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KR20090019677A - Oxy nitride phosphor, a white light emitting device comprising the same and a method for producing the phosphor. - Google Patents

Oxy nitride phosphor, a white light emitting device comprising the same and a method for producing the phosphor. Download PDF

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KR20090019677A
KR20090019677A KR1020080050995A KR20080050995A KR20090019677A KR 20090019677 A KR20090019677 A KR 20090019677A KR 1020080050995 A KR1020080050995 A KR 1020080050995A KR 20080050995 A KR20080050995 A KR 20080050995A KR 20090019677 A KR20090019677 A KR 20090019677A
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KR
South Korea
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phosphor
light emitting
white light
acid
emitting device
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Pending
Application number
KR1020080050995A
Other languages
Korean (ko)
Inventor
슈니치 쿠보다
김영식
임승재
김태곤
Original Assignee
삼성전기주식회사
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Priority to US12/194,801 priority patent/US8163202B2/en
Priority to CN2008101887074A priority patent/CN101434839B/en
Publication of KR20090019677A publication Critical patent/KR20090019677A/en
Priority to JP2009113031A priority patent/JP2009287024A/en
Priority to JP2009132554A priority patent/JP2009287027A/en
Priority to KR1020100135589A priority patent/KR101390908B1/en
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Abstract

본 발명은 하기 화학식 1의 화합물로 표시되는 옥시 나이트라이드 형광체를 제공한다.The present invention provides an oxy nitride phosphor represented by the compound of formula (1).

<화학식 1><Formula 1>

{M(1-x)Eux}aSibOcNd {M (1-x) Eu x } a Si b O c N d

상기 식에서, Where

M은 알칼리 토금속이고,M is an alkaline earth metal,

0<x<1, 1.8<a<2.2, 4.5<b<5.5, 0≤c<8, 0<d≤8 및 0<c+d≤8이다0 <x <1, 1.8 <a <2.2, 4.5 <b <5.5, 0≤c <8, 0 <d≤8 and 0 <c + d≤8

본 발명에 따른 옥시 나이트라이드 형광체는 UV-LED 및 청색-LED형 백색 발광 소자에 사용하기에 우수한 적색을 구현하며, 우수한 효율을 구현한다. The oxynitride phosphor according to the present invention implements excellent red color and excellent efficiency for use in UV-LED and blue-LED type white light emitting devices.

옥시 나이트라이드, 적색 형광체, 백색 발광 소자 Oxy nitride, red phosphor, white light emitting device

Description

옥시 나이트라이드 형광체, 이를 포함하는 백색 발광 소자 및 형광체 제조 방법.{Oxy nitride phosphor, white light emitting device including oxy nitride phosphor and method for preparing phosphor}Oxy nitride phosphor, white light emitting device including oxy nitride phosphor and method for preparing phosphor

본 발명은 옥시 나이트라이드 형광체, 이를 포함하는 백색 발광 소자 및 나이트라이드 형광체 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 우수한 적색 및 우수한 발광 효율을 구현하는 옥시 나이트라이드 형광체, 이를 포함하는 백색 발광 소자 및 마일드한 공정 조건을 가지는 형광체 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to an oxy nitride phosphor, a white light emitting device comprising the same and a method for producing a nitride phosphor, and more particularly, an oxy nitride phosphor, which realizes excellent red and excellent luminous efficiency, a white light emitting device and a mild light containing the same It relates to a method for producing a phosphor having one process condition.

종래 광 시스템으로 형광등 및 백열등이 널리 사용된다. 그러나, 형광등에서 사용되는 Hg은 환경 문제를 야기한다. 또한, 상기 종래 광 시스템들은 수명이 매우 짧을 뿐 아니라, 그 효율도 매우 낮기 때문에 절전 측면에서 바람직하지 못하다. 이에 대하여 최근 많은 연구에 의해 백색 발광 소자의 효율이 증대되었다. Fluorescent lamps and incandescent lamps are widely used as conventional optical systems. However, Hg used in fluorescent lamps causes environmental problems. In addition, the conventional optical systems are not only short in life, but also very low in efficiency, which is undesirable in terms of power saving. In recent years, many studies have increased the efficiency of white light emitting devices.

이러한 백색 발광 소자를 구현하는 방법은, UV LED를 광원으로 이용하고 빛의 삼원색인 삼원색 형광체를 여기시켜 백색을 구현하는 방식, 청색 LED를 광원으로 사용하여 적색 및 녹색 형광체를 여기시켜 백색을 구현하는 방식, 또는 청색 LED를 광원으로 사용하여 황색 형광체를 여기시킴으로써 백색을 구현하는 방식으로 구분된다.The white light emitting device implements white light by using a UV LED as a light source and excites three primary colors of light, and excites red and green phosphors using a blue LED as a light source. Or white, by exciting a yellow phosphor using a blue LED as a light source.

상기 세 가지 방법 중에서 청색 LED를 광원으로 사용하여 황색 형광체를 여기시킴으로써 백색을 구현하는 방식은 적색의 강도가 떨어서 색 구현 측면에서 문제가 있다. Among the three methods, a method of implementing white by exciting a yellow phosphor by using a blue LED as a light source has a problem in terms of color implementation due to low intensity of red.

따라서, 상기 세 가지 방식 중 나머지의 UV 및 청색 LED 및 형광체를 사용하여 광 시스템을 개발하고자 하는 연구가 증가하고 있다. 그런데 이들 방식들은 우수한 색 구현은 가능하나, 효율이 떨어지는 단점이 있다.Therefore, research to develop an optical system using the remaining UV and blue LEDs and phosphors among the three methods is increasing. However, these methods are possible to implement a good color, but has a disadvantage of low efficiency.

한편, 종래 공지된 적색 형광체는 백색 발광 소자에 구현하기에 적합하지 않다. 이들은 캐소드 레이 (cathode ray), VUV (vacuum ultraviolet ray) 및 단파에 대하여 발광 효율이 뛰어나지만, 상기 백색 발광 소자에서 사용되는 UV 및 청색 광에 대하여 그렇지 못하다. 따라서, 백색 발광 소자 기술 분야에서 UV 및 청색 광에 대하여 고효율을 갖는 적색 형광체 개발에 대한 요구가 절실하다.On the other hand, conventionally known red phosphors are not suitable for implementation in a white light emitting device. They are excellent in luminous efficiency for cathode ray, vapor ultraviolet ray (VUV) and shortwave, but not for the UV and blue light used in the white light emitting device. Therefore, there is an urgent need for the development of a red phosphor having high efficiency against UV and blue light in the field of white light emitting device technology.

이러한 상황에서, 일부 나이트라이드 형광체가 개발되었다. 이들은 UV 및 청색 광에 대하여 발광하지만, 백색 발광 소자로 상업화되기에 충분한 정도는 아니다. 또한, 이제까지 공지된 나이트라이드 형광체의 제조 방법은 높은 온도, 0.1MPa 이상의 높은 질소 가스 압력의 공정 조건을 요구하기 때문에 이러한 고온, 고압을 견딜 수 있게 고안된 특별한 장치를 요구하며, 또한 출발 물질로 불안정한 물질을 사용하고 있기 때문에 이들 출발 물질의 취급시 요구되는 조건들이 까다롭다. 이와 같이, 현재까지는 상업화하기에 적합한 적색 형광체를 개발하지 못하고 있는 실정이다.In this situation, some nitride phosphors have been developed. They emit light for UV and blue light but are not sufficient to be commercialized as white light emitting devices. In addition, the production method of the nitride phosphors known so far requires a special device designed to withstand such high temperature, high pressure because it requires a process temperature of high temperature, high nitrogen gas pressure of 0.1MPa or more, and also unstable material as starting material The requirements for handling these starting materials are difficult because of the use of. As such, it has not been possible to develop a red phosphor suitable for commercialization.

이에 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상술한 문제점을 해결한 적색 형광체로서 옥시 나이트라이드 형광체를 제공하는 것이다.Accordingly, the technical problem to be achieved by the present invention is to provide an oxynitride phosphor as a red phosphor that solves the above problems.

본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 옥시 나이트라이드 형광체를 포함하는 백색 발광 소자를 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a white light emitting device including the oxynitride phosphor.

본 발명이 이루고자 하는 또 다른 기술적 과제는 안정하고 마일드한 공정 조건을 갖는 형광체의 제조 방법을 제공하는 것이다.Another technical problem to be achieved by the present invention is to provide a method for producing a phosphor having stable and mild process conditions.

