RU2171306C1 - Plutonium processing method - Google Patents
Plutonium processing method Download PDFInfo
- Publication number
- RU2171306C1 RU2171306C1 RU2000107254A RU2000107254A RU2171306C1 RU 2171306 C1 RU2171306 C1 RU 2171306C1 RU 2000107254 A RU2000107254 A RU 2000107254A RU 2000107254 A RU2000107254 A RU 2000107254A RU 2171306 C1 RU2171306 C1 RU 2171306C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- plutonium
- americium
- purification
- cathode
- stage
- Prior art date
Links
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 56
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 55
- 238000003672 processing method Methods 0.000 title 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 13
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 12
- 238000012545 processing Methods 0.000 claims abstract description 10
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 claims abstract description 5
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims abstract description 4
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 claims abstract description 3
- 150000004820 halides Chemical class 0.000 claims abstract description 3
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 31
- 238000000746 purification Methods 0.000 claims description 17
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 11
- TWRXJAOTZQYOKJ-UHFFFAOYSA-L Magnesium chloride Chemical compound [Mg+2].[Cl-].[Cl-] TWRXJAOTZQYOKJ-UHFFFAOYSA-L 0.000 abstract description 7
- 238000007670 refining Methods 0.000 abstract description 6
- 239000000155 melt Substances 0.000 abstract description 5
- -1 halide salt Chemical class 0.000 abstract description 4
- 229910001629 magnesium chloride Inorganic materials 0.000 abstract description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract 1
- 238000009856 non-ferrous metallurgy Methods 0.000 abstract 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 abstract 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 229910052695 Americium Inorganic materials 0.000 description 19
- LXQXZNRPTYVCNG-UHFFFAOYSA-N americium atom Chemical compound [Am] LXQXZNRPTYVCNG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 18
- 235000002639 sodium chloride Nutrition 0.000 description 14
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 8
- 239000003792 electrolyte Substances 0.000 description 7
- 238000005868 electrolysis reaction Methods 0.000 description 5
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 5
- 230000008569 process Effects 0.000 description 5
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 4
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 4
- KWGKDLIKAYFUFQ-UHFFFAOYSA-M lithium chloride Chemical compound [Li+].[Cl-] KWGKDLIKAYFUFQ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 4
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N Iron Chemical compound [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N Lithium Chemical compound [Li] WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N Nickel Chemical compound [Ni] PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M Sodium chloride Chemical class [Na+].[Cl-] FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 3
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 3
- 229910052744 lithium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 description 3
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 3
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910001152 Bi alloy Inorganic materials 0.000 description 2
- OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N Calcium Chemical compound [Ca] OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 2
- FYYHWMGAXLPEAU-UHFFFAOYSA-N Magnesium Chemical compound [Mg] FYYHWMGAXLPEAU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N Potassium Chemical compound [K] ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 2
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000009835 boiling Methods 0.000 description 2
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011651 chromium Substances 0.000 description 2
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 2
- 238000011161 development Methods 0.000 description 2
- 238000004821 distillation Methods 0.000 description 2
- 238000010894 electron beam technology Methods 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 239000002920 hazardous waste Substances 0.000 description 2
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011777 magnesium Substances 0.000 description 2
- 238000005272 metallurgy Methods 0.000 description 2
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011591 potassium Substances 0.000 description 2
- 235000011164 potassium chloride Nutrition 0.000 description 2
- GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N tantalum atom Chemical compound [Ta] GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- WFKWXMTUELFFGS-UHFFFAOYSA-N tungsten Chemical compound [W] WFKWXMTUELFFGS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052721 tungsten Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000010937 tungsten Substances 0.000 description 2
- ZQXCQTAELHSNAT-UHFFFAOYSA-N 1-chloro-3-nitro-5-(trifluoromethyl)benzene Chemical compound [O-][N+](=O)C1=CC(Cl)=CC(C(F)(F)F)=C1 ZQXCQTAELHSNAT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VYZAMTAEIAYCRO-UHFFFAOYSA-N Chromium Chemical compound [Cr] VYZAMTAEIAYCRO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910020549 KCl—NaCl Inorganic materials 0.000 description 1
