[go: up one dir, main page]

RU2073041C1 - Polymeric composition - Google Patents

Polymeric composition Download PDF

Info

Publication number
RU2073041C1
RU2073041C1 RU92012736A RU92012736A RU2073041C1 RU 2073041 C1 RU2073041 C1 RU 2073041C1 RU 92012736 A RU92012736 A RU 92012736A RU 92012736 A RU92012736 A RU 92012736A RU 2073041 C1 RU2073041 C1 RU 2073041C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
composition
polyorganosiloxane
npef
products
dicumyl peroxide
Prior art date
Application number
RU92012736A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU92012736A (en
Inventor
О.Б. Тенишева
Г.И. Шувалова
Н.И. Фомина
Н.М. Калужская
В.А. Стрельникова
Э.Д. Федоров
Е.И. Мамбиш
В.В. Коврига
Original Assignee
Научно-исследовательский институт пластических масс им.Г.С.Петрова с Опытным московским заводом пластмасс
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Научно-исследовательский институт пластических масс им.Г.С.Петрова с Опытным московским заводом пластмасс filed Critical Научно-исследовательский институт пластических масс им.Г.С.Петрова с Опытным московским заводом пластмасс
Priority to RU92012736A priority Critical patent/RU2073041C1/en
Publication of RU92012736A publication Critical patent/RU92012736A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2073041C1 publication Critical patent/RU2073041C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

FIELD: electronic and radio industries. SUBSTANCE: claimed polymeric composition comprises (wt%): 13.0-25.5 chemically resistant unsaturated polyether based on aliphatic and/or aromatic glycols and unsaturated dicarboxylic acid or mixture thereof with saturated dicarboxylic acid or product of reaction of said unsaturated polyester with alkaline metal oxides at weight ratio of alkaline metal cations and carboxy groups of (0.033-0.03):1; 2.5-15.0 diallyl phthalate oligomer; 1.0-15.0 polyorganosilane resulting from cohydrolysis of organosilicon monomers of methyl and/or methylphenyl type having functionality of equal or more than 3; 20.0-35.0 glass filler; 25.0-53.0 dispersive filler; 1.0-4.0 lubricant; 0.1-0.4 pigment; 1.5-5.0 hardening initiator such as dicumyl peroxide. The claimed composition further comprises 0.5-4.2 wt% tertbutyl benzoate per 100 wt composition as hardening initiator. The claimed composition is crushed into granules and converted into products by pressure casting and all types of pressing. The invention makes at possible to increase mold resistance of products and retain electric insulation performance after aggressive media effects. EFFECT: improved properties of the polymeric composition. 2 cl, 1 tbl

Description

Изобретение относится к области получения гранулированных формовочных наполненных материалов на основе ненасыщенных полиэфиров, используемых для изделий электронно- и радиопромышленности, частности для микроизделий, а также электротехнической, автомобильной и других отраслей техники. The invention relates to the field of production of granular molding filled materials based on unsaturated polyesters used for electronic and radio products, in particular for micro products, as well as electrical, automotive and other industries.

Традиционно для производства некоторых видов сверхминиатюрных изделий для электронной и радиопромышленности в отечественной промышленности использовали керамику. Но производство самой керамики и переработка ее в изделия процессы чрезвычайно трудоемкие. За рубежом для этих целей используют сыпучие гранулированные материалы, как правило, на основе химстойких ненасыщенных полиэфиров, обеспечивающих прекрасные электротехнические показатели и возможность переработки их в изделия на автоматизированом оборудовании методами литья под давлением, пресс-литья и т.д. Traditionally, ceramics was used in the domestic industry for the production of certain types of subminiature products for the electronic and radio industries. But the production of ceramics itself and its processing into products are extremely labor-intensive processes. Abroad, granular granular materials are used for these purposes, usually based on chemically resistant unsaturated polyesters that provide excellent electrical performance and the ability to process them into products on automated equipment by injection molding, press casting, etc.

Полиэфирные формовочные материалы имеют специфическую черту по сравнению с другими видами термореактивных формовочных композиционных материалов (например, меламиноформальдегидных, фенольно-формальдегидных и др.) на стадии формования (особенно сложных тонкостенных изделий), заключающуюся в том, что в первый момент при извлечении из гнезда формы они имеют недостаточную формоустойчивость. Особенно это проявляется при изготовлении миниатюрных изделий. Такая недостаточная формоустойчивость приводит к появлению микродефектов в виде микротрещин, сколов и т.п. видимых при сильном увеличении. Polyester molding materials have a specific feature in comparison with other types of thermoset molding molding materials (for example, melamine-formaldehyde, phenol-formaldehyde, etc.) at the molding stage (especially complex thin-walled products), which consists in the fact that at the first moment when removing from the mold socket they have insufficient form stability. This is especially evident in the manufacture of miniature products. Such insufficient dimensional stability leads to the appearance of microdefects in the form of microcracks, chips, etc. visible at high magnification.

Для получения формовочных композиций на основе ненасыщенных полиэфиров, отличающихся хорошей технологичностью, отсутствием трещинообразования, применяются различные модифицирующие полимерные добавки. To obtain molding compositions based on unsaturated polyesters, characterized by good manufacturability and the absence of cracking, various modifying polymer additives are used.

Известна композиция на основе ненасыщенного полиэфира (НПЭФ), химически модифицированного термореактивным полиорганосилоксаном [1]
Композиция содержит (% ): 5-95 НПЭФ; 0,5-15 термореактивного полиорганосилоксана; 0,01-2 (0,3-0,42) катализатора процесса взаимодействия полиорганосилоксана и НПЭФ (H2PtCl6, третбутилпербензоат; 0-70 (41-58) наполнителя Al(OH)3, 0,80 (10-26) стекловолокна, 0-0 (1-12) пигмента TiO и др.) и 0-10 (0,141,5) антиадгезионного агента (стеарат Zn или ацетобутират целлюлозы). Композиция получается смешением указанных компонентов с последующим взаимодействием НПЭФ и ПОС при нагревании в процессе формования. В качестве НПЭФ используются стирольные растворы продуктов поликонденсации малеиновой кислоты или ангидрида, фумаровой кислоты, фталевой кислоты или ангидрида или изофталевой кислоты со спиртами, такими, как этилен и диэтиленгликоли, пропилен- и дипропиленгликоли (например, НПЭФ фирмы Monsanta CRUSTIC Д3679).
Known composition based on unsaturated polyester (NPEF) chemically modified with thermosetting polyorganosiloxane [1]
The composition contains (%): 5-95 NPEF; 0.5-15 thermosetting polyorganosiloxane; 0.01-2 (0.3-0.42) catalyst for the interaction of polyorganosiloxane and NPEF (H 2 PtCl 6 , tert-butyl perbenzoate; 0-70 (41-58) filler Al (OH) 3 , 0.80 (10-26 ) fiberglass, 0-0 (1-12) pigment TiO, etc.) and 0-10 (0.141.5) release agent (Zn stearate or cellulose acetate butyrate). The composition is obtained by mixing these components with the subsequent interaction of NPEF and PIC when heated during molding. Styrene solutions of the polycondensation products of maleic acid or anhydride, fumaric acid, phthalic acid or anhydride or isophthalic acid with alcohols such as ethylene and diethylene glycols, propylene and dipropylene glycols (for example, NPEF from Monsanta CRUSTIC D3679) are used as NPEF.

В качестве кремнийорганического компонента используется продукт общей формулы, где R=H арил, амино, -С=С- или эпоксигруппы. As the organosilicon component, a product of the general formula is used, where R = H is aryl, amino, -C = C- or epoxy groups.

Figure 00000001

Описанные полиорганосилоксаны представляют собой эластомеры, которые при нагревании в процессе формования в присутствии катализатора H2PtCl6 или третбутилпербензоата химически взаимодействуют с полиэфирной смолой.
Figure 00000001

The described polyorganosiloxanes are elastomers that, when heated during molding in the presence of an H 2 PtCl 6 catalyst or tert-butyl perbenzoate, react chemically with a polyester resin.

Полученная композиция представляет собой так называемую "dough" формовочную композицию, т. е. тестообразный премикс, и предназначена для изготовления электротехнических деталей (изолирующие панели). The resulting composition is the so-called "dough" molding composition, that is, pasty-like premix, and is intended for the manufacture of electrical parts (insulating panels).

Описанная композиция не является сухим гранулятом, а относится к другому классу формовочных полиэфирных композиций, переработка которых в изделие невозможна на автоматизированном серийном оборудовании без применения дополнительных дорогостоящих устройств. The described composition is not a dry granulate, but belongs to another class of molding polyester compositions, the processing of which into a product is impossible on automated serial equipment without the use of additional expensive devices.

