KR101267765B1 - 항산화 효과를 갖는 하고초 ｐｓｅ 추출물을 제조하는 방법 및 이 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 항산화 효능을 갖는 하고초 추출물을 유효성분으로 함유하는 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 일반용매 추출법이 아닌 PSE(Pressed solvent extract) 추출법을 이용하여 추출한 하고초(Prunella vulgaris) PSE 추출물은 항산화 및 항균 효과를 나타내는 바, 항산화 및 항균효과를 갖는 화장료 조성물로 사용될 수 있다.

Description

항산화 효과를 갖는 하고초 ＰＳＥ 추출물을 제조하는 방법 및 이 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물{A preparation method for PSE extract of Prunella vulgaris having antioxidative effect and the cosmetic composition comprising the same}

본 발명은 항산화 효과를 갖는 하고초 PSE 추출물을 제조하는 방법 및 이 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물에 관한 것이다.

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현대인의 평균수명이 연장됨에 따라 노인성 질환의 발병이 증가되고 있는데, 대부분 영양소의 과다섭취, 흡연, 스트레스 및 지나친 음주 등에 의해 생체 내 정상적인 세포대사 과정에서 생성되는 활성산소 및 유리라디칼이 세포 지질막의 손상, 지질 산화, 단백질 분해 등을 초래함으로써 발병하는 것으로 알려져 있다.¹⁾ 또한 지질의 산화과정은 유리라디칼(free radical)반응으로 전개되어 화장품, 식품의 품질을 저하시키고 영양소의 손실을 유발한다. 이러한 반응을 억제하기 위하여 항산화제가 사용되고 있으며, 항산화제는 경제성 및 제품 안정성 등을 향상시키기 위해 합성 항산화제인 butylated hydroxytoluene(BHT)과 tertiary butylhydroquinone(TBHQ)이 많이 이용되고 있는 실정이다. 그러나 합성 항산화제의 발암가능성이 제기되면서 천연 항산화제에 대한 관심이 증가되고 있다.²⁾ 천연물에 존재하는 플라보노이드(flavonoids), 안토시아닌(anthocyanins),카로티노이드(carotenoids), 비타민(vitamin) 및 정유(essential oil)등은 유리라디칼을 제거하여 항산화 활성을 나타낸다. 나아가 식물에 함유된 천연 항산화물질이 유리라디칼로 인해 유발되는 각종 암 및 노화 관련 질환의 예방에 효과가 있는 것으로 보고되고 있으며 천연물을 대상으로 한 항산화 활성 연구는 매우 활발하게 진행되고 있다.³⁾

하고초(Prunella vulgaris)는 꿀풀과(Labiatae)에 속하며 위쪽으로 화관이 남아 있고, 꽃받침 속에 4분과가 있는 다년생 초본으로 한방에서는 지상부의 전초 말린 것을 하고초라고 부르며, 청간, 이뇨, 소염, 해열 및 혈압강하 등의 효능이 있는 것으로 알려져 있다^{4 )}. 하고초 전초에는 우르솔릭산(ursolic acid)^{4 )}, 카페인산(caffeic acid), 로즈마리산(rosmarinic acid), 카로티노이드, 타닌, 유기산 등이 함유되어 있으며^{5 )}, 꽃으로부터 사포닌(saponin), 트리테르펜(triterpene), 플라보노이드류, 스테롤(sterol) 및 지방산 등이 보고된 바 있다^{6 )}. 생리활성 면에서는 전초의 열수 추출물로부터 인체 면역 결핍 바이러스 타입(human immunodeficiency virus type)-1 억제활성^{7 )}, 항알레르기 활성^{8 )} 및 항산화 활성이 보고되어 있다^{9 )}.

이에 본 발명자들은 하고초를 일반용매 추출이 아닌 PSE(Pressed solvent extract) 추출방법을 이용하여 추출하여 항산화 활성 및 항균효과 등과 같은 생리활성을 확인함으로써 본 발명을 완성하였다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 하고초(Prunella vulgaris) PSE 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 및 항균효과를 갖는 화장료 조성물을 제공한다.

이하, 본 발명의 PSE 추출물을 수득하는 제조방법을 상세히 설명한다.

본원에서 정의되는 상기 추출물은 건조 상태의 하고초를 분쇄기를 이용하여 세절한 후, 정제수를 포함한 탄소수 1 내지 4의 저급 알콜, 아세톤, 클로로포름, 메틸렌클로리드, 헥산, 1,3-부티렌 글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 글리세롤, 프로필렌글리콜 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 1,3-부티렌 글리콜, 글리세롤, 프로필렌글리콜, 보다 바람직하게는 1,3-부티렌 글리콜 용액을 상기 하고초 분말과의 중량비(w/w)가 1 : 20, 바람직하게는 1 : 15, 보다 바람직하게는 1 : 9가 되도록 주입하는 제 1단계; 상기 혼합물을 10 내지 100℃, 바람직하게는 30 내지 90℃의 온도에서 PSE 추출기를 이용하여 30분 내지 5시간, 바람직하게는 2시간 내지 4시간 동안 추출하는 제 2단계; 상기 추출된 용액은 10 내지 100℃, 바람직하게는 30 내지 60℃의 온도에서 여과하는 제 3단계의 제조공정을 포함하는 항산화 및 항균효과를 갖는 하고초 PSE 추출물을 수득하는 제조방법을 제공한다.

