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KR100889266B1 - 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조 - Google Patents

고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조 Download PDF

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KR100889266B1
KR100889266B1 KR1020070076133A KR20070076133A KR100889266B1 KR 100889266 B1 KR100889266 B1 KR 100889266B1 KR 1020070076133 A KR1020070076133 A KR 1020070076133A KR 20070076133 A KR20070076133 A KR 20070076133A KR 100889266 B1 KR100889266 B1 KR 100889266B1
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Abstract

본 발명은 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조에 관한 것으로, 좀 더 자세하게는 종래의 집전체를 배제하고 슬러리를 접합재로 하여 단전지와 분리판을 소결 접합함으로서 강성 및 밀봉효율을 높인 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조에 관한 것이다.
본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조는 전해질(100), 상기 전해질(100)의 양측 면에 각각 접촉 형성되는 연료극(200) 및 공기극(300)을 포함하는 단전지(2000); 상기 단전지(2000)의 양측 면에 형성되어 각각 상기 공기극(300)에 공기를 공급하는 공급통로(510) 및 상기 연료극(200)에 연료가스를 공급하는 공급통로(520)가 형성된 분리판(500); 을 포함하여 형성되는 고체산화물 연료전지(1000)에 있어서, 상기 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 단전지(2000)의 일측 또는 양측이 상기 분리판(500)과 직접 접합되는 것을 특징으로 한다.
이에 따라, 본 발명은 종래의 집전체를 배제하고 슬러리를 접합재로 하여 단전지와 분리판이 소결 접합됨으로써, 단전지와 분리판간의 밀봉효율이 향상되고, 연료전지 스택의 기계적 강성이 획기적으로 좋아지며, 집전 성능 또한 향상된다.
연료전지, 고체 산화물, 집전체, 소결, 접합, 강성

Description

고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조{The combination structure of solid oxide fuel cell between electrode and interconnect}
본 발명은 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조에 관한 것으로, 좀 더 자세하게는 종래의 집전체를 배제하고 슬러리를 접합재로 하여 단전지와 분리판을 소결 접합함으로서 강성 및 밀봉효율을 높인 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조에 관한 것이다.
연료전지(Fuel Cell)는 산화에 의해서 생기는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 전지로, 수소, 산소와 같이 지구상에 풍부하게 존재하는 물질로부터 전기 에너지를 발생시키는 새로운 친환경적 미래형 에너지 기술이다.
연료전지는 공기극(Cathode)에 산소가 공급되고 연료극(Anode)에 수소가 공급되어 물의 전기분해 역반응 형태로 전기화학반응이 진행되어 전기, 열, 및 물이 발생되어 공해를 유발하지 않으면서도 고효율로 전기에너지를 생산한다.
이와 같은 연료전지는 종래 열기관에서 한계로 작용하는 카르노 순환(Carnot Cycle)의 제한으로부터 자유롭기 때문에 40% 이상의 효율을 올릴 수 있으며, 상술한 바와 같이 배출되는 물질이 물뿐이므로 공해의 우려가 없으며, 종래 열기관과는 달리 기계적으로 운동하는 부분이 불필요하기 때문에 소형화가 가능하고 소음이 없는 등 다양한 장점을 가지고 있다. 따라서 연료전지에 관련된 각종 기술 및 연구가 활발하게 진행되고 있다.
연료전지는 그 전해질 종류에 따라 인산 연료전지(PAFC, Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융 탄산염 연료전지(MCFC, Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물 연료전지(SOFC, Solid Oxide Fuel Cell), 고분자 전해질 연료전지(PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 메탄올 연료전지(DMFC, Direct Methanol Fuel Cell), 알칼리 연료전지(AFC, Alkaline Fuel Cell) 등 여섯 가지 종류 정도가 실용화되었거나 계획 중에 있다. 각 연료전지들의 특징을 하기의 표에 정리하였다.
