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KR20090055304A - 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법, 및 이를포함하는 연료전지 시스템 - Google Patents

연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법, 및 이를포함하는 연료전지 시스템 Download PDF

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KR20090055304A
KR20090055304A KR1020070122154A KR20070122154A KR20090055304A KR 20090055304 A KR20090055304 A KR 20090055304A KR 1020070122154 A KR1020070122154 A KR 1020070122154A KR 20070122154 A KR20070122154 A KR 20070122154A KR 20090055304 A KR20090055304 A KR 20090055304A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
catalyst
membrane
fuel cell
electrode assembly
binder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
KR1020070122154A
Other languages
English (en)
Inventor
조성용
남기현
한상일
안성국
김형욱
Original Assignee
삼성에스디아이 주식회사
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 삼성에스디아이 주식회사 filed Critical 삼성에스디아이 주식회사
Priority to KR1020070122154A priority Critical patent/KR20090055304A/ko
Publication of KR20090055304A publication Critical patent/KR20090055304A/ko
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Abstract

본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함한다. 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 중 적어도 하나는 전극 기재 및 촉매층을 포함하며, 상기 촉매층은 상기 고분자 전해질 막에 임의의 패턴으로 형성된 다수개의 제1촉매부 및 상기 고분자 전해질 막에 상기 제1촉매부를 덮으면서 형성된 제2촉매부를 포함한다.
본 발명의 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 저전류 및 고전류 영역에서 모두 향상된 전지 성능을 나타낸다.
막-전극 어셈블리, 촉매층, 다층 촉매층, 이중 촉매층

Description

연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL, METHOD FOR PREPARING SAME, AND FUEL CELL SYSTEM INCLULDING SAME}
본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 저전류 및 고전류 영역에서 모두 향상된 전지 성능을 나타내는 연료 전지용 막-전극 어셈블리, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
연료 전지(Fuel Cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4-10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
연료 전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우는 직접 메탄올형 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)이라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료 가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필 요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도는 낮으나 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮아, 상온에서 운전이 가능하며, 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 장점이 있다.
이러한 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈블리(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)라고도 함)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수 십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화 전극"이라 한다)과 캐소드 전극(일명 "공기극" 또는 "환원 전극"이라고 한다)이 위치하는 구조를 가진다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 산화 반응에 의하여 연료가 이온화되고 또한 전자가 발생하며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된 다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명은 저전류 및 고전류 영역에서 모두 향상된 전지 성능을 나타내는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다.
본 발명은 또한, 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 또한, 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함한다. 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 중 적어도 하나는 전극 기재 및 촉매층을 포함하며, 상기 촉매층은 상기 고분자 전해질 막에 임의의 패턴으로 형성된 다수개의 제1촉매부 및 상기 고분자 전해질 막에 상기 제1촉매부를 덮으면서 형성된 제2촉매부를 포함한다.
또한, 상기 제1촉매부는 아일랜드 형상인 것이 바람직하다.
또한, 상기 제1촉매부는 제1촉매 및 제1바인더를 포함하고, 상기 제2촉매부는 제2촉매 및 제2바인더를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제1촉매부는 제1촉매 및 제1바인더를 1 : 0.05 내지 1 : 0.15의 중량비로 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제2촉매부는 제2촉매 및 제2바인더를 1 : 0.1 내지 1 : 0.2의 중량비로 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제1촉매부는 두께가 10 내지 30㎛인 것이 바람직하다.
또한, 상기 제2촉매부는 두께가 30 내지 50㎛인 것이 바람직하다.
또한, 상기 제1촉매부는 평균 크기가 2mm 내지 8mm인 것이 바람직하다.
