RU2053978C1

RU2053978C1 - Method to produce corundum-mullite ceramics of sonalox-msc type

Info

Publication number: RU2053978C1
Application number: RU93029582A
Authority: RU
Inventors: М.Ф. Лисов
Original assignee: Акционерное общество "Экология Москвы"
Priority date: 1993-05-28
Filing date: 1993-05-28
Publication date: 1996-02-10

Abstract

FIELD: refractory materials industry. SUBSTANCE: method of corundum-mullite ceramics production provides for: preparation of charge made of silicon dioxide powder and aluminum nitride powder in ratio of (mass %): silicon dioxide 6.1 - 25.9; aluminum nitride 74.1 - 93.9; by mixing the components during joint milling; roasting in oxygen-bearing atmosphere till end of their mass changes. After cooling they have reaction sintered corundum-mullite ceramics, output of which achieves 118 - 123 %. The ceramic-mullite product has fine-grained structure and is used as high-temperature constructional material. EFFECT: improved corundum-mullite structure allows to use it as high-temperature constructional material. 1 tbl

Description

Изобретение относится к способам получения поликристаллических керамических материалов на основе двойных оксидов и может быть использовано в огнеупорной промышленности, металлургии, энергетике, химии, машиностроении, медицине, радио- и электротехнике. The invention relates to methods for producing polycrystalline ceramic materials based on double oxides and can be used in the refractory industry, metallurgy, energy, chemistry, mechanical engineering, medicine, radio and electrical engineering.

Известно, что в системе муллит-корунд (3Al₂O₃ · 2SiO₂ Al₂O₃) получают керамику корундомуллитового состава, которая содержит 70-95 мас. Al₂O₃ и отличается разнообразием свойств и характеристик в зависимости от состава исходной шихты и условий обработки. При этом получают керамику, используя двухстадийную (спековую) технологию [1]
Анализ источников информации показывает, что наиболее близким по технической сущности к заявленному объекту является способ получения керамики корундомуллитового состава, который предусматривает смешение порошков глинозема (Al₂O₃), кварцевого песка (SiO₂) и добавки (порошок эвтектики BaO-CaO-SiO₂) с последующим введением связки, формованием заготовок и их обжигом на воздухе при 1620 К в течение 2 ч. Этот способ принят нами за прототип [2]
Следует отметить, что корундомуллитовая керамика, полученная по этому способу, содержит 15-30 мас. стеклофазы, что не позволяет использовать ее при повышенных температурах.It is known that in the mullite-corundum system (3Al ₂ O ₃ · 2SiO ₂ Al ₂ O ₃ ), corundum-mullite ceramic is obtained, which contains 70-95 wt. Al ₂ O ₃ and differs in a variety of properties and characteristics depending on the composition of the initial charge and processing conditions. In this case, ceramic is obtained using two-stage (cake) technology [1]
Analysis of information sources shows that the closest in technical essence to the claimed object is a method for producing ceramics of corundum-mullite composition, which involves the mixing of powders of alumina (Al ₂ O ₃ ), quartz sand (SiO ₂ ) and additives (eutectic powder BaO-CaO-SiO ₂ ) with the subsequent introduction of the ligament, molding the blanks and firing them in air at 1620 K for 2 hours. This method was adopted by us as a prototype [2]
It should be noted that corundum mullite ceramics obtained by this method contains 15-30 wt. glass phase, which does not allow its use at elevated temperatures.

Основной задачей изобретения является получение высокотемпературной керамики корундомуллитового состава с тонкозернистой структурой путем совмещения синтеза и спекания. The main objective of the invention is to obtain high-temperature ceramics of corundum-mullite composition with a fine-grained structure by combining synthesis and sintering.

Решение поставленной задачи осуществляли путем приготовления шихты смешением порошков диоксида кремния и алюминийсодержащего компонента, формования заготовок и их обжига в кислородсодержащей атмосфере. The solution to this problem was carried out by preparing the mixture by mixing powders of silicon dioxide and an aluminum-containing component, forming blanks and burning them in an oxygen-containing atmosphere.

При этом согласно изобретению в качестве алюминийсодержащего компонента используют порошок нитрида алюминия при следующих количественных соотношениях, мас. Moreover, according to the invention, an aluminum nitride powder is used as an aluminum-containing component in the following quantitative ratios, wt.

Диоксид кремния 6,1-25,9
Нитрид алюминия 74,1-93,9 а обжиг осуществляют до прекращения изменений массы заготовок.Silica 6.1-25.9
Aluminum nitride 74.1-93.9 and firing is carried out until the cessation of changes in the mass of the workpieces.

Сущность предложенного способа заключается в том, что на первом этапе путем совместного помола готовят исходную шихту из порошков диоксида кремния (SiO₂) и нитрида алюминия (AlN); на втором этапе из полученной шихты готовят формовочную массу, формуют заготовки и обжигают их в кислородсодержащей атмосфере при парциальном давлении не ниже 10 Па (0,0001 атм и выше) при температурах 1670-1970 К до прекращения изменений массы заготовок.The essence of the proposed method is that at the first stage, by co-grinding, the initial mixture is prepared from powders of silicon dioxide (SiO ₂ ) and aluminum nitride (AlN); at the second stage, a molding mixture is prepared from the obtained mixture, preforms are molded, and they are fired in an oxygen-containing atmosphere at a partial pressure of at least 10 Pa (0.0001 atm and above) at temperatures of 1670-1970 K until the change in the mass of the preforms ceases.