상기 기술적 과제를 이루기 위하여 본 발명에서는:In the present invention to achieve the above technical problem:

하기 화학식 1의 화합물로 표시되는 옥시 나이트라이드 형광체를 제공한다.It provides an oxy nitride phosphor represented by the compound of formula (1).

{M(1-x)Eux}aSibOcNd {M (1-x) Eu x } a Si b O c N d

상기 식에서, Where

M은 알칼리 토금속이고,M is an alkaline earth metal,

0<x<1, 1.8<a<2.2, 4.5<b<5.5, 0≤c<8, 0<d≤8 및 0<c+d≤8이다.0 <x <1, 1.8 <a <2.2, 4.5 <b <5.5, 0 ≦ c <8, 0 <d ≦ 8 and 0 <c + d ≦ 8.

상기 화학식 1의 화합물로 표시되며 옥시 나이트라이드 형광체는 포어 (pore)를 포함할 수 있다.The oxynitride phosphor represented by the compound of Formula 1 may include a pore.

또한, 상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명에서는, In addition, in the present invention, to achieve the above other technical problem,

UV 발광 다이오드 (LED: light emitting diode); 및UV light emitting diodes (LEDs); And

상기 본 발명에 따른 옥시 나이트라이드 적색 형광체을 포함하는 백색 발광 소자를 제공한다.It provides a white light emitting device comprising the oxy nitride red phosphor according to the present invention.

또한, 상기 또 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명에서는, In addition, in the present invention, to achieve the above another technical problem,

(a) 알칼리 토금속 전구체 화합물, Eu 전구체 화합물, 산, Si3N4 분말 및 킬레이트 화합물의 혼합물을 겔 상태를 형성하는 단계; (a) forming a gel state of a mixture of an alkaline earth metal precursor compound, an Eu precursor compound, an acid, a Si 3 N 4 powder, and a chelate compound;

(b) 상기 혼합물을 건조 및 1차 소성하는 단계; 및(b) drying and first firing the mixture; And

(c) 상기 (b) 단계의 결과물을 분쇄 및 2차 소성하는 단계를 포함하는 형광체 제조 방법을 제공한다. (C) provides a method for producing a phosphor comprising the step of pulverizing and secondary firing the result of step (b).

본 발명의 옥시 나이트라이드 형광체는 UV-LED 및 청색-LED형 백색 발광 소자에 사용하기에 우수한 적색을 구현하며, 우수한 효율을 구현한다. 또한 본 발명에 따른 형광체 제조 방법은 안정한 물질을 출발 물질로 사용하며, 공정 조건이 마일드하며 환경친화적이어서, 상업적으로 활용하기에 유용하다.The oxynitride phosphor of the present invention implements excellent red color and excellent efficiency for use in UV-LED and blue-LED type white light emitting devices. In addition, the phosphor manufacturing method according to the present invention uses a stable material as a starting material, the process conditions are mild and environmentally friendly, it is useful for commercial use.

이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명하기로 한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

본 발명은 하기 화학식 1의 화합물로 표시되는 옥시 나이트라이드 형광체를 제공한다.The present invention provides an oxy nitride phosphor represented by the compound of formula (1).

<화학식 1><Formula 1>

{M(1-x)Eux}aSibOcNd {M (1-x) Eu x } a Si b O c N d

상기 식에서, Where

M은 알칼리 토금속이고,M is an alkaline earth metal,

0<x<1, 1.8<a<2.2, 4.5<b<5.5, 0≤c<8, 0<d≤8 및 0<c+d≤8이다.0 <x <1, 1.8 <a <2.2, 4.5 <b <5.5, 0 ≦ c <8, 0 <d ≦ 8 and 0 <c + d ≦ 8.

바람직하게는, 상기 M은 Ba, Sr 또는 Ca이다.Preferably, said M is Ba, Sr or Ca.

상기 본 발명에 따른 옥시 나이트라이드 형광체는 포어를 포함할 수 있다. The oxynitride phosphor according to the present invention may include a pore.

상기 본 발명에 따른 화학식 1의 화합물, 옥시 나이트라이드 형광체는 적색 형광체로서, UV 및 청색 광에 대하여 여기되며, 적색 발광시 고효율을 나타내는 물질이다. 따라서, 상기 화학식 1의 옥시 나이트라이드 형광체를 포함하는 백색 발광소자는 UV-LED 및 청색-LED를 여기 광원으로서 사용할 수 있다.The compound of Formula 1, the oxynitride phosphor according to the present invention is a red phosphor, is excited against UV and blue light, and is a material exhibiting high efficiency when emitting red light. Accordingly, the white light emitting device including the oxy nitride phosphor of Chemical Formula 1 may use UV-LED and blue-LED as excitation light sources.

본 발명에 따른 화학식 1의 옥시 나이트라이드 형광체는 종래 적색 형광체가 가지는 여러 단점들이 효과적으로 개선하는바, 예를 들면, 상기 화학식 1의 옥시 나이트라이드 형광체는 발광 원소 (activator)가 질소와 결합함으로써 소광 (quenching)과 관련된 열 활성화 에너지 (thermal activation energy)가 매우 커지기 때문에 적색 발광의 열 손실을 줄이게 되어, 적색 발광의 높은 효율을 얻을 수 있다는 점이다. 또한, 나이트라이드는 기존의 적색 형광체들이 공기 중 수분에 민감하고, 바인더와 반응하며, 열에 대한 내구성이 약한 문제점들을 모두 해소할 수 있는 물질이기 때문에, 따라서 백색 발광 소자용 적색 형광체로서 매우 유용하다. The oxynitride phosphor of Formula 1 according to the present invention effectively improves various disadvantages of the conventional red phosphor. For example, the oxynitride phosphor of Formula 1 may be quenched by combining a light emitting element (activator) with nitrogen. Since the thermal activation energy associated with quenching is very large, the heat loss of red light emission is reduced, so that high efficiency of red light emission can be obtained. In addition, nitride is very useful as a red phosphor for a white light emitting device because the conventional red phosphor is a material capable of solving all the problems of moisture in the air, react with the binder, and weak durability against heat.

결론적으로, 본 발명에 의한 옥시 나이트라이드 적색 형광체는 UV LED를 광 원으로 이용하고 적색, 녹색, 청색을 내는 3개의 형광체를 조합하여 백색을 구현하는 방식 및 청색 LED를 광원으로 사용하여 적색 및 녹색 형광체를 여기시킴으로써 백색을 구현하는 방식의 백색 발광 소자의 유형에 매우 적합하며, 이러한 백색 발광 소자는 우수한 백색 발광을 구현하면서도, 높은 효율을 구현할 수 있다. In conclusion, the oxynitride red phosphor according to the present invention uses a UV LED as a light source and combines three phosphors emitting red, green, and blue to realize white color and red and green using a blue LED as a light source. It is very suitable for the type of white light emitting device of the method of realizing white by exciting the phosphor, and the white light emitting device can implement high efficiency while achieving excellent white light emission.

한편, 상기 본 발명에 의한 옥시 나이트라이드 형광체는 사람의 눈에 대한 민감도가 큰 적색을 구현할 수 있다. On the other hand, the oxynitride phosphor according to the present invention can implement a red with a high sensitivity to the human eye.

본 발명은, 또한, 포어를 포함하는 옥시 나이트라이드 형광체를 제공한다. 상기 형광체 제조 과정에서 활성 질소 N*이 포어 내에 침투하여 나이트라이제이션을 일으키게 되는데, 포어를 포함하여 합성되는 경우 포어를 통하여 원활한 가스 출입이 이루어짐에 따라서 상기 나이트라이제이션 관점에서 볼 때 포어가 형광체 합성 과정상 긍정적인 역할을 수행하는 측면이 있다고 보인다. The present invention also provides an oxynitride phosphor comprising a pore. In the process of producing the phosphor, active nitrogen N * penetrates into the pore to cause nitration, and when the pore is synthesized, the pore is synthesized from the perspective of the nitration according to the smooth gas entry through the pore. There seems to be an aspect that plays a positive role in the process.