Известен стекловолокнистый пресс-материал (СПМ) [2] на основе стеклоткани и связующего, содержащего полиэфирмалеинатную смолу, наполнитель-аэросил и целевые добавки (гидроперекись изопропилбензола, раствор нафтената Со в стироле и раствор диметиланилина в стироле), в качестве средства для повышения огнестойкости и физико-механических свойств содержит смесь полифенилсилоксановой или полиметилфенилсилоксановой смолы с полиалкилсилсесквиоксаном общей формулы:

Figure 00000002

где m≥6
R углеводородный радикал линейного или изостроения при соотношении полифенилсилоксановой или полиалкилфенилсилоксановой смолы с полиалкилсилсесквиоксаном от 10:1 до 10:5 при следующем соотношении компонентов в пресс-материале, вес.ч.Known fiberglass press material (SPM) [2] based on fiberglass and a binder containing polyester maleate resin, filler-aerosil and target additives (isopropylbenzene hydroperoxide, a solution of naphthenate Co in styrene and a solution of dimethylaniline in styrene), as a means to increase fire resistance and physical and mechanical properties contains a mixture of polyphenylsiloxane or polymethylphenylsiloxane resin with polyalkylsilsesesquioxane of the general formula:
Figure 00000002

where m≥6
R is a linear or isostructural hydrocarbon radical in the ratio of polyphenylsiloxane or polyalkylphenylsiloxane resin to polyalkylsilsesesquioxane from 10: 1 to 10: 5 in the following ratio of components in the press material, parts by weight

Полиэфирная смола 100
Полифенилсилоксановая или полиметилфенилсилоксановая смола 1-10
Полиалкилсилсесквиоксан 1-4
Гидрофобизированный аэросил 1-3
Гидроперекись изопропилбензола 1-6
9-10% нафтенат кобальта в стироле 1-8
8-10% раствор диметиланилина в стироле 0,25-3
Стеклоткань 100-138
Описанная композиция представляет собой пресс-материал, а не сыпучий формовочный гранулят. Используемые в качестве основы для связующего полиэфирмалеинаты (например, ПН-3) представляют собой стирольные растворы и не пригодны для получения гранулированных материалов.
Polyester Resin 100
Polyphenylsiloxane or Polymethylphenylsiloxane Resin 1-10
Polyalkylsilsesquioxoxane 1-4
Hydrophobized Aerosil 1-3
Isopropylbenzene Hydroperoxide 1-6
9-10% cobalt naphthenate in styrene 1-8
8-10% solution of dimethylaniline in styrene 0.25-3
Fiberglass 100-138
The described composition is a press material, and not a loose molding granulate. Polyether maleates (for example, PN-3) used as a base for the binder are styrene solutions and are not suitable for producing granular materials.

В европейском патенте [3] описана формовочная композиция на основе НПЭФ, в которой в качестве регулятора течения и модификатора поверхности применяется кремнийорганический продукт, представляющий собой силиконоксиалкиленовый сополимер формулы. The European patent [3] describes a molding composition based on NPEF, in which an organosilicon product is used as a flow controller and surface modifier, which is a silicone oxyalkylene copolymer of the formula.

место взаимодействия

Figure 00000003

где R", R0 водород, алкил (1-4), арил
Rt от 1 до 8 атомов углерода.place of interaction
Figure 00000003

where R ", R 0 is hydrogen, alkyl (1-4), aryl
R t from 1 to 8 carbon atoms.

В качестве НПЭФ используются стирольные (или в L-хлорстироле, метилстироле, дивинилбензоле, акрилонитриле) растворы продуктов поликонденсации на основе фталевой, терефталевой кислоты (или ее ангидридов), адипиновой, изофталевой кислот и этилен-, пропилен-, диэтилен-, дипропиленгликолевой, бутиленгликоль, неопентилгликоля, глицерина и 1,1 1-триэтилопропана. Styrene (or in L-chlorostyrene, methylstyrene, divinylbenzene, acrylonitrile) solutions of polycondensation products based on phthalic, terephthalic acid (or its anhydrides), adipic, isophthalic acids and ethylene, propylene, diethylene glycol, dipropyl are used as NPEPs. , neopentyl glycol, glycerol and 1,1 1-triethylpropane.

Кроме того, композиция содержит инициаторы отверждения НПЭФ: третбутилпербензоат, третбутилгидроперекись, пероксид бензоила, гидропероксид кумола, метилэтилкетонпероксид (в количествах от 0,3 до 3% вес. на НПЭФ). В состав композиции входят ускорители отверждения (соединения Со), низкопрофильные добавки в виде 40% раствора в стироле (полиуретан, поликапролактам), наполнители (Al(OH)3, асбест, стекловолокно, органические волокна). В качестве загущающих добавок используются окиси или гидроокиси металлов I, II и III групп периодической системы в количествах от 0,1 до 6%
Композиция подается в виде пасты на SMC машину, где смешивается со стекловолокном. Далее из композиции формуют панели.
In addition, the composition contains initiators of curing NPEP: tert-butyl perbenzoate, tert-butyl hydroperoxide, benzoyl peroxide, cumene hydroperoxide, methyl ethyl ketone peroxide (in amounts from 0.3 to 3% by weight of NPEF). The composition of the composition includes curing accelerators (Co compounds), low-profile additives in the form of a 40% solution in styrene (polyurethane, polycaprolactam), fillers (Al (OH) 3 , asbestos, fiberglass, organic fibers). As thickening additives, oxides or hydroxides of metals of the I, II and III groups of the periodic system are used in amounts from 0.1 to 6%
The composition is applied as a paste to the SMC machine, where it is mixed with fiberglass. Further, panels are formed from the composition.

Описанная полиэфирная композиция представляет собой листовой формовочный материал, т.е. не является гранулятом. Применение жидких (стирольных) полиэфирных смол не обеспечивает получение сыпучих гранулированных материалов, стабильных при хранении. The described polyester composition is a sheet molding material, i.e. not a granulate. The use of liquid (styrene) polyester resins does not provide bulk granular materials that are stable during storage.

Кремнийорганический модификатор, регулирующий текучесть, представляет собой силиконоксилалкиленовый сополимер. The silicone fluidity modifier is a silicone oxylalkylene copolymer.

В европейском патенте [4] описана термореактивная композиция, в которой помимо термореактивной смолы содержатся специальные отвержденные полиорганосилоксановые смолы. Композиция предназначена для получения формовочных профилированных изделий электронной и электротехнической промышленности с малым коэффициентом линейного расширения и малой усадкой, что позволяет снизить количество дефектов в них. Композиция состоит из 100 в.ч. термореактивной смолы (компонент А) и 1-100 в.ч. полиорганосилоксана (компонент В). In the European patent [4], a thermosetting composition is described in which, in addition to the thermosetting resin, special cured polyorganosiloxane resins are contained. The composition is intended to produce molding shaped products of the electronic and electrical industries with a low coefficient of linear expansion and low shrinkage, which allows to reduce the number of defects in them. The composition consists of 100 parts by weight thermosetting resin (component A) and 1-100 vol.h. polyorganosiloxane (component B).

Компонент В представляет собой отвержденную полиорганосилоксановую смолу, содержащую по крайней мере 90% звеньев R1R2R3 SiO0,5 и R4 R4 SiO0,5 (при соотношении от 0,1 до 3) и от 0 до 10% звеньев R5R6 SiO и SiO 4/2 где R1, R2, R3, R4, R5 H и одновалентные углеводородные радикалы, такие, как метил, этил, пропил, октил, циклогексил, винил и др. Отвержденные смолы в виде порошка совмещаются с компонентом А.Component B is a cured polyorganosiloxane resin containing at least 90% of R 1 R 2 R 3 SiO 0.5 and R 4 R 4 SiO 0.5 units (in a ratio of 0.1 to 3) and 0 to 10% R 5 R 6 SiO and SiO 4/2 units where R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 H and monovalent hydrocarbon radicals, such as methyl, ethyl, propyl, octyl, cyclohexyl, vinyl, etc. Cured powder resins are combined with component A.

В качестве термореактивных смол (компонент А) композиция содержит ненасыщенные полиэфирные смолы, фенольные, фурановые, карбамидные, меламиновые, эпоксидные, имидные смолы или их сочетания. Сшивающим мономером в полиэфирных смолах является стирол. Кроме того, в рецептуру входят отвердители для этих смол, такие, как: фталевый, пиромеллитовый, татрагидро- и гексагидрофталевый, сукциновый ангидриды, дициалиамид, диамино-фенилметан, метафенилдиамин и отвердители фенольных новолачных смол. Композиция может содержать также металлические соли жирных кислот, воска, жидкие полиорганосилоксаны, неорганические наполнители [Al(OH)3, тальк, глина, асбест, плавленый и кристаллический кварц, стекловолокно] актипирены и пигменты.As thermosetting resins (component A), the composition contains unsaturated polyester resins, phenolic, furan, urea, melamine, epoxy, imide resins, or combinations thereof. The crosslinking monomer in the polyester resins is styrene. In addition, hardeners for these resins are included in the formulation, such as phthalic, pyromellitic, tatrahydro- and hexahydrophthalic, succinic anhydrides, dialyamide, diamino-phenylmethane, metaphenyldiamine and hardeners of phenolic novolac resins. The composition may also contain metal salts of fatty acids, waxes, liquid polyorganosiloxanes, inorganic fillers [Al (OH) 3 , talc, clay, asbestos, fused and crystalline quartz, fiberglass] flame retardants and pigments.

