[go: up one dir, main page]

RU2176115C1 - METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS - Google Patents

METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS Download PDF

Info

Publication number
RU2176115C1
RU2176115C1 RU2000108182/06A RU2000108182A RU2176115C1 RU 2176115 C1 RU2176115 C1 RU 2176115C1 RU 2000108182/06 A RU2000108182/06 A RU 2000108182/06A RU 2000108182 A RU2000108182 A RU 2000108182A RU 2176115 C1 RU2176115 C1 RU 2176115C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
plutonium
bapuo
temperature
fuel
barium
Prior art date
Application number
RU2000108182/06A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
И.С. Курина
В.Б. Павлович
Л.И. Мосеев
Original Assignee
Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт им. акад. А.И. Лейпунского
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт им. акад. А.И. Лейпунского filed Critical Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт им. акад. А.И. Лейпунского
Priority to RU2000108182/06A priority Critical patent/RU2176115C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2176115C1 publication Critical patent/RU2176115C1/en

Links

Images

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

FIELD: nuclear power engineering. SUBSTANCE: fuel for reactors operated on fast, heat, and intermediate neutrons is prepared by dissolving plutonium dioxide (or plutonium nitrate, or plutonium carbonate, or other soluble plutonium compound) and barium oxide (or barium hydroxide, or barium carbonate) at 1:1 molar ratio (on conversion to oxides) in nitric acid, after which solution is treated with ammonia, alkali, or ammonium carbonate solution to form precipitate, the latter is filtered off and subjected to heat treatment at 1000-1100 C in air. Resulting BaPuO3 powder is briquetted and caked in vacuum at 1400 to 2000 C. EFFECT: facilitated fuel preparation. 3 cl, 2 dwg

Description

Изобретение относится к технологии изготовления топлива для реакторов, работающих на быстрых, тепловых и промежуточных нейтронах. The invention relates to a technology for the manufacture of fuel for reactors operating on fast, thermal and intermediate neutrons.

Известен способ приготовления чистого BaPuO3 (не содержащего непрореагировавший диоксид плутония PuO2) по реакции PuO2 с оксидом бария BaO при мольных отношениях от 1:2 до 1:3 при температуре 1200oC в среде водорода или аргона [1, 2]. Избыток BaO в продукте удаляют экстракцией. Недостатками способа являются:
топливо BaPuO3, получаемое по такой технологии, не растворяется в азотной кислоте; необходимо введение фтористо-водородной кислоты, что требует применения дорогостоящего оборудования из специальных сплавов, усложняет процесс экстракции в штатной технологической схеме переработки бракованных изделий и облученного топлива и ухудшает экологическую обстановку из-за загрязнения окружающей среды фтором;
механическое смешение порошков PuO2 и BaO для образования соединения BaPuO3 не позволяет добиться высокой степени равномерности распределения компонентов по всему объему соединения;
использование избыточного BaO (в 2-3 раза больше стехиометрического количества), что экономически невыгодно и, кроме того, требует введения дополнительной операции экстракции для удаления BaO;
достаточно высокая температура проведения процесса для образования соединения BaPuO3 (1200oC); порошок, полученный при такой температуре, имеет спекшиеся агломераты; изготовленные из такого порошка таблетки будут иметь дефекты (сколы, трещины, отслои по торцам и др.) и очень низкую плотность;
проведение операции термической обработки смеси порошков в среде аргона или водорода, что усложняет и удорожает процесс.
A known method of preparing pure BaPuO 3 (not containing unreacted plutonium dioxide PuO 2 ) by the reaction of PuO 2 with barium oxide BaO at molar ratios of 1: 2 to 1: 3 at a temperature of 1200 o C in a medium of hydrogen or argon [1, 2]. Excess BaO in the product is removed by extraction. The disadvantages of the method are:
BaPuO 3 fuel obtained by this technology is not soluble in nitric acid; it is necessary to introduce hydrofluoric acid, which requires the use of expensive equipment from special alloys, complicates the extraction process in a standard technological scheme for processing defective products and irradiated fuel and worsens the environmental situation due to environmental pollution by fluorine;
mechanical mixing of PuO 2 and BaO powders to form the BaPuO 3 compound does not allow to achieve a high degree of uniformity in the distribution of components throughout the volume of the compound;
the use of excess BaO (2-3 times the stoichiometric amount), which is economically disadvantageous and, in addition, requires the introduction of an additional extraction operation to remove BaO;
a sufficiently high temperature of the process for the formation of compounds BaPuO 3 (1200 o C); the powder obtained at this temperature has sintered agglomerates; tablets made from such a powder will have defects (chips, cracks, delamination at the ends, etc.) and a very low density;
carrying out the operation of heat treatment of a mixture of powders in an argon or hydrogen medium, which complicates and increases the cost of the process.