상기 본 발명에 의한 옥시 나이트라이드 형광체가 포어를 포함하는 경우, 상기 포어는 평균 직경이 0.6㎛이고, 바람직하게는, 약 0.2㎛ 내지 0.6㎛이다. 포어의 평균 직경이 0.2㎛ 미만으로 형성되는 경우 N의 함량이 작아질 수 있다. 이는 상기 형광체 제조 과정에서 전술한 바와 같이 활성 질소 N*이 포어 내에 침투하여 나이트라이제이션을 일으키게 되는데, 포어가 작아지게 되면 이러한 작용이 충분하지 않게 되기 때문이다. 또한, 포어의 평균 직경이 0.6㎛ 초과하여 생성되는 경우 형광체의 밀도가 감소하게 되어 발광 강도가 감소되는 문제점이 있을 수 있다. When the oxynitride phosphor according to the present invention comprises a pore, the pore has an average diameter of 0.6 mu m, preferably about 0.2 mu m to 0.6 mu m. When the average diameter of the pores is formed to less than 0.2㎛ may be small content of N. This is because the active nitrogen N * penetrates into the pore to cause nitration as described above in the phosphor manufacturing process, because when the pore becomes smaller, this action is not sufficient. In addition, when the average diameter of the pore is generated more than 0.6㎛ may reduce the density of the phosphor may have a problem that the emission intensity is reduced.

또한, 상기 포어는 상기 옥시 나이트라이드 형광체 단면 1 ㎛2당 약 0.01개 이하, 바람직하게는 약 0.005개 내지 약 0.01개를 포함한다. 상기 단위면적당 포어 갯수, 즉 옥시 나이트라이드 형광체 단면 1 ㎛2당 포어가 0.005개 미만으로 형성되는 경우 N의 함량이 작아질 수 있다. 이 또한, 상기 형광체 제조 과정에서 활성 질소 N*이 포어 내에 침투하여 나이트라이제이션을 일으키게 되는데, 포어가 작아지게 되면 이러한 작용이 충분하지 않게 되기 때문이다. 상기 단위면적당 포어 갯수, 즉 옥시 나이트라이드 형광체 단면 1 ㎛2당 포어가 0.01개 초과하여 생성되는 경우 형광체의 밀도가 감소하게 되어 발광 강도가 감소되는 문제점이 있을 수 있다. In addition, the pore comprises about 0.01 or less, preferably about 0.005 to about 0.01, per 1 μm 2 of the oxynitride phosphor cross section. If the number of pores per unit area, that is, less than 0.005 pores per 1 μm 2 of oxynitride phosphor cross section, the content of N may be reduced. In addition, in the phosphor manufacturing process, active nitrogen N * penetrates into the pore to cause nitration, because when the pore becomes smaller, this action is not sufficient. If the number of pores per unit area, that is, more than 0.01 pores per 1 μm 2 of the oxynitride phosphor cross section is generated, the density of the phosphor may be reduced, thereby reducing the emission intensity.

상기 포어 간의 평균 거리는 약 1㎛ 이상, 바람직하게는, 약 1㎛ 내지 약 3㎛이다. 포어간 평균 거리가 1㎛ 미만으로 형성되는 경우, 형광체의 밀도가 감소하게 되어 발광 강도가 감소되는 문제점이 있을 수 있고, 3㎛ 초과하여 형성되는 경우 N의 함량이 작아질 수 있다. 이 또한, 상기 형광체 제조 과정에서 활성 질소 N*이 포어 내에 침투하여 나이트라이제이션을 일으키게 되는데, 포어가 작아지게 되면 이러한 작용이 충분하지 않게 되기 때문이다.The average distance between the pores is at least about 1 μm, preferably from about 1 μm to about 3 μm. When the average distance between the pores is formed to be less than 1㎛, there may be a problem that the density of the phosphor is reduced to reduce the light emission intensity, and when formed to exceed 3㎛, the content of N may be reduced. In addition, in the phosphor manufacturing process, active nitrogen N * penetrates into the pore to cause nitration, because when the pore becomes smaller, this action is not sufficient.

상기 포어는 여러가지 형태를 가질 수 있는 바, 그 단면이 원형, 타원형, 다각형 등일 수 있다.The pore may have a variety of forms, the cross section may be circular, elliptical, polygonal or the like.

바람직하게는, 상기 화학식 1의 화합물은 (Sr1 - xEux)2Si5N8, 1 < x ≤ 0.1이고, 구체적으로 Sr2Si5N8:Eu, Sr1 .99Si5N8:Eu, BaSrSi5N8:Eu, SrCaSi5N8:Eu, Ba0.5SrCa0.5Si5N8:Eu 등과 같은 화합물일 수 있다. Preferably, the compound of Formula 1 is (Sr 1 - x Eu x) 2 Si 5 N 8, 1 , and <x ≤ 0.1, specifically Sr 2 Si 5 N 8: Eu , Sr 1 .99 Si 5 N 8 : may be the compounds, such as Eu: Eu, BaSrSi 5 N 8 : Eu, SrCaSi 5 N 8: Eu, Ba 0.5 SrCa 0.5 Si 5 N 8.

본 발명은 또한, UV 발광 다이오드 (LED: light emitting diode); 및 상기 본 발명에 따른 옥시 나이트라이드 적색 형광체 (포어를 갖는 경우 및 갖지 않는 경우 모두 가능함)을 포함하는 백색 발광 소자를 제공한다. The present invention also provides a light emitting diode (LED); And it provides a white light emitting device comprising the oxy nitride red phosphor according to the present invention (both with and without pores).

바람직하게는, 상기 UV-LED는 여기 광원이 자외선, 근자외선 영역의 전자기파이다.Preferably, the UV-LED is an excitation light source is an electromagnetic wave in the ultraviolet, near ultraviolet region.

더욱 바람직하게는, 상기 백색 발광 소자에 있어서, 상기 UV LED의 여기 광원의 파장대역이 390 내지 460nm 범위이다.More preferably, in the white light emitting device, the wavelength band of the excitation light source of the UV LED is in the range of 390 to 460 nm.

상기 본 발명에 따른 백색 발광 소자는 청색 형광체 또는 녹색 형광체, 또는 청색 및 녹색 형광체 둘 다를 더 포함할 수 있다.The white light emitting device according to the present invention may further include a blue phosphor or a green phosphor, or both a blue and a green phosphor.

상기 청색 형광체의 예를 들면, (Sr,Ba,Ca)5(PO4)3Cl:Eu2 +; BaMg2Al16O27:Eu2 +; Sr4Al14O25:Eu2+; BaAl8O13:Eu2 +; (Sr,Mg,Ca,Ba)5(PO4)3Cl:Eu2 +; BaMgAl10O17:Eu2 + 및 Sr2Si3O82SrCl2:Eu2+ 등을 들 수 있으며, 이들을 하나 이상 혼합하여 포함할 수 있다.Examples of the blue phosphor, (Sr, Ba, Ca) 5 (PO 4) 3 Cl: Eu 2 +; BaMg 2 Al 16 O 27: Eu 2 +; Sr 4 Al 14 O 25 : Eu 2+ ; BaAl 8 O 13: Eu 2 + ; (Sr, Mg, Ca, Ba ) 5 (PO 4) 3 Cl: Eu 2 +; BaMgAl 10 O 17 : Eu 2 + And Sr 2 Si 3 O 8 2SrCl 2 : Eu 2+ , and the like, and may include one or more thereof.

상기 녹색 형광체의 예를 들면, (Ba,Sr,Ca)2SiO4:Eu2 +; Ba2MgSi2O7:Eu2 +; Ba2ZnSi2O7:Eu2+; BaAl2O4:Eu2 +; SrAl2O4:Eu2 +; BaMgAl10O17:Eu2 +, Mn2 + ; 및 BaMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+ 등을 들 수 있으며, 이들을 하나 이상 혼합하여 포함할 수 있 다. Examples of the green phosphor, (Ba, Sr, Ca) 2 SiO 4: Eu 2 +; Ba 2 MgSi 2 O 7: Eu 2 +; Ba 2 ZnSi 2 O 7 : Eu 2+ ; BaAl 2 O 4: Eu 2 + ; SrAl 2 O 4: Eu 2 + ; BaMgAl 10 O 17: Eu 2 + , Mn 2 +; And BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu 2+ , Mn 2+ , and the like, which may include one or more thereof.

바람직하게는, 상기 적색 형광체의 방출 스펙트럼에서 피크의 파장은 610 내지 650 nm이다.Preferably, the wavelength of the peak in the emission spectrum of the red phosphor is 610 to 650 nm.

바람직하게는, 상기 녹색 형광체의 방출 스펙트럼에서 피크의 파장은 510 내지 560 nm이다. Preferably, the wavelength of the peak in the emission spectrum of the green phosphor is 510-560 nm.