Представленная в патенте композиция на основе жидких (стирольных) полиэфирных смол не обеспечивает получение сыпучего гранулята с необходимым комплексом свойств (длительное сохранение сыпучести гранул без ухудшения технологических и эксплуатационных характеристик. Кремнийорганический компонент представляет собой комбинацию отвержденых полиорганосилоксановых смол, распределенных в полиэфирной смоле в виде очень мелких частиц. The composition based on liquid (styrene) polyester resins presented in the patent does not provide granular granules with the necessary set of properties (long-term preservation of granular flowability without deterioration of technological and operational characteristics. The organosilicon component is a combination of cured polyorganosiloxane resins distributed in the form of very fine polyester resins particles.

Известно применение смесей инициаторов с целью повышения скорости полимеризации ненасыщенных полиэфиров [6]
В патенте описаны сочетания пероксида бензоила с пероксидом, имеющим атом "С" с тремя заместителями и непосредственно связанный с перекисным радикалом, например, ди/триалкилпероксиды

Figure 00000004

ди, третбутилпероксид; дитретамилпероксид, диэтил-2-бутил-2-пероксид, метил-2-пентил-2-пероксид. Объектом полимеризации являются ненасыщенные эфиры (аллиловые) поликарбоновых кислот.It is known to use mixtures of initiators in order to increase the polymerization rate of unsaturated polyesters [6]
The patent describes combinations of benzoyl peroxide with peroxide having an “C” atom with three substituents and directly bonded to the peroxide radical, for example, di / trialkyl peroxides
Figure 00000004

di, tert-butyl peroxide; ditretamyl peroxide, diethyl-2-butyl-2-peroxide, methyl-2-pentyl-2-peroxide. The object of polymerization is unsaturated esters of (allyl) polycarboxylic acids.

Описан также способ отверждения ненасыщенных полиэфиров с целью повышения герметичности изделий на их основе с помощью смеси инициаторов (60% моногидроперекисидиизопропилбензола и 40% дигидроперекиси диизопропилбензола) [7] Отверждение осуществляют при 80-90o С в течение 1,0-1,3 ч.Also described is a method of curing unsaturated polyesters in order to increase the tightness of products based on them using a mixture of initiators (60% monohydroperoxide and isopropylbenzene and 40% diisopropylbenzene dihydroperoxide) [7] Curing is carried out at 80-90 o C for 1.0-1.3 hours

Известно применение смесей перекисей для получения формованных изделий из ненасыщенных полиэфиров [8, 9, 10, 11, 12] В качестве инициаторов полимеризации используются смеси перекиси циклогексанола и 1) переэфиров, 2) диалкилперекисей, 3) диацилперекисей, 4) гидроперекисей, 5) эпоксикеталей. Отверждение проводят в присутствии ускорителей отверждения при to 20oC. После окончания процесса отверждения проводят термическую обработку при температуре не менее температуры активации перэфиров.It is known to use mixtures of peroxides to obtain molded articles from unsaturated polyesters [8, 9, 10, 11, 12]. Polymerization initiators are mixtures of cyclohexanol peroxide and 1) transesters, 2) dialkyl peroxides, 3) diacyl peroxides, 4) hydroperoxides, 5) epoxy ketals . Curing is carried out in the presence of curing accelerators at t o 20 o C. After the curing process is completed, heat treatment is carried out at a temperature not less than the activation temperature of the perhers.

Описанные пары пероксидов используются для других целей. Процесс отверждения протекает в других условиях. The described peroxide pairs are used for other purposes. The curing process takes place in other conditions.

В работе [13] описан ингибирующий эффект, выражающийся в замедлении гелеобразования в процессе отверждения НПЭФ в присутствии пероксида циклогексанона с добавками ТБПБ [или гидроперекиси кумола, гидроперекиси n-метана, 2,2-бис-(трет-бутилперокси) бутана] в сочетании с солью Со. Описанные пары пероксидов используются для других целей и в сочетании с ускорителем отверждения (соль Со). В качестве НПЭФ использовали жидкие стирольные смолы на основе МА, ФА и пропиленгликоля (1,0:1,0:2,2 м). Описанные системы не содержат наполнители, а стирольные НПЭФ не обеспечивают получение гранулированных материалов. [13] described an inhibitory effect expressed in the inhibition of gelation during the curing of NPEF in the presence of cyclohexanone peroxide with the addition of TBPB [or cumene hydroperoxide, n-methane hydroperoxide, 2,2-bis- (tert-butylperoxy) butane] in combination with salt Co. The described peroxide pairs are used for other purposes and in combination with a curing accelerator (Co salt). Liquid styrene resins based on MA, FA, and propylene glycol (1.0: 1.0: 2.2 m) were used as NPEFs. The described systems do not contain fillers, and styrene NPEFs do not provide granular materials.

Наиболее близкой по технической сущности и достигаемому результату к композиции является формовочная композиция для твердого гранулированного формовочного материала, описанная в патенте [5]
Основными компонентами являются 10-45 ч НПЭФ с температурой размягчения > 50oC, полученного поликонденсацией алифатических гликолей, малеинового ангидрида и изофталевой кислоты, 1-20 ч эпоксидной смолы (ЭС) с эпоксидным эквивалентом > 150, 0,1-10 ч отвердителя ЭС, 0,3-10 ч мономера винильного ряда, 0,2-3 ч инициатора отверждения НПЭФ, порошкообразные наполнители, стеарат Zn, перекись дикумила.
The closest in technical essence and the achieved result to the composition is the molding composition for solid granular molding material described in the patent [5]
The main components are 10-45 h of NPEF with a softening point> 50 o C obtained by polycondensation of aliphatic glycols, maleic anhydride and isophthalic acid, 1-20 h of epoxy resin (ES) with an epoxy equivalent of> 150, 0.1-10 h of ES hardener , 0.3-10 h of vinyl monomer, 0.2-3 h of NPEF curing initiator, powdered fillers, Zn stearate, dicumyl peroxide.

В качестве НПЭФ используются продукты с температурой размягчения > 50oC на основе фумаровой, итановой, изофталевой (терефталевой), адипиновой и др. Температура размягчения лежит в интервале 60-120oC. Компонентом В является эпоксидная смола бисфенольного типа. В качестве отвердителя эпоксидной смолы применяются отвердители аминного типа (дифенилдиаминметан) или фталевый ангидрид. В качестве сшивающих агентов служат олигомер и мономер диаллилфталата; винильные сомономеры, такие, как стирол, винилтолуол, хлорстирол, метилметакрилат, акриламид, диацетонакриламид, N-метилокриламид, N-третбутилакриламид и др.Products with a softening temperature> 50 o C based on fumaric, ethane, isophthalic (terephthalic), adipic, etc. are used as NPEF. The softening temperature is in the range of 60-120 o C. Component B is an epoxy resin of the bisphenol type. Amine type hardeners (diphenyldiamine methane) or phthalic anhydride are used as the hardener of epoxy resin. As the crosslinking agents are the oligomer and monomer of diallyl phthalate; vinyl comonomers, such as styrene, vinyl toluene, chlorostyrene, methyl methacrylate, acrylamide, diacetone acrylamide, N-methylocrylamide, N-tert-butyl acrylamide, etc.

Инициатором отверждения является пероксид дикумила. В качестве порошкообразных наполнителей используются CaCO3, сажа. Армирующим компонентом наполнителей является стекловолокно. Смазкой является стеарат.The initiator of curing is dicumyl peroxide. As powder fillers, CaCO 3 , carbon black are used. The reinforcing component of the fillers is fiberglass. The lubricant is stearate.

Полученный гранулят перерабатывается трансферным, компрессионным прессованием и литьем под давлением. При 25 и 45oС гранулят сохраняет сыпучесть в течение недели и 3 суток соответственно.The resulting granulate is processed by transfer, compression molding and injection molding. At 25 and 45 o With the granulate retains flowability for a week and 3 days, respectively.

В представленном патенте в качестве сшивающего мономера применяются производные акриламида, имеющие плохую водостойкость. Это приводит к сильному ухудшению электрических характеристик после воздействия влаги. Кроме того, описанный гранулят не стабилен при хранении. In the presented patent, acrylamide derivatives having poor water resistance are used as the crosslinking monomer. This leads to a severe deterioration in electrical characteristics after exposure to moisture. In addition, the described granulate is not stable during storage.

Введение в композицию до 20 мас.ч. эпоксидной смолы и ее отвердителя снижает сроки хранения материала, т.к. эпоксидные композиции имеют ограниченные сроки хранения из-за преждевременного отверждения. Introduction to the composition up to 20 parts by weight epoxy resin and its hardener reduces the shelf life of the material, because epoxy compositions have a limited shelf life due to premature curing.

Целью предлагаемого техического решения является повышение формоустойчивости изделий при сохранении электроизоляционных показателей после воздействия агрессивных сред и стабильности сыпучести гранул композиции. The aim of the proposed technical solution is to increase the dimensional stability of products while maintaining electrical insulation performance after exposure to aggressive environments and the stability of the flowability of the granules of the composition.

Поставленная цель достигается тем, что композиция, включающая ненасыщенный химстойкий полиэфир на основе алифатических и циклических гликолей и малеинового ангидрида и/или диметилтерефталевого ангидрида, сшивающий компонент, наполнители, инициаторы отверждения и традиционные добавки, дополнительно содержит полиорганосилоксан продукт (СО) гидролиза кремнийорганических мономеров метильного и/или метилфенильного типа с функциональностью ≅3, при следующем соотношении компонентов, мас. This goal is achieved in that the composition, including an unsaturated chemically resistant polyester based on aliphatic and cyclic glycols and maleic anhydride and / or dimethyl terephthalic anhydride, a crosslinking component, fillers, curing initiators and traditional additives, additionally contains a polyorganosiloxane product (CO) of organomilon hydrolysis of silicon / or methylphenyl type with functionality ≅3, in the following ratio of components, wt.

