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KR20230139716A - Composite fiber and preparation method thereof - Google Patents

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KR20230139716A
KR20230139716A KR1020220038404A KR20220038404A KR20230139716A KR 20230139716 A KR20230139716 A KR 20230139716A KR 1020220038404 A KR1020220038404 A KR 1020220038404A KR 20220038404 A KR20220038404 A KR 20220038404A KR 20230139716 A KR20230139716 A KR 20230139716A
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South Korea
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aromatic polyamide
dope
polyamide copolymer
composite fiber
core
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KR1020220038404A
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Korean (ko)
Inventor
김창훈
Original Assignee
코오롱인더스트리 주식회사
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Abstract

본 발명은 복합 섬유 및 이의 제조 방법에 관한 것이다. 상기 복합 섬유는 고강도 특성을 나타내는 코어부 및 고신도 특성을 나타내는 시스부를 포함하는 시스-코어형 복합 섬유로서, 우수한 기계적 강도와 향상된 신도를 가져 타이어, 컨베이어 벨트, V-벨트 또는 호스 등 동적 하중이 걸리는 기술분야에 활용되어 우수한 기계적 특성 및 내마모성을 나타낼 수 있다.The present invention relates to composite fibers and methods for their production. The composite fiber is a sheath-core type composite fiber including a core portion showing high strength characteristics and a sheath portion showing high elongation characteristics, and has excellent mechanical strength and improved elongation, so that it can be used under dynamic loads such as tires, conveyor belts, V-belts, or hoses. It can be used in various technical fields and exhibit excellent mechanical properties and wear resistance.

Description

복합 섬유 및 이의 제조 방법{COMPOSITE FIBER AND PREPARATION METHOD THEREOF}Composite fiber and method for manufacturing the same {COMPOSITE FIBER AND PREPARATION METHOD THEREOF}

본 발명은 복합 섬유 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to composite fibers and methods for their production.

아라미드는 일반적으로 85 % 이상의 아미드 결합이 두 개의 방향족 그룹과 직접 연결된 아미드계 합성 고분자로서, 방향족 폴리아미드를 뜻하는 용어로 잘 알려져 있다.Aramid is generally an amide-based synthetic polymer in which more than 85% of the amide bonds are directly linked to two aromatic groups, and is well known as an aromatic polyamide.

아라미드 중합체는 분자 사슬의 구조적 특성에 따라서 유연한 굴곡성을 갖는 메타계 아라미드 중합체와 강직한 막대구조를 갖는 파라계 아라미드 중합체로 구분된다. Aramid polymers are classified into meta-aramid polymers with flexible bending properties and para-aramid polymers with rigid rod structures depending on the structural characteristics of the molecular chain.

파라계 아라미드 섬유 중 하나인 폴리(파라-페닐렌 테레프탈아미드) 섬유는 고강도, 고탄성, 저수축 등의 특성이 우수하여 산업 용도, 의료 용도 등에 넓게 이용되고 있다. Poly(para-phenylene terephthalamide) fiber, one of the para-aramid fibers, has excellent properties such as high strength, high elasticity, and low shrinkage, and is widely used for industrial and medical purposes.

그러나, 타이어, 컨베이어 벨트, V-벨트 또는 호스 등 동적 하중이 걸리는 기술분야에서는 기존의 폴리(파라-페닐렌 테레프탈아미드) 섬유 보다도 내피로도 및 내마모성이 더욱 개선된 보강재를 제공하기 위한 노력이 계속 시도되고 있다. However, in technical fields subject to dynamic loads such as tires, conveyor belts, V-belts, or hoses, efforts are being made to provide reinforcing materials with improved fatigue resistance and wear resistance compared to existing poly(para-phenylene terephthalamide) fibers. It is becoming.

본 발명은 복합 섬유의 제조 방법을 제공한다. The present invention provides a method for producing composite fibers.

본 발명은 또한 상기 제조 방법으로부터 제조된 복합 섬유를 제공한다. The present invention also provides composite fibers prepared from the above manufacturing method.

이하 발명의 구체적인 구현예에 따른 복합 섬유의 제조 방법과 상기 제조 방법을 통해 제조된 복합 섬유 등에 대해 설명하기로 한다. Hereinafter, a method for manufacturing composite fibers according to specific embodiments of the invention and composite fibers manufactured through the manufacturing method will be described.

발명의 일 구현예에 따르면, 하기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티(moiety) 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 코어용 도프를 제조하는 단계; 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 시스용 도프를 제조하는 단계; 상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 시스-코어 필라멘트 형태로 방사하는 단계; 및 상기 방사된 도프를 응고, 수세 및 건조하는 단계를 포함하는 복합 섬유의 제조 방법이 제공된다. According to one embodiment of the invention, preparing a dope for a core comprising a first aromatic polyamide copolymer containing at least one moiety represented by the following formulas 1 to 4; Preparing a cis dope comprising a second aromatic polyamide copolymer containing a moiety derived from diaminobenzanilide; Spinning the core dope and the sheath dope into a sheath-core filament form; and coagulating, washing, and drying the spun dope.

[화학식 1][Formula 1]

Figure pat00001
Figure pat00001

[화학식 2][Formula 2]

Figure pat00002
Figure pat00002

[화학식 3][Formula 3]

Figure pat00003
Figure pat00003

[화학식 4][Formula 4]

Figure pat00004
Figure pat00004

상기 화학식 1 내지 4에서, In Formulas 1 to 4,

R1 내지 R7은 각각 독립적으로 할로겐, 시아노기, 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 탄소수 1 내지 4의 알콕시기이며, R 1 to R 7 are each independently halogen, cyano group, alkyl group having 1 to 4 carbon atoms, or alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms,

m1, m2, m6 및 m7은 각각 독립적으로 0 내지 3의 정수이고, m3 내지 m5는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이다. m1, m2, m6 and m7 are each independently integers from 0 to 3, and m3 to m5 are each independently integers from 0 to 4.

한편, 발명의 다른 일 구현예에 따르면, 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티(moiety) 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 코어부; 및 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 시스부를 포함하는 복합 섬유가 제공된다. Meanwhile, according to another embodiment of the invention, a core portion including a first aromatic polyamide copolymer including at least one moiety represented by Formulas 1 to 4; and a cis portion comprising a second aromatic polyamide copolymer comprising moieties derived from diaminobenzanilide.

본 발명자들은 동적 하중이 걸리는 기술 분야에 유용한 보강재를 제공하기 위해 지속적으로 연구한 결과, 시스-코어형 복합 섬유로서 특정 조합의 고강도 특성을 나타내는 코어부와 고신도 특성을 나타내는 시스부를 채용한 경우 우수한 기계적 강도와 향상된 신도를 동시에 나타내는 것을 실험을 통해 확인하고 본 발명을 완성하였다. As a result of continuous research by the present inventors to provide useful reinforcing materials in technical fields subject to dynamic loads, the present inventors have found that excellent sheath-core composite fibers can be obtained by employing a specific combination of a core portion exhibiting high strength characteristics and a sheath portion exhibiting high elongation characteristics. The present invention was completed after confirming through experiments that it exhibits both mechanical strength and improved elongation.

이하, 상기 복합 섬유 및 이의 제조 방법에 대하여 상세히 설명한다. Hereinafter, the composite fiber and its manufacturing method will be described in detail.

