование изомера целевого продукта - 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-3-нитрозомочевины, превращение которого в целевой продукт не предусмотрено. 2. The formation of the isomer of the target product is 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-3-nitrosourea, the conversion of which into the target product is not provided.

IV. На 4-й стадии:
1. Кристаллизацию целевого продукта осуществляют из взрывоопасных растворителей - смеси серного и петролейного эфиров, что крайне нежелательно для производственных условий.
IV. At the 4th stage:
1. The crystallization of the target product is carried out from explosive solvents - a mixture of sulfuric and petroleum ethers, which is extremely undesirable for production conditions.

Все вышеприведенные недостатки делают описанный процесс технологически сложным и обуславливают довольно низкий выход целевого продукта - 26,7%. All the above disadvantages make the described process technologically complex and cause a rather low yield of the target product - 26.7%.

Задачей предлагаемого изобретения является разработка такой технологии получения 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-1-нитрозомочевины по описанной схеме, которая бы обеспечивала увеличение выхода целевого продукта при одновременном упрощении процесса. The objective of the invention is to develop such a technology for the production of 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-1-nitrosourea according to the described scheme, which would provide an increase in the yield of the target product while simplifying the process.

Поставленная задача решается тем, что в описанном способе получения соединения V по 3-стадийной схеме первую стадию проводят в среде ацетонитрила; продукт III непосредственно направляют на 2 стадию, которую осуществляют в среде толуола в присутствии хлористого цинка, а процесс нитрозирования сухим нитритом натрия проводят в 75-85%-ной водной муравьиной кислоте; образующуюся смесь изомеров обрабатывают концентрированной НС1; кристаллизацию технического продукта V проводят из смеси растворителей - ацетон - ацетонитрил. The problem is solved in that in the described method for producing compound V according to a 3-stage scheme, the first stage is carried out in an acetonitrile medium; product III is directly sent to stage 2, which is carried out in toluene in the presence of zinc chloride, and the nitrosation process with dry sodium nitrite is carried out in 75-85% aqueous formic acid; the resulting mixture of isomers is treated with concentrated HCl; crystallization of technical product V is carried out from a mixture of solvents - acetone - acetonitrile.

Выход целевого продукта V по описанной технологии составляет 51,7%, качество его соответствует требованиям к фармакопейному продукту. The yield of the target product V according to the described technology is 51.7%, its quality meets the requirements for a pharmacopoeial product.

Нижеследующий пример характеризует предлагаемое изобретение. The following example characterizes the invention.

Пример. Example.

Стадия 1. Получение 1-(2-оксиэтил)-3-циклогексилмочевины. Stage 1. Obtaining 1- (2-hydroxyethyl) -3-cyclohexylurea.

К охлаждаемой до 0-5oС смеси 31,16 г 98% (30,54 г 100%; 0,5 Мол) моноэтаноламина в 750 мл ацетонитрила при перемешивании прикапывают 64,5 мл (63,21 г - 99% или 62,59 г 100%; 0,5 Мол) циклогексилизоцианата. По окончании прибавления реакционную смесь выдерживают 4 часа, выпавший осадок отфильтровывают, промывают 50 мл ацетонитрила и сушат.To a mixture cooled to 0-5 ° C, 31.16 g 98% (30.54 g 100%; 0.5 mol) of monoethanolamine in 750 ml of acetonitrile was added dropwise with stirring 64.5 ml (63.21 g - 99% or 62 59 g of 100%; 0.5 mol) of cyclohexyl isocyanate. Upon completion of the addition, the reaction mixture was kept for 4 hours, the precipitate formed was filtered off, washed with 50 ml of acetonitrile and dried.

Получают 88,7 г (95%) 1-(2-оксиэтил)-3-циклогексилмочевины в виде кристаллов белого цвета с т. пл. 99-102oС.88.7 g (95%) of 1- (2-hydroxyethyl) -3-cyclohexylurea are obtained in the form of white crystals with mp. 99-102 o C.