НПЭФ 13,0-25,5
Олигомер диаллилфталата (ОДАФ) 2,5-15,0
Полиорганосилоксан 1,0-15,0
Стеклонаполнитель 20,0-35,0
Дисперсный наполнитель7 25,0-53,0
Пероксид дикумила 1,5-5,0
Третбутилпербензоат 0-4,0
Смазка 1-4,0
Пигмент 0,1-4,0
Формовочный гранулированный материал характеризуется хорошими электроизоляционными свойствами, сохраняющимися на высоком уровне после воздействия химически агрессивных сред (воды, растворов щелочей и кислот). Кроме того, материал стабилен при хранении (≥12 месяцев) без ухудшения свойств и перерабатываемости. Свойства приведены в таблице.
NPEF 13.0-25.5
Diallylphthalate oligomer (ODAF) 2.5-15.0
Polyorganosiloxane 1.0-15.0
Glass filler 20.0-35.0
Dispersed filler 7 25.0-53.0
Dicumyl Peroxide 1.5-5.0
Tert-Butyl Perbenzoate 0-4.0
Grease 1-4.0
Pigment 0.1-4.0
Molded granular material is characterized by good electrical insulating properties, which remain at a high level after exposure to chemically aggressive environments (water, alkali solutions and acids). In addition, the material is stable during storage (≥12 months) without deterioration of properties and processability. The properties are shown in the table.

Гранулят прекрасно перерабатывается литьем под давлением и всеми видами прессования. Granulate is perfectly processed by injection molding and all types of pressing.

Композиция обеспечивает также получение высококачественных изделий с коротким циклом формования, до 100 секунд. Изделия прекрасно выдерживают механическую обработку: шлифовку, полировку, удаление облоя. Обработанная поверхность имеет минимальное количество микродефектов. The composition also provides high-quality products with a short molding cycle, up to 100 seconds. Products perfectly withstand mechanical processing: grinding, polishing, flashing removal. The treated surface has a minimum number of microdefects.

В качестве химически стойких ненасыщенных полиэфиров могут быть использованы любые твердые продукты поликонденсации алифатических и циклических гликолей (например, пропиленгликоль, оксипропилированные дифенилолпропан и тетрахлор (бром) диан, этиленгликоль) с малеиновым ангидридом и/или диметилтерефталатом, а также их модификация, например, продукты взаимодействия этих НПЭФ с окислами щелочноземельных металлов, характеризующиеся кислотным числом 10-32 мг КОН/г, при соотношении катионов щелочноземельного металла и карбоксильных групп 0,0033-0,0311. As the chemically stable unsaturated polyesters, any solid polycondensation products of aliphatic and cyclic glycols (for example, propylene glycol, hydroxypropylated diphenylol propane and tetrachloro (bromo) diane, ethylene glycol) with maleic anhydride and / or dimethyl terephthalate can be used, as well as their products of these NPEFs with alkaline earth metal oxides, characterized by an acid number of 10-32 mg KOH / g, with a ratio of alkaline earth metal cations to carboxyl groups 0 , 0033-0.0311.

Схема А. В четырехгорлую колбу, снабженную мешалкой, барботером для подачи инертного газа, термометром и ловушкой Дина и Старна для сбора конденсационной воды, загружаем гликоль (0,1-1 моль) и кислотный компонент. Исходную смесь нагревают до to 195-200oC и выдерживают при этой температуре до получения полиэфира С к.ч. от 10-32 мг КОН/гр.Scheme A. Into a four-necked flask equipped with a stirrer, an inert gas bubbler, a thermometer and a Dean and Starn trap for collecting condensation water, we load glycol (0.1-1 mol) and the acid component. The initial mixture is heated to t o 195-200 o C and maintained at this temperature to obtain a polyester With C. h. from 10-32 mg KOH / gr.

После чего в расплав вводят 0,01-0,05% окислов щелочно-земельных металлов и выдерживают при to 195oC в течение часа. Полученный олигоэфир характеризуется:
1) соотношением ОН и СООН групп (1,7-5,75),
2) соотношением катионов металла (Me)KCOOH=(0,0033-0,03)/1.
After that, 0.01-0.05% of alkaline earth metal oxides are introduced into the melt and maintained at t o 195 o C for one hour. The resulting oligoester is characterized by:
1) the ratio of OH and COOH groups (1.7-5.75),
2) the ratio of metal cations (Me) KCOOH = (0,0033-0,03) / 1.

Схема Б. Scheme B.

В четырехгорлую колбу, снабженную мешалкой, барботером для подачи инертного газа, термометром и ловушкой Дина и Старна для сбора конденсата загружают гликоль (0,1-1,1 моль), насыщенную кислоту или ее ангидрид (0,3-0,65 м) в необходимом соотношении и 0,02 мас. (от исходных компонентов) катализатора ацетата. Исходную смесь нагревают до t 175-185oC и ведут переэтерификацию до прекращения выделения метанола. Реакционную смесь охлаждают до t 110-115oC и вводят ненасыщенный кислотный компонент (0,35-0,7) поднимают t до 185-195oC и ведут конденсацию до к.ч. 10-32 мг КОН/гр. После чего в расплав вводят от 0,01 до 0,05% окислов щелочно-земельных металлов и выдерживают при работающей мешалке при синтезе 1 час.Glycol (0.1-1.1 mol), saturated acid or its anhydride (0.3-0.65 m) are loaded into a four-necked flask equipped with a stirrer, an inert gas bubbler, a thermometer and a Dean and Starn trap for collecting condensate. in the required ratio and 0.02 wt. (from the starting components) acetate catalyst. The initial mixture is heated to t 175-185 o C and conduct transesterification to stop the evolution of methanol. The reaction mixture is cooled to t 110-115 o C and enter the unsaturated acid component (0.35-0.7) raise t to 185-195 o C and conduct condensation to KH 10-32 mg KOH / gr. After that, from 0.01 to 0.05% of alkaline-earth metal oxides are introduced into the melt and incubated for 1 hour with the mixer working during synthesis.

Полученный олигоэфир характеризуется
1) К.ч. от 10-32 мг КОН/гр,
2) отношением ОН и СООН групп (1,7-5,75):1,
3) отношением катионов металла и СООН групп (0,0033-0,03)/1.
The resulting oligoester is characterized
1) K.ch. from 10-32 mg KOH / g
2) the ratio of OH and COOH groups (1.7-5.75): 1,
3) the ratio of metal cations and COOH groups (0.0033-0.03) / 1.

В качестве сшивающего компонента применяют олигомер диаллифталата (ОДАФ) с t пл. 95-110oC, М.м. 3000-8000 (ТУ 6-05-24-321-87).As the crosslinking component, the diallylphthalate oligomer (ODAF) with t pl. 95-110 o C, M.m. 3000-8000 (TU 6-05-24-321-87).

В качестве армирующего наполнителя используют стеклонаполнитель СП-А (ТУ 6-11-506-80, стеклонаполнитель БС-13-140Р-4-88-1, БС-13-140Р-25 (ТУ6-19-390-88) и др. As a reinforcing filler use glass filler SP-A (TU 6-11-506-80, glass filler BS-13-140R-4-88-1, BS-13-140R-25 (TU6-19-390-88), etc. .

Дисперсными наполнителями служат традиционные наполнители, такие, как мел, каолин, кальцит, Al(OH)3, различные виды тальков (ТРПН, микротальк, ТМК-28 и др.).Dispersed fillers are traditional fillers, such as chalk, kaolin, calcite, Al (OH) 3 , various types of talc (TRPN, microtalc, TMK-28, etc.).

Кроме того, композиция содержит смазку (стеараты Са или Zn, парафины), а также пигмент (литопон, двуокись титана, пигмент голубой фталоцианиновый и др.). In addition, the composition contains a lubricant (Ca or Zn stearates, paraffins), as well as a pigment (lithopone, titanium dioxide, blue phthalocyanine pigment, etc.).

В изобретении предлагается применение смеси пероксида дикумила (относится к группе диалкил/аралкил/перекисей) с ТБПБ (группа перэфиров) для повышения формоустойчивости высоконаполненной композиции. В качестве инициатора отверждения служат пероксид дикумила и третбутилпербензоат (ТУ 38.40255-83, ТУ). The invention proposes the use of a mixture of dicumyl peroxide (belongs to the dialkyl / aralkyl / peroxides group) with TBPB (peroesters group) to increase the form stability of a highly filled composition. Dicumyl peroxide and tert-butyl perbenzoate (TU 38.40255-83, TU) serve as the curing initiator.

В качестве инициатора отверждения служат пероксид дикумила и третбутилпербензоат (ТУ 38.40255-83, ТУ). Dicumyl peroxide and tert-butyl perbenzoate (TU 38.40255-83, TU) serve as the curing initiator.

