[go: up one dir, main page]

RU2091380C1 - Pycolinic acid derivatives or acid addition salts, method of preparation thereof, herbicidal composition and method of controlling weeds - Google Patents

Pycolinic acid derivatives or acid addition salts, method of preparation thereof, herbicidal composition and method of controlling weeds Download PDF

Info

Publication number
RU2091380C1
RU2091380C1 SU915011967A SU5011967A RU2091380C1 RU 2091380 C1 RU2091380 C1 RU 2091380C1 SU 915011967 A SU915011967 A SU 915011967A SU 5011967 A SU5011967 A SU 5011967A RU 2091380 C1 RU2091380 C1 RU 2091380C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
group
alkyl group
picolinic acid
atom
alkoxy
Prior art date
Application number
SU915011967A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Такабе Фумиаки
Саито Есихиро
Тамару Масатоси
Татикава Сигехико
Ханаи Рио
Original Assignee
Кумиай Кемикал Индастри Ко., Лтд.
Ихара Кемикал Индастри Ко., Лтд.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Кумиай Кемикал Индастри Ко., Лтд., Ихара Кемикал Индастри Ко., Лтд. filed Critical Кумиай Кемикал Индастри Ко., Лтд.
Application granted granted Critical
Publication of RU2091380C1 publication Critical patent/RU2091380C1/en

Links

Images

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/48Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with two nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/541,3-Diazines; Hydrogenated 1,3-diazines
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom
    • A01N47/06Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having no bond to a nitrogen atom containing —O—CO—O— groups; Thio analogues thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N55/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators, containing organic compounds containing elements other than carbon, hydrogen, halogen, oxygen, nitrogen and sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing three or more hetero rings

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Abstract

FIELD: agriculture. SUBSTANCE: present invention describes novel picolinic acid derivative of formula:
Figure 00000002
wherein R is hydrogen atom, alkyl group, and R1 and R2, the same or different, are alkyl group alkoxy group; X is cyano group, phenoxy group; Y is oxygen atom, sulphur atom and represent 0 or 1 or salt thereof, method of preparation thereof, and herbicidal composition containing said groups as active ingredient. Picolinic acid derivative or salt thereof of the present invention shows superior herbicidal effect in small amount and is effective for suppressing various weeds within wide range. Picolinic acid derivative or salt thereof of the present invention is applied in rice fields, cultivated field, farming areas as herbicidal composition. EFFECT: improved properties of the herbicidal composition. 8 cl, 6 tbl

Description

Изобретение относится к новому производному пиколиновой кислоты, полезному в качестве компонентов гербицидной композиции, и гербицидной композиции, содержащей его, которая может применяться на рисовых полях, возделываемых полях и на несельскохозяйственных угодьях. The invention relates to a new derivative of picolinic acid, useful as components of a herbicidal composition, and a herbicidal composition containing it, which can be used in rice fields, cultivated fields and non-agricultural land.

До настоящего времени в качестве производных пиколиновой кислоты, имеющих гербицидную активность, были известны этил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/оксипиколинат (см. например, японскую не прошедшую экспертизу патентную публикацию N 84/1989 и EP N 249707) и метил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/тиопиколинат ( см. например, японскую не прошедшую экспертизу патентную публикацию N 121973, 1990 и EP N 360163). To date, ethyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxypicolinate has been known as picolinic acid derivatives having herbicidal activity (see, for example, Japanese under-examination patent publication N 84/1989 and EP N 249707) and methyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / thiopicolinate (see, for example, Japanese Unexamined Patent Publication No. 121973, 1990 and EP No. 360163).

За последние годы был разработан и использован на практике ряд гербицидов и они внесли вклад в экономию энергозатрат на проведение сельскохозяйственных операций и в улучшение эффективности производства. In recent years, a number of herbicides have been developed and put into practice, and they have contributed to saving energy costs for agricultural operations and improving production efficiency.

Однако при их практическом использовании такие гербициды имеют различные проблемы, связанные с гербицидными эффектами и безопасностью для культурных растений. Например, сорняки, такие как куриное просо (Echinochola ausgalli), вьюнок пурпурный (Ipomuca spp.), дурнишник пастбищный (Xanthum strumarium), пырей ползучий (Agropyron repens), дикое сорго (Sorghum halepense) и т.д. широко распространены по всему миру и с ними очень трудно бороться. However, in their practical use, such herbicides have various problems associated with herbicidal effects and safety for cultivated plants. For example, weeds such as chicken millet (Echinochola ausgalli), purple bindweed (Ipomuca spp.), Grassland (Xanthum strumarium), creeping grass (Agropyron repens), wild sorghum (Sorghum halepense), etc. widely distributed around the world and it is very difficult to fight them.

Различные гербициды использовались для уничтожения этих сорняков, но ни один из них не является полностью удовлетворительным с точки зрения определенности гербицидного действия и безопасности для культурных растений, поэтому желательно разрабатывать улучшенные гербициды. Various herbicides have been used to kill these weeds, but not one of them is completely satisfactory in terms of the certain herbicidal effect and safety for cultivated plants, therefore it is desirable to develop improved herbicides.

Авторы предлагаемого изобретения провели обширные исследования с производными пиколиновой кислоты с целью решения вышеупомянутых проблем и в результате нашли, что соединение изобретения, имеющее заместители, такие как диалкиламины, введенные в пиримидиновые кольца производных пиримидинилоксипиколиновой кислоты, проявляет превосходные гербицидные свойства, обеспечивающие широкий спектр гербицидного действия против однолетних, многолетних, злаковых и широколистных сорняков в очень незначительной дозе. The inventors of the present invention conducted extensive studies with picolinic acid derivatives to solve the above problems and as a result found that a compound of the invention having substituents such as dialkylamines introduced into the pyrimidine rings of the pyrimidinyloxypicolinic acid derivatives exhibits excellent herbicidal properties providing a wide range of herbicidal action against annual, perennial, cereal and broad-leaved weeds in a very small dose.

Предлагаемое изобретение выполнено на основании данных находок. The present invention is made based on these findings.

Таким образом, производное пиколиновой кислоты предлагаемого изобретения имеет формулу

Figure 00000003

где R представляет атом водорода, C/1-4/ алкильную группу, C/2-4/ алкинильную группу, C/2-4/ алкинильную группу, бензильную группу, галоид-замещенную /C/1-4/алкильную группу, C/1-4/ цианоалкильную группу, C/1-4/ алкокси C/1-4/ алкильную группу, C/1-4/ алкокси C/1-4/ карбонилоксиалкильную группу, C/1-4/ алкокси/ C/1-4/ карбонилалкильную группу, C/2-7/, алкилкарбонил C/1-4/ оксиалкильную группу, C/4-7/ циклоалкилкарбонил C/1-4/ оксиалкильную группу, C/3-6/-циклоалкил C/1-4/ алкильную группу, атом щелочного металла, такой как натрий и калий, атом щелочноземельного металла, такой как кальций, или катион органического амина, такого как низший алкиламин и ди-низший алкиламин;
R1 и R2 являются одинаковыми или разными и представляют низшую алкильную группу, низшую алкокси группу, галоид-замещенную низшую алкокси группу, C/1-4/ алкилсульфонильную группу или атом галогена,
X представляет группу, имеющую формулу
Figure 00000004

(где R3 R4 являются олинаковыми или разными, и представляют атом водорода, низшую алкильную группу, фенильную группу или ацильную группу), циано-группу, фенильную группу (которая может быть замещена атомом галогена, низшей алкильной группой или низшей алкокси группой), фенокси группу, галоид-замещенный С/1-4/ алкильную группу, C/1-4/- алкокси группу, C /2-4/ алкенильную группу, C/2-4/ алкинильную группу, гидроксильную группу, нитрогруппу, триметилсилилэтинильную группу, 4,6-диметоксипиримидин-2-илокси группу или атом водорода;
Y представляет атом кислорода, атом серы или группу, имеющую формулу
Figure 00000005

где R 5 представляет атом водорода или формильную группу, и при условии, что когда X представляет атом водорода, Y представляет группу, имеющую формулу
Figure 00000006

Примеры низшей алкильной группы, используемой здесь, включают метильную, этильную, пропильную, бутильную и агалогичные, примеры низшей алкокси группы включают метокси, этокси, пропокси, бутокси и аналогичные; примеры циклоалкильной группы включают циклопропильную, циклопентильную, циклогексильную и аналогичные; примеры ацильной группы включают формильную группу и алкилкарбонильную группу; примеры алкилкарбонильной группы включают ацетил, пропионил, бутирил, валерил, пивалоил, гексаноил и аналогичные и примеры атома галогена включают хлор, бром, фтор и аналогичные.Thus, the picolinic acid derivative of the invention has the formula
Figure 00000003

where R represents a hydrogen atom, a C / 1-4 / alkyl group, a C / 2-4 / alkynyl group, a C / 2-4 / alkynyl group, a benzyl group, a halogen-substituted / C / 1-4 / alkyl group, C (1-4) cyanoalkyl group, C / 1-4 / alkoxy C / 1-4 / alkyl group, C / 1-4 / alkoxy C / 1-4 / carbonyloxyalkyl group, C / 1-4 / alkoxy / C / 1-4 / carbonylalkyl group, C / 2-7 /, alkylcarbonyl C / 1-4 / hydroxyalkyl group, C / 4-7 / cycloalkylcarbonyl C / 1-4 / hydroxyalkyl group, C / 3-6 / cycloalkyl C / 1-4 / alkyl group, an alkali metal atom such as sodium and potassium, an alkaline earth metal atom such as calcium or an organic amine cation, such as lower alkylamine and di-lower alkylamine;
R 1 and R 2 are the same or different and represent a lower alkyl group, a lower alkoxy group, a halogen-substituted lower alkoxy group, a C / 1-4 / alkylsulfonyl group or a halogen atom,
X represents a group having the formula
Figure 00000004

(where R 3 R 4 are olynovym or different, and represent a hydrogen atom, a lower alkyl group, a phenyl group or an acyl group), a cyano group, a phenyl group (which may be substituted by a halogen atom, a lower alkyl group or a lower alkoxy group), phenoxy group, halogen-substituted C / 1-4 / alkyl group, C / 1-4 / alkoxy group, C / 2-4 / alkenyl group, C / 2-4 / alkynyl group, hydroxyl group, nitro group, trimethylsilylethinyl group , 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yloxy group or a hydrogen atom;
Y represents an oxygen atom, a sulfur atom or a group having the formula
Figure 00000005

where R 5 represents a hydrogen atom or a formyl group, and provided that when X represents a hydrogen atom, Y represents a group having the formula
Figure 00000006

Examples of the lower alkyl group used herein include methyl, ethyl, propyl, butyl and agalogic; examples of the lower alkoxy group include methoxy, ethoxy, propoxy, butoxy and the like; examples of a cycloalkyl group include cyclopropyl, cyclopentyl, cyclohexyl and the like; examples of the acyl group include a formyl group and an alkylcarbonyl group; examples of the alkyl carbonyl group include acetyl, propionyl, butyryl, valeryl, pivaloyl, hexanoyl and the like, and examples of the halogen atom include chlorine, bromine, fluorine and the like.