Наиболее близким техническим решением является способ получения топливной композиции BaPuO3 по реакции BaO (или BaCO3) с PuO2 при их мольном отношении 1:1 в течение от 1 до 3 часов при температуре от 1500 до 1650oC [2,3]. В результате образуется продукт BaPuO3, загрязненный непрореагировавшим PuO2. Недостатками данного способа являются:
топливо BaPuO3, получаемое по такой технологии, не растворяется в азотной кислоте; необходимо введение фтористо-водородной кислоты, что требует применения дорогостоящего оборудования из специальных сплавов, усложняет процесс экстракции в штатной технологической схеме переработки бракованных изделий и облученного топлива и ухудшает экологическую обстановку из-за загрязнения окружающей среды фтором;
механическое смешение порошков PuO2 и BaO для образования соединения BaPuO3 не позволяет добиться высокой степени равномерности распределения компонентов по всему объему соединения;
высокая температура проведения процесса для образования соединения BaPuO3 (1500-1650oC); для достижения такой температуры на воздухе требуются особые очень дорогостоящие печи; из порошка, полученного при такой температуре, невозможно изготовить качественные топливные таблетки (порошок содержит спекшиеся конгломераты и не прессуется), а использование порошкообразного BaPuO3 в качестве топлива для снаряжения твэлов нецелесообразно;
реакция не проходит полностью, в связи с чем образовавшееся соединение BaPuO3 содержит непрореагировавший PuO2;
теплопроводность смеси BaPuO3+PuO2 хуже, чем чистого BaPuO3.
The closest technical solution is a method for producing a fuel composition of BaPuO 3 by the reaction of BaO (or BaCO 3 ) with PuO 2 at a molar ratio of 1: 1 for 1 to 3 hours at a temperature of 1500 to 1650 o C [2,3]. The result is a BaPuO 3 product contaminated with unreacted PuO 2 . The disadvantages of this method are:
BaPuO 3 fuel obtained by this technology is not soluble in nitric acid; it is necessary to introduce hydrofluoric acid, which requires the use of expensive equipment from special alloys, complicates the extraction process in a standard technological scheme for processing defective products and irradiated fuel and worsens the environmental situation due to environmental pollution by fluorine;
mechanical mixing of PuO 2 and BaO powders to form the BaPuO 3 compound does not allow to achieve a high degree of uniformity in the distribution of components throughout the volume of the compound;
high temperature of the process for the formation of compounds BaPuO 3 (1500-1650 o C); To achieve this temperature in air, special, very expensive furnaces are required; it is impossible to make high-quality fuel pellets from the powder obtained at this temperature (the powder contains sintered conglomerates and is not pressed), and the use of powdered BaPuO 3 as fuel for fueling fuel rods is impractical;
the reaction does not proceed completely, and therefore the resulting BaPuO 3 compound contains unreacted PuO 2 ;
thermal conductivity of a mixture of BaPuO 3 + PuO 2 worse than pure BaPuO 3 .

Перед авторами стояла задача создать способ, позволяющий:
улучшить растворимость топлива, добиться его растворимости в азотной кислоте без применения фтористо-водородной кислоты и тем самым - улучшить экологическую обстановку путем исключения фторсодержащих отходов и сократить количество операций переработки бракованных изделий и облученного топлива;
разработать технологию изготовления топливной композиции со свойствами, позволяющими изготавливать топливные таблетки, пригодные для выжигания плутония в реакторах;
повысить равномерность распределения компонентов в соединении, увеличить его теплопроводность, и тем самым - повысить безопасность реакторов;
добиться технологичности операций изготовления композиции: снизить температуру проведения процесса для образования соединения BaPuO3; создать условия для полноты протекания реакции образования соединения BaPuO3 (активизировать процесс); применять стандартное оборудование, изготовленное из обычной нержавстали.
The authors were faced with the task of creating a method that allows:
to improve the solubility of the fuel, to achieve its solubility in nitric acid without the use of hydrofluoric acid, and thereby to improve the environmental situation by eliminating fluorine-containing wastes and reduce the number of processing operations for defective products and irradiated fuel;
to develop a technology for manufacturing a fuel composition with properties that make it possible to produce fuel pellets suitable for burning plutonium in reactors;
increase the uniformity of the distribution of components in the compound, increase its thermal conductivity, and thereby increase the safety of reactors;
to achieve manufacturability of operations for the manufacture of the composition: reduce the temperature of the process to form compounds BaPuO 3 ; create conditions for the completeness of the reaction of the formation of BaPuO 3 compounds (activate the process); use standard equipment made of ordinary stainless steel.