- PWHULOQIROXLJO-UHFFFAOYSA-N Manganese Chemical compound [Mn] PWHULOQIROXLJO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- MUBZPKHOEPUJKR-UHFFFAOYSA-N Oxalic acid Chemical compound OC(=O)C(O)=O MUBZPKHOEPUJKR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000001212 Plutonium Chemical class 0.000 description 1
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910000831 Steel Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052776 Thorium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N Zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000012300 argon atmosphere Substances 0.000 description 1
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 description 1
- 229910052790 beryllium Inorganic materials 0.000 description 1
- ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N beryllium atom Chemical compound [Be] ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- JYPVGDJNZGAXBB-UHFFFAOYSA-N bismuth lithium Chemical compound [Li].[Bi] JYPVGDJNZGAXBB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000003841 chloride salts Chemical class 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000009833 condensation Methods 0.000 description 1
- 230000005494 condensation Effects 0.000 description 1
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 230000008030 elimination Effects 0.000 description 1
- 238000003379 elimination reaction Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 239000001307 helium Substances 0.000 description 1
- 229910052734 helium Inorganic materials 0.000 description 1
- SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N helium atom Chemical compound [He] SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 1
- 229910052746 lanthanum Inorganic materials 0.000 description 1
- FZLIPJUXYLNCLC-UHFFFAOYSA-N lanthanum atom Chemical compound [La] FZLIPJUXYLNCLC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001338 liquidmetal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000395 magnesium oxide Substances 0.000 description 1
- CPLXHLVBOLITMK-UHFFFAOYSA-N magnesium oxide Inorganic materials [Mg]=O CPLXHLVBOLITMK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- AXZKOIWUVFPNLO-UHFFFAOYSA-N magnesium;oxygen(2-) Chemical compound [O-2].[Mg+2] AXZKOIWUVFPNLO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052748 manganese Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011572 manganese Substances 0.000 description 1
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 1
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 1
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010955 niobium Substances 0.000 description 1
- GUCVJGMIXFAOAE-UHFFFAOYSA-N niobium atom Chemical compound [Nb] GUCVJGMIXFAOAE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 1
- CYMMZQWRMUVJRR-UHFFFAOYSA-K plutonium(iii) chloride Chemical compound [Cl-].[Cl-].[Cl-].[Pu+3] CYMMZQWRMUVJRR-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- FLDALJIYKQCYHH-UHFFFAOYSA-N plutonium(iv) oxide Chemical class [O-2].[O-2].[Pu+4] FLDALJIYKQCYHH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 1
- 238000005204 segregation Methods 0.000 description 1
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 1
- 239000011780 sodium chloride Substances 0.000 description 1
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
- 239000010959 steel Substances 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 1
- 239000002344 surface layer Substances 0.000 description 1
- 229910052715 tantalum Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 1
- 230000007704 transition Effects 0.000 description 1
- 238000001291 vacuum drying Methods 0.000 description 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 1
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 1
Landscapes
- Electrolytic Production Of Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к способу переработки металлического плутония от радиогенных и балластных примесей с получением рафинированного металла для производства реакторного топлива энергетического назначения. The invention relates to a method for processing metallic plutonium from radiogenic and ballast impurities to produce refined metal for the production of reactor fuel for energy purposes.
Известен способ переработки плутония, включающий очистку от металлических примесей, методом ликвации (Уилкинсон У.Д. Металлургия и металловедение плутония и его сплавов, М.: Госатомиздат, 1962, с. 94-101). По этому способу загрязненный металлическими примесями плутоний расплавляли в атмосфере гелия и выдерживали металл в жидком состоянии при температуре 600 - 800oC в течение длительного времени (до 150 часов) и затем расплав фильтровали через фильтр из спеченного танталового порошка в танталовый тигель-приемник. Метод ликвидации позволяет очищать плутоний от циркония, ниобия, молибдена и лантана, которые концентрируются в твердой фазе на фильтре.A known method of processing plutonium, including purification from metallic impurities, by segregation (Wilkinson, U.D. Metallurgy and metallurgy of plutonium and its alloys, Moscow: Gosatomizdat, 1962, p. 94-101). In this method, plutonium contaminated with metal impurities was melted in a helium atmosphere and the metal was kept in a liquid state at a temperature of 600 - 800 ° C for a long time (up to 150 hours) and then the melt was filtered through a filter from sintered tantalum powder into a tantalum receiver crucible. The elimination method allows you to clean plutonium from zirconium, niobium, molybdenum and lanthanum, which are concentrated in the solid phase on the filter.