В качестве полиорганосилоксанов используются термореактивные продукты (со) гидролиза (метильного и метилфенильного типа) кремнийорганических мономеров с функциональностью ≅3. Синтез полиорганосилоксанов метильного типа осуществляется следующим образом: смесь метилтрихлор- и диметилдихлорсиланов при соотношении 9:1 гидролизуется водой в гидролизере с охлаждением. Температура смеси не должна превышать 20oC. Затем смесь промывают водой до рН 4-6. После этого смесь подается на конденсацию, которая заканчивается после прекращения отгона воды. При этом температура не должна превышать 100oC. Полученный после охлаждения продукт характеризуется содержанием гидроксильных групп до 8% молекулярной массой от 600 до 1500, полиорганосилоксан 1.As polyorganosiloxanes, thermosetting products of (co) hydrolysis (methyl and methylphenyl type) of organosilicon monomers with a functionality of ≅3 are used. The synthesis of methyl type organopolysiloxanes is carried out as follows: a mixture of methyltrichloro and dimethyldichlorosilanes at a ratio of 9: 1 is hydrolyzed by water in a hydrolyzer with cooling. The temperature of the mixture should not exceed 20 o C. Then the mixture is washed with water to pH 4-6. After this, the mixture is supplied to condensation, which ends after the cessation of water distillation. The temperature should not exceed 100 o C. The product obtained after cooling is characterized by a hydroxyl group content of up to 8% with a molecular weight of from 600 to 1500, polyorganosiloxane 1.

Метилфенильный термореактивный иполиорганосилоксан синтезируется аналогично, путем согидролиза метилтрихлор- и фенил-трихлорсиланов при соотношении исходных компонентов 1: 1 с последующей конденсацией в присутствии растворителя (бутилацетата) и акцептора HCl (мочевины). После этого растворитель отгоняют, а полученный продукт характеризуется молекулярной массой от 2000 до 5000, полиорганосилоксан 2. Methylphenyl thermosetting polyolorganosiloxane is synthesized in the same way by cohydrolysis of methyl trichloro and phenyl trichlorosilanes in the ratio of the starting components 1: 1, followed by condensation in the presence of a solvent (butyl acetate) and an acceptor of HCl (urea). After that, the solvent is distilled off, and the resulting product is characterized by a molecular weight of from 2000 to 5000, polyorganosiloxane 2.

Пример 1. В расплав НПЭФ на основе 1,0 моля малеинового ангидрида, 1,1 моля оксипропилированного дифенилолпропана (к.ч. 10 мг КОН/г) вводят 0,05% MgO, соотношение катионов металла Me к СООН 0,0033/1. Example 1. Into the NPEF melt based on 1.0 mole of maleic anhydride, 1.1 mole of hydroxypropylated diphenylolpropane (including 10 mg KOH / g), 0.05% MgO is introduced, the ratio of metal cations Me to COOH is 0.0033 / 1 .

Полиорганосилоксан 1 метильного типа с молекулярной массой М.м.900 и содеpжанием гидроксильных групп 4,2% синтезируют по схеме, описанной выше. Polyorganosiloxane 1 methyl type with a molecular mass of M.m. 900 and a content of hydroxyl groups of 4.2% is synthesized according to the scheme described above.

Все компоненты смешиваются в шнековом смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующем соотношении мас.All components are mixed in a continuous screw mixer at t o 80-100 o C in the following ratio wt.

НПЭФ 25,5
ОДАФ 7,5
Полиорганосилоксан 1 2,0
Стеклонаполнитель БС-13-140Р-4-88-1 20,0
Al(OH)3 25,0
Мел 11,9
Стеарат Са 3,0
TiO2 0,1
Пероксид дикумила 5,0
Полученная композиция дробится на гранулы размером 3-5 мм. Гранулят перерабатывается в изделия трансферным прессованием при температуре t 155-175oC и удельном давлении Р=30-100 кг/см3. Режим формования - автоматический. Изделия имеют хорошую формоустойчивость. Далее изделия проходят цикл механической и химической обработки поверхности (зачистка облоя, литников, шлифовка поверхности абразивными порошками, мойка изделий от абразива, сушка) и сортируются при 20-кратном увеличении. Свойства приведены в таблице.
NPEF 25.5
ODAF 7.5
Polyorganosiloxane 1 2.0
Glass filler BS-13-140R-4-88-1 20.0
Al (OH) 3 25.0
Chalk 11.9
Stearate Sa 3.0
TiO 2 0.1
Dicumyl Peroxide 5.0
The resulting composition is crushed into granules of 3-5 mm in size. The granulate is processed into products by transfer pressing at a temperature of t 155-175 o C and a specific pressure of P = 30-100 kg / cm 3 . The molding mode is automatic. Products have good shape stability. Further, the products go through a cycle of mechanical and chemical surface treatment (cleaning of flake, gates, grinding the surface with abrasive powders, washing products from abrasive, drying) and are sorted at a 20-fold increase. The properties are shown in the table.

Пример 2. В расплав НПЭФ на основе 0,4 моля диметилтерефталата, 1,1 моля пропиленгликоля, 0,6 моля малеинового ангидрида (к.ч. 30 мг КОН/г) вводят 0,01% ZnO, соотношение катионов металла Me к СООН=0,0033/1. Example 2. Into the NPEF melt based on 0.4 moles of dimethyl terephthalate, 1.1 moles of propylene glycol, 0.6 moles of maleic anhydride (KP 30 mg KOH / g), 0.01% ZnO is introduced, the ratio of metal cations Me to COOH = 0.0033 / 1.

Полиорганосилоксан 2 типа МФ-50 с М.м. 2800 и содержанием гидроксильных групп 4% получают в соответствии с ТУ П564-68 с последующей отгонкой растворителя. Polyorganosiloxane type 2 MF-50 with M.m. 2800 and the content of hydroxyl groups of 4% is obtained in accordance with TU P564-68, followed by distillation of the solvent.

Компоненты смешивают в шнековом смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующем соотношении:
НПЭФ 16,0
ОДАФ 2,5
Полиорганосилоксан 2 типа МФ-50 5,0
Стеклонаполнитель СП-А 20,0
Наполнитель для норпластов 53,0
Стеарат Zn 1,0
TiO2 0,5
Пероксид дикумила 2,0
Композиция гранулируется на гранулы размером 2-5 мм и перерабатывается в изделия по примеру 1.
The components are mixed in a continuous screw mixer at t o 80-100 o C in the following ratio:
NPEF 16.0
ODAF 2.5
Polyorganosiloxane type 2 MF-50 5.0
Glass filler SP-A 20.0
Filler for norplast 53.0
Stearate Zn 1.0
TiO 2 0.5
Dicumyl Peroxide 2.0
The composition is granulated into granules of 2-5 mm in size and processed into products according to example 1.

Пример 3. В расплав НПЭФ на основе 15,88 г малеинового ангидрида, 30,65 г оксипропилированного дифенилолпропана и 53,47 г оксипропилированного тетрабромдиана (к.ч. 20 мг КОН/г), на последней стадии синтеза вводят 10 мас. от НПЭФ полиорганосилоксана 1 метильного типа с М.м. 1000 и содержанием гидроксильных групп 4,9%
После этого полученная смесь смешивается с другими компонентами путем вальцевания в течение 20 минут при температуре валков 80-95oC при следующем соотношении:
НПЭФ 20,0
ОДАФ 8,5
Полиорганосилоксан 1 2,0
Стеклонаполнитель РБР 13-2640(88)-9 20,0
Al(OH)3 30,0
Каолин 12,0
Пигмент голубой фталоциановый 1,0
ТБПБ 2,0
Стеарат Са 2,0
Пероксид дикумила 2,5
и дробится на гранулы размером 1-5 мм.
Example 3. In the NPEF melt based on 15.88 g of maleic anhydride, 30.65 g of hydroxypropylated diphenylolpropane and 53.47 g of hydroxypropylated tetrabromodian (including 20 mg KOH / g), 10 wt. from NPEF polyorganosiloxane 1 methyl type with M.m. 1000 and the content of hydroxyl groups 4.9%
After that, the resulting mixture is mixed with other components by rolling for 20 minutes at a roll temperature of 80-95 o C in the following ratio:
NPEF 20.0
ODAF 8.5
Polyorganosiloxane 1 2.0
Glass filler RBR 13-2640 (88) -9 20.0
Al (OH) 3 30.0
Kaolin 12.0
Phthalocyanine blue pigment 1.0
TBPB 2.0
Stearate Sa 2.0
Dicumyl Peroxide 2.5
and crushed into granules 1-5 mm in size.

Свойства приведены в таблице. The properties are shown in the table.

Пример 4. В расплав НПЭФ на основе 26,5 г малеинового ангидрида, 8,4 г этиленгликоля и 65,1 оксипропилированного тетрахлордиона (к.ч. 25 мг КОН/г) добавляют 0,03% MgO, соотношение катионов металла и СООН 0,009/1. Example 4. To the NPEF melt based on 26.5 g of maleic anhydride, 8.4 g of ethylene glycol and 65.1 hydroxypropylated tetrachlorodione (KP 25 mg KOH / g) add 0.03% MgO, the ratio of metal cations to COOH 0.009 /1.