Для достижения указанного технического результата авторами предложен способ получения топливной композиции BaPuO3 следующим образом. Соединения: диоксид плутония PuO2 (или нитрат плутония Pu(NO3)4, или карбонат плутония Pu(CO3)2, или другое растворимое соединение плутония) и оксид бария BaO (или гидроксид бария Ba(OH)2, или карбонат бария BaCO3) - в мольном соотношении 1: 1 (в пересчете на PuO2 и BaO) растворяют в азотной кислоте; соосаждают смесь раствором аммиака, или щелочи, или карбоната аммония; отфильтровывают полученный осадок, который затем подвергают термической обработке на воздухе при температуре от 1000 до 1100oC. Полученный с оптимальными свойствами порошок BaPuO3 смешивают с пластификатором, брикетируют и спекают в вакууме или инертной среде при температуре от 1400 до 2000oC.To achieve the technical result, the authors proposed a method for producing a BaPuO 3 fuel composition as follows. Compounds: plutonium dioxide PuO 2 (or plutonium nitrate Pu (NO 3 ) 4 , or plutonium carbonate Pu (CO 3 ) 2 , or another soluble plutonium compound) and barium oxide BaO (or barium hydroxide Ba (OH) 2 , or barium carbonate BaCO 3 ) - in a molar ratio of 1: 1 (in terms of PuO 2 and BaO) is dissolved in nitric acid; co-precipitating the mixture with a solution of ammonia, or alkali, or ammonium carbonate; the precipitate obtained is filtered off, which is then heat-treated in air at a temperature of from 1000 to 1100 o C. The BaPuO 3 powder obtained with optimal properties is mixed with a plasticizer, briquetted and sintered in a vacuum or inert medium at a temperature of from 1400 to 2000 o C.

Применение соосаждения и последующего прокаливания осадка при указанных температурах приводит к получению вещества, которое растворяется в азотной кислоте без добавления фтористых соединений, что делает производство более безопасным с точки зрения экологии и позволяет сократить количество операций, касающихся химического связывания и отделения фтора перед экстракционными процессами переработки брака и облученного топлива. Кроме того, технологические процессы можно проводить с применением стандартного оборудования из нержавеющей стали. The use of coprecipitation and subsequent calcination of the precipitate at the indicated temperatures leads to the production of a substance that dissolves in nitric acid without the addition of fluoride compounds, which makes production safer from an environmental point of view and reduces the number of operations involving chemical bonding and separation of fluorine before extraction processes and irradiated fuel. In addition, technological processes can be carried out using standard stainless steel equipment.

Предлагаемое изобретение позволяет получить соединение с равномерно распределенными компонентами за счет смешения последних в растворе. Это приводит к увеличению теплопроводности вещества и к исключению локальных перегревов в процессе облучения. The present invention allows to obtain a compound with uniformly distributed components by mixing the latter in solution. This leads to an increase in the thermal conductivity of the substance and to the exclusion of local overheating during irradiation.

Благодаря уменьшению температуры прокаливания порошок получается однородный, без спекшихся конгломератов, пластичный, с хорошими технологическими свойствами, позволяющими изготавливать качественные топливные таблетки. Due to a decrease in the calcination temperature, the powder is homogeneous, without sintered conglomerates, plastic, with good technological properties, allowing to produce high-quality fuel pellets.

Осуществимость способа подтверждается фиг. 1 - 2. На фиг. 1 представлены дифрактограммы соединений, образующихся при различных температурах прокаливания. Показано, что соединение BaPuO3 образуется при температуре 1000oC. На фиг. 2 представлена фотография морфологической структуры порошка BaPuO3.The feasibility of the method is confirmed by FIG. 1 to 2. In FIG. Figure 1 shows the diffraction patterns of compounds formed at various calcination temperatures. It has been shown that the BaPuO 3 compound is formed at a temperature of 1000 ° C. FIG. Figure 2 shows a photograph of the morphological structure of BaPuO 3 powder.