Figure 112007055218710-pat00001
상기 표에서 알 수 있듯이 각각의 연료전지들은 그 출력범위 및 사용용도 등이 다양하여 목적에 따라 알맞은 연료전지를 선택할 수 있으며, 이 중에서도 상기 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 상대적으로 전해질의 위치제어가 쉽고, 전해질의 위치가 고정되어 있어서 전해질 고갈의 위험성이 없으며, 부식성이 약하여 소재의 수명이 길다는 장점으로 인하여 분산 발전용, 상업용 및 가정용으로서 각광을 받고 있다.
상기 고체산화물 연료전지의 작동원리를 나타낸 개념도로, 공기극에 산소가 공급되고, 연료극에 수소가 공급되는 경우, 이때의 반응은 하기의 식을 따른다.
Figure 112007055218710-pat00002
고체산화물 연료전지는 통상 전해질로서 YSZ(yttria-stabilized zirconia), 연료극으로는 Ni-YSZ 도성 합금(cermet), 공기극으로는 페로브스카이트 재질(perovskite material)을 사용하며, 이동 이온(mobile ion)으로는 산소이온을 사용한다.
한편, 연료전지는 단위전지만으로는 충분한 전압을 얻을 수 없는 바, 필요에 따라 스택 형태로 단위전지를 적층하여 사용하게 되는데, 도 1에 종래의 고체산화물 연료전지(1)의 스택구조를 보이고 있다. 이때, 연료전지 스택에서 발생되는 전류는 셀의 면적에 비례하고, 전압은 셀의 적층 수에 비례한다. 전해질(10) 주위로 각각 연료극(20)과 공기극(30)이 배치되고, 상기 각 전극의 외측으로는 극 내부로 균일하게 가스를 공급시켜주며 전자의 이동통로를 제공하는 공기극측 집전체(41)와 연료극측 집전체(42)가 결합된다. 스택 내 단위전지들은 분리판(50)에 의하여 분리되며, 상기 분리판(50)은 연료가스 및 공기(산소)의 공급통로(51, 52) 역할도 맡는다. 연료전지 스택은 엔드플레이트(60)와 결합수단(70)에 의해 견고히 지지된다.
도 2는 종래의 고체산화물 연료전지의 단위전지 확대도이다. 전해질(10), 연료극(20) 및 공기극(30)을 포함하는 단전지(2) 주위로 금속합금 또는 귀금속 등으로 된 집전체가 배치되어 분리판(50)으로 견고히 밀봉된다. 연료전지는 가스의 공급을 통하여 전기를 발생시키는 장치로서 상당히 높은 수준의 밀봉 기술을 요구한다. 수소 및 공기가 정해진 경로를 따라서만 흘러야 하며 절대로 섞이거나 밖으로 누출되어서는 안 된다. 밀봉재(80)는 통상 유리재료 기반의 재료로 제작되는데 연료전지의 작동온도에 따라 다양한 재질로 선택된다.
상기와 같은 고체산화물 연료전지는 출력특성, 장기 운전특성, 열사이클특성 등 여러 측면에서 다양한 요구조건에 부합되고 있다. 그러나 아직까지도 해결되지 않는 문제는 밀봉(sealing)과 기계적 강도(mechanical strength)이다. 밀봉이 어려우므로 제작 및 작동효율 향상에 크게 제약을 주며, 기계적 강도가 약해 열 동적 운전이나 작은 외부 충격에도 큰 손상을 입는 약점이 있었다. 종래 이와 같은 문제점을 해결하기 위해 다양한 형태의 금속지지체형 고체산화물 연료전지가 개발되었다. 그 중, 다공성 금속지지체 위에 세라믹 요소를 적층하는 공법, 분말야금법에 의해 생성된 금속을 반소결시키고 세라믹 요소를 동시 소결하는 공법, 세라믹 요소를 코팅하는 공법 및 금속 분리판과 각 유로 및 세라믹 요소를 모두 하나로 만들어 일체형으로 소결하는 공법 등이 주목을 받았다.