상기 일 구현예에 따른 복합 섬유의 제조 방법에서는 우선 코어용 도프 및 시스용 도프를 제조한다. In the method for producing a composite fiber according to the above embodiment, first, dope for the core and dope for the sheath are produced.

상기 코어용 도프에는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체가 포함된다. The dope for the core includes a first aromatic polyamide copolymer containing at least one moiety represented by Formulas 1 to 4.

방향족 폴리아미드 중합체는 방향족 디아민과 방향족 디에시드 할라이드를 중합하여 제조할 수 있다. 따라서, 방향족 디아민과 방향족 디에시드 할라이드를 중합하되, 방향족 디아민이나 방향족 디에시드 할라이드로서 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 제공할 수 있는 단량체를 사용하면 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 제조할 수 있다. 또는, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체로는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 것이라면 적절한 상용품이 사용될 수 있다. Aromatic polyamide polymer can be produced by polymerizing aromatic diamine and aromatic diecid halide. Therefore, if an aromatic diamine and an aromatic diecid halide are polymerized, and a monomer capable of providing at least one moiety of the moieties represented by Formulas 1 to 4 as the aromatic diamine or aromatic diecid halide is used, the first aromatic Polyamide copolymers can be produced. Alternatively, an appropriate commercial product may be used as the first aromatic polyamide copolymer as long as it contains at least one moiety represented by Formulas 1 to 4.

비제한적인 예로, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 p-페닐렌디아민, 테레프탈로일 클로라이드 및 제 3 의 단량체를 중합하여 얻은 공중합체일 수 있다. As a non-limiting example, the first aromatic polyamide copolymer may be a copolymer obtained by polymerizing p-phenylenediamine, terephthaloyl chloride, and a third monomer.

상기 제 3 의 단량체는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티를 제공할 수 있는 것으로, 나프탈렌디카르보닐 디클로라이드(예컨대, 나프탈렌-2,6-디카르보닐 디클로라이드, 나프탈렌-1,5-디카르보닐 디클로라이드 등), [1,1'-비페닐]-4,4'-디카르보닐 디클로라이드, 나프탈렌디아민(예컨대, 2,6-나프탈렌디아민, 1,5-나프탈렌디아민 등), 디아미노비페닐 (예컨대, 벤지딘 등), 피페라진 및 디아미노안트라퀴논으로 이루어진 군에서 선택된 1 종 이상일 수 있으며, 상기 예시한 단량체는 할로겐, 시아노기, 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 탄소수 1 내지 4의 알콕시기로 치환되거나, 또는 비치환될 수 있다. The third monomer is capable of providing moieties represented by Formulas 1 to 4, and is naphthalene dicarbonyl dichloride (e.g., naphthalene-2,6-dicarbonyl dichloride, naphthalene-1,5- dicarbonyl dichloride, etc.), [1,1'-biphenyl]-4,4'-dicarbonyl dichloride, naphthalenediamine (e.g., 2,6-naphthalenediamine, 1,5-naphthalenediamine, etc.), It may be one or more selected from the group consisting of diaminobiphenyl (e.g., benzidine, etc.), piperazine, and diaminoanthraquinone, and the exemplified monomers include halogen, cyano group, alkyl group with 1 to 4 carbon atoms, or 1 to 4 carbon atoms. It may be substituted with an alkoxy group or may be unsubstituted.

상기 제 3 의 단량체는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 제조하기 위한 전체 단량체에 대하여 2 내지 10 몰%로 사용될 수 있다. 이에 따라, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티를 전체 단량체 유래 잔기의 2 내지 10 몰%로 포함할 수 있다. 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티를 상술한 범위로 포함하여 충분한 기계적 물성 향상 효과를 나타낼 수 있다. The third monomer may be used in an amount of 2 to 10 mol% based on the total monomers for producing the first aromatic polyamide copolymer. Accordingly, the first aromatic polyamide copolymer may include moieties represented by Formulas 1 to 4 in an amount of 2 to 10 mol% based on the total monomer-derived residues. The first aromatic polyamide copolymer may exhibit a sufficient effect of improving mechanical properties by including the moieties represented by Formulas 1 to 4 within the above-mentioned range.

상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체의 제조 시에는 p-페닐렌디아민, 테레프탈로일 클로라이드 및 제 3 의 단량체 외에 추가의 단량체가 사용될 수 있다. 상기 추가의 단량체로는 4,4'-옥시디아닐린, 4,4'-디아미노벤즈아닐리드 또는 4,4'-옥시비스(벤조일 클로라이드) 등을 예시할 수 있다. When preparing the first aromatic polyamide copolymer, additional monomers may be used in addition to p-phenylenediamine, terephthaloyl chloride, and the third monomer. Examples of the additional monomer include 4,4'-oxydianiline, 4,4'-diaminobenzanilide, or 4,4'-oxybis(benzoyl chloride).

상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 제조하기 위한 중합 반응에는 유기 용매에 무기염을 첨가한 중합 용매가 사용될 수 있다.In the polymerization reaction to produce the first aromatic polyamide copolymer, a polymerization solvent obtained by adding an inorganic salt to an organic solvent may be used.

상기 유기 용매로는 N-메틸-2-피롤리돈(NMP), N,N'-디메틸아세트아미드(DMAc), 헥사메틸포스포아미드(HMPA), N,N,N',N'-테트라메틸 우레아(TMU), N,N-디메틸포름아미드(DMF) 및 디메틸설폭사이드(DMSO) 등으로 이루어진 군에서 선택된 1 종 이상이 사용될 수 있다.The organic solvents include N-methyl-2-pyrrolidone (NMP), N,N'-dimethylacetamide (DMAc), hexamethylphosphoramide (HMPA), N,N,N',N'-tetra One or more selected from the group consisting of methyl urea (TMU), N,N-dimethylformamide (DMF), and dimethyl sulfoxide (DMSO) may be used.

상기 무기염은 방향족 폴리아미드의 중합도를 증가시키기 위한 목적으로 첨가될 수 있다. 상기 무기염으로는 할로겐화 알칼리 금속염 또는 할로겐화 알칼리 토금속염이 사용될 수 있다. 일 예로, 상기 무기염은 CaCl2, LiCl, NaCl, KCl, LiBr 및 KBr로 이루어진 군에서 선택된 1 종 이상을 포함할 수 있다. The inorganic salt may be added for the purpose of increasing the degree of polymerization of aromatic polyamide. As the inorganic salt, a halogenated alkali metal salt or a halogenated alkaline earth metal salt may be used. As an example, the inorganic salt may include one or more selected from the group consisting of CaCl 2 , LiCl, NaCl, KCl, LiBr, and KBr.

상기 무기염의 첨가량이 증가할수록 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체의 중합도는 증가한다. 다만, 상기 무기염이 과량으로 첨가될 경우 상기 유기 용매에 용해되지 않은 무기염이 존재하여 중합을 저해할 수 있다. 그러므로 상기 무기염은 상기 중합 용매의 전체 중량에 대해 0.01 내지 10 중량% 내로 첨가되는 것이 바람직하다. As the amount of the inorganic salt added increases, the degree of polymerization of the first aromatic polyamide copolymer increases. However, if the inorganic salt is added in excess, polymerization may be inhibited due to the presence of inorganic salt that is not dissolved in the organic solvent. Therefore, it is preferable that the inorganic salt is added within 0.01 to 10% by weight based on the total weight of the polymerization solvent.

