[go: up one dir, main page]

RO125599B1 - Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil - Google Patents

Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil Download PDF

Info

Publication number
RO125599B1
RO125599B1 ROA200800837A RO200800837A RO125599B1 RO 125599 B1 RO125599 B1 RO 125599B1 RO A200800837 A ROA200800837 A RO A200800837A RO 200800837 A RO200800837 A RO 200800837A RO 125599 B1 RO125599 B1 RO 125599B1
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
cathode
electrolysis
metal oxide
reduction
voltage
Prior art date
Application number
ROA200800837A
Other languages
English (en)
Other versions
RO125599A2 (ro
Inventor
Vasile Soare
Ioan Surcel
Marian Burada
Mihail Târcolea
Costel Roman
Original Assignee
Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Pentru Metale Neferoase Şi Rare - Imnr
Universitatea "Politehnica" Din Bucureşti - Centrul De Biomateriale Upb-Biomat
Universitatea Tehnică "Gh.Asachi" Din Iaşi
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Pentru Metale Neferoase Şi Rare - Imnr, Universitatea "Politehnica" Din Bucureşti - Centrul De Biomateriale Upb-Biomat, Universitatea Tehnică "Gh.Asachi" Din Iaşi filed Critical Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Pentru Metale Neferoase Şi Rare - Imnr
Priority to ROA200800837A priority Critical patent/RO125599B1/ro
Publication of RO125599A2 publication Critical patent/RO125599A2/ro
Publication of RO125599B1 publication Critical patent/RO125599B1/ro