그러나 이와 같은 금속지지체형 고체산화물 연료전지도 그 공정의 특성상 대면적화 및 가공비용면에서 해결하기 어려운 측면이 있다. 특히, 집전체(40)에 관한 것으로, 집전체(40)는 단전지(2)와 분리판(50) 사이에 배치되어 전기적 성능은 크게 향상시키나, 형상을 갖고 있기 때문에 밀봉효율 및 집전성능을 향상시키는 데에는 어느 정도 구조적인 한계가 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 집전체 고유의 기능을 수행하는 것 외에 연료전지 스택의 구조적인 강도를 크게 향상시키고 밀봉효율을 더욱 좋게 하며 연료전지의 생산성도 높인 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조를 제공하고자 하는 것이다.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조는 전해질(100), 상기 전해질(100)의 양측 면에 각각 접촉 형성 되는 연료극(200) 및 공기극(300)을 포함하는 단전지(2000); 상기 단전지(2000)의 양측 면에 형성되어 각각 상기 공기극(300)에 공기를 공급하는 공급통로(510) 및 상기 연료극(200)에 연료가스를 공급하는 공급통로(520)가 형성된 분리판(500); 을 포함하여 형성되는 고체산화물 연료전지(1000)에 있어서, 상기 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 단전지(2000)의 일측 또는 양측이 상기 분리판(500)과 직접 접합되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 고체산화물 연료전지(1000)의 단전지(2000)와 분리판(500)간 결합구조는 슬러리를 접합재(900)로 하여 소결되어 결합되는 것을 특징으로 한다.
아울러, 상기 슬러리는 다공성 및 도전 특성을 갖는 재질인 것을 특징으로 하고, 상기 슬러리는 금속, 세라믹 또는 금속과 세라믹 혼합물인 것을 특징으로 하며, 상기 접합재(900)는 페라이트계 금속과 NiO/YSZ가 미량 혼합된 서멧(cermet) 접합재(900)인 것을 특징으로 한다.
또, 상기 소결은 분리판(500)에 접합재(900)를 도포한 후, 상기 단전지(1000)를 올려, 1300 내지 1500 ℃의 온도로 소결하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상술한 바에 의한 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조는 상기 분리판(500)이 금속 특성을 갖는 금속지지체형인 것을 특징으로 한다.
한편, 상술한 바에 의한 고체산화물 연료전지(1000)로서, 상기 연료전지(1000)는 스택형으로 적층되어 구성되는 것을 특징으로 하고, 상기 연료전지(1000)는 금속지지체형인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 제공하는 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조에 따라 종래의 집전체를 배제하고 슬러리를 접합재로 하여 단전지와 분리판이 소결 접합됨으로써, 단전지와 분리판간의 밀봉효율이 향상되고, 연료전지 스택의 기계적 강성이 획기적으로 좋아지며, 집전 성능 또한 향상된다.
본 발명의 실시예를 첨부한 도면을 참조하여 자세히 설명한다. 도 3은 본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조를 나타내기 위한 측단면도이다. 설명의 편의를 위하여 종래의 도 2와 대비되도록 도시하였다. 종래 기술과 다르지 않은 부분으로서 필요하지 않은 사항은 설명에서 제외하나, 본 발명의 기술적 사상과 그 보호범위가 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조는 전해질(100), 상기 전해질(100)의 양측 면에 각각 접촉 형성되는 연료극(200) 및 공기극(300)을 포함하는 단전지(2000); 상기 단전지(2000)의 양측 면에 형성되어 각각 상기 공기극(300)에 공기를 공급하는 공급통로(510) 및 상기 연료극(200)에 연료가스를 공급하는 공급통로(520)가 형성된 분리판(500); 을 포함하여 형성되는 고체산화물 연료전지(1000)에 있어서, 상기 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 단전지(2000)의 일측 또는 양측이 상기 분리판(500)과 직접 접합되는 것을 특징으로 한 다.
즉, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)의 전극(200, 300) 및 분리판(500)간 결합구조는 집전체(420)를 배제하고, 상기 단전지(2000)가 분리판(500)과 직접 접합된다.
여기에서 상기 단전지(2000)의 일측 또는 양측의 의미는 상기 고체산화물 연료전지(1000)의 단전지(2000)의 일측이 되는 상기 공기극(300) 또는 연료극(200)과 양측인 상기 공기극(300)과 연료극(200) 모두에 형성될 수 있음을 뜻한다.
