[go: up one dir, main page]

RU2189944C2 - Способ получения сульфида металла - Google Patents

Способ получения сульфида металла Download PDF

Info

Publication number
RU2189944C2
RU2189944C2 RU2000127218A RU2000127218A RU2189944C2 RU 2189944 C2 RU2189944 C2 RU 2189944C2 RU 2000127218 A RU2000127218 A RU 2000127218A RU 2000127218 A RU2000127218 A RU 2000127218A RU 2189944 C2 RU2189944 C2 RU 2189944C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
mixture
sulfur
mpa
sulfide
metal
Prior art date
Application number
RU2000127218A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2000127218A (ru
Inventor
А.И. Гаврилов
Р.К. Тухтаев
В.В. Болдырев
Original Assignee
Институт химии твердого тела и механохимии СО РАН
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт химии твердого тела и механохимии СО РАН filed Critical Институт химии твердого тела и механохимии СО РАН
Priority to RU2000127218A priority Critical patent/RU2189944C2/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2000127218A publication Critical patent/RU2000127218A/ru
Publication of RU2189944C2 publication Critical patent/RU2189944C2/ru

Links

Landscapes

  • Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)

Abstract

Изобретение относится к области неорганической химии, а именно к технологии самораспространяющегося высокотемпературного синтеза, и может быть использовано для получения простых и комплексных порошкообразных сульфидов металлов требуемой дисперсности и морфологии. Способ включает прессование исходного вещества, воспламенение, сжигание и синтез сульфида металла в режиме горения в атмосфере инертного газа при давлении 0,1-5 МПа, в качестве исходного вещества используют порошкообразную смесь кислородсодержащего соединения металла с серосодержащим органическим веществом при мольном соотношении металла и серы, равном 1:(1-2), соответственно. Предпочтительно в качестве кислородсодержащих соединений металла использовать нитраты или оксиды, а в качестве серосодержащего органического вещества - тиоамиды или их производные, а также тиоцианат аммония. При синтезе комплексных сульфидов металлов используют смесь нитратов соответствующих металлов. Изобретение позволяет получать широкий спектр сульфидов и комплексных сульфидов требуемой дисперсности и морфологии. 5 з.п. ф-лы.