또한, 상기 촉매층의 기공도는 40 내지 70부피%인 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 이형 필름의 일면에 제2촉매부 형성용 조성물을 도포하여 제2촉매부를 형성하는 단계; 제2촉매부 위에 제1촉매부 형성용 조성물을 임의의 패턴으로 도포하여 다수개의 제1촉매부를 형성하는 단계; 이형 필름에 형성된 제1촉매부와 접하도록 고분자 전해질 막을 위치시킨 후 전사하여 제1촉매부 및 제2촉매부를 포함하는 촉매층을 형성하는 단계; 및 상기 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시키는 단계를 포함하는 막-전극 어셈블리의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 고분자 전해질 막의 일면에 제1촉매부 형성용 조성물을 이용하여 임의의 패턴으로 다수개의 제1촉매부를 형성하는 단계; 상기 고분자 전해질 막 및 그 위에 형성된 제1촉매부를 덮도록 제2촉매부 형성용 조성물을 이용하여 제2촉매부를 형성함으로써, 촉매층을 형성하는 단계; 및 상기 촉매층의 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시키는 단계를 포함하는 막-전극 어셈블리의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 막-전극 어셈블리 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터를 포함하며, 연료와 산화제의 전기화학적 반응을 통하여 전기 를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부, 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부, 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하는 연료전지 시스템을 제공한다.
본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리는, 제1촉매부 및 그 위에 형성되는 제2촉매부를 포함하는 촉매층을 포함하여, 저전류 및 고전류 영역에서 모두 향상된 전지 성능을 나타낸다.
일반적으로 연료 전지의 성능은 저전류 영역에서는 촉매 활성과 관련이 있고, 고전류 영역에서는 옴(ohmic) 저항과 밀접한 관련이 있다. 저전류 영역에서 촉매 활성을 향상시키기 위해서는 촉매 입자의 크기 및 촉매층에 포함되는 바인더의 함량에 변화를 주어, 촉매의 반응 사이트(site)를 증가시키는 것이 필요하며, 고전류 영역에서 저항을 줄이기 위해서는, 고분자 전해질 막의 저항, 고분자 전해질 막과 촉매층의 계면 저항, 촉매층 내의 이온 저항, 및 전기 저항 등을 감소시켜야 한다.
이에 대하여, 본 발명에서는 촉매층의 반응 사이트를 증가시켜 촉매 활성을 향상시킬 수 있고, 촉매층의 저항을 최소화 할 수 있는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공한다. 즉, 촉매층 내에, 바인더의 함량이 다른 제1촉매부 및 제2촉매부를 형성하고, 상기 제1촉매부는 바인더의 함량을 줄이고 촉매 함량을 늘려 반응사이트 및 전자 전도성을 향상시키고, 제2촉매부는 바인더 함량을 늘려, 삼상계면 형성을 유도하고 이온 전도성을 향상시켜 전지 성능을 향상시킨다.
본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 어셈블리는, 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함한다. 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 전극 기재 및 촉매층을 포함한다.
상기 촉매층은 고분자 전해질 막에 임의의 패턴으로 형성된 다수개의 제1촉매부 및 상기 고분자 전해질 막에 상기 제1촉매부를 덮으면서 형성된 제2촉매부를 포함하는 구조를 갖는다. 이때, 상기 제1촉매부는 아일랜드 형상일 수 있다. 상기 제1촉매부가 임의의 패턴을 형성됨으로써, 종래 다층 구조의 촉매층에 비하여 촉매층을 제조하는 공정 및 비용을 줄일 수 있다.
상기 제1촉매부는 제1촉매 및 제1바인더를 포함하고, 상기 제2촉매부는 제2촉매 및 제2바인더를 포함한다. 이때, 상기 제1촉매부는 제1촉매 및 제1바인더를 1 : 0.05 내지 1 : 0.15의 중량비로 포함하는 것이 바람직하고, 1 : 0.07 내지 1 : 0.1의 중량비로 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 범위 내에서는 바인더의 함량에 대한 촉매의 함량이 높아, 촉매의 반응 사이트를 증가시킬 수 있어 저전류 영역에서 우수한 전지 성능을 나타낼 수 있다. 또한, 바인더의 함량을 줄이고 촉매의 함량을 늘림에 따라 촉매 입자간의 기공을 확보할 수 있어, 기공도가 향상될 수 있다. 따라서, 연료 및 산화제 등의 반응 물질의 공급이 용이해져 우수한 전지 성능을 나타낼 수 있다.