본원에서 정의되는 상기 추출물은 정제수를 포함한 탄소수 1 내지 4의 저급 알콜, 아세톤, 클로로포름, 메틸렌클로리드, 헥산, 1,3-부티렌 글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 글리세롤, 프로필렌글리콜 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 1,3-부티렌 글리콜, 글리세롤, 프로필렌글리콜, 보다 바람직하게는 1,3-부티렌 글리콜 용액에 가용한 추출물을 포함한다.

본 발명은 상기 하고초(Prunella vulgaris) 추출물은 PSE(Pressed solvent extract) 추출법을 이용하여 추출됨을 특징으로 한다.

본 발명은 상기의 제조방법으로 수득한 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 및 항균효과를 갖는 화장료 조성물을 제공한다.

상기 추출방법에 의해 얻어진 PSE 추출물은 종래의 추출방법으로 제조된 하고초 추출물보다 강력한 항산화 및 항균효과를 나타냈음을 확인할 수 있었다.

상기 추출물의 화장료 조성물은, 조성물 총 중량에 대하여 상기 추출물을 0.001 내지 90 중량%, 바람직하게는 0.01 내지 10 중량%로 사용이 가능하다.

또한, 본 발명의 추출물을 포함하는 상기 화장료 조성물은 화장수, 스킨, 로션, 영양로션, 영양크림, 마사지 크림, 에센스, 팩, 클렌징, 세안제, 비누, 트리트먼트, 미용액 등이 있다.

본 발명의 화장료는 수용성 비타민, 유용성 비타민, 고분자 펩티드, 고분자다당, 스핑고 지질 및 해초 엑기스로 이루어진 군에서 선택된 조성물을 포함한다.

수용성 비타민으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 비타민 B1, 비타민 B2, 비타민 B6, 피리독신, 염산피리독신, 비타민 B12, 판토텐산, 니코틴산, 니코틴산아미드, 엽산, 비타민 C, 비타민 H 등을 들 수 있으며, 그들의 염 (티아민염산염, 아스코르빈산나트륨염 등)이나 유도체 (아스코르빈산-2-인산나트륨염, 아스코르빈산-2-인산마그네슘염 등)도 본 발명에서 사용할 수 있는 수용성 비타민에 포함된다. 수용성 비타민은 미생물 변환법, 미생물의 배양물로부터의 정제법, 효소법 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 수득할 수 있다.

유용성 비타민으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 비타민 A, 카로틴, 비타민 D2, 비타민 D3, 비타민 E (DL-알파 토코페롤, D-알파 토코페롤, D-알파 토코페롤) 등을 들 수 있으며, 그들의 유도체 (팔미틴산아스코르빈, 스테아르산아스코르빈, 디팔미틴산아스코르빈, 아세트산 DL-알파토코페롤, 니코틴산 DL-알파 토코페롤비타민 E. DL-판토테닐알코올, D-판토테닐알코올, 판토테닐에틸에테르 등)도 본 발명에서 사용되는 유용성 비타민에 포함된다. 유용성 비타민은 미생물 변환법, 미생물의 배양물로부터의 정제법, 효소 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 취득할 수 있다.

고분자 펩티드로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 콜라겐, 가수분해 콜라겐, 젤라틴, 엘라스틴, 가수분해 엘라스틴, 케라틴 등을 들 수 있다. 고분자 펩티드는 미생물의 배양액으로부터의 정제법, 효소법 또는 화학 합성법 등의 통상의 방법에 의해 정제 취득할 수 있으며, 또는 통상 돼지나 소 등의 진피, 누에의 견섬유 등의 천연물로부터 정제하여 사용할 수 있다.

고분자 다당으로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 히드록시에틸셀룰로오스, 크산탄검, 히알루론산나트륨, 콘드로이틴 황산 또는 그 염 (나트륨염 등) 등을 들 수 있다. 예를 들어, 콘드로이틴 황산 또는 그 염 등은 통상 포유 동물이나 어류로부터 정제하여 사용할 수 있다.

스핑고 지질로서는 화장품에 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 세라미드, 피토스핑고신, 스핑고당지질 등을 들 수 있다. 스핑고 지질은 통상 포유류, 어류, 패류, 효모 또는 식물 등으로부터 통상의 방법에 의해 정제하거나 화학 합성법에 의해 취득할 수 있다.