상기 방향족 디아민과 방향족 디에시드 할라이드의 중합을 위해, 중합 용매에 상기 방향족 디아민을 용해시켜 혼합 용액을 제조할 수 있다. 그리고, 상기 혼합 용액을 교반하면서 상기 혼합 용액에 소정량의 상기 방향족 디에시드 할라이드를 첨가하여 예비 중합을 진행할 수 있다. For polymerization of the aromatic diamine and aromatic diecid halide, a mixed solution can be prepared by dissolving the aromatic diamine in a polymerization solvent. Then, prepolymerization may be performed by adding a predetermined amount of the aromatic diecid halide to the mixed solution while stirring the mixed solution.

상기 방향족 디아민과 상기 방향족 디에시드 할라이드의 중합 반응은 발열과 함께 빠른 속도로 진행된다. 중합 속도가 너무 빠르면 최종적으로 얻어지는 중합체들 사이에 중합도 차이가 커질 수 있다. 따라서, 상기 예비 중합을 통해 소정 길이의 분자 사슬을 갖는 중합체를 미리 형성하고, 그 후 중합 공정을 수행함으로써, 최종적으로 얻어지는 중합체들 사이의 중합도 차이를 최소화할 수 있다.The polymerization reaction of the aromatic diamine and the aromatic diecid halide progresses at a rapid rate and generates heat. If the polymerization rate is too fast, the difference in degree of polymerization may increase between the final polymers obtained. Therefore, by pre-forming a polymer having a molecular chain of a predetermined length through the pre-polymerization and then performing the polymerization process, the difference in degree of polymerization between the polymers finally obtained can be minimized.

상기 예비 중합은 0 ℃ 내지 45 ℃의 온도에서 1 분 내지 30 분 또는 5 분 내지 15 분 정도 교반하여 수행될 수 있다. 그리고, 얻어진 예비 중합체 용액에 상기 방향족 디에시드 할라이드의 잔량을 첨가하고 추가 중합하여 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 제조할 수 있다. 상기 추가 중합은 0 ℃ 내지 45 ℃의 온도에서 5 분 내지 1 시간 또는 10 분 내지 40 분 정도 교반하여 수행될 수 있다. The prepolymerization may be performed by stirring at a temperature of 0°C to 45°C for 1 minute to 30 minutes or 5 minutes to 15 minutes. Then, the remaining amount of the aromatic diecid halide can be added to the obtained prepolymer solution and further polymerized to prepare the first aromatic polyamide copolymer. The additional polymerization may be performed by stirring at a temperature of 0°C to 45°C for 5 minutes to 1 hour or 10 minutes to 40 minutes.

상기 방향족 디에시드 할라이드는 상기 방향족 디아민과 1:1의 몰 비로 반응하므로, 상기 방향족 디아민에 대한 상기 방향족 디에시드 할라이드의 몰 비는 약 0.9 내지 1.1 일 수 있다.Since the aromatic diecid halide reacts with the aromatic diamine at a molar ratio of 1:1, the molar ratio of the aromatic diecid halide to the aromatic diamine may be about 0.9 to 1.1.

상기 코어용 도프는 용매에 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 용해시켜 제조된다. The dope for the core is prepared by dissolving the first aromatic polyamide copolymer in a solvent.

상기 용매는 97 내지 100 중량%의 농도를 갖는 진한 황산이 사용될 수 있다. 상기 용매로 진한 황산 대신 클로로 황산 또는 플루오로 황산 등이 사용될 수 있다.The solvent may be concentrated sulfuric acid having a concentration of 97 to 100% by weight. Instead of concentrated sulfuric acid, chlorosulfuric acid or fluorosulfuric acid may be used as the solvent.

필라멘트의 물성 확보를 위하여, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 코어용 도프의 전체 중량에 대하여 10 내지 25 중량%의 함량으로 상기 도프에 포함되는 것이 바람직하다.In order to secure the physical properties of the filament, the first aromatic polyamide copolymer is preferably included in the dope in an amount of 10 to 25% by weight based on the total weight of the core dope.

한편, 상기 시스용 도프에는 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체가 포함된다.Meanwhile, the cis dope includes a second aromatic polyamide copolymer containing a residue derived from diaminobenzanilide.

상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 대신 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 것을 제외하면, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체와 같이 방향족 디아민과 방향족 디에시드 할라이드를 중합하여 얻은 것이나 혹은 상용품을 사용할 수 있다. The first aromatic polyamide copolymer, except that the second aromatic polyamide copolymer includes a residue derived from diaminobenzanilide instead of containing at least one moiety of the moieties represented by Formulas 1 to 4. Like polymerization, products obtained by polymerizing aromatic diamine and aromatic diecid halide or commercial products can be used.

비제한적인 예로, 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 p-페닐렌디아민, 디아미노벤즈아닐리드 (예컨대, 4,4'-디아미노벤즈아닐리드) 및 테레프탈로일 클로라이드를 중합하여 얻은 공중합체일 수 있다. As a non-limiting example, the second aromatic polyamide copolymer may be a copolymer obtained by polymerizing p-phenylenediamine, diaminobenzanilide (e.g., 4,4'-diaminobenzanilide), and terephthaloyl chloride. there is.

상기 디아미노벤즈아닐리드는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 제조하기 위한 전체 단량체에 대하여 0.5 내지 10 몰%로 사용될 수 있다. 이에 따라, 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 전체 단량체 유래 잔기의 0.5 내지 10 몰%로 포함할 수 있다. 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 상술한 범위로 포함하여 고강도 및 고신도 특성을 동시에 나타낼 수 있다. The diaminobenzanilide may be used in an amount of 0.5 to 10 mol% based on the total monomers for producing the second aromatic polyamide copolymer. Accordingly, the second aromatic polyamide copolymer may include residues derived from the diaminobenzanilide in an amount of 0.5 to 10 mol% based on the total residues derived from monomers. The second aromatic polyamide copolymer can simultaneously exhibit high strength and high elongation characteristics by containing the residues derived from the diaminobenzanilide within the above-mentioned range.

상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체의 제조 시에는 p-페닐렌디아민, 디아미노벤즈아닐리드 및 테레프탈로일 클로라이드 외에 추가의 단량체가 사용될 수 있다. 상기 추가의 단량체로는 4,4'-옥시디아닐린, 2,6-나프탈렌디아민, 1,5-나프탈렌디아민, [1,1'-비페닐]-4,4'-디카르보닐 디클로라이드, 4,4'-옥시비스(벤조일 클로라이드), 나프탈렌-2,6-디카르보닐 디클로라이드 또는 나프탈렌-1,5-디카르보닐 디클로라이드 등을 예시할 수 있다. When preparing the second aromatic polyamide copolymer, additional monomers may be used in addition to p-phenylenediamine, diaminobenzanilide, and terephthaloyl chloride. The additional monomers include 4,4'-oxydianiline, 2,6-naphthalenediamine, 1,5-naphthalenediamine, [1,1'-biphenyl]-4,4'-dicarbonyl dichloride, Examples include 4,4'-oxybis(benzoyl chloride), naphthalene-2,6-dicarbonyl dichloride, or naphthalene-1,5-dicarbonyl dichloride.