상기 제2촉매부는 제2촉매 및 제2바인더를 1 : 0.1 내지 1 : 0.2의 중량비로 포함하는 것이 바람직하고, 1 : 0.12 내지 1 : 0.15 의 중량비로 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 범위에서는, 촉매의 함량에 대한 바인더의 함량이 높아, 촉매층의 수소 이온 전도성을 높일 수 있고, 물질 전달 저항 및 전자 전도성에 영향을 주지 않으면서도 고분자 전해질 막과의 삼상계면을 잘 형성할 수 있어 향상된 전지 성능을 나타낼 수 있다.
상기 제1촉매부 및 제2촉매부에 포함된 제1바인더 및 제2바인더의 함량비는 1 : 2 내지 1 : 1.4인 것이 바람직하다. 상기 범위에서는, 물질 전달 저항 및 촉매의 활성이 매우 우수하다.
상기 제1촉매부의 두께는 10 내지 30㎛인 것이 바람직하고, 15 내지 20㎛인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 벗어나는 경우, 제1촉매부가 촉매층 표면의 요철과 같이 작용하게 되어, 열간 가압에 의해 촉매층을 전해질 막으로 전사할 때, 잘 전사되지 않는 문제점이 있다.
상기 제2촉매부의 두께는 30 내지 50㎛인 것이 바람직하고, 35 내지 45㎛인 것이 보다 바람직하다. 두께가 30㎛ 미만인 경우, 전지 성능이 감소하여 바람직하지 못하고, 50㎛을 초과하는 경우 물질 전달 저항이 증대되고, 잉여의 촉매가 너무 많아져 경제적이지 못한 문제점이 있다.
상기 제1촉매부는 2mm 내지 8mm의 평균 크기를 갖는 것이 바람직하고, 3mm 내지 6mm의 평균 크기를 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 범위에서는 제1촉매부와 제2촉매부의 균형을 이룰 수 있어 바람직하다.
상기 제1촉매부는 촉매층 전체 면적에 대하여 40 내지 80%로 분포하는 것이 바람직하고, 50 내지 70%로 분포하는 것이 보다 바람직하다. 상기 범위에서는 제1촉매부와 제2촉매부의 분포가 균형을 이루어 전지 성능이 향상될 수 있어 바람직하다. 또한, 상기 범위를 벗어나는 경우에는 제1촉매부로서의 기능이 미비하여 바람직하지 못하다.
상기 제1촉매부 및 제2촉매부를 포함하는 촉매층의 기공도는 40 내지 70부피%인 것이 바람직하고, 55 내지 65부피%인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위에서는, 전극 내에 반응물, 및 반응으로 생성된 생성물의 이동이 용이하여 바람직하다.
상기 제1촉매 및 제2촉매는, 연료 전지의 반응에 참여하여 촉매로 사용 가능한 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 상기 제1촉매 및 제2촉매의 대표적인 예로는 백금계 촉매를 들 수 있으며, 상기 백금계 촉매로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 또는 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W, Rh, Ru, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 전이 금속) 중에서 선택되는 1종 이상의 촉매를 사용할 수 있다.
애노드 전극과 캐소드 전극의 촉매로는 동일한 물질을 사용하여도 무방하나, 직접 산화 연료 전지에서는 애노드 전극 반응 중에서 발생되는 CO에 의한 촉매 피독 현상이 발생함에 따라 이를 방지하기 위하여, 백금-루테늄 합금 촉매가 애노드 전극 촉매로는 보다 바람직하다. 구체적인 예로는 Pt, Pt/Ru, Pt/W, Pt/Ni, Pt/Sn, Pt/Mo, Pt/Pd, Pt/Fe, Pt/Cr, Pt/Co, Pt/Ru/W, Pt/Ru/Mo, Pt/Ru/V, Pt/Fe/Co, Pt/Ru/Rh/Ni 및 Pt/Ru/Sn/W으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 것을 사용할 수 있다. 또한, 이러한 금속 촉매는 금속 촉매 자체(black)로 사용할 수도 있고, 담체에 담지시켜 사용할 수도 있다. 이 담체로는 흑연, 덴카 블랙, 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노 볼 또는 활성 탄소 등의 탄소계 물질을 사용할 수도 있고, 또는 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있으나, 일반적으로 탄소계 물질이 사용되고 있다. 담체에 담지된 귀금속을 촉매로 사용하는 경우에는 상용화된 시판되는 것을 사용할 수도 있고, 또한 담체에 귀금속을 담지시켜 제조하여 사용할 수도 있다. 담체에 귀금속을 담지시키는 공정은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하여도, 당해 분야에 종사하는 사람들에게 쉽게 이해될 수 있는 내용이다.