После охлаждения получали спеченную керамику корундомуллитового состава, отличающуюся тонкозернистой структурой, округлой формой зерен с изометрическим габитусом. При этом имеет место увеличение съема готовой продукции на 18-23% при прочих равных условиях, поскольку в рамках предложенного способа из 100 кг шихты удается получить 118-123 кг корундомуллитовой керамики. After cooling, sintered ceramics of corundum-mullite composition was obtained, characterized by a fine-grained structure and a rounded shape of grains with an isometric habit. At the same time, there is an increase in removal of finished products by 18-23%, ceteris paribus, since within the framework of the proposed method, 118-123 kg of corundum mullite ceramics can be obtained from 100 kg of charge.

Важным моментом предложенного технического решения является тот факт, что в процессе окислительного обжига заготовок из диоксида кремния и нитрида алюминия в газовую атмосферу выделяется только азот, безвредный для человека и окружающей среды, что экологически весьма благоприятно. An important point of the proposed technical solution is the fact that during the oxidative firing of billets of silicon dioxide and aluminum nitride, only nitrogen is released into the gas atmosphere, which is harmless to humans and the environment, which is environmentally very favorable.

Таким образом, технический результат достигается в изобретении за счет выбора состава исходной смеси, соотношения компонентов в ней и выбора условий термообработки. Thus, the technical result is achieved in the invention by choosing the composition of the initial mixture, the ratio of the components in it and the choice of heat treatment conditions.

При выходе за указанные пределы количественных соотношений компонентов или при нарушении других условий осуществления способа не удается решить основную задачу предложенного изобретения получить высокотемпературную тонкозернистую корундомуллитовую керамику с повышенным выходом. When going beyond the specified limits of the quantitative ratios of the components or in violation of other conditions of the method, it is not possible to solve the main problem of the proposed invention to obtain a high-temperature fine-grained corundum-mullite ceramic with an increased yield.

Петрографический, рентгенофазный и ИК-спектральный анализы подтвердили, что в рамках предложенного способа действительно достигается поставленная в изобретении задача удается получить путем реакционного спекания тонкозернистую корундомуллитовую керамику. Petrographic, x-ray phase and infrared spectral analyzes confirmed that within the framework of the proposed method, the objective of the invention is really achieved by succeeding in obtaining fine-grained corundum-mullite ceramic by reaction sintering.

П р и м е р 1. Смешивают 51,8 г диоксида кремния (SiO₂, ЧДА, ГОСТ 9428-73) и 148,2 г нитрида алюминия (AlN, Ч, ТУ 6-09-110-75) и путем совместного помола на планетарной мельнице готовят шихту, содержащую 25,9 мас. SiO₂ и 74,1 мас. AlN, в которую вводят 6 г парафина. Затем гранулированием получают пресс-порошок, из которого при 300 МПа формуют заготовки и обжигают их на воздухе при 1770 К до прекращения изменений массы этих заготовок. Путем реакционного спекания получают 236 г корундомуллитовой керамики, выход которой составил 118%
П р и м е р 2. Смешивают 12,2 г диоксида кремния (SiO₂, ОСЧ, ТУ6-09-4901-80) и 187,8 г нитрида алюминия (AlN, СВС, ТУ 88-20-40-82) и путем помола на планетарной мельнице готовят шихты, содержащую 6,1 мас. SiO₂ и 93,9 мас. ALN, в которую вводят 6 г каучука, и после гранулирования формуют заготовки под давлением 250 МПа. Заготовки сушат и обжигают на воздухе при 1870 К до прекращения изменений массы этих обжигаемых заготовок. После охлаждения получали 246 г корундомуллитовой керамики, выход которой составил 123%
Основные свойства и характеристики полученной керамики представлены в таблице в сравнении с характеристиками керамики по прототипу.PRI me R 1. 51.8 g of silicon dioxide (SiO ₂ , ChDA, GOST 9428-73) and 148.2 g of aluminum nitride (AlN, Ch, TU 6-09-110-75) are mixed and combined grinding at a planetary mill prepare a mixture containing 25.9 wt. SiO ₂ and 74.1 wt. AlN, which is introduced 6 g of paraffin. Then granulation produces a press powder, from which preforms are formed at 300 MPa and fired in air at 1770 K until the change in the mass of these preforms ceases. By reactive sintering, 236 g of corundum mullite ceramic is obtained, the yield of which is 118%
PRI me R 2. 12.2 g of silicon dioxide (SiO ₂ , OCh, TU6-09-4901-80) and 187.8 g of aluminum nitride (AlN, SHS, TU 88-20-40-82) are mixed and by grinding in a planetary mill prepare the mixture containing 6.1 wt. SiO ₂ and 93.9 wt. ALN, into which 6 g of rubber is introduced, and after granulation, preforms are molded under a pressure of 250 MPa. The preforms are dried and calcined in air at 1870 K until the mass changes of these calcined preforms cease. After cooling, 246 g of corundum mullite ceramic was obtained, the yield of which was 123%
The main properties and characteristics of the obtained ceramics are presented in the table in comparison with the characteristics of the ceramics of the prototype.

Анализ полученных результатов и данных, представленных в таблице, показывает, что поставленная в изобретении задача решена реакционным спеканием, получена высокотемпературная тонкозернистая корундомуллитовая керамика (SONALOX-MC). An analysis of the results and the data presented in the table shows that the problem set in the invention was solved by reaction sintering, and high-temperature fine-grained corundum-mullite ceramic (SONALOX-MC) was obtained.

Claims

METHOD FOR PRODUCING SONALOX-MSC CORUNDUMULITE CERAMICS, which includes the preparation of a mixture by mixing silica powders and an aluminum-containing component, forming blanks and their subsequent firing in an oxygen-containing atmosphere, characterized in that aluminum nitride is used as the aluminum-containing component in the following amounts: wt%:
Silica - 6.1 - 25.9
Aluminum nitride - 74.1 - 93.9,
and firing is carried out until the cessation of changes in the mass of the workpieces.