Примеры соли производного пиколиновой кислоты включают хлорид, сульфат, оксалат и др. Examples of the salt of the picolinic acid derivative include chloride, sulfate, oxalate, etc.

Специфические примеры соединений предлагаемого изобретения будут представлены в табл. 1. Specific examples of the compounds of the invention will be presented in table. one.

В последующем описании будет даваться ссылка на номера соединений данные в таблицах. In the following description, reference will be made to the connection numbers given in the tables.

Примеры процессов получения соединения изобретения иллюстрируются ниже, но способ производства не ограничивается этими процессами. Examples of processes for preparing a compound of the invention are illustrated below, but the production method is not limited to these processes.

Процесс А

Figure 00000007

где R1, R2 и X имеют значения, определенные выше, R6 представляют R, иной, чем атом водорода, L атом галогена, алкилсульфонильную группу или бензилсульфонильную группу и Y1 атом кислорода, атом серы или группу, имеющую формулу
Figure 00000008

Соединение формулы (I-I) изобретения может быть получено путем взаимодействия соединения формулы (II) с пиримидиновым производным формулы (III) в присутствии основания, предпочтительно в инертном растворителе, в температурном интервале от комнатной температурой до точки кипения растворителя в течение от нескольких минут до нескольких часов.Process a
Figure 00000007

where R 1 , R 2 and X are as defined above, R 6 is R other than a hydrogen atom, L is a halogen atom, an alkylsulfonyl group or a benzylsulfonyl group and Y 1 is an oxygen atom, a sulfur atom or a group having the formula
Figure 00000008

The compound of formula (II) of the invention can be obtained by reacting a compound of formula (II) with a pyrimidine derivative of formula (III) in the presence of a base, preferably in an inert solvent, in the temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several minutes to several hours .

Примеры используемых растворителей включают углеводородный растворитель, такой как бензол или толуол, галоидированный углеводородный растворитель, такой как дихлорметан или хлороформ, эфирный растворитель такой, как тетрагидрофуран или 1,4-диоксан, кетоновый растворитель, такой как ацетон или метилэтилкетон, сложно-эфирный растворитель, такой как метилацетат или этилацетат, апротонный полярный растворитель, такой как диметилформамид или диметилацетамид, или ацетонитрил. Examples of solvents used include a hydrocarbon solvent such as benzene or toluene, a halogenated hydrocarbon solvent such as dichloromethane or chloroform, an ether solvent such as tetrahydrofuran or 1,4-dioxane, a ketone solvent such as acetone or methyl ethyl ketone, an ester solvent, such as methyl acetate or ethyl acetate, an aprotic polar solvent, such as dimethylformamide or dimethylacetamide, or acetonitrile.

Примеры используемых оснований включают щелочной металл, такой как натрий или калий, гидрид щелочного металла или гидрид щелочноземельного металла, такой как гидрид натрия, гидрид калия или гидрид кальция, карбонат, такой как карбонат натрия, карбонат калия или карбонат кальция, или гидроокись металла, такую как гидроокись натрия, гидроокись калия или гидроокись кальция. Examples of the bases used include an alkali metal such as sodium or potassium, an alkali metal hydride or an alkaline earth metal hydride such as sodium hydride, potassium hydride or calcium hydride, a carbonate such as sodium carbonate, potassium carbonate or calcium carbonate, or a metal hydroxide such like sodium hydroxide, potassium hydroxide or calcium hydroxide.

Соединение, в котором Y представляет -NH, может быть получено с помощью добавления кислоты или основания к соединению, в котором Y представляет

Figure 00000009

Процесс В
Figure 00000010

где R1, R2, X и Y1 имеют значения, определенные выше, M представляет щелочной металл или щелочноземельный металл, и R7 представляет сложно-эфиро-образующую группу R.A compound in which Y is —NH can be obtained by adding an acid or base to a compound in which Y is
Figure 00000009

Process b
Figure 00000010

where R 1 , R 2 , X and Y 1 have the meanings given above, M represents an alkali metal or alkaline earth metal, and R 7 represents an ester-forming group R.

Таким образом, соединение формулы (I 3) может быть получено с помощью взаимодействия в присутствии основания в растворителе, таком как полярный растворитель, вода или смесь воды и полярного растворителя с температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения растворителя в течение от нескольких часов до нескольких десятков часов. Thus, the compound of formula (I 3) can be obtained by reacting in the presence of a base in a solvent, such as a polar solvent, water or a mixture of water and a polar solvent with a temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several hours to several dozens of hours.

Полученный таким образом продукт затем осаждается водным раствором органической кислоты, такой как лимонная кислота и уксусная кислота или минеральная кислота, такой как соляная кислота и серная кислота, с получением соединения формулы (I 4). The product thus obtained is then precipitated with an aqueous solution of an organic acid, such as citric acid and acetic acid, or a mineral acid, such as hydrochloric acid and sulfuric acid, to obtain a compound of formula (I 4).

Примеры используемого растворителя включают спиртовой растворитель, такой как метанол и этанол, эфирный полярный растворитель, такой как 1,4-диоксан и тетрагидрофуран, и амидный полярный растворитель такой, как диметилформамид и диметилацетамид, но не ограничиваются ими. Examples of the solvent used include, but are not limited to, an alcoholic solvent such as methanol and ethanol, an ethereal polar solvent such as 1,4-dioxane and tetrahydrofuran, and an amide polar solvent such as dimethylformamide and dimethylacetamide.

Примеры используемого основания включает карбонаты, такие как карбонат натрия, карбонат калия и карбонат кальция, и гидроокиси металлов, такие как гидроокись натрия, гидроокись калия и гидроокись кальция. Examples of the base used include carbonates such as sodium carbonate, potassium carbonate and calcium carbonate, and metal hydroxides such as sodium hydroxide, potassium hydroxide and calcium hydroxide.

Процесс C

Figure 00000011

где R1, R2, R7, M,X и Y1 имеют значения, определенные выше и L1 представляет атом галогена.Process c
Figure 00000011

where R 1 , R 2 , R 7 , M, X and Y 1 are as defined above and L 1 represents a halogen atom.

Соединение формулы (I 5) может быть получено путем взаимодействия соединения формулы (I 3) с соединением формулы IV в присутствии основания в полярном растворителе, предпочтительно инертном растворителе, в температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения растворителя в течение от нескольких минут до нескольких часов. A compound of formula (I 5) can be prepared by reacting a compound of formula (I 3) with a compound of formula IV in the presence of a base in a polar solvent, preferably an inert solvent, in the temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several minutes to several hours .

Примеры используемого растворителя включают углеводородный растворитель такой, как бензол или толуол, галоидированный углеводородный растворитель, такой как дихлорметан или хлороформ, эфирный растворитель, такой как 1,4 -диоксан или тетрагидрофуран, кетоновый растворитель, такой как ацетон или метилкетон, сложноэфирный растворитель, такой как метилацетат или этилацетат, апротонный полярный растворитель амидного типа, такой как диметилформамид или диметилацетамид, и ацетонитрил. Examples of the solvent used include a hydrocarbon solvent such as benzene or toluene, a halogenated hydrocarbon solvent such as dichloromethane or chloroform, an ether solvent such as 1,4-dioxane or tetrahydrofuran, a ketone solvent such as acetone or methyl ketone, an ester solvent such as methyl acetate or ethyl acetate, an aprotic polar solvent of the amide type, such as dimethylformamide or dimethylacetamide, and acetonitrile.

Примеры используемого основания включают щелочные металлы, такие как металлический натрий и металлический калий, гидриды щелочных металлов и гидриды щелочноземельных металлов, такие как гидрид натрия, гидрид калия и гидрид кальция, карбонаты, такие как карбонит натрия, карбонат калия и карбонат кальция, гидроокиси металлов, такие как гидроокись натрия, гидроокись калия и гидроокись кальция, и органические основания, такие как триметиламин, диизопропилметиламин и пиридин. Examples of the base used include alkali metals such as sodium metal and potassium metal, alkali metal hydrides and alkaline earth metal hydrides such as sodium hydride, potassium hydride and calcium hydride, carbonates such as sodium carbonite, potassium carbonate and calcium carbonate, metal hydroxides, such as sodium hydroxide, potassium hydroxide and calcium hydroxide, and organic bases such as trimethylamine, diisopropylmethylamine and pyridine.

Процесс D

Figure 00000012

где R, R1, R2, X и Y1 имеют значения, определенные выше.Process D
Figure 00000012

where R, R 1 , R 2 , X and Y 1 have the meanings defined above.

Соединение формулы (I 7) может быть получено с помощью взаимодействия соединения формулы (I 6) с кислотой в инертном растворителе в температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения растворителя в течение от нескольких минут до нескольких часов. The compound of formula (I 7) can be obtained by reacting a compound of formula (I 6) with an acid in an inert solvent in the temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several minutes to several hours.

Примеры используемого растворителя включают углеводородный растворитель такой, как бензол или толуол, галоидированный углеводородный растворитель, такой как дихлорметан или хлороформ, эфирный растворитель, такой как 1,4-диоксан или тетрагидрофуран, кетоновый растворитель, такой как ацетон или метилкетон, сложноэфирный растворитель, такой как метилацетат или этилацетат, апротонный полярный растворитель амидного типа, такой как диметилформамид или диметилацетамид, и ацетонитрил. Примеры используемой кислоты включают соляную кислоту, серную кислоту и щавелевую кислоту. Кислота может непосредственно добавляться к инертному растворителю, или она может добавляться в газообразной форме. Examples of the solvent used include a hydrocarbon solvent such as benzene or toluene, a halogenated hydrocarbon solvent such as dichloromethane or chloroform, an ether solvent such as 1,4-dioxane or tetrahydrofuran, a ketone solvent such as acetone or methyl ketone, an ester solvent such as methyl acetate or ethyl acetate, an aprotic polar solvent of the amide type, such as dimethylformamide or dimethylacetamide, and acetonitrile. Examples of the acid used include hydrochloric acid, sulfuric acid and oxalic acid. The acid may be directly added to an inert solvent, or it may be added in gaseous form.

Процесс E

Figure 00000013

где R, R1, R2, X и Y1 имеют значения, определенные выше.Process e
Figure 00000013

where R, R 1 , R 2 , X and Y 1 have the meanings defined above.