상기 제1바인더 및 제2바인더로는 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지를 사용하는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 측쇄에 술폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기, 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지는 모두 사용할 수 있다. 바람직하게는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌술파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자, 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상의 수소 이온 전도성 고분자를 포함할 수 있고, 보다 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 황화 폴리에 테르케톤, 아릴 케톤, 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸](poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상의 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있다.
상기 수소 이온 전도성 고분자는 측쇄 말단의 양이온 교환기에서 H를 Na, K, Li, Cs 또는 테트라부틸암모늄으로 치환할 수도 있다. 측쇄 말단의 이온 교환기에서 H를 Na으로 치환하는 경우에는 촉매 조성물 제조시 NaOH를, 테트라부틸암모늄을 치환하는 경우에는 테트라부틸암모늄 하이드록사이드를 사용하여 치환하며, K, Li, 또는 Cs도 적절한 화합물을 사용하여 치환할 수 있다. 이 치환 방법은 당해 분야에 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하기로 한다.
상기 제1바인더 및 제2바인더는 단일물 또는 혼합물 형태로 사용 가능하다.또한, 선택적으로 고분자 전해질 막과의 접착력을 보다 향상시킬 목적으로 상기 제1바인더 및 제2바인더 이외에 비전도성 고분자를 촉매층에 사용할 수도 있다. 그 사용량은 사용 목적에 적합하도록 조절하는 것이 바람직하다.
상기 비전도성 고분자로는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 테트라 플루오로에틸렌-헥사플루오르프로필렌 공중합체(FEP), 테트라플루오로에틸렌- 퍼플루오로 알킬비닐에테르 공중합체(PFA), 에틸렌/테트라플루오로에틸렌 (ethylene/tetrafluoroethylene(ETFE)), 에틸렌클로로트리플루오로-에틸렌 공중합체(ECTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌의 코폴리머(PVdF-HFP), 도데실벤젠술폰산, 및 소르비톨(Sorbitol)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 것이 보다 바람직하다.
상기 전극 기재는, 상기 촉매층을 물리적으로 지지하면서, 연료 및 산화제가 촉매층에 균일하게 접근할 수 있도록 촉매층 내부로 연료 및 산화제를 확산시키는 역할을 한다. 이러한 전극 기재로는 도전성 기재가 사용될 수 있으며, 그 대표적인 예로는 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt), 또는 금속 천(섬유 상태의 금속으로 구성된 다공성 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것)이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 전극 기재는 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 반응물 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다. 상기 불소 계열 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌, 또는 이들의 코폴리머를 사용할 수 있다.
또한, 상기 전극 기재에서의 반응물 확산 효과를 증진시키기 위한 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 상기 미세 기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 바인더 수지, 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 전극 기재에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 등이 바람직하게 사용될 수 있고, 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸 알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 구조를 갖는 촉매층을 포함하는 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에는 고분자 전해질 막이 위치한다.
상기 고분자 전해질 막은 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지로 제조된 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 그 대표적인 예로는 측쇄에 술폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다.
상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌술파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산)(일반적으로 나피온으로 시판됨), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리[2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸](poly[2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole]), 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상을 들 수 있다.
또한, 이러한 수소 이온 전도성 고분자의 수소 이온 전도성기에서 H를 Na, K, Li, Cs 또는 테트라부틸암모늄으로 치환할 수도 있다. 수소 이온 전도성 고분자의 수소 이온 전도성기에서 H를 Na으로 치환하는 경우에는 NaOH를, 테트라부틸암모늄으로 치환하는 경우에는 테트라부틸암모늄 하이드록사이드를 사용하여 치환하며, K, Li 또는 Cs도 적절한 화합물을 사용하여 치환할 수 있다. 이 치환 방법은 당해 분야에 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하기로 한다.