바람직하게는, 상기 청색 형광체의 방출 스펙트럼에서 피크의 파장은 440 내지 460 nm이다.Preferably, the wavelength of the peak in the emission spectrum of the blue phosphor is 440 to 460 nm.

또한, 본 발명은 청색 발광 다이오드 (LED: light emitting diode); 및 상기 본 발명에 따른 옥시 나이트라이드 적색 형광체을 포함하는 백색 발광 소자를 제공한다. In addition, the present invention is a blue light emitting diode (LED); And it provides a white light emitting device comprising the oxy nitride red phosphor according to the present invention.

바람직하게는, 상기 청색-LED는 여기 광원으로서, 420 내지 480 nm 파장 대역을 갖는다.Preferably, the blue-LED is an excitation light source and has a wavelength band of 420 to 480 nm.

상기 본 발명에 따른 백색 발광 소자는 녹색 형광체를 더 포함할 수 있다.The white light emitting device according to the present invention may further include a green phosphor.

상기 녹색 형광체의 예를 들면, (Ba,Sr,Ca)2SiO4:Eu2 +; Ba2MgSi2O7:Eu2 +; Ba2ZnSi2O7:Eu2+; BaAl2O4:Eu2 +; SrAl2O4:Eu2 +; BaMgAl10O17:Eu2 +, Mn2 + ; 및 BaMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+ 등을 들 수 있으며, 이들을 하나 이상 혼합하여 포함할 수 있다. Examples of the green phosphor, (Ba, Sr, Ca) 2 SiO 4: Eu 2 +; Ba 2 MgSi 2 O 7: Eu 2 +; Ba 2 ZnSi 2 O 7 : Eu 2+ ; BaAl 2 O 4: Eu 2 + ; SrAl 2 O 4: Eu 2 + ; BaMgAl 10 O 17: Eu 2 + , Mn 2 +; And BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu 2+ , Mn 2+ , and the like, and may include one or more thereof.

바람직하게는, 상기 적색 형광체의 방출 스펙트럼에서 피크의 파장은 610 내 지 650 nm이다.Preferably, the wavelength of the peak in the emission spectrum of the red phosphor is 610 to 650 nm.

바람직하게는, 상기 녹색 형광체의 방출 스펙트럼에서 피크의 파장은 510 내지 560 nm이다. Preferably, the wavelength of the peak in the emission spectrum of the green phosphor is 510-560 nm.

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 LED의 구조를 나타낸 개략도로서, 고분자 렌즈 타입의 표면실장형 LED를 도시한 것이다. 여기에서 고분자 렌즈의 일실시예로서 에폭시 렌즈를 사용한다.1 is a schematic view showing the structure of an LED according to an embodiment of the present invention, showing a polymer lens type surface-mount LED. An epoxy lens is used here as an example of the polymer lens.

도 1을 참조하여, UV LED 칩 (10)을 금 와이어 (20)를 통하여 전기리드선 (30)과 다이본딩되고, 본 발명에 따른 적색 형광체를 함유하는 형광체 조성물 (40)을 포함하도록 에폭시 몰드층 (50)이 형성되어 있다. 그리고 도 1에서 성형몰드 (60)의 내부는 알루미늄 또는 은으로 코팅된 반사막으로 이루어지며, 이는 다이오드에서 방출된 광을 위로 반사시키는 역할 및 적당량의 에폭시를 가두는 역할을 한다.1, An epoxy mold layer 50 is formed to die bond the UV LED chip 10 with the electrical lead wire 30 via a gold wire 20 and to include a phosphor composition 40 containing a red phosphor according to the invention. have. And the interior of the molding mold 60 in Figure 1 is made of a reflective film coated with aluminum or silver, which serves to reflect the light emitted from the diode up and to trap an appropriate amount of epoxy.

상기 에폭시 몰드층 (50) 상부에는 에폭시 돔 렌즈 (70)이 형성되어 있고, 이 에폭시 돔 렌즈 (70)는 원하는 지향각에 따라 모양이 변화될 수 있다.An epoxy dome lens 70 is formed on the epoxy mold layer 50, and the epoxy dome lens 70 may be changed in shape according to a desired orientation angle.

본 발명의 LED는 도 1의 구조로만 한정되는 것을 의미하는 것은 아니며, 이밖에 다른 구조 예를 들어 LED에 형광체가 실장되는 타입, 포탄형, PCB 타입의 표면 실장형 타입의 구조를 갖는 LED일 수 있다.The LED of the present invention is not meant to be limited only to the structure of FIG. 1, but may be other structures, for example, LEDs having a structure in which a phosphor is mounted on the LED, a shell type, and a PCB type surface mount type structure. have.

한편, 본 발명의 화학식 1로 표시되는 알칼리 토금속 실리케이트계 형광체는 상술한 LED이외에 수은 램프, 크세논 램프 등과 같은 램프 또는 자발광 액정 표시 소자 (LCD)에도 적용가능하다.Meanwhile, the alkaline earth metal silicate-based phosphor represented by Chemical Formula 1 of the present invention is applicable to a lamp or a self-luminous liquid crystal display device (LCD) such as a mercury lamp, a xenon lamp, etc. in addition to the above-described LED.

또한, 본 발명은: In addition, the present invention:

(a) 알칼리 토금속 전구체 화합물, Eu 전구체 화합물, 산, Si3N4 분말 및 킬레이트 화합물의 혼합물을 겔 상태를 형성하는 단계; (a) forming a gel state of a mixture of an alkaline earth metal precursor compound, an Eu precursor compound, an acid, a Si 3 N 4 powder, and a chelate compound;

(b) 상기 혼합물을 건조 및 1차 소성하는 단계; 및(b) drying and first firing the mixture; And

(c) 상기 (b) 단계의 결과물을 분쇄 및 2차 소성하는 단계를 포함하는 형광체 제조 방법을 제공한다.(C) provides a method for producing a phosphor comprising the step of pulverizing and secondary firing the result of step (b).

상기 방법을 본 발명의 일 구현예에 따라 보다 구체적으로 설명하면 다음과 같다. The above method is described in more detail according to one embodiment of the present invention.

먼저, 알칼리 토금속 전구체 화합물 및 Eu 전구체 화합물의 혼합물을 준비한다. 상기 알칼리 토금속 전구체 화합물은 바람직하게는 Ba 전구체 화합물, Sr 전구체 화합물, Ca 전구체 화합물 등을 사용할 수 있다. Ba 전구체 화합물의 예로서, BaCO3, Ba(NO3)2, BaCl2, BaO 등이 있다. Sr 전구체 화합물의 예로서, SrCO3, Sr(NO3)2, SrCl2, SrO 등이 있다. Ca 전구체 화합물의 예로서, CaCO3, Ca(NO3)2, CaCl2, CaO 등이 있다. 또한, 상기 Eu 전구체 화합물로서, Eu2O3, Eu(NO3)3, EuCl3 등을 사용할 수 있다. First, a mixture of an alkaline earth metal precursor compound and an Eu precursor compound is prepared. As the alkaline earth metal precursor compound, a Ba precursor compound, an Sr precursor compound, a Ca precursor compound, or the like may be preferably used. Examples of Ba precursor compounds include BaCO 3 , Ba (NO 3 ) 2 , BaCl 2 , BaO, and the like. Examples of the Sr precursor compound include SrCO 3 , Sr (NO 3 ) 2 , SrCl 2 , SrO, and the like. Examples of Ca precursor compounds include CaCO 3 , Ca (NO 3 ) 2 , CaCl 2 , CaO, and the like. As the Eu precursor compound, Eu 2 O 3 , Eu (NO 3 ) 3 , EuCl 3 , or the like can be used.

이어서, 상기 알칼리 토금속 전구체 화합물 및 Eu 전구체 화합물의 혼합물을 산에 용해시킨다. 이때 사용할 수 있는 산은 무기산 또는 유기산 등이 널리 쓰일 수있고, 그 예에는, HNO3, HCl, H2SO4, 아세트산, 부티르산, 팔미트산, 옥살산, 타 르타르산 등이 있다. 바람직하게는, 상기 산은 0.1 내지 10N의 농도이다.Then, the mixture of the alkaline earth metal precursor compound and the Eu precursor compound is dissolved in an acid. In this case, the acid that can be used may be widely used, such as inorganic or organic acids, and examples thereof include HNO 3 , HCl, H 2 SO 4 , acetic acid, butyric acid, palmitic acid, oxalic acid, tartaric acid, and the like. Preferably, the acid is at a concentration of 0.1 to 10N.

