[go: up one dir, main page]

PL168425B1 - Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powloki metalu szlachetnego PL PL - Google Patents

Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powloki metalu szlachetnego PL PL

Info

Publication number
PL168425B1
PL168425B1 PL92294563A PL29456392A PL168425B1 PL 168425 B1 PL168425 B1 PL 168425B1 PL 92294563 A PL92294563 A PL 92294563A PL 29456392 A PL29456392 A PL 29456392A PL 168425 B1 PL168425 B1 PL 168425B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
gold
composition
resin
water
thiolate
Prior art date
Application number
PL92294563A
Other languages
English (en)
Other versions
PL294563A1 (en
Inventor
Peter T Bishop
Original Assignee
Johnson Matthey Plc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Johnson Matthey Plc filed Critical Johnson Matthey Plc
Publication of PL294563A1 publication Critical patent/PL294563A1/xx
Publication of PL168425B1 publication Critical patent/PL168425B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09DCOATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D1/00Coating compositions, e.g. paints, varnishes or lacquers, based on inorganic substances
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/80After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone of only ceramics
    • C04B41/81Coating or impregnation
    • C04B41/85Coating or impregnation with inorganic materials
    • C04B41/88Metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C18/00Chemical coating by decomposition of either liquid compounds or solutions of the coating forming compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating; Contact plating
    • C23C18/16Chemical coating by decomposition of either liquid compounds or solutions of the coating forming compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating; Contact plating by reduction or substitution, e.g. electroless plating
    • C23C18/31Coating with metals
    • C23C18/42Coating with noble metals

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)
  • Manufacture Of Metal Powder And Suspensions Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

1. Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powloki metalu szlachetnego, którym jest jeden lub wiecej metali wybranych sposród platyny, palladu, zlota i srebra, po wypaleniu na podlozu, znamienna tym, ze zawiera zywice polimeryczna i roztwór w wodzie i wspól- rozpuszczalniku, tiolanu metalu szlachetnego w ilosci 3-22% wagowych, przy czym zawar- tosc wody wynosi do 85% wagowych. PL PL