본 발명의 제1실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 방법은, 이형 필름의 일면에 제2촉매부 형성용 조성물을 도포하여 제2촉매부를 형성하는 단계; 제2촉매부의 일면에 제1촉매부 형성용 조성물 임의의 패턴으로 도포하여 다수개의 제1촉매부를 형성하는 단계; 이형 필름에 형성된 제1촉매부와 접하도록 고분자 전해질 막을 위치시킨 후 전사하여 제1촉매부 및 제2촉매부를 포함하는 촉매층을 형성하는 단계; 상기 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시키는 단계를 포함한다.
상기 제1촉매부 형성용 조성물은 제1촉매 및 제1바인더를 용매에서 혼합하여 제조하며, 상기 제2촉매부 형성용 조성물은 제2촉매 및 제2바인더를 용매에서 혼합하여 제조한다. 상기 제1촉매, 제1바인더, 제2촉매, 및 제1바인더는 앞서 설명한 것과 동일하다.
상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다.
상기 제1촉매부 형성용 조성물은 제1촉매 및 제1바인더를 1 : 0.05 내지 1 : 0.15의 중량비로 포함하는 것이 바람직하고, 1 : 0.07 내지 1 : 0.1의 중량비로 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 범위 내에서는 제1촉매부의 반응 사이트가 증가하여 촉매 활성이 향상될 수 있으며, 기공도가 향상되어 물질 전달 저항을 줄일 수 있어 바람직하다.
상기 제2촉매부 형성용 조성물은 제2촉매 및 제2바인더를 1 : 0.1 내지 1: 0.2의 중량비로 포함하는 것이 바람직하고, 1 : 0.12 내지 1 : 0.15의 중량비로 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 범위 내에서는 촉매층의 수소 이온 전도성을 높일 수 있어 향상된 전지 성능을 나타낼 수 있으며, 물질 전달 저항 및 전자 전도성에 영향을 주지 않으면서, 전극의 삼상계면이 잘 형성되어 전지 성능을 향상시킬 수 있다.
이형 필름에 제2촉매부 형성용 조성물을 도포하는 방법 및 제2촉매부의 일면에 제1촉매부 형성용 조성물을 도포하는 방법은, 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법, 닥터 블레이트를 이용한 코팅법, 그라비어 코팅법, 딥코팅법, 실크스크린법, 페인팅법, 및 슬롯다이법으로 이루어진 군에서 선택되는 방법으로 실시할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
이형 필름에 형성된 촉매층을 고분자 전해질 막으로 전사할 때, 전사 온도는 80 내지 180℃인 것이 바람직하고, 120 내지 135℃인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 벗어나는 경우, 촉매층이 고분자 전해질 막으로 전사되지 않거나, 촉매층에 함유된 바인더의 설폰산기가 분해되는 문제점이 있어 바람직하지 못하다.
또한, 전사 압력은 20 내지 70kgf/cm2인 것이 바람직하고, 45 내지 55 kgf/cm2인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 벗어나는 경우, 제1촉매부가 완전하게 전사되지 않거나, 또는 제1촉매부가 너무 압착되어 연료의 확산이 어려운 문제점이 있어 바람직하지 못하다.
이어서, 상기 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시킨 후, 통상의 방법에 따라 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있다.
본 발명의 제2실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 방법은, 고분자 전해질 막의 일면에 제1촉매부 형성용 조성물을 이용하여 임의의 패턴으로 다수개의 제1촉매부를 형성하는 단계; 상기 고분자 전해질 막 및 그 위에 형성된 제1촉매부를 덮도록 제2촉매부 형성용 조성물을 이용하여 제2촉매부를 형성함으로써, 촉매층을 형성하는 단계; 및 상기 촉매층의 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시키는 단계를 포함한다.
상기 고분자 전해질 막의 일면에 제1촉매부 형성용 조성물을 도포하는 방법 및 상기 제1촉매부를 덮도록 제2촉매부 형성용 조성물을 도포하는 방법으로는, 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법, 닥터 블레이드를 이용한 코팅법, 그라비어 코팅법, 딥코팅법, 실크스크린법, 페인팅법, 또는 슬롯다이법 등이 있을 수 있다. 또한, 제1촉매부의 형성시, 전사방법을 이용할 경우, 고분자 전해질 막과 촉매층 계면 사이의 접착이 향상되어 계면 저항을 줄일 수 있고, 다양한 패턴을 형성할 수 있어 바람직하다.