해초 엑기스로는 화장품 배합 가능한 것이라면 어떠한 것이라도 되지만, 바람직하게는 갈조 엑기스, 홍조 엑기스, 녹조 엑기스 등을 들 수 있으며, 또, 이들의 해초 엑기스로부터 정제된 칼라기난, 아르긴산, 아르긴산나트륨, 아르긴산칼륨 등도 본 발명에서 사용되는 해초 엑기스에 포함된다. 해초 엑기스는 해초로부터 통상의 방법에 의해 정제하여 취득할 수 있다.

본 발명의 화장료에는 상기 필수 성분과 더불어 필요에 따라 통상 화장료에 배합되는 다른 성분을 배합해도 된다.

이외에 첨가해도 되는 배합 성분으로서는 유지 성분, 보습제, 에몰리엔트제, 계면활성제, 유기 및 무기 안료, 유기 분체, 자외선 흡수제, 방부제, 살균제, 산화 방지제, 식물 추출물, pH 조정제, 알콜, 색소, 향료, 혈행 촉진제, 냉감제, 제한제, 정제수 등을 들 수 있다.

유지 성분으로서는 에스테르계 유지, 탄화수소계 유지, 실리콘계 유지, 불소계 유지, 동물 유지, 식물 유지 등을 들 수 있다.

에스테르계 유지로서는 트리2-에틸헥산산글리세릴, 2-에틸헥산산세틸, 미리스틴산이소프로필, 미리스틴산부틸, 팔미틴산이소프로필, 스테아르산에틸, 팔미틴산옥틸, 이소스테아르산이소세틸, 스테아르산부틸, 리놀레산에틸, 리놀레산이소프로필, 올레인산에틸, 미리스틴산이소세틸, 미리스틴산이소스테아릴, 팔미틴산이소스테아릴, 미리스틴산옥틸도데실, 이소스테아르산이소세틸, 세바신산디에틸, 아디핀산디이소프로필, 네오펜탄산이소알킬, 트리 (카프릴, 카프린산) 글리세릴, 트리2-에틸헥산산트리메틸롤프로판, 트리이소스테아르산트리메틸롤프로판, 테트라2-에틸헥산산펜타엘리슬리톨, 카프릴산세틸, 라우린산데실, 라우린산헥실, 미리스틴산데실, 미리스틴산미리스틸, 미리스틴산세틸, 스테아르산스테아릴, 올레인산데실, 리시노올레인산세틸, 라우린산이소스테아릴, 미리스틴산이소트리데실, 팔미틴산이소세틸, 스테아르산옥틸, 스테아르산이소세틸, 올레인산이소데실, 올레인산옥틸도데실, 리놀레산옥틸도데실, 이소스테아르산이소프로필, 2-에틸헥산산세토스테아릴, 2-에틸헥산산스테아릴, 이소스테아르산헥실, 디옥탄산에틸렌글리콜, 디올레인산에틸렌글리콜, 디카프린산프로필렌글리콜, 디 (카프릴, 카프린산) 프로필렌글리콜, 디카프릴산프로필렌글리콜, 디카프린산네오펜틸글리콜, 디옥탄산네오펜틸글리콜, 트리카프릴산글리세릴, 트리운데실산글리세릴, 트리이소팔미틴산글리세릴, 트리이소스테아르산글리세릴, 네오펜탄산옥틸도데실, 옥탄산이소스테아릴, 이소노난산옥틸, 네오데칸산헥실데실, 네오데칸산옥틸도데실, 이소스테아르산이소세틸, 이소소테아르산이소스테아릴, 이소스테아르산옥틸데실, 폴리글리세린올레인산에스테르, 폴리글리세린이소스테아르산에스테르, 시트르산트리이소세틸, 시트르산트리이소알킬, 시트르산트리이소옥틸, 락트산라우릴, 락트산미리스틸, 락트산세틸, 락트산옥틸데실, 시트르산트리에텔, 시트르산아세틸트리에틸, 시트르산아세틸트리부틸, 시트르산트리옥틸, 말산디이소스테아릴, 히드록시스테아르산 2-에틸헥실, 숙신산디2-에틸헥실, 아디핀산디이소부틸, 세바신산디이소프로필, 세바신산디옥틸, 스테아르산콜레스테릴, 이소스테아르산콜레스테릴, 히드록시스테아르산콜레스테릴, 올레인산콜레스테릴, 올레인산디히드로콜레스테릴, 이소스테아르산피트스테릴, 올레인산피트스테릴, 12-스테알로일히드록시스테아르산이소세틸, 12-스테알로일히드록시스테아르산스테아리리, 12-스테알로일히드록시스테아르산이소스테아릴 등의 에스테르계 등을 들 수 있다.