Предложен способ рафинирования плутония методом вакуумного переплава (Плутоний. Сборник докладов, М. : Атомиздат, 1964, с.139-140). По этому способу расплавленный металлический плутоний выдерживали в жидком состоянии в течение 1 часа при температуре 1000oC в глубоком вакууме (P ≈ 1•10-4 мм рт. ст.). При этом из расплавленного плутония практически полностью испаряются натрий, магний, литий и кальций.A method for refining plutonium by the vacuum remelting method is proposed (Plutonium. Collection of reports, M.: Atomizdat, 1964, pp. 139-140). According to this method, molten metal plutonium was kept in a liquid state for 1 hour at a temperature of 1000 o C in high vacuum (P ≈ 1 • 10 -4 mm Hg). At the same time, sodium, magnesium, lithium and calcium are almost completely evaporated from molten plutonium.
Однако от других легких элементов (алюминия, бора, бериллия и кремния) очистки не происходит, а марганца испаряется ~15% от его первоначального содержания в плутонии. Недостатки приведенных способов - не достигается очистка от ряда балластных примесей. However, other light elements (aluminum, boron, beryllium, and silicon) are not purified, and manganese evaporates ~ 15% of its initial content in plutonium. The disadvantages of the above methods is not achieved cleaning from a number of ballast impurities.
Известен способ переработки и очистки плутония электронно-лучевым переплавом с отгонкой и конденсацией америция и ряда других элементов (Патент РФ N 2131477, опубл. 10.06.99, МПК C 22 B 60/04). В этом способе поверхность зеркала испарения расплавленного плутония обрабатывали в течение 45 - 120 минут электронным лучом при температуре в приповерхностном слое металла 1300 - 1700oC. Отгонку америция и других металлических элементов проводили в рабочей камере при высоком вакууме. Способ позволяет очистить плутоний от америция с коэффициентом очистки К0, равным 80-100, а также от металлических примесей с относительно низкой температурой кипения (до 1500oC), таких как, например, натрий, калий, магний, кальций, литий. Недостатки способа - сложное технологическое оборудование, невысокая степень очистки от элементов с высокой температурой кипения (железо, никель, хром, вольфрам и др.) и серьезные проблемы, связанные с безопасным хранением и переработкой радиационно-опасных возгонов, представляющих собой смесь плутония и америция.A known method of processing and purification of plutonium by electron beam remelting with distillation and condensation of americium and a number of other elements (RF Patent N 2131477, publ. 10.06.99, IPC C 22 B 60/04). In this method, the surface of the evaporation mirror of molten plutonium was treated with an electron beam for 45 - 120 minutes at a temperature in the surface layer of the metal 1300 - 1700 o C. Distillation of americium and other metal elements was carried out in a working chamber under high vacuum. The method allows you to clean plutonium from americium with a purification coefficient K 0 equal to 80-100, as well as from metal impurities with a relatively low boiling point (up to 1500 o C), such as, for example, sodium, potassium, magnesium, calcium, lithium. The disadvantages of the method are sophisticated technological equipment, a low degree of purification from elements with a high boiling point (iron, nickel, chromium, tungsten, etc.) and serious problems associated with the safe storage and processing of radiation-hazardous sublimates, which are a mixture of plutonium and americium.
Известен способ очистки плутония от америция в расплаве хлористого лития с использованием гальванической пары плутоний - литий - висмутовый сплав, содержащий от 1,65x10-4 до 5,7•10-4 мол. долей лития (Mailen J.C., Ferris L. M. "Distribution of transuranium elements between molten lithium chloride and Li-Bi solutions", Inorg. Nucl. Chem. Left, 1971, V.7, N 5, p.431-438). Показано, что при температуре 640oC жидкий литий-висмутовый сплав обогащается плутонием, а средняя величина коэффициента очистки плутония от америция по шести экспериментам составила K0-1,7. Недостаток способа - низкий коэффициент очистки плутония от америция.A known method of purification of plutonium from americium in a molten lithium chloride using a plutonium-lithium-bismuth alloy galvanic pair containing from 1.65x10 -4 to 5.7 • 10 -4 mol. lithium fractions (Mailen JC, Ferris LM "Distribution of transuranium elements between molten lithium chloride and Li-Bi solutions", Inorg. Nucl. Chem. Left, 1971, V.7, N 5, p.431-438). It was shown that at a temperature of 640 o C liquid lithium-bismuth alloy is enriched with plutonium, and the average value of the coefficient of purification of plutonium from americium in six experiments was K 0 -1.7. The disadvantage of this method is the low coefficient of purification of plutonium from americium.
