[go: up one dir, main page]

PL236947B1 - Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation - Google Patents

Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation Download PDF

Info

Publication number
PL236947B1
PL236947B1 PL425547A PL42554718A PL236947B1 PL 236947 B1 PL236947 B1 PL 236947B1 PL 425547 A PL425547 A PL 425547A PL 42554718 A PL42554718 A PL 42554718A PL 236947 B1 PL236947 B1 PL 236947B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
acid
weight
microparticles
paclitaxel
fatty acid
Prior art date
Application number
PL425547A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL425547A1 (en
Inventor
Elżbieta Pamuła
Wojciech Chrzanowski
Katarzyna Reczyńska
Original Assignee
Akademia Gorniczo Hutnicza Im Stanislawa Staszica W Krakowie
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akademia Gorniczo Hutnicza Im Stanislawa Staszica W Krakowie filed Critical Akademia Gorniczo Hutnicza Im Stanislawa Staszica W Krakowie
Priority to PL425547A priority Critical patent/PL236947B1/en
Publication of PL425547A1 publication Critical patent/PL425547A1/en
Publication of PL236947B1 publication Critical patent/PL236947B1/en

Links

Landscapes

  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku jest wziewny preparat farmakologiczny, przeznaczony do leczenia chorób płuc, zwłaszcza rozsianych zmian nowotworowych w płucach, w postaci mikrocząstek zawierających lek cytostatyczny. Preparat może być aplikowany pacjentowi przy użyciu inhalatora suchego proszku DPI (z ang. dry powder inhaler).The subject of the invention is an inhalable pharmacological preparation intended for the treatment of lung diseases, especially disseminated neoplastic lesions in the lungs, in the form of microparticles containing a cytostatic drug. The preparation can be administered to the patient using a dry powder inhaler (DPI).

Przedmiotem wynalazku jest także sposób wytwarzania wziewnego preparatu farmakologicznego.The invention also relates to a method for the preparation of an inhaled pharmacological preparation.

Krajowy Rejestr Nowotworów w Polsce notuje corocznie około 160 tysięcy nowych przypadków nowotworów oraz ponad 15 tysięcy zgonów spowodowanych nowotworami płuc, co opisano m.in. w publikacji J. Didkowska i in. pt. Nowotwory złośliwe w Polsce w 2011 roku, Centrum Onkologii - lnstytut, Warszawa, 2013, str. 7. Nowotwory płuc są jednymi z najtrudniejszych do wyleczenia rodzajów nowotworów, ponieważ pomimo dużej podatności na chemio- i radioterapię, charakteryzują się szybkim rozsiewem już we wczesnych fazach rozwoju. Do głównych przyczyn chorób nowotworowych płuc należy długotrwałe czynne lub bierne palenie tytoniu, odpowiedzialne za 80-90% wszystkich zachorowań, uwarunkowania genetyczne, a także ekspozycja na szkodliwe czynniki środowiskowe, zwłaszcza spaliny i czynniki zawodowe w postaci toksycznych substancji generowanych przy spalaniu paliw i przetwarzaniu materiałów.The National Cancer Registry in Poland records annually about 160,000 new cancer cases and over 15,000 deaths caused by lung cancer, which was described, among others, by in the publication of J. Didkowska et al. Fri Malignant neoplasms in Poland in 2011, Centrum Oncologii - lnstytut, Warsaw, 2013, p. 7. Lung neoplasms are one of the most difficult types of cancer to cure, because despite the high susceptibility to chemotherapy and radiotherapy, they are characterized by rapid spreading already in the early stages development. The main causes of lung cancer are long-term active or passive smoking, responsible for 80-90% of all illnesses, genetic conditions, as well as exposure to harmful environmental factors, especially exhaust fumes and occupational factors in the form of toxic substances generated during fuel combustion and material processing .

Najczęściej stosowaną metodą leczenia pacjentów z nowotworami płuc jest chemioterapia z użyciem kombinacji leków o różnym działaniu, takich jak np. cisplatyna i etopozyd lub paklitaksel, zwykle podawanych dożylnie. Efekty chemioterapii utrzymują się zazwyczaj od kilku do kilkunastu miesięcy, po czym w 80% przypadków następuje nawrót choroby. Średnia przeżycia pacjentów cierpiących na nowotwory płuc wynosi zaledwie 4-5 miesięcy od momentu postawienia diagnozy.The most commonly used method of treating patients with lung cancer is chemotherapy using a combination of drugs with different effects, such as, for example, cisplatin and etoposide or paclitaxel, usually administered intravenously. The effects of chemotherapy usually last from a few to several months, after which the disease relapses in 80% of cases. The average survival rate of lung cancer patients is only 4-5 months from the time of diagnosis.

Zwiększenie dawek leków cytostatycznych w celu poprawienia skuteczności terapii nie jest w stanie znacząco poprawić stanu zdrowia pacjenta, a jedynie dodatkowo obciąża organizm poprzez spotęgowanie efektów ubocznych. Większe szanse na wydłużenie okresu remisji daje skojarzenie chemioterapii z jednoczesnym prowadzeniem radioterapii, przy czym napromieniowywanie klatki piersiowej jest również obarczone poważnymi skutkami ubocznymi. Stosowanie chemio- i/lub radioterapii prowadzi do znaczącego pogorszenia jakości życia pacjenta, a także ogólnego osłabienia organizmu ograniczającego jego zdolności regeneracyjne.Increasing the doses of cytostatic drugs in order to improve the effectiveness of therapy is not able to significantly improve the patient's health, but only additionally burden the body by increasing the side effects. The combination of chemotherapy with radiotherapy is more likely to extend the remission period, while chest irradiation is also burdened with serious side effects. The use of chemo- and / or radiotherapy leads to a significant deterioration of the patient's quality of life, as well as to the general weakening of the body, limiting its regenerative abilities.