Способ осуществляют следующим образом. Готовят навески веществ, содержащих плутоний и барий, в расчете на достижение мольного соотношения PuO2:BaO = 1: 1. Навески растворяют в растворе азотной кислоты при нагревании так, чтобы остаточная кислотность составила ≈0,5М по HNO3. Плутоний необходимо стабилизировать в состояние Pu4+ обработкой перекисью водорода. Затем при температуре 50±2oC и постоянном перемешивании проводят совместное осаждение компонентов плутония и бария методом одновременного сливания в буфер двух растворов: раствора смеси нитратов плутония и бария и раствора осадителя (NaOH, NH4OH и др.). Полученный осадок отделяют путем фильтрации с помощью вакуумного фильтра, при этом промывают на фильтре небольшим объемом раствора аммиака. Прокаливание осадка проводят на воздухе в муфельной печи при температуре от 1000 до 1100oC. Измерение температуры производят с помощью термопары, установленной в слое порошка. Полученный порошок BaPuO3 смешивают с пластификатором и прессуют в брикеты (таблетки) при удельном давлении прессования 4 т/см2. Таблетки спекают в течение 2 часов в вакууме при температуре от 1400 до 2000oC (для достижения требуемой плотности). Готовые таблетки хранят в инертной атмосфере, чтобы предотвратить от взаимодействия с кислородом или углекислым газом. Готовые таблетки используют в качестве топлива для снаряжения твэлов.The method is as follows. Weigh samples of substances containing plutonium and barium are prepared in order to achieve a molar ratio of PuO 2 : BaO = 1: 1. Samples are dissolved in a solution of nitric acid when heated so that the residual acidity is ≈0.5 M in HNO 3 . Plutonium must be stabilized in the state of Pu 4+ by treatment with hydrogen peroxide. Then, at a temperature of 50 ± 2 o C and constant stirring, the plutonium and barium components are co-precipitated by simultaneously pouring into the buffer two solutions: a solution of a mixture of plutonium and barium nitrates and a precipitating solution (NaOH, NH 4 OH, etc.). The precipitate obtained is separated by filtration using a vacuum filter, while the filter is washed with a small volume of ammonia solution. Calcination of the precipitate is carried out in air in a muffle furnace at a temperature of from 1000 to 1100 o C. The temperature is measured using a thermocouple installed in a layer of powder. The obtained BaPuO 3 powder is mixed with a plasticizer and pressed into briquettes (tablets) at a specific pressing pressure of 4 t / cm 2 . The tablets are sintered for 2 hours in vacuum at a temperature of from 1400 to 2000 o C (to achieve the desired density). Finished tablets are stored in an inert atmosphere to prevent from interaction with oxygen or carbon dioxide. Ready-made tablets are used as fuel for equipping fuel elements.

Ниже приведен пример реализации способа получения топливной композиции. The following is an example implementation of a method for producing a fuel composition.

ПРИМЕР
Получение соединений PuO2 с BaO
Технологическая схема получения соединений PuO2 с BaO состояла из следующих операций:
приготовление азотнокислого раствора смеси нитратов плутония и бария в выбранном соотношении с остаточной кислотностью ~0,5М по HNO3; плутоний при этом стабилизирован в состоянии Pu4+ обработкой перекисью водорода;
одновременное сливание раствора нитратов плутония и бария и раствора щелочи (NaOH) в буфер при температуре 50±2oC и постоянном перемешивании;
отстаивание пульпы и фильтрация осадка гидроксидов через бумажный фильтр с помощью вакуума;
промывка осадка на фильтре от ионов натрия раствором аммиака;
разделение осадка на четыре порции и прокаливание на воздухе в течение трех часов при температурах:
1 - 750oC,
2 - 900oC,
3 - 1000oC,
4 - 1100oC.
EXAMPLE
Obtaining compounds of PuO 2 with BaO
The technological scheme for obtaining compounds of PuO 2 with BaO consisted of the following operations:
preparation of a nitric acid solution of a mixture of plutonium and barium nitrates in a selected ratio with a residual acidity of ~ 0.5 M by HNO 3 ; plutonium is stabilized in the state of Pu 4+ by treatment with hydrogen peroxide;
simultaneous pouring of a solution of plutonium and barium nitrates and an alkali solution (NaOH) in a buffer at a temperature of 50 ± 2 o C with constant stirring;
sedimentation of the pulp and filtering the precipitate of hydroxides through a paper filter using vacuum;
washing the filter cake from sodium ions with an ammonia solution;
dividing the precipitate into four portions and calcining in air for three hours at temperatures:
1 - 750 o C,
2 - 900 o C,
3 - 1000 o C,
4 - 1100 o C.