상기 복합 섬유의 코어부 및 시스부의 혼화성 향상을 위해, 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체와 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 제조하기 위한 단량체의 종류는 동일할 수 있다. 그러나, 제 1 및 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 서로 상이한 조성의 단량체로 제조되는 것으로, 사용된 단량체의 종류가 동일하더라도 단량체의 함량은 달리하여 제 1 및 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 서로 동일하지 않게 제조될 수 있다. In order to improve the miscibility of the core portion and the sheath portion of the composite fiber, the types of monomers for producing the first aromatic polyamide copolymer and the second aromatic polyamide copolymer may be the same. However, the first and second aromatic polyamide copolymers are manufactured from monomers of different compositions, and even if the type of monomer used is the same, the monomer content is different, so that the first and second aromatic polyamide copolymers are the same. It can be manufactured without doing so.

상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체의 중합은 상술한 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체의 중합 방법을 참고할 수 있다. For polymerization of the second aromatic polyamide copolymer, the polymerization method of the first aromatic polyamide copolymer described above may be referred to.

상기 시스용 도프는 용매에 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 용해시켜 제조된다. 상기 용매는 코어용 도프의 용매와 동일할 수 있다. The cis dope is prepared by dissolving the second aromatic polyamide copolymer in a solvent. The solvent may be the same as the solvent of the core dope.

필라멘트의 물성 확보를 위하여, 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 시스용 도프의 전체 중량에 대하여 10 내지 25 중량%의 함량으로 상기 도프에 포함되는 것이 바람직하다.In order to secure the physical properties of the filament, the second aromatic polyamide copolymer is preferably included in the dope in an amount of 10 to 25% by weight based on the total weight of the sheath dope.

상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 제조하는 단계 이후에는 상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 시스-코어 방사법(sheath-core spinning method)을 통해 시스-코어 필라멘트 형태로 방사하는 단계; 및 상기 방사된 도프를 응고, 수세 및 건조하는 단계가 수행될 수 있다. After manufacturing the core dope and the sheath dope, spinning the core dope and the sheath dope into a sheath-core filament form through a sheath-core spinning method; and coagulating, washing, and drying the spun dope.

상기 시스-코어 방사법은 상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 사용하는 것을 제외하고 통상적인 구성의 방사 장치를 이용하여 통상적인 조건 하에서 수행될 수 있다. 비제한적인 예로, 상기 시스-코어 방사법은 상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 사용하여 코어부가 노출되지 않은 시스-코어 필라멘트 형태로 방사하고, 이를 응고하여 필라멘트를 얻을 수 있다.The sheath-core spinning method can be performed under conventional conditions using a spinning apparatus of conventional configuration, except for using the core dope and the sheath dope. As a non-limiting example, the sheath-core spinning method uses the core dope and the sheath dope to spin a sheath-core filament in which the core portion is not exposed, and solidifies the filament to obtain a filament.

상기 방사하는 단계는 기격 습식 방사를 통해 상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 시스-코어 필라멘트 형태로 방사할 수 있다. In the spinning step, the core dope and the sheath dope may be spun into a sheath-core filament form through mechanical wet spinning.

상기 기격 습식 방사(air-gap wet spinning)는 방사 구금과 응고욕 표면 사이에 기격(air-gap)을 두는 방식이다. 이러한 기격 습식 방사 방식에 따라, 상기 코어용 도프 및 시스용 도프는 방사 구금을 통해 에어 갭을 거쳐 응고액이 담긴 응고조로 방사될 수 있다. 상기 에어 갭은 주로 공기층이나 불활성 기체층일 수 있다. 상기 에어 갭의 길이는 3 내지 150 mm로 조절될 수 있다. The air-gap wet spinning is a method of leaving an air-gap between the spinneret and the surface of the coagulation bath. According to this mechanical wet spinning method, the core dope and sheath dope can be spun through a spinneret, through an air gap, and into a coagulation tank containing a coagulating liquid. The air gap may mainly be an air layer or an inert gas layer. The length of the air gap can be adjusted from 3 to 150 mm.

상기 방사 구금은 0.1 mm 이하의 직경을 갖는 다수의 모세관을 구비할 수 있다. 방사 구금에 형성된 모세관의 직경이 0.1 mm를 초과할 경우에는 생성되는 필라멘트의 분자 배향성이 나빠짐으로써 결과적으로 필라멘트의 강도가 낮아질 수 있다. The spinneret may be provided with a plurality of capillaries having a diameter of 0.1 mm or less. If the diameter of the capillary tube formed in the spinneret exceeds 0.1 mm, the molecular orientation of the produced filament may deteriorate, resulting in lowered filament strength.

상기 방사하는 단계를 통해, 코어부에는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 어느 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체인 매트릭스 상에 황산이 분포하고, 시스부에는 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체인 매트릭스 상에 황산이 분포한 미응고 필라멘트가 얻어진다.Through the spinning step, sulfuric acid is distributed on the matrix, which is a first aromatic polyamide copolymer containing at least one moiety of the formulas 1 to 4, in the core portion, and diamino in the cis portion. Uncoagulated filaments in which sulfuric acid is distributed on a matrix that is a second aromatic polyamide copolymer containing residues derived from benzanilide are obtained.

상기 복합 섬유는 코어부에 대한 시스부의 면적비(시스부/코어부의 면적비)가 0.10/1 내지 1.2/1로 조절되어 코어부가 노출되지 않으며 안정적인 시스-코어 필라멘트를 형성할 수 있다. In the composite fiber, the area ratio of the sheath portion to the core portion (area ratio of sheath portion/core portion) is adjusted to 0.10/1 to 1.2/1, so that the core portion is not exposed and a stable sheath-core filament can be formed.

상기 코어부와 시스부의 경계는 Atomic Force Microscope(AFM)를 이용한 섬유 단면의 경도 차이를 확인하는 방법으로 확인할 수 있으며, 복합 섬유의 횡단면의 각 영역의 면적은 코어부와 시스부의 경계 위치를 반영하여 계산하는 방법으로 측정하여 시스부/코어부의 면적비를 계산할 수 있다. The boundary between the core portion and the sheath portion can be confirmed by checking the difference in hardness of the fiber cross section using an Atomic Force Microscope (AFM), and the area of each region of the cross section of the composite fiber reflects the boundary position of the core portion and the sheath portion. The area ratio of the sheath/core portion can be calculated by measuring using a calculating method.

상기 방사하는 단계에서 방사된 도프는 에어 갭을 거쳐 응고액이 담긴 응고조 및 상기 응고조 하부의 응고 튜브를 차례로 통과하며 응고될 수 있다. The dope spun in the spinning step may be solidified by sequentially passing through an air gap, a coagulation tank containing a coagulating liquid, and a coagulation tube at the bottom of the coagulation tank.

