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KR20160089891A - Aluminum powder and graphite composite including a thermally conductive resin composition and dissipative products - Google Patents

Aluminum powder and graphite composite including a thermally conductive resin composition and dissipative products Download PDF

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KR20160089891A
KR20160089891A KR1020160089815A KR20160089815A KR20160089891A KR 20160089891 A KR20160089891 A KR 20160089891A KR 1020160089815 A KR1020160089815 A KR 1020160089815A KR 20160089815 A KR20160089815 A KR 20160089815A KR 20160089891 A KR20160089891 A KR 20160089891A
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동의대학교 산학협력단
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Abstract

본 발명은 평균입도가 다른 알루미늄 혼합분말과 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물 및 이를 이용한 방열 구조물에 관한 것이다. 본 발명은 절연성이 낮은 고분자수지에 열전도성이 우수한 첨가제인 흑연, 평균입도 1 내지 8㎛를 갖는 알루미늄 분말을 첨가하여 복합화함으로써 열전도성이 개선된 열전도성 복합재료를 제조할 수가 있다. 또한, 상기 고분자 수지를 이용한 접착제를 제조하여 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 air gap을 줄여 효과적인 방열 뿐만 아니라, 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력하에서도 형상을 유지하여 방열구조물의 계면접합에 유용하게 활용할 수 있다.The present invention relates to a thermoconductive composite resin composition containing aluminum mixed powder and graphite having different average particle sizes and a heat dissipating structure using the same. The present invention can produce a thermally conductive composite material having improved thermal conductivity by adding graphite, which is an additive with excellent thermal conductivity, and aluminum powder having an average particle size of 1 to 8 m, to the polymer resin having a low dielectric constant. In addition, by manufacturing an adhesive using the polymer resin, it is possible to reduce the air gap existing at the interface between the heat generating element module and the metal to reduce the shrinkage rate even after a long period of time, maintain the shape under stress, .

Description

알루미늄 분말과 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물.{Aluminum powder and graphite composite including a thermally conductive resin composition and dissipative products}TECHNICAL FIELD The present invention relates to a thermally conductive composite resin composition containing aluminum powder and graphite and a heat dissipation structure using the same.

본 발명은 평균입도가 다른 알루미늄 혼합분말과 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물 및 이를 이용한 방열 구조물에 관한 것이다.The present invention relates to a thermoconductive composite resin composition containing aluminum mixed powder and graphite having different average particle sizes and a heat dissipating structure using the same.

최근 LED 조명을 포함한 전자기기의 고성능화, 소형화 및 고기능화로 인해 전자부품 회로에서의 발열량이 증가되고 이로 인해 기기의 내부온도가 상승하여 반도체 소자의 오작동, 저항체 부품의 특성변화 및 부품의 수명이 저하되는 문제점들이 발생하고 있다. 따라서 이러한 문제점을 해결하기 위한 방열대책으로 다양한 기술이 개발되고 있다.Recently, due to the high performance, miniaturization and high performance of electronic devices including LED lighting, the amount of heat generated by the electronic components circuit is increased. As a result, the internal temperature of the device rises and malfunctions of the semiconductor devices, characteristics of the resistor components, Problems are occurring. Accordingly, various technologies have been developed as heat dissipation measures for solving such problems.

*종래 개발된 방열대책으로는 히트싱크(Heat sink)나 방열판을 설치하는 방법이 있으며, 열원과 히트싱크 사이에 방열그리스(Thermal grease), 방열 패드, 방열 테이프 등과 같은 열 전달물질을 삽입하는 방법이 있다.Conventionally developed heat dissipation measures include a method of installing a heat sink or a heat sink, and a method of inserting a heat transfer material such as a thermal grease, a heat dissipation pad, or a heat dissipation tape between the heat source and the heat sink .

그런데 상기와 같은 종래의 방열방법은 열원에서 발생하는 열을 단순히 히트싱크로 전달하는 기능만 할 뿐, 히트싱크에 축적된 열을 공기 중으로 방출하는 기능은 수행하지 못한다. 더구나 전자제품의 열원이나 히트 싱크, 방열판 등을 보호하기 위하여 그 표면에 액상도료를 코팅하게 되는데, 이러한 경우 코팅된 피막이 피도체의 열방출을 차단하여 오히려 전자제품의 성능이나 수명에 악영향을 미치는 결과를 초래한다.However, in the conventional heat dissipating method, only the heat generated from the heat source is transferred to the heat sink, and the heat accumulated in the heat sink is not discharged into the air. Furthermore, in order to protect the heat source, the heat sink, and the heat sink of the electronic product, the liquid coating material is coated on the surface thereof. In this case, the coating film interferes with the heat emission of the object, .

한편, 일반적인 에폭시 수지의 열전도율은 금속과 세라믹에 비하여 매우 낮다(0.15~0.3 W/mK). 이 때문에 고분자 메트릭스 내에 기체를 복합하여(발포체화하여) 단열재로서 각종 분야에 이용되어 왔다. 하지만 전기전자소자분야를 중심으로 전기절연성, 내흡성, 가공성, 내부식성 등은 물론 열전도특성이 우수한 소재에 주목하면서 고분자복합소재의 고열전도특성에 많은 관심이 모아지고 있으며 개발이 활발히 진행되고 있다. On the other hand, the thermal conductivity of general epoxy resin is very low (0.15 ~ 0.3 W / mK) compared to metal and ceramic. For this reason, gas has been combined (formed into a foam) in a polymer matrix and used as a heat insulating material in various fields. However, attention has been focused on high thermal conductivity characteristics of polymer composite materials, focusing on electric insulation, moisture absorption, workability, corrosion resistance and other materials having excellent heat conduction characteristics.

에폭시 수지를 이용한 기술은 전자부품 분야에 많이 이용되어지고 있다. 금속과 세라믹이 접하는 면과 전자부품이 붙혀지는 부위의 접촉 열저항을 낮게 하기 위하여 열전도성 그리스와 열전도성 접착제, 열전도 시트 등과 같은 복합고분자재료의 개발이 이루어졌다. 열전도성 그리스는 열교환기 등과 같은 금속부품의 열전도를 돕고, 열전도성 접착제는 냉각핀과 본체인 금속의 접착에 주로 사용되며, 열전도 시트는 파워 트랜지스터와 기판과의 사이에 끼워져 방열을 촉진하는 분야에 이용되고 있다. 최근에는 노트북과 휴대전화 등의 전자제품들이 더욱 고집적화되고 있고 고출력 사양을 갖추어 가는 추세이며, 이와 함께 기판은 점점 소형화되고 있어, 기기의 동작 중 다량의 열이 발생하게 되는데, 이렇게 발생되는 열은 제품의 성능에 큰 영향을 미치고 있다. 따라서 점점 더 기기의 성능 안정성과 신뢰도 향상을 위해 첨단전자기기의 방열문제는 제품개발에 있어 중요한 이슈가 되고 있다.The technology using epoxy resin is widely used in the field of electronic parts. The development of complex polymeric materials such as thermoconductive grease, thermally conductive adhesive, and thermally conductive sheet has been developed in order to lower the contact thermal resistance between the surface where the metal and the ceramic are in contact and the part where the electronic component is attached. The thermally conductive grease helps heat conduction of metal parts such as heat exchangers and the thermally conductive adhesive is mainly used for bonding the cooling fin to the metal as the main body. The heat conductive sheet is sandwiched between the power transistor and the substrate, . In recent years, electronic products such as notebook computers and mobile phones have become more highly integrated and have a tendency to have high output specifications. In addition, as the substrate is becoming smaller and smaller, a large amount of heat is generated during operation of the apparatus. Which is a significant influence on the performance. Therefore, the heat dissipation problem of advanced electronic devices is becoming an important issue in product development for increasing the stability and reliability of the device more and more.