Полиорганосилоксан 2 типа МФ-50 с М.м.4200 и содержанием гидроксильных групп 2,8% получают в соответствии с ТУ с последующей отгонкой растворителя. Компоненты смешивают в смесителе периодического действия при to 80-100oC в течение 10 минут при скорости смешения 100 об/мин в следующем соотношении:
НПЭФ 15,0
ОДАФ 15,0
Полиорганосилоксан 2 типа МФ-50 2,2
Стеклонаполнитель СП-А 35,0
Тальк ТРПН 25,0
Стеарат Са 4,0
TiO2 1,0
Пероксид дикумила 2,8
Полученная композиция дробится на дробилке типа "Olmos". Гранулят обладает хорошей сыпучестью, не слеживается в течение всего времени хранения (≥12 месяцев), обладает химической стойкостью и отличными электроизоляционными свойствами. Свойства приведены в таблице.
Polyorganosiloxane type 2 MF-50 with M.m. 4200 and a content of hydroxyl groups of 2.8% is obtained in accordance with TU, followed by distillation of the solvent. The components are mixed in a batch mixer at t o 80-100 o C for 10 minutes at a mixing speed of 100 rpm in the following ratio:
NPEF 15.0
ODAF 15.0
Polyorganosiloxane type 2 MF-50 2.2
Glass filler SP-A 35.0
Talc TRPN 25.0
Stearate Sa 4.0
TiO 2 1.0
Dicumyl Peroxide 2.8
The resulting composition is crushed on a crusher type "Olmos". The granulate has good flowability, does not cake during the entire storage time (≥12 months), has chemical resistance and excellent electrical insulation properties. The properties are shown in the table.

Пример 5. НПЭФ по примеру 1 смешивают с полиорганосилоксаном по примеру 4 и другими компонентами в шнековом смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующем соотношении:
НПЭФ 13,0
ОДАФ 10,0
Полиорганосилоксан типа МФ-50 1,0
Стекловолокно 20,0
Al(OH)2 30,0
Кальцит 14,5
Стеарат Zn 2,0
TiO3 4,0
Пероксид дикумила 1,5
ТБПБ 4,0
и дробится на гранулы размером 3-5 мм. Гранулят перерабатывается в изделия. Свойства приведены в таблице.
Example 5. NPEF according to example 1 is mixed with polyorganosiloxane according to example 4 and other components in a continuous screw mixer at t o 80-100 o C in the following ratio:
NPEF 13.0
ODAF 10.0
Polyorganosiloxane type MF-50 1.0
Fiberglass 20.0
Al (OH) 2 30.0
Calcite 14.5
Stearate Zn 2.0
TiO 3 4.0
Dicumyl Peroxide 1.5
TBPB 4.0
and crushed into granules with a size of 3-5 mm. Granulate is processed into products. The properties are shown in the table.

Пример 6. НПЭФ по примеру 1 смешивают с другими компонентами в шнековом смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующем соотношении:
НПЭФ 19,6
ОДАФ 7,9
Полиорганосилоксан 2 типа МФ-50 1,5
Стеклонаполнитель БС-13-14ОР-4-88-1 25
Тальк ТМК-28 28,5
Стеарат Са 1,0
TiO2 0,5
Пероксид дикумила 2,5
и дробится на гранулы размером 3-5 мм. Полученный гранулят перерабатывается в изделия. Свойства приведены в таблице.
Example 6. NPEF according to example 1 is mixed with other components in a continuous screw mixer at t o 80-100 o C in the following ratio:
NPEF 19.6
ODAF 7.9
Polyorganosiloxane type 2 MF-50 1.5
Glass filler BS-13-14OR-4-88-1 25
Talc TMK-28 28.5
Stearate Sa 1.0
TiO 2 0.5
Dicumyl Peroxide 2.5
and crushed into granules with a size of 3-5 mm. The resulting granulate is processed into products. The properties are shown in the table.

В качестве полиорганосилоксана применяется продукт 2 (метильфенильный) типа МФ-50, полученный по описанной технологии с последующей отгонкой растворителя и имеющий молекулярную массу М.м. 2100 и содержание гидроксильных групп 3%
Пример 7. НПЭФ, полученный по примеру 13, смешивают с другими компонентами в шнековом смесителе при to 80-100oC в следующем соотношении
НПЭФ 13,0
ОДАФ 5,0
Полиорганосилоксан 1 4,0
Стеклонаполнитель БС 13-140Р-4-88-1 20,0
Микротальк 50,0
Пероксид дикумила 5,0
Парафин Н-Э 2,0
TiO2 0,5
ТБПБ 0,5
и дробится на гранулы размером 3-5 мм
Пример 8
НПЭФ, полученный по примеру 15, смешивают с другими компонентами в смесителе при to 80-100oC в следующем соотношении:
НПЭФ 15
ОДАФ 5
Полиорганосилоксан 2 6
Стеклонаполнитель СП-А 20,0
Al(OH)2 30,0
Мел 17,4
Стеарат Са 1,0
TiO2 0,1
Пероксид дикумила 1,5
ТБПБ 4,0
и дробится на гранулы 2-5 мм.
As polyorganosiloxane, product 2 (methylphenyl) of the MF-50 type is used, obtained according to the described technology, followed by distillation of the solvent and having a molecular weight M.m. 2100 and the content of hydroxyl groups 3%
Example 7. NPEF obtained in example 13, is mixed with other components in a screw mixer at t o 80-100 o C in the following ratio
NPEF 13.0
ODAF 5.0
Polyorganosiloxane 1 4.0
Glass filler BS 13-140R-4-88-1 20.0
Microtalc 50.0
Dicumyl Peroxide 5.0
Paraffin NE 2.0
TiO 2 0.5
TBPB 0.5
and crushed into granules with a size of 3-5 mm
Example 8
NPEF obtained in example 15, is mixed with other components in the mixer at t o 80-100 o C in the following ratio:
NPEF 15
ODAF 5
Polyorganosiloxane 2 6
Glass filler SP-A 20.0
Al (OH) 2 30.0
Chalk 17.4
Stearate Sa 1.0
TiO 2 0.1
Dicumyl Peroxide 1.5
TBPB 4.0
and crushed into granules of 2-5 mm.

Пример 9 (сравнительный). НПЭФ по примеру 1 смешивают с другими компонентами в шнековом смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующих соотношениях:
НПЭФ 25,5
ОДАФ 10,0
Полиорганосилоксан 1 0,5
Стеклонаполнитель БС-13-140Р-4-88-1 20,0 25,5
Мел 11,4
Пероксид дикумила 4,5
Стеарат Са 3,0
Пигмент фталоциановый голубой 0,1
и дробится на гранулы размером 2-5 мм. В качестве полиоррганосилоксана 1 используется продукт по примеру 1.
Example 9 (comparative). The NPEF according to example 1 is mixed with other components in a continuous screw mixer at t o 80-100 o C in the following proportions:
NPEF 25.5
ODAF 10.0
Polyorganosiloxane 1 0.5
Glass filler BS-13-140R-4-88-1 20.0 25.5
Chalk 11.4
Dicumyl Peroxide 4.5
Stearate Sa 3.0
Phthalocyanine blue pigment 0.1
and crushed into granules of 2-5 mm in size. As polyorganganosiloxane 1, the product of example 1 is used.

Пример 10 (сравнительный). НПЭФ по примеру 1 смешивают с полиорганосилоксаном 2 типа МФ-50 по примеру 2 и другими компонентами в смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующих соотношениях:
НПЭФ 19,6
ОДАФ 6,9
Полиорганосилоксан 2 МФ-50 16
Стеклонаполнитель 25
Кальцит 28,5
Пероксид дикумила 2,5
TiO2 0,5
Стеарат Zn 1,0
и дробится на гранулы размером 2-4 мм. Гранулят перерабатывается в изделия. Свойства приведены в таблице.
Example 10 (comparative). NPEF according to example 1 is mixed with polyorganosiloxane 2 type MF-50 according to example 2 and other components in a continuous mixer at t o 80-100 o C in the following proportions:
NPEF 19.6
ODAF 6.9
Polyorganosiloxane 2 MF-50 16
Glass filler 25
Calcite 28.5
Dicumyl Peroxide 2.5
TiO 2 0.5
Stearate Zn 1.0
and crushed into granules of 2-4 mm in size. Granulate is processed into products. The properties are shown in the table.

Увеличение содержания полиорганосилоксана свыше 15% нецелесообразно, т. к. не приводит к значительному улучшению описанных свойств, но увеличивает стоимость материала. An increase in the content of polyorganosiloxane over 15% is impractical since it does not lead to a significant improvement in the described properties, but increases the cost of the material.

Пример 11. НПЭФ по примеру 2 смешивают с другими компонентами в смесителе периодического действия при температуре 75-85oC в следующем соотношении:
НПЭФ 20
ОДАФ 8,0
Стеклонаполнитель БС-13-140Р-4-88-1 80
Al(OH)3 30
Каолин 14,7
Стеарат Zn 1,0
Пероксид дикумила 5,0
ТБПБ 0,3
TiO3 1,0
и дробится а гранулы размером 1-5 мм. Полученный гранулят перерабатывается в изделия. Результаты испытаний приведены в таблице.
Example 11. NPEF according to example 2 is mixed with other components in a batch mixer at a temperature of 75-85 o C in the following ratio:
NPEF 20
ODAF 8.0
Glass filler BS-13-140R-4-88-1 80
Al (OH) 3 30
Kaolin 14.7
Stearate Zn 1.0
Dicumyl Peroxide 5.0
TBPB 0.3
TiO 3 1.0
and crushed into granules 1-5 mm in size. The resulting granulate is processed into products. The test results are shown in the table.