В результате проведенной работы получены четыре партии продуктов, свойства которых были исследованы. As a result of the work, four batches of products whose properties were investigated were obtained.

Состав полученных соединений
Фазовый состав полученных соединений определяли рентгеновским способом с использованием аппарата ДРОН-2. В результате исследований было установлено:
соединение, полученное при температуре 750oC, состоит из двух фаз: из PuO2 и BaCO3 (фиг. 1а);
соединение, полученное при температуре 900oC, содержит фазы PuO2, BaCO3, кроме того, очень незначительное количество ("следы") BaPuO3 (фиг. 1б);
соединение, полученное при температуре 1000oC, содержит фазу BaPuO3 и "следы" BaCO3 (фиг. 1в). Соединение BaPuO3 было проиндифицировано в индексах простой кубической решетки и по линиям (420) и (332) определен ее параметр a, равный 4,35±0,005

Figure 00000002
;
соединение, полученное при температуре 1100oC, по фазовому составу не отличается от соединения, полученного при температуре 1000oC.The composition of the compounds
The phase composition of the obtained compounds was determined by the x-ray method using the apparatus DRON-2. As a result of research, it was found:
the compound obtained at a temperature of 750 o C consists of two phases: from PuO 2 and BaCO 3 (Fig. 1A);
the compound obtained at a temperature of 900 o C contains phases PuO 2 , BaCO 3 , in addition, a very small amount ("traces") of BaPuO 3 (Fig. 1B);
the compound obtained at a temperature of 1000 ° C. contains a BaPuO 3 phase and “traces” of BaCO 3 (Fig. 1c). The BaPuO 3 compound was identified in the indices of a simple cubic lattice, and its parameter a, equal to 4.35 ± 0.005, was determined from the lines (420) and (332)
Figure 00000002
;
the compound obtained at a temperature of 1100 o C, the phase composition does not differ from the compound obtained at a temperature of 1000 o C.

Рентгеновским анализом показано наличие фазы BaCO3 вместо BaO. Это можно объяснить следующим. Соединение BaO химически очень активно, и при взаимодействии с воздухом оно поглощает углекислый газ, вследствие чего на поверхности порошка образуется BaCO3.X-ray analysis showed the presence of the BaCO 3 phase instead of BaO. This can be explained as follows. The BaO compound is chemically very active, and when interacting with air, it absorbs carbon dioxide, resulting in the formation of BaCO 3 on the surface of the powder.

Таким образом, в данном случае процесс образования химического соединения BaPuO3 происходит при прокаливании гидроксидов плутония и бария на воздухе при температуре 1000oC.Thus, in this case, the process of formation of the chemical compound BaPuO 3 occurs during the calcination of plutonium and barium hydroxides in air at a temperature of 1000 o C.

Исследование морфологии порошков
Методом сканирующей электронной микроскопии (SEM) изучалась морфология порошков, полученных при различных температурах прокаливания. На фиг. 2 представлена фотография порошка, прокаленного при температуре 1000oC. Агрегаты частиц порошка имеют размеры до 10-80 мкм. В свою очередь, образованные агрегаты состоят из отдельных гранул размером 0,5-1 мкм. Для сравнения следует отметить, что частицы порошка (PuO2+BaCO3), полученного при температуре 750oC, практически все состоят из отдельных гранул размером 0,5-1 мкм. С увеличением температуры до 1100oC и выше агрегаты в порошке укрупняются и подспекаются, порошок становится более грубым и непластичным. Разумеется, при температурах 1200, 1500-1600oC получатся спекшиеся куски, из которых невозможно будет изготовить топливные таблетки.
Powder morphology study
Using scanning electron microscopy (SEM), the morphology of the powders obtained at various calcination temperatures was studied. In FIG. 2 shows a photograph of a powder calcined at a temperature of 1000 o C. Aggregates of powder particles have sizes up to 10-80 microns. In turn, the formed aggregates consist of individual granules with a size of 0.5-1 microns. For comparison, it should be noted that the powder particles (PuO 2 + BaCO 3 ) obtained at a temperature of 750 o C, almost all consist of individual granules with a size of 0.5-1 microns. With increasing temperature to 1100 o C and above, the aggregates in the powder are enlarged and sintered, the powder becomes coarser and more unplastic. Of course, at temperatures of 1200, 1500-1600 o C get sintered pieces from which it will be impossible to make fuel pellets.