또한, 다양한 산업에서 매트릭스 수지로 사용되는 열경화성 수지 중 하나인 에폭시 수지는 그 우수한 물성으로 인해 다양한 범위에서 사용되고 있는데, 종래의 비스페놀 타입의 에폭시 수지인 비스페놀-A 계 에폭시 수지(diglycidyl ether of bisphenol-A, DGEBA) 및 비스페놀-F계 에폭시 수지(diglycidyl ether of bisphenol-F, DGEBF)는 상업적으로 제조되어 폭넓은 분야에 널리 사용되고 있다.Epoxy resins, which are one of the thermosetting resins used in matrix resins in various industries, are used in various ranges due to their excellent physical properties. In the conventional bisphenol type epoxy resins, diglycidyl ether of bisphenol-A , DGEBA) and diglycidyl ether of bisphenol-F (DGEBF) are commercially available and widely used in a wide range of fields.

그러나, 이러한 수지들은 고유의 높은 취성 특성과 내후성 저하 등의 문제들로 인해 고성능 재료로의 이용에 제한을 받게 되어 구조재료로의 사용이 어려워 이러한 단점을 개선한 새로운 물성을 가진 에폭시 수지의 개발이 절실히 필요한 실정이다.However, these resins are limited in their use as high-performance materials due to problems inherent in high brittleness properties and weathering resistance, and it is difficult to use these resins as a structural material. Thus, development of an epoxy resin having new properties, It is an urgent necessity.

한국공개특허 10-2013-0122478Korean Patent Publication No. 10-2013-0122478

이에 본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로, 고분자 수지의 낮은 열전도성을 개선할 수 있고, 금속이나 세라믹 소재와의 접착성이 우수한 새로운 열전도성 복합재료를 개발함으로써 본 발명을 완성하였다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and has completed the present invention by developing a novel thermally conductive composite material capable of improving the low thermal conductivity of a polymer resin and having excellent adhesion to metal or ceramic materials.

따라서 본 발명의 목적은 방열 구조물에 적용 가능한 열전도성 복합수지 조성물을 제공하는 것이다.Accordingly, an object of the present invention is to provide a thermally conductive composite resin composition applicable to a heat dissipation structure.

또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 열전도성 복합수지 조성물 제조방법을 제공하는 것이다. Another object of the present invention is to provide a method for producing the thermoconductive composite resin composition.

또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 열전도성 복합수지 조성물을 유효성분으로 하는 방열 접착제 조성물을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a heat-dissipating adhesive composition comprising the thermoconductive composite resin composition as an active ingredient.

또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 방열 접착제 조성물을 포함하는 방열 구조물을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a heat dissipation structure including the above-mentioned heat-dissipating adhesive composition.

상기와 같은 문제를 해결하기 위해 본 발명은, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말; 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 열전도성 복합수지 조성물을 제공한다.In order to solve the above problems, the present invention provides a resin composition comprising: a polymer resin which is an acrylic resin or an epoxy resin; Curing agent; An aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 탆; And a thermally conductive composite resin composition comprising graphite powder as an effective component.

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 에폭시 수지는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 크레졸 노블락형 에폭시 수지, 알킬페놀 노볼락형 에폭시 수지, 비스페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리글리시딜 이소시아네이트 에폭시 수지 및 비환식 에폭시 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the epoxy resin is selected from the group consisting of bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin, bisphenol S epoxy resin, phenol novolac epoxy resin, cresol novolak epoxy resin, alkylphenol novolak epoxy Is selected from the group consisting of a resin, a bisphenol-type epoxy resin, a naphthalene-type epoxy resin, a dicyclopentadiene-type epoxy resin, a triglycidylisocyanate epoxy resin and an acyclic epoxy resin.

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the acrylic resin comprises a polymer or copolymer of methyl acrylate, methyl methacrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate, t-butyl acrylate and hexyl acrylate . ≪ / RTI >

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 경화제는 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌테트라아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올 및 트리(디메틸아미노메틸)페놀로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the curing agent is selected from the group consisting of benzyldimethylamine, triethanolamine, triethylenetetraamine, diethylenetriamine, triethylenamine, dimethylaminoethanol and tri (dimethylaminomethyl) phenol .

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 고분자 수지 및 경화제는 고분자 수지 대 경화제가 8:1의 중량비로 함유되어 있는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the polymer resin and the curing agent are characterized by containing a polymer resin to a curing agent in a weight ratio of 8: 1.

본 발명의 일실시예에 있어서, 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말; 흑연분말의 혼합비는 20 내지 45 : 10 내지 40의 중량비로 사용하는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, an aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 占 퐉; Graphite powder is used in a weight ratio of 20 to 45: 10 to 40.

또한, 본 발명은 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지에 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말; 및 흑연분말을 첨가하여 분산시키는 단계; 및 분산된 용액에 경화제 및 용매를 첨가하여 교반시킨 후, 경화시키는 단계를 포함하는, 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법을 제공한다.The present invention also relates to a process for producing a high molecular weight resin, which comprises applying an aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 μm to an acrylic resin or an epoxy resin; And graphite powder; And a step of adding a curing agent and a solvent to the dispersed solution, agitating the mixture, and then curing the mixture.

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 에폭시 수지는 비스페놀형 수지는 비스페놀 A 에피클로히드린이고, 상기 경화제는 트리에틸렌테트라아민이며, 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK) 및 톨루엔(Toluene)을 사용하는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the epoxy resin is bisphenol A-epichlorohydrin, the curing agent is triethylenetetraamine, and the solvent is methyl ethyl ketone (MEK) and toluene (Toluene) .

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the acrylic resin comprises a polymer or copolymer of methyl acrylate, methyl methacrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate, t-butyl acrylate and hexyl acrylate . ≪ / RTI >

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 경화제는 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌테트라아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올 및 트리(디메틸아미노메틸)페놀로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the curing agent is selected from the group consisting of benzyldimethylamine, triethanolamine, triethylenetetraamine, diethylenetriamine, triethylenamine, dimethylaminoethanol and tri (dimethylaminomethyl) phenol .