Description

Изобретение относится к области неорганической химии, а именно к технологии самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС), и может быть использовано для получения простых и комплексных порошкообразных сульфидов металлов требуемой дисперсности и морфологии.
Известен способ получения поликристаллического сульфида цинка методом СВС, согласно которому прессованную смесь порошков цинка и серы помещали в реактор постоянного объема, заполненного азотом до давления 4-12 МПа, и проводили синтез в режиме горения. В результате получали монолитный образец сульфида цинка, состоящий из смеси двух фаз: кубической и гексагональной. Для получения порошкообразного сульфида цинка вводили газифицирующее вещество - диспергатор (например, хлористый аммоний) в исходную шихту. Диспергатор оказывал влияние на средний размер частиц (с ростом содержания диспергатора средний размер частиц уменьшался) и на фазовый состав сульфида цинка (С.В. Козицкий, В.П. Писарский, O.O. Уланова. Структура и фазовый состав сульфида цинка, полученного методом самораспространяющегося высокотемпературного синтеза. - Физика горения и взрыва, 1998, т.34, 1, с.39-44).
Недостатками данного способа являются его сложность из-за необходимости использования разрыхляющих веществ - диспергаторов и невозможность получения таким способом сульфидов других металлов, а также комплексных сульфидов.
Наиболее близким техническим решением, выбранным в качестве прототипа, является способ получения сульфида кадмия при горении комплексного соединения нитрата кадмия с тиосемикарбазидом (Р.К. Тухтаев, А.И. Гаврилов, З.А. Савельева, С.В. Ларионов, академик В.В. Болдырев. Влияние давления на синтез сульфида кадмия при горении комплексного соединения нитрата кадмия с тиосемикарбазидом. - Доклады Академии Наук, 1997, т.355, 5, с.646-647).
Согласно этому способу исходный комплекс синтезировали в азотнокислом растворе, фильтровали и сушили на воздухе. Затем это вещество прессовали в таблетки и сжигали в бомбе, наполненной азотом, при давлениях от 0,1 до 2,0 МПа. В результате горения получали твердый остаток, представляющий собой пористый агрегат в форме исходной таблетки и при механическом воздействии легко разрушающийся до порошка. С ростом давления размер частиц сульфида увеличивался и при давлениях азота от 0,3 до 1,5 МПа частицы порошка представляли собою отдельные монокристаллы сульфида кадмия.
Недостатком известного способа является трудоемкость и сложность синтеза исходного вещества - комплекса нитрата кадмия с тиосемикарбазидом, а также невозможность получения этим способом порошкообразных сульфидов других металлов и комплексных сульфидов металлов требуемой дисперсности и морфологии.
Задача, решаемая заявляемым техническим решением, заключается в упрощении способа и возможности получения широкого спектра сульфидов или комплексных сульфидов металлов с требуемой дисперсностью и морфологией. Поставленная задача решается благодаря тому, что в заявляемом способе получения сульфида металла, включающем прессование исходного вещества, воспламенение, сжигание и синтез сульфида в режиме горения в атмосфере инертного газа при давлении 0,1-5 МПа, в качестве исходного вещества используют порошкообразную смесь кислородсодержащего соединения металла с серосодержащим органическим веществом при мольном сиотношении металла и серы в ней, равном 1:(1-2), соответственно.
Предпочтительно, в качестве кислородсодержащих соединений металла используют нитраты или оксиды, а в качестве серосодержащего органического вещества - тиоамиды или их производные, а также тиоцианат аммония.
При синтезе комплексных сульфидов металлов используют смесь нитратов соответствующих металлов.
Соотношение окислителя и горючего в смеси выбирается из следующих соображений. Во-первых, чтобы исключить образование оксидов металла в процессе синтеза сульфида, кислородный баланс смеси должен быть отрицательным, т.е. смесь составляется с небольшим избытком серосодержащего органического вещества от стехиометрического соотношения по кислороду. Во-вторых, чтобы предотвратить образование металлических фаз наряду с сульфидами, баланс по сере должен быть положительным, т.е. избыток серосодержащего органического вещества должен быть достаточным, чтобы весь металл обратился в сульфид.
Проведенный анализ уровня техники, включающий поиск по патентной и научно-технической литературе и выявление источников, содержащих сведения об аналогах заявляемого изобретения, позволил установить, что заявителем не обнаружены технические решения, характеризующиеся признаками, идентичными всем существенным признакам заявляемого изобретения.
По отношению к выбранному прототипу заявляемое техническое решение имеет следующую совокупность существенных отличительных признаков:
- в качестве исходного вещества при синтезе порошкообразного сульфида используют смесь кислородсодержащего соединения металла с серосодержащим органическим веществом;
- смесь готовят при следующем мольном соотношении металла и серы: 1: (1-2).
На основании этого можно сделать вывод, что заявляемое техническое решение соответствует критерию "новизна" по действующему законодательству.
Сведений об известности отличительных признаков в совокупностях признаков известных технических решений с достижением того же результата не обнаружено. На основании этого сделан вывод, что предполагаемое техническое решение соответствует критерию "изобретательский уровень".
В качестве серосодержащих органических веществ при приготовлении смеси использовали тиомочевину, тиосемикарбазид, тиоцианат аммония и тиокарбогидразид, а в качестве кислородсодержащих соединений металлов - нитраты и оксиды. Исходные вещества смешивали, сушили на воздухе и прессовали в таблетки диаметром 8 и высотой 8-20 мм при давлении 250 МПа. Сжигание производили в бомбе постоянного давления Б-150 в атмосфере азота, давление которого варьировали от 0,1 до 5,0 МПа.
Порошки сульфидов металлов, полученные в результате сжигания смесей, изучали методами рентгеновской дифракции (ДРОН-3М) и электронной микроскопии (растровый электронный микроскоп JSM-T20).
Пример 1.
3 г нитрата цинка Zn(NO3)2 • 6Н2O квалификации "ч" перемешивают с тиомочевиной "ч" из расчета 2 моля NH2C(S)NH2 на моль цинка. Смесь растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют в форме цилиндра диаметром 8 мм при усилии 250 МПа. Прессовку помещают в бомбу постоянного давления на термостойкую керамическую подставку. После продувки азотом и герметизации бомбы напускают азот до давления 0,25 МПа и кратковременным включением электронагревателя поджигают образец с одного торца. В результате горения образуются твердый продукт в виде пористого агрегата частиц на подставке и газообразные продукты (вода, оксиды углерода, соединения серы и азот). Агрегат при механическом воздействии легко превращается в порошок. По данным рентгенофазового анализа (РФА) продукт представляет собой ZnS кубической структуры со средним размером кристаллов около 0,015 мкм.