탄화 수소계 유지로서는 스쿠알렌, 유동 파라핀, 알파-올레핀올리고머, 이소파라핀, 세레신, 파라핀, 유동 이소파라핀, 폴리부덴, 마이크로크리스탈린왁스, 와셀린 등의 탄화 수소계 유지 등을 들 수 있다.

실리콘계 유지로서는 폴리메틴실리콘, 메틸페닐실리콘, 메틸시클로폴리실록산, 옥타메틸폴리실록산, 데카메틸폴리실록산, 도데카메틸시클로실록산, 디메틸실록산메틸세틸옥시실록산 공증합체, 디메틸실록산메틸스테알록시실록산 공중합체, 알킬 변성 실리콘유, 아미노 변성 실리콘유 등을 들 수 있다.

불소계 유지로서는 퍼플루오로폴리에테르 등을 들 수 있다.

동물 또는 식물 유지로서는 아보카도유, 아몬드유, 올리브유, 참깨유, 쌀겨유, 새플라워유, 대두유, 옥수수유, 유채유, 행인유, 팜핵유, 팜유, 피마자유, 해바라기유, 포도종자유, 면실유, 야자유, 쿠쿠이너트유, 소맥배아유, 쌀배아유, 시아버터, 월견초유, 마커데이미아너트유, 메도홈유, 난황유, 우지마유, 밍크유, 오렌지라피유, 호호바유, 캔데리러왁스, 카르나바왁스, 액상 라놀린, 경화피마자유 등의 동물 또는 식물 유지를 들 수 있다.

보습제로서는 수용성 저분자 보습제, 지용성 분자 보습제, 수용성 고분자, 지용성 고분자 등을 들 수 있다.

수용성 저분자 보습제로서는 세린, 글루타민, 솔비톨, 만니톨, 피롤리돈-카르복실산타느륨, 글리세린, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜B (중합도 n=2 이상), 폴리프로필렌글리콜 (중합도 n=2 이상), 폴리글리세린B (중합도 n=2 이상), 락트산, 락트산염 등을 들 수 있다. 지용성 저분자 보습제로서는 콜레스테롤, 콜레스테롤에스테르 등을 들 수 있다. 수용성 고분자로서는 카르복시비닐폴리머, 폴리아스파라긴산염, 트라가칸트, 크산탄검, 메틸셀룰로오스, 히드록시메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스, 수용성 키틴, 키토산, 덱스트린 등을 들 수 있다. 지용성 고분자로서는 폴리비닐피롤리돈 에이코센 공중합체, 폴리비닐피롤리돈 헥사데센 공중합체, 니트로셀룰로오스, 덱스트린지방산에스테르, 고분자 실리콘 등을 들 수 있다.

에몰리엔트제로서는 장쇄아실글루타민산콜레스테릴에스테르, 히드록시스테아르산콜레스테릴, 12-히드록시스테아르산, 스테아르산, 로진산, 라놀린지방산콜레스테릴에스테르 등을 들 수 있다.

계면 활성제로서는 비이온성 계면 활성제, 음이온성 계면 활성제, 양이온성 계면 활성제, 양성 계면 활성제 등을 들 수 있다.

비이온성 계면 활성제로서는 자기 유화형 모노스테아르산글리세린, 프로필렌글리콜지방산에스테르, 글리세린지방산에스테르, 폴리글리세린지방산에스테르, 솔비탄지방산에스테르, POE (폴리옥시에틸렌) 솔비탄지방산에스테르, POE 글리세린지방산에스테르, POE 알킬에테르, POE 지방산에스테르, POE 경화피마자유, POE 피마자유, POE POP (폴리옥시에틸렌ㆍ폴리옥시프로필렌) 공중합체, POE POP 알킬에테르, 폴리에테르변성실리콘, 라우린산알카놀아미드, 알킬아민옥시드, 수소첨가대두인지질 등을 들 수 있다.

음이온성 계면 활성제로서는 지방산비누, 알파-아실술폰산염, 알킬술폰산염, 알킬알릴술폰산염, 알킬나프탈렌술폰산염, 알킬황산염, POE 알킬에테르황산염, 알킬아미드황산염, 알킬인산염, POE 알킬인삼염, 알킬아미드인산염, 알킬로일알킬타우린염, N-아실아미노산염, POE 알킬에테르카르복실산염, 알킬술포숙신산염, 알킬술포아세트산나트륨, 아실화 가수분해 콜라겐펩티드염, 퍼플루오로알킬인산에스테르 등을 들 수 있다.

양이온성 계면 활성제로서는 염화알킬트리에틸암모늄, 염화스테아릴트리메틸암모늄, 브롬화스테아릴트리메틸암모늄, 염화세토스테아릴트리메틸암모늄, 염화디스테아릴디메틸암모늄, 염화스테아릴디메틸멘질암모늄, 보름화베헤닐트리메틸암모늄, 염화벤잘코늄, 스테아르산디에틸아미노에틸아미드, 스테아르산디메틸아미노프로필아미드, 라놀린 유도체 제 4급 암모늄염 등을 들 수 있다.

