JPH0734818B2 - 管状臓器補綴材の製造方法 - Google Patents
管状臓器補綴材の製造方法Info
- Publication number
- JPH0734818B2 JPH0734818B2 JP60295845A JP29584585A JPH0734818B2 JP H0734818 B2 JPH0734818 B2 JP H0734818B2 JP 60295845 A JP60295845 A JP 60295845A JP 29584585 A JP29584585 A JP 29584585A JP H0734818 B2 JPH0734818 B2 JP H0734818B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- tube
- tubular organ
- temperature
- ptfe
- organ prosthesis
- Prior art date
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Description
【発明の詳細な説明】 （発明の目的） 本発明はポリテトラフルオロエチレン（以下PTFEと略記
する）多孔質チユーブから成る管状臓器補綴材の製造方
法に関するもので、チユーブの強度と生体組織結合性の
向上を目的とするものである。
する）多孔質チユーブから成る管状臓器補綴材の製造方
法に関するもので、チユーブの強度と生体組織結合性の
向上を目的とするものである。
（従来の技術） 延伸法により製造されたPTFE多孔質チユーブが管状臓器
補綴材として、特に人口血管として臨床的に使用し得る
ことは多く報告されており、従来の編物、織物から成る
補綴材より優れたものであるとされている。延伸処理を
受けたPTFEチユーブは非常に細い繊維とその繊維により
互に連結された結節とから成る微細繊維状組織を有して
おり、この繊維の径は各種延伸処理条件によつて変化す
るが、上述の編物、織物用の繊維よりもはるかに小さく
することが出来る。しかもその孔径と気孔率は自由に変
化し得るため、例えば人口血管として使用される場合に
は、柔軟で血栓を生じることもほとんどなく、内腔面に
於ける仮性内膜形成性も良好で、周囲の組織への為害性
も認められないことから、最も優れた管状臓器補綴材の
１つであるとされている。
補綴材として、特に人口血管として臨床的に使用し得る
ことは多く報告されており、従来の編物、織物から成る
補綴材より優れたものであるとされている。延伸処理を
受けたPTFEチユーブは非常に細い繊維とその繊維により
互に連結された結節とから成る微細繊維状組織を有して
おり、この繊維の径は各種延伸処理条件によつて変化す
るが、上述の編物、織物用の繊維よりもはるかに小さく
することが出来る。しかもその孔径と気孔率は自由に変
化し得るため、例えば人口血管として使用される場合に
は、柔軟で血栓を生じることもほとんどなく、内腔面に
於ける仮性内膜形成性も良好で、周囲の組織への為害性
も認められないことから、最も優れた管状臓器補綴材の
１つであるとされている。
（本発明が解決しようとする問題点） しかしこの延伸により製造されたPTFE多孔質チユーブ
は、管状臓器補綴材として生体と吻合する際に縫合針や
縫合糸がチユーブを引裂いてしまう傾向にあることが問
題とされている。この裂けはPTFE多孔質チユーブの管軸
方向に起ることが多いが、それは延伸により生じたPTFE
の微細繊維状組織が管軸方向に強く配向しているためと
考えられる。この裂けの問題を解決するためにチユーブ
の外表面に更にPTFE多孔質テープや他の材料の繊維を螺
旋状に巻付けて一体化したものが提案されている。それ
らはチユーブの外表面に管軸周りの配向を持たせて管軸
方向の引裂きを防止すうものであるが、本発明の製造方
法によれば単一のチユーブ内で管軸方向と管軸周りの配
向を共に有する管状臓器補綴材を提供するものである。
即ち、PTFEの繊維状組織が管軸方向に強い配向を有する
内表面から管軸周りに強い配向を有する外表面に達する
迄管肉内で連続的に変化させることによりチユーブの裂
けの問題を解決したものである。また従来のPTFE多孔質
チユーブでは小さな径に曲げるとチユーブが座屈し、円
筒形状を保てないことも実用上の障害となつているが、
本発明の製造方法による管状臓器補綴材はチユーブ外表
面の管軸周りの強い配向により座屈し難いという特性を
も備えている。更に従来のPTFE多孔質チユーブでは臓器
補綴材として使用するに際して周囲の生体組織との結合