상기 응고조는 상기 방사 구금의 하부에 위치하며 그 내부에 응고액이 저장되어 있고, 상기 응고조의 하부에는 응고 튜브가 형성되어 있다. 따라서, 상기 방사 구금의 모세관을 통과한 코어용 도프 및 시스용 도프는 하강하면서 에어 갭, 응고조, 및 응고 튜브를 거치면서 응고되어 시스-코어 필라멘트를 형성하며, 이 필라멘트는 상기 응고 튜브를 통과하면서 배출된다. The coagulation tank is located at the lower part of the spinneret and the coagulating liquid is stored therein, and a coagulation tube is formed at the lower part of the coagulation tank. Therefore, the core dope and sheath dope that have passed through the capillary of the spinneret descend and solidify while passing through the air gap, coagulation tank, and coagulation tube to form a sheath-core filament, and this filament passes through the coagulation tube. It is emitted while

방사 구금을 통과한 도프는 상기 응고액을 통과하는 과정에서 그 내부의 황산이 제거되면서 필라멘트를 형성한다. 이때 황산이 필라멘트 표면으로부터 급격히 제거되면 그 내부에 함유된 황산이 미쳐 빠져나가기 전에 필라멘트 표면이 응고되어 필라멘트의 균일도가 떨어질 수 있다.The dope that has passed through the spinneret forms a filament as the sulfuric acid therein is removed in the process of passing through the coagulating liquid. At this time, if sulfuric acid is rapidly removed from the filament surface, the surface of the filament may solidify before the sulfuric acid contained therein escapes, which may reduce the uniformity of the filament.

따라서, 상기 응고액은 물에 황산이 첨가된 황산 수용액일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 응고액에는 5 내지 15 중량%의 황산이 포함되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 응고액에는 필요에 따라 메탄올, 에탄올 또는 프로판올 등의 1가 알코올(monol); 에틸렌 글리콜 또는 프로필렌 글리콜 등의 2가 알코올(diol); 또는 글리세롤 등의 3가 알코올(triol)이 추가로 첨가될 수 있다.Therefore, the coagulating solution may be an aqueous sulfuric acid solution in which sulfuric acid is added to water. More specifically, the coagulating liquid preferably contains 5 to 15% by weight of sulfuric acid. Additionally, the coagulating liquid may optionally contain a monohydric alcohol such as methanol, ethanol, or propanol; Dihydric alcohol (diol) such as ethylene glycol or propylene glycol; Alternatively, trihydric alcohol (triol) such as glycerol may be additionally added.

상기 응고액의 온도는 1 내지 10 ℃ 일 수 있다. 상기 응고액의 온도가 너무 낮을 경우 필라멘트로부터 황산이 빠져나가는 것이 어려울 수 있다. 상기 응고액의 온도가 너무 높을 경우 필라멘트에서 황산이 급격히 빠져나가 필라멘트의 균일도가 저하될 수 있다. The temperature of the coagulating liquid may be 1 to 10°C. If the temperature of the coagulating liquid is too low, it may be difficult for sulfuric acid to escape from the filament. If the temperature of the coagulating liquid is too high, sulfuric acid may rapidly escape from the filament and the uniformity of the filament may deteriorate.

상기 응고 튜브는 상기 응고조와 연결되어 있으며, 상기 응고 튜브에는 다수의 분사구가 형성될 수 있다. 이 경우, 상기 분사구는 소정의 분사 장치(jet device)와 연결되어 있어, 상기 분사 장치에서 분사된 응고액은 상기 분사구를 통해 상기 응고 튜브를 통과하는 필라멘트에 분사되게 된다. 상기 다수의 분사구는 응고액이 필라멘트에 대하여 대칭으로 분사될 수 있도록 정렬되는 것이 바람직하다. 응고액의 분사 각도는 필라멘트의 축방향에 대하여 0 내지 85°가 바람직하며, 특히 상업적 생산 공정에 있어서는 20 내지 40°의 분사 각도가 적당하다. The coagulation tube is connected to the coagulation tank, and a plurality of injection holes may be formed in the coagulation tube. In this case, the injection port is connected to a predetermined jet device, so that the coagulating liquid sprayed from the jet device is sprayed onto the filament passing through the coagulation tube through the injection port. It is preferable that the plurality of injection holes are aligned so that the coagulating liquid is sprayed symmetrically with respect to the filament. The spray angle of the coagulating liquid is preferably 0 to 85° with respect to the axial direction of the filament, and a spray angle of 20 to 40° is particularly suitable for commercial production processes.

상기 응고 공정 후에는 수세 공정이 진행된다. 상기 수세 공정은 응고된 필라멘트에 잔존하는 황산 등을 제거하기 위한 공정이다. 상기 수세 공정은 물, 또는 물과 알칼리 용액의 혼합 용액을 상기 응고된 필라멘트에 분사하는 방법으로 수행될 수 있다.After the coagulation process, a water washing process is performed. The water washing process is a process for removing sulfuric acid, etc. remaining in the solidified filament. The water washing process may be performed by spraying water or a mixed solution of water and an alkaline solution onto the solidified filament.

상기 수세 공정은 다단계로 수행될 수 있다. 예를 들어, 상기 응고된 필라멘트를 0.1 내지 1.5 중량%의 가성 수용액(aqueous caustic solution)으로 1 차 수세하고, 이어서 더 묽은 가성 수용액으로 2 차 수세할 수 있다.The washing process may be performed in multiple steps. For example, the solidified filament may be first washed with a 0.1 to 1.5% by weight aqueous caustic solution, and then washed a second time with a more dilute caustic aqueous solution.

상기 응고 및 수세 공정에 이어, 상기 필라멘트에 잔류하는 수분 함량을 조절하기 위한 건조 공정이 수행된다.Following the coagulation and washing processes, a drying process is performed to control the moisture content remaining in the filament.

상기 건조 공정은 가열된 건조 롤에 상기 필라멘트가 닿는 시간을 조절하거나, 상기 건조 롤의 온도를 조절하는 방법으로 수행될 수 있다.The drying process may be performed by controlling the time the filament is in contact with a heated drying roll or by adjusting the temperature of the drying roll.

한편, 발명의 다른 일 구현예에 따르면, 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티(moiety) 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 코어부; 및 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 시스부를 포함하는 복합 섬유가 제공된다. Meanwhile, according to another embodiment of the invention, a core portion including a first aromatic polyamide copolymer including at least one moiety represented by Formulas 1 to 4; and a cis portion comprising a second aromatic polyamide copolymer comprising moieties derived from diaminobenzanilide.

상기 복합 섬유는 상술한 일 구현예에 따른 복합 섬유의 제조 방법에 따라 제조된 것일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니고 상술한 일 구현예에 따른 복합 섬유의 제조 방법과 상이한 제조 방법을 통해서도 제조될 수 있다. The composite fiber may be manufactured according to the manufacturing method of the composite fiber according to the above-described embodiment, but is not limited thereto and may also be manufactured through a manufacturing method different from the manufacturing method of the composite fiber according to the above-described embodiment. there is.

상기 복합 섬유를 구성하는 모노필라멘트는 1.0 내지 5.0 de (denier)의 섬도를 가질 수 있다.The monofilament constituting the composite fiber may have a fineness of 1.0 to 5.0 de (denier).

그리고, 상기 다른 일 구현 예에 따른 복합 섬유는 복수의 상기 모노필라멘트를 포함하고, 200 내지 10,000 de의 총 섬도를 가질 수 있다.In addition, the composite fiber according to another embodiment includes a plurality of the monofilaments and may have a total fineness of 200 to 10,000 de.