Стадия 2. Получение 1-(2-хлорэтил)-3 -циклогексилмочевины. Stage 2. Obtaining 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexylurea.

К перемешиваемой смеси 84 г (0,45 Мол) 1-(2-оксиэтил)-3-циклогексилмочевины, 9,0 г 98% (8,82 г 100%) ZnCl2; и 1350 мл толуола при температуре 20oС прикапывают 50,3 мл (0,675 Мол) хлористого тионила. Реакционную массу нагревают до 80oС и выдерживают при этой температуре 1 час. Затем в вакууме отгоняют смесь хлористого тионила и толуола до прекращения погона. К остатку добавляют 300 мл воды и перемешивают 1 час. Выделившийся осадок отфильтровывают, промывают водой и сушат.To a stirred mixture, 84 g (0.45 mol) of 1- (2-hydroxyethyl) -3-cyclohexylurea, 9.0 g of 98% (8.82 g of 100%) ZnCl 2 ; and 1350 ml of toluene at a temperature of 20 o With dropwise 50.3 ml (0.675 mol) of thionyl chloride. The reaction mass is heated to 80 o C and maintained at this temperature for 1 hour. A mixture of thionyl chloride and toluene is then distilled off in vacuo until the cutoff ceases. 300 ml of water are added to the residue and stirred for 1 hour. The precipitate formed is filtered off, washed with water and dried.

Получают 73,79 г (80%) 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексилмочевины в виде кристаллов белого цвета с т. пл. 116-118oС.73.79 g (80%) of 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexylurea are obtained in the form of white crystals with a melting point of 116-118 o C.

Стадия 3. Получение 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-1-нитрозомочевины. Stage 3. Obtaining 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-1-nitrosourea.

К перемешиваемой смеси 73,44 г 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексилмочевины и 1075 мл 85%-ной водной муравьиной кислоты порциями добавляют 73,44 г сухого нитрита натрия, поддерживая температуру не выше 5oС. Реакционную массу, представляющую собой смесь изомеров: 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-1-нитрозомочевины и 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-3-нитрозомочевины, выдерживают при этой температуре 2 часа, добавляют 537 мл концентрированной НСl, выдерживают 1 час и разбавляют 1075 мл воды. Осадок отфильтровывают, промывают водой и сушат.To a stirred mixture of 73.44 g of 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexylurea and 1075 ml of 85% aqueous formic acid, 73.44 g of dry sodium nitrite are added in portions, maintaining the temperature not higher than 5 o C. The reaction mass, representing a mixture of isomers: 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-1-nitrosourea and 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-3-nitrosourea, kept at this temperature for 2 hours, add 537 ml of concentrated Hcl, kept 1 hour and diluted with 1075 ml of water. The precipitate is filtered off, washed with water and dried.

Получают 93,5 г (85%) технического ломустина с т. пл. 89-90,5oС.Receive 93.5 g (85%) of technical lomustine with so pl. 89-90.5 o C.

Кристаллизацией из смеси ацетон - ацетонитрил (1:2) с выходом 80% получают фармакопейный продукт (температура плавления - 90,0-91,0oС, хлориды - менее 0,05%, содержание основного вещества - 98,85%, что соответствует требованиям, предьявляемым к субстанции "Ломустин" Британской Фармакопеей 2000 г.).Crystallization from a mixture of acetone - acetonitrile (1: 2) with a yield of 80% gives a pharmacopoeial product (melting point - 90.0-91.0 o C, chlorides - less than 0.05%, the content of the main substance is 98.85%, which complies with the requirements for the substance "Lomustine" by the British Pharmacopoeia 2000).