이어서, 상기 알칼리 토금속 전구체 화합물 및 Eu 전구체 화합물의 혼합물이 용해된 산에 Si3N4 분말을 첨가한다.Subsequently, Si 3 N 4 powder is added to the acid in which the mixture of the alkaline earth metal precursor compound and the Eu precursor compound is dissolved.

이어서, 상기 알칼리 토금속 전구체 화합물, Eu 전구체 화합물의 혼합물이 용해된 산 및 Si3N4 분말의 혼합물에 킬레이트 화합물을 첨가하여 겔 상태를 형성한다. 상기 킬레이트 화합물의 예는 시트르산, 글리신, 유레아, 에틸렌디아민테트라아세트산 (EDTA) 등일 수 있다.Subsequently, a chelating compound is added to the mixture of the acid and Si 3 N 4 powder in which the mixture of the alkaline earth metal precursor compound and the Eu precursor compound is dissolved to form a gel state. Examples of the chelate compound may be citric acid, glycine, urea, ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA), and the like.

상기 킬레이트 화합물을 혼합하게 되면, 하기 반응식에 따라 반응하게 되어 Sr2+-킬레이트 화합물, Eu3 +-킬레이트 화합물이 형성된다. When the chelating compound mix, is reacted according to the following reaction formula Sr 2+ - it is formed with a chelate compound-chelate compound, Eu + 3.

상기 Sr2 +-킬레이트 화합물, Eu3 +-킬레이트 화합물의 반응 경로를 알칼리 토금속 전구체 화합물로 SrCO3 및 Eu 전구체 화합물로서 Eu2O3를 사용하고, 산으로서 질산을, 킬레이트 화합물로서 시트르산을 사용한 경우를 예로써 설명하면 다음과 같다. 이 경우, 하기 반응식 1과 같은 반응이 일어난다.The Sr 2 + - chelate compound, Eu 3 + - when using Eu 2 O 3 the reaction path of a chelating compound as SrCO 3 and Eu precursor compound with an alkali earth metal precursor compounds and, using citric acid as the nitric acid as an acid, a chelating compound If described as an example. In this case, a reaction as in Scheme 1 below occurs.

SrCO3 + Eu2O3 + HNO3 + 시트르산 + Si3N4 → Sr2 +-킬레이트 화합물 + Eu3 +-킬레이트 화합물 + Si3N4 + NO3 - SrCO 3 + Eu 2 O 3 + HNO 3 + citric acid + Si 3 N 4 → Sr 2 + - chelate compound Eu + 3 + - chelate compound + Si 3 N 4 + NO 3 -

보다 상세하게는, 상기 Sr2 +-킬레이트 화합물은 먼저 SrCO3이 질산과 반응하여 Sr2 +를 형성하고, 이어 시트르산과 반응하여 형성된다.In more detail, the Sr 2 + - chelate compound is first, SrCO 3 forms a Sr 2 + reacts with the nitric acid is formed by reaction with citric acid followed.

SrCO3 + HNO3 → Sr2 + + NO3 - SrCO 3 + HNO 3 → Sr 2 + + NO 3 -

Sr2 + + C6H8O7 → "Sr2 +-킬레이트 화합물"Sr 2 + + C 6 H 8 O 7 → "Sr 2 + -chelate compound"

이와 같이 형성된 Sr2 +-킬레이트 화합물은 도 5에서 도시한 바와 같다. Thus formed Sr 2 + - chelate compound is as shown in FIG.

또한, 상기 Eu3 +-킬레이트 화합물도 먼저 Eu2O3이 질산과 반응하여 Eu3 +를 형성하고, 이어 시트르산과 반응하여 형성된다.In addition, the Eu 3 + - chelate compound and also forms a first Eu 3 + reacts with the nitrate Eu 2 O 3, followed by reacting with the citric acid is formed.

Eu2O3 + HNO3 → Eu3 + + NO3 - Eu 2 O 3 + HNO 3 → Eu 3 + + NO 3 -

Eu3 + + C6H8O7 → "Eu3 +-킬레이트 화합물"Eu 3 + + C 6 H 8 O 7 → "Eu 3 + -chelate compound"

도 6은 상기와 같은 과정으로 형성된 겔 상태의 혼합물을 도식화한 것이다. 도 6에서 Si3N4 사이에 개재된 킬레이트 화합물은 Sr2 +-킬레이트 화합물 및 Eu3 +-킬레이트 화합물이 랜덤하게 분포한 것을 의미한다. Figure 6 is a schematic of the mixture of the gel state formed by the above process. Also a chelating compound interposed between the Si 3 N 4 eseo 6, Sr 2 + - means that a chelating compound is randomly distributed-chelating compounds, and Eu + 3.

이어서, 상기 겔 상태의 결과물을 건조한 후, 1차 소성한다. 바람직하게는, 상기 소성은 300 내지 700℃ 공기 분위기 하에서 수행한다. 이와 같은 1차 소성으로 알칼리 토금속 킬레이트 화합물 및 Eu3 +-킬레이트 화합물이 산화되어 알칼리 토금속 산화물 및 Eu2O3이 합성된다. 이와 같이 생성된 알칼리 토금속 산화물은 상기 산화시 같이 발생하는 CO2 및 H2O 가스에 의해서 만들어진 다수의 포어를 갖는다. Subsequently, the resultant in the gel state is dried and then first calcined. Preferably, the firing is carried out in an air atmosphere of 300 to 700 ℃. Such first differentially fired alkaline earth metal chelate compound and Eu 3 + - this chelate compound is oxidized composite is an alkaline earth metal oxide and Eu 2 O 3. The alkaline earth metal oxide thus produced has a plurality of pores made by the CO 2 and H 2 O gases that occur together during the oxidation.

도 7은 상기 반응식 1의 예에서 1차 소성 과정을 통한 변화를 개략적으로 도시한 것이다.FIG. 7 schematically illustrates a change through the primary firing process in the example of Scheme 1.

이어서, 상기와 같이 1차 소성을 수행하여 얻은 결과물을 분쇄하고, 다시 2차 소성을 수행한다. 이때 바람직하게는 소성은 1300 내지 1700℃에서 10 내지 100 시간 동안 NH3 및/또는 H2/N2 혼합물 가스 분위기 하에서 수행함으로써, 나이트라이드 화합물을 얻을 수 있다. Subsequently, the resultant obtained by performing the primary firing as described above is pulverized, and the secondary firing is performed again. In this case, firing is preferably carried out at 1300 to 1700 ° C. for 10 to 100 hours in an NH 3 and / or H 2 / N 2 mixture gas atmosphere, whereby a nitride compound may be obtained.

상기 NH3 및/또는 H2/N2 혼합물 가스 분위기 하에서의 2차 소성 과정을 보다 상세히 설명하면, 먼저, 고온에서 NH3 또는 N2는 분해되어서 활성 질소 N*을 생성한다.The secondary firing process under the NH 3 and / or H 2 / N 2 mixture gas atmosphere is explained in more detail. First, NH 3 or N 2 is decomposed at high temperature to produce active nitrogen N * .

N*은 포어를 통과할 수 있다. 일반적으로 산화물은 상기와 같은 포어를 가지지 않기 때문에 산화물 입자의 표면적이 매우 적은데 반하여, 본 발명의 형광체 제조 과정에서는 포어가 생성되기 때문에 표면적이 매우 넓어지게 된다. 질화 반 응은 기체 및 고체의 반응이기 때문에 활성 표면이 넓을수록 더욱 바람직하다. 따라서 본 발명의 형광체 제조 과정에서는 포어가 발생함에 따라 넓은 활성 표면을 제공할 수 있게 되어 질화 반응에 대하여 매우 유리하다. N * can pass through the pore. In general, since the oxide does not have such pores, the surface area of the oxide particles is very small, whereas the pores are produced in the phosphor manufacturing process of the present invention, so the surface area becomes very wide. Since nitriding reactions are reactions of gases and solids, the wider the active surface, the more preferable. Therefore, in the process of preparing the phosphor of the present invention, as the pore is generated, it is possible to provide a wide active surface, which is very advantageous for the nitriding reaction.