Description

Przedmiotem wynalazku jest kompozycja homogeniczna do wytwarzania powłoki metalu szlachetnego na podłożu po wypaleniu.
Kompozycje, które tworzą powłokę z metalu szlachetnego (przez który w niniejszym opisie rozumie się jeden lub więcej metali wybranych spośród platyny, palladu, złota i srebra) po wypaleniu, szczególnie są użyteczne do zdobienia podłoży ceramicznych lub szklanych.
168 425
Dostępne w handlu ciecze do tego celu są oparte na rozpuszczalnikach organicznych i stanowią złożone mieszaniny zawierające (a) związek metalu szlachetnego, który rozkłada się po wypaleniu i tworzy metal szlachetny, (b) związki metalu takiego jak rod, bizmut lub chrom, w celu poprawienia koloru, przyczepności lub połysku wypalonej powłoki i (c) żywicę i rozpuszczalnik organiczny w celu rozpuszczalnika (a) i (b) lub jako nośniki (a) i (b).
Pożądane byłoby zmniejszenie lub wyeliminowanie rozpuszczalnika organicznego, tak aby zmniejszyć lub zlikwidować ryzyko zanieczyszczenia środowiska, jakie stanowi jego obecność, np. podczas wytwarzania, transportu lub stosowania zawierającej go kompozycji, np. z dymów uwalnianych po naniesieniu kompozycji lub ich wypalaniu. Nie jest to jednak proste zadanie, ponieważ kompozycje muszą być jeszcze trwałe, łatwe w stosowaniu i muszą dawać dobre powłoki po wypaleniu. Kompozycja na bazie wody a nie rozpuszczalnika organicznego miałaby dodatkową zaletę, polegającą na tym, że materiały, takie jak szczotki lub sita do druku sitowego lub wzorniki, z którymi kompozycja kontaktuje się, można byłoby czyścić wodnymi środkami czyszczącymi. Mimo tych zalet, zgłaszającemu niejest znana kompozycja złota, dająca powłoki z połyskiem będąca roztworem wodnym.
Celem wynalazku jest opracowanie kompozycji zawierającej wodę jako rozpuszczalnik.
Z brytyjskiego opisu patentowego nr 2 097 811 znanajest farba do naszkliwnego zdobienia wyrobów garncarskich, która zawiera 15-40% wagowych poliwinylopirolidonu lub mieszaniny poliwinylopirolidonu i wodnego roztworu politlenku etylenu, 45-85% wagowych glikolu etylenowego i/lub glikolu propylenowego i ewentualnie wodę. W opisie wymienione są substancje barwiące, którymi mogą być tlenki, złoto· i organiczne związki złota.
Z brytyjskiego opisu patentowego nr 2 216 536 znana, jest kompozycja złota tworząca powłokę dającą się polerować, zawierająca 10-40% wagowych złota w postaci proszku i/lub słabo rozpuszczalnego związku złota, 2-20% wagowych poliwinylopirolidonu, 3-30% wagowych wodnej dyspersji żywicy akrylanowej zawierającej 30-60% wagowych substancji stałych i 5-50% wody.
Wynalazek niniejszy dotyczy homogenicznej kompozycji, tworzącej na podłożu po wypaleniu powłokę metalu szlachetnego, którym jest jeden lub więcej metali wybranych spośród platyny, palladu, złota i srebra. Kompozycja według wynalazku zawiera żywicę polimeryczną i roztwór w wodzie i współrozpuszczalniku, tiolanu metalu szlachetnego w ilości 3-22% wagowych, przy czym zawartość wody wynosi do 85% wagowych.
Współrozpuszczalnik, żywica i tiolan są takie, że gdy kompozycja na podłożu wyschnie i jest stopniowo ogrzewana podczas wypalania, odparowuje woda, pozostawiając homogeniczną kompozycję żywicy i tiolanu we współrozpuszczalniku, po czym odparowuje współrozpuszczalnik, pozostawiając homogeniczną kompozycję tiolanu i żywicy, a następnie tiolan rozkłada się do metalu szlachetnego, podczas gdy żywica ulatnia się.
Wytworzenie powłoki metalu szlachetnego na podłożu polega na nanoszeniu kompozycji na podłoże, suszeniu i wypalaniu nałożonej kompozycji.
Kompozycję można również suszyć na podłożu przenoszącym w celu wytworzenia kalkomanii.
Niektóre · z tiolanów są nowymi związkami, a zwłaszcza tiolan, który jest związkiem złota o wzorze AuSR lub jego sól, w którym R ma takie znaczenie, że HSR oznacza 4,6-dihydroksy-2-merkaptopirymidynę lub N-(merkaptoalkanoilo)glicynę, w której grupa alkanowa zawiera 1 lub 2 atomy węgla.
Sposób wytwarzania nowego tiolanu polega na reakcji w rozpuszczalniku związku o wzorze AuCl(SR2) z tiolem o wzorze HSR z wytworzeniem w roztworze związku złota sulfidu o wzorze SR'2.
Sposób wytwarzania nowego tiolanu polega również na reakcji tetrachlorowcozłocianu z tiolem o wzorze HSR z wytworzeniem związku złota.
Ponadto sposób wytwarzania nowego tiolanu, polega na reakcji tiolu o wzorze HSR z kompleksem aminy i złota (I) o wzorze R'2 NH-Au-Hal, w którym Hal oznacza atom chlorowca, a każdy z podstawników R' które są takie same lub różne, oznacza grupę alifatyczną,
168 425 aromatyczną lub heterocykliczną lub dwie grupy R' razem z atomem N oznaczają cykliczną aminę.
Aczkolwiek kompozycja według wynalazku zawiera współrozpuszczalnik, jest to kompozycja oparta na wodzie. Można ją rozcieńczać wodą (kompozycja nadająca się do rozrządzania wodą) i nie musi zawierać tak dużo rozpuszczalnika organicznego jak konwencjonalne ciekłe kompozycje metali szlachetnych. Można ją łatwo nanosić i tworzy po wypaleniu dobre powłoki.
Nieoczekiwana jest możliwość stosowania związku metalu szlachetnego rozpuszczalnego w wodzie (niekoloidalnego). Wynalazek oparty jest na odkryciu, że można go użyć jeżeli związek jest rozpuszczalnym tiolanem i, gdy kompozycję stopniowo ogrzewa się podczas wypalania, związek metalu szlachetnego pozostaje w homogenicznej kompozycji, korzystnie w roztworze, aż do rozkładu związku metalu szlachetnego z wytworzeniem tego metalu, podczas gdy matryca stanowiąca nośnik, ulatnia się.
Dla wyjaśnienia, wynalazek opisany jest jako proces ogrzewania, w wyniku którego pozostaje homogeniczna kompozycja, korzystnie roztwór tiolanu metalu szlachetnego we współrozpuszczalniku, a następnie pozostaje homogeniczna kompozycja, korzystnie roztwór tiolanu w żywicy. Należy jednak uznać, że podczas ogrzewania może zmieniać się struktura tiolanu, ważne jest jednak to, że związek metalu szlachetnego niezależnie od postaci w jakiej później znajduje się, pozostaje w homogenicznej kompozycji, korzystnie w roztworze. Podobnie, żywica może rozkładać się podczas ulatniania się.
Kompozycja według wynalazku podczas ogrzewania pozostaje homogeniczna tak, że tiolan nie wytrąca się przed rozkładem do metalu szlachetnego, podczas gdy żywica ulatnia się. W wyjściowej kompozycji tiolan znajduje się w roztworze, i korzystnie pozostaje w roztworze podczas ogrzewania, aż do rozkładu do metalu szlachetnego, podczas gdy żywica ulatnia się. Korzystnie kompozycja zawiera roztwór w wodzie i współrozpuszczalniku żywicy polimerycznej i tiolanu metalu szlachetnego, przy czym kompozycja zawiera 3-22% wagowych metalu szlachetnego jako tiolanu, a współrozpuszczalnik, żywica i tiolan są takie, że gdy kompozycja na podłożu wyschnie i jest stopniowo ogrzewana podczas wypalania, odparowuje woda pozostawiając roztwór żywicy i tiolanu we współrozpuszczalniku, po czym odparowuje współrozpuszczalnik pozostawiając roztwór tiolanu w żywicy, a następnie tiolan rozkłada się do metalu szlachetnego, a żywica ulatnia się.
Kompozycja według wynalazku zwykle zawiera 5 - 85% wody. Procenty oznaczają procenty wagowe. Kompozycję można rozcieńczać wodą przed stosowaniem. Kompozycja korzystnie zawiera 15 - 70%, zwłaszcza 40 - 55% wody. Szczególnie korzystnie kompozycja zawiera więcej wody niż całkowita zawartość wszystkich rozpuszczalników organicznych.
Metal szlachetny zwykle obejmuje złoto lub platynę, zwłaszcza złoto. Konkretne przykłady stanowią:
a) złoto, b) platyna, c) złoto i platyna, d) złoto i pallad, e) złoto, platyna i pallad i f) którykolwiek z metalu a)-e) i srebro.
Korzystnie, metalem szlachetnym jest a), b), d) lub którykolwiek z nich i srebro.
Tiol jest związkiem organicznym, który jest analogiem alkoholu, w którym atom tlenu w grupie hydroksylowej jest zastąpiony atomem siarki. Tiolan metalu jest pochodną tiolu, w której wodór w grupie SH jest zastąpiony atomem metalu. Tiolan metalu szlachetnego musi tworzyć roztwór w mieszaninie woda/współrozpuszczalnik, a ponadto musi spełniać inne żądane funkcje. Zwykle rozpuszczalność stosowanego tiolanu w wodzie w 293K wynosi co najmniej ΐ0θ, korzystnie 200 - 300g na dm3.
Korzystnie, tiolan, zwykle w postaci soli, jest rozpuszczalny w samej wodzie. Korzystnie, tiolan metalu szlachetnego, zwłaszcza złota, zaczyna rozkładać się do metalu szlachetnego powyżej 473K; takie tiolany mają tendencję do tworzenia po wypaleniu powłok z połyskiem, a nie matowych. Odpowiednie tiolany są związkami znanymi.
Tiolan może być alifatyczny, aromatyczny lub heterocykliczny i korzystnie zawiera co najmniej jedną grupę wybraną spośród grup nitrowych i grup o wzorze -COOH, -SO2OH, -OH, -CONH2, -HN2 i -0-P(0)(0H)2, w których atomy wodoru są ewentualnie podstawione, lub ich soli. Takie tiolany omówione są poniżej w odniesieniu do złota jako metalu szlachetnego. Tak więc, korzystną grupą tiolanów są związki złota o wzorach:
Au-S-R-H lub Au-S-R-X lub ich sole, w których X oznacza grupę nitrową lub grupę o wzorze -COOH, -SO2OH, -OH, -CONH2, -NH2 lub -O-P(0)(0H)2, w których atomy wodoru są ewentualnie podstawione, a R oznacza dwuwartościową grupę organiczną.