양성 계면 활성제로서는 카르복시베타인형, 아미드베타인형, 술포베타인형, 히드록시술포베타인형, 아미드술포베타인형, 포스포베타인형, 아미노카르복실산염형, 이미다졸린 유도체형, 아미드아민형 등의 양성 계면 활성제 등을 들 수 있다.

유기 및 무기 안료로서는 규산, 무수규산, 규산마그네슘, 탤크, 세리사이트, 마이카, 카올린, 벵갈라, 클레이, 벤토나이트, 티탄피막운모, 옥시염화비스무트, 산화지르코늄, 산화마그네슘, 산화아연, 산화티탄, 산화알루미늄, 황산칼슘, 황산바륨, 황산마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 산화철, 군청, 산화크롬, 수산화크롬, 칼라민 및 이들의 복합체 등의 무기 안료; 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리우레탄, 비닐수지, 요소수지, 페놀수지, 불소수지, 규소수지, 아크릴수지, 멜라민수지, 에폭시수지, 폴리카보네이트수지, 디비닐벤젠스티렌 공중합체, 실크파우더, 셀룰로오스, CI 피그먼트옐로우, CI 피그먼트오렌지 등의 유기 안료 및 이들의 무기 안료와 유기 안료의 복합 안료 등을 들 수 있다.

유기 분체로서는 스테아르산칼슘 등의 금속비누; 세틸린산아연나트륨, 라우릴린산아연, 라우릴린산칼슘 등의 알킬인산금속염; N-라우로일-베타-알라닌칼슘, N-라우로일-베타-알라닌아연, N-라우로일글리신칼슘 등의 아실아미노산 다가금속염; N-라우로일-타우린칼슘, N-팔미토일-타우린칼슘등의 아미드술폰산 다가금속염; N-엡실론-라우로일-L-리진, N-엡실론-팔미토일리진, N-알파-파리토일올니틴, N-알파-라우로일아르기닌, N-알파-경화우지지방산아실아르기닌 등의 N-아실염기성아미노산; N-라우로일글리실글리신 등의 N-아실폴리펩티드; 알파-아미노카프릴산, 알파-아미노라우린산 등의 알파-아미노지방산; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 나일론, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌, 디비닐벤젠스티렌 공중합체, 사불화에틸렌 등을 들 수 있다.

자외선 흡수제로서는 파라아미노벤조산, 파라아미노벤조산에틸, 파라아미노벤조산아밀, 파라아미노벤조산옥틸, 살리실산에틸렌글리콜, 살리신산페닐, 살리신산옥틸, 살리신산벤질, 살리신산부틸페닐, 살리신산호모멘텔, 계피산벤질, 파라메톡시계피산-2-에톡시에틸, 파라메녹시계피산옥틸, 다파라메톡시계피산모노-2-에틸헥산글리세릴, 파라메톡시계피산이소프로필, 디이소프로필디이소프로필계피산에스테르 혼합물, 우로카닌산, 우로카닌산에틸, 히드록시메톡시벤조페논, 히드록시메톡시벤조페논술폰산 및 그 염, 디히드록시메톡시벤조페논, 디히드록시메톡시벤조페논디술폰산나트륨, 디히드록시벤조페논, 테트라히드록시벤조페논, 4-tert-부틸-4-메톡시디벤조일메탄, 2,4,6-트리아닐리노-ρ-(카르보-2-에틸헥실-1-옥시)-1,3,5-트리아진, 2-(2-히드록시-5-메틸페닐)벤조트리아졸 등을 들 수 있다.

살균제로서는 히노키티올, 트리클로산, 트리클로로히드록시디페닐에테르, 크로르헥시딘글루콘산염, 페녹시에탄올, 레조르신, 이소프로필메틸페놀, 아줄렌, 살리칠산, 진크필리티온, 염화벤잘코늄, 감광소 301호, 모노니트로과이어콜나트륨, 운데시렌산 등을 들 수 있다.

산화 방지제로서는 부틸히드록시아니솔, 갈릭산프로필, 엘리소르빈산 등을 들 수 있다.

pH 조정제로서는 시트르산, 시트르산나트륨, 말산, 말산나트륨, 프말산, 프말산나트륨, 숙신산, 숙신산나트륨, 수산화나트륨, 인산일수소나트륨 등을 들 수 있다.

알코올로서는 세틸알코올 등의 고급 알코올을 들 수 있다.