Известен электролитический способ переработки и очистки металлического плутония в расплаве эквимолярной смеси хлоридов калия и натрия, содержащем 10 мас.% трихлорида или трифторида плутония, при температуре 700oC (Mullius L. J. , Leary J.A. "Fused - salt electrorefining of molten plutonium and its alloys by the Lawer Processe". - Industrial and Engineering Chemistry, Process Desing and Development, 1965, V.4, n.4, p.394-400. Mullius L.J., Leary J. A. , Morgen W.J. "Plutonium electrorefining".- Industrial and Engineering Chemistry, Process Desing and Development, 1963, V.2, n.1, p.20-24). Электролитический способ рафинирования не требует переводить очищаемый плутоний в какое-либо химическое соединение, так как в процессе рафинирования плутоний из анода переходит в электролит в виде ионов трехвалентного плутония, а на катоде эти ионы разряжаются до металла. Таким образом происходит переход плутония из одного металлического состояния в другое. При этом более электроположительные по сравнению с плутонием элементы (Fe, Ni, Cr, U, Al и др.) остаются в анодном остатке, а более электроотрицательные (Na, K, Ca, Am, Th и др. ) переходят в солевой расплав (электролит) и накапливаются в нем, не разряжаясь на катоде. Способ позволяет приготавливать рафинированный плутоний с суммарным содержанием определяемых элементов в пределах 0,02 - 0,03 мас.%, а приготовленный таким образом металл может быть использован для производства химически чистого реакторного топлива с улучшенными характеристиками, например, в виде микротвэлов на основе оксидов плутония для энергетических реакторов типа ГТ-МГР с высокой степенью выгорания горючего.A known electrolytic method for processing and purification of metallic plutonium in a melt of an equimolar mixture of potassium and sodium chlorides containing 10 wt.% Plutonium trichloride or trifluoride at a temperature of 700 o C (Mullius LJ, Leary JA "Fused - salt electrorefining of molten plutonium and its alloys by the Lawer Processe ". - Industrial and Engineering Chemistry, Process Desing and Development, 1965, V.4, n.4, p.394-400. Mullius LJ, Leary JA, Morgen WJ" Plutonium electrorefining ".- Industrial and Engineering Chemistry , Process Desing and Development, 1963, V.2, n.1, p.20-24). The electrolytic refining method does not require converting the purified plutonium into any chemical compound, since during refining, plutonium from the anode passes into the electrolyte in the form of trivalent plutonium ions, and at the cathode these ions are discharged to metal. Thus, the transition of plutonium from one metallic state to another occurs. Moreover, elements (Fe, Ni, Cr, U, Al, etc.) that are more electropositive in comparison with plutonium remain in the anode residue, and more electronegative (Na, K, Ca, Am, Th, etc.) transfer to a salt melt ( electrolyte) and accumulate in it without being discharged at the cathode. The method allows to prepare refined plutonium with a total content of the determined elements in the range of 0.02-0.03 wt.%, And the metal thus prepared can be used to produce chemically pure reactor fuel with improved characteristics, for example, in the form of microfuel based on plutonium oxides for power reactors of the GT-MGR type with a high degree of fuel burnup.