또한 본 발명은, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말; 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 방열 접착제 조성물을 제공한다.The present invention also relates to a polymer resin which is an acrylic resin or an epoxy resin; Curing agent; An aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 탆; And a graphite powder as an effective component.

또한 본 발명은 상기 방열 접착제 조성물이 도포되어 형성된 접착층을 포함하는 방열 구조물을 제공한다.The present invention also provides a heat dissipation structure including an adhesive layer formed by applying the heat dissipation adhesive composition.

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 방열구조물은 방열판, 방열 필름, 방열접착제, 방열그리스 및 방열테이프로 이루어진 군 중에서 선택되는 것을 특징으로 한다.In one embodiment of the present invention, the heat dissipation structure is selected from the group consisting of a heat dissipation plate, a heat dissipation film, a heat dissipation adhesive, a heat dissipation grease, and a heat dissipation tape.

본 발명은 절연성이 낮은 고분자수지에 열전도성이 우수한 첨가제인 흑연, 평균입도 1 내지 8㎛를 갖는 알루미늄 분말을 첨가하여 복합화함으로써 열전도성이 개선된 열전도성 복합재료를 제조할 수가 있다.The present invention can produce a thermally conductive composite material having improved thermal conductivity by adding graphite, which is an additive with excellent thermal conductivity, and aluminum powder having an average particle size of 1 to 8 m, to the polymer resin having a low dielectric constant.

또한, 상기 고분자 수지를 이용한 접착제를 제조하여 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 air gap을 줄여 효과적인 방열뿐만 아니라, 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력하에서도 형상을 유지하여 방열구조물의 계면접합에 유용하게 활용할 수 있다.In addition, by manufacturing an adhesive using the polymer resin, it is possible to reduce the air gap existing at the interface between the heat generating element module and the metal to reduce the shrinkage rate even after a long period of time, maintain the shape under stress, .

도 1은 본 발명의 제조예 8의 FE-SEM images 이다(x1000).
도 2는 본 발명의 에폭시 수지, 경화제에 대한 흑연과 pAl6의 혼합 조성에 따른 FE-SEM images 이다(x1000)(pGr/pAl6 함량 = (a) 10/80, (b) 20/70, (c) 30/60, (d) 40/50).
도 3은 본 발명의 에폭시 수지, 경화제에 대한 흑연, pAl2 및 pAl6의 혼합조성에 따른 따른 FE-SEM images 이다(x1000)(pGr/pAl(2+6) 함량 = (a) 10/40/40, (b) 20/35/35, (c) 30/30/30, (d) 40/25/25).
1 is FE-SEM images (x1000) of Production Example 8 of the present invention.
Fig. 2 is FE-SEM images (x1000) (pGr / pAl6 content = (a) 10/80, (b) 20/70, (c) of graphite and pAl6 with respect to the epoxy resin and curing agent of the present invention ) 30/60, (d) 40/50).
3 is FE-SEM images (x1000) (pGr / pAl (2 + 6) content = (a) 10/40/40 according to the mixed composition of graphite, pAl2 and pAl6 for the epoxy resin and curing agent of the present invention. , (b) 20/35/35, (c) 30/30/30, (d) 40/25/25).

본 발명은 에폭시 수지 또는 아크릴 수지인 고분자 수지에 흑연, 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말 및 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말을 첨가하여 열전도성이 개선된 열전도성 복합수지 조성물을 제조하는 기술과 이를 방열소재로 응용하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a technique for producing a thermally conductive composite resin composition improved in thermal conductivity by adding graphite, aluminum powder having an average particle size of 2 mu m and aluminum powder having an average particle size of 6 mu m to an epoxy resin or an acrylic resin, And a method of applying the same as a heat dissipation material.

에폭시 수지는 금속 접착성이 좋아 방열접착제로 개발이 유용하다. 기존의 접착제는 알루미늄과 같은 일반적인 금속에 대한 높은 초기 접착력에도 불구하고 습기와 뜨거운 환경에 노출하면 접착력이 다소 약해진다. 이에 비해 에폭시 접착제는 친환경적이면서도 고온에서도 일정하게 높은 접착력을 유지한다. 일반적인 금속은 습기나 공기에 의해 부식이 진행되는데, 이 또한 방열 특성에 상당한 영향을 미치게 된다. Epoxy resins have good metal adhesiveness and development with heat-resistant adhesives is useful. Existing adhesives, despite high initial adhesion to common metals such as aluminum, are somewhat weaker in exposure to moisture and hot environments. In contrast, the epoxy adhesive is environmentally friendly and maintains a constant high adhesive force even at high temperatures. In general, metals are corroded by moisture or air, which also has a considerable influence on heat dissipation properties.

하지만 에폭시 수지를 이용한 접착제는 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 air gap을 줄여 효과적인 열의 전달(방열)뿐만 아니라, 습기에 의한 부식 또한 방지 할 수 있다. 에폭시 수지는 상온에서 접착만으로도 고강도로 접착이 가능하며, 금속과 계면의 접착이 이루어지고 난 후 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력하에서도 형상을 유지한다.However, adhesives using epoxy resin can reduce not only the effective heat transfer (heat dissipation) but also the corrosion caused by moisture by reducing the air gap existing at the interface between the heating element module and the metal. Epoxy resin can be adhered with high strength even when it is bonded at room temperature. It has a low shrinkage rate even after a long period of time after adhesion between metal and interface, and maintains its shape even under stress.

본 발명은 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 열전도성 복합수지 조성물이다.The present invention relates to a polymer resin which is an acrylic resin or an epoxy resin; Curing agent; An aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 占 퐉 and graphite powder as an effective component.

본 발명의 일실시예에 있어서, 에폭시 수지는 하나의 분자에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 수지 중 하나의 분자당 평균 2개를 넘는 에폭시기를 가지는 에폭시 수지이다. 에폭시 수지는 전기 절연성, 내열성 그리고 화학적 안정성이 우수한 열경화수지이다.In one embodiment of the present invention, the epoxy resin is an epoxy resin having an average of more than two epoxy groups per molecule of one of the resins having two or more epoxy groups in one molecule. Epoxy resins are thermosetting resins that are excellent in electrical insulation, heat resistance and chemical stability.

바람직하게는, 에폭시 수지는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 알킬페놀 노볼락형 에폭시 수지, 비스페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리글리시딜 이소시아네이트 및 비환식 에폭시 수지 등으로부터 선택되는 하나 이상의 에폭시 화합물이 사용될 수 있으며, 가장 바람직하게는 비스페놀-A형 수지를 사용할 수 있다.Preferably, the epoxy resin is selected from the group consisting of bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin, bisphenol S epoxy resin, phenol novolac epoxy resin, cresol novolak epoxy resin, alkylphenol novolac epoxy resin, bisphenol epoxy At least one epoxy compound selected from resins, naphthalene type epoxy resins, dicyclopentadiene type epoxy resins, triglycidyl isocyanates and acyclic epoxy resins can be used, and a bisphenol-A type resin can be most preferably used .