Насыпная плотность порошков, полученных при температурах прокаливания 750, 900, 1000 и 1100oC, соответственно составила 2,3; 2,0; 1,8 и 1,6 г/см3.The bulk density of the powders obtained at calcination temperatures of 750, 900, 1000 and 1100 o C, respectively, amounted to 2.3; 2.0; 1.8 and 1.6 g / cm 3 .

Исследование процесса переработки порошков
Были проведены исследования по растворению порошков, полученных при разных температурах прокаливания, в растворе азотной кислоты без добавления HF. Порции порошков загружали в 3М-ный раствор HNO3 и проводили растворение при соотношении "твердое : жидкое" = 1 : 10, температуре ≥100oC при постоянном перемешивании пульпы. В результате экспериментов было установлено: порошки PuO2 + BaCO3 и PuO2 + BaCO3 + "следы" BaPuO3, полученные соответственно при температурах прокаливания 750 и 900oC, не растворяются в 3М-ном растворе HNO3 даже в течение нескольких суток. В процессе растворения в раствор перешли BaCO3 и "следы" BaPuO3. Порошок BaPuO3, полученный при температуре прокаливания 1000oC, растворился полностью в течение 1 часа. Это особенно важно для процессов переработки облученного ядерного топлива.
Powder Processing Research
Studies have been conducted to dissolve powders obtained at different calcination temperatures in a solution of nitric acid without the addition of HF. Portions of powders were loaded into a 3M solution of HNO 3 and dissolution was carried out at a ratio of "solid: liquid" = 1: 10, temperature ≥100 o C with constant stirring of the pulp. As a result of the experiments, it was found that PuO 2 + BaCO 3 and PuO 2 + BaCO 3 + powders "traces" of BaPuO 3 , obtained respectively at calcination temperatures of 750 and 900 o C, do not dissolve in a 3M solution of HNO 3 even for several days . During dissolution, BaCO 3 and “traces” of BaPuO 3 passed into the solution. Powder BaPuO 3 obtained at a calcination temperature of 1000 o C, was completely dissolved within 1 hour. This is especially important for the processing of irradiated nuclear fuel.

Изготовление топливных таблеток (брикетов)
Из порошка BaPuO3, полученного при температуре 1000oC, при удельном давлении прессования 4 т/см2 спрессовали таблетки, которые затем спекали в течение 2 часов в вакууме при температуре 1400oC. Таблетки не имели дефектов и соответствовали требованиям, предъявляемым к топливу. Плотность спеченных таблеток 6,1-6,3 г/см3. Изготовленные таблетки полностью растворялись 3М-ном растворе HNO3 в течение 6 часов. Таблетки сохраняли свой состав на воздухе в течение 7-10 суток, после чего происходило поверхностное насыщение углекислым газом, и таблетки изменяли геометрические размеры. Таким образом, хранить таблетки топливной композиции BaPuO3 необходимо в инертной атмосфере.
Production of fuel pellets
From BaPuO 3 powder obtained at a temperature of 1000 ° C., tablets were pressed at a specific pressing pressure of 4 t / cm 2 , which were then sintered for 2 hours in vacuum at a temperature of 1400 ° C. The tablets had no defects and met the fuel requirements . The density of the sintered tablets is 6.1-6.3 g / cm 3 . The prepared tablets were completely dissolved in a 3M solution of HNO 3 within 6 hours. The tablets retained their composition in air for 7-10 days, after which surface carbonation occurred, and the tablets changed geometric dimensions. Thus, it is necessary to store the tablets of the BaPuO 3 fuel composition in an inert atmosphere.

Изменение коэффициента теплопроводности ( λ ) топливных таблеток из BaPuO3 при температурах 100-600oC составило от 10 до 6 Вт/м•град., тогда как λ PuO2 при этих температурах составляет от 3 до 2 Вт/м•град. [4]. Увеличение значения λ топлива повысит безопасность реакторов за счет снижения температуры в центре твэлов.The change in the thermal conductivity coefficient (λ) of BaPuO 3 fuel pellets at temperatures of 100-600 o C ranged from 10 to 6 W / m • deg., While λ PuO 2 at these temperatures ranged from 3 to 2 W / m • deg. [4]. An increase in the λ value of fuel will increase the safety of reactors by lowering the temperature in the center of the fuel elements.