상기 1차 소성 후 생성된 알칼리 토금속 산화물 및 Eu2O3의 N*와의 질화 반응에 의해 알칼리 토금속 질화물, Eu3N2 (이때, E3 +는 E2 +로 환원된다)이 생성된다. 앞에서 예의 경우와 같이 상기 알칼리 토금속이 Sr인 경우 알칼리 토금속 질화물은 Sr3N2이다. 이와 같이 생성된 알칼리 토금속 질화물 및 Eu3N2는 공기 중에서는 불안정하지만, 상기 본 발명의 형광체 제조 방법에 따른 환경에서는 안정하다. 이어서, 반응이 계속되면서 나이트라이드 형광체가 제조된다. 역시 상기 알칼리 토금속이 Sr인 경우의 예를 들면, 상기 생성된 나이트라이드 형광체는 Sr2Si5N8:Eu일 수 있다. An alkali earth metal nitride, Eu 3 N 2 (wherein E 3 + is reduced to E 2 + ) is produced by nitriding reaction with N * of alkaline earth metal oxide and Eu 2 O 3 generated after the primary firing. As in the previous example, when the alkaline earth metal is Sr, the alkaline earth metal nitride is Sr 3 N 2 . Alkaline earth metal nitrides and Eu 3 N 2 thus produced are unstable in air, but are stable in an environment according to the phosphor manufacturing method of the present invention. Subsequently, the nitride phosphor is produced while the reaction is continued. For example, when the alkaline earth metal is Sr, the produced nitride phosphor may be Sr 2 Si 5 N 8 : Eu.

도 8은 지금까지 상술한 2차 소성 과정을 통한 형광체 형성 과정을 알칼리 토금속이 Sr인 경우의 예로 들어 개략적으로 도시한 것이다. FIG. 8 schematically illustrates the phosphor formation process through the secondary firing process described above, taking as an example the case where the alkaline earth metal is Sr.

도 9는 본 발명의 또 다른 구현예에 따른 형광체 제조 방법의 개략적인 공정도이다. 9 is a schematic process diagram of a phosphor manufacturing method according to another embodiment of the present invention.

도 10은 알칼리 토금속으로 Sr을 사용하고, 산으로 시트르산을 사용한 경우를 예로 하여 본 발명의 또 다른 구현예에 따른 형광체 제조 방법의 개략적인 공정도이다. 10 is a schematic process diagram of a phosphor manufacturing method according to another embodiment of the present invention by using Sr as an alkaline earth metal and citric acid as an acid.

선택적으로, 상기와 같이 얻은 결과물은 분쇄 및 소성하는 단계를 반복하여 우수한 결정성을 가지는 (나이트라이드) 형광체를 얻을 수 있다. 이때 역시 소성은 바람직하게는 1300 내지 1700℃에서 10 내지 100 시간 동안 NH3 및/또는 H2/N2 혼합물 가스 분위기 하에서 수행할 수 있다. Alternatively, the resultant obtained as described above may be pulverized and calcined to repeat the (nitride) phosphor having excellent crystallinity. At this time, the firing may be preferably performed at 1300 to 1700 ° C. for 10 to 100 hours under a NH 3 and / or H 2 / N 2 mixture gas atmosphere.

이후, 상기 결과물을 세척하여, 최종 분말 상태의 형광체 결과물을 얻을 수 있다. Thereafter, the resultant may be washed to obtain a resultant phosphor in a final powder state.

상기 본 발명에 따른 형광체 제조 방법은 특히 나이트라이드 형과체를 제조하는 데에 유리하다. 즉, 종래 기술은 불안정한 일부 나이트레이트를 전구체로서 사용하는바, 글로브 박스와 같이 특별한 장치의 사용이 요구되는 것과 달리, 본 발명에 따른 형광체 제조 방법은 Sr, Ba, Ca, Eu의 각각의 전구체로서 SrCO3, SrO, Sr(NO3)2, SrCl2, BaCO3, BaO, Ba(NO3)2, BaCl2, CaCO3, CaO, Ca(NO3)2, CaCl2, Eu2O3, Eu(NO3)3, EuCl3 등과 같이 카보네이트 또는 옥사이드 등의 매우 안정한 분말을 사용하고, 한편 Si의 전구체는 대기에서 안정한 Si3N4를 사용하므로 글로브 박스와 같은 특별한 장치를 요구하지 않는다. The method for producing a phosphor according to the present invention is particularly advantageous for preparing nitride-like fruit. That is, while the prior art uses some unstable nitrate as a precursor, the use of a special device such as a glove box is required, whereas the phosphor manufacturing method according to the present invention is a precursor of each of Sr, Ba, Ca, and Eu. SrCO 3 , SrO, Sr (NO 3 ) 2 , SrCl 2 , BaCO 3 , BaO, Ba (NO 3 ) 2 , BaCl 2 , CaCO 3 , CaO, Ca (NO 3 ) 2 , CaCl 2 , Eu 2 O 3 , Very stable powders such as carbonate or oxide are used, such as Eu (NO 3 ) 3 , EuCl 3, and the like, while the precursor of Si uses Si 3 N 4, which is stable in the atmosphere, and therefore does not require a special device such as a glove box.

이와 같이 본 발명에 따른 형광체 제조 방법은 안정한 물질을 출발 물질로 사용하고, 또한 마일드한 공정 조건에서 가능하므로, 상업적으로 응용하기에 매우 적합하다. 즉, 종래 공지된 나이트라이드계 형광체 제조 방법은 고온, 고압의 질소 분위기를 요구하였으나, 상기 본 발명에 따른 나이트라이드 형광체 제조 방법은 이를 모두 해결한 방법이다. 따라서, 고온, 고압의 공정 조건을 조성하고, 또한 이러한 고온, 고압의 공정 조건을 견디기 위하여 특별하게 설비된 장치를 요구하지 않는다. As described above, the method for producing a phosphor according to the present invention uses a stable material as a starting material and is possible under mild process conditions, and thus is suitable for commercial application. That is, the conventionally known nitride-based phosphor manufacturing method requires a nitrogen atmosphere of high temperature, high pressure, the nitride phosphor manufacturing method according to the present invention is a method that solved all. Therefore, a specially equipped device is not required to create high and high pressure process conditions and to withstand such high temperature and high pressure process conditions.

또한, 본 발명에 따른 나이트라이드 형광체 제조 방법은 환경 문제를 야기하는 물질을 사용하지 않기 때문에, 친환경적이다.In addition, the nitride phosphor manufacturing method according to the present invention is environmentally friendly because it does not use a material that causes environmental problems.

본 발명은 또한, 상기 본 발명에 따른 형광체 제조 방법에 따라서 제조된 나이트라이드 형광체를 제공한다. The present invention also provides a nitride phosphor prepared according to the phosphor manufacturing method according to the present invention.

이하, 본 발명을 하기 실시예를 들어 상세히 설명하기로 하되, 본 발명이 하기 실시예로만 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the following examples, but the present invention is not limited to the following examples.

실시예Example 1 One

SrCO3 5.0g 및 Eu2O3 0.06g을 10% 질산에 용해하였다. 상기 혼합 용액에 Si3N4 4.0g 을 첨가하였다. 시트르산 4.8 g을 상기 혼합 용액과 섞고 건조시켰다. 상기 건조된 혼합물을 공기분위기 하, 700℃에서 1시간 동안 소성하였다. 이러한 1차 소성은 1 내지 5 시간 동안 수행하는 것이 바람직하다. 소성된 혼합물을 마노 막자 사발을 이용하여 분쇄하였다. 상기 분쇄하여 얻은 분말을 펠렛 형태로 얻은 다음, 이을 알루미나 도가니에 넣고, 이를 전기로 (electrical furnace)에 넣어 탄소와 함께, NH3 분위기에서 1100℃까지 가열하고 5% H2 및 95% N2 분위기에서 1600℃까지 가열한다. 이렇게 얻은 소결체를 분말로 분쇄하고, 증류수로 세척한 후, 오븐에서 건조하여, 형광체 샘플 1 (Sr0 .99Eu0 .01)2Si5N8을 얻었다.5.0 g SrCO 3 and 0.06 g Eu 2 O 3 were dissolved in 10% nitric acid. 4.0 g of Si 3 N 4 was added to the mixed solution. 4.8 g citric acid was mixed with the mixed solution and dried. The dried mixture was calcined at 700 ° C. for 1 hour under an air atmosphere. This primary firing is preferably carried out for 1 to 5 hours. The calcined mixture was ground using agate mortar. The powder obtained by pulverization was obtained in pellet form, which was then placed in an alumina crucible, which was put into an electric furnace, heated together with carbon, in an NH 3 atmosphere to 1100 ° C., in a 5% H 2 and 95% N 2 atmosphere. Heat to 1600 ° C. The thus obtained sintered body into a powder, and pulverized, washed with distilled water, dried in an oven, the phosphor sample 1 (Sr Eu 0 .99 0 .01) to give the 2 Si 5 N 8.