또한, 이외에 첨가해도 되는 배합 성분은 이에 한정되는 것은 아니며, 상기 어느 성분도 본 발명의 목적 및 효과를 손상시키지 않는 범위 내에서 배합 가능하지만, 총중량에 대하여 바람직하게는 0.01 내지 5 중량%, 보다 바람직하게는 0.01 내지 3 중량%로 배합된다.

본 발명의 화장료는 용액, 유화물, 점성형 혼합물 등의 형상을 취할 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물에 포함되는 성분은 유효성분으로서 상기 추출물 이외에 화장료 조성물에 통상적으로 이용되는 성분들을 포함할 수 있으며, 예를 들면 안정화제, 용해화제, 비타민, 안료 및 향료와 같은 통상적인 보조제 및 담체를 포함한다.

본 발명의 화장료 조성물은 당업계에서 통상적으로 제조되는 어떠한 제형으로도 제조될 수 있으며, 예를 들어 유액, 크림, 화장수, 팩, 파운데이션, 로션, 미용액, 모발화장료 등을 들 수 있다.

구체적으로, 본 발명의 화장료 조성물은 스킨로션, 스킨소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스쳐 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처크림, 핸드크림, 파운데이션, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션 및 바디클린저의 제형을 포함한다.

본 발명의 제형이 페이스트, 크림 또는 겔인 경우에는 담체 성분으로서 동물섬유, 식물섬유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌 글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크 또는 산화아연 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 파우더 또는 스프레이인 경우에는 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄 히드록시드, 칼슘 실리케이트 또는 폴리아미드 파우더가 이용될 수 있고, 특히 스프레이인 경우에는 추가적으로 클로로플루오로히드로카본, 프로판/부탄 또는 디메틸 에테르와 같은 추진체를 포함할 수 있다.

본 발명의 제형이 용액 또는 유탁액의 경우에는 담체 성분으로서 용매, 용매화제 또는 유탁화제가 이용되고, 예컨대 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸 카보네이트, 에틸 아세테이트, 벤질 알코올, 벤질 벤조에이트, 프로필렌 글리콜, 1, 3-부틸글리콜 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌 글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 있다.

본 발명의 제형이 현탁액인 경우에는 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌글리콜과 같은 액상 회석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 계면-활성제 함유 클렌징인 경우에는 담체 성분으로서 지방족 알코올 설페이트, 지방족 알코올 에테르 설페이트, 설포숙신산 모노에스테르, 이세티오네이트, 이미다졸리늄 유도체, 메틸타우레이트, 사르코시네이트, 지방산 아미드에테르 설페이트, 알킬아미도베타인, 지방족 알코올, 지방산 글리세리드, 지방산 디에탄올아미드, 식물성 유, 리놀린 유도체 또는 에톡실화 글리세롤 지방산 에스테르 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 하고초 PSE 추출물은 높은 항산화능 및 피부상제균 효능평가를 통한 항균효과를 지니므로, 항산화 및 항균효과를 갖는 화장료 조성물로 유용하게 이용될 수 있다.

도 1은 하고초 PSE 추출물의 SOD 활성(%)을 나타내는 도이고,
도 2은 하고초 PSE 추출물의 xanthine oxidase 억제(%)를 나타내는 도이며,
도 3은 하고초 PSE 추출물의 전자공여능(%)을 나타낸 도이다.

이하, 본 발명을 하기의 실시예 및 실험예에 의해 상세히 설명한다.

단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.

실시예 1. 하고초 PSE 추출물의 제조

하고초 시료는 건조된 상태로 (주)옴니허브(http://www.omniherb.com/ )에서 구입하여 사용하였다. 건조된 시료 1500g을 분쇄기(아트론믹스 DA337, 대성아트론)를 이용하여 거친 입자의 가루상태로 세절하여 희석하지 않은 1,3-부티렌 글리콜(butylene glycol) 용액(No.107-88-0, Celanese ,USA)과의 중량비(w/w)가 1 : 9가 되도록 주입하였으며 85℃에서 PSE 추출기(Auto Vacuum Paddle Mixer, Han Yang, Korea)를 이용하여 3시간 동안 추출하였다. 상기 추출된 용액은 40~50℃에서 100μm 여과 후 액체 타입의 하고초 PSE 추출물(이하, “PV-PSE”라 함) 1800g을 수득하여 하기 실험예의 재료로 사용하였다.

실험예 1. Electron donating activity ( DPPH ) 효과 측정

상기 실시예에서 수득한 시료들의 전자공여능(electron donating ability)에 대한 효과를 확인하기 위하여 Blois의 방법을 이용하여 하기와 같이 실험을 실시하였다(Blois MS. Antioxidant determination by the use of a stable free radical. Nature. 1958;26:1199-1120).

각 시료용액 160㎕에 0.2mM의 1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl(DPPH) 용액 40㎕ 넣고 교반한 후 30분간 방치한 다음 517nm에서 흡광도를 측정하였다. 이때 시료의 희석용매는 MeOH를 사용하였으며, DPPH 라디칼 소거능은 천연물 시료용액의 첨가군과 무첨가군의 흡광도 감소율로 나타내었다.