Aczkolwiek związki złota są opisane zwykle jako związki jednordzeniowe o wzorze takim jak Au-S-R-X, należy rozumieć, że faktycznie mogą mieć wzór wielordzeniowy i mogą mieć charakter 2-koordynacyjnych kompleksów złota (I).
Podstawnik w grupie X zwykle stanowi grupa alifatyczna, aromatyczna lub heterocykliczna lub ewentualnie podstawiona grupa aminowa, np. grupa mono- lub dipodstawiona alkilem o 1 - 6 atomach węgla. Grupę alifatyczną stanowi zwykle alkil o 1 - 6 atomach węgla, np. etyl, izopropyl lub n-butyl. Grupę aromatyczną stanowi ewentualnie podstawiony fenyl, w którym podstawnik zwykłe oznacza X określony powyżej, alkil o 1 - 6 atomach węgla lub grupę merkaptanową, w których atom wodoru zwykle jest ‘zastąpiony atomem złota. Grupę heterocykliczną zwykle stanowi ewentualnie podstawiona puryna, pirydyna lub pirymidyna, a podstawnik zwykle oznacza X określony powyżej, alkil o 1 - 6 atomach węgla lub grupę aromatyczną opisaną powyżej. Grupa -CO.NH2 lub -NH2 może być mono- lub dipodstawiona, np. alkilem o 1-6 atomach węgla ewentualnie podstawionym X określonym powyżej.
Gdy R oznacza dwuwartościową grupę alifatyczną (tj. grupa związana z S jest alifatyczna, a nie aromatyczna lub heterocykliczna), zwykłe jest to dwuwartościowa grupa węglowodorowa o 1 - 7 atomach węgla (np. grupa pochodząca od alkanu o 1 - 6 atomach węgla lub od toluenu) ewentualnie podstawiona X, który ma znaczenie jak określono powyżej, zwykle jednym podstawnikiem X lub grupę okso, na atomie węgla nie znajdującym się na końcu. Gdy R oznacza dwuwartościową grupę aromatyczną (tj. grupa związana z S jest aromatyczna, a nie alifatyczna lub heterocykliczna), zwykle jest to dwuwartościowa grupa pochodząca od benzenu, ewentualnie podstawiona X określonym powyżej, zwykle jednym podstawnikiem X. Gdy R oznacza dwuwartościową grupą heterocykliczną (tzn. grupa związana z S jest heterocykliczna, a nie alifatyczna lub aromatyczna); zwykle jest to grupa dwuwartościowa pochodząca od pirymidyny, puryny lub pirydyny, ewentualnie podstawiona X, określonym powyżej (zwykle jednym X) i/lub fenylem (zwykle nie więcej niż jednym) i/lub alkilem o 1 - 6 atomach węgla (zwykle nie więcej niż jedną taką grupą alkilową).
X korzystnie oznacza -COOH.
W szczególnej postaci wynalazku -R-X oznacza -CH2CH2X, -CH/CH3CO.NH.CH2X, -CH2CH2CO.NH.CH2X, -CH2C6H4-p-X, -CH2COCH2CH2X, -CH/X/CH2X, -CH2CH/NH2/X, -CH2CO.NH.CHX.CH 2 .-C 3H 3N2, -CH 2CO.NH.CH 2CH 2CO.NH.CHX.CH 2.C 3H 3N2, -CH2CONH.CH2CH2CO.NH.CH2CO.NH.CH2X,-CH2CH/CO.NH.CH2XNH.CO.CH2CH2CH/NH2/X lub -CS.N/CH3/CH2CH2X, w których X . oznacza -COOH, C6H4 oznacza dwuwartościową grupę pochodzącą od benzenu a C3H3N oznacza imidazol-4-il.
W innej postaci -R-X oznacza grupę -CH2CH2X lub -CH2-C6H4-p-X, w której X oznacza grupę nitrową lub grupę o wzorze -SO2OH, -OH lub -NH2, a CóH oznacza dwuwartościową grupę pochodzącą od benzenu.
W jeszcze innej postaci związki złota o wzorze Au-S-R-H lub Au-S-R-X, H-S-R-H lub H-S-R-X oznaczają:
4,5-diamino-6-merkapto-2-fenylopuymidynę, 2-amino-6-merkapto-8-metylopurynę, 2-merkapto-4-aniiio-pirydopirymidynę, 2-merkaptopirydynę, 2-merkaptobenzoksazol, 2-merkaptobenzimidazol, 5-merkapto-1 -metylotetrazol, 4-merkaptopirydynę, 2-merkapto-5-nitrobenzimidazol, lub 4-amino-6-hydroksy-2-merkaptopirymidynę.
Atom siarki związany z atomem złota w korzystnej klasie związków złota jest związany z tym samym atomem węgla, z którymjest związana podstawiona grupa amidowa lub od tego atomu jest oddzielony jednym atomem węgla tak, . że związki te zawierają grupę o wzorze 1 lub 2.
Konkretne przykłady z tej klasy związków złota stanowią . związki o wzoize Au-S-R-H lub Au-S-R-X, które są takie, że odpowiadają H-S-R-H lub H-S-R-X, które oznaczają:
N-/2-merkaptopropionylo/glicynę,N-/3-merkaptopropionylo/glicynę,N-/2-merkaptoacetylo/glicynę, 2-merkaptoacetylo-L-histydynę lub 2-merkaptopropionylo-L-histydynę.
168 425
Inną korzystną klasą związków złota są związki o wzorze 3, w którym n oznacza 0 lub liczbę całkowitą stanowiącą co najmniej 1, a Y oznacza atom wodoru lub grupę alkanoilową, o 2-6 atomach węgla, która ewentualnie może obejmować jedną grupę amino/karboksy/metylowąJeśli grupa amino/karboksy/metylowa występuje, zwykle jest przy końcowym atomie węgla grupę alkanoilowej- Zwykle n oznacza 0 lub liczbę całkowitą 1-4Konkretnym przykładem tej klasy związków złota są związki o wzorze Au-S-R-H lub Au-S-R-X, które są takie, że odpowiadają H-S-R-H lub H-S-R-X, które oznaczają acetylocysteinę, glutation lub L-cysteinęKorzystnym tiolanem złota jest N-/2-merkaptopropionylo/glicynozłoto (I) o wzorze 4, który alternatywnie można przedstawić w postaci jonu obojnaczego o wzorze 5, chociaż uważa się, że tiolan powinien być wielordzeniowy zgodnie z powyższym wyjaśnieniemOdnośnie tego tiolanu złota powołać można brytyjski opis patentowy nr 2 047 672, Opis ten nie jest związany z wytwarzaniem powłoki, ale z wytwarzaniem cieczy zawierającejI95m Au przęz adsorpcję m Hg na pewnym środku adsorpcyjnym i następnie elucję pochodnego radioizotopu ^“Au- W tabeli 1 na str- 5 w/w opisu wymienione są kombinacje środków adsorpcyjnych i eluentów, a wśród eluentów jest wodny roztwór merkaptopropionyloglicyny- W opisie nie przedstawiono konkretnego zastosowania tego eluentu ani nie podano konkretnych danych dotyczących niniejszego tiolanu złota- W przykładzie II opisanajest seria doświadczeń, w których ciecze zawierające 198 Au przepuszcza się przez środki adsorpcyjne- W przykładzie wyjaśniono, że izotop 198mAu stosowano zamiast pochodnego radioizotopu re5mAu ze względu, między innymi, na krótki okres półtrwania ^“Au W przykładzie stwierdzono, że ciecze wytwarzano przez rozpuszczenie 1-3 fig złota zawierającego 1MAu w 1 cm3 wodnego roztworu o pH około 5-6 i zawierającego 0,001-0,1 mola jednego ze związków według tabeli, zwanych czynnikami kompleksującymi jon złota- Jednym z tych czynników jest merkaptopropionyloglicyna i tabela wykazuje, że stosowanie jej razem ze środkiem adsorpcyjnym SiOi/Ag pozostawia 88% 1%Au nie zaabsorbowanego- Uważamy, że stosowanie merkaptopropionyloglicyny jako czynnika kompleksującego nie dałoby niniejszego tiolanu złota lecz złoto z resztami silnie zaadsorbowanymi na powierzchni metalu i wobec tego, nie zawierające jednego atomu złota na ligand N-/2-merkapto-propionylo/glicynowy, jak to ma miejsce w przypadku niniejszego tiolanu złotaW opisie tym ujawnione lub proponowane materiały zawierające złoto są radioaktywne- Materiały te rozpadałyby się, stając się stopniowo mniej radioaktywnymi, ale pewna radioaktywność pozostałaby- Złoto w tiolanach złota stosowanych w niniejszym wynalazku korzystnie jest złotem występującym naturalnie, które nie jest radioaktywne- Zatem korzystnie złoto w niniejszym N-/2-merkaptopropionylo/glicynozłocie (I) lub w jego soli jest nieradioaktywne (i wobec tego nie jest mieszaniną postaci nieradioaktywnej z radioaktywną)- Korzystnie wszystkie występujące tiolany, nie tylko N-/2-merkaptopropionylo/glicynozłoto (I) lub jego sól, są nieradioaktywneEwentualnie podstawiona grupa sulfonowa (-SO2OH), która może stanowić X w niniejszych tiolanach złota, wprowadza więcej siarki, która zwykle tworzy tlenki siarki podczas wypalania kompozycji w celu wytworzenia powłoki, wobec czego takie znaczenie X jest mniej korzystne- Grupa nitrowa i ewentualnie podstawiona grupa hydroksylowa mają tendencję do tworzenia tiolanu mniej rozpuszczalnego w wodzie i mniej odpornego na redukcję, wobec czego mniej korzystne są te znaczenia X- Zwykle najkorzystniej X oznacza ewentualnie podstawioną grupę karboksylowąTiolan może być w postaci soli- Sole można wytwarzać z zasadami poprzez np- grupę karboksylową lub sulfonową, które stanowią X- Tiolan, który tworzy sól z zasadą może być stosowany w roztworze zasadowym, w którym tworzy się sól- Korzystna jest sól z amoniakiem lub z zasadą organiczną, zwłaszcza z ewentualnie podstawioną aminą, przy czym podstawnikiem jest np- alkil o 1-6 atomach węgla, ewentualnie podstawiony grupami X, określonymi powyżejSzczególnie interesującymi podstawionymi aminami są trietyloamina, etanoloamina, dietanoloamina, trietanoloamina, pirydyna, morfolina lub diizopropyloamina, zwłaszcza pierwsze cztery z wymienionychNowe tiolany, stosowane w niniejszym wynalazku, można wytwarzać znanymi sposobami- Gdy tiolan ma mieć postać soli, można ją wytwarzać np- przez reakcję z zasadą.
Gdy tiolan stanowi - związek złota o wzorze AuSR lub jego sól, w którym R jest taki, że HSR oznacza N-/merkaptoalkanoilo/glicynę, w której grupa alkanowa zawiera i lub 2 atomy węgla, N-/merkaptoalkanoilo/glicyną może być:
N-/2-merkaptoacetylo/glicyna, N-/3-merkaptopropionylo/glicyna, lub N-/2-merkaptopropionylo/glicyna.
Szczególnie odpowiednia jest glicyna wymieniona jako ostatnia.
Tiolany można wytwarzać ogólnym sposobem według A.K. Al-Sa'ady'ego i wsp. Inorganic Synthesis, vol. 23,191 (1985), określonym w przypadku złota równaniem ogólnym.