Пример 2.
Смесь из 3 г нитрата цинка и тиомочевины в мольном соотношении 1:2 соответственно готовят и прессуют также, как в примере 1. Прессовку сжигают в бомбе при давлении азота 0,7 МПа. В результате образуется смесь сульфидов цинка кубической и гексагональной модификаций. Средний размер частиц составляет ~1 мкм.
Пример 3.
3 г нитрата цинка перемешивают с тиомочевиной в мольном соотношении 1:2, растирают, сушат и прессуют в таких же условиях, как в примерах 1 и 2. Исходную прессовку сжигают в бомбе при давлении азота 2,0 МПа. По данным РФА полученный продукт представляет собой сульфид цинка гексагональной модификации. Изучение с помощью сканирующей электронной микроскопии (РЭМ) показывает, что частицы являются отдельными монокристаллами с характерным габитусом и со средним размером 2,5 мкм. Выход сульфида цинка равен 98% от расчетного.
Пример 4.
4 г нитрата цинка Zn(NO3)2•6Н2O квалификации "ч" перемешивают с тиоцианатом аммония "х. ч." из расчета 2 моля NH4SCN на моль цинка, растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют в форме цилиндра диаметром 8 мм при усилии 250 МПа. Прессовку сжигают в бомбе при давлении азота 3,0 МПа. В результате горения образуется гексагональный сульфид цинка со средним размером частиц, равным 2 мкм.
Пример 5.
4 г нитрата кадмия Cd(NO3)2 • 4Н2О квалификации "х.ч." перемешивают с тиоцианатом аммония "х.ч." из расчета 2 моля NH4SCN на моль кадмия, растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют по стандартной, как и для всех примеров, методике. Прессовку сжигают в бомбе при давлении азота 0,5 МПа. Согласно данным РФА в результате горения образуется порошок, представляющий собой сульфид кадмия гексагональной модификации. Средний размер частиц сульфида, определенный из электронных микрофотографий, равен ~1 мкм. Выход сульфида кадмия составляет 99% от расчетного.
Пример 6.
0,50 г нитрата цинка Zn(NO3)2•6H2O "х. ч. ", 1,56 г нитрата кадмия Cd(NO3)2•4H2O "х. ч. " и 1,23 г тиосемикарбазида (ТСК) NH2NHC(S)NH2 "ч" из расчета, что молярное соотношение Zn:Cd:ТСК равно 0,25:0,75:2 соответственно, перемешивают и растирают в ступке. Смесь сушат на воздухе и прессуют стандартным образом. Полученный образец сжигают в бомбе при давлении азота 1 МПа. В результате горения образуется порошок, по данным РФА представляющий собой твердый раствор сульфидов цинка и кадмия состава Zno.27Cdo.73S гексагональной структуры. По данным РЭМ средний размер частиц составляет 1,5 мкм.
Пример 7.
2 г нитрата марганца Мn(NО3)2•6H2O квалификации "ч" перемешивают с тиоцианатом аммония "х.ч." из расчета 2 моля NH4SCN на моль Мn и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют в форме цилиндра стандартным образом и сжигают в бомбе при давлении азота 5 МПа. В результате горения образуется пористый агрегат, близкий по форме и размерам исходной прессовке и по данным РФА состоящий из частиц кубического сульфида марганца MnS. Средний размер частиц, определенный из электронно-микроскопических снимков, составляет около 2 мкм.
Пример 8.
2 г нитрата меди Cu(NO3)2•3H2O квалификации "х.ч." смешивают с тиокарбогидразидом NH2NHC(S)NHNH2 "х. ч." в мольном соотношении 1:1, растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют в стандартных условиях и сжигают в бомбе при давлении азота 1 МПа. В результате образуется продукт в виде пористого агрегата, который легко разрушается до порошка и по данным РФА представляет собой кубический сульфид меди Cu1,8S. Средний размер частиц, оцененный по уширению линий спектра рентгеновской дифракции, составляет ~0,1 мкм.
Пример 9.
2 г нитрата меди Сu(NО3)2•3Н2O квалификации "х.ч." перемешивают с тиоцианатом аммония "х.ч." из расчета 1,5 моля тиоцианата на моль меди и растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют по стандартной методике и сжигают в бомбе при давлении азота 2,5 МПа. В результате сгорания смеси образуется пористый агрегат, близкий по форме и размерам исходной прессовке, который достаточно легко разрушается до порошка. По данным РФА продукт представляет собой кубический сульфид меди Cu1,8S со средним размером частиц ~0,07 мкм.
Пример 10.
2 г нитрата никеля Ni(NO3)2•6H2O "х.ч." перемешивают с тиомочевиной "х. ч. " из расчета 2 моля NH2C(S)NH2 на моль никеля, растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют стандартным образом и сжигают в бомбе постоянного давления в азоте при давлении 2,5 МПа. В результате горения образуется двухфазная смесь сульфидов никеля - NiS орторомбической сингонии (основная фаза) и NiS2 кубической сингонии. Средний размер кристаллов основной фазы из приближенных оценок из уширения линий рентгеновской дифракции равен ~0,2 мкм.
Пример 11.
3 г нитрата кобальта Co(NO3)2•6H2O "ч" смешивают с тиоцианатом аммония "х.ч." из расчета 2 моля NH4SCN на моль кобальта, растирают в ступке и сушат на воздухе. Сухую смесь прессуют по стандартной методике и сжигают в бомбе при давлении азота 0,1 МПа. В результате горения образуется продукт в виде агрегата сложной формы, который по данным РФА представляет собой смесь сульфидов кобальта Сo9S8 кубической (основная фаза) и Co(1-x)S (x=0,1) гексагональной структур.
Пример 12.
2 г диоксида свинца РbO2 "ч" перемешивают с тиомочевиной "х.ч." из расчета 1,5 моля NH2C(S)NH2 на моль свинца, растирают в ступке и прессуют стандартным образом. Прессовку сжигают в бомбе постоянного давления в азоте при давлении 1 МПа. В результате горения образуется продукт в виде пористого агрегата, близкого по форме и размерам к исходной прессовке, который при механическом воздействии легко разрушается до частиц. По данным РФА продукт представляет собой кубический сульфид свинца PbS. Средний размер кристаллов, вычисленный из уширения линий рентгеновской дифракции, составляет ~0,1 мкм.
Как видно из приведенных примеров, заявляемый способ намного проще прототипа, так как не требует дополнительного синтеза исходного комплексного соединения. Вместо этого сжиганию подвергают механическую смесь исходных веществ, подвергнутую прессованию.
Кроме того, заявляемый способ позволяет получать широкий спектр порошкообразных сульфидов металлов, в том числе и сложных.
Варьированием давления инертной газовой атмосферы и соотношения "окислитель / горючее" исходной смеси можно изменять температуру горения смеси в широких пределах, а тем самым размер и морфологию частиц образующихся сульфидов.
В заявляемом способе, также как и в прототипе, сохраняется тенденция к увеличению размера частиц получаемых сульфидов с ростом давления газовой атмосферы в бомбе.