실시예Example 2 2

출발 물질로서 SrCO3 5.0g 및 Eu2O3 0.13g을 10% 질산에 용해하여 사용한 것을 제외하고 상기 합성예 1에서와 동일하게 수행하여 형광체 샘플 2 (Sr0.98Eu0.02)2Si5N8을 얻었다.Phosphor Sample 2 (Sr 0.98 Eu 0.02 ) 2 Si 5 N 8 was prepared in the same manner as in Synthesis Example 1 except that 5.0 g of SrCO 3 and 0.13 g of Eu 2 O 3 were dissolved in 10% nitric acid. Got it.

실시예Example 3 3

출발 물질로서 SrCO3 5.0g 및 Eu2O3 0.18g을 10% 질산에 용해한 뒤, 상기 혼합 용액에 Si3N4 4.1g을 첨가하여 사용한 것을 제외하고 상기 합성예 1에서와 동일하게 수행하여 형광체 샘플 3 (Sr0 .97Eu0 .03)2Si5N8을 얻었다.5.0 g of SrCO 3 and 0.18 g of Eu 2 O 3 as starting materials were dissolved in 10% nitric acid, followed by the same procedure as in Synthesis Example 1 except that 4.1 g of Si 3 N 4 was added to the mixed solution. sample 3 (Sr Eu 0 .97 0 .03) to give the 2 Si 5 N 8.

도 2은 형광체 샘플 1의 여기 스펙트럼을 나타낸다. UV에서 청색에 이르는 폭 넓은 영역에서 빛을 흡수하므로 본 발명의 형광체 샘플은 UV LED나 청색 LED 모두에 적용 가능하다. 2 shows an excitation spectrum of phosphor sample 1. Since the light absorbs in a wide range from UV to blue, the phosphor sample of the present invention is applicable to both UV LEDs and blue LEDs.

도 3는 형광체 샘플 1의 발광 스펙트럼을 나타낸다. 3 shows the emission spectrum of Phosphor Sample 1.

도 4는 샘플 1, 2 및 3에 대한 발광 스펙트럼을 나타낸 것이다. 이로부터 Eu의 Sr에 대한 상대적인 함량이 커질수록 피크 파장이 길어짐을 확인하였다.4 shows the emission spectra for Samples 1, 2, and 3. FIG. From this, it was confirmed that the peak wavelength is longer as the relative content of Eu to Sr increases.

도 1은 본 발명의 일 구현예에 의한 LED 구조를 나타낸 개략도이다.1 is a schematic diagram showing an LED structure according to an embodiment of the present invention.

도 2는 본 발명의 다른 구현예에 의한 옥시 나이트라이드 형광체의 여기 스펙트럼을 나타낸다.2 shows an excitation spectrum of an oxynitride phosphor according to another embodiment of the present invention.

도 3은 본 발명의 또 다른 구현예에 의한 옥시 나이트라이드 형광체의 발광 스펙트럼을 나타낸다.Figure 3 shows the emission spectrum of the oxynitride phosphor according to another embodiment of the present invention.

도 4는 본 발명의 또 다른 구현예들에 의한 옥시 나이트라이드 형광체들에 대한 발광 스펙트럼을 나타낸 것이다. Figure 4 shows the emission spectrum for the oxy nitride phosphors according to another embodiment of the present invention.

도 5은 본 발명의 형광체 제조 방법의 일 구현예에 있어서, 중간 산물로서 생성되는 Sr2 +-킬레이트 화합물의 구조식을 나타낸 것이다. Figure 5 shows the structural formula of the Sr 2 + -chelate compound produced as an intermediate product in one embodiment of the phosphor production method of the present invention.

도 6은 본 발명의 형광체 제조 방법에 따라 중간 과정에서 형성되는 겔 상태의 혼합물을 도식화한 것이다. Figure 6 is a schematic of the gel mixture formed in the intermediate process according to the phosphor production method of the present invention.

도 7은 본 발명의 형광체 제조 방법의 다른 구현예에 있어서, 1차 소성 과정을 통한 변화를 개략적으로 도시한 것이다.FIG. 7 schematically illustrates a change through a primary firing process in another embodiment of the phosphor manufacturing method of the present invention.

도 8은 본 발명의 형광체 제조 방법의 또 다른 구현예에 있어서, 2차 소성 과정을 통한 형광체 형성 과정을 개략적으로 도시한 것이다.FIG. 8 schematically illustrates a phosphor forming process through a secondary firing process in another embodiment of the phosphor manufacturing method of the present invention.

도 9는 본 발명의 또 다른 구현예에 따른 형광체 제조 방법의 개략적인 공정도이다. 9 is a schematic process diagram of a phosphor manufacturing method according to another embodiment of the present invention.

도 10은 알칼리 토금속으로 Sr을 사용하고, 산으로 시트릭 산을 사용한 경우 를 예로 한 본 발명의 또 다른 구현예에 따른 형광체 제조 방법의 개략적인 공정도이다. 10 is a schematic process diagram of a phosphor manufacturing method according to another embodiment of the present invention taking Sr as an alkaline earth metal and citric acid as an acid.

<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for main parts of the drawings>

10… LED 칩 20… 금 와이어10... LED chip 20... Gold wire

30… 전기 리드선 40… 형광체 조성물30... Electrical lead wire 40... Phosphor composition

50… 에폭시 몰딩층 60… 성형 몰드50... Epoxy molding layer 60. Molding mold

70… 에폭시 돔 렌즈70... Epoxy dome lens

Claims (27)