Links

Landscapes

  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description

Orice persoană are dreptul să formuleze fn scris și motivat, la OSIM, o cerere de revocare a brevetului de invenție, fn termen de 6 luni de la publicarea mențiunii hotărârii de acordare a acesteia
RO 125599 Β1
Invenția se referă la un procedeu de obținere a unor metale de tranziție, greu fuzibile ca, de exemplu, titan, zirconiu, vanadiu, mangan, fier, nichel, cobalt, molibden, wolfram, crom, siliciul, tantal, niobiu, cupru etc., printr-un proces de reducere electrochimică a oxizilor acestor metale, cu tensiuni de descompunere sub cea a oxidului de calciu.
Procedeele utilizate industrial pe plan mondial, pentru obținerea titanului metalic, bazate pe procese de reducere termică - chimică, prezintă o serie de dezavantaje, fiind energofage, poluante și complicate tehnologic, și necesitând durate mari ale operațiilor și costuri ridicate. Aceste procedee constau, în esență, în clorurarea minereurilor oxidice (rutil sau ilmenit), purificarea și apoi reducerea tetraclorurii de titan cu magneziu sau sodiu topite, distilarea pentru purificarea titanului, recuperarea electrochimică a magneziului sau sodiului. în mod similar, se fabrică și zirconiul. Procedeele utilizate pentru obținerea altor metale (V, Mn, Fe, Ni, Co, Mo, W, Cr, Si, Ta, Nb, Cu etc.), de reducere termică sau procedee combinate chimice și electrochimice, sunt complicate, implicând un număr mare de operații și utilaje specifice, cu consumuri mari de energie și cu produse secundare incluzând factori poluanți.
Procese electrolitice de obținere a titanului și a altor metale refractare, deși posibile teoretic, și studiate de foarte mult timp, nu au fost concretizate în procedee aplicate industrial, până în prezent.
Astfel de procese, desfășurate în electroliți săruri topite, ca în cazul obținerii aluminiului, au inconveniente majore, datorită temperaturilor foarte înalte de topire și datorită stărilor de valență stabile, multiple, ale unor elemente.
în stadiu de cercetare, se află diverse procedee electrochimice de electroreducere a oxidului de titan și a altor oxizi metalici în electrolit CaCI2 topit, bazate pe procesul FFC (Fray-Farthing-Chen) Cambridge și pe procesul OS (Ono-Suzuki). Procesul FFC are dezavantajele că, desfășurându-se la tensiuni mai reduse (sub tensiunile de descompunere ionică ale oxizilor), are durate foarte lungi de desfășurare, iar conținuturile reziduale de oxigen sunt ridicate. Procesul OS, desfășurându-se la tensiuni mai ridicate (peste tensiunile de descompunere ionică ale oxizilor), este mai rapid, permite o îndepărtare mai avansată a oxigenului, dar are dezavantajele unor contaminări cu impurități ale depozitelor catodice și ale emisiilor de gaze poluante.
Este cunoscut, în acest sens, documentul WO 02/066711 A1, care prezintă un procedeu de producere a unui metal sau a unui aliaj din material metalifer cu Ti, Si, Ge, Zr, Hf, Sm, U, Al, Mg, Nd, Mo, Cr sau/și Nb sau aliaje ale acestora, care poate conține oxizi, carburi, sulfuri sau nitruri ale metalului respectiv, prin scoaterea atomilor de O, S, N, C, din structura corpului solid metalifer, prin electroliză, într-o celulă de electroliză ce include o sare topită ca electrolit, în care impuritățile se dizolvă, în particular, CaCI2, corpul solid metaliferfiind utilizat drept catod, parametrii de curent/tensiune fiind aleși astfel încât să se evite descompunerea electrolitului, materialul metalifer catodic fiind distribuit în jurul unui/unor conductori inerți chimic la temperatură înaltă, fiind sinterizatîn aer la 85O...95O°C, anodul fiind din grafit, temperatura de electroliză fiind de circa 950°C, tensiunea fiind între 1,75 și 3,3 V, și intensitatea de curent mai mare de 1 A, aplicată minimum două ore.
De asemenea, documentul US 2007/0029208 A1 prezintă un procedeu și o instalație de purificare a unor metale prin reducere a unor oxizi ai acestora, prin electroliză cu electrolit din o sare topită, în particular, din CaCI2 cu 5% CaO la 900°C, folosind, drept catod, oxid de titan, TiO2, presat și sinterizat la 1450°C, pentru a produce un corp poros și cu anod din grafit, electroliza fiind realizată la o tensiune de 3 V, timp de opt ore.
Problema tehnică pe care o rezolvă invenția constă în prevederea unui procedeu de producere a unui metal de tranziție, greu fuzibil, prin electroliză, dintr-un oxid al acestui metal, astfel încât să se obțină metal de puritate ridicată, cu durate de timp și costuri optime.
Procedeul conform invenției, de obținere a unor metale de tranziție greu fuzibile prin reducere electrochimică, rezolvă această problemă prin aceea că, după o fază preliminară de formare a unui catod din pulbere de oxid metalic, prin presare și sinterizare la o temperatură
RO 125599 Β1 în jur de 900°C, realizează o fază de oxidare și de reducere a acestui oxid metalic, utilizând 1 catodul solid menționat și un anod de grafit superdens, prin electroliză în baie de electrolit de clorură de calciu topit, la 800 + 900°C, cu o tensiune aplicată de 2,5 + 3,2 V, electroliza 3 menționată fiind realizată la o intensitate de curent de 10 + 20 A, corespunzătoare unei distanțe anod-catod de 20 + 40 mm și unui raport al suprafețelor anod/catod de 1,5 + 2,1, cu 5 o densitate catodică de curent inițială de 3,2 + 4,5 A/cm2.
Faza de oxidare și reducere electrolitică a oxidului metalului de obținut este realizată 7 în două etape succesive, una de dezoxidare a oxidului metalic în baie de clorură de calciu topită, la o tensiune de elctroliză de 2,5 + 2,7 V, și una de reducere cu calciu ionic sau calciu 9 elementar, depus electrochimie, în baie de clorură de calciu topită, conținând 5% în greutate CaO, la o tensiune de electroliză de 3,0 + 3,2 V. Iar catodul utilizat este în formă de disc 11 sinterizat din oxid metalic, cu greutatea de 7,5 + 20 g, diametrul de circa 30 mm, înălțimea de 5 + 10 mm și porozitatea de 40+60%, fixat pe un suport metalic al catodului prin sertizare. 13
Procedeul conform invenției prezintă avantajul că permite producerea unui metal de tranziție, greu fuzibil, cu puritate ridicată, prin electroliză, dintr-un oxid al acestui metal, cu 15 durate de timp și costuri optime.
Invenția este prezentată pe larg, în continuare, în legătură și cu figura, care prezintă 17 o secțiune verticală prin instalația de aplicare a procedeului.