Claims (6)

1. Способ получения сульфида металла, включающий прессование исходного вещества, воспламенение, сжигание и синтез сульфида в режиме горения в атмосфере инертного газа при давлении 0,1-5 МПа, отличающийся тем, что в качестве исходного вещества используют порошкообразную смесь кислородсодержащего соединения металла с серосодержащим органическим веществом при мольном соотношении металла и серы в ней, равном 1: (1-2) соответственно.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве кислородсодержащего соединения металла используют нитраты.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве кислородсодержащего соединения металла используют оксиды.
4. Способ по пп. 1-3, отличающийся тем, что в качестве серосодержащего органического вещества используют тиоамиды или их производные.
5. Способ по пп. 1-3, отличающийся тем, что в качестве серосодержащего органического вещества используют тиоцианат аммония.
6. Способ по пп. 1, 2, 4 и 5, отличающийся тем, что при получении сложных сульфидов металлов используют смесь нитратов соответствующих металлов.
RU2000127218A 2000-10-30 2000-10-30 Способ получения сульфида металла RU2189944C2 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000127218A RU2189944C2 (ru) 2000-10-30 2000-10-30 Способ получения сульфида металла

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000127218A RU2189944C2 (ru) 2000-10-30 2000-10-30 Способ получения сульфида металла

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2000127218A RU2000127218A (ru) 2002-09-27
RU2189944C2 true RU2189944C2 (ru) 2002-09-27