Известен способ очистки плутония от америция, заключающийся в обработке жидкого металла расплавом смеси хлоридов KCl-NaCl-MgCl2 при температуре 750oC (James D. "Navratil Americhium-241 process technology", - Actinides-89. Abstracts of International conference. Tashkent, USSR, September 24-29, 1989. - M. : Nauka, 1989, p. 25-26). По этому способу 2 кг металлического плутония с содержанием Am ~0,15 мас.% расплавляли в атмосфере аргона и при температуре 750oC подвергали в течение 60 минут 2-стадийному контактированию с солевым расплавом 34,9 KCl - 27,1 NaCl - 38,0 MgCl2 (мас.%), взятом в количестве 255,0 г (массовое соотношение плутоний : солевой расплав = 7,8 : 1).A known method of purification of plutonium from americium, which consists in treating a liquid metal with a melt of a mixture of chlorides KCl-NaCl-MgCl 2 at a temperature of 750 o C (James D. "Navratil Americhium-241 process technology", Actinides-89. Abstracts of International conference. Tashkent , USSR, September 24-29, 1989 .-- M.: Nauka, 1989, p. 25-26). According to this method, 2 kg of metallic plutonium with an Am content of ~ 0.15 wt.% Was melted in an argon atmosphere and subjected to 2-stage contacting with a molten salt of 34.9 KCl - 27.1 NaCl - 38 for 60 minutes at a temperature of 750 ° C. , 0 MgCl 2 (wt.%), Taken in an amount of 255.0 g (mass ratio of plutonium: salt melt = 7.8: 1).
После проведения операции очистки и охлаждения вес слитка плутония уменьшился и составил 1940 г при содержании в нем америция 0,015 мас.%, а вес солевого слитка увеличился и составил 317,7 г при содержании в нем америция 0,8 мас. %; коэффициент очистки плутония от америция составил К0 = 10,3, данных по очистке от балластных примесей не приводится. Способ, выбранный в качестве прототипа заявляемому изобретению, основан на экстракции америция из жидкого плутония в солевой расплав.After the cleaning and cooling operation, the weight of the plutonium ingot decreased and amounted to 1940 g with an americium content of 0.015 wt.%, And the weight of the salt ingot increased and amounted to 317.7 g with an americium content of 0.8 wt. %; the purification coefficient of plutonium from americium was K 0 = 10.3; data on purification from ballast impurities are not given. The method selected as a prototype of the claimed invention is based on the extraction of americium from liquid plutonium in molten salt.
Техническим результатом предложенного способа переработки плутония является более глубокая очистка металла от радиогенных (в частности америция) и других элементов при значительном сокращении - по сравнению с прототипом - количества радиационно-опасных отходов. The technical result of the proposed method for processing plutonium is a deeper purification of metal from radiogenic (in particular americium) and other elements with a significant reduction - in comparison with the prototype - of the amount of radiation-hazardous waste.
Технический результат достигается тем, что в способе переработки плутония с получением рафинированного металла, включающем две стадии очистки с использованием расплава соли MgCl на первой стадии, согласно изобретению, массовое соотношение Pu : MgCl на первой стадии выбирают равным (50-100):1, а на второй стадии плутоний подвергают анодному растворению в галогенидном расплаве с получением на катоде целевого продукта для производства реакторного топлива энергетического назначения. The technical result is achieved by the fact that in the method for processing plutonium to produce refined metal, comprising two stages of purification using a molten salt of MgCl in the first stage, according to the invention, the mass ratio Pu: MgCl in the first stage is chosen equal to (50-100): 1, and in the second stage, plutonium is subjected to anodic dissolution in a halide melt to obtain the target product at the cathode for the production of reactor fuel for energy purposes.
Сущность способа поясняется примером. The essence of the method is illustrated by example.
Пример
На первой стадии проводят экстракционный процесс в системе расплавленный плутоний - расплавленный хлорид магния при массовом соотношении Pu:MgCl2 = (50-100):1, в результате которого происходит экстракция америция из плутония в солевую фазу. На этой стадии удаляют основное количество америция (до 90%), содержащегося в плутонии. Плутоний после экстракционной очистки, отлитый на этой операции в слиток, анализируют на содержание америция и других элементов и после получения результатов анализа направляют на электролитическое рафинирование в солевом расплаве.Example
At the first stage, an extraction process is carried out in the system of molten plutonium - molten magnesium chloride at a mass ratio of Pu: MgCl 2 = (50-100): 1, which results in the extraction of americium from plutonium into the salt phase. At this stage, the main amount of americium (up to 90%) contained in plutonium is removed. After extraction purification, plutonium cast in this ingot into an ingot is analyzed for the content of americium and other elements and, after obtaining the results of the analysis, it is sent for electrolytic refining in salt melt.