Procedeul conform invenției permite obținerea metalelor (Ti, Zr, V, Mn, Fe, Ni, Co, Mo, 19 W, Cr, Si, Ta, Nb, Cu etc.) de puritate ridicată și cu durate de operații optime, printr-un proces combinat de dezoxidare și reducere electrochimică, a oxizilor acestor metale, în electrolit de 21 CaCI2 topit. Procedeul conform invenției are ca fundament procesele electrochimice, desfășurate în două etape, exprimate prin reacții caracteristice, care sunt prezentate în 23 continuare.
în prima etapă, are loc dezoxidarea oxizilor metalelor prin ionizarea oxigenului conținut 25 ca urmare a tensiunii aplicate la electrozi. Desfășurarea procesului de electrodezoxidare este explicată prin ionizarea și dizolvarea oxigenului din oxizi, în baia de CaCI2 topit. Sunt subliniate 27 speciile dizolvate în electrolit.
MexOy + 2e = XM + yO2 29
2CaCI2 + O2 = 2CaO + 2CI în a doua etapă, are loc reducerea calciotermică a oxizilor prin acțiunea calciului depus 31 catodic ca urmare a electrolizei CaO, adăugat în anumite proporții și dizolvat în electrolitul CaCI2. 33
CaO = Ca2 + O2” ; 2Q2 - O2 (gaz) +2e „Ca2+ + MexOy = XM + yCaO 35
Ca2+ + 2e = Ca
Ca + MexOy = XM + yCaO 37
Reacțiile electrochimice și chimice sunt posibile, în condițiile când oxidul de calciu CaO este solubil în electrolitul CaCI2 până la circa 20% molar la 850°C, iar calciul metalic (Ca) este 39 solubil în același electrolit până la circa 4% molar.
Procedeul conform invenției înlătură unele dintre dezavantajele procedeelor cunoscute 41 prin aceea că, desfășurându-se în două etape succesive de dezoxidare și, respectiv, de reducere chimică și electrochimică cu calciu rezultat în proces, permite scurtarea duratei 43 acestuia și micșorarea avansată a conținutului rezidual de oxigen și de alte impurități.
Materia primă principală este formată din pulberi de oxizi ai elementelor, cu granulații 45 de 0,2 + 500 pm, și cu purități de minimum 99%.
Un catod sub formă de disc se confecționează din oxidul unuia dintre metalele care 47 urmează a fi obținute prin următoarele operații: dozarea cantității de oxid în limitele 7,5 + 20 g, în funcție de densitatea și granulația oxidului; presarea în matriță cu diametrul de 30 mm, 49 aplicând o forță de 10 + 70 kN, astfel încât înălțimea discului presat să fie de 5 + 10 mm, iar porozitatea să fie de 40 + 60%. Sinterizarea discului catodic, pentru conferirea unei rezistențe 51 mecanice suficiente la manipulări, se face la temperaturi de ordinul 0,5 + 0,9 din temperatura de topire a oxidului, în general la 700 + 1.400°C, cu durate de 2 + 10 h. 53
RO 125599 Β1
Electrolitul este CaCI2 anhidră, de puritate tehnică.
Parametrii principali ai procesului sunt: temperatura de lucru 850 + 950°C; tensiunea aplicată U = 2,5 + 2,7 V, în prima etapă, și U = 3,0 + 3,2 V, în etapa a doua; intensitatea curentului: I = 10 + 20 A; densitatea catodică de curent inițială este de 3,2 + 3,7 A/cm2; distanța anod-catod este de 20 + 40 mm. Raportul suprafețelor anod/catod este 1,5 + 2/1.
Instalația de obținere a metalelor (Ti, Zr, V, Mn, Fe, Ni, Co, Mo, W, Cr, Si, Ta, Nb, Cu etc.) este compusă din: celulă de electroliză (reducere electrochimică) de formă cilindrică și construcție particularizată proceselor; sursă stabilizată, reglabilă ,de curent continuu; instalație de alimentare cu argon. Celula de electroliză (reducere electrochimică) are cuva confecționată dintr-un creuzet ceramic 1, rezistent la temperaturi înalte și la acțiunea corozivă a electrolitului topit. Catodul 2, format din oxid metalic presat, are formă de disc cu înălțimea de 5...10 mm și este fixat, de suportul metalic al catodului 4, prin sertizare. Celula este introdusă și poziționată într-un cuptor tubular cu rezistență electrică, în care se introduce argon. Anodul celulei 3, din grafit superdens, are o formă cilindrică specială, cu canale care permit evacuarea ușoară a gazelor anodice (a oxigenului), degajate în timpul procesului de electroreducere. Țeava portanod 5, din oțel refractar, permite colectarea și evacuarea continuă a gazelor anodice, în timpul procesului.
Schița celulei de electroliză este prezentată în figură.
Invenția prezintă următoarele avantaje: procedeul permite obținerea metalelor menționate de puritate ridicată, cu conținuturi reduse de oxigen și de impurități; procesul este ecologic, deoarece, la anod, se descarcă O2, acesta se poate combina cu grafitul, formând, în special, CO2. Se dau în continuare două exemple de aplicare a procedeului.
Exemplul 1. Pentru obținerea unei șarje de burete de titan redus din oxid, conform invenției, în celula de electroliză, se montează catodul din dioxid de titan, obținut prin presare în matriță, cu forța de circa 10 kN și sinterizare la 1.100 °C, sub formă de disc cu dimensiunile: diametrul 30 x 5 mm, greutatea de circa 8,5 g și porozitatea de 40 + 60%. Se introduce electrolitul pulbere din CaCI2 anhidră, în cantitate de circa 300 g. Procesul de electrodezoxidare a oxidului de titan, în primul stadiu, se desfășoară cu următorii parametri: temperatura de lucru 850°C; distanța anod-catod 20 mm; tensiunea de 2,6 + 2,7 V, cu durata de 2,5 3 h. în al doilea stadiu, se introduce o cantitate de 15 g de CaO, se aduce sistemul la 850°C și se aplică o tensiune de 3,0 + 3,2 V, pe durata de 1,5 + 3 h. Procesul se desfășoară în atmosferă de argon. Catodul redus, din titan spongios, după extragere din suportul catodului și după spălare cu apă, pentru îndepărtarea clorurii de calciu reziduale, infiltrată în depozitul catodic, are greutatea de circa 5 g.
Exemplul 2. Pentru obținerea unei șarje din zirconiu, sub formă de aglomerat spongios, redus din amestec de oxizi, conform invenției, în celula de electroliză, se montează catodul presat - sinterizat din dioxid de zirconiu, obținut prin presare în matriță, cu forța de circa 10 kN și sinterizare la 1,000°C, sub forma de disc cu dimensiunile: diametrul 30 x 5 mm și greutatea circa 10 g, având porozitatea de 40 + 60%. Se introduce electrolitul pulbere de CaCI2 anhidră, în cantitate de circa 300 g. Procesul de electrodezoxidare a oxidului de zirconiu, în primul stadiu, se desfășoară cu următorii parametri: temperatura de lucru 850 °C; distanța anod-catod 20 mm; tensiunea de 2,6 + 2,7 V, cu durata de 2,5 + 3 h. Procesul se desfășoară în atmosferă de argon, în al doilea stadiu, se introduce o cantitate de 15 g de CaO, se aduce sistemul la 850°C și se aplică o tensiune de 3,0 + 3,2 V, pe durata de 2,5 + 5 h. Catodul redus, din zirconiu spongios, după extragere din suportul catodului și după spălare cu apă, pentru îndepărtarea clorurii de calciu reziduale, infiltrată în depozitul catodic, are greutatea de circa 7,5 g.