[AuCl4'+ 2SR'2 -> [AuCl(SR)'2] + R'2SO+2HCl+Cl· [AuCl(SR'2)j + HSR -> AuSR + HCl + SR'2
Au(III) w postaci anionu tetrachlorozłocianu jest zredukowane do Au(I) za pomocą rozpuszczalnego w wodzie sulfidu o wzorze SR'2. Rodniki R' są takie same lub różne i korzystnie oznaczają metyl, etyl lub 2-hydroksyetyl. Korzystnie rozpuszczalnym w wodzie sulfidem jest sultid etylowo-2- hydroksyetylowy. Dodatek odpowiedniego ligandu tiolowego poprzez tiol HSR, zwykle w temperaturze otoczenia, daje dobry tiolan, zwykle w postaci białego osadu, chociaż w przypadku kwasu merkaptobursztynowego w postaci żółtego roztworu. Rozpuszczalnikiem stosowanym w reakcji zwykle jest woda, etanol lub izopropanol, korzystnie woda tak, że rozpuszczalne sole nieorganiczne (np. NaCl) można .wyekstrahować przez przemywanie wodą. Wydajności tiolanów złota mogą sięgać 80% lub więcej (w- przeliczeniu na złoto) z pozostałością rozpuszczalną w wodzie. Wytworzone tiolany złota można rozpuścić w wodzie dodając zasadę, zwykle organiczną, np. ewentualnie podstawioną aminę i otrzymując odpowiednią sól, w tym przypadku podstawioną sól amoniową.
Tiolany złota można także wytwarzać przez reakcję tetrachlorowcozłocianu (zwłaszcza tetrachlorozłocianu lub tetrabromozłocianu) z tiolanem o wzorze HSR z wytworzeniem związku złota.
Można je także wytwarzać przez reakcję tiolu o wzorze HSR z kompleksem aminy i złota 0 wzorze R’ ” HNH-Au-Hal, w którym Hal oznacza atom chlorowca (korzystnie atom chloru lub bromu), a każdy R”’jest taki sam lub inny i oznacza grupę alifatyczną, aromatyczną lub heterocykliczną lub korzystnie dwa podstawniki R’ ’ ’ razem z atomem azotu oznaczają cykliczną aminę (taką jak benzotriazol lub pirydyna) z wytworzeniem związku złota. Grupa alifatyczna, aromatyczna lub heterocykliczna, która stanowi R’” może być taką grupą jak omówiona powyżej jako podstawniki w X.
Tiolany można także wytwarzać in situ w kompozycji według wynalazku, np. przez wytworzenie w niej soli, np. jak opisana powyżej.
Kompozycja według wynalazku zawiera 3-22% metalu szlachetnego w postaci tiolanu. Kompozycja korzystnie zawiera 8-12% metalu szlachetnego, zwłaszcza złota, w postaci tiolanu. Kompozycja zwykle zawiera 10-40%, korzystnie 14-26% tiolanu, zwłaszcza tiolanu złota.
Polimeryczna żywica musi tworzyć homogeniczną kompozycję z innymi składnikami i musi także spełniać inne żądane cechy. Żywica korzystnie tworzy roztwór w mieszaninie wody i współrozpuszczalnika, chociaż może tworzyć w nim dyspersję lub emulsję. Korzystnie, żywica jest rozpuszczalna lub tworzy klarowną dyspersję w samej wodzie. Odpowiednie żywice są znane. Można stosować żywice poliakrylowe, polimetakrylowe, poliwinylopirolidon, polieter celulozowy, poliamid, poliglikol etylenowy, poliester, poliakrylamid, polioctan winylu, polialkohol winylowy, żywice alkidowe, poliaminowe lub poliuretanowe lub ich mieszaniny. Żywica może być w postaci kopolimeru lub polimeru szczepionego. Żywica może zawierać grapy solubilizujące, zwłaszcza karboksylanowe i/lub hydroksylowe i/lub aminowe, zwłaszcza karboksylanowe, które zwiększają rozpuszczalność żywicy w wodzie. Korzystnie, żywica obejmuje jedną lub więcej, zwykle jedną, żywicę poliwinylopirolidynową, polimetakrylową i polietery celulozy, np. jedną lub więcej, zwykle jedną .żywicę polimetakrylową i polietery celulozy. Żywice mają tendencje do silnego ulatniania się w stosowanym zakresie temperatur łatwiej niż wszystkie substancje ulatniające się w tej samej temperaturze. Korzystnie, tak wybiera się żywicę, że przynajmniej jej większa część ulatnia się w zakresie 473-823K. Korzystnie żywica obejmuje poliwinylopirolidon, żywicę polimetakrylową, lub polieter celulozowy, które w większości ulatniają się w tym zakresie.
164 425
Żywica musi spełniać taki warunek, że po wypaleniu tiolan tworzy w niej homogeniczną kompozycję, korzystnie roztwór, po czym tiolan rozkłada się do metalu szlachetnego, a żywica ulatnia się. Np. jeżeli w kompozycji podobnej do kompozycji według wynalazku znajduje się kwas auramerkaptobursztynowy, który rozkłada się do złota w temperaturze około 423K, a żywica zaczyna odparowywać w temperaturze około 473-573K, wówczas po wypaleniu nie tworzy się homogeniczna kompozycja (np. roztwór) tiolanu w żywicy. Zamiast tego tworzy się przedwcześnie dyspersja złota w żywicy. Powstaje powłoka mętna. Jednak ta sama żywica może być stosowana z powodzeniem i tworzyć błyszczące powłoki złota z tiolanem, z którym spełnia te wymagania; a ten sam tiolan może być stosowany z powodzeniem i tworzyć błyszczące powłoki złota z żywicą, z którą spełnia te wymagania. Na N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłota(I) zaczyna rozkładać się w temperaturze około 473K i rozkłada się do złota w około 473-573K; może zatem być z powodzeniem stosowane do wytwarzania błyszczących powłok złota z żywicami, które ulatniają się w około 553 - 573K i których nie można byłoby stosować z kwasem auramerkaptobursztynowym.
Kompozycja według wynalazku może zawierać poniżej 5% żywicy, ale zwykle zawiera 5-45%, zwłaszcza 7-13% żywicy. Stosunek wagowy stałej żywicy do metalu szlachetnego, zwłaszcza złota w tiolanie może wynosić np. co najmniej 1:1, np. co najmniej 1,2:1, np. co najmniej 1,5:1, ponieważ przy takich stosunkach powstają lepsze, wolne od piany i jaśniejsze błony po wypaleniu. Otrzymano jednak również zadowalające błyszczące powłoki przy stosunkach od 0,1:1 do 1,5:1. W typowej kompozycji stosunek wynosi 1:1.
Współrozpuszczalnik musi wraz z wodą rozpuszczać tiolan metalu szlachetnego i tworzyć homogeniczną kompozycję, korzystnie, z z roztworem, z żywicą, i musi też spełniać inne wymagane żądania.
Współrozpuszczalnik korzystnie wrze w temperaturze 373-553K, np. 373-493K. Korzystną grupę współrozpuszczalników stanowią alkohole mieszające się z wodą, etery lub estry, zwłaszcza mieszające się z wodą alkohole. Korzystnie współrozpuszczalnik obejmuje 1,2-propanodiol, 1,3-propanodiol, n-butanol, octan tetrahydrofuranu, glicerynę, dioctan gliceryny lub mleczan etylu, zwłaszcza 1,2-propanodiol, 1.3-propanodiol lub mleczan etylu. Współrozpuszczalnik może wpływać na połysk błony po wypaleniu.
Kompozycja zwykle zawiera 5-45%, korzystnie 15-30%, np. 25-30% współrozpuszczalnika.
Należy rozumieć, że rodzaj składników i ich ilości zależą nawzajem od siebie i że każdy potencjalny materiał można łatwo przebadać. Np. okazało się, że gdyjako żywicę stosuje się żywicę celulozową, zawartość współrozpuszczalnika w kompozycji wynosi korzystnie 25-30%, natomiast gdy stosuje się żywicę akrylową lub metakrylową, zawartość współrozpuszczalnika korzystnie wynosi 15-30%.
Kompozycja może zawierać dodawany w mniejszości związek metalu, takiegojak związki palladu (np. siarczan palladu), rodu, bizmutu lub chromu, zwykle stosowanego w kombinacji, aby poprawić kolor, przyczepność lub połysk wypalonej błony, zwłaszcza na wyrobach garncarskich. Dodatek w mniejszości związku metalu dla błon, zwłaszcza na szkle, mogą stanowić np. związki srebra, wanadu lub krzemu. Do błyszczących powłok dodatki zwykle stosuje się w roztworze w kompozycji. Całkowita ich zawartość może stanowić np. 0,01-5%, zwykle 0,1-0,4% kompozycji. Takie dodatki i ich ilości i działanie są znane i stosowane w konwencjonalnych ciekłych kompozycjach metali szlachetnych opartych na rozpuszczalnikach organicznych.
Można stosować znane związki metali stosowane jako dodatki mniejszościowe, które są rozpuszczalne w mieszaninie wody i współrozpuszczalnika według wynalazku, np. trójtlenek chromu lub [C^SOąh], cytrynian bizmutowoamonowy lub mleczan bizmutu; [RhCl(ox)(NH3)], [Rh(gly)3], [Rh2(oc^t^;an)z^j,I'^ił3fB^hi((^O3)Gj lub [Rh(acac)COJ; MeaSiOMe; lub [vO(acac)2], w których acac oznacza acetyloacetonian, ox oznacza szczawian, a gly oznacza glicynian. W szczególnym wykonaniu stosuje się rod, bizmut lub srebro jako taki sam tiolan jak tiolan metalu szlachetnego, np. N-(2-merkaptopropionylo)glicynosrebro. Zatem, gdy tiolan metalu szlachetnego jest związkiem złota o wzorze Au-S-R-X lub jego sól, mniejszościowy dodatek rodu może mieć wzór [Rh(SRX)3j.
Kompozycja musi być homogeniczna, aby łatwo można było ją stosować itd. W celu poprawienia reologii kompozycji i regulowania schnięcia naniesionej powłoki, kompozycja może zawierać dodatkowy rozpuszczalnik, taki jak mieszający się w wodą alkohol, np. izopropanol lub n-heksanol, mieszający się z wodą keton, np. butanon łub mieszającą się z wodą substancję stałą np. 1,6-heksanodiol. Zawartość dodatkowego rozpuszczalnika korzystnie stanowi 5-10% kompozycji. Kompozycja może zawierać środek powierzchniowo czynny, np. w ilości' 0,05-0,5% np. w celu poprawienia własności umożliwiających nanoszenie kompozycji za pomocą pędzla.
Konkretna kompozycja według wynalazku składa się zasadniczo z:
Poliwinylopirolidon 7-313%
Tiolan złota 14 - 263c
1.2- propanodiol 15-33%
Woda 40 - 55%
Izopropanol 5 - 10%
Mniejszościowe dodatki metalu 0,1 - 0,4%
Korzystna kompozycja według wynalazku składa się zasadniczo z:
Poliwinylopirolidon 7-13%