W publikacji A. Ahmad i in., pt. Lung Cancer and Personalized Medicine: Novel Therapies and Clinical Management, 2016, Springer, str. 123-125 opisano nowatorskie metody leczenia nowotworów płuc wykorzystujące przeciwciała monoklonalne, szczepionki przeciwnowotworowe lub terapie immunologiczne mające na celu pobudzenie układu odpornościowego chorego, aby sam zwalczył komórki nowotworowe. Przeprowadzone badania były obiecujące u niewielkiego odsetka pacjentów, jednak w większości przypadków ich efektywność była stosunkowo niska.In the publication by A. Ahmad et al., Entitled Lung Cancer and Personalized Medicine: Novel Therapies and Clinical Management, 2016, Springer, pp. 123-125 describes novel lung cancer treatments using monoclonal antibodies, anti-cancer vaccines or immune therapies to stimulate the patient's immune system so that it can kill cancer cells by itself. The studies conducted were promising in a small percentage of patients, but in most cases their effectiveness was relatively low.

Wskazane ograniczenia znanych metod leczenia zmian nowotworowych w układzie oddechowym sprawiają, że poszukuje się nowych systemów dostarczania leków do płuc, przy czym najbardziej optymalna wydaje się być inhalacja, która pozwala na zwiększenie stężenia leku bezpośrednio w chorym miejscu przy jednoczesnym zmniejszeniu ilości leku rozprowadzanego systemowo. Ograniczenie ekspozycji na leki cytostatyczne zapobiega wyniszczeniu całego organizmu, poprawia komfort życia pacjenta i zwiększa jego szanse na wyleczenie.The indicated limitations of known methods of treating neoplastic changes in the respiratory system result in the search for new drug delivery systems to the lungs, where the most optimal seems to be inhalation, which allows to increase the concentration of the drug directly in the affected area while reducing the amount of systemically distributed drug. Limiting the exposure to cytostatic drugs prevents the destruction of the whole organism, improves the patient's quality of life and increases his chances of recovery.

Do dnia dzisiejszego opracowano już i wdrożono do użytku kilka wziewnych preparatów do leczenia chorób płuc, jednak większość rozwiązań odnosi się do formulacji zawierających antybiotyki służące do leczenia różnego rodzaju infekcji w obrębie dróg oddechowych.To date, several inhaled preparations for the treatment of lung diseases have already been developed and implemented for use, but most solutions relate to formulations containing antibiotics for the treatment of various types of respiratory infections.

Przykładowo ze zgłoszenia patentowego US20050084455 A1 znana jest wziewna biodegradowalna kompozycja w postaci mikrocząstek, przeznaczona do leczenia gruźlicy. Mikrocząstki te są wykonane z biodegradowalnych polimerów takich jak poli(kwas glikolowy), poli(kwas mlekowy) i kopolimery kwasu mlekowego i glikolowego z dodatkiem leków przeciwgruźliczych. Mikrocząstki mają średnicę w zakresie 1-15 μm i wytwarzane są przy pomocy metody suszenia rozpyłowego, w której lek najpierw rozpuszczany jest w wodzie, mieszany z roztworem polimeru w dichlorometanie, a następnie rozpylany w celu uzyskania mikrocząstek. Metoda ta pozwala na otrzymanie na dużą skalę mikrocząstek załadowanych lekiem o stosunkowo jednorodnej wielkości. Ponieważ w trakcie wytwarzania tych mikrocząstek dostarczany lek musi być rozpuszczony w wodzie, metoda ta nie nadaje się do produkcji nośników leków nierozpuszczalnych lub słabo rozpuszczalnych w wodzie. Dodatkowo, czas degradacji polimerów, z jakich wykonane są mikrocząstki jest stosunkowo długi, co pozwala na przedłużenie czasuFor example, from patent application US20050084455 A1, an inhalable, biodegradable microparticulate composition is known for the treatment of tuberculosis. These microparticles are made of biodegradable polymers such as poly (glycolic acid), poly (lactic acid) and copolymers of lactic and glycolic acid with the addition of anti-tuberculosis drugs. The microparticles have a diameter in the range 1-15 µm and are produced by a spray-drying method in which the drug is first dissolved in water, mixed with a solution of the polymer in dichloromethane and then sprayed to form microparticles. This method allows the preparation of relatively uniform size of drug loaded microparticles on a large scale. Since the delivered drug must be dissolved in water during the preparation of these microparticles, this method is not suitable for the production of water-insoluble or poorly soluble drug carriers. In addition, the degradation time of the polymers from which the microparticles are made is relatively long, which allows for a longer time

PL 236 947 B1 dostarczania leków przeciwgruźliczych, natomiast spowalnia ich działanie, co w przypadku dostarczania leków nowotworowych nie jest to wskazane.However, in the case of delivering anti-tuberculosis drugs, it slows down their action, which is not advisable in the case of the delivery of cancer drugs.

Podobnie w opisie patentowym US9554993 B1, ujawniono wziewny system dostarczania leków, zwłaszcza przeciwgrzybicznych oraz antybiotyków, w postaci mieszaniny mikrocząstek o rozmiarach w zakresie od 0,5 do 50 μπ, zbudowanych w co najmniej 10% z matrycy fosfolipidowej z dodatkiem 50% leku oraz maksymalnie 3% substancji rozdmuchującej. Mieszanina w postaci zawiesiny suszona jest rozpyłowo, aby wytworzyć cząstki stałe, a dostarczany lek musi być rozpuszczalny w wodzie.Similarly, in US9554993 B1, an inhaled drug delivery system, especially antifungal and antibiotics, is disclosed in the form of a mixture of microparticles with a size ranging from 0.5 to 50 μπ, composed of at least 10% of a phospholipid matrix with the addition of 50% of the drug and a maximum of 3% blowing agent. The suspension mixture is spray dried to form solid particles and the drug delivered must be water soluble.