도 1은 상술한 막-전극 어셈블리의 제조 방법에 따라 제조된 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 도면이다. 도 1을 참조하면, 상기 막-전극 어셈블리는, 고분자 전해질 막(14), 상기 고분자 전해질 막(14)의 일면에 임의의 패턴으로 형성되는 다수개의 제1촉매부(12), 상기 제1촉매부(12)를 덮으면서 형성되는 제2촉매부(13)를 포함하고, 상기 제2촉매부(13)와 접하는 전극 기재(15)를 포함한다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 구성을 갖는 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료 전지 시스템이 제공된다.
상기 연료전지 시스템은 상기 막-전극 어셈블리 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 존재하는 세퍼레이터를 포함하는 적어도 하나의 전기 발생부를 포함하며, 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부, 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함한다.
상기 전기 발생부는 막-전극 어셈블리를 포함하고, 세퍼레이터(바이폴라 플레이트라고도 함)를 포함하며, 연료의 산화 반응 및 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다. 본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 포함한다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올, 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 2에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 2에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않고, 확산 방식을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(100)은 연료와 산화제의 전기 화학적인 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(30)과 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(50)와, 산화제를 상기 전기 발생부(30)로 공급하는 산화제 공급부(70)를 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(50)는 연료를 저장하는 연료 탱크(90), 연료 탱크(90)에 연결 설치되는 연료 펌프(110)를 구비할 수 있다. 상기한 연료 펌프(110)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(90)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 전기 발생부(30)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(70)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(130)를 구비한다.
상기 전기 발생부(30)는 연료와 산화제를 산화 및 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(170)와 이 막-전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 세퍼레이터(190,190')로 구성되며, 이러한 전기 발생부(170)가 적어도 하나 모여 스택(150)을 구성한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
캐소드 촉매인 Pt 블랙 (HISPEC®1000, Johnson Matthey사제) 및 애노드 촉매인 Pt/Ru 블랙 (Hispec®6000, Johnson Matthey사제)을 각각 나피온(NAFION® Dupont사제)과 1 : 0.15의 중량비로 이소프로필 알코올 50㎖에서 혼합하고, 충분히 교반하여 캐소드용 제2촉매부 형성용 조성물 및 애노드용 제2촉매부 형성용 조성물을 제조하였다.
Pt 블랙 및 Pt/Ru 블랙을 각각 나피온과 1 : 0.07의 중량비로 이소프로필 알코올 50㎖에서 혼합하고, 충분히 교반하여 제1촉매부 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 캐소드/애노드용 제2촉매부 형성용 조성물을 각각의 테프론 필름에 40nm 두께로 코팅하여, 캐소드/애노드용 제2촉매부를 형성하였다. 이후 상기 제2촉매부 위에 임의의 패턴으로 다수개의 제1촉매부를 코팅하였다. 이후, 테플론 필름을 질소 분위기의 80℃ 건조로에서, 6시간 동안 건조하여 용매를 증발시켰다.
제2촉매부 위에, 제1촉매부가 형성된 캐소드/애노드용 촉매층을 135℃, 55kgf/cm2의 조건으로 열간 압연하여 고분자 전해질 막에 전사하였다.
상기 촉매층이 형성된 고분자 전해질 막에, 10% 발수 처리된 TGPH090 탄소지 일면에 미세 기공이 형성되어 있는 E-Tek사의 ELAT 기체확산체를 물리적으로 접착 하여 막-전극 어셈블리를 제조하였다.
이후, 상기 막-전극 어셈블리를 두 장의 가스켓 사이에 삽입한 후, 일정형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입하고 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단전지를 제조하였다. 제조된 제1촉매부의, 두께는 15㎛이었고, 크기는 4mm이었으며, 촉매 총량에 대하여 바인더를 7 중량% 포함하였다. 또한, 제2촉매부의 두께는 35㎛이었고, 촉매 총량에 대하여 바인더를 15 중량% 포함하고 있었다. 또한, 촉매층의 기공도는 60 부피% 이었다.