Tiolan złota 14 - 2 6*6
1.2- propanodiol 15-03%
Mleczan etylu 15 - 30%
Woda 30 0 - 5%
Izopropanol 5 - -003
Mniejszościowe dodatki metalu 0,1 - 0,4%
Kompozycja według wynalazku może nadawać się do utwardzania za pomocą UV, dzięki obecności żywicy polimerycznej, która może być utwardzalna UV, lub może nadać się do utwardzania termicznie dzięki obecności żywicy polimerycznej termoutwardzalnej.
Kompozycję polimeryczną można nanosić na podłoża i wypalać, każdym sposobem dla nich znanym i jest to zaletą wynalazku, ponieważ można stosować konwencjonalne urządzenia i techniki. Podłoże, na którym przeprowadza się wypalanie, korzystnie jest ceramiczne, takie jak porcelana stołowa i artystyczna lub szkło. Kompozycję można nanosić bezpośrednio na podłoże. Alternatywnie można ją nanosić w postaci żądanego wzoru (np. wzoru zdobniczego) na podłoże przenoszące, suszyć na nim w celu wytworzenia kalkomanii, którą można następnie stosować zwykłym sposobem do przeniesienia wzoru na podłoże, takie jak podłoże ceramiczne, na którym wypala się ją. Kompozycję można nanosić np. za pomocą pędzla, stalowego lub neoprenowego kółka, lub metodą drukowania, np. drukowania wtryskowego, ale korzystnie metodą drukowania siatkowego. Poszczególne składniki kompozycji odpowiadają konkretnej procedurze nanoszenia, a stosowana konkretna kompozycja zależy też od procedury jej nanoszenia, uwzględniającej np. żądaną reologię. Naniesioną kompozycję zwykle suszy się np. w temperaturze otoczenia, przed wypalaniem. Suszenie może być jednak częścią etapu ogrzewania podczas wypalania. Kompozycje według wynalazku zwykle wypala się w 473-1173K 733-923K na podłożu szklanym, 923-1173K na podłożu ceramicznym i 473-623K na podłożu z tworzywa sztucznego.
Kompozycja według wynalazku daje dobre powłoki. Powłoki z metalu szlachetnego dzieli się na 3 klasy: polerowane, samopolerowane i błyszczące. Kompozycje do wytwarzania powłok polerowanych, które, jak wskazuje nazwa, muszą być polerowane, żeby dawały żądaną powłokę, zawierają proszek metalu szlachetnego lub, w niektórych przypadkach, nierozpuszczalny związek metalu szlachetnego. Wypalone powłoki zwykle zawierają więcej wagowo metalu szlachetnego niż potrzeba do powłok błyszczących, ale są mętne i nie wykazują znacznego odbicia. Po wypaleniu są polerowane przez ścieranie mechaniczne, np. piaskiem i wodą, by uzyskać matowy wygląd. Ostatnio wprowadzono powłoki samopolerujące się. Zawierają one nierozpuszczalny środek matujący, który nadaje wypalonej powłoce wygląd i trwałość powłoki polerowanej bez konieczności polerowania. Kompozycje do wytwarzania powłok błyszczących zawierają rozpuszczalny związek metalu szlachetnego. Wypalone powłoki dają bardzo dobre odbicie, często mają własności lustrzane. Kompozycje według wynalazku mogą należeć do każdego z tych typów. Korzystnie, dają po wypaleniu powłokę błyszczącą. Kompozycja może zawierać dodatkowo sproszkowany metal szlachetny lub nierozpuszczalny związek metalu szlachetnego i wówczas po wypaleniu i polerowaniu wytwarza powłokę polerowaną. Alternatywnie, kompo10
168 425 zycja według wynalazku może zawierać dodatkowo nierozpuszczalny środek matujący i dawać po wypaleniu powłokę samopolerującą się.
Kompozycję według wynalazku korzystnie stosuje się do ozdabiania podłoża, np. do wytwarzania zdobionej zastawy stołowej. Kompozycję można stosować w elektronice, np. w celu położenia ścieżek elektrycznie przewodzących na materiałach izolacyjnych.
Wynalazek ilustrują następujące przykłady, w których kompleks rodu, jeśli nie zaznaczono inaczej, ma wzór Rh(acac)CO, w którym acac oznacza grupę acetyloacetonianową, polieter celulozowy jest żywicą Natrasol firmy Aqualon Limited, Wielka Brytania, żywica polimetakrylanowa jest żywicą Versicol K11 firmy Allied Colloids, Bradford, Wielka Brytania, poliwinylopirolidon jest produkcji firmy Aldrich Chemicals, Wielka Brytania, a wszystkie kompozycje stosowane do wytwarzania powłoki, jeśli nie zaznaczono inaczej, są w postaci roztworów. Jeśli nie zaznaczono inaczej, kompozycje nanoszono za pomocą pędzla na szkliwioną porcelanę, po czym ogrzewano do maksymalnej temperatury 1053K w ciągu 1-godzinnego cyklu wypalania z 10-minutowym wygrzewaniem w maksymalnej temperaturze.
Przykład I. N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) wytworzono w dwuszyjnej kolbie okrągłodennej o pojemności 1000 cm3 następującym sposobem:
Do roztworu 20,5g sulfidu etylowo-2-hydroksyetylowego w 200 ml wody destylowanej dodano powoli do roztworu 35g tetrachlorozłocianu sodu w 200 cm3 wody destylowanej. Po dodaniu 5,21 g stałej merkaptopropionyloglicyny i energicznym mieszaniu otrzymano merkaptopropionyloglicynozłoto w postaci białego ciała stałego z wydajnością 85% w przeliczeniu na złoto.
Analiza: teoretycznie C 16,8 N 3,9 znaleziono: C 16,15 N 3,65% temperatura topnienia: 503K (z rozkładem)
Przykłady II-IV (porównawcze). Analogicznie do sposobu według przykładu I wytworzono: L-cysteinozłoto, kwas aura-2-merkaptoetanosulfonowy i 2-merkaptopirydynozłoto, każdy ze związków z wydajnością powyżej 80% w przeliczeniu na złoto.
Przykład V (porównawczy). Kwas auramerkaptobursztynowy wytworzono sposobem analogicznym do przykładu I, z tą różnicą, że zamiast wody stosowano izopropanol, a kompleks złota był rozpuszczalny w izopropanolu, wobec czego został wydzielony przez odparowanie rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem 13,33 Pa i następnie roztarto wytworzony olej z eterem dietylowym i otrzymano biały osad z wydajnością powyżej 80% w przeliczeniu na złoto.
Przykład VI (porównawczy). Sposobem analogicznym do przykładu I wytworzono 4-hydroksytiofenolozłoto, z wydajnością powyżej 80% w przeliczeniu na złoto.
Analiza na C: teoretycznie 22,3% znaleziono: 22^%
Przykład VII. Sposobem analogicznym do przykładu I wytworzono 4,6-dihydroksy2-merkaptopirymidynozłoto z wydajnością powyżej 80% w przeliczeniu na złoto:
Analiza na C: teoretycznie 11,99% znaleziono: 11,2%
Przykład VIII (porównawczy). Wytworzono następującą kompozycję przez zmieszanie składników:
Części
Polieter celulozowy 10
Tichlorek bis(etylenodiamino)złota 22 (10,1 części złota)
1,3-propanodiol 15
Woda 38
Izopropanol 15
Kompleks rodu 0,05
Tritlenek chromu 0,0)0
W przykładach tych części oznaczają części wagowe, a zawartość żywicy jest podana w przeliczeniu na ich suchą masę.
Kompozycję naniesiono za pomocą pędzla na porcelanę i ogrzewano do maksymalnej temperatury 1053K przez 10 minut w ciągu 1-godzinnego cyklu wypalania. Powstała błona
168 425 mętna i z wżerami- Błona nie wykazywała przyczepności; przez delikatne pocieranie została usuniętaMożna zauważyć, że związek złota nie jest tiolanem złota według wynalazkuPrzykład IX (porównawczy)- Wytworzono następującą kompozycję i stosowano ją w sposób analogiczny do przykładu porównawczego VIII:
Części
Żywica polimetakrylowa 11
Sól złota kwasu merkaptobursztynowego 18(11 części złota)
Części 1,3-propanodiol 15
Woda 40
Izopropanol 15
Kompleks rodu 0,05
tritlenek chromu 0,05
Powstała błona mętna, przywierająca- Mętny charakter błony był spowodowany przed-
wczesnym rozkładem tiolanu podczas wypalania z wytworzeniem nierozpuszczalnego związku
Przykłady X-XII (porównawcze)
Kompozycje wytworzono i stosowano w sposób analogiczny do przykładu porównawczego IX, zastępując stosowany w nim tiolan złota następującym tiolanem złota, w ilości odpowiadającej 10 częściom złota:
cysteinozłoto (przykład porównawczy X) kwas auramerkaptobenzoesowy (przykład porównawczy XI)
2-merkaptopirydynozłoto (przykład porównawczy XII)W każdym przypadku powstała błona mętna- Mętny charakter błony był spowodowany rozkładem tiolanu podczas wypalania z wytworzeniem nierozpuszczalnego związku złota- Błona nie przywierała; można ją było usunąć przez delikatne pocieraniePrzykład XIII (porównawczy)
Następującą kompozycję wytworzono i stosowano w sposób analogiczny do przykładu porównawczego XIII:
Części
Poliester celulozowy 17
Kwas auratiobarbiturowy 17(10 części złota)
1,3-propanodiol Części 15
Mleczan etylu 15
Woda 20
Izopropanol 15
Trietyloamina 1
Kompleks rodu 0,05
Tritlenek chromu 0,05
Powstała błona mętna i z wżerami. Mętny charakter błony był spowodowany przedwczes-
nym rozkładem tiolanu podczas wypalania z wytworzeniem nierozpuszczalnego związku złotaBłona nie przywierała; można ją było usunąć przez delikatne pocieraniePrzykład XIV- Następującą kompozycję wytworzono i stosowano w sposób analogiczny do przykładu porównawczego VIII:
Części
Żywica polimetakrylowa 10
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) 18,5 (10 części złota)
1,3-propanodiol 15
Woda 40
Izopropanol 15
Trietyloamina 1
Kompleks rodu 0,05
Tritlenek chromu 0,05
168 425
Powstała błyszcząca, przywierająca błona.
Można zauważyć, że kompozycja zawiera 10% złota w postaci tiolanu.
Kompozycję nanoszono także za pomocą stalowego kółka i neoprenowego kółka. W obu przypadkach otrzymano taki sam wynik, jak przy nanoszeniu pędzlem.
Przykłady XV-XVII. Postępowano zgodnie z przykładem XIV, z tą różnicą, że