상기 비스페놀 A타입 에폭시 수지, 및 비스페놀 F 타입 에폭시 수지 등 상기 에폭시 수지들은 메틸에틸케톤(MEK), 디메틸 포름 아마이드(DMF), 메틸셀로솔브(MCS), 카비톨아세테이트, 카비톨, PGMEA, PGME, 톨루엔, 자일렌, NMP, 2-메톡시 에탄올 등에서 선택된 하나 이상을 용매로써 혼합하여 용해하여 사용할 수 있다. The above epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resin and bisphenol F type epoxy resin may be used in combination with one another such as methyl ethyl ketone (MEK), dimethyl formamide (DMF), methyl cellosolve (MCS), carbitol acetate, carbitol, PGMEA, PGME , Toluene, xylene, NMP, 2-methoxyethanol, etc. may be mixed and dissolved as a solvent.

본 발명의 일실시예에 있어서, 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체를 사용할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the acrylic resin may be a polymer or copolymer of methyl acrylate, methyl methacrylate, ethyl acrylate, n-butyl acrylate, t-butyl acrylate, and hexyl acrylate .

본 발명에 있어서, 이용가능한 고분자 수지 경화제는 특별히 한정되지 아니하며, 에폭시 조성물에서 통상적으로 사용되는 경화제라면 어떠한 것도 무관하다. 바람직하게는, 본 발명의 에폭시 수지 조성물의 제조에 사용할 수 있는 에폭시 수지 경화제는 아민계, 이미다졸계, 산무수물계 또는 이의 혼합물일 수 있다.In the present invention, usable polymeric resin curing agents are not particularly limited, and any curing agent conventionally used in epoxy compositions is not relevant. Preferably, the epoxy resin curing agent which can be used in the production of the epoxy resin composition of the present invention may be an amine type, imidazole type, acid anhydride type or a mixture thereof.

본 발명에서 사용가능한 아민계 경화제는 선형아민, 지방족 아민, 변형된 지방족 아민, 방향족 아민, 제2급 아민 및 제3급 아민 등을 포함하는데, 예를 들어, 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌 테트라민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올, 트리(디메틸아미노메틸)페놀 등이 해당한다.The amine-based curing agents usable in the present invention include linear amines, aliphatic amines, modified aliphatic amines, aromatic amines, secondary amines, and tertiary amines, and examples thereof include benzyldimethylamine, triethanolamine, triethylene Tetramine, diethylenetriamine, triethylenamine, dimethylaminoethanol, and tri (dimethylaminomethyl) phenol.

또한, 이미다졸계 경화제로는 이미디졸, 이소이미디졸, 2-메틸 이미디졸, 2-에틸-4-메틸이미디졸, 2,4-디메틸이미디졸, 부틸이미디졸, 2-헵타데센일-4-메틸이미디졸, 2-메틸이미디졸, 2-운데센일이미디졸, 1-비닐-2-메틸이미디졸,2-n-헵타데실이미디졸, 2-운데실이미디졸, 2-헵타데실이미디졸, 2-페닐이미디졸, 1-벤질-2-메틸이미디졸, 1-프로필-2-메틸이미디졸, 1-시아노에틸-2-메틸이미디졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미디졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미디졸, 1-시아노에틸 -2-페닐이미디졸, 1-구아나미노에틸-2-메틸이미디졸, 이미디졸과 메틸이미디졸의 부가생성물, 이미디졸과 트리멜리트산의 부가생성물, 2-n-헵타데실-4-메틸이미디졸, 페닐이미디졸, 벤질이미디졸, 2-메틸-4,5-디페닐이미디졸, 2,3,5-트리페닐이미디졸, 2-스티릴이미디졸, 1-(도데실 벤질)-2-메틸이미디졸, 2-(2-히드록실-4-t-부틸페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(2-메톡시페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(3-히드록시페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(p-디메틸-아미노페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(2-히드록시페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 디(4,5-디페닐-2-이미디졸)-벤젠-1,4, 2-나프틸-4,5-디페닐이미디졸, 1-벤질-2-메틸이미디졸 및 2-p-메톡시스티릴이미디졸 등을 포함한다.Examples of the imidazole-based curing agent include imidazole, isomimidazole, 2-methyl imidazole, 2-ethyl-4-methyl imidizole, 2,4-dimethyl imidizole, butyl imidizole, 2-methyldimidazole, 2-undecylidimidizole, 1-vinyl-2-methylimidizole, 2-n-heptadecylimidizole, 2- 2-methylimidizole, 1-propyl-2-methylimidizole, 1-cyanoethyl-2-methyl 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidizole, 1-cyanoethyl-2-undecylimidizole, 1-cyanoethyl- 2-methylimidizole, an adduct of imidazole and methylimidizole, an adduct of imidazole and trimellitic acid, 2-n-heptadecyl-4-methylimidizole, phenylimidazole , Benzylimidizole, 2-methyl-4,5-diphenylimidizole, 2,3,5-triphenylimidizole, 2-styrylimidizole, 1- (dodecylbenzyl) -2- Methyl (2-hydroxy-4-t-butylphenyl) -4,5-diphenylimidazole, 2- (2-methoxyphenyl) (3-hydroxyphenyl) -4,5-diphenylimidazole, 2- (p-dimethyl-aminophenyl) -4,5-diphenylimidazole, 2- Diphenylimidazole, di (4,5-diphenyl-2-imidazole) -benzene-1,4,2-naphthyl-4,5-diphenylimidazole, 1-benzyl- -Methylimidizole and 2-p-methoxystyrylimidazole, and the like.

또한, 산무수물계 경화제로는 프탈릭 무수물, 말레익 무수물, 트리멜리틱 무수물, 파이로멜리틱 무수물, 헥사하이드로프탈릭 무수물, 테트라하이드로프탈릭 무수물, 메틸나딕 무수물, 나딕 무수물, 또는 메틸헥사하이드로프탈릭 무수물 등을 포함하며, 상기 산무수물계 경화제는 단독으로 사용되기 보다는 상기 경화제들을 촉매로서 혼합하여 사용되는 것이 바람직하다.Examples of the acid anhydride-based curing agent include phthalic anhydride, maleic anhydride, trimellitic anhydride, pyromellitic anhydride, hexahydrophthalic anhydride, tetrahydrophthalic anhydride, methyl nadic anhydride, nadic anhydride, And an anhydride-based curing agent. The acid anhydride-based curing agent is preferably used by mixing the curing agents as a catalyst, rather than being used alone.