Таким образом, предлагаемый способ позволяет:
1. На 1-й стадии:
исключить использование взрывоопасного растворителя, значительно сократить продолжительность процесса с 12 до 4 часов, исключить очистку продукта реакции III.
Thus, the proposed method allows you to:
1. At the 1st stage:
exclude the use of explosive solvent, significantly reduce the duration of the process from 12 to 4 hours, exclude the purification of the reaction product III.

2. На 2-й стадии:
исключить кипячение в среде хлористого тионила, повысить выход продукта IV с 41% до 80%, исключить необходимость сложной очистки.
2. At the 2nd stage:
eliminate boiling in the environment of thionyl chloride, increase the yield of product IV from 41% to 80%, eliminate the need for complex purification.

3. На 3-й стадии:
сделать стадию более технологичной за счет проведения процесса в 75-85%-ной водной муравьиной кислоте, исключить 2-й изомер - 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-3-нитрозомочевину - за счет применения концентрированной НСl.
3. At the 3rd stage:
to make the stage more technologically advanced by carrying out the process in 75-85% aqueous formic acid, to exclude the 2nd isomer - 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-3-nitrosourea - by using concentrated Hcl.

4. Исключить на стадии кристаллизации целевого продукта применение взрывоопасной смеси растворителей. 4. To exclude at the stage of crystallization of the target product the use of an explosive mixture of solvents.

Все вышеприведенные усовершенствования позволяют повысить в два раза выход целевого продукта при значительном упрощении технологии. All of the above improvements can double the yield of the target product with a significant simplification of the technology.

Claims (1)

Способ получения 1-(2-хлорэтил)-3-циклогексил-1-нитрозомочевины, состоящий из стадий взаимодействия циклогексилизоцианата с моноэтаноламином, последующей обработки продукта реакции хлористым тионилом и взаимодействия полученного хлорэтильного производного с нитритом натрия в муравьиной кислоте с выделением целевого продукта и последующей кристаллизацией, отличающийся тем, что первую стадию осуществляют в среде ацетонитрила с направлением продукта реакции непосредственно на следующую стадию; обработку хлористым тионилом проводят в среде толуола в присутствии катализатора - хлористого цинка; взаимодействие полученного продукта с нитритом натрия осуществляют в 75-85%-ной водной муравьиной кислоте с последующей обработкой образующейся смеси изомеров соляной кислотой; кристаллизацию целевого продукта проводят из смеси ацетон - ацетонитрил. The method of obtaining 1- (2-chloroethyl) -3-cyclohexyl-1-nitrosourea, consisting of the stages of the interaction of cyclohexyl isocyanate with monoethanolamine, subsequent processing of the reaction product with thionyl chloride and the interaction of the obtained chloroethyl derivative with sodium nitrite in formic acid with the isolation of the target product and subsequent crystallization characterized in that the first stage is carried out in acetonitrile medium with the direction of the reaction product directly to the next stage; treatment with thionyl chloride is carried out in toluene in the presence of a catalyst - zinc chloride; the interaction of the obtained product with sodium nitrite is carried out in 75-85% aqueous formic acid, followed by treatment of the resulting mixture of isomers with hydrochloric acid; crystallization of the target product is carried out from a mixture of acetone - acetonitrile.
RU2001106216/04A 2001-03-12 2001-03-12 Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea RU2192413C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001106216/04A RU2192413C1 (en) 2001-03-12 2001-03-12 Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001106216/04A RU2192413C1 (en) 2001-03-12 2001-03-12 Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2192413C1 true RU2192413C1 (en) 2002-11-10

Family

ID=20246855

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2001106216/04A RU2192413C1 (en) 2001-03-12 2001-03-12 Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2192413C1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2797412C1 (en) * 2022-05-25 2023-06-05 Закрытое акционерное общество Группа Компаний "ЭПИДБИОМЕД" Method of producing n-(2-chloroethyl)-n'-cyclohexyl-n-nitrosourea