Использование изобретения позволит:
Использовать соединение BaPuO3 в виде спеченных таблеток в качестве топлива для выжигания плутония в реакторе.
Using the invention will allow:
Use the BaPuO 3 compound in the form of sintered tablets as fuel for burning plutonium in a reactor.

Растворять бракованное или облученное топливо в азотной кислоте без добавления фторсодержащих реагентов. Dissolve defective or irradiated fuel in nitric acid without the addition of fluorine-containing reagents.

Улучшить свойства топлива повышением равномерности распределения компонентов и повышением теплопроводности. Improve the properties of fuel by increasing the uniformity of the distribution of components and increasing thermal conductivity.

Улучшить экологическую обстановку. Improve the environment.

Повысить безопасность реакторов. Improve reactor safety.

Источники информации
1. Keller C. Nukleonik, 4, 271 (1962). (In Gennan; for an English translation see HW-TR-51, translated by HJ/Pessl.)
2. Плутоний. Справочник под ред. О. Вика, т.1.- М.: Атомиздат, 1971 г., с. 37-38.
Sources of information
1. Keller C. Nukleonik, 4, 271 (1962). (In Gennan; for an English translation see HW-TR-51, translated by HJ / Pessl.)
2. Plutonium. Handbook Ed. O. Vika, t.1.- M .: Atomizdat, 1971, p. 37-38.

3. Russel L. E. . Harrison J.D.L., Brett N.H. J. Nucl. Mater., 2, 310 (1960). 3. Russel L. E.. Harrison J.D. L., Brett N.H. J. Nucl. Mater., 2, 310 (1960).

4 В.С. Чиркин. Теплофизические свойства материалов ядерной техники.- М.: Атомиздат, 1969 г. 4 V.S. Chirkin. Thermophysical properties of materials of nuclear engineering. - M.: Atomizdat, 1969.

Claims (3)

1. Способ получения топливной композиции ВаРuО3 для ядерных реакторов, заключающийся в приготовлении смеси барий- и плутонийсодержащих веществ в мольном соотношении 1: 1 в пересчете на ВаО и РuО2, термической обработке смеси на воздухе в течение 1-3 ч, отличающийся тем, что смесь готовят путем приготовления азотнокислого раствора, содержащего плутоний и барий, соосаждения щелочью, или аммиаком, или карбонатом аммония, а термическую обработку порошка проводят на воздухе при температуре 1000 - 1100oС.1. A method of obtaining a fuel composition BaRuO 3 for nuclear reactors, which consists in preparing a mixture of barium and plutonium-containing substances in a molar ratio of 1: 1 in terms of BaO and PuO 2 , heat treating the mixture in air for 1-3 hours, characterized in that the mixture is prepared by preparing a nitric acid solution containing plutonium and barium, coprecipitation with alkali, or ammonia, or ammonium carbonate, and the heat treatment of the powder is carried out in air at a temperature of 1000 - 1100 o C. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве барийсодержащих веществ используют ВаО, или Ва(ОН)2, или ВаСО3, а в качестве плутонийсодержащих веществ - РuО2, или Рu(NО3)4, или Рu(СО3)2, или другое растворимое соединение плутония.2. The method according to claim 1, characterized in that BaO or Ba (OH) 2 or BaCO 3 are used as barium-containing substances, and PuO 2 or Pu (NO 3 ) 4 or Pu (plutonium-containing substances) CO 3 ) 2 , or another soluble plutonium compound. 3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что порошок после термической обработки брикетируют и спекают в вакууме при температуре 1400 - 2000oС.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the powder after heat treatment is briquetted and sintered in vacuum at a temperature of 1400 - 2000 o C.
RU2000108182/06A 2000-04-05 2000-04-05 METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS RU2176115C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000108182/06A RU2176115C1 (en) 2000-04-05 2000-04-05 METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2000108182/06A RU2176115C1 (en) 2000-04-05 2000-04-05 METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2176115C1 true RU2176115C1 (en) 2001-11-20

Family

ID=20232737

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2000108182/06A RU2176115C1 (en) 2000-04-05 2000-04-05 METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2176115C1 (en)