본 발명의 일 실시예에서 고분자 수지 및 경화제는 고분자 수지 대 경화제가 8:1의 중량비로 함유되어 있다.In one embodiment of the present invention, the polymer resin and the curing agent contain a polymer resin and a curing agent in a weight ratio of 8: 1.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 알루미늄 혼합분말을 고분자 수지 대비 100%이상이 되면 복합 조성물의 기계적 특성이 현저히 저하되어 구조적 안정이 취약해진다. 또한 비중의 증가로 인하여 완제품의 중량감소에 효과적이지 못한다.Also, in one embodiment of the present invention, when the aluminum mixed powder is 100% or more of the polymer resin, the mechanical properties of the composite composition are remarkably lowered and the structural stability is weakened. Also, due to the increased specific gravity, it is not effective in reducing the weight of the finished product.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 흑연분말은 천연흑연 및 인조흑연을 단독, 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the graphite powder may be natural graphite or artificial graphite alone or a mixture thereof.

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 알루미늄 합금분말과 흑연분말은 고분자 수지, 경화제, 알루미늄 합금분말 및 흑연분말을 합한 총 중량을 기준으로 알루미늄 합금분말과 흑연분말의 혼합물이 40~80중량%로 포함되며, 알루미늄 합금분말과 흑연분말의 함량비는 20 내지 45 : 10 내지 40 중량비의 범위에서 조절할 수 있으며, 바람직하게는 알루미늄 합금분말은 60중량%, 흑연분말은 20 내지 30중량%를 사용하는 것이 바람직하다. In one embodiment of the present invention, the aluminum alloy powder and the graphite powder are mixed in an amount of 40 to 80% by weight based on the total weight of the polymer resin, the curing agent, the aluminum alloy powder and the graphite powder, The content ratio of the aluminum alloy powder and the graphite powder can be adjusted in the range of 20 to 45:10 to 40 weight ratio, preferably 60 wt% of the aluminum alloy powder and 20 to 30 wt% of the graphite powder. .

본 발명의 열전도성 복합 수지의 제조방법은 고분자 수지에 흑연분말 및 평균 입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말을 첨가하여 분산시키는 단계; 및 분산된 용액에 경화제 및 용매를 첨가하여 교반시킨 후, 경화시키는 단계를 포함한다.A method for producing a thermally conductive composite resin according to the present invention comprises the steps of: adding graphite powder and an aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 μm to a polymer resin and dispersing the mixture; And adding a curing agent and a solvent to the dispersed solution, agitating the mixture, and curing the mixture.

본 발명의 일실시예에 있어서, 고분자 수지는 비스페놀 A 에피클로히드린이고, 상기 경화제는 트리에틸렌테트라아민이며, 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK) 및 톨루엔(Toluene)을 사용하나 이에 제한되지는 않는다.In one embodiment of the present invention, the polymer resin is bisphenol A epichlorohydrin, the curing agent is triethylenetetramine, and the solvent includes but is not limited to methyl ethyl ketone (MEK) and toluene (Toluene) Do not.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK), 톨루엔(Toluene),디메틸 포름 아마이드(DMF), 메틸셀로솔브(MCS), 카비톨아세테이트, 카비톨, PGMEA, PGME, 톨루엔, 자일렌, NMP, 및 2-메톡시 에탄올로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상이며, 바람직하게는 MEK/톨루엔을 1/1내지 3/1의 v/v로 첨가할 수 있다.In one embodiment of the present invention, the solvent is selected from the group consisting of methyl ethyl ketone (MEK), toluene, dimethylformamide (DMF), methylcellosolve (MCS), carbitol acetate, carbitol, PGMEA, Is at least one selected from the group consisting of PGME, toluene, xylene, NMP, and 2-methoxyethanol, preferably MEK / toluene at a v / v of 1/1 to 3/1.

또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 용매는 MEK/톨루엔을 1/1내지 3/1의 v/v로 첨가할 수 있다.Also, in an embodiment of the present invention, the solvent may be added with MEK / toluene at a v / v of 1/1 to 3/1.

또한, 고분자 수지; 경화제; 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말 및 흑연분말을 유효성분으로 하여 방열 접착제 조성물로써 사용할 수 있는데, 상기 방열 접착제 조성물을 방열판의 계면 접합에 사용시 조성물의 높은 방사율 효과로 인해 방열판 표면으로 전달된 열이 대기 중으로 용이하게 방출될 수 있다.Further, a polymer resin; Curing agent; An aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 탆 and graphite powder as an active ingredient can be used as a heat-dissipating adhesive composition. However, when the heat-radiating adhesive composition is used for interfacial bonding of a heat sink, heat Can be easily released into the atmosphere.

본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 방열 접착제 조성물을 방열판에 도포할 경우 10 내지 100㎛의 두께로 도포할 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. In one embodiment of the present invention, when the heat-radiating adhesive composition is applied to a heat sink, the thickness of the heat-radiating adhesive composition may be 10 to 100 탆, but the present invention is not limited thereto.

또한, 본 발명의 열전도성 복합수지 조성물 또는 방열 접착제 조성물을 방열구조물로 사용할 수 있는데 상기 방열구조물은 방열판, 방열 필름, 방열접착제, 방열그리스 및 방열테이프로 사용할 수가 있다.Also, the heat conductive composite resin composition or the heat radiation adhesive composition of the present invention can be used as a heat dissipation structure, and the heat dissipation structure can be used as a heat dissipation plate, a heat dissipation film, a heat dissipation adhesive, a heat dissipation grease and a heat dissipation tape.

이하, 실시예를 들어 본 발명에 대해서 더욱 상세하게 설명할 것이나, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 실시예일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples. However, the following Examples are only the preferred embodiments of the present invention, and the present invention is not limited by the following Examples.

<실시예 1>&Lt; Example 1 >

에폭시수지 복합재료 조성물 제조Epoxy resin composite material composition manufacturing

<1-1> 비스페놀 A 에피클로히드린 ( Bisphenol A epichlrohydrin ) 및 pAl2을 함유한 에폭시 수지조성물 제조 <1-1> bisphenol A to epi claw Hi gave (Bisphenol A epichlrohydrin) and pAl2 Epoxy resin composition containing

pAl2 파우더 10-60wt%를 Bisphenol A epichlrohydrin (MW ≥700 Struers Epofix) 8g에 24h 초음파 처리하여 고루 분산 시킨 후 mechanical stirrer를 이용하여 50℃ oil bath 내에서 24시간 교반 시켰다.10-60wt% of pAl2 powder was dispersed evenly in 8g of Bisphenol A epichlrohydrin (MW ≥700 Struers Epofix) for 24h, and then stirred for 24 hours in a 50 ° C oil bath using a mechanical stirrer.

교반 시킨 반응물에 트리에틸테트라아민(Triethyltetramine; hardner Struers Epofix) 1g 첨가하여 기포가 생기지 않게 천천히 저어주었다. 이후 70℃ oven 내에서 2시간 동안 경화 시켜 pAl2가 혼합된 에폭시 복합수지 조성물을 제조하였다. 1 g of triethyltetramine (hardener Struers Epofix) was added to the stirred reaction product and slowly stirred so as not to cause air bubbles. Thereafter, the mixture was cured in a 70 ° C oven for 2 hours to prepare an epoxy composite resin composition in which pAl2 was mixed.