DPPH는 안정한 상태에서 자색을 띠지만 환원되어 라디칼이 소거되면 자체의 정색성을 상실하게 되므로 이를 이용하여 517nm에서 흡광도의 감소 정도를 측정함으로써 천연 추출물의 free radical 소거능을 효과적으로 측정할 수 있다.

하고초 추출물 0.1㎍, 0.5㎍, 1㎍, 5㎍, 10㎍/ml의 농도로 실험한 결과, 도 1과 같으며 농도 의존적으로 전자공여능(electron donating activity)가 강하게 나타났다(도 1 참조).

실험예 2. SOD 활성 효과 측정

상기 실시예에서 수득한 시료들의 SOD activity에 대한 효과를 확인하기 위하여 nitroblue tetrazolium(NBT) 환원방법을 이용하여 하기와 같이 실험을 실시하였다(Beauchamp C, Fridovich I : Superoxide dismutase : Improved assays and an assay applicable to acrylamide gels. Anal Biochem 44:276-287, 1971).

각 시료용액 0.1ml 와 0.1M potassium phosphate buffer(pH 7.5) 0.6ml에 xanthine(0.4mM)과 NBT(0.24mM)을 녹인 기질액 1ml를 첨가하고 xanthine oxidase(0.049 U/ml) 1ml를 가하여 37℃에서 20분간 반응시킨 후 1N HCl 1ml를 가하여 반응을 종료시킨 다음, 반응액 중에 생성된 superoxide anion radical의 양을 microplate reader(Sunrise Remote, Tecan, Austria)를 이용하여 440nm에서 흡광도를 측정하였다.

항산화 효소 중에 하나인 superoxide dismutase (SOD)는 생체에 매우 유해한 superoxide anion radical ( O₂ ^-)과 반응하여 hydrogen peroxide (H₂O₂)를 생성하는 효소로, 산소를 소비하는 모든 생물 종에 존재하여 생체 내에서 활성산소 장애에 대한 방어 작용을 하는 대표적인 활성산소 저해물질이다.

이러한 세포노화 방지 효과와 연관 깊은 superoxide dismutase를 측정한 결과, 도 2와 같이 나타났으며 100ng, 1㎍, 10㎍, 100㎍/ml의 다양한 농도 적용 시 하고초 추출물 농도가 높을수록 강한 SOD활성을 갖는 것으로 나타났다(도 2 참조).

실험예 3. Xanthine oxidase 활성 저해 효과 측정

상기 실시예에서 수득한 시료들의 Xanthine oxidase 활성 저해 효과를 확인하기 위하여 Stirpe와 Cort의 방법을 응용하여 하기와 같이 실험을 실시하였다(Stirpe, F. and Corte, E. D. : The regulation of rat liver xanthine oxidase. J. Biol. Chem., 244, 3855-3861, 1969).

기질인 2mM xanthine과 효소인 0.2U/ml xanthine oxidase를 0.1M 인산칼륨 완충제(potassium phosphate buffer(pH 7.5))에 용해시켜 기질과 효소를 제조하였다. 2mM xanthine(substrate) 0.2ml에 추출물 0.2ml을 넣은 후, 0.2U/ml xanthine oxidase 0.1ml을 넣어 37℃에서 20분간 반응시키고 1N HCl 1ml을 가하여 반응을 중지시켰다. 반응용액은 원심분리한 후 생성된 요산(uric acid) 함량을 292nm에서 흡광도를 측정하였다. 이때 대조군은 추출물 대신 0.1M 인산칼륨 완충제(potassium phosphate buffer(pH 7.5)) 0.2ml을 사용하였고, blank는 xanthine oxidase 대신에 0.1M 인산칼륨 완충제(potassium phosphate buffer(pH 7.5))를 사용하였으며, control blank는 xanthine oxidase 및 추출물 대신에 0.1M 인산칼륨 완충제(potassium phosphate buffer(pH 7.5))를 각각 0.2ml 씩 사용하여 측정하였다.

xanthine oxidase는 생체 내 퓨린(purine) 대사에 관여하는 효소로 기질인 xanthine 혹은 hypoxanthine과 반응하여 요산(uric acid)를 생성하며 반응의 중간산물로 superoxide(O₂ ^-)와 hydrogen peroxide (H₂O₂)를 생성하는 효소이다.¹⁰⁾

이러한 xanthine oxidase를 측정한 결과, 도 3과 같이 나타났으며 0.1㎍, 1㎍, 10㎍, 100㎍/ml의 다양한 농도 적용 시 하고초 추출물 농도가 높을수록 강한 효능을 나타냈다(도 3 참조).