(비교예 1)
캐소드 촉매인 Pt 블랙과 애노드 촉매인 Pt/Ru 블랙을 각각 나피온과 92 : 8의 중량비로, 이소프로필 알코올 용액 50㎖에서 혼합하여 캐소드/애노드용 제1촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
캐소드 촉매인 Pt 블랙과 애노드 촉매인 Pt/Ru 블랙을 각각 나피온과 85 : 15의 중량비로, 이소프로필 알코올 용액 50㎖에서 혼합하여 캐소드/애노드용 제1촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 캐소드/애노드용 제1촉매층 형성용 조성물을 각각 테플론 필름 일면에 50㎛의 두께로 코팅하여, 캐소드/애노드용 제1촉매층을 형성하였다. 상기 제1촉매층이 코팅된 테플론 필름을 질소 분위기의 80℃ 건조로에서 6시간 동안 건조하여 용매를 증발시켰다.
이후, 테플론에 형성된 캐소드/애노드용 제1촉매층을 고분자 전해질 막의 양 면에 135℃의 온도와 55kgf/cm2의 압력을 인가하여, 전사하였다.
상기 캐소드/애노드용 제1촉매층이 형성된 고분자 전해질 막의 양면에, 제2촉매층 형성용 조성물을 직접 코팅하여, 고분자 전해질 막의 양면에 각각 캐소드/애노드용 제1촉매층 및 제2촉매층을 형성하였다.
상기 제1촉매층 및 제2촉매층이 형성된 고분자 전해질 막에, 10%로 발수처리된 TGPH090 탄소지 일면에 미세 기공이 형성되어 있는 E-Tek사의 ELAT 기체확산체를 물리적으로 접착하여 막-전극 어셈블리를 제조하였고, 이를 이용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
(비교예 2)
캐소드 촉매인 Pt 블랙과 애노드 촉매인 Pt/Ru 블랙을 각각 나피온과 1 : 0.15의 중량비로, 이소프로필 알코올 용액 50㎖에서 혼합하여 캐소드/애노드용 촉매층 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 캐소드/애노드용 촉매층 형성용 조성물을 각각의 테프론 필름에 40nm 두께로 코팅하여, 캐소드/애노드용 촉매층을 형성하였다. 이후, 테플론 필름을 질소 분위기의 80℃ 건조로에서, 6시간 동안 건조하여 용매를 증발시켰다.
상기 테프론 필름 위에 형성된 캐소드/애노드용 촉매층을 135℃, 55kgf/cm2의 조건으로 열간 압연하여 고분자 전해질 막에 전사하였다.
상기 촉매층이 형성된 고분자 전해질 막에, 10% 발수 처리된 TGPH090 탄소지 일면에 미세 기공이 형성되어 있는 E-Tek사의 ELAT 기체확산체를 물리적으로 접착 하여 막-전극 어셈블리를 제조하였다. 이를 이용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 단전지를 제조하였다.
전류밀도(mA/cm2) 전력밀도(mW/cm2) 전압 (V)
실시예1 340 136 0.4
비교예1 292 116 0.4
비교예 2 300 120 0.4
전지 특성
실시예 1, 및 비교예 1과 2에서 제조된 단전지에 대한 전지 특성을 측정하였고, 이를 하기 표 1 및 도 3에 나타내었다.
표 1을 참조하면, 실시예 1의 단전지는 비교예 1 및 2에 비하여 전류밀도 및 전력밀도가 월등히 우수함을 확인할 수 있었다. 또한, 도 3을 참조하면, 실시예 1의 단전지도 비교예 1에 비하여, 전력밀도가 우수하게 나타났다. 따라서, 임의의 패턴을 갖는 제1촉매부 및 제2촉매부를 포함하는 촉매층을 갖는 실시예 1은 비교예 1에 비하여 우수한 성능을 나타냄을 확인할 수 있었다.
본 발명의 단순한 변형 또는 변경은 모두 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.
도 1은 본 발명의 막-전극 어셈블리의 제조 방법으로 제조된 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지 시스템의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1 및 비교예 1의 전지 특성을 나타낸 도면이다.