또한, 이때 상기 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 에폭시 수지에 첨가되는 SiC 필러의 분산을 돕기 위해 필요에 따라 용매 (MEK(methyl ethyl ketone)/Toluene = 1/1 ~ 3/1 v/v)를 소량 첨가하였다. In order to facilitate the dispersion of the SiC filler added to the epoxy resin, the epoxy composite resin composition may be prepared by adding a small amount of a solvent (MEK (methyl ethyl ketone) / Toluene = 1/1 to 3/1 v / v) .

이상에서 기술한 비스페놀 A 에피클로히드린(Bisphenol A epichlrohydrin) 및 pAl2가 혼합된 에폭시 복합수지 조성물 제조를 위해 사용한 pAl2의 각 함량은 하기 표 1에 기재하였다.The contents of pAl2 used for the preparation of the epoxy composite resin composition in which bisphenol A epichlohydrin and pAl2 were mixed as described above are shown in Table 1 below.

비스페놀 A 에피클로히드린 및 pAl2이 혼합된 에폭시 복합수지 조성물의 제조를 위한 각 성분 및 함량<(에폭시 + 경화제) = (8+1) g에 대한 pAl2 합금분말의 혼합조성>Ingredients and contents for the production of an epoxy composite resin composition in which bisphenol A epichlorohydrin and pAl2 are mixed <Mix composition of pAl2 alloy powder to (epoxy + curing agent) = (8 + 1) g> pAl2*
(wt.%)
pAl2 *
(wt.%)
밀도(g/cm3)Density (g / cm 3) 열전도도(W/m·K)Thermal conductivity (W / m · K)
25oC25 o C 50oC50 o C 제조예 1Production Example 1 1010 1.2301.230 0.3070.307 0.2900.290 제조예 2Production Example 2 2020 1.3121.312 0.4050.405 0.3810.381 제조예 3Production Example 3 3030 1.4011.401 0.4870.487 0.4640.464 제조예 4Production Example 4 4040 1.4871.487 0.6270.627 0.5580.558 제조예 5Production Example 5 5050 1.6171.617 0.7550.755 0.7340.734 제조예 6Production Example 6 6060 1.7211.721 0.9030.903 0.8270.827

* pAl2 : 알루미늄 분말. 평균입도 2㎛* pAl2: Aluminum powder. Average particle size 2 탆

<1-2> 비스페놀 A 에피클로히드린 ( Bisphenol A epichlrohydrin ) 및 pAl2 /6을 함유한 에폭시 수지조성물 제조 <1-2> bisphenol A epi claw Hi gave (Bisphenol A epichlrohydrin) and pAl2 / 6 epoxy resin composition containing the produced

비스페놀 A 에피클로히드린(Bisphenol A epichlrohydrin)과 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말을 함유한 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 상기 실시예 1-1의 pAl2 대신 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말(pAl2), 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말(pAl6)을 사용한 것을 제외하고 동일한 방법으로 수행하였고, 사용한 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말은 하기 표 2에 기재된 바와 같이 사용하였다.The epoxy composite resin composition containing bisphenol A epichlohydrin and aluminum powder having an average particle size of 2 占 퐉 and aluminum powder having an average particle size of 6 占 퐉 was prepared in the same manner as in Example 1-1 except that the average particle size Except that an aluminum powder (pAl2) having an average particle size of 2 m and an aluminum powder (pAl6) having an average particle size of 6 m was used, and an aluminum powder having an average particle size of 2 m and an aluminum powder Were used as described in Table 2 below.

또한, 이때 상기 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 에폭시 수지에 첨가되는 SiC 필러의 분산을 돕기 위해 필요에 따라 용매 (MEK(methyl ethyl ketone)/Toluene = 1/1 ~ 3/1 v/v)를 소량 첨가하였다. In order to facilitate the dispersion of the SiC filler added to the epoxy resin, the epoxy composite resin composition may be prepared by adding a small amount of a solvent (MEK (methyl ethyl ketone) / Toluene = 1/1 to 3/1 v / v) .

비스페놀 A 에피클로히드린 및 pAl2/6이 혼합된 에폭시 복합수지 조성물의 제조를 위한 각 성분 및 함량 <(에폭시 + 경화제) = (8+1) g에 대한 pAl2 및 pAl6 합금분말의 혼합조성>Ingredients and Contents for the Preparation of Epoxy Composite Composition Mixed with Bisphenol A Epichlorohydrin and pAl2 / 6 Mixed Composition of pAl2 and pAl6 alloy powder to ((epoxy + curing agent) = (8 + 1) g) pAl2/6**
(wt.%)
pAl2 / 6 **
(wt.%)
밀도(g/cm3)Density (g / cm 3) 열전도도(W/m·K)Thermal conductivity (W / m · K)
25oC25 o C 50oC50 o C 제조예 7Production Example 7 25/2525/25 1.7121.712 1.4551.455 1.3171.317 제조예 8Production Example 8 30/3030/30 1.8211.821 1.9551.955 2.1112.111

** pAl2/6: 알루미늄 혼합분말. 평균입도 2㎛와 6㎛를 갖는 알루미늄 분말을 각각 1:1 중량비로 혼합하여 사용함** pAl2 / 6: Aluminum mixed powder. Aluminum powders having average particle sizes of 2 탆 and 6 탆 were mixed at a ratio of 1: 1, respectively, and used

상기 제조한 제조예 8의 표면은 FE-SEM 촬영을 통해 관찰하였고, 그 결과를 도 1에 나타내었다. The surface of Preparation Example 8 prepared above was observed through FE-SEM photographing, and the results are shown in Fig.

또한, 분석 결과, 입자의 크기가 다른 알루미늄 분말을 혼합하여 사용할 경우, 한 종류의 알루미늄 분말을 같은양 사용하는 경우보다 열전도율이 크게 상승하는 것을 알 수 있다.As a result of the analysis, it can be seen that when the aluminum powders having different particle sizes are mixed and used, the thermal conductivity is greatly increased as compared with the case where one kind of aluminum powder is used in the same amount.

<1-3> 비스페놀 A 에피클로히드린 ( Bisphenol A epichlrohydrin ), pGr pAl6을 함유한 에폭시 수지조성물 제조 <1-3> bisphenol A epi claw Hi gave (Bisphenol A epichlrohydrin), and pGr pAl6 epoxy resin composition containing the produced

비스페놀 A 에피클로히드린(Bisphenol A epichlrohydrin)과 흑연, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말(pAl 6)을 함유한 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 상기 실시예 1-1의 pAl2 대신 흑연, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말을 사용한 것을 제외하고 동일한 방법으로 수행하였고, 사용한 흑연, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말은 하기 표 3에 기재된 바와 같이 사용하였다.The epoxy composite resin composition containing bisphenol A epichlohydrin and graphite and aluminum powder (pAl 6) having an average particle size of 6 탆 was prepared in the same manner as in Example 1-1 except that graphite was used instead of pAl2 in Example 1-1, Mu] m, and the graphite used and the aluminum powder having an average particle size of 6 mu m were used as described in Table 3 below.