상기 복합 섬유는 특정 조합의 고강도 특성을 나타내는 코어부와 고신도 특성을 나타내는 시스부를 포함하는 시스-코어형 복합 섬유로서 우수한 기계적 강도와 향상된 신도를 동시에 나타내 동적 하중이 걸리는 기술 분야의 보강재로 유용하게 사용될 수 있다. The composite fiber is a sheath-core type composite fiber that includes a core portion that exhibits high strength characteristics and a sheath portion that exhibits high elongation characteristics in a specific combination. It exhibits excellent mechanical strength and improved elongation at the same time, making it useful as a reinforcing material in technical fields subject to dynamic loads. can be used

발명의 일 구현예에 따른 복합 섬유는 고강도 특성을 나타내는 코어부 및 고신도 특성을 나타내는 시스부를 포함하는 시스-코어형 복합 섬유로서, 우수한 기계적 강도와 향상된 신도를 가져 타이어, 컨베이어 벨트, V-벨트 또는 호스 등 동적 하중이 걸리는 기술분야에 활용되어 우수한 기계적 특성 및 내마모성을 나타낼 수 있다.The composite fiber according to one embodiment of the invention is a sheath-core type composite fiber including a core portion showing high strength characteristics and a sheath portion showing high elongation characteristics, and has excellent mechanical strength and improved elongation, making it suitable for use in tires, conveyor belts, and V-belts. Alternatively, it can be used in technical fields subject to dynamic loads, such as hoses, to exhibit excellent mechanical properties and wear resistance.

이하 발명의 구체적인 실시예를 통해 발명의 작용, 효과를 보다 구체적으로 설명하기로 한다. 다만, 이는 발명의 예시로서 제시된 것으로 이에 의해 발명의 권리범위가 어떠한 의미로든 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the operation and effects of the invention will be described in more detail through specific examples of the invention. However, this is presented as an example of the invention, and the scope of the invention is not limited by this in any way.

합성예 1: 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체의 제조Synthesis Example 1: Preparation of first aromatic polyamide copolymer

N-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 CaCl2를 첨가하여 중합 용매를 제조하였다. 상기 중합 용매에 p-페닐렌디아민(PPD)을 용해시켜 혼합 용액을 준비하였다.A polymerization solvent was prepared by adding CaCl 2 to N-methyl-2-pyrrolidone (NMP). A mixed solution was prepared by dissolving p-phenylenediamine (PPD) in the polymerization solvent.

상기 혼합 용액을 교반하면서, 상기 혼합 용액에 PPD와 동일한 몰의 방향족 디에시드 할라이드로서 테레프탈로일 클로라이드(TPC)와 나프탈렌-2,6-디카르보닐 디클로라이드를 95:5의 몰 비율로 혼합한 것을 두 번에 나누어 첨가하여 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체(화학식 1로 표시되는 모이어티 함량: 전체 단량체 유래 잔기의 2.5 몰%)를 제조하였다. While stirring the mixed solution, terephthaloyl chloride (TPC) and naphthalene-2,6-dicarbonyl dichloride as the same molar aromatic diecid halide as PPD were mixed at a molar ratio of 95:5. This was added in two portions to prepare a first aromatic polyamide copolymer (moiety content represented by Chemical Formula 1: 2.5 mol% of the total monomer-derived residues).

상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함한 용액에 물과 NaOH를 첨가하여 산을 중화시켰다. 이어서 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 분쇄한 후 물을 사용하여 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체에 함유된 중합 용매를 추출하고, 탈수 및 건조하여 최종적으로 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 얻었다.Water and NaOH were added to the solution containing the first aromatic polyamide copolymer to neutralize the acid. Next, the first aromatic polyamide copolymer was pulverized, the polymerization solvent contained in the first aromatic polyamide copolymer was extracted using water, and the mixture was dehydrated and dried to finally obtain the first aromatic polyamide copolymer.

합성예 2: 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체의 제조Synthesis Example 2: Preparation of second aromatic polyamide copolymer

N-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 CaCl2를 첨가하여 중합 용매를 제조하였다. 상기 중합 용매에 p-페닐렌디아민(PPD) 및 4,4'-디아미노벤즈아닐리드(4,4'-DBA)를 95:5의 몰 비율로 용해시켜 혼합 용액을 준비하였다.A polymerization solvent was prepared by adding CaCl 2 to N-methyl-2-pyrrolidone (NMP). A mixed solution was prepared by dissolving p-phenylenediamine (PPD) and 4,4'-diaminobenzanilide (4,4'-DBA) in the polymerization solvent at a molar ratio of 95:5.

상기 혼합 용액을 교반하면서, 상기 혼합 용액에 PPD 및 4,4'-DBA와 동일한 몰의 방향족 디에시드 할라이드로서 테레프탈로일 클로라이드(TPC)를 두 번에 나누어 첨가하여 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체(4,4'-디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기 함량: 전체 단량체 유래 잔기의 2.5 몰%)를 제조하였다. While stirring the mixed solution, terephthaloyl chloride (TPC) as an aromatic diecid halide in the same mole amount as PPD and 4,4'-DBA was added in two portions to form a second aromatic polyamide copolymer ( 4,4'-Diaminobenzanilide-derived residue content: 2.5 mol% of the total monomer-derived residues) was prepared.

상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함한 용액에 물과 NaOH를 첨가하여 산을 중화시켰다. 이어서 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 분쇄한 후 물을 사용하여 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체에 함유된 중합 용매를 추출하고, 탈수 및 건조하여 최종적으로 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 얻었다.Water and NaOH were added to the solution containing the second aromatic polyamide copolymer to neutralize the acid. Next, the second aromatic polyamide copolymer was pulverized, and the polymerization solvent contained in the second aromatic polyamide copolymer was extracted using water, followed by dehydration and drying, to finally obtain the second aromatic polyamide copolymer.

합성예 3: 방향족 폴리아미드 중합체의 제조Synthesis Example 3: Preparation of aromatic polyamide polymer

N-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 CaCl2을 첨가하여 중합 용매를 제조하였다. 상기 중합 용매에 p-페닐렌디아민(PPD)을 용해시켜 혼합 용액을 준비하였다.A polymerization solvent was prepared by adding CaCl 2 to N-methyl-2-pyrrolidone (NMP). A mixed solution was prepared by dissolving p-phenylenediamine (PPD) in the polymerization solvent.

상기 혼합 용액을 교반하면서, 상기 혼합 용액에 PPD와 동일한 몰의 테레프탈로일 클로라이드(TPC)를 두 번에 나누어 첨가하여, 폴리(파라-페닐렌 테레프탈아미드)(PPTA)를 제조하였다.While stirring the mixed solution, the same mole of PPD and terephthaloyl chloride (TPC) were added in two portions to prepare poly(para-phenylene terephthalamide) (PPTA).

상기 PPTA를 포함한 용액에 물과 NaOH를 첨가하여 산을 중화시켰다. 이어서 PPTA를 분쇄한 후 물을 사용하여 PPTA에 함유된 중합 용매를 추출하고, 탈수 및 건조하여 최종적으로 PPTA를 얻었다.Water and NaOH were added to the solution containing PPTA to neutralize the acid. Next, PPTA was pulverized, and the polymerization solvent contained in PPTA was extracted using water, and then dehydrated and dried to finally obtain PPTA.

실시예 1: 복합 섬유의 제조Example 1: Preparation of composite fibers

상기 합성예 1에서 얻은 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 99 중량% 황산에 코어용 도프 전체 중량 대비 20 중량%로 용해시켜 코어(core)용 도프를 준비하였다.Dope for the core was prepared by dissolving the first aromatic polyamide copolymer obtained in Synthesis Example 1 in 99% by weight sulfuric acid at 20% by weight based on the total weight of the dope for the core.