Соединение формулы (I 9) может быть получено путем взаимодействия соединения формулы (I 8) в присутствии перекиси в инертном растворителе в температурном интервале от -20oC до точки кипения растворителя
Примеры используемого растворителя включают (предпочтительно) метанол, воду, дихлорметан и хлороформ. Примеры используемой перекиси включает перекись водорода или органическую перекись, такую как метахлорпербензойная кислота и перекись бензоила.
The compound of formula (I 9) can be obtained by reacting the compound of formula (I 8) in the presence of peroxide in an inert solvent in the temperature range from -20 o C to the boiling point of the solvent
Examples of the solvent used include (preferably) methanol, water, dichloromethane and chloroform. Examples of peroxide used include hydrogen peroxide or an organic peroxide such as methachloroperbenzoic acid and benzoyl peroxide.

Пример 1. Получение метил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-/N,N-диметиламино/пиколината (Соединение N 19). Example 1. Obtaining methyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6- / N, N-dimethylamino / picolinate (Compound N 19).

1,4 г/7моль /метил 6-/N,N-диметиламино/-3-гтдроксипиколината, 1,6 г /7 ммоль/ 4,6-диметокки-2- метилсульфонилпиримидина и 0,6 г /4 ммоль/ карбоната калия добавлялись к 100 мл диметилформамида (ДМФ) и подвергались взаимодействию при 90oC в течение 2 ч. После взаимодействия реакционная смесь вливалась в воду и экстрагировалась диэтиловым эфиром и затем промывалась водой, сушилась и концентрировалась с получением маслянистого продукта, который после этого кристаллизовался изопропиловым эфиром. Полученные таким образом кристаллы перекристаллизовывались смесью этилацетат/n-гексан с получением целевого продукта.1.4 g / 7 mol / methyl 6- / N, N-dimethylamino / -3-hydroxypicolinate, 1.6 g / 7 mmol / 4,6-dimethocci-2-methylsulfonylpyrimidine and 0.6 g / 4 mmol / potassium carbonate were added to 100 ml of dimethylformamide (DMF) and reacted at 90 ° C. for 2 hours. After the reaction, the reaction mixture was poured into water and extracted with diethyl ether and then washed with water, dried and concentrated to give an oily product, which was then crystallized with isopropyl ether . The crystals thus obtained were recrystallized with ethyl acetate / n-hexane to give the desired product.

Выход: 1,6 г (66%); т. пл. 125 127oC.Yield: 1.6 g (66%); t. pl. 125 127 o C.

Пример 2. Получение метил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-фенилпиколината (Соединение N 8). Example 2. Obtaining methyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6-phenylpicolinate (Compound N 8).

1,0 г/4,4 ммоль/метил-6-фенил-3-гидроксипиколината 0,8 г /4 ммоль/ 4,6-диметокси-2-метилсульфонилпиримидина и 0,6 г/4 ммоль/карбоната калия добавлялись к 20 мл ДМФ и подвергались взаимодействию при 80oC в течение 0,5 ч. После реакции реакционная смесь вливалась в воду и экстрагировалась этилацетатом. Полученный таким образом органический слой промывался водой и насыщенной соленой водой, сушился и обрабатывался соответствующим количеством Флорисила. Этилацетат затем отгонялся при пониженном давлении, и остаток кристаллизовался с помощью добавления к нему 20 мл гексана и стояния в течение 3 дн. Полученный таким образом кристаллы промывались смесью гексан/изопропиловый эфир с получение м целевого соединения.1.0 g / 4.4 mmol / methyl-6-phenyl-3-hydroxypicolinate 0.8 g / 4 mmol / 4,6-dimethoxy-2-methylsulfonylpyrimidine and 0.6 g / 4 mmol / potassium carbonate were added to 20 ml of DMF and reacted at 80 ° C. for 0.5 hours. After the reaction, the reaction mixture was poured into water and extracted with ethyl acetate. The organic layer thus obtained was washed with water and saturated salt water, dried and treated with an appropriate amount of Florisil. Ethyl acetate was then distilled off under reduced pressure, and the residue was crystallized by adding 20 ml of hexane to it and standing for 3 days. The crystals thus obtained were washed with hexane / isopropyl ether to obtain m of the target compound.

Выход: 0,85 г (58%); т. пл. 92 94oC.Yield: 0.85 g (58%); t. pl. 92 94 o C.

Пример 3. Получение 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-/N,N-диметиламино/-пиколиновой кислоты (Соединение N 20). Example 3. Obtaining 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6- / N, N-dimethylamino / -picolinic acid (Compound N 20).

2,5 г/7,7 ммоль /метил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-/N,N-диметиламино/пиколината растворялись в 100 мл метанола, и к ним примешивалось 6 мл 10-ного водного раствора гидроокиси калия. Получающая в результате смесь перемешивалась при комнатной температуре в течение одной ночи. После реакции, реакционная смесь вливалась в воду, и экстрагировалась этилацетатом. Водный слой подкислялся иэктрагировался хлороформом, и затем промывался водой, сушился и концентрировался с получением кристаллов, которые затем промывались изопропиловым эфиром с получением целевого соединения. 2.5 g / 7.7 mmol / methyl 3- (4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / oxy-6- / N, N-dimethylamino / picolinate was dissolved in 100 ml of methanol, and 6 ml of 10- aqueous solution of potassium hydroxide. The resulting mixture was stirred at room temperature for one night. After the reaction, the reaction mixture was poured into water, and extracted with ethyl acetate. The aqueous layer was acidified and was extracted with chloroform, and then washed with water, dried and concentrated to obtain crystals, which were then washed with isopropyl ether to obtain the target compound.

Выход: 1,6 г (64%); т. пл. 195 197,5o.Yield: 1.6 g (64%); t. pl. 195 197.5 o .

Пример 4. Получение 1-/этоксикарбонилокси/этил-3-/4,6-диметоксипирисидин-2-ил/окси -6 диметиламинопиримидин-2-карбоксилата (Соединение N 41). Example 4. Obtaining 1- (ethoxycarbonyloxy) ethyl-3- / 4,6-dimethoxypyridin-2-yl / oxy-6 dimethylaminopyrimidine-2-carboxylate (Compound N 41).

2,0 г/5,6 ммоль/3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/
/окси-6-диметиламинопиридин-2-карбоксилата калия и 0,8 г /5,7 ммоль/ 1-/этоксикарбонилокси/ этилхлорида суспендировались в 5 мл диметилформамида и перемешивались при комнатной температуре в течение 6 ч. Реакционная смесь вливалась в воду и экстрагировалась этилацетатом дважды. Органический слой затем промывался водой и сушился, растворитель отгонялся с получением вязкого продукта, который затем очищался с помощью хроматографии на колонке с получением целевого соединения.
2.0 g / 5.6 mmol / 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl /
(potassium oxy-6-dimethylaminopyridine-2-carboxylate and 0.8 g / 5.7 mmol / 1- (ethoxycarbonyloxy) ethyl chloride were suspended in 5 ml of dimethylformamide and stirred at room temperature for 6 hours. The reaction mixture was poured into water and extracted ethyl acetate twice. The organic layer was then washed with water and dried, the solvent was distilled off to obtain a viscous product, which was then purified by column chromatography to obtain the target compound.

Выход: 0,5 г (33%), показатель преломления (Na-D лучи) 1,5215
Пример 5. Получение 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-диметиламинопиридин-2- карбоксилата калия (Соединение N 49).
Yield: 0.5 g (33%), refractive index (Na-D rays) 1.5215
Example 5. Obtaining 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6-dimethylaminopyridin-2-potassium carboxylate (Compound N 49).

9,2 г/27,5 ммоль/метил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/ окси-6 -диметиламинопиридин-2-карбоксилата растворялись в 30 мл метанола и к ним добавлялось 1,55 г/27,5 ммоль/ 10% гидроокиси калия. Далее к ним добавлялось 20 мл воды и получающаяся в результате смесь перемешивалась при комнатной температуре. Реакционная жидкость концентрировалась при пониженном давлении и к ней добавлялся ацетон для осаждения кристалла. Кристалл, полученный таким образом отделялся с помощью фильтрования и промывался гексаном с получением целевого соединения. 9.2 g / 27.5 mmol / methyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / oxy-6-dimethylaminopyridin-2-carboxylate was dissolved in 30 ml of methanol and 1.55 g / 27.5 was added to them mmol / 10% potassium hydroxide. Next, 20 ml of water was added to them and the resulting mixture was stirred at room temperature. The reaction liquid was concentrated under reduced pressure, and acetone was added thereto to precipitate a crystal. The crystal thus obtained was separated by filtration and washed with hexane to obtain the target compound.

Выход: 9,8 г (98%), т. пл. 240 245oC.Yield: 9.8 g (98%), mp. 240,245 o C.

Пример 6. Получение 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-диметиламинопиримидин -2-карбоксилата кальция (Соединение N 50). Example 6. Obtaining 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6-dimethylaminopyrimidine -2-carboxylate calcium (Compound N 50).

1,0 г/3,1 ммоль к 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси/-6- диметиламинопиридин-2-карбоксилата калия растворялся в 10 мл тетрагидрофурана и к нему добавлялось 0,15 г/1,5 ммоль/ осажденного карбоната кальция. Кроме того, к получающейся в результате смеси добавлялось 10 мл воды и смесь перемешивалась при комнатной температуре. Реакционная жидкость концентрировалась при пониженном давлении и к ней добавлялся ацетон для осаждения кристалла. Полученный таким образом кристалл отделялся с помощью фильтрования и промывался гексаном с получением целевого соединения. 1.0 g / 3.1 mmol to 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / oxy / -6-dimethylaminopyridin-2-potassium carboxylate was dissolved in 10 ml of tetrahydrofuran and 0.15 g / 1 was added to it. 5 mmol / precipitated calcium carbonate. In addition, 10 ml of water was added to the resulting mixture, and the mixture was stirred at room temperature. The reaction liquid was concentrated under reduced pressure, and acetone was added thereto to precipitate a crystal. The crystal thus obtained was separated by filtration and washed with hexane to obtain the target compound.

Выход: 1,0 г (91%); т. пл. 169 -182oC.Yield: 1.0 g (91%); t. pl. 169 -182 o C.

Пример 7. Получение метоксиметил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-диметиламинопиридин-2-карбоксилата (Соединение N 42). Example 7. Obtaining methoxymethyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6-dimethylaminopyridine-2-carboxylate (Compound N 42).