실험예 4. 피부상재균 항균효능 평가

상기 실시예에서 수득한 시료들의 피부상재균 항균효능을 확인하기 위하여 paper disc법을 이용하여 하기와 같이 실험을 실시하였다.

즉, 평판 배지에 배양된 각 균주(스타필로코커스 아우레우스(Staphylococcus aureus, KCTC 1621) 및 스타필로코커스 에피더미스(Staphylococcus epidermidi , KCTC 1917))를 1 백금이량 취해서 액체 배지 10ml에서 18~24시간 배양하여 활성화시킨 후 다시 액체 배지 10ml에 균액을 0.1ml 접종하여 3~6시간 본 배양한 후 평판배지 1개당 균액을 약 10⁷ cells되게 접종하여 멸균 면봉으로 균일하게 도말하였다. 멸균된 filter paper disc(Tokyo, 8 mm, Japan)를 고체 평판배지에 올려놓은 다음 각각 0.05ml/disc가 되도록 시료를 농도별로 흡수시켜 35℃에서 18~24시간 배양하여 disc 주위의 clear zone(mm) 균 성장억제 영역의 직경을 측정하였다.

일반적으로 피부상재균 중 피부에 염증을 유발할 수 있는 세균인 스타필로코커스 아우레우스(Staphylococcus aureus)와 스타필로코커스 에피더미스(Staphylococcus epidermidis)를 이용하여 생육저해환(clear zone) 효능을 확인하였다.

상기 실험 결과, 스타필로코커스 에피더미스(Staphylococcus epidermidis )에서는 뚜렷한 항균 효능을 나타내지 않았지만 표 1과 같이 스타필로코커스 아우레우스(Staphylococcus aureus)에서 농도 의존적으로 높은 항균력을 나타내었다. 추출물의 용매로 사용된 1,3-butylene glycol(BG)는 보습성분 및 용매로 범용되고 있며, 고농도의 경우 항균 및 방부력을 높이는 것으로 알려져 있다. 스타필로코커스 아우레우스(Staphylococcus aureus)를 대상으로 화학 방부제의 항균력을 측정하고 상관성을 회귀 분석한 연구결과를 보면 1,3-butylene glycol은 1.8~8.4%의 방부 및 항균력을 증가시키는 것으로 보고되므로 추출물이 함유되지 않은 대조군에서도 약간의 항균효과를 나타내는 것과 연관성이 있음을 설명할 수 있다(표 1 참조).¹¹⁾

하기에 상기 조성물의 제제예를 설명하나, 이는 본 발명을 한정하고자 함이 아닌 단지 구체적으로 설명하고자 함이다.

제형예 1. 크림조성물

유상과 수상을 각각 75℃로 가열 혼합한 후 실온으로 냉각한다.

제형예 2. 맛사지크림 조성물

유상과 수상을 각각 75℃로 가열 용해 혼합한 후 실온으로 냉각한다.

제형예 3. 로션 조성물

유상과 수상을 각각 75℃로 가열 혼합 유화한 후 실온으로 냉각한다.

제형예 4. 스킨로션 조성물

수상과 에탄올상을 각각 제조 혼합한 후 여과한다.

제형예 5. 에센스 조성물

수상과 에탄올상을 각각 제조 혼합한 후 여과한다.

제형예 6. 팩 조성물

수상과 에탄올상을 각각 분산 용해하여 혼합시킨 후 실온으로 냉각한다.

제형예 7. 클렌징폼 조성물

수상과 오일상을 각각 분산 용해하여 혼합 검화한 후 실온으로 냉각한다.

Claims (6)

1. 건조 상태의 하고초를 분쇄기를 이용하여 세절한 후, 1,3-부티렌 글리콜 용액를 상기 하고초 분말과의 중량비(w/w)가 1 : 9이 되도록 주입하는 제 1단계; 상기 혼합물을 30 내지 90℃의 온도에서 PSE (Pressed solvent extract) 추출기를 이용하여 2시간 내지 4시간동안 추출하는 제 2단계; 상기 추출된 용액은 30 내지 60℃의 온도에서 여과하는 제 3단계의 제조공정을 포함하는 항산화 효과를 갖는 하고초의 PSE (Pressed solvent extract) 추출물을 수득하는 제조방법.
2. 제 1항의 제조방법을 통하여 수득된 하고초(Prunella vulgaris)의 PSE (Pressed solvent extract) 추출물을 유효성분으로 함유하는 항산화 효과를 갖는 화장료 조성물.
3. 삭제
4. 삭제
5. 삭제
6. 제 2항에 있어서,
   상기 조성물은 화장수, 스킨, 로션, 영양로션, 영양크림, 마사지 크림, 에센스, 팩, 클렌징, 세안제, 비누, 트리트먼트, 미용액의 제형으로 구성된 그룹에서 선택된 제형임을 특징으로 하는 화장료 조성물.

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