Claims (3)

  1. Revendicări 1
    1. Procedeu de obținere, prin reducere electrochimică, a unui metal greu fuzibil, 3 dintr-o grupa tranzițională, incluzând o fază preliminară de formare a unui catod din pulbere de oxid metalic, prin presare și sinterizare la o temperatură în jur de 900°C și o fază de oxidare 5 și de reducere a acestui oxid metalic, utilizând catodul solid menționat și un anod de grafit superdens, prin electroliză în baie de electrolit de clorură de calciu, topit la 800 -+ 900°C, cu o 7 tensiune aplicată de 2,5 -+ 3,2 V, caracterizat prin aceea că electroliza menționată este realizată la o intensitate de curent de 10 -+ 20 A, corespunzătoare unei distanțe anod-catod 9 de 20 -+ 40 mm, și unui raport al suprafețelor anod/catod de 1,5 -+ 2,1, cu o densitate catodică de curent inițială de 3,2 -+ 4,5 A/cm2. 11
  2. 2. Procedeu conform revendicării 1, caracterizat prin aceea că faza de oxidare și reducere electrolitică a oxidului metalului de obținut este realizată în două etape succesive, 13 una de dezoxidare a oxidului metalic în baie de clorură de calciu topită, la o tensiune de electroliză de 2,5 + 2,7 V, și una de reducere cu calciu ionic sau calciu elementar depus 15 electrochimie în baie de clorură de calciu topită, conținând 5% în greutate CaO, la o tensiune de electroliză de 3,0-+3,2 V. 17
  3. 3. Procedeu conform revendicării 1 sau 2, caracterizat prin aceea că, pentru electroliză, utilizează un catod în formă de disc sinterizat din oxid metalic, cu greutatea de 7,5 19
    -+ 20 g, diametrul de circa 30 mm, înălțimea de 5 -+10 mm și porozitatea de 40 -+ 60%, fixat pe un suport metalic al catodului prin sertizare. 21
ROA200800837A 2008-10-28 2008-10-28 Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil RO125599B1 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA200800837A RO125599B1 (ro) 2008-10-28 2008-10-28 Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA200800837A RO125599B1 (ro) 2008-10-28 2008-10-28 Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RO125599A2 RO125599A2 (ro) 2010-07-30
RO125599B1 true RO125599B1 (ro) 2014-06-30