Электролитическое рафинирование плутония проводят в электролизной ячейке, которая включает в себя керамический тигель, изготовленный, например, из оксида магния, с катодным и анодным отделениями, вольфрамовый катод, жидкий плутониевый анод, керамическую мешалку для перемешивания электролита, токоподводы к катоду и аноду. Для приготовления электролита используют эквимолярную смесь KCl-NaCl, содержащую 3-5 мас.% MgCl2.Electrolytic refining of plutonium is carried out in an electrolysis cell, which includes a ceramic crucible made, for example, of magnesium oxide, with cathode and anode compartments, a tungsten cathode, a liquid plutonium anode, a ceramic stirrer for mixing the electrolyte, current leads to the cathode and anode. To prepare the electrolyte using an equimolar mixture of KCl-NaCl containing 3-5 wt.% MgCl 2 .
После размещения слитка плутония в анодном отделении керамического тигля и установки катода и мешалки в рабочее положение тигель загружают галогенидными солями, предварительно обезвоженными вакуумной сушкой, и загруженную электролизную сборку, защищенную охранным стаканом из жаропрочной стали, опускают в электролизный аппарат. Аппарат герметизируют, вакуумируют, заполняют очищенным аргоном и нагревают до температуры расплавления плутония и солей, после чего пропускают через расплавленные соли (электролит) постоянный ток от выпрямительного агрегата. After placing the plutonium ingot in the anode compartment of the ceramic crucible and installing the cathode and the stirrer in the working position, the crucible is loaded with halide salts previously dehydrated by vacuum drying, and the loaded electrolysis assembly, protected by a heat-resistant steel guard, is lowered into the electrolysis apparatus. The apparatus is sealed, evacuated, filled with purified argon and heated to the melting temperature of plutonium and salts, and then direct current is passed through the molten salts (electrolyte) from the rectifier unit.
Процесс осуществляют при температуре 700-750oC, катодной плотности тока 0,05-0,1 А/см2, анодной плотности тока 0,45-0,9 А/см2 с перемешиванием электролита, и после его окончания электролизный аппарат охлаждают, извлекают электролизную ячейку и производят ее разборку. От металлического плутония, выделившегося на катоде, отбирают пробу (в виде стружки) для определения в нем содержания анализируемых элементов (металлических и неметаллических). Рафинированный плутоний используют для энергетических целей.The process is carried out at a temperature of 700-750 o C, cathodic current density of 0.05-0.1 A / cm 2 , anode current density of 0.45-0.9 A / cm 2 with stirring of the electrolyte, and after its completion, the electrolysis apparatus is cooled remove the electrolysis cell and disassemble it. A sample (in the form of chips) is taken from metallic plutonium released at the cathode to determine the content of the analyzed elements (metallic and non-metallic) in it. Refined plutonium is used for energy purposes.
Образующиеся при реализации способа отходы (керамический бой, солевые расплавы, отработанный электролит, анодные остатки и др.) перерабатывают по стандартной гидрометаллургической технологии с использованием оксалатной и сорбционной схем переработки и очистки плутониевых растворов, в результате которых осуществляется регенерация плутония и вывод радиогенных и балластных примесей из технологической цепочки с водно-хвостовыми растворами. Waste generated during the implementation of the method (ceramic battle, salt melts, spent electrolyte, anode residues, etc.) is processed using standard hydrometallurgical technology using oxalate and sorption schemes for processing and purification of plutonium solutions, as a result of which plutonium is regenerated and radiogenic and ballast impurities are removed from the technological chain with water-tail solutions.