Z opisu patentowego nr EP0605497 B2 znany jest sposób wytwarzania nanocząstek lipidowych o średnicach w zakresie od 40 do 1000 nm zbudowanych z mono-, di- lub triglicerydów, alkoholi tłuszczowych lub estrów tłuszczowych. Nanocząstki wytwarzane są metodą suszenia rozpyłowego lub za pomocą liofilizacji. Mogą one znaleźć zastosowanie jako uniwersalne nośniki leków, które mogą być dostarczane dożylnie, domięśniowo, podskórnie, dojelitowo lub wziewnie. Jednak w świetle badań dotyczących preparatów wziewnych przedstawionych m.in. w publikacji S.S. Kaur pt. Pulmonary drug delivery system: newer patents, Pharmaceutical Patent Analyst, 2017, 6(5): str. 225-244, nośniki o średnicach mniejszych niż 1 μm nie są korzystne do inhalacji, gdyż mogą zostać łatwo usunięte z płuc w trakcie wydechu. Dużo skuteczniejsze jest stosowanie nośników o średnicach powyżej 1 μm, przy czym nie większych niż 10 μm.The patent description No. EP0605497 B2 discloses a method of producing lipid nanoparticles with diameters ranging from 40 to 1000 nm composed of mono-, di- or triglycerides, fatty alcohols or fatty esters. The nanoparticles are produced by spray drying or by freeze drying. They can find application as universal drug carriers that can be delivered intravenously, intramuscularly, subcutaneously, enterally or by inhalation. However, in the light of the research on inhaled preparations presented, among others, in the publication of S.S. Kaur pt. Pulmonary drug delivery system: newer patents, Pharmaceutical Patent Analyst, 2017, 6 (5): pp. 225-244, carriers with diameters less than 1 μm are not suitable for inhalation as they can be easily removed from the lungs during exhalation. It is much more effective to use carriers with diameters greater than 1 μm, but not greater than 10 μm.

Znany jest także z opisu patentowego US5785976 A sposób wytwarzania cząstek o niesferycznym kształcie zbudowanych z wykrystalizowanych tłuszczy, głównie triglicerydów, jako nośników leków nierozpuszczalnych w wodzie i o słabej biodostępności. Powstające cząstki mają kształt wydłużonych igieł, rozmiary w zakresie mikro- i nanometrów, które po procesie liofilizacji mają formę suchego proszku. Proszek ten nie może bezpośrednio być stosowany jako preparat wziewny, a przed użyciem musi być ponownie zdyspergowany w wodzie, buforze lub innym roztworze.There is also known from the patent description US5785976 A a method of producing non-spherical particles composed of crystallized fats, mainly triglycerides, as carriers for drugs insoluble in water and with poor bioavailability. The resulting particles have the shape of elongated needles, sizes in the range of micro- and nanometers, which after the freeze-drying process are in the form of a dry powder. This powder must not be directly used as an inhalation preparation and must be redispersed in water, buffer or other solution before use.

Znany jest z publikacji E. Pamuła, K. Reczyńska, W. Chrzanowski pt. „Inhalable stimuli-sensitive drug delivery system for controled delivery to lungs”, World Biomaterials Congress 2016 r. ujawnionej na stronie: https://www. frontiersin.org/10.3389/conf. FBIOE.2016.01.02822/event_abst ract, wziewny system dostarczania leku do płuc, który jest w postaci kulistych cząstek o średniej wielkości średnicy 2-6 μm i zawiera nanocząstki tlenku żelaza (SPION), paklitaxel (PAX) oraz kwasy tłuszczowe (laurynowy, palmitynowy i stearynowy) oraz ich mieszaniny, o temperaturze topnienia 40-45°C. PAX i SPION zostały zdyspergowane w stopionej fazie lipidowej przy różnych stosunkach SPION/lipid, a stałe mikrocząstki lipidowe wytworzono stosując metodę emulsyfikacji oleju w wodzie. Dzięki zawartości nanocząstek tlenku żelaza, lek może być skierowany za pomocą pola magnetycznego do konkretnego miejsca wymagającego leczenia.He is known from the publications of E. Pamuła, K. Reczyńska, W. Chrzanowski entitled "Inhalable stimuli-sensitive drug delivery system for controled delivery to lungs", World Biomaterials Congress 2016, disclosed at: https: // www. frontiersin.org/10.3389/conf. FBIOE.2016.01.02822 / event_abst ract, an inhaled drug delivery system to the lungs, which is in the form of spherical particles with an average diameter of 2-6 μm and contains iron oxide nanoparticles (SPION), paclitaxel (PAX) and fatty acids (lauric, palmitic) and stearic acid) and mixtures thereof, with a melting point of 40-45 ° C. PAX and SPION were dispersed in the molten lipid phase at different SPION / lipid ratios, and solid lipid microparticles were prepared using an oil-in-water emulsification method. Due to the content of iron oxide nanoparticles, the drug can be directed to a specific area that requires treatment by means of a magnetic field.

Znane rozwiązania dotyczą dostarczania drogą wziewną głównie antybiotyków, natomiast nieliczne są doniesienia na temat wykorzystania preparatów w formie inhalacyjnej do leczenia nowotworów płuc.The known solutions concern the delivery by inhalation of mainly antibiotics, while there are few reports on the use of inhalation preparations for the treatment of lung tumors.

Celem niniejszego wynalazku jest opracowanie wziewnego preparatu farmakologicznego do leczenia nowotworów płuc, który w postaci suchego proszku mikrocząstek zawierających leki cytostatyczne może zostać zaaplikowany pacjentowi przy użyciu inhalatora suchego proszku DPI.The object of the present invention is to develop an inhaled pharmacological preparation for the treatment of lung tumors which can be administered to a patient in the form of a dry powder microparticles containing cytostatic drugs using a DPI dry powder inhaler.

Istota wziewnego preparatu farmakologicznego w postaci sferycznych mikrocząstek o średnicy w zakresie od 1 do 5 μm, zawierających lek cytostatyczny, który stanowi paklitaxel oraz nasycony kwas tłuszczowy wybrany z grupy obejmującej kwas tetradekanowy CH3(CH2)i2COOH, kwas heksadekanowy CH3(CH2)i4COOH, kwas oktadekanowy CH3(CH2)i6COOH o temperaturze topnienia powyżej 37°C, według wynalazku, charakteryzuje się tym, że preparat zawiera w ilości co najmniej 80% wagowych kwas tetradekanowy i kwas heksadekanowy zmieszane w stosunku 58:42 lub kwas tetradekanowy i kwas oktadekanowy zmieszane w stosunku 65:35, a temperatura topnienia mieszaniny kwasów tłuszczowych wynosi 48 lub 52°C, natomiast paklitaksel jest zawarty w preparacie w ilości nie większej niż 20% wagowych.The essence of inhaled pharmacological preparation in the form of spherical microparticles with a diameter ranging from 1 to 5 μm, containing a cytostatic drug, which is paclitaxel and a saturated fatty acid selected from the group consisting of tetradecanoic acid CH3 (CH2) i2COOH, hexadecanoic acid CH3 (CH2) i4COOH, acid octadecanoic acid CH3 (CH2) i6COOH with a melting point above 37 ° C, according to the invention, is characterized in that the preparation contains at least 80% by weight of tetradecanoic acid and hexadecanoic acid mixed in a ratio of 58:42 or tetradecanoic acid and octadecanoic acid mixed in ratio 65:35, the melting point of the fatty acid mixture is 48 or 52 ° C, while paclitaxel is included in the formulation in an amount not greater than 20% by weight.