또한, 이때 상기 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 에폭시 수지에 첨가되는 SiC 필러의 분산을 돕기 위해 필요에 따라 용매 (MEK(methyl ethyl ketone)/Toluene = 1/1 ~ 3/1 v/v)를 소량 첨가하였다. In order to facilitate the dispersion of the SiC filler added to the epoxy resin, the epoxy composite resin composition may be prepared by adding a small amount of a solvent (MEK (methyl ethyl ketone) / Toluene = 1/1 to 3/1 v / v) .

비스페놀 A 에피클로히드린, pGr 및 pAl6가 혼합된 에폭시 복합수지 조성물의 제조를 위한 각 성분 및 함량 <(에폭시 + 경화제) = (8+1) g에 대한 pGr 및 pAl6 합금분말의 혼합조성>Ingredients and contents for the production of an epoxy composite resin composition in which bisphenol A epichlorohydrin, pGr and pAl6 are mixed Mixture composition of pGr and pAl6 alloy powder to (epoxy + curing agent) = (8 + 1) g> pGr/pAl6
(wt.%)
pGr / pAl6
(wt.%)
밀도(g/cm3)Density (g / cm 3) 열전도도(W/m·K)Thermal conductivity (W / m · K)
25oC25 o C 50oC50 o C 제조예 9Production Example 9 30/5030/50 1.4091.409 1.0781.078 1.0541.054 제조예 10Production Example 10 40/5040/50 1.5461.546 1.1201.120 1.2041.204 제조예 11Production Example 11 20/6020/60 1.5871.587 2.1432.143 2.1082.108 제조예 12Production Example 12 30/6030/60 1.6051.605 2.0582.058 2.0422.042 제조예 13Production Example 13 10/7010/70 1.6181.618 1.7811.781 1.7481.748 제조예 14Production Example 14 20/7020/70 1.7181.718 1.7551.755 1.7451.745 제조예 15Production Example 15 10/8010/80 2.0322.032 2.6172.617 2.5972.597

상기 제조한 에폭시 복합 수지 조성물의 표면은 FE-SEM 촬영을 통해 관찰하였고, 그 결과를 도 2에 나타내었다.The surface of the epoxy composite resin composition thus prepared was observed through FE-SEM photographing, and the results are shown in Fig.

*그 결과, 에폭시 복합조성물 중, pGr+pAl의 혼합함량이 모두 90 wt%로서 각각의 세부조성비는 (a) 10+80, (b) 20+70, (c) 30+60, (d) 40+50 로 구성되어 있다. 구형의 알루미늄 입자가 대부분이지만, 흑연의 함량이 증가함에 따라 불규칙적인 형상의 입자들이 증가함을 볼 수 있다. 알루미늄 분말의 함량이 증가하면 대체적으로 열전도도가 증가하지만 복합조성물 내에서 분산안정성 유지에 다소 불리하여 특성의 불균일도가 높아질 가능성이 커진다. 대체적으로 흑연의 함량이 20-30wt% 정도 포함될 때 분산안정성이 높아지고 특성의 균일도도 함께 향상되므로, 열전도도와 복합조성물의 분산안정성에 대한 최적화가 요구된다.(B) 20 + 70, (c) 30 + 60, (d), and (d) the total composition ratio of pGr + pAl in the epoxy composite composition was 90 wt% 40 + 50. Although spherical aluminum particles are mostly present, irregularly shaped particles increase as the content of graphite increases. When the content of the aluminum powder is increased, the thermal conductivity generally increases, but the dispersion stability in the composite composition is somewhat disadvantageously deteriorated, which increases the possibility of non-uniformity of the characteristics. In general, when the content of graphite is about 20-30 wt%, the dispersion stability is improved and the uniformity of characteristics is also improved, so that the thermal conductivity and the dispersion stability of the composite composition are required to be optimized.

<1-4> 비스페놀 A 에피클로히드린 ( Bisphenol A epichlrohydrin ) 및 pGr , pAl2 및 pAl6을 함유한 에폭시 수지조성물 제조 <1-4> bisphenol A epi claw Hi gave (Bisphenol A epichlrohydrin) and pGr, pAl2 and pAl6 epoxy resin composition containing the produced

비스페놀 A 에피클로히드린(Bisphenol A epichlrohydrin)과 흑연, 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말을 함유한 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 상기 실시예 1-1의 pAl2 대신 흑연, 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말 및 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말을 사용한 것을 제외하고 동일한 방법으로 수행하였고, 사용한 흑연, 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말, 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말은 하기 표 4에 기재된 바와 같이 사용하였다.The epoxy composite resin composition containing bisphenol A epichlohydrin and graphite, aluminum powder having an average particle size of 2 mu m and aluminum powder having an average particle size of 6 mu m was prepared in the same manner as in Example 1-1, Graphite, an aluminum powder having an average particle size of 2 mu m, and an aluminum powder having an average particle size of 6 mu m were used, and the graphite used, the aluminum powder having an average particle size of 2 mu m, the aluminum powder having an average particle size of 6 mu m Were used as described in Table 4 below.

또한, 이때 상기 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 에폭시 수지에 첨가되는 SiC 필러의 분산을 돕기 위해 필요에 따라 용매 (MEK(methyl ethyl ketone)/Toluene = 1/1 ~ 3/1 v/v)를 소량 첨가하였다. In order to facilitate the dispersion of the SiC filler added to the epoxy resin, the epoxy composite resin composition may be prepared by adding a small amount of a solvent (MEK (methyl ethyl ketone) / Toluene = 1/1 to 3/1 v / v) .

비스페놀 A 에피클로히드린, pGr, pAl2 및 pAl6가 혼합된 에폭시 복합수지 조성물의 제조를 위한 각 성분 및 함량 <(에폭시 + 경화제) = (8+1) g에 대한 pGr, pAl2 및 pAl6 합금분말의 혼합조성>PAl2 and pAl6 relative to each component and content <(epoxy + curing agent) = (8 + 1) g for preparing an epoxy composite resin composition in which bisphenol A epichlorohydrin, pGr, pAl2 and pAl6 are mixed Mixture composition> pGr/pAl2/6
(wt.%)
pGr / pAl2 / 6
(wt.%)
밀도(g/cm3)Density (g / cm 3) 열전도도(W/m·K)Thermal conductivity (W / m · K)
25oC25 o C 50oC50 o C 제조예 16Production Example 16 30/25/2530/25/25 1.5641.564 1.8881.888 1.8551.855 제조예 17Production Example 17 40/25/2540/25/25 1.5871.587 2.9672.967 3.0003.000 제조예 18Production Example 18 20/30/3020/30/30 1.6261.626 1.9991.999 2.0262.026 제조예 19Production Example 19 30/30/3030/30/30 1.6341.634 1.6611.661 1.6021.602 제조예 20Production example 20 10/35/3510/35/35 1.6551.655 1.8941.894 1.8741.874 제조예 21Production Example 21 20/35/3520/35/35 1.7581.758 2.0462.046 1.8991.899 제조예 22Production Example 22 10/40/4010/40/40 1.8511.851 2.2922.292 2.2422.242

상기 제조한 에폭시 복합 수지 조성물의 표면은 FE-SEM 촬영을 통해 관찰하였고, 그 결과를 도 3에 나타내었다. The surface of the epoxy composite resin composition thus prepared was observed through FE-SEM photographing, and the results are shown in Fig.