0,4 г/1,25 ммоль/ 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/окси-6-диметиламинопиридин-2-карбоновой кислоты растворялось в 15 мл дихлорметана и к ним добавлялось 0,17 г/1,31 ммоль/ диизопропилэтиламина при охлаждении с взаимодействием в течение 15 минут. После этого, к ним, по каплям при 0oC добавлялось 0,12 г/1,49 ммоль/ метоксиметилхлорида и получающаяся в результате смесь подвергалась реакции в течение 4 ч при постепенном возврате температуры до комнатной температуры. После реагирования, к ней в дальнейшем добавлялось 30 мл дихлорметана и реакционная смесь промывалась водой. После чего, реакционная смесь промывалась 10-ный водным раствором лимонной кислоты и насыщенной соленой водой и сушилась, концентрировалась и затем очищалась с помощью хроматографии на силикагельной колонке с получением целевого соединения.0.4 g / 1.25 mmol / 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxy-6-dimethylaminopyridin-2-carboxylic acid was dissolved in 15 ml of dichloromethane and 0.17 g / 1.31 was added thereto. mmol / diisopropylethylamine under cooling with interaction for 15 minutes. Thereafter, 0.12 g / 1.49 mmol / methoxymethyl chloride was added dropwise to them at 0 ° C., and the resulting mixture was reacted for 4 hours while gradually returning the temperature to room temperature. After the reaction, 30 ml of dichloromethane was subsequently added to it and the reaction mixture was washed with water. After which, the reaction mixture was washed with a 10% aqueous solution of citric acid and saturated salt water and dried, concentrated and then purified by chromatography on a silica gel column to obtain the target compound.

Выход; 0,4 г (84%), т. пл. 91 96oC.Exit; 0.4 g (84%), mp 91 96 o C.

Исходное соединение для соединения изобретения может быть получено следующим образом. The starting compound for the compound of the invention can be prepared as follows.

Figure 00000014

где R6, L1 и X имеет значения, определнные выше.
Figure 00000014

where R 6 , L 1 and X have the meanings given above.

Так, соединение формулы (II-3) может быть получено с помощью преобразования соединения формулы (II-1) в соединение формулы (II-2) и затем каталитического гидрирования водородом. Преобразование соединения формулы (II-1) соответственно в соединение формулы (II-4) и соединение формулы (II-5) может осуществляться известными способами (см. например, Pharmacological Journal, т. 67, с. 51, 1947. Эти способы поясняются далее более подробно. Thus, a compound of formula (II-3) can be obtained by converting a compound of formula (II-1) into a compound of formula (II-2) and then catalytic hydrogenation with hydrogen. The conversion of the compound of formula (II-1), respectively, to the compound of formula (II-4) and the compound of formula (II-5) can be carried out by known methods (see, for example, Pharmacological Journal, v. 67, p. 51, 1947. These methods are explained further in more detail.

Figure 00000015

где R6 имеет значение, определенное выше, R8 представляет циано группу, диметиламино группу или диэтиламино группу, и R9 представляет диметиламино группу, диэтиламино группу, алкильную группу или фенильную группу.
Figure 00000015

where R 6 is as defined above, R 8 represents a cyano group, a dimethylamino group or a diethylamino group, and R 9 represents a dimethylamino group, a diethylamino group, an alkyl group or a phenyl group.

Так, соединение формулы (II-6) или соединение формулы (II-7) может быть получено путем взаимодействия соединения формулы (II-1) с производным триметилсилила формулы (V) или хлоргидридом кислоты формулы (VI) в инертном растворителе в температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения растворителя в течение нескольких часов. Thus, a compound of formula (II-6) or a compound of formula (II-7) can be obtained by reacting a compound of formula (II-1) with a trimethylsilyl derivative of formula (V) or an acid chloride of formula (VI) in an inert solvent in the temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several hours.

Примеры используемого здесь растворителя включают углеводородный растворитель, такой как бензол или толуол, галоидированный углеводородный растворитель, такой как дихлорметан или хлороформ, эфирный растворитель, такой как тетрагидрофуран или 1,4-диоксан, кетоновый растворитель, такой как ацетон или метилэтилкетон, сложно-эфирный растворитель, такой как метилацетат или этилацетат, апротонный полярный растворитель, такой как диметилформамид или диметилацетамид, ацетонитрил или другие. Среди них хлороформ является предпочтительным. Examples of the solvent used here include a hydrocarbon solvent such as benzene or toluene, a halogenated hydrocarbon solvent such as dichloromethane or chloroform, an ether solvent such as tetrahydrofuran or 1,4-dioxane, a ketone solvent such as acetone or methyl ethyl ketone, an ester solvent such as methyl acetate or ethyl acetate, an aprotic polar solvent such as dimethylformamide or dimethylacetamide, acetonitrile or others. Among them, chloroform is preferred.

Процесс G

Figure 00000016

где R6 имеет значение, определенное выше, R10 представляет алкильную группу, замещенную алкильную группу или 4,6-диметоксипиридинильную группу, и L2 представляет атом галогена, при условии, что L2 представляет атом галогена или алкилсульфонильную группу, когда R10 представляет 4,6-диметоксипиримидинильную группу.Process g
Figure 00000016

wherein R 6 is as defined above, R 10 represents an alkyl group, a substituted alkyl group or a 4,6-dimethoxypyridinyl group, and L 2 represents a halogen atom, provided that L 2 represents a halogen atom or an alkylsulfonyl group when R 10 represents 4,6-dimethoxypyrimidinyl group.

Так, соединение формулы (II-8) может быть получено путем взаимодействия соединения формулы (II-4) с соединением формулы (VI) в присутствии основания в инертном растворителе в температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения растворителя в течение от нескольких минут до нескольких часов. Thus, a compound of formula (II-8) can be obtained by reacting a compound of formula (II-4) with a compound of formula (VI) in the presence of a base in an inert solvent in the temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several minutes to several hours.

Примеры используемого здесь растворителя включают углеводородный растворитель, такой как бензол или толуол, галоидированный углеводородный растворитель, такой как дихлорметан или хлороформ, эфирный растворитель, такой как тетрагидрофуран или 1,4-диоксан, кетоновый растворитель, такой как ацетон или метилэтилкетон, сложно-эфирный растворитель, такой как метилацетат или этилацетат, апротонный полярный растворитель, такой как диметилформамид или диметилацетамид, ацетонитрил или другие. Examples of the solvent used here include a hydrocarbon solvent such as benzene or toluene, a halogenated hydrocarbon solvent such as dichloromethane or chloroform, an ether solvent such as tetrahydrofuran or 1,4-dioxane, a ketone solvent such as acetone or methyl ethyl ketone, an ester solvent such as methyl acetate or ethyl acetate, an aprotic polar solvent such as dimethylformamide or dimethylacetamide, acetonitrile or others.

Примеры используемых здесь оснований включают щелочные металлы, такие как металлический натрий или металлический калий, гидриды щелочных металлов и гидриды щелочноземельных металлов, такие как гидрид натрия, гидрид калия или гидрид кальция, карбонаты, такие как карбонат натрия, карбонат калия или карбонат кальция и гидроокиси металлов, такие как гидроокись натрия, гидроокись калия или гидроокись кальция. Examples of the bases used herein include alkali metals such as sodium metal or potassium metal, alkali metal hydrides and alkaline earth hydrides such as sodium hydride, potassium hydride or calcium hydride, carbonates such as sodium carbonate, potassium carbonate or calcium carbonate and metal hydroxides such as sodium hydroxide, potassium hydroxide or calcium hydroxide.

Процесс H

Figure 00000017

где R6 и L1 имеют значения, определенные выше, и R11 представляет замещенную фенильную группу.Process h
Figure 00000017

where R 6 and L 1 have the meanings given above, and R 11 represents a substituted phenyl group.

Соединение формулы (II-9) может быть получено путем взаимодействия соединения формулы (II-5) с соединением формулы (VII) в присутствии основания и катализатора в инертном растворителе в температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения растворителя в течение нескольких часов. A compound of formula (II-9) can be obtained by reacting a compound of formula (II-5) with a compound of formula (VII) in the presence of a base and a catalyst in an inert solvent in the temperature range from room temperature to the boiling point of the solvent for several hours.

Примеры используемых здесь растворителей включают углеводородный растворитель, такой как бензол или толуол, спиртовой растворитель, такой как метанол или этанол, эфирный растворитель, такой как 1,2-диметоксиэтан, тетрагидрофуран или этиловый эфир, сложно-эфирный растворитель, такой как метилацетат или этилацетат, апротонный полярный растворитель, такой как диметилформамид или диметилацетамид, ацетонитрил или другие. Examples of the solvents used herein include a hydrocarbon solvent such as benzene or toluene, an alcohol solvent such as methanol or ethanol, an ether solvent such as 1,2-dimethoxyethane, tetrahydrofuran or ethyl ether, an ester solvent such as methyl acetate or ethyl acetate, an aprotic polar solvent such as dimethylformamide or dimethylacetamide, acetonitrile or others.

Примеры используемого катализатора включает тетракис /трифенилфосфин/палладий/O/, трифенилфосфинпалладийацетат, и трис/O-и толил /фосфинпалладийацетат. Examples of the catalyst used include tetrakis / triphenylphosphine / palladium / O /, triphenylphosphine palladium acetate, and Tris / O and tolyl / phosphine palladium acetate.

Примеры используемых оснований включают карбонаты, такие как карбонат натрия или карбонат калия, бикарбонаты, такие как бикарбонат натрия или органический основания, такие как триэтамин или пиридин. Examples of bases used include carbonates such as sodium carbonate or potassium carbonate, bicarbonates such as sodium bicarbonate or organic bases such as triethamine or pyridine.

Кроме того, исходное соединение может быть получено с помощью следующего процесса. In addition, the starting compound can be obtained using the following process.

Процесс I

Figure 00000018

где R3, R4 и R6 имеют значения, определенные выше.Process I
Figure 00000018

where R 3 , R 4 and R 6 have the meanings defined above.

Так соединение формулы (II-11) может быть получено с помощью взаимодействия соединения формулы (II-10) с муравьиной кислотой в температурном интервале от комнатной температуры до точки кипения от нескольких минут до нескольких часов. Thus, a compound of formula (II-11) can be obtained by reacting a compound of formula (II-10) with formic acid in the temperature range from room temperature to a boiling point from several minutes to several hours.

Соединение формулы (II-11) может также быть получено с помощью взаимодействия соединения формулы (II-10) со смесью уксусный ангидрид-муравьиная кислота или дициклогексилкарбодиимид форматом. A compound of formula (II-11) can also be prepared by reacting a compound of formula (II-10) with a mixture of acetic anhydride-formic acid or dicyclohexylcarbodiimide format.

Процесс J

Figure 00000019

где R3, R4 и R6 имеют значения, определенные выше.Process j
Figure 00000019

where R 3 , R 4 and R 6 have the meanings defined above.

Так, соединение формулы (II-13) может быть получено с помощью взаимодействия соединения формулы (II-12) с нитритом натрия в присутствии минеральной кислоты при температуре около 0oC с получением диазониевой соли и затем обработки диазониевой серой или серным соединением.Thus, a compound of formula (II-13) can be obtained by reacting a compound of formula (II-12) with sodium nitrite in the presence of mineral acid at a temperature of about 0 ° C. to obtain a diazonium salt and then treating it with a diazonium sulfur or sulfur compound.