Korzystnie preparat zawiera nasycony kwas tłuszczowy lub mieszaninę kwasów tłuszczowych w ilości od 80 do 95% wagowych.Preferably the formulation contains a saturated fatty acid or fatty acid mixture in an amount of from 80 to 95% by weight.

Korzystnie również, gdy preparat zawiera paklitaksel w ilości od 5 do 20% wagowych.It is also preferred that the formulation comprises paclitaxel in an amount from 5 to 20% by weight.

Korzystnie średnia średnica mikrocząstek jest w zakresie od 1,5 do 2,5 μm.Preferably, the mean diameter of the microparticles ranges from 1.5 to 2.5 µm.

Istota sposobu wytwarzania wziewnego preparatu farmakologicznego, w postaci sferycznych mikrocząstek o średnicy w zakresie od 1 do 5 μm, zawierających lek cytostatyczny, który stanowi paklitaxel oraz nasycony kwas tłuszczowy wybrany z grupy obejmującej kwas tetradekanowy CH3(CH2)i2COOH,The essence of the method of producing an inhaled pharmacological preparation, in the form of spherical microparticles with a diameter ranging from 1 to 5 μm, containing a cytostatic drug, which is paclitaxel, and a saturated fatty acid selected from the group consisting of tetradecanoic acid CH3 (CH2) and2COOH,

PL 236 947 B1 kwas heksadekanowy CH3(CH2)i4COOH, kwas oktadekanowy CH3(CH2)i6COOH, metodą emulsyfikacji, według wynalazku, charakteryzuje się tym, że do kwas tetradekanowego i kwasu heksadekanowego zmieszanych w stosunku 58:42 lub kwasu tetradekanowego i kwas oktadekanowego zmieszanych w stosunku 65:35 w ilości co najmniej 80% wagowych dodaje się paklitaksel, w ilości nie większej niż 20% wagowych, całość podgrzewa się do temperatury co najmniej o 20°C wyższej od temperatury topnienia kwasu tłuszczowego lub mieszaniny kwasów tłuszczowych i homogenizuje się stopioną mieszaninę ultradźwiękami przez 2-3 minuty. Następnie dodaje się ją do uprzednio przygotowanego wodnego roztworu surfaktantu, również podgrzanego do temperatury o co najmniej 20°C wyższej od temperatury topnienia kwasu tłuszczowego lub mieszaniny kwasów tłuszczowych, przy czym stosuje się 100-300 mg kwasu tłuszczowego lub mieszaniny kwasów tłuszczowych zawierających paklitaxel na 2 ml roztworu surfaktantu, po czym poddaje się otrzymaną mieszaninę emulsyfikacji na gorąco przez 30 do 120 sekund i od razu chłodzi się w temperaturze od - 40 do -196°C, korzystnie w ciekłym azocie, aby zachować sferyczny kształt i rozmiar otrzymanych mikrocząstek w zakresie od 1 do 5 μm, korzystnie 1,5 do 2,5 μm, następnie zaś oczyszcza się mikrocząstki z nadmiaru surfaktantu poprzez płukanie wodą, wirowanie i dekantację, ponownie zamraża w temperaturze od -40 do -196°C i suszy przez liofilizację przez 12-48 godzin.Hexadecanoic acid CH3 (CH2) i4COOH, octadecanoic acid CH3 (CH2) i6COOH, by the emulsification method according to the invention, is characterized in that for tetradecanoic acid and hexadecanoic acid mixed in a ratio of 58:42 or tetradecanoic acid and octadecanoic acid mixed in a ratio of 65:35 in an amount of at least 80% by weight, paclitaxel is added, in an amount not greater than 20% by weight, the whole is heated to a temperature of at least 20 ° C higher than the melting point of the fatty acid or fatty acid mixture, and the melt is homogenized the mixture is sonicated for 2-3 minutes. It is then added to the previously prepared aqueous surfactant solution, also heated to a temperature at least 20 ° C higher than the melting point of the fatty acid or fatty acid mixture, using 100-300 mg of a fatty acid or a mixture of fatty acids containing paclitaxel per 2 ml of surfactant solution, then the resulting mixture is subjected to hot emulsification for 30 to 120 seconds and immediately cooled at a temperature of -40 to -196 ° C, preferably in liquid nitrogen, to maintain the spherical shape and size of the resulting microparticles ranging from 1 to 5 μm, preferably 1.5 to 2.5 μm, and then the microparticles of excess surfactant are purified by washing with water, centrifuging and decanting, re-freezing at -40 to -196 ° C and drying by lyophilization for 12- 48 hours.

Korzystnie stosuje się mieszaninę kwasów tłuszczowych w ilości od 80 do 95% wagowych. Korzystnie również, gdy paklitaksel dodaje się w ilości od 5 do 20% wagowych.Preference is given to using a fatty acid mixture in an amount of from 80 to 95% by weight. It is also preferred that paclitaxel is added in an amount of 5 to 20% by weight.

Korzystnie jako surfaktant stosuje się roztwór poli(alkoholu winylowego) o średniej masie cząsteczkowej w zakresie od 25 do 70 kDa i o stężeniu nie większym niż 15% wagowych.Preferably, a polyvinyl alcohol solution with an average molecular weight in the range from 25 to 70 kDa and a concentration of not more than 15% by weight is used as a surfactant.