그 결과, 에폭시 복합조성물 중, pGr+pAl(2+6)의 혼합함량이 모두 90 wt%로서 각각의 세부조성비는 (a) 10+40+40, (b) 20+35+35, (c) 30+30+30, (d) 40+25+25 로 구성되어 있다. 도 3에서와 같이 구형의 알루미늄 입자가 대부분이지만, 흑연의 함량이 증가함에 따라 불규칙적인 형상의 입자들이 증가함을 볼 수 있다. 또한 도 3에서는 대체적으로 평균입도 2㎛의 알루미늄 분말이 보인다. 특별히 크기가 작은 평균입도 2㎛의 알루미늄 분말들이 혼합된 경우, 복합조성물 내에서 분산을 균일하게 유지하기가 매우 어려워 흑연의 함량이 적을 때 상대적으로 열전도도가 낮은 경향을 확인할 수 있다. 흑연의 함량이 40wt%에서 도 3에서 보는 바와 같이 고른 분산특성을 확인할 수 있으며 열전도도는 최고의 값으로 확인되었다.As a result, in the epoxy composite composition, the mixed contents of pGr + pAl (2 + 6) were all 90 wt% and the detailed composition ratios were 10 + 40 + 40, 20 + 35 + 35, ) 30 + 30 + 30, and (d) 40 + 25 + 25. As shown in FIG. 3, most of spherical aluminum particles are present, but irregularly shaped particles are increased as the content of graphite increases. In Fig. 3, an aluminum powder having an average particle size of 2 mu m is generally seen. Particularly, when aluminum powders having a small average particle size of 2 μm are mixed, it is difficult to uniformly maintain the dispersion in the composite composition, so that it can be confirmed that the thermal conductivity tends to be relatively low when the content of graphite is small. As shown in FIG. 3, the uniform dispersion characteristics can be confirmed at a content of graphite of 40 wt%, and the thermal conductivity is confirmed to be the highest value.

또한, 분석 결과 상기 실시예 1-3의 결과와 비교하여 Al 분말을 크기가 다른 두 종류(2㎛와 6㎛)를 혼합하여 사용한 경우 상기 실시예 1-3보다 우수한 열전도 특성을 보이는 것을 알 수 있다. In addition, as a result of the analysis, it was found that when the Al powder was mixed with two different sizes (2 탆 and 6 탆) in comparison with the results of Examples 1-3, the heat conduction characteristics were superior to those of Example 1-3 have.

<1-5> 아크릴복합수지 제조<1-5> Production of acrylic composite resin

아크릴수지로 폴리메틸메타크릴레이트(Polymethyl Methacrylate; PMMA)와 흑연, 알루미늄분말을 함유한 아크릴 복합수지 및 아크릴수지와 흑연, 평균입도 2㎛를 갖는 알루미늄 분말(pAl2) 및 평균입도 6㎛을 갖는 알루미늄분말(pAl6)을 함유한 아크릴 복합수지 조성물을 상기 실시예 1-3의 방법으로 제조하였고, 혼합물의 조성은 표 5에 기재된 바와 같이 사용하였다.(PMMA), an acrylic composite resin containing graphite and aluminum powder, an acrylic resin and graphite, an aluminum powder (pAl2) having an average particle size of 2 mu m and an aluminum powder having an average particle size of 6 mu m An acrylic composite resin composition containing a powder (pAl6) was prepared by the method of Example 1-3, and the composition of the mixture was used as shown in Table 5.

아크릴 복합수지의 조성Composition of acrylic composite resin pGr/pAl
(wt.%)
pGr / pAl
(wt.%)
열전도도 (W/mK)Thermal conductivity (W / mK)
No pressNo press After pressAfter press 25oC25 o C 50oC50 o C 25oC25 o C 50oC50 o C 제조예 23Production Example 23 20/6020/60 2.2022.202 2.1932.193 2.7112.711 2.7012.701 제조예 24Production Example 24 30/6030/60 2.0982.098 2.0952.095 2.5632.563 2.5592.559 제조예 25Production example 25 (40/25/25)*(40/25/25) * 3.1213.121 3.1873.187 3.4093.409 3.4013.401 제조예 26Production Example 26 (20/30/30)**(20/30/30) ** 2.2052.205 2.2172.217 2.8012.801 2.7892.789

* (40/25/25)은 pGr 40wt.%, pAl2 및 pAl6가 각각 25wt.% 포함된 조성임* (40/25/25) contains 40wt.% Of pGr, 25wt.% Of pAl2 and pAl6 respectively.

** (20/30/30)은 pGr 20wt.%, pAl2 및 pAl6가 각각 30wt.% 포함된 조성임** (20/30/30) contains 20wt.% Of pGr, 30wt.% Of pAl2 and pAl6 respectively.

아크릴 복합수지 시료는 압축은 유압프레스로 실시하며, 시료의 두께는 평균적으로 1/3 수준으로 감소시킨 후 측정하였다. 동일한 조성(제조예 11, 제조예 12, 제조예 17 및 제조예 18의 에폭시 수지와 비교하였을 때 압축에 의해 시료의 두께를 얇게 가공하였을 때, 열전도도는 상당히 상승하는 것을 알수 있으며, 에폭시 수지와 마찬가지로 아크릴 수지 역시 방열점착제 및 시트등으로 적용이 가능한 것을 알 수 있다.The acrylic composite resin samples were compressed using a hydraulic press, and the thickness of the samples was reduced to an average of 1/3. Compared with the epoxy resin of the same composition (Production Example 11, Production Example 12, Production Example 17 and Production Example 18, when the thickness of the sample is reduced by the compression, the thermal conductivity is considerably increased. Likewise, it can be seen that the acrylic resin can also be applied to a heat dissipation adhesive, a sheet or the like.

이제까지 본 발명에 대하여 그 바람직한 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특히 청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.The present invention has been described with reference to the preferred embodiments. It will be understood by those skilled in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims. Therefore, the disclosed embodiments should be considered in an illustrative rather than a restrictive sense. The scope of the present invention is indicated by the appended claims rather than by the foregoing description, and all differences within the scope of equivalents thereof should be construed as being included in the present invention.

Claims (1)

아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 1 내지 8㎛의 알루미늄 합금분말; 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 열전도성 복합수지 조성물.A polymer resin which is an acrylic resin or an epoxy resin; Curing agent; An aluminum alloy powder having an average particle size of 1 to 8 탆; And a graphite powder as an active ingredient.
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