Примеры серосодержащего соединения включают неорганические соединения такие, как сульфид натрия или гидросульфид натрия, и органические соединения такие, как бензилмеркаптан или O-этил дитиокарбонат калия, однако производство не ограничивается этими способами. Examples of the sulfur-containing compound include inorganic compounds such as sodium sulfide or sodium hydrosulfide, and organic compounds such as benzyl mercaptan or potassium O-ethyl dithiocarbonate, however, production is not limited to these methods.

Получение исходного соединения представлено в дальнейших деталях со ссылкой на следующие cсылочные примеры. The preparation of the starting compound is presented in further detail with reference to the following reference examples.

Ссылочный пример 1. Получение метил-3-бензилокси-6-/N, N-диметиламино/пиколината. Reference Example 1. Preparation of methyl 3-benzyloxy-6- / N, N-dimethylamino / picolinate.

15 г /58 ммоль/ метил 3-бензилоксипиколинат-N-оксида 6,7 г /67 ммоль/ триметилсилилнитрила и 8,3 г /61 ммоль/ N,N-диметилкарбамоил хлорида добавлялись к 100 мл метиленхлорида и смеси давалась возможность стоять при комнатной температуре при перемешивании. Полученный органический слой промывался водой, сушился и концентрировался, и полученный таким образом остаток очищался с помощью хроматографии на колонке с получением целевого соединения. 15 g / 58 mmol / methyl 3-benzyloxypicolinate-N-oxide 6.7 g / 67 mmol / trimethylsilyl nitrile and 8.3 g / 61 mmol / N, N-dimethylcarbamoyl chloride were added to 100 ml methylene chloride and the mixture was allowed to stand at room temperature temperature with stirring. The resulting organic layer was washed with water, dried and concentrated, and the residue thus obtained was purified by column chromatography to obtain the target compound.

Выход: 2,4 г (14%); т. пл. 71,5 -73oC.Yield: 2.4 g (14%); t. pl. 71.5 -73 o C.

Ссылочный пример 2. Reference Example 2

Таким же образом, как представлено выше, получали метил 3-бензилокси-6-цианопиколинат. In the same manner as described above, methyl 3-benzyloxy-6-cyanopycolinate was obtained.

Выход: 3,1 г (20%); т. пл. 103,5 -105oC
Ссылочный пример 3.
Yield: 3.1 g (20%); t. pl. 103.5 -105 o C
Reference Example 3

Получение метил 3-бензилокси-6-метоксипиколината
5,0 г/19 ммоль/ метил 3-бензилокси-6-гидроксипиколината, 2,1 г/19 ммоль/ этилбромида и 2,9 г/21 ммоль/ карбоната калия добавлялись к 100 мл ДМФ и получающаяся в результате смесь подвергалась взаимодействию при 80oC в течение 5 ч. После реакции реакционная смесь вливалась в воду и экстрагировалась этилацетатом, промывалась водой, сушилась и концентрировалась. Остаток, полученный таким образом, очищался с помощью хроматографии на колонке с получением целевого соединения.
Preparation of methyl 3-benzyloxy-6-methoxypicolinate
5.0 g / 19 mmol / methyl 3-benzyloxy-6-hydroxypicolinate, 2.1 g / 19 mmol / ethyl bromide and 2.9 g / 21 mmol / potassium carbonate were added to 100 ml of DMF and the resulting mixture was reacted with 80 ° C. for 5 hours. After the reaction, the reaction mixture was poured into water and extracted with ethyl acetate, washed with water, dried and concentrated. The residue thus obtained was purified by column chromatography to obtain the desired compound.

Выход: 4,1 г (74%); т. пл. 45 46oC
Ссылочный пример 4. Получение метил 3-бензилокси-6-фенилпиколината.
Yield: 4.1 g (74%); t. pl. 45 46 o C
Reference Example 4. Preparation of methyl 3-benzyloxy-6-phenyl-picolinate.

0,6 г/0,5 ммоль/ тетракис/трифенилфосфин/палладия/О/ и 5 мл 1,2-диметоксиэтана загружались в 100 мл трехгорлую колбу снабженную термометром, охлаждающей трубкой и трубкой для ввода азота. После этого, 2,7 г/10,0 ммоль/ метил 3-бензилокси-6-хлорпиколината растворялись в 1,2-диметоксиэтана (20 мл) под струей азота и добавлялись в колбу за один раз. После перемешивания получающейся в результате смеси при комнатной температуре в течение 3 ч 1,8 г/15,0 ммоль/ фенилборной кислоты растворялось в 1,2 б диметоксиэтане (15 мл) и добавлялись к реакционной смеси, которая затем перемешивалась в течение 1 ч. Далее к реакционной смеси добавлялся 2 м водный раствор карбоната натрия (40 мл) и получающаяся в результате смесь нагревалась с обратным холодильником в течение 50 мин. После охлаждения к реакционной смеси добавлялось соответствующее количество воды и смесь экстрагировалась этилацетатом. Органический слой, полученный таким образом, промывался водой и насыщенной соленой водой, сушился и концентрировался, и полученный таким образом остаток очищался с помощью хроматографии на колонке с получением целевого соединения. 0.6 g / 0.5 mmol / tetrakis / triphenylphosphine / palladium / O / and 5 ml of 1,2-dimethoxyethane were charged into a 100 ml three-necked flask equipped with a thermometer, a cooling tube and a nitrogen inlet tube. After that, 2.7 g / 10.0 mmol / methyl 3-benzyloxy-6-chloropicolinate were dissolved in 1,2-dimethoxyethane (20 ml) under a stream of nitrogen and added to the flask at a time. After stirring the resulting mixture at room temperature for 3 hours, 1.8 g / 15.0 mmol / phenylboronic acid was dissolved in 1.2 b of dimethoxyethane (15 ml) and added to the reaction mixture, which was then stirred for 1 hour. Next, a 2 m aqueous solution of sodium carbonate (40 ml) was added to the reaction mixture, and the resulting mixture was heated under reflux for 50 minutes. After cooling, an appropriate amount of water was added to the reaction mixture, and the mixture was extracted with ethyl acetate. The organic layer thus obtained was washed with water and saturated salt water, dried and concentrated, and the residue thus obtained was purified by column chromatography to obtain the target compound.

Выход 1,9 г (59,4%). Yield 1.9 g (59.4%).

Ссылочный пример 5. Получение метил-3-гидрокси-6-фенилпиколината. Reference Example 5. Preparation of Methyl 3-hydroxy-6-phenylpicolinate.

1,9 г метил 3-бензилокси-6-фенилпиколината восстанавливался с помощью смеси 10% палладий на угле (метанол, и получающийся в результате продукт очищался с помощью хроматографии на колонке с получением целевого соединения). 1.9 g of methyl 3-benzyloxy-6-phenyl-picolinate was reduced using a mixture of 10% palladium-carbon (methanol, and the resulting product was purified by column chromatography to obtain the target compound).

Выход: 1,0 г (76,9%); т. пл. 100 -101oC.Yield: 1.0 g (76.9%); t. pl. 100 -101 o C.

Ссылочный пример 6. Получение метил 6-/N,N-диметиламино/-3-гидроксипиколината
2,3 г/8 ммоль/ метил 3-бензилокси-6-/N,N-диметиламино/пиколината и 0,3 г 10% палладия на угле добавлялись к 100 мл этилацетата и смесь гидрировалась при нормальном давлении, после реакции, реакционный продукт фильтровался и концентрировался с получением кристалла.
Reference Example 6. Preparation of Methyl 6- / N, N-dimethylamino / -3-hydroxypicolinate
2.3 g / 8 mmol / methyl 3-benzyloxy-6- / N, N-dimethylamino / picolinate and 0.3 g of 10% palladium on carbon were added to 100 ml of ethyl acetate and the mixture was hydrogenated at normal pressure, after the reaction, the reaction product filtered and concentrated to obtain a crystal.

Выход 1,4 г (92%); т. пл. 118,5 120oC.Yield 1.4 g (92%); t. pl. 118.5 120 o C.

Конкретные примеры исходных соединений, полученных так же, как в ссылочных примерах 1 6, приведены в табл. 2. Specific examples of the starting compounds obtained in the same way as in reference examples 1 to 6 are given in table. 2.

Гербицидная композиция предлагаемого изобретения включает производное пиколиновой кислоты, имеющее формулу (I), в качестве эффективного ингредиента. The herbicidal composition of the invention comprises a picolinic acid derivative having the formula (I) as an effective ingredient.

Когда соединение изобретения используется в качестве гербицида на рисовых полях, возвышенных полях, садах и несельскохозяйственных угодьях, активный ингредиент может использоваться в соответствующих препаративных формах в зависимости от его использования. В основном активный ингредиент может использоваться в различных препаративных формах, таких как дуст, смачиваемый порошок эмульгируемый концентрат и гранулы с помощью разбавления инертной жидкостью или твердым носителем или необязательно с помощью смешивания с поверхностно-активным веществом, диспергирующим агентом или вспомогательным веществом. When a compound of the invention is used as a herbicide in rice fields, elevated fields, orchards and non-agricultural land, the active ingredient may be used in appropriate formulations depending on its use. In general, the active ingredient can be used in various formulations, such as dust, wettable powder, emulsifiable concentrate and granules by dilution with an inert liquid or solid carrier, or optionally by mixing with a surfactant, dispersing agent or excipient.

Например, дуст получается с помощью смешивания и пульверизации активного ингредиента с твердым носителем. For example, dust is obtained by mixing and spraying the active ingredient with a solid carrier.

Смачиваемый порошок может получаться с помощью смешивания и пульверизации активного ингредиента с твердым носителем, поверхностно-активным веществом и диспергирующим агентом. Wettable powder can be obtained by mixing and spraying the active ingredient with a solid carrier, a surfactant and a dispersing agent.

Эмульгируемый концентрат может получаться с помощью смешивания активного ингредиента с жидким носителем, поверхностно активным веществом и диспергирующим агентом. An emulsifiable concentrate can be obtained by mixing the active ingredient with a liquid carrier, a surfactant and a dispersing agent.

Гранулы могут быть получены путем смешивания и грануляции активного ингредиента с твердым носителем, поверхностно-активным веществом, диспергирующим агентом и вспомогательным веществом или с помощью смешивания и грануляции твердого носителя, поверхностно-активного вещества, диспергирующего агента и вспомогательного вещества. Granules can be prepared by mixing and granulating the active ingredient with a solid carrier, a surfactant, a dispersing agent and an excipient, or by mixing and granulating a solid carrier, a surfactant, a dispersing agent and an excipient.