Wziewny preparat farmakologiczny, według wynalazku, może być aplikowany pacjentom ze zmianami nowotworowymi zajmującymi duże obszary płuc za pomocą inhalatora suchego proszku DPI. Takie rozwiązanie poprawia efektywność leczenia poprzez zwiększenie stężenia leku bezpośrednio w miejscach zmienionych chorobowo oraz ograniczenie dostarczania szkodliwych leków cytostatycznych do zdrowych części organizmu pacjenta. Ponadto ilość używanych leków cytostatycznych zostaje znacząco zmniejszona, co pozwala na obniżenie kosztów terapii, ponieważ koszt materiałów zużytych na wyprodukowanie wziewnego preparatu w postaci mikrocząstek jest znacznie mniejszy niż koszt samego leku.The inhaled pharmacological preparation according to the invention can be administered to patients with neoplastic lesions affecting large areas of the lungs using the DPI dry powder inhaler. Such a solution improves the effectiveness of treatment by increasing the concentration of the drug directly in the affected areas and limiting the delivery of harmful cytostatic drugs to healthy parts of the patient's body. In addition, the amount of cytostatic drugs used is significantly reduced, which allows the cost of therapy to be lowered, since the cost of the materials used to produce an inhaled microparticle formulation is much less than that of the drug itself.

W trakcie inhalacji mikrocząstki są rozprowadzane poprzez oskrzela i oskrzeliki do dolnych partii układu oddechowego, a następnie są wchłaniane przez komórki nowotworowe. Lek cytostatyczny, korzystnie paklitaksel, będący składnikiem mikrocząstek zaczyna oddziaływać na komórki doprowadzając do zaburzeń mitozy i powoduje ich obumieranie, a w konsekwencji prowadzi do zmniejszenia obszarów płuc zajętych przez nowotwór. Kwasy tłuszczowe użyte do wytworzenia mikrocząstek są wchłanianie przez komórki nabłonka płucnego i wykorzystywane w różnych procesach metabolicznych. Nie gromadzą się one w drogach oddechowych i nie powodują dodatkowych podrażnień lub stanów zapalnych.During inhalation, the microparticles are distributed through the bronchi and bronchioles to the lower parts of the respiratory system, and then are absorbed by cancer cells. A cytostatic drug, preferably paclitaxel, which is a component of the microparticles, begins to act on cells leading to a disturbance of mitosis and causing them to die, and consequently leads to a reduction of the tumor-affected areas of the lungs. The fatty acids used to make the microparticles are absorbed by the cells of the pulmonary epithelium and used in various metabolic processes. They do not accumulate in the respiratory tract and do not cause additional irritation or inflammation.

Skład wziewnego preparatu farmakologicznego został tak opracowany, aby temperatura topnienia mikrocząstek była wyższa niż 37°C, co zapobiega stopieniu się ich już w trakcie inhalacji w obszarze górnych dróg oddechowych i przedwczesnemu uwolnieniu leku.The composition of the inhaled pharmacological preparation has been designed so that the melting point of the microparticles is higher than 37 ° C, which prevents them from melting during inhalation in the area of the upper respiratory tract and premature release of the drug.

Mikrocząstki preparatu mają właściwości fizyczne korzystne dla inhalacji, a metoda ich wytwarzania pozwala na uzyskiwanie serii materiałów o powtarzalnych właściwościach. Rozmiar mikrocząstek w zakresie od 1 do 5 μm został wybrany ze względu na najlepsze właściwości aerodynamiczne takich mikrocząstek oraz największą efektywność w trakcie inhalacji. Jak wynika z publikacji C. Bosquillon i in., pt. Influence of formulation excipients and physical characteristics of inhalation dry powders on their aerosolization performance, Journal of Controlled Release, 2001. 70(3): str. 329-339, przy tak dobranych rozmiarach mikrocząstek, co najmniej 30% z nich dociera do dolnych dróg oddechowych. Uzyskanie sferycznych mikrocząstek o takich rozmiarach jest możliwe dzięki zastosowaniu metody emulsyfikacji na gorąco w obecności fazy wodnej zawierającej surfaktant.The microparticles of the preparation have physical properties favorable for inhalation, and the method of their preparation allows obtaining a series of materials with reproducible properties. The size of microparticles in the range of 1 to 5 µm was chosen for the best aerodynamic properties of such microparticles and the greatest inhalation efficiency. According to the publication of C. Bosquillon et al. Influence of formulation excipients and physical characteristics of inhalation dry powders on their aerosolization performance, Journal of Controlled Release, 2001. 70 (3): pp. 329-339, with such selected microparticle sizes, at least 30% of them reach the lower routes respiratory. Obtaining spherical microparticles of this size is possible thanks to the hot emulsification method in the presence of an aqueous phase containing a surfactant.

Zaletą preparatu farmakologicznego w postaci suchego proszku do inhalacji jest również fakt, iż jest on znacznie stabilniejszy niż płynne formulacje leków np. roztwory lub zawiesiny oraz może być on przechowywany przez dłuższy czas w temperaturze około 4°C.The advantage of a pharmacological preparation in the form of a dry powder for inhalation is also the fact that it is much more stable than liquid drug formulations, e.g. solutions or suspensions, and it can be stored for a long time at a temperature of about 4 ° C.

Wziewny preparat farmakologiczny oraz sposób wytwarzania wziewnego preparatu farmakologicznego, według wynalazku, objaśniono poniżej w praktycznych przykładach realizacji oraz schematem czynności przedstawionym na rysunku.The inhalable pharmacological preparation and the method of producing the inhalable pharmacological preparation according to the invention are explained below in the practical examples and the flow chart shown in the drawing.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Wziewny preparat farmakologiczny zawiera:The inhaled pharmacological preparation contains:

PL 236 947 B1PL 236 947 B1

- 90% wagowych kwasu tetradekanowego CH3(CH2)i2COOH i kwasu heksadekanowego- 90% by weight of tetradecanoic acid CH3 (CH2) i2COOH and hexadecanoic acid

CH3(CH2)i4COOH, zmieszanych w stosunku wagowym 58:42, o temperaturze topnienia 48°C, - 10% wagowych paklitakselu C47H51NO14.CH3 (CH2) and4COOH, mixed 58:42 by weight, m.p. 48 ° C, -10% by weight of paclitaxel C47H51NO14.

Mikrocząstki mają kształt sferyczny, o średniej średnicy 2,2 μm.The microparticles are spherical in shape with an average diameter of 2.2 μm.