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2152730A (en) * 1984-01-13 1985-08-07 Westinghouse Electric Corp Method of making fuel pellets for a nuclear reactor
US4839149A (en) * 1987-08-14 1989-06-13 Commissariat A L'energie Atomique Ammonium plutonate uranate, its preparation process and its use for producing the mixed oxide (U,Pu)O2
RU2066299C1 (en) * 1993-09-23 1996-09-10 Научно-производственное объединение "Радиевый институт им.В.Г.Хлопина" Method to produce uranium dioxide powders or uranium based mixed oxides
US5642390A (en) * 1993-08-09 1997-06-24 Siemens Aktiengesellschaft Uranium-containing nuclear-fuel sintered pellet
RU2098870C1 (en) * 1996-05-15 1997-12-10 Государственный научный центр РФ "Физико-энергетический институт" Fuel compound for fast reactors and its production process

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2152730A (en) * 1984-01-13 1985-08-07 Westinghouse Electric Corp Method of making fuel pellets for a nuclear reactor
US4839149A (en) * 1987-08-14 1989-06-13 Commissariat A L'energie Atomique Ammonium plutonate uranate, its preparation process and its use for producing the mixed oxide (U,Pu)O2
US5642390A (en) * 1993-08-09 1997-06-24 Siemens Aktiengesellschaft Uranium-containing nuclear-fuel sintered pellet
RU2066299C1 (en) * 1993-09-23 1996-09-10 Научно-производственное объединение "Радиевый институт им.В.Г.Хлопина" Method to produce uranium dioxide powders or uranium based mixed oxides
RU2098870C1 (en) * 1996-05-15 1997-12-10 Государственный научный центр РФ "Физико-энергетический институт" Fuel compound for fast reactors and its production process

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Плутоний. Справочник под ред. О.Вика. Т.1. - М.: Атомиздат, 1971, с.5, 37, 38. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Streit et al. Zirconium nitride as inert matrix for fast systems
CN112125281B (en) Method for preparing lanthanide oxide material by using coprecipitation combined with molten salt deposition method and application thereof
CN85103081A (en) Method for preparing powdered metal oxide from aqueous solution or solid mixture of metal nitrate
White et al. Optimization of thorium oxalate precipitation conditions relative to derived oxide sinterability
Dosch et al. Crystalline titanate ceramic nuclear waste forms: processing and microstructure
RU2675572C2 (en) Method for preparing metal oxide powder, method for producing metal oxide pellet, powder and pellet obtained according to said methods and use thereof
WO2021019319A1 (en) Method for obtaining nanoparticulated ashes of actinide, lanthanide, metal and non-metal oxides from a nitrate solution or from a nitrate, oxide, metal and non-metal suspension
JPS6228089B2 (en)
Dörr et al. Study of the formation of UO2-PuO2 solid solution by means of UO2-CeO2 simulate
Chandramouli et al. PVA aided microwave synthesis: A novel route for the production of nanocrystalline thoria powder
Liu et al. Structural evolution and chemical durability of uranium-doped high-entropy pyrochlore
Ganguly et al. Sol-Gel microsphere pelletization process for fabrication of high-density ThO2—2% UO2 fuel for advanced pressurized heavy water reactors
US4234550A (en) Method for treating a particulate nuclear fuel material
US7195745B2 (en) Method of preparing a product based on phosphate of thorium and/or actinide(s)
RU2176115C1 (en) METHOD OF PREPARING FUEL COMPOSITION BaPuO3 FOR NUCLEAR REACTORS
Kulkarni et al. Studies on stabilised zirconia as host phase for the fixation of actinides, rare-earths and sodium
US3671453A (en) Process for preparing multi-component nuclear fuels
Khalil et al. Magnesium Titanate Spinel: A Ceramic Phase for Immobilization of Technetium‐99 from Radioactive Wastes
CN111655623B (en) Method for preparing a powder based on an oxide comprising uranium and plutonium using a mixture of specific organic ligands and use of this powder for manufacturing a fuel based on uranium and plutonium
Brykala et al. Structural, compositional and morphological characterization of Nd3+-substituted UO2 microspheres obtained by ICHTJ sol–gel technique
US3860691A (en) Actinide mononitride microspheres and process
Hours et al. Dissolution of (U, Th) O2 heterogeneous mixed oxides
Kutty et al. Characterization of ThO2–UO2 pellets made by co-precipitation process
RU2543086C1 (en) Method of obtaining individual and mixed metal oxides
Benay et al. Preparation of yttria-stabilized zirconia-ceria kernels as fuel precursors using internal gelation

Legal Events

Date Code Title Description
PD4A Correction of name of patent owner
PC43 Official registration of the transfer of the exclusive right without contract for inventions

Effective date: 20160315

MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20170406