В качестве носителя, предназначенного для использования в этих препаративных формах, могут быть перечислены твердые носители, такие как тальк, бентонит, глина, каолин, диатомовая земля, белая сажа, вермикулит, гашеная известь, кремнеземный песок, сульфат аммония или мочевина, или жидкий носитель, такой как изопропанол, ксилол, циклогексанон, изофорон или метил нафталин. As a carrier intended for use in these formulations, solid carriers such as talc, bentonite, clay, kaolin, diatomaceous earth, white carbon black, vermiculite, slaked lime, silica sand, ammonium sulfate or urea, or a liquid carrier can be listed such as isopropanol, xylene, cyclohexanone, isophorone or methyl naphthalene.

В качестве поверхностно-активного вещества и диспергирующего агента могут быть перечислены, например, соль сложного эфира спирта и серной кислоты, алкиларилсульфонат, конденсат нафталинсульфоната и формалина, лигнинсульфонат, полиоксиэтиленгликолевый эфир, полиоксиэтиленалкилариловый эфир или полиоксиэтиленсорбитолмоноалкилат. As the surfactant and dispersing agent, for example, an alcohol and sulfuric acid ester salt, alkylaryl sulfonate, naphthalene sulfonate and formalin condensate, lignin sulfonate, polyoxyethylene glycol ether, polyoxyethylene alkyl aryl ether or polyoxyethylene sorbitol monoalkylate can be listed.

В качестве вспомогательного вещества могут быть перечислены, например, карбоксиметил целлюлоза, полиэтиленгликоль или аравийская камедь. As excipients, for example, carboxymethyl cellulose, polyethylene glycol or Arabian gum can be listed.

Соотношение активного ингредиента необязательно выбирается в зависимости от его использования, и обычно 0,01 10% по весу, предпочтительно 0,05 5% по весу, в случае дустовой или гранулярной препаративной формы и от 1 до 50% по весу, предпочтительно 5 20% по весу, в случае эмульгируемого концентрата и смачиваемой порошкообразной препаративной формы, но оно не ограничивается ими. The ratio of the active ingredient is not necessarily selected depending on its use, and usually 0.01 to 10% by weight, preferably 0.05 to 5% by weight, in the case of a dust or granular formulation and from 1 to 50% by weight, preferably 5 to 20% by weight, in the case of an emulsifiable concentrate and a wettable powder formulation, but it is not limited to them.

При практическом использовании перед применением по отношению к листве, почве или водной поверхности, гербицид изобретения может разбавляться до подходящей концентрации или применяться непосредственно. Гербицид по изобретению применяется в дозе от 0,1 г до 5 кг, предпочтительно от 1 г до 1 кг активного ингредиента на 10 ар. В случае применения в жидком виде таком, как эмульгируемый концентрат и смачиваемая порошок, активный ингредиент разбавляется до концентрации от 0,1 до 50000 млн. долларов предпочтительно от 10 до 10000 млн. долларов, но она не ограничивается ими. In practical use before application to foliage, soil or a water surface, the herbicide of the invention can be diluted to a suitable concentration or applied directly. The herbicide according to the invention is used in a dose of from 0.1 g to 5 kg, preferably from 1 g to 1 kg of active ingredient per 10 ar. When used in liquid form, such as an emulsifiable concentrate and wettable powder, the active ingredient is diluted to a concentration of from 0.1 to 50,000 million dollars, preferably from 10 to 10,000 million dollars, but it is not limited to them.

Если это желательно, соединение изобретения может использоваться в комбинации с инсектицидами, стерилизаторами, другими гербицидами, агентами регулирующими рост растений, удобрениями или аналогичными. If desired, the compound of the invention can be used in combination with insecticides, sterilizers, other herbicides, plant growth regulating agents, fertilizers or the like.

Сейчас, будут даны типичные примеры препаративной формы для гербицидной композиции настоящего изобретения. В этих примерах термин "часть", обозначает "часть по весу". Now, typical examples of a formulation for the herbicidal composition of the present invention will be given. In these examples, the term “part” means “part by weight”.

Пример препаративной формы 1 (дуст). Formulation Example 1 (dust)

1 ч. соединения N 20 и 99 ч. диатомовой земли равномерно перемешивались и пульверизировались до получения дуста. Пример препаративной формы 2 (смачиваемый порошок). 1 part of compound N 20 and 99 parts of diatomaceous earth were uniformly mixed and pulverized to obtain dust. Formulation Example 2 (Wettable Powder)

10 ч. соединения N 19, 0,5 ч. полиоксиэтиленалкиларилового эфира, 0,5 ч. конденсата нафталинсульфоната натрия и формалина, 20 ч. диатомовой земли и 69 ч. глины равномерно смешивались и пульверизировались до получения смачиваемого порошка. 10 parts of compound N 19, 0.5 parts of polyoxyethylene alkyl aryl ether, 0.5 parts of condensate of sodium naphthalenesulfonate and formalin, 20 parts of diatomaceous earth and 69 parts of clay were uniformly mixed and pulverized to obtain a wettable powder.

Пример препаративной формы 3 (смачиваемый порошок). Formulation Example 3 (wettable powder).

10 ч. соединения N 1, 0,5 ч. полиоксиэтиленалкиларилового эфира, 0,5 ч. конденсата нафталинсульфоната натрия и формалина, 20 ч. диатомовой земли, 5 ч. Карплекса-80 и 64 ч. глины равномерно смешивались и пульверизировались до получения смачиваемого порошка. 10 parts of compound N 1, 0.5 parts of polyoxyethylene alkyl aryl ether, 0.5 parts of condensate of sodium naphthalenesulfonate and formalin, 20 parts of diatomaceous earth, 5 parts of Karplex-80 and 64 parts of clay were mixed uniformly and pulverized to obtain a wettable powder.

Пример препаративной формы 4 (эмульгируемый концентрат). Formulation Example 4 (Emulsifiable Concentrate).

30 ч. соединения N 20, 60 ч. эквивалентного количества смеси ксилола и изофорона и 10 ч. полиоксиэтиленалкиларилового эфирного полимера и соль металла алкилбензолсульфоновой кислоты равномерно смешивались и перемешивались для получения эмульгируемого концентрата. 30 parts of compound N 20, 60 parts of an equivalent amount of a mixture of xylene and isophorone and 10 parts of a polyoxyethylene alkyl aryl ether polymer and a metal salt of an alkylbenzenesulfonic acid were mixed uniformly and mixed to obtain an emulsifiable concentrate.

Пример препаративной формы 5 (гранулы). Formulation Example 5 (granules).

10 ч. соединения N 3, 80 ч. наполнительного агента, содержащего 1:3 смесь талька и бентонита, 5 ч. белой сажи, 5 ч. полиоксиэтиленалкиларилового эфирного полимера и соль металла алкилбензолсульфоновой кислоты и 10 частей воды полностью перемешивались до получения пастообразного материала. Пастообразный материал затем экструдировался через сито с отверстиями 0,7 мм в диаметре, и экструдированный продукт сушился и разрезался на кусочки длиной 0,5 1 мм для получения гранул. 10 parts of compound N 3, 80 parts of a filling agent containing a 1: 3 mixture of talc and bentonite, 5 parts of white carbon black, 5 parts of polyoxyethylene alkyl aryl ether polymer and metal salt of alkylbenzenesulfonic acid and 10 parts of water were completely mixed until a paste-like material was obtained. The paste-like material was then extruded through a sieve with openings of 0.7 mm in diameter, and the extruded product was dried and cut into pieces 0.5-1 mm long to obtain granules.

Соединение изобретения, имеющее общую формулу (I), является эффективным для уничтожения различных вредных сорняков, растущих на возвышенных полях, в небольших дозах, причем примеры сорняков включают широколистные сорняки такие, как вьюнок пурпурный (Pomoea sp.), дурнишник пастбищный (Xanthum strumarium), горец перечный (Polygonum lapathifolium/, ширица (Amaranthus viridis), марь белая (Chenopodium albut), звездчатка (Stellaria media), канатник Теофраста (Abutilon theophrasti) и грудинка колючая (Sida spinosa), многолетние и однолетние сорняки (Cyperaceous) такие, как пурпурная сыть (Cyperus rotundus), желтая осока (Kyllinga brevifolia) сыть длинная (Cyperus microiria) и сыть вееровидная (Cyperus iria), и злаковые сорняки такие, как пырей ползучий Agropyron repens), дикое сорго (Sorghum halepens), куриное просо (Echinochloa crusgalli), росичка кровяная (Digitaria sp.), щетинник коленчатый (Setaria sp.), щетинник зеленый (Setaria viridis) и элевзина индийская (Eleusine indica). A compound of the invention having the general formula (I) is effective for killing various harmful weeds growing in elevated fields in small doses, and examples of weeds include broadleaf weeds such as purple bindweed (Pomoea sp.), Grassland (Xanthum strumarium) , highlander (Polygonum lapathifolium /, width (Amaranthus viridis), white gauze (Chenopodium albut), asterisk (Stellaria media), Theophrastius abutus (Abutilon theophrasti) and spiny brisket (Sida spinosa), perennial and annual weeds (Cyperaceous) as purple raw (Cyperus rotundus), yellow sedge (Kyllinga brevifo lia) long (Cyperus microiria) and fan-shaped (Cyperus iria), and cereal weeds such as creeping wheatgrass Agropyron repens, wild sorghum (Sorghum halepens), chicken millet (Echinochloa crusgalli), blood dewdrop (Digitar). articulated bristles (Setaria sp.), green bristles (Setaria viridis) and Indian Elevine (Eleusine indica).

Соединение изобретения является также эффективным гербицидом для вредных сорняков растущих на несельскохозяйственных угодьях, таких как лиана (Cayratia japonica), одуванчик аптечный (Iaraxacum officinale), мелколепестник канадский (Erigeron canadensis), (Erigeron sumatrensis) и череда ветвистая (Bidens frondasa). The compound of the invention is also an effective herbicide for harmful weeds growing on non-agricultural land, such as creeper (Cayratia japonica), pharmacy dandelion (Iaraxacum officinale), Canadian small cattle (Erigeron canadensis), (Erigeron sumatrensis) and a branching frigid (Bidens).

Соединение изобретения проявляет превосходное гербицидное действие при очень небольшой дозе на однолетние сорняки такие, как куриное просо (Echinochloa crusgalli), сыть вееровидная (Cyperus difformis) и монохория (Monochoria vaginalis), и многие сорняки, такие как Sagittaria pigmaca Cyperus serjtinus, Eleocharis kuroguwai, камыш (Scirpus hotarui) и Alisma canaliculatum, растущие на рисовых полях, в широком диапазоне от стадии прорастания до стадии роста. The compound of the invention exhibits an excellent herbicidal effect at a very small dose on annual weeds such as chicken millet (Echinochloa crusgalli), fan-shaped (Cyperus difformis) and monochoria (Monochoria vaginalis), and many weeds, such as Sagittaria pigmaca, Cyperus serjarjaris, Serperus serjarjtjaris serjujaris serjujaris serjarjaris serjujaris bulrush (Scirpus hotarui) and Alisma canaliculatum, growing in rice fields, in a wide range from the germination stage to the growth stage.