Badania in vitro wziewnego preparatu farmakologicznego w kontakcie z nowotworowymi komórkami nabłonkowymi płuc (linia A549) pokazały wysoką skuteczność mikrocząstek, a zmniejszenie żywotności komórek było widoczne już po 3 godzinach. Ponadto, równoległe badania porównawcze prowadzone z użyciem mikrocząstek wykonanych z mieszaniny kwasu tetradekanowego i kwasu heksadekanowego, ale bez dodatku paklitakselu, wykazały brak negatywnego wpływu tej mieszaniny na żywotność komórek.In vitro studies of the inhaled pharmacological preparation in contact with neoplastic lung epithelial cells (A549 line) showed high efficiency of microparticles, and the decrease in cell viability was visible after 3 hours. Moreover, parallel comparative studies conducted with microparticles made of a mixture of tetradecanoic acid and hexadecanoic acid, but without the addition of paclitaxel, showed no negative effect of this mixture on cell viability.

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

W celu otrzymania wziewnego preparatu farmakologicznego o składzie przedstawionym w przykładzie 1, do probówki typu Eppendorf o pojemności 2 ml odważono 180 mg kwasu tetradekanowego CH3(CH2)12COOH i kwasu heksadekanowego CH3(CH2)14COOH, zmieszanych w stosunku wagowym 58:42, o temperaturze topnienia 48°C oraz 20 mg paklitakselu C47H51NO14. Składniki umieszczono w łaźni wodnej i ogrzewano w temperaturze 68°C, aż do całkowitego stopienia mieszaniny kwasów. Następnie całość homogenizowano przy pomocy sonifikatora ultradźwiękowego przez 3 min, po czym dodano ją do 2 ml uprzednio przygotowanego wodnego roztworu surfaktantu w postaci poli(alkoholu winylowego) (PVA) o średniej masie cząsteczkowej 31 kDa i stężeniu 10% wagowych, również podgrzanego do temperatury 68°C. Całość poddano emulsyfikacji na gorąco przez 90 sekund na mieszadle typy vortex, a uzyskaną mikroemulsję od razu schłodzono ciekłym azotem w temperaturze -195,8°C, otrzymując stałe mikrocząstki o kształcie sferycznym i o średniej średnicy 2,2 μm, które następnie oczyszczono z nadmiaru PVA poprzez płukanie wodą, wirowanie i dekantację. Wypłukane mikrocząstki zamrożono w temperaturze -80°C i liofilizowano przez 24 h w celu uzyskania suchego proszku, który przechowuje się w 4°C.To obtain an inhaled pharmacological preparation with the composition described in Example 1, 180 mg of tetradecanoic acid CH3 (CH2) 12COOH and hexadecanoic acid CH3 (CH2) 14COOH, mixed in a weight ratio of 58:42 at a temperature of 58:42, were weighed into a 2 ml Eppendorf test tube. mp 48 ° C and 20 mg of paclitaxel C47H51NO14. The ingredients are placed in a water bath and heated at 68 ° C until the acid mixture is completely melted. Then the whole was homogenized using an ultrasonic sonicator for 3 minutes, then it was added to 2 ml of a previously prepared aqueous solution of polyvinyl alcohol (PVA) surfactant with an average molecular weight of 31 kDa and a concentration of 10% by weight, also heated to the temperature of 68 ° C. The whole was subjected to hot emulsification for 90 seconds on a vortex mixer, and the resulting microemulsion was immediately cooled with liquid nitrogen at -195.8 ° C, obtaining solid microparticles with a spherical shape and an average diameter of 2.2 μm, which were then cleaned of excess PVA by rinsing with water, centrifuging and decanting. The washed microparticles were frozen at -80 ° C and lyophilized for 24 h to obtain a dry powder which was stored at 4 ° C.

P r z y k ł a d 3P r z k ł a d 3

Wziewny preparat farmakologiczny zawiera:The inhaled pharmacological preparation contains:

- 95% wagowych kwasu tetradekanowego CH3(CH2)12COOH i kwasu oktadekanowego- 95% by weight of tetradecanoic acid CH3 (CH2) 12COOH and octadecanoic acid

CH3(CH2)16COOH, zmieszanych w stosunku wagowym 65:35, o temperaturze topnienia 52°C, - 5% wagowych paklitakselu C47H51NO14.CH3 (CH2) 16COOH, mixed in the 65:35 weight ratio, mp 52 ° C, - 5 wt% paclitaxel C47H51NO14.

Mikrocząstki mają kształt sferyczny, o średniej średnicy 2,1 μm.The microparticles are spherical in shape with an average diameter of 2.1 μm.

Badania in vitro wziewnego preparatu farmakologicznego w kontakcie z nowotworowymi komórkami nabłonkowymi płuc (linia A549) pokazały wysoką skuteczność mikrocząstek, a zmniejszenie żywotności komórek było widoczne już po 3 godzinach. Ponadto, równoległe badania porównawcze prowadzone z użyciem mikrocząstek wykonanych z mieszaniny kwasu tetradekanowego i kwasu oktadekanoego, ale bez dodatku paklitakselu, wykazały brak negatywnego wpływu tej mieszaniny na żywotność komórek.In vitro studies of the inhaled pharmacological preparation in contact with neoplastic lung epithelial cells (A549 line) showed high efficiency of microparticles, and the decrease in cell viability was visible after 3 hours. Moreover, parallel comparative studies conducted with microparticles made of a mixture of tetradecanoic acid and octadecanoic acid, but without the addition of paclitaxel, showed no negative effect of this mixture on cell viability.