Пример 12. НПЭФ по примеру 2 смешивают с другими компонентами путем вальцевания в течение 7 минут при температуре валков 70-752 C при следующем соотношении:
НПЭФ 13,0
ОДАФ 13,0
Стеклонаполнитель СП-А 20,0
Al(OH)3 30,0
Кальцит 14,0
Стеарат Са 2,0
TiO2 2,0
Пероксид дикумила 1,5
ТБПБ 4,5
Получение композиции с содержанием инициатора отверждения ТБПБ > 4 мас. сопровождается преждевременным отверждением массы непосредственно на валках, т. к. происходит сильный разогрев массы. Смешение при более низких температурах не позволяет произвести гомогенизацию компонентов в расплаве.
Example 12. NPEF according to example 2 is mixed with other components by rolling for 7 minutes at a roll temperature of 70-75 2 C in the following ratio:
NPEF 13.0
ODAF 13.0
Glass filler SP-A 20.0
Al (OH) 3 30.0
Calcite 14.0
Stearate Sa 2.0
TiO 2 2.0
Dicumyl Peroxide 1.5
TBPB 4.5
Obtaining a composition containing a curing initiator TBPB> 4 wt. accompanied by premature curing of the mass directly on the rolls, because there is a strong heating of the mass. Mixing at lower temperatures does not allow homogenization of the components in the melt.

Пример 13. В четырехгорлую колбу, снабженную мешалкой, барботером для подачи инертного газа, термометром и ловушкой Дина и Старка для сбора конденсационной воды, загружают 1,1 моль оксипропилированного дефинилолпропана и 1,0 моль малеинового ангидрида. Исходную смесь нагревают до to 195-200o C и выдерживают при этой температуре до получения полиэфира с к.ч. 10 мг КОН/г. После чего в расплав вводят 0,05% MgO и выдерживают при to 195o C в течение часа. Полученный олигоэфир характеризуется
1) соотношение ОН и СООН 5,75/1,
2) соотношение катионов металла Ме к СООН=0,0033/1.
Example 13. In a four-necked flask equipped with a stirrer, an inert gas bubbler, a thermometer and a Dean and Stark trap for collecting condensation water, 1.1 mol of hydroxypropylated vinyl chloride propane and 1.0 mol of maleic anhydride are charged. The initial mixture is heated to t o 195-200 o C and maintained at this temperature until a polyester with k.ch. 10 mg KOH / g Then 0.05% MgO is introduced into the melt and maintained at t o 195 o C for one hour. The resulting oligoester is characterized
1) the ratio of OH and COOH 5.75 / 1,
2) the ratio of metal cations of Me to COOH = 0.0033 / 1.

Полиорганосилоксан 1 метильного типа с молекулярной массой М.м. 900 и содержанием гидроксильных групп 4,2% синтезируют по схеме, описанной выше. Polyorganosiloxane 1 methyl type with a molecular weight M.m. 900 and a content of hydroxyl groups of 4.2% are synthesized according to the scheme described above.

Все компоненты смешивают в шнековом смесителе непрерывного действия при to 80-100oC в следующем соотношении, мас.All components are mixed in a continuous screw mixer at t o 80-100 o C in the following ratio, wt.

НПЭФ модиф. 25,5
ОДАФ 7,5
Полиорганосилоксан 1 2,0
Стеклонаполнитель БС-13-140Р-4-88-Т 20,0
Al(OH)3 25,0
Мел 11,9
Стеарат Са 3,0
TiO2 0,1
Пероксид дикумила 5,0
Полученная композиция дробится на гранулы 3-5 мм. Гранулят перерабатывается в изделия трансферным прессованием при температуре t 155-175o C и уд. давлении Р 30-100 кг/см3. Режим формования автоматический. Изделия имеют хорошую формоустойчивость.
NPEF modif. 25.5
ODAF 7.5
Polyorganosiloxane 1 2.0
Glass filler BS-13-140R-4-88-T 20.0
Al (OH) 3 25.0
Chalk 11.9
Stearate Sa 3.0
TiO 2 0.1
Dicumyl Peroxide 5.0
The resulting composition is crushed into granules of 3-5 mm. The granulate is processed into products by transfer pressing at a temperature of t 155-175 o C and beats. pressure P 30-100 kg / cm 3 . The molding mode is automatic. Products have good shape stability.

Далее изделия проходят цикл механической и химической обработки поверхности (зачистка облоя, литников, шлифовка поверхности абразивными порошками, мойка изделия от абразива, сушка) и сортируются при 20-кратном увеличении. Свойства приведены в таблице. Further, the products go through a cycle of mechanical and chemical surface treatment (cleaning of flake, gates, grinding the surface with abrasive powders, washing the product from abrasive, drying) and are sorted at a 20-fold increase. The properties are shown in the table.

Пример 14. В четырехгорлую колбу по примеру 13 загружают 0,4 моля изофталевой кислоты и 1,1 моля пропиленгликоля и 0,02 мас. (от исходных компонентов) катализатора ацетата Zn. Исходную смесь нагревают до t 175-1852 C и ведут переэтерификацию до прекращения выделения метанола. Реакционную массу охлаждают до t 110-115o C и вводят 0,6 моля малеинового ангидрида, поднимают t до 185-195o C и ведут конденсацию до к.ч. 30 мг КОН/г. После чего в расплав вводят 0,01% ZnO и выдерживают при работающей мешалке при t cинтеза 1 час. Олигоэфир характеризуется
1) соотношением ОН и СООН групп 1,7/1,
2) соотношением катионов металла Ме к СООН 0,0033/1ю
Полиорганосилоксан 2 типа МФ-50 с М.м. 2800 и содержанием гидроксильных групп 4% получают в соответствии с ТУ П 564-68 с последующей отгонкой растворителя. Компоненты смешивают при t 80-100o C в шнековом смесителе непрерывного действия в следующем соотношении: НПЭФ 15,7; ОДАФ 7,3; полиорганосилоксан 4,0; стеклонаполнитель 35,0; наполнитель для норпластов 30,5; литопон 2,5; Стеарат Са 2,0; пероксид дикумила 3,0.
Example 14. In a four-necked flask according to example 13, 0.4 moles of isophthalic acid and 1.1 moles of propylene glycol and 0.02 wt. (from starting components) Zn acetate catalyst. The initial mixture is heated to t 175-185 2 C and transesterification is carried out until the methanol evolution ceases. The reaction mass is cooled to t 110-115 o C and injected 0.6 mol of maleic anhydride, raise t to 185-195 o C and conduct condensation to k.h. 30 mg KOH / g Then, 0.01% ZnO is introduced into the melt and incubated with a working stirrer at t synthesis for 1 hour. Oligoether is characterized
1) the ratio of OH and COOH groups of 1.7 / 1,
2) the ratio of metal cations of Me to COOH 0.0033 / 1yu
Polyorganosiloxane type 2 MF-50 with M.m. 2800 and the content of hydroxyl groups of 4% is obtained in accordance with TU P 564-68, followed by distillation of the solvent. The components are mixed at t 80-100 o C in a continuous screw mixer in the following ratio: NPEF 15.7; ODAF 7.3; polyorganosiloxane 4.0; glass filler 35.0; filler for norplast 30.5; lithopone 2.5; Stearate Ca 2.0; Dicumyl Peroxide 3.0.

Пример 15. Синтезируют НПЭФ по схеме примера 13 на основе 38 г пропиленгликоля 35,3 диметилтерефталата и 26,7 г малеинового ангидрида до к.ч. 20 мг КОН/г. Example 15. Synthesize NPEF according to the scheme of example 13 based on 38 g of propylene glycol 35.3 dimethyl terephthalate and 26.7 g of maleic anhydride to k.ch. 20 mg KOH / g

На последней стадии синтеза вводят 10 мас. от НПЭФ полиорганосилоксана метильного типа с М.м. 1100 и содержанием гидроксильных групп 4,9%
После чего полученный продукт смешивается путем вальцевания при t 80-953 C с другими компонентами в течение 20 минут при следующем соотношении:
НПЭФ 20,0
ОДАФ 8,5
Полиорганосилоксан 2 2,0
Стеклонаполнитель 20,0
Al(OH)2 30,0
Каолин 12,0
Пигмент голубой фталоциановый 1,0
Стеарат Са 2,0
ТБПБ 2,0
Пероксид дикумила 2,5
Пример 16. Ненасыщенный олигоэфир получают по схеме примера 13 на основе 1,1 моля оксипропилированного дифенилолпропана и 1,0 моля фумаровой кислоты. Синтез ведут до к. ч. 13 мг КОН/гр, после чего в расплав полиэфира вводят 0,03% MgO и выдерживают при работающей мешалке 1 час при t синтеза. НПЭФ характеризуется
1) соотношением ОН и СООН групп 3,78/1,
2) соотношением катионов металла Ме к СООН 0,021/1.
At the last stage of the synthesis, 10 wt. from NPEF methylorganosiloxane methyl type with M.m. 1100 and the content of hydroxyl groups of 4.9%
Then the resulting product is mixed by rolling at t 80-95 3 C with other components for 20 minutes in the following ratio:
NPEF 20.0
ODAF 8.5
Polyorganosiloxane 2 2.0
Glass filler 20.0
Al (OH) 2 30.0
Kaolin 12.0
Phthalocyanine blue pigment 1.0
Stearate Sa 2.0
TBPB 2.0
Dicumyl Peroxide 2.5
Example 16. An unsaturated oligoester is prepared according to the scheme of Example 13 based on 1.1 mol of hydroxypropylated diphenylol propane and 1.0 mol of fumaric acid. The synthesis is carried out to a grade of 13 mg KOH / g, after which 0.03% MgO is introduced into the polyester melt and kept for 1 hour at a synthesis with a working stirrer. NPEF is characterized by
1) the ratio of OH and COOH groups of 3.78 / 1,
2) the ratio of metal cations of Me to COOH is 0.021 / 1.