Family

ID=51013906

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ROA200800837A RO125599B1 (ro) 2008-10-28 2008-10-28 Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil

Country Status (1)

Country Link
RO (1) RO125599B1 (ro)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105441985A (zh) * 2015-11-16 2016-03-30 西安建筑科技大学 一种V-Ti基储氢合金的制备方法
CN105458284A (zh) * 2015-11-27 2016-04-06 王娜 一种熔盐中金属热还原合成纳米硬质合金粉末的方法

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105441985A (zh) * 2015-11-16 2016-03-30 西安建筑科技大学 一种V-Ti基储氢合金的制备方法
CN105458284A (zh) * 2015-11-27 2016-04-06 王娜 一种熔盐中金属热还原合成纳米硬质合金粉末的方法
CN105458284B (zh) * 2015-11-27 2018-01-02 王娜 一种熔盐中金属热还原合成纳米硬质合金粉末的方法

Also Published As

Publication number Publication date
RO125599A2 (ro) 2010-07-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Mohandas et al. FFC Cambridge process and removal of oxygen from metal-oxygen systems by molten salt electrolysis: an overview
CN103180487B (zh) 通过氧化物电解提取液态元素
CN104831318B (zh) 用于生产金属的热和电化学方法
Fray Emerging molten salt technologies for metals production
Fray et al. Reduction of titanium and other metal oxides using electrodeoxidation
Yan et al. Production of niobium powder by direct electrochemical reduction of solid Nb2O5 in a eutectic CaCl2-NaCl melt
CN100415940C (zh) 一氧化钛/碳化钛可溶性固溶体阳极电解生产纯钛的方法
AU2002349216B2 (en) A method for electrowinning of titanium metal or alloy from titanium oxide containing compound in the liquid state
US10066308B2 (en) System and method for extraction and refining of titanium
KR101370007B1 (ko) 금속 제조를 위한 열적 및 전기화학적 방법
IL140056A (en) Removal of oxygen from oxides from metals and solid solution by alkrolysis in combined salt
CN104203816B (zh) 多孔碳材料的制造方法
CA2703400C (en) Production of tungsten and tungsten alloys from tungsten bearing compounds by electrochemical methods
Wu et al. High-efficiency preparation of titanium through electrolysis of carbo-sulfurized titanium dioxide
Fray Molten salts and energy related materials
RO125599B1 (ro) Procedeu de obținere prin reducere electrochimică a unui metal greu fuzibil
Sri Maha Vishnu et al. Factors influencing the direct electrochemical reduction of Nb2O5 pellets to Nb metal in molten chloride salts
Chen Forming metal powders by electrolysis
JP3981601B2 (ja) 金属チタンの精錬方法及びその精錬装置
Hu et al. Advanced extractive electrometallurgy
JP4513297B2 (ja) 金属酸化物の還元方法及び金属酸化物の還元装置
US20230078959A1 (en) Liquid anode based molten oxide electrolysis/ the production of oxygen from electrolysis of molten oxide
CN114016083B (zh) 一种碱金属热还原金属氧化物制备金属过程中再生碱金属还原剂的方法
Sehra et al. Preparation of zirconium and hafnium metal powders using fused salt electrolysis
Sokhanvaran et al. Advances in Electrometallurgy for Sustainable Metal Production