P r z y k ł a d 4P r z k ł a d 4

W celu otrzymania wziewnego preparatu farmakologicznego o składzie przedstawionym w przykładzie 3, do probówki typu Eppendorf o pojemności 2 ml odważono 190 mg kwasu tetradekanowego CH3(CH2)12COOH i kwasu oktadekanowego CH3(CH2)16COOH, zmieszanych w stosunku wagowym 65:35, o temperaturze topnienia 52°C oraz 10 mg paklitakselu C47H51NO14. Składniki umieszczono w łaźni wodnej i ogrzewano w temperaturze 72°C, aż do całkowitego stopienia mieszaniny kwasów. Następnie całość homogenizowano przy pomocy sonifikatora ultradźwiękowego przez 3 min, po czym dodano ją do 2 ml uprzednio przygotowanego wodnego roztworu surfaktantu w postaci poli(alkoholu winylowego) (PVA) o średniej masie cząsteczkowej 31 kDa i stężeniu 10% wagowych, również podgrzanego do temperatury 72°C. Całość poddano emulsyfikacji na gorąco przez 90 sekund na mieszadle typy vortex, a uzyskaną mikroemulsję od razu schłodzono ciekłym azotem w temperaturze -195,8°C, otrzymując stałe mikrocząstki o kształcie sferycznym i o średniej średnicy 2,1 μm, które następnie oczyszczono z nadmiaru PVA poprzez płukanie wodą, wirowanie i dekantację. Wypłukane mikrocząstki zamrożono w temperaturze -80°C i liofilizowano przez 24 h w celu uzyskania suchego proszku, który przechowuje się w 4°C.To obtain an inhaled pharmacological preparation with the composition described in Example 3, 190 mg of tetradecanoic acid CH3 (CH2) 12COOH and octadecanoic acid CH3 (CH2) 16COOH, mixed in a weight ratio of 65:35 at a temperature of 65:35, were weighed into a 2 ml Eppendorf test tube. mp 52 ° C and 10 mg of paclitaxel C47H51NO14. The ingredients are placed in a water bath and heated at 72 ° C until the acid mixture is completely melted. Then the whole was homogenized with an ultrasonic sonicator for 3 minutes, then it was added to 2 ml of a previously prepared aqueous solution of polyvinyl alcohol (PVA) surfactant with an average molecular weight of 31 kDa and a concentration of 10% by weight, also heated to the temperature of 72 ° C. The whole was subjected to hot emulsification for 90 seconds on a vortex mixer, and the resulting microemulsion was immediately cooled with liquid nitrogen at -195.8 ° C, obtaining spherical solid microparticles with an average diameter of 2.1 μm, which were then cleaned of excess PVA by rinsing with water, centrifuging and decanting. The washed microparticles were frozen at -80 ° C and lyophilized for 24 h to obtain a dry powder which was stored at 4 ° C.

Claims (9)

1. Wziewny preparat farmakologiczny w postaci sferycznych mikrocząstek o średnicy w zakresie od 1 do 5 cm, zawierających lek cytostatyczny, który stanowi paklitaxel oraz nasycony kwas tłuszczowy wybrany z grupy obejmującej kwas tetradekanowy CH3(CH2)i2COOH, kwas heksadekanowy CH3(CH2)i4COOH, kwas oktadekanowy CH3(CH2)i6COOH, o temperaturze topnienia powyżej 37°C, znamienny tym, że zawiera w ilości co najmniej 80 % wagowych kwas tetradekanowy i kwas heksadekanowy zmieszane w stosunku 58:42 lub kwas tetradekanowy i kwas oktadekanowy zmieszane w stosunku 65:35, a temperatura topnienia mieszaniny kwasów tłuszczowych wynosi 48 lub 52°C natomiast paklitaksel, jest zawarty w preparacie w ilości nie większej niż 20% wagowych.1. An inhaled pharmacological preparation in the form of spherical microparticles with a diameter ranging from 1 to 5 cm, containing a cytostatic drug which is paclitaxel and a saturated fatty acid selected from the group consisting of tetradecanoic acid CH3 (CH2) i2COOH, hexadecanoic acid CH3 (CH2) and4COOH, octadecanoic acid CH3 (CH2) i6COOH, melting point above 37 ° C, characterized by containing at least 80% by weight of tetradecanoic acid and hexadecanoic acid mixed in the ratio 58:42 or tetradecanoic acid and octadecanoic acid mixed in the ratio 65: 35, the melting point of the fatty acid mixture is 48 or 52 ° C, while paclitaxel is included in the formulation in an amount not greater than 20% by weight. 2. Preparat, według zastrz. 1, znamienny tym, że zawiera mieszaninę kwasów tłuszczowych w ilości od 80 do 95% wagowych.2. A formulation according to claim 1 The process according to claim 1, characterized in that the fatty acid mixture is present in an amount from 80 to 95% by weight. 3. Preparat, według zastrz. 1, znamienny tym, że zawiera paklitaksel w ilości od 5 do 20% wagowych.3. A formulation according to claim 1 5. The method of claim 1, wherein paclitaxel is present in an amount from 5 to 20% by weight. 4. Preparat, według zastrz. 1, znamienny tym, że średnia średnica mikrocząstek jest w zakresie od 1,5 do 2,5 cm.4. A formulation according to claim 1 The process of claim 1, wherein the mean diameter of the microparticles ranges from 1.5 to 2.5 cm. 5. Sposób wytwarzania wziewnego preparatu farmakologicznego, w postaci sferycznych mikrocząstek o średnicy w zakresie od 1 do 5 cm, zawierających lek cytostatyczny, który stanowi paklitaxel oraz nasycony kwas tłuszczowy wybrany z grupy obejmującej kwas tetradekanowy CH3(CH2)i2COOH, kwas heksadekanowy CH3(CH2)i4COOH, kwas oktadekanowy5. A method of producing an inhaled pharmacological preparation in the form of spherical microparticles with a diameter ranging from 1 to 5 cm, containing a cytostatic drug which is paclitaxel and a saturated fatty acid selected from the group consisting of tetradecanoic acid CH3 (CH2) i2COOH, hexadecanoic acid CH3 (CH2 ) i4COOH, octadecanoic acid CH3(CH2)i6COOH, metodą emulsyfikacji, znamienny tym, że do kwasu tetradekanowego i kwas heksadekanowego zmieszanych w stosunku 58:42 lub kwasu tetradekanowego i kwasu oktadekanowego zmieszanych w stosunku 65:35, w ilości co najmniej 80% wagowych dodaje się paklitaksel, w ilości nie większej niż 20% wagowych, całość podgrzewa się do temperatury co najmniej o 20°C wyższej od temperatury topnienia kwasu tłuszczowego lub mieszaniny kwasów tłuszczowych i homogenizuje się stopioną mieszaninę ultradźwiękami przez 2-3 minuty, a następnie dodaje ją do uprzednio przygotowanego wodnego roztworu surfaktantu, również podgrzanego do temperatury o co najmniej 20°C wyższej od temperatury topnienia mieszaniny kwasów tłuszczowych, przy czym stosuje się 100-300 mg kwasu tłuszczowego lub mieszaniny kwasów tłuszczowych zawierających paklitaxel na 2 ml roztworu surfaktantu, po czym poddaje się otrzymaną mieszaninę emulsyfikacji na gorąco przez 30 do 120 sekund i od razu chłodzi się w temperaturze od -40 do -196°C, korzystnie w ciekłym azocie, aby zachować sferyczny kształt i rozmiar otrzymanych mikrocząstek w zakresie od 1 do 5 cm, następnie zaś oczyszcza się mikrocząstki z nadmiaru surfaktantu poprzez płukanie wodą, wirowanie i dekantację, ponownie zamraża w temperaturze od -40 do -196°C i suszy przez liofilizację przez 12-48 godzin.CH3 (CH2) i6COOH, the emulsification method, characterized in that to tetradecanoic acid and hexadecanoic acid mixed in the ratio 58:42 or tetradecanoic acid and octadecanoic acid mixed in the ratio 65:35, paclitaxel is added in an amount of at least 80% by weight, in the amount of not more than 20% by weight, the whole is heated to a temperature at least 20 ° C higher than the melting point of the fatty acid or fatty acid mixture, and the molten mixture is homogenized with ultrasound for 2-3 minutes, and then added to the previously prepared aqueous solution of surfactant, also heated to a temperature at least 20 ° C higher than the melting point of the fatty acid mixture, using 100-300 mg of a fatty acid or a mixture of fatty acids containing paclitaxel per 2 ml of surfactant solution, and then the resulting mixture is subjected to emulsification on hot for 30 to 120 seconds and immediately cooled to -40 to -196 ° C, preferably in liquid nitrogen, to maintain the spherical shape and size of the resulting microparticles in the range of 1 to 5 cm, then the microparticles are cleaned of excess surfactant by washing with water, centrifugation and decanting, and re-freezing at a temperature of -40 to -196 ° C and dried by freeze drying for 12-48 hours. 6. Sposób, według zastrz. 7, znamienny tym, że stosuje się mieszaninę kwasów tłuszczowych w ilości od 80 do 95% wagowych.6. The method according to p. The process of claim 7, characterized in that the fatty acid mixture is used in an amount of 80 to 95% by weight. 7. Sposób, według zastrz. 7, znamienny tym, że paklitaksel dodaje się w ilości od 5 do 20% wagowych.7. The method according to p. The process of claim 7, wherein the paclitaxel is added in an amount of 5 to 20% by weight. 8. Sposób, według zastrz. 7, znamienny tym, że średnia średnica otrzymanych mikrocząstek jest w zakresie od 1,5 do 2,5 cm.8. The method according to p. The process of claim 7, characterized in that the mean diameter of the microparticles obtained ranges from 1.5 to 2.5 cm. 9. Sposób, według zastrz. 7, znamienny tym, że jako surfaktant stosuje się roztwór poli(alkoholu winylowego) o średniej masie cząsteczkowej w zakresie od 25 do 70 kDa i o stężeniu nie większym niż 15% wagowych.9. The method according to p. The process of claim 7, wherein the surfactant is a polyvinyl alcohol solution with an average molecular weight ranging from 25 to 70 kDa and with a concentration of not more than 15% by weight.
PL425547A 2018-05-15 2018-05-15 Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation PL236947B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL425547A PL236947B1 (en) 2018-05-15 2018-05-15 Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL425547A PL236947B1 (en) 2018-05-15 2018-05-15 Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL425547A1 PL425547A1 (en) 2019-11-18
PL236947B1 true PL236947B1 (en) 2021-03-08