상기 단전지(2000)와 분리판(500)이 직접 접합되는 방법으로 슬러리를 접합재(900)로 하여 소결되어 결합될 수 있으며, 본 발명은 상기 접합재(900)를 이용한 방법 외에도 물리적 혹은 화학적인 다른 접합방법을 이용할 수 있다.
접합재(900)로 슬러리를 이용할 경우에, 금속 및/또는 세라믹 특성의 슬러리를 접합재(900)로 이용할 수 있고, 상기 슬러리는 다공성 및 도전 특성을 갖는 재질로 되어 연료극측 유로(520)로부터 공급된 연료가 이동될 수 있도록 하는 것이 바람직하다.
상기 도 3에 도시한 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)의 단전지(2000)와 분리판(500)간 결합구조는 분리판(500)의 공기극측 유로(510)와 공기극측 집전체(410)가 맞닿아 있고, 그 밑에 단전지(2000)가 놓이게 된다. 단전지(2000)는 전해질(100), 공기극(300), 연료극(200)으로 구성되어 있으며, 접합재(900)를 통해 하부 분리판(500)과 결합되어 있다. 하부 분리판(500)에는 연료극측 유로(520)가 있어 연료가스가 공급된다. 접합재(900)는 다공질이어야 하며, 연료극(200)과 분리 판(500)을 전기적으로 연결하는 본 기능 외에 공급된 연료를 연료극(200)으로 균일하게 분산시켜주는 기능과 생성된 물을 쉽게 배출되도록 돕는 기능을 한다. 밀봉재(800)는 보통 전해질(100)과 분리판(500) 사이, 상하부 분리판(500) 사이에 채워지게 된다.
상기 도 3은 상기 연료극(200)측에 구비되는 분리판(500)이 상기 접합재(900)에 의해 직접 결합되고, 상기 공기극(300) 측은 분리판(500)과의 사이에 공기극측 집전체(410)가 구비된 예를 도시하였으며, 상술한 바와 같이, 이와 반대의 형태로도 형성가능하며, 상기 집전체(410)가 모두 배제되고 상기 연료극(200) 및 공기극(300) 측에 분리판(500)이 직접 접합될 수도 있다.
이에 따라, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)의 단전지(2000)와 분리판(500)간 결합구조는 종래의 집전체를 이용함에 따라 발생되는 밀봉 및 집전의 효율성 문제를 해결 수 있을 뿐만 아니라 기계적 강도를 더욱 보강할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 연료전지 스택 제조 공법을 좀 더 구체적으로 설명한다. 전해질(100) 및 연료극(200)의 세라믹 요소들은 테이프캐스팅(tape casting process)을 이용하여 적층된다. 전해질(100)로서는 YSZ(Tosoh TZ-8Y)를 사용하는 것이 바람직하고, 연료극(200)으로서는 NiO와 YSZ(Tosoh TZ-8Y)를 6:4 질량비로 혼합하여 사용한다. 테이프캐스팅용 슬러리는 각 분말에 대해 15%wt.의 결합재 Butvar B-98, 2%wt.의 분산제 polyvinylpyrrolidone, 10%wt.의 가소제 polyethylene glycol, 100%wt.의 용매 S-NECS를 혼합한 후 48시간 볼밀하여 얻는다. 슬러리를 탈포(de-airing)시킨 후 150㎛ 혹은 250㎛ 높이의 테이프캐스터(tape-caster)를 이용하여 세라믹 시트(sheet)를 확보한다. 용도에 맞게 적층시킨 후 1500도에서 4시간 소결하여 치밀한 전해질(100) 및 어느 정도 기공이 있는 연료극(200)의 세라믹층 결합체를 얻는다.
분리판(500)으로 사용되는 금속지지체로서는 28mm의 직경과 1mm의 두께를 가지는 원형 STS430 판을 사용한다. 금속판에 폭이 0.4mm인 유로(520)를 단면상으로 만든다. 분리판(500) 위에 페라이트계 금속과 NiO/YSZ가 미량 혼합된 도성 합금인 서멧접합재(cermet adhesive, 900)를 바르고 그 위에 상기 전해질(100)과 연료극(200)의 세라믹 결합체를 올린 후 대략 1400도에서 약 10시간 소결하여 금속지지체형 단전지(2000)를 확보한다. 도 3에서 알 수 있듯이 연료극(200)과 분리판(500)간에 개재되어 있던 집전체(400)가 접합재(900)로 대체되었음을 알 수 있다.