이와 별도로, 상기 합성예 2에서 얻은 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 99% 황산에 시스용 도프 전체 중량 대비 20 중량%로 용해시켜 시스(sheath)용 도프를 준비하였다.Separately, dope for sheath was prepared by dissolving the second aromatic polyamide copolymer obtained in Synthesis Example 2 in 99% sulfuric acid at 20% by weight based on the total weight of dope for sheath.

상기 시스용 도프 및 코어용 도프를 시스-코어 방사법(sheath-core spinning method)으로 방사하였다. 상기 도프들을 방사 구금을 통해 시스부/코어부의 면적비 1/1인 코어부가 노출되지 않은 시스-코어 필라멘트 형태로 방사한 다음, 방사된 도프를 5 ℃의 10 중량% 황산 용액이 담겨있는 응고조를 통과시켰다. 계속해서 상기 응고조 하부의 응고 튜브를 통과시켜면서 응고된 필라멘트들(섬도 1.5 de)을 얻었다.The dope for the sheath and the dope for the core were spun using the sheath-core spinning method. The dopes were spun through a spinneret in the form of a sheath-core filament with an area ratio of the sheath/core portion of 1/1 and the core portion was not exposed, and then the spun dope was placed in a coagulation tank containing a 10% by weight sulfuric acid solution at 5°C. passed. Continuously passing through the coagulation tube at the bottom of the coagulation tank, coagulated filaments (fineness 1.5 de) were obtained.

상기 응고된 필라멘트들을 물로 수세하여 상기 필라멘트 상에 잔존하는 황산을 제거하고, 상기 필라멘트들을 건조한 후 권취하여 총 섬도 1,500 de의 복합 섬유를 얻었다.The coagulated filaments were washed with water to remove sulfuric acid remaining on the filaments, and the filaments were dried and wound to obtain composite fibers with a total fineness of 1,500 de.

비교예 1: 복합 섬유의 제조Comparative Example 1: Preparation of composite fiber

상기 합성예 3에서 얻은 PPTA를 99 중량% 황산에 용액 전체 중량 대비 20 중량%로 용해시켜 시스(sheath)용 도프 및 코어(core)용 도프를 각각 준비하였다.The PPTA obtained in Synthesis Example 3 was dissolved in 99 wt% sulfuric acid at 20 wt% based on the total weight of the solution to prepare sheath dope and core dope, respectively.

상기 도프들을 사용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1와 동일한 방법으로 총 섬도 1,500 de의 복합 섬유를 얻었다.Composite fibers with a total fineness of 1,500 de were obtained in the same manner as in Example 1, except that the above dopes were used.

시험예: 복합 섬유의 물성 평가Test example: Evaluation of physical properties of composite fibers

상기 실시예 및 비교예에서 얻어진 복합 섬유의 물성을 하기 기재된 방법에 따라 측정하고 그 결과를 표 1에 기재하였다. The physical properties of the composite fibers obtained in the above examples and comparative examples were measured according to the method described below, and the results are listed in Table 1.

(1) 섬도 (denier, de)(1) Fineness (denier, de)

섬도는 9000 m 사의 중량 (g)으로 표시되는 denier (de)로서 ASTM D 1577에 따라 측정되었다.Fineness was measured according to ASTM D 1577 as denier (de) expressed as weight (g) of 9000 m yarn.

(2) 인장 특성(2) Tensile properties

상기 인장 강도의 측정은 INSTRON사의 만능시험기를 이용하여 ASTM D885의 표준 시험법(시료 길이 250 mm, 연신 속도 25 mm/min)에 의거하여 수행되었다.The measurement of the tensile strength was performed according to the standard test method of ASTM D885 (sample length 250 mm, stretching speed 25 mm/min) using an INSTRON universal testing machine.

실시예 및 비교예를 통해 제조된 복합 섬유를 250 mm의 길이로 잘라 샘플을 준비하고, 상기 샘플을 55 %의 상대 습도 및 23 ℃의 온도에서 14 시간 동안 보관하였다. Samples were prepared by cutting the composite fibers prepared through Examples and Comparative Examples into a length of 250 mm, and the samples were stored at a relative humidity of 55% and a temperature of 23° C. for 14 hours.

이어서, ASTM D885 표준 시험법에 따라 상기 샘플을 INSTRON사의 시험기(Instron Engineering Corp, Canton, Mass)에 장착한 후 섬유의 한 쪽은 고정하고 초하중을 섬도의 1/30 g (섬도 X 1/30 g)으로 설정한 후 다른 한 쪽을 25 mm/min의 속도로 인장시켜 섬유가 끊어질 때의 인장 하중(g)과 신도(strain)를 측정하였다. 상기 측정된 인장 하중을 섬도로 나누어 강도(g/d)를 구하였으며, 상기 인장 하중 측정 조건에서 얻어지는 복합 섬유의 응력-변형 곡선의 기울기로부터 영 탄성률을 구하였다. Next, according to the ASTM D885 standard test method, the sample was mounted on an INSTRON testing machine (Instron Engineering Corp, Canton, Mass), one side of the fiber was fixed, and the initial load was applied at 1/30 g of the fineness (fineness After setting it to g), the other side was stretched at a speed of 25 mm/min and the tensile load (g) and elongation (strain) when the fiber broke were measured. Strength (g/d) was obtained by dividing the measured tensile load by the fineness, and Young's modulus was obtained from the slope of the stress-strain curve of the composite fiber obtained under the tensile load measurement conditions.

(2) 0.5 % 신장 시의 하중 (LASE 0.5 %)(2) Load at 0.5% elongation (LASE 0.5%)

상기 인장 하중 측정 조건에서 얻어지는 복합 섬유의 응력-변형 곡선을 이용하여 변형률이 0.5 % 일 때의 하중(load)를 구함으로써 LASE 0.5 % (kgf)를 구하였다. LASE 0.5% (kgf) was obtained by calculating the load when the strain rate was 0.5% using the stress-strain curve of the composite fiber obtained under the above tensile load measurement conditions.

실시예 1Example 1 비교예 1Comparative Example 1 강도(g/d)Strength (g/d) 28.028.0 23.023.0 영 탄성률 (g/d)Young's modulus (g/d) 680680 760760 신도 (%)Elongation (%) 4.04.0 3.33.3 LASE 0.5 % (kgf)LASE 0.5% (kgf) 5.15.1 6.06.0

상기 표 1을 참고하면, 상기 실시예 1의 복합 섬유는 비교예 1의 섬유 대비 향상된 강도를 나타내면서도 낮은 초기 모듈러스 및 고신도를 나타내는 것이 확인된다. Referring to Table 1, it is confirmed that the composite fiber of Example 1 exhibits improved strength compared to the fiber of Comparative Example 1 while exhibiting low initial modulus and high elongation.

이로써, 상기 일 구현예에 따른 복합 섬유는 타이어, 컨베이어 벨트, V-벨트 또는 호스 등 동적 하중이 걸리는 기술분야에 활용되어 우수한 기계적 특성 및 내마모성을 나타낼 것으로 기대된다.Accordingly, the composite fiber according to the above embodiment is expected to exhibit excellent mechanical properties and wear resistance when used in technical fields subject to dynamic loads, such as tires, conveyor belts, V-belts, or hoses.