Family

ID=68536645

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL425547A PL236947B1 (en) 2018-05-15 2018-05-15 Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL236947B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL425547A1 (en) 2019-11-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Weber et al. Solid lipid nanoparticles (SLN) and nanostructured lipid carriers (NLC) for pulmonary application: a review of the state of the art
Mangal et al. Pulmonary delivery of nanoparticle chemotherapy for the treatment of lung cancers: challenges and opportunities
AU2016200707B2 (en) Nanoparticle formulations with enhanced mucosal penetration
ES2435944T3 (en) New formulations of pharmacological agents, methods for their preparation and methods for their use
Wan et al. Converting nanosuspension into inhalable and redispersible nanoparticles by combined in-situ thermal gelation and spray drying
JP2009532489A (en) Drug fine particles
JP2014516045A (en) Biocompatible nano- and microparticles coated with a stabilizer for administration to the lung
CN101361713A (en) Curcumin nano crystal preparation and preparation method thereof
Wang et al. Optimization of acetalated dextran–based nanocomposite microparticles for deep lung delivery of therapeutics via spray-drying
CN101653414A (en) Long-circulating solid lipid docetaxel nanoparticles and preparation method thereof
KR20140084144A (en) Nanoparticles for controlling bleeding and drug delivery
Yang et al. Intravitreal administration of dexamethasone-loaded PLGA-TPGS nanoparticles for the treatment of posterior segment diseases
Li et al. Inhalable functional mixed-polymer microspheres to enhance doxorubicin release behavior for lung cancer treatment
CN103330680A (en) Nano drug transdermal preparation and preparation method thereof
Khursheed et al. Expanding the arsenal against pulmonary diseases using surface-functionalized polymeric micelles: breakthroughs and bottlenecks
CN104622817A (en) Protein-polymer composite nano-carrier and preparation method thereof
Osman et al. Inhalable DNase I microparticles engineered with biologically active excipients
JP2020524715A (en) Albumin nanoparticles for the treatment of cancer and eye diseases
Sankar et al. Comparative studies of lamivudine-zidovudine nanoparticles for the selective uptake by macrophages
Sachin et al. Solid lipid nanoparticles–preparation, applications, characterization, uses in various cancer therapies: a review
Hnawate et al. Nanoparticle-novel drug delivery system: A Review
PL236947B1 (en) Pharmacological inhaled preparation and method for producing the pharmacological inhaled preparation
CN1973832B (en) Biodegradable nano drug capsule with CT tracer effect and preparation method thereof
PL238651B1 (en) Pharmacological inhaled preparation for treatment of localized neoplastic tumors and method for producing the pharmacological inhaled preparation for treatment of localized neoplastic tumors
CN105919984A (en) Oridonin porous particle inhalant and application thereof on treating primary lung cancer