Claims (21)

  1. 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극; 및
    상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하고,
    상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는
    전극 기재 및 촉매층을 포함하며,
    상기 촉매층은,
    상기 고분자 전해질 막에 임의의 패턴으로 형성된 다수개의 제1촉매부, 및
    상기 고분자 전해질 막에 상기 제1촉매부를 덮으면서 형성된 제2촉매부
    를 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1촉매부는 아일랜드 형상인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1촉매부는 제1촉매 및 제1바인더를 포함하고, 상기 제2촉매부는 제2촉매 및 제2바인더를 포함하며,
    상기 제1바인더의 함량은, 상기 제2바인더의 함량과 상이한 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제1촉매부는 제1촉매 및 제1바인더를 1 : 0.05 내지 1 : 0.15의 중량비로 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 제2촉매부는 제2촉매 및 제2바인더를 1 : 0.1 내지 1 : 0.2의 중량비로 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  6. 제3항에 있어서,
    상기 제1바인더 및 제2바인더의 함량비는 1 : 2 내지 1 : 1.4인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1촉매부는 두께가 10 내지 30㎛인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제2촉매부는 두께가 30 내지 50㎛인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제1촉매부는 평균 크기가 2mm 내지 8mm인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제1촉매부는 촉매층 전체 면적에 대하여, 40 내지 80%로 분포하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 촉매층의 기공도는 40 내지 70부피%인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  12. 제3항에 있어서,
    상기 제1촉매 및 제2촉매는 백금계 촉매인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  13. 제3항에 있어서,
    상기 제1바인더 및 제2바인더는 수소 이온 전도성 고분자 수지인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  14. 이형 필름의 일면에 제2촉매부 형성용 조성물을 도포하여 제2촉매부를 형성하는 단계;
    제2촉매부 위에 제1촉매부 형성용 조성물을 임의의 패턴으로 도포하여 다수개의 제1촉매부를 형성하는 단계;
    이형 필름에 형성된 제1촉매부와 접하도록 고분자 전해질 막을 위치시킨 후 전사하여 제1촉매부 및 제2촉매부를 포함하는 촉매층을 형성하는 단계; 및
    상기 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시키는 단계
    를 포함하는 막-전극 어셈블리의 제조 방법.
  15. 고분자 전해질 막의 일면에 제1촉매부 형성용 조성물을 이용하여 임의의 패턴으로 다수개의 제1촉매부를 형성하는 단계;
    상기 고분자 전해질 막 및 그 위에 형성된 제1촉매부를 덮도록 제2촉매부 형성용 조성물을 이용하여 제2촉매부를 형성함으로써, 촉매층을 형성하는 단계; 및
    상기 촉매층의 제2촉매부와 접하도록 전극 기재를 위치시키는 단계
    를 포함하는 막-전극 어셈블리의 제조 방법.
  16. 제14항 또는 제15항에 있어서,
    상기 제1촉매부 형성용 조성물의 촉매 및 바인더의 함량비는, 제2촉매부 형성용 조성물의 촉매 및 바인더의 함량비와 동일하지 않은 것은 연료 전지용 막-전 극 어셈블리의 제조 방법.
  17. 제14항 또는 제15항에 있어서,
    상기 제1촉매부 형성용 조성물은 제1촉매 및 제1바인더를 1 : 0.05 내지 1 : 0.15의 중량비로 포함하는 것인 연료 전지용 막 전극 어셈블리의 제조 방법.
  18. 제14항 또는 제15항에 있어서,
    상기 제2촉매부 형성용 조성물은 제2촉매 및 제2바인더를 1 : 0.1 내지 1 : 0.2의 중량비로 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 방법.
  19. 제14항 또는 제15항에 있어서,
    상기 촉매는 백금계 촉매인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 방법.
  20. 제14항 또는 제15항에 있어서,
    상기 바인더는 수소 이온 전도성 고분자 수지인 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 방법.
  21. 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 막-전극 어셈블리, 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터를 포함하며, 연료와 산화제의 전기화학 적 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부;
    연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및
    산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부
    를 포함하는 연료 전지 시스템.
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Patent event date: 20071128

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