하기 화학식 1의 화합물로 표시되는 옥시 나이트라이드 형광체:Oxynitride phosphors represented by compounds of Formula 1 <화학식 1><Formula 1> {M(1-x)Eux}aSibOcNd {M (1-x) Eu x } a Si b O c N d 상기 식에서, Where M은 알칼리 토금속이고,M is an alkaline earth metal, 0<x<1, 1.8<a<2.2, 4.5<b<5.5, 0≤c<8, 0<d≤8 및 0<c+d≤8이다.0 <x <1, 1.8 <a <2.2, 4.5 <b <5.5, 0 ≦ c <8, 0 <d ≦ 8 and 0 <c + d ≦ 8. 제1항에 있어서, 상기 화학식 1에서 M은 Ba, Sr 또는 Ca인 것을 특징으로 하는 옥시 나이트라이드 형광체.The oxynitride phosphor of claim 1, wherein M in Formula 1 is Ba, Sr, or Ca. 제1항에 있어서, 상기 화학식 1의 화합물이 {Sr(1-x)Eux}aSibOcNd, 1.8<a<2.2, 4.5<b<5.5, 0<c<8, 0<d≤8 및 0<c+d≤8 이고, 0 < x ≤ 0.1인 것을 특징으로 하는 옥시 나이트라이드 형광체.The method of claim 1, wherein the compound of Formula 1 is {Sr (1-x) Eu x } a Si b O c N d , 1.8 <a <2.2, 4.5 <b <5.5, 0 <c <8, 0 < An oxynitride phosphor, wherein d ≦ 8 and 0 <c + d ≦ 8 and 0 <x ≦ 0.1. 하기 화학식 1의 화합물로 표시되며 포어 (pore)를 갖는 옥시 나이트라이드 형광체:Oxynitride phosphors represented by compounds of Formula 1 and having pores: <화학식 1><Formula 1> {M(1-x)Eux}aSibOcNd {M (1-x) Eu x } a Si b O c N d 상기 식에서, Where M은 알칼리 토금속이고,M is an alkaline earth metal, 0<x<1, 1.8<a<2.2, 4.5<b<5.5, 0≤c<8, 0<d≤8 및 0<c+d≤8이다.0 <x <1, 1.8 <a <2.2, 4.5 <b <5.5, 0 ≦ c <8, 0 <d ≦ 8 and 0 <c + d ≦ 8. 제4항에 있어서, 상기 포어는 평균 직경이 0.6㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 옥시 나이트라이드 형광체.The oxynitride phosphor according to claim 4, wherein the pore has an average diameter of 0.6 µm or less. 제4항에 있어서, 상기 옥시 나이트라이드 형광체 단면 1 ㎛2당 0.01개 이하의 포어 개수를 갖는 것을 특징으로 하는 옥시 나이트라이드 형광체.The oxynitride phosphor according to claim 4, wherein the oxynitride phosphor has a pore number of 0.01 or less per 1 µm 2 of the cross section. 제4항에 있어서, 상기 포어 간의 평균 거리가 1㎛ 이상인 것을 특징으로 하는 옥시 나이트라이드 형광체.The oxynitride phosphor according to claim 4, wherein the average distance between the pores is 1 µm or more. 제4항에 있어서, 상기 포어의 단면이 원형, 타원형 또는 다각형인 것을 특징으로 하는 옥시 나이트라이드 형광체. The oxynitride phosphor according to claim 4, wherein the pore has a circular, oval or polygonal cross section. UV 발광 다이오드 (LED: light emitting diode); 및UV light emitting diodes (LEDs); And 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항의 옥시 나이트라이드 적색 형광체을 포함하 는 백색 발광 소자.A white light emitting device comprising the oxynitride red phosphor of any one of claims 1 to 8. 제9항에 있어서, 상기 UV-LED는 여기 광원이 자외선, 근자외선 영역의 전자기파인 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.10. The white light emitting device of claim 9, wherein the UV-LED has an excitation light source of electromagnetic waves in the ultraviolet and near ultraviolet regions. 제9항에 있어서, 상기 발광 다이오드의 여기 광원이 390 내지 460nm 범위의 파장 대역을 갖는 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.10. The white light emitting device of claim 9, wherein the excitation light source of the light emitting diode has a wavelength band in the range of 390 to 460 nm. 제9항에 있어서, 청색 형광체 및 녹색 형광체 중에서 선택된 하나 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.The white light emitting device of claim 9, further comprising at least one selected from a blue phosphor and a green phosphor. 제12항에 있어서, 상기 청색 형광체는 (Sr,Ba,Ca)5(PO4)3Cl:Eu2 +; BaMg2Al16O27:Eu2+; Sr4Al14O25:Eu2 +; BaAl8O13:Eu2 +; (Sr,Mg,Ca,Ba)5(PO4)3Cl:Eu2 +; BaMgAl10O17:Eu2+ 및 Sr2Si3O82SrCl2:Eu2 +로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.The method of claim 12, wherein the blue phosphor is (Sr, Ba, Ca) 5 (PO 4) 3 Cl: Eu 2 +; BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu 2+ ; Sr 4 Al 14 O 25: Eu 2 +; BaAl 8 O 13: Eu 2 + ; (Sr, Mg, Ca, Ba ) 5 (PO 4) 3 Cl: Eu 2 +; BaMgAl 10 O 17 : Eu 2+ And Sr 2 Si 3 O 8 2 2SrCl: a white light emitting element, characterized in that at least one selected from the group consisting of Eu 2 +. 제12항에 있어서, 상기 녹색 형광체는 (Ba,Sr,Ca)2SiO4:Eu2 +; Ba2MgSi2O7:Eu2 +; Ba2ZnSi2O7:Eu2+; BaAl2O4:Eu2 +; SrAl2O4:Eu2 +; BaMgAl10O17:Eu2 +, Mn2 + ; 및 BaMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.The method of claim 12, wherein the green phosphor is (Ba, Sr, Ca) 2 SiO 4: Eu 2 +; Ba 2 MgSi 2 O 7: Eu 2 +; Ba 2 ZnSi 2 O 7 : Eu 2+ ; BaAl 2 O 4: Eu 2 + ; SrAl 2 O 4: Eu 2 + ; BaMgAl 10 O 17: Eu 2 + , Mn 2 +; And BaMg 2 Al 16 O 27 : Eu 2+ , Mn 2+ . 제12항에 있어서, 상기 옥시 나이트라이드 형광체의 방출 스펙트럼 피크 파장이 610 내지 650 nm이고, 상기 청색 형광체의 방출 스펙트럼 피크 파장이 440 내지 460 nm이고, 상기 녹색 형광체의 방출 스펙트럼 피크 파장이 510 내지 560 nm인 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.The emission spectrum peak wavelength of the oxynitride phosphor is 610 to 650 nm, the emission spectrum peak wavelength of the blue phosphor is 440 to 460 nm, and the emission spectrum peak wavelength of the green phosphor is 510 to 560. White light emitting device, characterized in that nm. 청색 발광 다이오드 (LED: light emitting diode); 및Blue light emitting diodes (LEDs); And 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항의 옥시 나이트라이드 적색 형광체을 포함하는 백색 발광 소자.A white light emitting device comprising the oxynitride red phosphor of any one of claims 1 to 8. 제16항에 있어서, 녹색 형광체를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.17. The white light emitting device of claim 16, further comprising a green phosphor. 제9항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 백색 발광 소자는 신호등, 통신 기기, 디스플레이 장치의 백라이트 또는 조명용인 것을 특징으로 하는 백색 발광 소자.18. The white light emitting device according to any one of claims 9 to 17, wherein the white light emitting device is for backlighting or illumination of a traffic light, a communication device, and a display device. (a) 알칼리 토금속 전구체 화합물, Eu 전구체 화합물, 산, Si3N4 분말 및 킬레이트 화합물의 혼합물을 겔 상태를 형성하는 단계; (a) forming a gel state of a mixture of an alkaline earth metal precursor compound, an Eu precursor compound, an acid, a Si 3 N 4 powder, and a chelate compound; (b) 상기 혼합물을 건조 및 1차 소성하는 단계; 및(b) drying and first firing the mixture; And (c) 상기 (b) 단계의 결과물을 분쇄 및 2차 소성하는 단계를 포함하는 형광체 제조 방법. (c) pulverizing and secondary firing the product of step (b). 제19항에 있어서, 상기 (a) 단계에서 상기 알칼리 토금속 전구체 화합물이 BaCO3, BaO, Ba(NO3)2, BaCl2, SrCO3, SrO, Sr(NO3)2, SrCl2, CaCO3, CaO, Ca(NO3)2 또는 CaCl2인 것을 특징으로 하는 형광체 제조 방법.The method of claim 19, wherein in step (a), the alkaline earth metal precursor compound is BaCO 3 , BaO, Ba (NO 3 ) 2 , BaCl 2 , SrCO 3 , SrO, Sr (NO 3 ) 2 , SrCl 2 , CaCO 3 , CaO, Ca (NO 3 ) 2 or CaCl 2 The method for producing a phosphor. 제19항에 있어서, 상기 (a) 단계에서 상기 Eu 전구체 화합물이 Eu2O3, Eu(NO3)3 또는 EuCl3인 것을 특징으로 하는 제조 방법.20. The method according to claim 19, wherein the Eu precursor compound in step (a) is Eu 2 O 3 , Eu (NO 3 ) 3 or EuCl 3 . 제19항에 있어서, 상기 (a) 단계에서 상기 산이 염산, 황산, 질산, 아세트산, 부티르산, 팔미트산, 옥살산 또는 타르타르산인 것을 특징으로 하는 제조 방법.20. The process according to claim 19, wherein the acid in step (a) is hydrochloric acid, sulfuric acid, nitric acid, acetic acid, butyric acid, palmitic acid, oxalic acid or tartaric acid. 제19항에 있어서, 상기 (a) 단계에서 상기 산은 0.1 내지 10 N의 농도인 것을 사용하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.20. The method according to claim 19, wherein in the step (a), the acid is used at a concentration of 0.1 to 10 N. 제19항에 있어서, 상기 (b) 단계에서 상기 킬레이트 화합물은 시트르산, 글리신, 유레아 또는 에틸렌다이아민테트라아세트산 (EDTA)인 것을 특징으로 하는 제조 방법.The method of claim 19, wherein the chelate compound in step (b) is citric acid, glycine, urea or ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA). 제19항에 있어서, 상기 (b) 단계의 1차 소성 과정을 공기 분위기 하, 300 내지 700℃에서 수행하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.20. The method according to claim 19, wherein the first firing process of step (b) is performed at 300 to 700 ° C under an air atmosphere. 제19항에 있어서, 상기 (c) 단계의 2차 소성 과정을 1300 내지 1700℃에서 10 내지 100 시간 동안 NH3, H2 및 N2, 또는 NH3, H2 및 N2의 혼합물 가스 분위기 하에서 수행하는 것을 특징으로 하는 제조 방법. 20. The process of claim 19, wherein the secondary firing process of step (c) is performed at 1300 to 1700 ° C. for 10 to 100 hours under a gas atmosphere of NH 3 , H 2 and N 2 , or a mixture of NH 3 , H 2 and N 2 . A production method characterized by performing. 제19항 내지 제26항 중 어느 한 항의 방법으로 제조된 나이트라이드 형광체.27. A nitride phosphor prepared by the method of any one of claims 19-26.
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