Далее эффективность гербицидного действия соединений предлагаемого изобретения будет представлена со ссылкой на следующие примеры испытаний. Next, the effectiveness of the herbicidal action of the compounds of the invention will be presented with reference to the following test examples.

В примерах испытаний в качестве сравнительных примеров использовались следующие соединения. In the test examples, the following compounds were used as comparative examples.

Соединение А: этил 3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/ оксипиколинат (соединение описано в японской не прошедшей экспертизу патентной публикации N 84/1989). Compound A: Ethyl 3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / hydroxypicolinate (the compound is described in Japanese Examined Patent Publication No. 84/1989).

Соединение В: метил-3-/4,6-диметоксипиримидин-2-ил/ тиопиколинат (соединение описано в японской не прошедшей экспертизу патентной публикации N 121973/1990). Compound B: methyl-3- / 4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl / thiopicolinate (compound described in Japanese Unexamined Patent Publication No. 121973/1990).

Пример испытания 1. Испытание гербицидной эффективности на рисовом поле, обработка почвы. Test Example 1. Testing herbicidal efficacy in a rice field, tillage.

В пластиковый лоток (площадь поверхности 100 см2), наполненный почвой рисового поля, после взмучивания и разравнивания высевались куриное просо (Ec), монохория (Mo) и камыш (Sc) и заливалась вода до глубины 3 см. На следующий день смачиваемый порошок, приготовленный в соответствии с примером препаративной формы 2, разбавлялся водой и по каплям наносился на поверхность воды таким образом, чтобы применить 100 г активного ингредиента на 10 ар. Растения затем содержались в теплице, а оценка эффективности гербицидного действия проводилась на 21-й день после обработки в соответствии с оценками, представленными в табл. 3. Результаты показаны в табл. 4.After stirring and leveling, chicken millet (Ec), monochoria (Mo) and reeds (Sc) were sown in a plastic tray (surface area 100 cm 2 ) filled with rice field soil and water was poured to a depth of 3 cm. The next day, the wettable powder, prepared in accordance with the example of formulation 2, was diluted with water and applied dropwise to the surface of the water so as to apply 100 g of active ingredient per 10 ar. The plants were then kept in the greenhouse, and the effectiveness of the herbicidal action was evaluated on the 21st day after treatment in accordance with the estimates presented in table. 3. The results are shown in table. 4.

Пример испытания 2 Испытание гербицидного эффекта на возвышенном поле, обработка почвы. Test Example 2 Testing the herbicidal effect in an elevated field, tillage.

Пластиковый лоток (площадь поверхности 100 см2) наполнялся почвой рисового поля, в него высевали куриное просо (Ec), горец перечный (Po), щирицу (Am), марь белую (Ch) и сыпь вееровидную (Ci) и закрывали почвой. Смачиваемый порошок, приготовленный в соответствии с примером препаративной формы 2, разбавлялся водой и с помощью распылителя небольшого размера равномерно наносился на поверхность почвы в количестве 100 л /10 ар таким образом, чтобы применить 100 г активного ингредиента на 10 ар. Растения затем выращивались в теплице, а оценка гербицидного эффекта проводилась на 20-й день после обработки в соответствии с оценкой, представленной выше в табл. 3. Результаты показаны в табл. 5.A plastic tray (surface area 100 cm 2 ) was filled with rice field soil, chicken millet (Ec), pepper mountain (Po), shiritsu (Am), white gauze (Ch) and fan rash (Ci) were sown in it and covered with soil. A wettable powder prepared in accordance with Example 2 of the formulation was diluted with water and, using a small spray gun, uniformly applied to the soil surface in an amount of 100 l / 10 ar so that 100 g of active ingredient per 10 ar was applied. The plants were then grown in a greenhouse, and the herbicidal effect was evaluated on the 20th day after treatment in accordance with the evaluation presented above in table. 3. The results are shown in table. 5.

Пример испытания 3. Испытание гербицидной эффективности на возвышенном поле, обработка листвы. Test Example 3. Testing herbicidal efficacy in an elevated field, foliage treatment.

Пластиковый лоток (площадь поверхности 100 см2) наполнялся почвой возвышенного поля, в него высевали куриное просо" (Ec), горец перечный (Po), щирицу (Am), марь белую (Ch) и сыпь вееровидную (Ci) и закрывали почвой и в течение 2 нед они выращивались в теплице. Смачиваемый порошок, приготовленный в соответствии с примером препаративной формы 2, разбавлялся водой и наносился сверху с помощью распылителя небольшого размера на всю листву растения в количестве 100 л /10 ар таким образом, чтобы применить 100 г активного ингредиент на 10 ар. Растения затем содержались в теплице и оценка гербицидной эффективности проводилась на 14-й день после обработки в соответствии с оценкой, представленной выше в табл. 3. Результаты показаны в табл. 6.The plastic tray (surface area 100 cm 2 ) was filled with the soil of an elevated field, chicken millet "(Ec), pepper mountain (Po), shiritsa (Am), white gauze (Ch) and fan-shaped rash (Ci) were sown in it and covered with soil and they were grown in a greenhouse for 2 weeks.The wettable powder, prepared in accordance with Example 2, was diluted with water and applied on top with a small spray on the entire foliage of the plant in an amount of 100 l / 10 ar so that 100 g of active 10 ar ingredient. The plants then contained in the greenhouse and the assessment of herbicidal efficacy was carried out on the 14th day after treatment in accordance with the assessment presented above in Table 3. The results are shown in Table 6.

Пример испытания 4. Испытание гербицидной эффективности на возвышенном поле, обработка листвы при небольшой дозе. Test Example 4. Testing herbicidal efficacy in an elevated field, foliage treatment at a small dose.

Пластиковый лоток (площадь поверхности: 600 см2) наполнялся почвой возвышенного поля, в него высевали куриное просо (Ec), дикое сорго (So), горец перечный (Po), щирицу (Am), марь белую (Ch), вьюнок пурпурный (Ip) дурнишник пастбищный (Xa) и закрывали землей, затем в течение 2 нед они выращивались в теплице. Заданное количество смачиваемого порошка, приготовленного в соответствии с примером препаративной формы 2 разбавлялось водой и наносилось сверху с помощью распылителя небольшого размера, на всю листву растения в количестве 100 л/10 ар. Растения затем выращивались в теплице и оценка гербицидного эффекта проводилась на 14-й день после обработки в соответствии с оценкой представленной выше в табл. 3. Результаты показаны в табл. 7.The plastic tray (surface area: 600 cm 2 ) was filled with the soil of an elevated field, chicken millet (Ec), wild sorghum (So), pepper highlander (Po), shiritsu (Am), white gauze (Ch), purple bindweed (see details) were planted in it. Ip) grassland (Xa) and covered with earth, then for 2 weeks they were grown in a greenhouse. A predetermined amount of wettable powder prepared in accordance with an example of formulation 2 was diluted with water and applied on top using a small spray gun on the entire foliage of the plant in an amount of 100 l / 10 ar. The plants were then grown in a greenhouse and the herbicidal effect was evaluated on the 14th day after treatment in accordance with the evaluation presented in the table above. 3. The results are shown in table. 7.

Claims (6)

1. Производные пиколиновой кислоты формулы I
Figure 00000020

где R атом водорода, низшая алкильная группа, низшая алкенильная группа, бензильная группа, галоидзамещенная низшая алкильная группа, низшая цианоалкильная группа, (низшая)алкокси(низшая)алкильная группа, (низшая)алкоксикарбонилокси (низшая)алкильная группа, (низшая)алкоксикарбонил(низшая)алкильная группа, атом щелочного металла, атом щелочно-земельного металла;
Х ди(низшая)алкиламиногруппа, низшая алкоксигруппа, низшая алкенильная группа;
Y атом кислорода;
R1 (низшая) алкосигруппа, ди-галоидзамещенная низшая алкоксигруппа, атом галогена;
R2 низшая алкильная группа или низшая алкоксигруппа,
или их кислотно-аддитивные соли.
1. Derivatives of picolinic acid of the formula I
Figure 00000020

where R is a hydrogen atom, a lower alkyl group, a lower alkenyl group, a benzyl group, a halo substituted lower alkyl group, a lower cyanoalkyl group, a (lower) alkoxy (lower) alkyl group, a (lower) alkoxycarbonyloxy (lower) alkyl group, (lower) alkoxycarbonyl ( lower) alkyl group, an alkali metal atom, an alkaline earth metal atom;
X di (lower) alkylamino group, lower alkoxy group, lower alkenyl group;
Y is an oxygen atom;
R 1 (lower) alkoxy group, di-halo-substituted lower alkoxy group, halogen atom;
R 2 lower alkyl group or lower alkoxygroup,
or their acid addition salts.
2. Производное пиколиновой кислоты или его соль по п. 1, где R атом водорода или низшая алкильная группа, R1 низшая алкоксигруппа, атом галогена, галоидзамещенная низшая алкоксигруппа, R2 низшая алкильная группа, Х ди(низшая)алкиламиногруппа, низшая алкоксигруппа и Y атом кислорода.2. The picolinic acid derivative or its salt according to claim 1, wherein R is a hydrogen atom or a lower alkyl group, R 1 is a lower alkoxy group, a halogen atom, a halogen substituted lower alkoxy group, R 2 a lower alkyl group, X di (lower) alkylamino group, a lower alkoxy group and Y is an oxygen atom. 3. Производное пиколиновой кислоты или соль по п. 1, где R атом водорода, метильная группа, этоксикарбонилметильная группа, 1-этоксикарбонилоксиэтильная группа, цианометильная группа, 2-хлорэтильная группа, аллильная группа, бензильная группа, натрий или калий, R1 и R2 каждый метоксигруппа, Х диметиламиногруппа или винильная группа, Y атом кислорода.3. A picolinic acid derivative or salt according to claim 1, wherein R is a hydrogen atom, methyl group, ethoxycarbonylmethyl group, 1-ethoxycarbonyloxyethyl group, cyanomethyl group, 2-chloroethyl group, allyl group, benzyl group, sodium or potassium, R 1 and R 2 each methoxy group, X dimethylamino group or vinyl group, Y oxygen atom. 4. Гербицидная композиция, включающая активный ингредиент производное пиколиновой кислоты и функциональные добавки, отличающаяся тем, что в качестве производного пиколиновой кислоты она содержит соединение общей формулы I
Figure 00000021