Family

ID=20241544

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2000127218A RU2189944C2 (ru) 2000-10-30 2000-10-30 Способ получения сульфида металла

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2189944C2 (ru)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2482062C1 (ru) * 2012-03-12 2013-05-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Национальный исследовательский Томский государственный университет" (ТГУ) Способ получения халькопирита с использованием ацидотолерантных сульфатредуцирующих бактерий, устойчивых к меди
RU2525174C1 (ru) * 2013-02-18 2014-08-10 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Алтайский государстенный университет" Способ получения сульфида металла

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1407915A (en) * 1972-10-24 1975-10-01 Hercules Inc Preparation of crystalline sulphides and selenides of cadmium zinc and mercury
US4127989A (en) * 1978-01-25 1978-12-05 Union Oil Company Of California Method for separating metal values from brine
RU2049729C1 (ru) * 1991-12-02 1995-12-10 Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина Способ получения сульфида металла
DE19610280A1 (de) * 1996-03-15 1997-09-18 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von wasserfreien Metallsulfiden

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1407915A (en) * 1972-10-24 1975-10-01 Hercules Inc Preparation of crystalline sulphides and selenides of cadmium zinc and mercury
US4127989A (en) * 1978-01-25 1978-12-05 Union Oil Company Of California Method for separating metal values from brine
RU2049729C1 (ru) * 1991-12-02 1995-12-10 Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина Способ получения сульфида металла
DE19610280A1 (de) * 1996-03-15 1997-09-18 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von wasserfreien Metallsulfiden

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Доклады Академии наук. 1997, т. 355, №5, с.646-647. *

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2482062C1 (ru) * 2012-03-12 2013-05-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Национальный исследовательский Томский государственный университет" (ТГУ) Способ получения халькопирита с использованием ацидотолерантных сульфатредуцирующих бактерий, устойчивых к меди
RU2525174C1 (ru) * 2013-02-18 2014-08-10 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Алтайский государстенный университет" Способ получения сульфида металла

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Hwang et al. Synthesis and characterization of nanocrystalline ZnO powders by a novel combustion synthesis method
CA1101215A (en) Metal oxide/azide gas generating compositions
Hwang et al. Combustion synthesis of nanocrystalline ceria (CeO2) powders by a dry route
Greiner et al. Diamonds in detonation soot
Perry et al. Nano‐scale tungsten oxides for metastable intermolecular composites
Qin et al. Enhanced energy performance from core–shell structured Al@ Fe 2 O 3 nanothermite fabricated by atomic layer deposition
US4243443A (en) Azide and doped iron oxide gas generating composition
Park et al. Preparation of La1− xSrxMnO3 powders by combustion of poly (ethylene glycol)–metal nitrate gel precursors
Kingsley et al. Energetic materials in ceramics synthesis
Ritter et al. High explosives containing ultrafine aluminum ALEX
CA2273506C (fr) Compose du type lamo3, m etant l'aluminium, le gallium ou l'indium, sous forme poudre ou sous forme frittee, son procede de preparation et son utilisation en tant que conducteur d'oxygene
Dasgupta et al. Glycol–nitrate combustion synthesis of fine sinter-active yttria
RU2189944C2 (ru) Способ получения сульфида металла
EA018086B1 (ru) Керамические оксиды в форме нанокристаллических сферических частиц, способ их синтеза и их применение
Shi et al. Enhancing the energy release performance of nanothermites through metal oxides free oxygen and pores
EP1310471A2 (en) Nitroguanidine containing composition and process for preparation thereof
Tukhtaev et al. Metal sulfide synthesis by self-propagating combustion of sulfur-containing complexes
Shancita et al. Synthesis of metal iodates from an energetic salt
US3044911A (en) Propellant system
US6508995B1 (en) Process for producing phase-stabilized ammonium nitrate
Rejitha et al. Thermoanalytical investigations of tris (ethylenediamine) nickel (II) oxalate and sulphate complexes: TG–MS and TR–XRD studies
Tichapondwa et al. Performance of Mn/Bi2O3 pyrotechnic time delay compositions
Li et al. Perovskite fluoride NH4MnF3 as a dual-functional reaction modifier for aluminum-based energetic composites
JP2000169276A (ja) ガス発生剤組成物
Grocholl et al. Synthesis of sub-micron silver and silver sulfide particles via solvothermal silver azide decomposition

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20091031