1.3-propanodiol zastąpiono 15 częściami octanu tetrahydrofuranu (przykład XIV), dioctanu gliceryny (przykład XVI) lub mleczanu etylu (przykład XVII). W każdym przypadku wytworzona błona ze złota miała dobrą przyczepność i była błyszcząca.
Kompozycję nanoszono także za pomocą stalowego i neoprenowego kółka. W każdym przypadku po wypaleniu otrzymano błyszczącą, ciągłą powłokę.
Następujące kompozycje wytworzono i stosowano w sposób analogiczny do przykładu porównawczego VIII.
Przykład XVIII.
Polieter celulozowy
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I)
1,2-propanodiol
Mleczan etylu
Woda
Trietyloamina
Kompleks rodu
Tritlenek chromu
Przykład XIX.
Poliwinylopirolidon - żywica (masa cząsteczkowa 30,000) N-(2-merkapt.opi'opionylo)glicynozłoto(I)
1,2-propanodiol Mleczan etylu
Woda
Trietyloamina
Kompleks rodu
Tritlenek chromu
Sól bizmutowa cytrynianu amonu Pr z y kła d XX
Części
18,5 (10 części złota)
0,05
0,05
Części
16,5 (9 części złota)
0,05
0,05
0,05
Części
20,000)
18,5 (10 części złota) 15 5
0,05
0,05
Poliglikol etylenowy - żywica (masa cząsteczkowa
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I)
1,2-propanodiol Gliceryna Mleczan etylu Woda
Kompleks rodu Tritlenek chromu
W każdym przypadku powstała błyszcząca, przywierająca powłoka.
Przykład XXI (porównawczy). Następującą kompozycję wytworzono i stosowano analogicznie do przykładu porównawczego VIII:
Poliwinylopirolidon Części 91
Aura-2-merkaptobenzimidazol 182
Woda 273
1,2-propanodiol 91
Mleczan etylu 227,5
168 425
Roztwór amoniaku 45,5 (ciężar właściwy 0,88) fRh^octan)4l 1
811
Po wypaleniu kompozycji otrzymano matową me przywierającą błonę. Był to wynik niskiej rozpuszczalności związku złota podczas nanoszenia (za pomocą pędzla) kompozycji, prowadzącej do niejednorodnej kompozycji podczas ogrzewania. Szacunkowo tylko 5% merkaptydu złota rozpuściło się w początkowym ośrodku.
Przykłady XXII-XXVIII (porównawcze). Kompozycje wytworzono i stosowano jak w przykładzie porównawczym XXI, zastępując stosowany w nim związek złota następując ymi związkami:
XXII - Aura-5-merkapto-1-metylotetrazol
XXIII - Aura-2-merkapto-5-nitrobenzimidazol
XXIV - Aura-4-aminotiofenol
XXV - Aura-4-hydroksytiofenol
XXVI - kwas aura-merkaptooctowy
XXVII - kwas aura-2-merkaptopropionowy
XXVIII - aura-merkapto-2,3-hydroksypropan.
Wszystkie wytworzone błony nie były zadowalające. Kompozycje z przykładów porów nawczych XXII-XXIV były niezadowalające z tego samego powodu, co kompozycja z przykładu porównawczego XXI, która dawała powłoki mętne, często z poważnymi wżerami. W kompozycjach według przykładów porównawczych XXV-XXVIII podczas wytwarzania lub stosowania zbyt wcześnie następował rozkład do proszku złota, co prowadziło do niejednorodnych kompozycji. Związki złota według przykładów porównawczych XXV-XXVIII i odpowiadające im klasy ogólne są z natury nietrwałe w obecności zasady organicznej, nie nadają się zatem do wytwarzania błyszczących powłok złota z mediów opartych na wodzie.
Przykład XXIX. Ciekłą kompozycję złota będącą roztworem wodnym o stosunku stałej żywicy do złota 1:10, wytworzono przez zmieszanie:
Części
Żywica policelulozowa 9,1
(Natrasol 250GR firmy Aąualon,
Wielka Brytania)
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) 182
Woda 273
1,2-propanodiol 91
Mleczan etylu 182
Trietyloamina 45,5
[Rh2(octan)4] 1
783,6
Można zauważyć, że kompozycja zawiera 1,2% wagowych żywicy.
Otrzymano powłokę błyszczącą i ciągłą po delikatnym odmyciu wodą niewielkiej ilości nieorganicznej osadu pozostałego na powłoce i wysuszeniu bibułką.
Przykład XXX. Kompozycję wytworzono i stosowano jak w przykładzie XXIX zastępując stosowany w nim związek złota aura-acetylocysteiną.Uzyskano taki sam wynik.
Przykład XXXI. Ciekłą kompozycję złota stanowiącą roztwór wodny zawierającą aura-(7-lLglutamy lo-L-cy steinylo-glicynę), zwaną inaczej aura-glutationem, wytworzono przez zmieszanie:
Poliwinylopirol idon Części 72
Aura-glutation 172
Woda 290
1,2-propanodiol 72
Mleczan etylu 91
Trietyloamina 68
168 425 [Rh2(octan)4] . 1
766
Otrzymana powłoka była błyszcząca i ciągła.
Przykład XXXII. Ciekłą kompozycję złota stanowiącą roztwór wodny zawierającą złoto i pallad w celu nadania metalicznego (szarego) wyglądu wypalonej błonie, wytworzono przez zmieszanie:
Części
Poliwinylopirolidon 50
N-(2-merkapt.opropionylo)glicynozłoto(I) 100 Siarczan palladu 15
Woda 150
1,2-propanodiol 50
Mleczan etylu 100
Trietyloamina 25
Roztwór polisulfidu 12,5
RHCl(ox)N«33)4] ._1_
503,5 ox = szczawiano; roztwór polisulfidu = 15% roztwór polisulfidu amonu w wodzie (firmy BDH, -Wielka Brytania). Otrzymano powłokę błyszczącą i ciągłą.
Przykład XXXIII. Ciekłą kompozycję złota stanowiacą roztwór wodny, odpowiednią do szybkich i powolnych cykli wypalania, wytworzono przez zmieszanie:
Części
Poliwinylopirolidon 30
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) 100
Woda 240
1,2-propanodiol 30
Mleczan etylu 125
n-butanol 5
Trietyloamina 25
Roztwór polisulfidu 12,5
[RhCl(ox)(NH3)4] 1
Cr2(SC>4)4 1,9
[Bi-cytrynian] 2,5 572,9
ox = szczawian; Bi-cytrynian z firmy BDH, Wielka Brytania, w postaci cytrynianu amonowo-bizmutowego. Roztwór polisulfidu jak w przykładzie XXXII. W następujących procesach wypalania otrzymano ciągłe powłoki dające dobre odbicie: Szybkie wypalanie: cykl 40-minutowy, temperatura maksymalna = 1078K; 2 minuty wygrzewania
Powolne wypalanie: 473K przez 1 godzinę; temperatura maksymalna = 823K; 10 minut wygrzewania.
Taką samą kompozycję naniesiono za pomocą pędzla na wyroby porcelanowe i otrzymano błyszczącą i ciągłą powłokę stosując taki sam cykl wypalania jak w porównawczym przykładzie VIII.
Taką samą kompozycję naniesioną na wyroby porcelanowe za pomocą pędzla, wypalano do maksymalnej temperatury 1173K; 40-minutowy cykl; 2 minuty wygrzewania i otrzymano powłokę ciągłą i błyszczącą.
Przykład XXXIV. Ciekłą kompozycję złota stanowiącą roztwór wodny odpowiednią do nanoszenia na wyroby szklane, wytworzono przez zmieszanie:
Części
Żywica polimetakrylowa 100 (Versicol K11, firmy Allied
Colloids, Wielka Brytania
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) 200
Woda 380
168 425
1,3-propanodiol 20
2-propanol 100 [Rh(CO)(acac)J 2
C1-O3 1
Me3SiOMe 1
Argenta-N-(2-merkaptopropionylo)glicyna 30 734
Kompozycję naniesiono za pomocą pędzla na wyroby szklane i wypalano w ciągu 1 godziny do maksymalnej temperatury 893K, z 10-minutowym wygrzewaniem- Otrzymano błyszczącą i ciągłą powłokęPrzykład XXXV- Ciekłą kompozycję złota stanowiącą roztwór wodny odpowiednią do drukowania natryskowego, o wysokim stężeniu wody, wytworzono przez zmieszanie:
Części
Poliwinylopirolidon 74
N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) 59
Woda 314,4
Butanon 46 n-Butanol 39
Trietyloamina 8
Roztwór polisulfidu 10 [Rh(NH3)6]Cl3 1 [Bi-mleczan] 1,4
614,4
Kompozycja według tego przykładu zawiera 61 % wody- Żywica poliwinylopirolidonowa ma masę cząsteczkową = 10 000 daltonów- Roztwór polisulfidu jak w przykładzie XXXIIKompozycją natryśnięto za pomocą rozpylacza do farby na płaskie płytki i wypalono; otrzymano błyszczącą i ciągłą powłokę ze złotaPrzykład XXXVI- Ciekłą kompozycję złota stanowiącą roztwór wodny, odpowiednią do drukowania sitowego wytworzono przez zmieszanie:
Części
Żywica policelulozowa 45 N-(2-merkaptopropionylo)glicynozłoto(I) 181 Woda 454
1,2-propanodiol 181
Gliceryna 91
Mleczan etylu 45 [Rh2(octan)4] 1 [Cr2(SO4)2] ._18
999,8
Kompozycja zawiera 4,5% stałej żywicy- Kompozycję nadrukowano przez sito o wielkości mesh 350(t na szkliwioną płytkę- Wypalona błona była błyszcząca i ciągła- Niewielką ilość nieorganicznego osadu, która pozostała po wypaleniu, delikatnie wymyto wodą, po czym wysuszono bibułką i otrzymano błyszczącą i ciągłą powłokęPrzykład XXXVII- Ciekłą kompozycję złota stanowiącą roztwór wodny, która zawiera sproszkowane złoto i która nadaje się do druku sitowego, wytworzono przez zmieszanie:
Części
Żywica policelulozowa 62
Sproszkowane złoto 400
N - (2-merkaptopropi onylo)glicynozłoto(I) 250 Woda 1000
1,2-propanodiol 250
Mleczan etylu · 62
Gliceryna 125
Trietyloamina 62
168 425 [Rh2(octan)4] 1
2212
Kompozycję nanoszono analogicznie, jak w przykładzie XXXVI. Wytworzoną powłokę przetarto i otrzymano złotą powłokę bez połysku.
Przykład XXXVIIL Takim samym sposobem jak opisany dla kompozycji według przykładu XXXVII wytworzono kompozycję złota do nanoszenia za pomocą pędzla, dającą powłokę polerowaną, przez proste zmniejszenie stężenia żywicy policelulozowej do 25 części.
Przykład XXXIX. Sposobem analogicznym do sposobu według przykładu I, wytworzono auro-N-(3lmerkaptopropionylo)glicynę z wydajnością powyżej 80% w przeliczeniu na złoto.
Analiza: teoretycznie: C 16,8 N 3,9 znaleziono: C 16,35 N 3,55%
1 / 1 1
S-C-C -N Au-S-C-C-C-
I II \ 1 1 u
0 0
WZÓR 1 WZÓR 2
Η Y
\ /
N H 0
1 1 II
Au -S-CH<C-C 2 II -(N-CH2-C)nOH
0
WZÓR 3
0 0
II II
Au-S-CH-C-NH-CI-LCOH 1 z
ch3
WZÓR 4
0 0
II II
Au-S-CH-C-NH< CHoC0 1 + z z
ch3
WZÓR 5
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 90 egz. Cena 1,50 zł