도 4는 금속지지체형 고체산화물 연료전지(1000) 단전지(2000) 사진과 SEM 이미지이다. YSZ 전해질(100)은 약 30㎛, 연료극(200)은 약 200㎛, 다공성 금속지지체인 분리판(500)은 약 400㎛이다. 공기극(300)은 YSZ 전해질에 대해 낮은 저항특성이 보고된 바 있는 La0.8Sr0.2Co0.4Mn0.6O3 (LSCM-8246)을 사용하였다.
실시예에서는 단전지(2000)와 분리판(500)의 결합방법으로 슬러리를 접합재(900)로 하는 소결법을 설명하였으나, 이 외에도 집전체(400)를 배제하면서, 다공질로 되고 열적 및 전기적 특성이 잘 맞는 물리적 혹은 화학적인 접합방법에 의한 접합재(900)이면 본 발명의 기술적 요지에 속한다고 할 수 있다.
본 발명의 결합구조에 따라 연료전지 스택은 뛰어난 기계적 강성을 갖는다. 구조적으로 불안정하며 스택 전체적으로 강성을 발휘하지 못하던 집전체(400)를 배제하고, 다공성, 도전성 및 발수성을 갖는 접합재(900)를 이용하여 전극(200)과 분리판(500)을 결합함으로써 기계적 강성이 높아지고 분리판과의 밀봉효율이 향상되었으며, 대면적화 및 가공비용면에서 우수한 특성을 갖게 된다.
본 발명의 전극 및 분리판간 결합구조를 채용하는 고체산화물 연료전지는 스택 형태로 제작되어 분산발전용, 상업용, 가정용, 수송용, 휴대용 및 이동전원용으로서 산업적으로 다양하게 이용될 수 있다.
도 1은 종래의 고체산화물 연료전지의 스택구조
도 2는 종래의 고체산화물 연료전지의 단위전지 확대도
도 3은 본 발명의 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조를 나타내기 위한 측단면도
도 4는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 단전지 사진과 SEM 이미지
**도면의 주요부분에 대한 부호의 설명**
1000 : 연료전지 2000 : 단전지(전해질, 연료극, 공기극)
100 : 전해질 200 : 연료극
300 : 공기극 400 : 집전체
410 : 공기극측 집전체 500 : 분리판
600 : 엔드플레이트 700 : 결합수단
800 : 밀봉재 900 : 접합재

Claims (9)

  1. 전해질(100), 상기 전해질(100)의 양측 면에 각각 접촉 형성되는 연료극(200) 및 공기극(300)을 포함하는 단전지(2000); 상기 단전지(2000)의 양측 면에 형성되어 각각 상기 공기극(300)에 공기를 공급하는 공급통로(510) 및 상기 연료극(200)에 연료가스를 공급하는 공급통로(520)가 형성된 분리판(500); 을 포함하여 형성되는 고체산화물 연료전지(1000)에 있어서,
    상기 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 단전지(2000)의 일측 또는 양측이 상기 금속 특성을 갖는 금속지지체형 분리판(500)과 직접 접합되되,
    상기 단전지(2000)와 분리판(500)은 다공성 및 도전 특성을 갖는 슬러리를 접합재(900)로 하여 소결되어 결합되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 슬러리는 금속, 세라믹 또는 금속과 세라믹 혼합물인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 접합재(900)는 페라이트계 금속과 NiO/YSZ가 미량 혼합된 서멧(cermet) 접합재(900)인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 소결은 분리판(500)에 접합재(900)를 도포한 후, 상기 단전지(1000)를 올려, 1300 내지 1500 ℃의 온도로 소결하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 단전지와 분리판간 결합구조.
  7. 삭제
  8. 제 1 항 및, 제 4 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 기재된 결합구조를 포함하는 고체산화물 연료전지(1000)로서, 상기 연료전지(1000)는 스택형으로 적층되어 구성되는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지.
  9. 삭제
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