Предложенный в заявляемом изобретении способ позволяет очищать плутоний от радиогенных примесей, например америция, концентрируя основное их количество в минимальной массе хлорида магния, и получать рафинированный плутоний высокой степени чистоты. Предполагается, что коэффициент очистки плутония, например, от америция составит К0=80-100, а количество радиационноопасных отходов уменьшится по сравнению с прототипом в 6-10 раз.Proposed in the claimed invention, the method allows you to clean plutonium from radiogenic impurities, such as americium, concentrating the bulk of them in a minimum mass of magnesium chloride, and to obtain refined plutonium of high purity. It is assumed that the purification coefficient of plutonium, for example, from americium will be K 0 = 80-100, and the amount of radiation hazardous waste will decrease by 6-10 times compared with the prototype.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2000107254A RU2171306C1 (en) | 2000-03-23 | 2000-03-23 | Plutonium processing method |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2000107254A RU2171306C1 (en) | 2000-03-23 | 2000-03-23 | Plutonium processing method |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2171306C1 true RU2171306C1 (en) | 2001-07-27 |
Family
ID=20232292
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2000107254A RU2171306C1 (en) | 2000-03-23 | 2000-03-23 | Plutonium processing method |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2171306C1 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2257625C2 (en) * | 2003-02-05 | 2005-07-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный Центр РФ - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Method and apparatus for volume crystallization of plutonium dioxide |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3761564A (en) * | 1972-01-24 | 1973-09-25 | Atomic Energy Commission | Separation of californium from other actinides |
| RU2138448C1 (en) * | 1998-02-10 | 1999-09-27 | Сибирский химический комбинат | Method of processing arm-destined plutonium |
-
2000
- 2000-03-23 RU RU2000107254A patent/RU2171306C1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3761564A (en) * | 1972-01-24 | 1973-09-25 | Atomic Energy Commission | Separation of californium from other actinides |
| RU2138448C1 (en) * | 1998-02-10 | 1999-09-27 | Сибирский химический комбинат | Method of processing arm-destined plutonium |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| JAMES D. NAVRATIL. Americium-241 process technology. B: "Actinides-89. Abstracts of international conference". Tashkent, USSR, September 24-29, 1989, - М.: Наука, 1989, с.25-26. * |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2257625C2 (en) * | 2003-02-05 | 2005-07-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный Центр РФ - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Method and apparatus for volume crystallization of plutonium dioxide |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Fray | Emerging molten salt technologies for metals production | |
| Fray et al. | Reduction of titanium and other metal oxides using electrodeoxidation | |
| Liu et al. | Direct separation of uranium from lanthanides (La, Nd, Ce, Sm) in oxide mixture in LiCl-KCl eutectic melt | |
| US8506786B2 (en) | Method for recovery of residual actinide elements from chloride molten salt | |
| WO2022092231A1 (en) | Method for manufacturing recycled aluminum, manufacturing equipment, manufacturing system, recycled aluminum, and processed aluminum product | |
| US4790917A (en) | Refining of lithium-containing aluminum scrap | |
| Yang et al. | Co-reduction behaviors of Ce (III), Al (III) and Ga (III) on a W electrode: An exploration for liquid binary Al-Ga cathode | |
| Wang et al. | Separation of uranium from lanthanides (La, Ce, Nd) and purification of waste salt via aluminum electrodes with different structures in LiCl-KCl eutectic | |
| CA3071863C (en) | Electrolytic production of reactive metals | |
| Haupin | Metal Mists and Aluminum Losses in the Hall Process | |
| Xu et al. | Electrochemical extraction of uranium from U3O8 by preparing flower-shaped Al-U intermetallics in LiCl-KCl-AlCl3 melts | |
| Zhang et al. | Application of liquid Ga-Pb cathode for selective separation of samarium fission products from molten alkali metal chlorides | |
| Sohn et al. | Electrolytic recovery of high purity Zr from radioactively contaminated Zr alloys in chloride salts | |
| RU2171306C1 (en) | Plutonium processing method | |
| RU2732740C1 (en) | Method of processing spent nuclear fuel nitride in salt melts | |
| Henrie et al. | V. A high-temperature electrowinning cell for rare earths | |
| Ambrová et al. | Electrochemical behaviour of lanthanum fluoride in molten fluorides | |
| Alimgulov et al. | Corrosion of Metallic Materials in 3LiCl-2KCl and 3LiCl-2KCl-UCl3 | |
| Ackerman et al. | New high-level waste management technology for IFR pyroprocessing wastes | |
| RU2024637C1 (en) | Method for processing of aluminium alloy waste | |
| RU2766563C2 (en) | Method of processing nitride snf in molten salt with extraction of the target component using a precipitator | |
| RU2138448C1 (en) | Method of processing arm-destined plutonium | |
| WO2008150188A1 (en) | Method for processing spent nuclear fuel | |
| Gupta | A Few Minutes with Beryllium | |
| Campbell et al. | Electrorefining uranium in a chloride electrolyte |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20080324 |