где R атом водорода, низшая алкильная группа, низшая алкенильная группа, бензильная группа, галоидзамещенная низшая алкильная группа, низшая цианоалкильная группа, (низшая) алкокси(низшая)алкильная группа, (низшая)алкоксикарбонилокси (низшая)алкильная группа, (низшая)алкоксикарбонил(низшая)алкильная группа, атом щелочного металла, атом щелочно-земельного металла;
Х ди(низшая)алкиламино группа, низшая алкоксигруппа, низшая алкенильная группа;
Y атом кислорода;
R1 (низшая)алкоксигруппа, ди-галоидзамещенная низшая алкоксигруппа, атом галогена;
R2 низшая алкильная группа или низшая алкоксигруппа,
или его кислотно-аддитивную соль со следующим количественным содержанием ингредиентов, мас.
4. A herbicidal composition comprising the active ingredient a picolinic acid derivative and functional additives, characterized in that as a picolinic acid derivative it contains a compound of the general formula I
Figure 00000021

where R is a hydrogen atom, a lower alkyl group, a lower alkenyl group, a benzyl group, a halo substituted lower alkyl group, a lower cyanoalkyl group, a (lower) alkoxy (lower) alkyl group, a (lower) alkoxycarbonyloxy (lower) alkyl group, (lower) alkoxycarbonyl ( lower) alkyl group, an alkali metal atom, an alkaline earth metal atom;
X di (lower) alkylamino group, lower alkoxy group, lower alkenyl group;
Y is an oxygen atom;
R 1 (lower) alkoxy group, di-halogenated lower alkoxy group, halogen atom;
R 2 lower alkyl group or lower alkoxygroup,
or its acid additive salt with the following quantitative content of the ingredients, wt.
Активный ингредиент 1 30
Функциональные добавки Остальное
5. Способ уничтожения сорняков путем обработки растений или почвы, на которой возможен рост растений, производным пиколиновой кислоты, отличающийся тем, что в качестве производного пиколиновой кислоты используют соединение общей формулы I по п. 4 или его кислотно-аддитвную соль при норме расхода от 1 до 100 г на 10 ар.
Active ingredient 1 30
Functional Supplements Else
5. A method of killing weeds by treating plants or soil on which plant growth is possible with a picolinic acid derivative, characterized in that a compound of general formula I according to claim 4 or an acid addition salt thereof is used as a picolinic acid derivative at a flow rate of 1 up to 100 g per 10 ar.
6. Способ получения производных пиколиновой кислоты общей формулы I
Figure 00000022

где R6 низшая алкильная группа, низшая алкильная группа, бензильная группа, галоидзамещенная низшая алкильная группа, низшая цианоалкильная группа, (низшая)алкокси(низшая)алкильная группа, (низшая)алкоксикарбонилокси(низшая)алкильная группа, (низшая)алкоксикарбонил(низшая)алкильная группа;
Х ди(низшая)алкиламиногруппа, низшая алкоксигруппа, низшая алкенильная группа;
Y атом кислорода;
R1 (низшая)алкоксигруппа, ди-галоидзамещенная низшая алкоксигруппа, атом галогена;
R2 низшая алкильная группа или низшая алкоксигруппа,
отличающийся тем, что производное пиколиновой кислоты формулы
Figure 00000023

где R6, X и Y имеют указанные значения,
подвергают реакции с производным пиримидина формулы
Figure 00000024

где R1 и R2 имеют указанные значения;
L' алкилсульфонильная группа,
в присутствии основания.
6. A method of obtaining derivatives of picolinic acid of General formula I
Figure 00000022

where R 6 is a lower alkyl group, a lower alkyl group, a benzyl group, a halogen-substituted lower alkyl group, a lower cyanoalkyl group, a (lower) alkoxy (lower) alkyl group, a (lower) alkoxycarbonyloxy (lower) alkyl group, (lower) alkoxycarbonyl (lower) an alkyl group;
X di (lower) alkylamino group, lower alkoxy group, lower alkenyl group;
Y is an oxygen atom;
R 1 (lower) alkoxy group, di-halogenated lower alkoxy group, halogen atom;
R 2 lower alkyl group or lower alkoxygroup,
characterized in that the picolinic acid derivative of the formula
Figure 00000023

where R 6 , X and Y have the indicated meanings,
react with a pyrimidine derivative of the formula
Figure 00000024

where R 1 and R 2 have the indicated meanings;
L 'alkylsulfonyl group,
in the presence of a base.
7. Способ получения производных пиколиновой кислоты общей формулы I
Figure 00000025

где R1, R2, X и Y имеют указанные значения;
М атом щелочного металла или атом щелочно-земельного металла,
отличающийся тем, что производное пиколиновой кислоты формулы
Figure 00000026

где R1, R2, X и Y имеют указанные значения;
R7 образующая сложный эфир группа, выбранная из групп R,
подвергают реакции с основанием.
7. A method of obtaining derivatives of picolinic acid of General formula I
Figure 00000025

where R 1 , R 2 , X and Y have the indicated meanings;
M is an alkali metal atom or an alkaline earth metal atom,
characterized in that the picolinic acid derivative of the formula
Figure 00000026

where R 1 , R 2 , X and Y have the indicated meanings;
R 7 forming an ester group selected from groups R,
subject to reaction with a base.
SU915011967A 1991-12-18 1991-12-18 Pycolinic acid derivatives or acid addition salts, method of preparation thereof, herbicidal composition and method of controlling weeds RU2091380C1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JPPCT/JP91/01725 1991-12-18
PCT/JP1991/001725 WO1993012109A1 (en) 1991-12-18 1991-12-18 Picolinic acid derivative, production thereof, and herbicide

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2091380C1 true RU2091380C1 (en) 1997-09-27

Family

ID=14014778

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU915011967A RU2091380C1 (en) 1991-12-18 1991-12-18 Pycolinic acid derivatives or acid addition salts, method of preparation thereof, herbicidal composition and method of controlling weeds

Country Status (6)

Country Link
BR (1) BR9106704A (en)
HU (1) HU213623B (en)
PL (1) PL169374B1 (en)
RO (1) RO109848B1 (en)
RU (1) RU2091380C1 (en)
WO (1) WO1993012109A1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2652132C2 (en) * 2013-03-15 2018-04-25 ДАУ АГРОСАЙЕНСИЗ ЭлЭлСи 4-amino-6-(4-substituted-phenyl)-picolinates and 6-amino-2-(4-substituted-phenyl)-pyrimidine-4-carboxylates and their application as herbicides

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0249707B1 (en) * 1986-06-14 1992-03-11 Kumiai Chemical Industry Co., Ltd. Picolinic acid derivatives and herbicidal compositions
JPH0768087B2 (en) * 1988-02-22 1995-07-26 クミアイ化学工業株式会社 Herbicide composition
DE3832237A1 (en) * 1988-09-22 1990-03-29 Basf Ag AROMATIC CARBONATEURED DERIVATIVES, PROCESS FOR THEIR PREPARATION AND THEIR USE AS HERBICIDES
DE3841432A1 (en) * 1988-12-09 1990-06-21 Basf Ag PYRIDE DERIVATIVES AND THEIR USE AS HERBICIDES
DE3927382A1 (en) * 1989-08-19 1991-02-21 Basf Ag carboxylic acid derivatives

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Заявка ЕПВ N 249707, кл. C 07 D 401/12, 1987. Заявка ЕПВ N 360163, кл. C 07 D 239/60, 1990. Патент ЕПВ N 414058, кл. C 07 D 401/12, 1990. Патент ЕПВ N 469711, кл. C 07 D 239/60, 1991. патент ЕПВ N 457505, кл. C 07 D 401/12, 1991. Патент ЕПВ N 372329, кл. С 07 В 401/12, 1990. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2652132C2 (en) * 2013-03-15 2018-04-25 ДАУ АГРОСАЙЕНСИЗ ЭлЭлСи 4-amino-6-(4-substituted-phenyl)-picolinates and 6-amino-2-(4-substituted-phenyl)-pyrimidine-4-carboxylates and their application as herbicides

Also Published As

Publication number Publication date
HU9201294D0 (en) 1993-09-28
PL169374B1 (en) 1996-07-31
WO1993012109A1 (en) 1993-06-24
PL295868A1 (en) 1993-10-18
HUT64321A (en) 1993-12-28
RO109848B1 (en) 1995-06-30
BR9106704A (en) 1994-03-22
HU213623B (en) 1997-08-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2017734C1 (en) Derivatives of pyrimidine showing herbicidal activity
RU2049781C1 (en) Pyrimidine derivatives
EP0361114B1 (en) 3-(Substituted phenyl) pyrazole derivatives, salts thereof, herbicides therefrom, and process for producing said derivatives or salts
RU2237664C2 (en) Isoxaline derivatives and herbicides comprising their as active components
RU2058983C1 (en) Triazine derivative, process for preparation thereof, and herbicidal composition based thereon
KR880001717B1 (en) Method for preparing 2-substituted phenyl hydantoin derivative
RU2066321C1 (en) Pyridine derivatives or salts thereof, process for preparation thereof, herbicidal composition, and method of controlling pests
EP0443059B1 (en) 3-(Substituted phenyl)pyrazole derivatives, salts thereof, herbicides therefrom, and process for producing said derivatives or salts
RU2670439C2 (en) Substituted pyrazolyl pyrazole derivative and use thereof as herbicide
PL179463B1 (en) new derivatives of 2-hydroxyalkanecarboxylic acid, methods for the preparation of new derivatives of 3-heteroaryl- or -arylcarboxylic acid, and a herbicide and plant growth regulating agent
JP3148007B2 (en) Salicyl (thio) ether derivative, herbicide containing the same and intermediate product for producing the same
WO1997012883A1 (en) Intermediates and process for the preparation of substituted salicylic acid derivatives as plant protective agents
JP3040558B2 (en) Salicylic acid derivative, intermediate for producing the compound, and herbicide and plant growth regulator containing the compound
JPH0421672B2 (en)
RU2091380C1 (en) Pycolinic acid derivatives or acid addition salts, method of preparation thereof, herbicidal composition and method of controlling weeds
JPS6226281A (en) Herbicidal thiophene sulfonamides
JPH0381275A (en) Heterocycle-containing phenylpyrazole derivatives or salts thereof, their production method, and herbicides
CA2074812A1 (en) Alkanoic acid amide derivative or its salt, process for producing the same and herbicidal composition
US3999974A (en) Barbituric acid derivatives
EP0507962B1 (en) Picolinic acid derivative, production thereof, and herbicide
EP0655444B1 (en) Oxazoline derivative, process for preparing the same and agricultural and horticultural chemical for controlling noxious organisms containing the same
PT86297B (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF DERIVATIVES OF ARYLOXIBENZENOACETIC ACID AND HERBICIDAL COMPOSITIONS CONTAINING THEM
AU2002318801B2 (en) Herbicide containing substituted pyrazole derivative as active ingredient
AU604911B2 (en) Herbicidal thiocarboxylic acid derivatives
RU2041214C1 (en) Pyrimidine derivatives, method of struggle against weed and herbicide composition

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20051219