Claims (14)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powłoki metalu szlachetnego, którym jest jeden lub więcej metali wybranych spośród platyny, palladu, złota i srebra, po wypaleniu na podłożu, znamienna tym, że zawiera żywicę polimeryczną i roztwór w wodzie i współrozpuszczalniku, tiolanu metalu szlachetnego w ilości 3-22% wagowych, przy czym zawartość wody wynosi do 85% wagowych.
  2. 2. Kompozycja według zastrz. 1, znamienna tym, że zawiera roztwór w wodzie i współrozpuszczalniku żywicy polimerycznej i tiolanu metalu szlachetnego w ilości 3-22% wagowych, przy czym zawartość wody wynosi do 85% wagowych.
  3. 3. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że zawiera 5-85% wagowych wody.
  4. 4. Kompozycja według zastrz. 3, znamienna tym, że zawiera 40-55% wagowych wody.
  5. 5. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że jako metal szlachetny zawiera złoto.
  6. 6. Kompozycja według zastrz. 5, znamienna tym, że jako tiolan zawiera związek złota o wzorze Au-S-R-H lub Au-S-R-X lub jego sól, w którym X oznacza grupę nitrową lub grupę o wzorze -COOH, -SO2OH, -OH, -CO,.NH2, -NH2 lub -0-P(0)((OH)2, w której atomy wodoru mogą być ewentualnie podstawione, a R oznacza dwuwartościową grupę organiczną.
  7. 7. Kompozycja według zastrz. 6, znamienna tym, że zawiera związek złota o wzorze Au-S-R-H lub Au-S-R-X, odpowiadający związkowi H-R-S-H lub H-S-R-X, który oznacza: N-(2-merkaptopropionylo)glicynę, N-(3-merkaptopropionylo)głicynę;N-)2-merkaptoacetylo)glicynę; 2-merkaptoacetylo-L-histydynę, 3-merkaptopropionylo-L-histydynę, L-cysteinę; acetylocysteinę lub glutation.
  8. 8. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że zawiera 8-12% wagowych metalu szlachetnego w postaci tiolanu.
  9. 9. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że jako żywicę zawiera poliwinylopirolidon, żywicę polimetakrylową lub polieter celulozowy, przy czym większość z tych żywic ulatnia się w zakresie 473-823K.
  10. 10. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że zawiera 5-45% wagowych żywicy.
  11. 11. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna .tym, że współrozpuszczalnik ma temperaturę wrzenia w zakresie 373-493K.
  12. 12. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że jako współrozpuszczalnik zawiera alkohol mieszający się z wodą, ester lub eter.
  13. 13. Kompozycja według zastrz. 12, znamienna tym, że jako alkohol zawiera 1,2-propanodiol lub 1,3-propanodiol.
  14. 14. Kompozycja według zastrz. 1 albo 2, znamienna tym, że zawiera 5-45% wagowych współrozpuszczalnik^.
PL92294563A 1991-05-17 1992-05-15 Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powloki metalu szlachetnego PL PL PL168425B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB919110757A GB9110757D0 (en) 1991-05-17 1991-05-17 Precious metal composition