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2560038B1 (en) * 1974-08-08 1979-07-12 Suami T 1- (2-chloroethyl) -1-nitroso-3- (hydroxycyclohexyl) ureas, medicaments containing the same, and processes for making the former
WO1982000642A1 (en) * 1980-08-14 1982-03-04 A Welebir Nitrosourea derivatives having antitumor activity

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2560038B1 (en) * 1974-08-08 1979-07-12 Suami T 1- (2-chloroethyl) -1-nitroso-3- (hydroxycyclohexyl) ureas, medicaments containing the same, and processes for making the former
WO1982000642A1 (en) * 1980-08-14 1982-03-04 A Welebir Nitrosourea derivatives having antitumor activity

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
J.WILLIAM LOWN ET AL., Synthesis and Reactions of Deuterated 2-(Alkylimino)-3-nitrosooxazolidines, 3-alkyl-1-(2-Hydroxyethyl)-1-nitrosoureas, and Related Compounds as Possible Intermediates in the Aqueous Decomposition of 3-Alkyl-1-(2-chloroethyl)-1-nitrosoureas. J. Org. Chem., 1981, т.46, № 12, с. 2479-2489. JOHSTON THOMAS P.ET AL., The synthesis of potential anticancer agents. XXXVI. N-nitrosoureas. II.Haloalkyl derivatives. Реферативный журнал Химия, 1967, 18(I), Ж 139, с. 29-30. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2797412C1 (en) * 2022-05-25 2023-06-05 Закрытое акционерное общество Группа Компаний "ЭПИДБИОМЕД" Method of producing n-(2-chloroethyl)-n'-cyclohexyl-n-nitrosourea

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN106810426B (en) Method for synthesizing cannabidiol
CN110590635A (en) Preparation method of levetiracetam and intermediate thereof
RU2192413C1 (en) Method of synthesis of 1-(2-chloroethyl)-3-cyclo-hexyl-1-nitrosourea
RU2458050C2 (en) Method for preparing methylulphate neostigmine and iodide neostigmine
EP0108547B1 (en) Process for the preparation of the 1'-ethoxycarbonyloxyethyl ester of benzylpenicillin
JP2011098975A (en) Chiral pure n-(trans-4-isopropyl-cyclohexylcarbonyl)-d-phenylalanine and method for producing crystal structure transformation product thereof
KR20100062976A (en) Method for producing fenofibrate
KR102622061B1 (en) Method for producing efinaconazole
JPH10324670A (en) Production of chloroketamine with cyclic carbamate
US3281461A (en) Process for preparing penicillamine
AU7235287A (en) Synthesis of antiulcer compounds
SK13542003A3 (en) Chloromethylation of thiophene
US7601869B2 (en) Process for the preparation of Florfenicol
RU2797412C1 (en) Method of producing n-(2-chloroethyl)-n'-cyclohexyl-n-nitrosourea
EP0090203B1 (en) Process for preparing p.chlorophenoxyacetyl-piperonylpiperazine
KR101085170B1 (en) (S) -Rivastigmine Production Method
JP2535711B2 (en) Process for producing N-ethyl-hydroxylamine hydrochloride
KR910004668B1 (en) Process for the preparation of 6-demethyl-6-deoxy-6-methylene-5-oxytetracycline and 11a-chloroderivate thereof
KR101170192B1 (en) One-pot process for producing 1,2-benzisoxazole-3-methanesulfonamide
KR100472048B1 (en) Novel method for producing Aztreonam
KR100448640B1 (en) Method for producing phenyl propionic acid derivatives with high yield and purity
SU452195A1 (en) Method for preparing diidomethylate of di-(n-diethylaminopropyl ester)-a-truxillic acid
JPH0316339B2 (en)
SU374304A1 (en) METHOD OF OBTAINING SOVKAIN - UZ-DIETHYLAMINOETHYLAMIDE HYDROCHLORIDE 2-BUTOXYXYNHONIN
EP3609877B1 (en) Process for the synthesis of firocoxib

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20050313