Компоненты смешивают при t 80-100o C в смесителе непрерывного действия в следующем соотношении:
НПЭФ 15,0
ОДАФ 15,0
Полиорганосилоксан 1 2,2
Стеклонаполнитель 35,0
Тальк ТРПН 25
Стеарат Са 4,0
TiO2 1,0
Пероксид дикумила 2,8
Полученная композиция дробится на дробилке типа "Olmos". Гранулят не смешивается, обладает отличными электроизоляционными свойствами.
The components are mixed at t 80-100 o C in a continuous mixer in the following ratio:
NPEF 15.0
ODAF 15.0
Polyorganosiloxane 1 2.2
Glass filler 35.0
Talc TRPN 25
Stearate Sa 4.0
TiO 2 1.0
Dicumyl Peroxide 2.8
The resulting composition is crushed on a crusher type "Olmos". The granulate does not mix, has excellent electrical insulating properties.

Claims (2)

1. Полимерная композиция, включающая химстойкий ненасыщенный полиэфир, олигомер диаллилфталата, инициатор отверждения перекись дикумила, модифицирующую добавку, стекло- и дисперсный наполнитель, пигмент и смазку, отличающаяся тем, что в качестве химстойкого ненасыщенного полиэфира она содержит полиэфир на основе алифатических и/или ароматических гликолей и ненасыщенной дикарбоновой кислоты или ее смеси с насыщенной дикарбоновой кислотой, или продукт взаимодействия указанного ненасыщенного полиэфира с окислами щелочноземельного металла при массовом соотношении катионов щелочноземельного металла и карбоксильных групп (0,0033 0,03) 1, а в качестве модифицирующей добавки она содержит полиорганосилоксан продукт согидролиза кремнийорганических мономеров метильного и/или метилфенильного типа с функциональностью ≅ 3 при следующем соотношении компонентов композиции, мас. 1. A polymer composition comprising a chemically resistant unsaturated polyester, diallyl phthalate oligomer, a curing initiator, dicumyl peroxide, a modifying additive, a glass and dispersed filler, a pigment and a lubricant, characterized in that it contains an aliphatic and / or aromatic polyesters as a chemically unsaturated polyester glycols and unsaturated dicarboxylic acid or a mixture thereof with saturated dicarboxylic acid, or the product of the interaction of the specified unsaturated polyester with alkaline earth metal oxides alla at a mass ratio of alkaline earth metal cations and carboxyl groups (0.0033 0.03) 1, and as a modifying additive it contains a polyorganosiloxane product of the co-hydrolysis of organosilicon monomers of methyl and / or methylphenyl type with functionality ≅ 3 in the following ratio of components of the composition, wt. Ненасыщенный полиэфир, указанный выше 13,0 25,5
Олигомер диаллилфталата 2,5 15,0
Полиорганосилоксан продукт согидролиза кремнийорганических мономеров метильного и/или метилфенильного типа с функциональностью ≅ 3 1 15
Стеклонаполнитель 20 35
Дисперсный наполнитель 25 53
Смазка 1 4
Пигмент 0,1 4,0
Перекись дикумила 1,5 5,0.
Unsaturated polyester above 13.0 25.5
Diallyl phthalate oligomer 2.5 15.0
Polyorganosiloxane is a product of the co-hydrolysis of organosilicon monomers of methyl and / or methylphenyl type with a functionality of ≅ 3 1 15
Glass filler 20 35
Dispersed filler 25 53
Grease 1 4
Pigment 0.1 4.0
Dicumyl peroxide 1.5 5.0.
2. Композиция по п.1, отличающаяся тем, что в качестве инициатора отверждения она дополнительно содержит 0,5 4,2 мас. трет-бутилбензоата на 100 мас. композиции. 2. The composition according to claim 1, characterized in that as an initiator of curing, it additionally contains 0.5 to 4.2 wt. tert-butyl benzoate per 100 wt. composition.
RU92012736A 1992-12-18 1992-12-18 Polymeric composition RU2073041C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU92012736A RU2073041C1 (en) 1992-12-18 1992-12-18 Polymeric composition

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU92012736A RU2073041C1 (en) 1992-12-18 1992-12-18 Polymeric composition

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU92012736A RU92012736A (en) 1996-03-10
RU2073041C1 true RU2073041C1 (en) 1997-02-10

Family

ID=20133882

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU92012736A RU2073041C1 (en) 1992-12-18 1992-12-18 Polymeric composition

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2073041C1 (en)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2320040C1 (en) * 2006-10-13 2008-03-20 ЗАО "Электроизолит" Impregnating insulating varnish
RU2417962C1 (en) * 2010-01-27 2011-05-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Мордовский государственный университет им. Н.П. Огарева" Polymer-mortar mixture
RU2636495C2 (en) * 2016-04-06 2017-11-23 Общество с ограниченной ответственностью Специальное Конструкторское Бюро "Мысль" Method of producing polymeric composite material for manufacturing items

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Патент Австралии N 583097, кл. C 08 G 81/00, C 08 L 67/04, 1989. Авторское свидетельство СССР N 510486, кл. C 08 L 29/00, 1976. Европейский патент ЕПВ N 0335406, кл. C 08 L 67/06, 1989. Европейский патент ЕПВ N 0201176, кл. C 08 L 101/00, 1987. Заявка Японии N 5466892, кл. C 08 L 67/06, 1979. Патент Англии N 604544, 1958. Авторское саидетельство СССР N 298599, кл. C 08 F289/00, 1971. Заявка Японии N 524313, кл. C 08 F 299/04, 1977. Заявка Японии N 524314, кл. C 08 F 299/04, 1977. Заявка Японии N 524315, кл. C 08 F299/04, 1977. Заявка Японии N 524316, кл. C 08 F 299/04, 1977. Заявка Японии N 524312, кл. С 08 F 299/04, 1977. Cywinski S.W., Stoov P.H. Kunststoff - Kundschau", 1961, Bd. 8, N 12, s. 593-597. *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2320040C1 (en) * 2006-10-13 2008-03-20 ЗАО "Электроизолит" Impregnating insulating varnish
RU2417962C1 (en) * 2010-01-27 2011-05-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Мордовский государственный университет им. Н.П. Огарева" Polymer-mortar mixture
RU2636495C2 (en) * 2016-04-06 2017-11-23 Общество с ограниченной ответственностью Специальное Конструкторское Бюро "Мысль" Method of producing polymeric composite material for manufacturing items

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3975354A (en) Glass fiber-reinforced flame-resistant thermoplastic polyester moulding compositions containing poly(2,4,6-tribromostyrene)
US3986992A (en) Low shrink thermosetting polyesters
US5314729A (en) Artificial marble
US4102944A (en) Low profile unsaturated polyester resin composition
US3919438A (en) Method of coating using a silicone modified polyester
US4766163A (en) Modified polyester thermosetting resin compositions
US4233413A (en) Resin composition with low shrinkage
RU2073041C1 (en) Polymeric composition
EP1358235B1 (en) Process for the preparation of agglomerated stones from a curable composition comprising an epoxidised unsaturated polyester and mineral fillers and agglomerated stones obtained therefrom
US3957906A (en) Chemically resistant polyester resins compositions
US20200399433A1 (en) Improvement of impact properties of dynamically cross-linked networks by using reactive impact modifiers
US3766145A (en) Preparation of unsaturated polyesters of isophthalic acid
EP0076073B1 (en) Granular moulding compositions
US20190256705A1 (en) Networking flame retardant dynamic cross-linked networks
JP3092201B2 (en) Low shrinkage unsaturated polyester resin composition
US3368996A (en) Polyalkenyl esters of polybasic organic acids plastic composition and methods of manufacture
US2760948A (en) Polyester products, including di and triisobutenyl succinic acid as components
JPS5852346A (en) Production of mica-filled polyester composition
JP3218293B2 (en) Method for producing unsaturated polyester resin
RU1787161C (en) Compound for solid granulated molding material
WO2025248941A1 (en) Resin composition, resin, and product to be used in home in contact with water
JP2025171988A (en) Method for producing unsaturated polyester resin, unsaturated polyester resin produced by the method, and cured unsaturated polyester
JPH06316611A (en) Thermosetting resin composition and its curing method
JP3688409B2 (en) Thermosetting resin composition
WO2025231632A1 (en) Preparation method for unsaturated polyester resin, unsaturated polyester resin prepared thereby, and unsaturated polyester cured product

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20081219