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL294563A1 PL294563A1 (en) 1993-07-12
PL168425B1 true PL168425B1 (pl) 1996-02-29

Family

ID=10695205

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL92294563A PL168425B1 (pl) 1991-05-17 1992-05-15 Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powloki metalu szlachetnego PL PL

Country Status (5)

Country Link
KR (1) KR100227027B1 (pl)
GB (2) GB9110757D0 (pl)
PL (1) PL168425B1 (pl)
RU (1) RU2127748C1 (pl)
TW (1) TW227549B (pl)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE102004017335B4 (de) * 2003-12-17 2013-09-26 Heraeus Precious Metals Gmbh & Co. Kg Edelmetallpräparate und Lüsterpräparate für den direkten und indirekten Siebdruck, ihre Verwendung und keramisches Abziehbild
ITMI20121412A1 (it) * 2012-08-08 2014-02-09 San Lorenzo S R L Procedimento per la realizzazione di un manufatto da cucina con interno di argento o sue leghe elettroformato.
KR101987551B1 (ko) 2017-11-20 2019-06-10 권혁남 반죽물 패키지 제조장치 및 제조방법

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1461742A (en) * 1974-08-06 1977-01-19 Ube Industries Hexakis 2-pyridylthio-tetrazinc monoxide
CA1169773A (en) * 1979-04-17 1984-06-26 Karel J. Panek Preparation and use of a su195m xxau-containing liquid
DK201081A (da) * 1981-05-06 1982-11-07 Kongelige Porcelainsfabrik A S Male- og trykmedium samt overglasurfarve og trykfarve paa basis af dette medium
DE3807290A1 (de) * 1988-03-05 1989-09-14 Heraeus Gmbh W C Poliergoldpraeparat

Also Published As

Publication number Publication date
GB9115621D0 (en) 1991-09-04
RU2127748C1 (ru) 1999-03-20
PL294563A1 (en) 1993-07-12
GB9110757D0 (en) 1991-07-10
TW227549B (pl) 1994-08-01
KR920021675A (ko) 1992-12-18
KR100227027B1 (ko) 1999-10-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5401535A (en) Precious metal composition
CA2157487C (fr) Resine polymerique pour le depot de pd catalytique sur un substrat
WO1998038350A1 (en) Direct deposition of gold
US20030118729A1 (en) Gold nanoparticles
PL168425B1 (pl) Kompozycja homogeniczna do wytwarzania powloki metalu szlachetnego PL PL
DE59913790D1 (de) Edelmetallpräparat und dessen Verwendung zur Herstellung von Edelmetalldekoren durch Direkt- und Indirektdruck
US6607816B1 (en) Formulations based on water soluble gold compounds suitable for coloring ceramic manufactured articles
EP1885912B1 (en) Method for improving corrosion resistance of metal surfaces
JPH07252261A (ja) モノ貴金属−ジチオレート、その製法、焼き付け可能な基材の装飾用貴金属含有組成物、及び焼き付け可能な基材の装飾法
TW411342B (en) Organosulfur gold compounds, a process for their production and their use
JP2005179672A (ja) 間接的および直接的スクリーン印刷のための貴金属調製物または光輝調製物およびこれから製造されたセラミックデカルコマニア
JPH07315968A (ja) 貴金属装飾品を製造するための貴金属製剤、転写シートおよび焼き付け可能な基体を装飾する方法
JP2006111912A (ja) 銀鏡用活性化処理液および銀鏡皮膜の形成方法
JPH0480373A (ja) 基材の表面処理方法
JPH01177A (ja) 有機白金インク
CN111574243A (zh) 一种光亮贵金属制剂及其应用
JP2007197743A (ja) 銀鏡用活性化処理液
JP2006111914A (ja) 銀鏡用活性化処理液および銀鏡皮膜の形成方法

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20060515