Claims (14)

하기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 코어용 도프를 제조하는 단계;
디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 시스용 도프를 제조하는 단계;
상기 코어용 도프 및 시스용 도프를 시스-코어 필라멘트 형태로 방사하는 단계; 및
상기 방사된 도프를 응고, 수세 및 건조하는 단계를 포함하는 복합 섬유의 제조 방법:
[화학식 1]
Figure pat00005

[화학식 2]
Figure pat00006

[화학식 3]
Figure pat00007

[화학식 4]
Figure pat00008

상기 화학식 1 내지 4에서,
R1 내지 R7은 각각 독립적으로 할로겐, 시아노기, 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 탄소수 1 내지 4의 알콕시기이며,
m1, m2, m6 및 m7은 각각 독립적으로 0 내지 3의 정수이고, m3 내지 m5는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이다.
Preparing a dope for a core comprising a first aromatic polyamide copolymer containing at least one moiety represented by the following formulas 1 to 4;
Preparing a cis dope comprising a second aromatic polyamide copolymer containing a moiety derived from diaminobenzanilide;
Spinning the core dope and the sheath dope into a sheath-core filament form; and
Method for producing composite fibers comprising the steps of coagulating, washing and drying the spun dope:
[Formula 1]
Figure pat00005

[Formula 2]
Figure pat00006

[Formula 3]
Figure pat00007

[Formula 4]
Figure pat00008

In Formulas 1 to 4,
R 1 to R 7 are each independently halogen, cyano group, alkyl group having 1 to 4 carbon atoms, or alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms,
m1, m2, m6 and m7 are each independently integers from 0 to 3, and m3 to m5 are each independently integers from 0 to 4.
제 1 항에 있어서, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 p-페닐렌디아민, 테레프탈로일 클로라이드 및 제 3 의 단량체로부터 형성된, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of claim 1, wherein the first aromatic polyamide copolymer is formed from p-phenylenediamine, terephthaloyl chloride and a third monomer.
제 2 항에 있어서, 상기 제 3 의 단량체는 나프탈렌디카르보닐 디클로라이드, [1,1'-비페닐]-4,4'-디카르보닐 디클로라이드, 나프탈렌디아민, 디아미노비페닐, 피페라진 및 디아미노안트라퀴논으로 이루어진 군에서 선택된 1 종 이상인, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of claim 2, wherein the third monomer is naphthalenedicarbonyl dichloride, [1,1'-biphenyl]-4,4'-dicarbonyl dichloride, naphthalenediamine, diaminobiphenyl, piperazine. and at least one selected from the group consisting of diaminoanthraquinone.
제 2 항에 있어서, 상기 제 3 의 단량체는 전체 단량체에 대하여 2 내지 10 몰%로 사용되는, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of producing a composite fiber according to claim 2, wherein the third monomer is used in an amount of 2 to 10 mol% based on the total monomers.
제 1 항에 있어서, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 코어용 도프의 전체 중량에 대하여 10 내지 25 중량%의 함량으로 상기 코어용 도프에 포함되는, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of claim 1, wherein the first aromatic polyamide copolymer is included in the core dope in an amount of 10 to 25% by weight based on the total weight of the core dope.
제 1 항에 있어서, 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 p-페닐렌디아민, 디아미노벤즈아닐리드 및 테레프탈로일 클로라이드로부터 형성된, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of claim 1, wherein the second aromatic polyamide copolymer is formed from p-phenylenediamine, diaminobenzanilide, and terephthaloyl chloride.
제 6 항에 있어서, 상기 디아미노벤즈아닐리드는 전체 단량체에 대하여 0.5 내지 10 몰%로 사용되는, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of producing a composite fiber according to claim 6, wherein the diaminobenzanilide is used in an amount of 0.5 to 10 mol% based on the total monomers.
제 1 항에 있어서, 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 시스용 도프의 전체 중량에 대하여 10 내지 25 중량%의 함량으로 상기 시스용 도프에 포함되는, 복합 섬유의 제조 방법.
The method of claim 1, wherein the second aromatic polyamide copolymer is included in the sheath dope in an amount of 10 to 25% by weight based on the total weight of the sheath dope.
하기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티 중 적어도 하나 이상의 모이어티를 포함하는 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 코어부; 및
디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 포함하는 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체를 포함하는 시스부를 포함하는, 복합 섬유:
[화학식 1]
Figure pat00009

[화학식 2]
Figure pat00010

[화학식 3]
Figure pat00011

[화학식 4]
Figure pat00012

상기 화학식 1 내지 4에서,
R1 내지 R7은 각각 독립적으로 할로겐, 시아노기, 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 탄소수 1 내지 4의 알콕시기이며,
m1, m2, m6 및 m7은 각각 독립적으로 0 내지 3의 정수이고, m3 내지 m5는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이다.
A core portion including a first aromatic polyamide copolymer including at least one moiety represented by the following formulas 1 to 4; and
A composite fiber comprising a cis portion comprising a second aromatic polyamide copolymer comprising moieties derived from diaminobenzanilide:
[Formula 1]
Figure pat00009

[Formula 2]
Figure pat00010

[Formula 3]
Figure pat00011

[Formula 4]
Figure pat00012

In Formulas 1 to 4,
R 1 to R 7 are each independently halogen, cyano group, alkyl group having 1 to 4 carbon atoms, or alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms,
m1, m2, m6 and m7 are each independently integers from 0 to 3, and m3 to m5 are each independently integers from 0 to 4.
제 9 항에 있어서, 상기 시스부/코어부의 면적비는 0.10/1 내지 1.2/1인, 복합 섬유.
The composite fiber according to claim 9, wherein the sheath/core area ratio is 0.10/1 to 1.2/1.
제 9 항에 있어서, 상기 제 1 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 화학식 1 내지 4로 표시되는 모이어티를 전체 단량체 유래 잔기의 2 내지 10 몰%로 포함하는, 복합 섬유.
The composite fiber according to claim 9, wherein the first aromatic polyamide copolymer contains moieties represented by Formulas 1 to 4 in an amount of 2 to 10 mol% based on the total monomer-derived residues.
제 9 항에 있어서, 상기 제 2 방향족 폴리아미드 공중합체는 상기 디아미노벤즈아닐리드 유래의 잔기를 전체 단량체 유래 잔기의 0.5 내지 10 몰%로 포함하는, 복합 섬유.
The composite fiber according to claim 9, wherein the second aromatic polyamide copolymer contains residues derived from the diaminobenzanilide in an amount of 0.5 to 10 mol% based on the total residues derived from monomers.
제 9 항에 있어서, 상기 복합 섬유를 구성하는 모노필라멘트는 1.0 내지 5.0 de의 섬도를 가지는, 복합 섬유.
The composite fiber of claim 9, wherein the monofilaments constituting the composite fiber have a fineness of 1.0 to 5.0 de.
제 9 항에 있어서, 상기 복합 섬유는 복수의 모노필라멘트들을 포함하고 200 내지 10,000 de의 총 섬도를 가지는, 복합 섬유.10. The composite fiber of claim 9, wherein the composite fiber comprises a plurality of monofilaments and has a total fineness of 200 to 10,000 de.
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