性が低い点が問題となつているが、本発明ではチユーブ
外表面の平均繊維長を内表面の平均繊維長より大きくす
ることにより周囲の生体組織の侵入と結合を容易にして
器質化を促進するという特徴を上記の特徴に加えて保有
する管状臓器補綴材の製造方法を提出するものである。
は、管状臓器補綴材として生体と吻合する際に縫合針や
縫合糸がチユーブを引裂いてしまう傾向にあることが問
題とされている。この裂けはPTFE多孔質チユーブの管軸
方向に起ることが多いが、それは延伸により生じたPTFE
の微細繊維状組織が管軸方向に強く配向しているためと
考えられる。この裂けの問題を解決するためにチユーブ
の外表面に更にPTFE多孔質テープや他の材料の繊維を螺
旋状に巻付けて一体化したものが提案されている。それ
らはチユーブの外表面に管軸周りの配向を持たせて管軸
方向の引裂きを防止すうものであるが、本発明の製造方
法によれば単一のチユーブ内で管軸方向と管軸周りの配
向を共に有する管状臓器補綴材を提供するものである。
即ち、PTFEの繊維状組織が管軸方向に強い配向を有する
内表面から管軸周りに強い配向を有する外表面に達する
迄管肉内で連続的に変化させることによりチユーブの裂
けの問題を解決したものである。また従来のPTFE多孔質
チユーブでは小さな径に曲げるとチユーブが座屈し、円
筒形状を保てないことも実用上の障害となつているが、
本発明の製造方法による管状臓器補綴材はチユーブ外表
面の管軸周りの強い配向により座屈し難いという特性を
も備えている。更に従来のPTFE多孔質チユーブでは臓器
補綴材として使用するに際して周囲の生体組織との結合
性が低い点が問題となつているが、本発明ではチユーブ
外表面の平均繊維長を内表面の平均繊維長より大きくす
ることにより周囲の生体組織の侵入と結合を容易にして
器質化を促進するという特徴を上記の特徴に加えて保有
する管状臓器補綴材の製造方法を提出するものである。
（発明の構成） 本発明が対象とするPTFE多孔質チユーブの製造方法は基
本的には特公昭42−13560に記載の方法により製造され
る。先ずPTFE未焼結粉末に液状潤滑剤を混和しラム式押
出機によつてチユーブ状に押出す。このチユーブから液
状潤滑剤を除去し、あるいは除去しながらチユーブを少
なくとも管軸方向に延伸する。即ち、管軸方向への延伸
のみを行なうか、それと共にあるいは逐次的に径の膨張
を行なつてもよい。収縮が起らないように固定しながら
焼結が開始される温度（以下、焼結温度という）の327
℃以上に加熱して延伸した構造を焼結固定すると強度の
向上したチユーブが得られる。このPTFE多孔質チユーブ
は非常に細い繊維とその繊維により互に連結された結節
とから成る微細繊維状組織を有しており、その繊維径と
長さ、結節の大きさやそれらの数は延伸と焼結の条件に
より変化させ得るため、得られる多孔質体の孔径と気孔
率も自由に決定し得る。このチユーブを臓器補綴材とし
て使用するに際し人工血管の場合、平均繊維長が10〜10
0μｍ、平均孔径が１〜100μｍ、気孔率が70％以上、チ
ユーブの肉厚が0.3〜1.0mmのものが適当であることが臨
床的に確認されている。
本的には特公昭42−13560に記載の方法により製造され
る。先ずPTFE未焼結粉末に液状潤滑剤を混和しラム式押
出機によつてチユーブ状に押出す。このチユーブから液
状潤滑剤を除去し、あるいは除去しながらチユーブを少
なくとも管軸方向に延伸する。即ち、管軸方向への延伸
のみを行なうか、それと共にあるいは逐次的に径の膨張
を行なつてもよい。収縮が起らないように固定しながら
焼結が開始される温度（以下、焼結温度という）の327
℃以上に加熱して延伸した構造を焼結固定すると強度の
向上したチユーブが得られる。このPTFE多孔質チユーブ
は非常に細い繊維とその繊維により互に連結された結節
とから成る微細繊維状組織を有しており、その繊維径と
長さ、結節の大きさやそれらの数は延伸と焼結の条件に
より変化させ得るため、得られる多孔質体の孔径と気孔
率も自由に決定し得る。このチユーブを臓器補綴材とし
て使用するに際し人工血管の場合、平均繊維長が10〜10
0μｍ、平均孔径が１〜100μｍ、気孔率が70％以上、チ
ユーブの肉厚が0.3〜1.0mmのものが適当であることが臨
床的に確認されている。
上記の方法で得られるPTFE多孔質チユーブは通常PTFEの
繊維状組織が管軸方向に強い配向を有しているものであ
るが、本発明では上記の焼結工程を含めて、加熱温度の
異なる少なくとも２つ以上の温度で焼結することを特徴
としており、通常の焼結処理、外表面の網状処理、管肉
厚方向における構造処理を含む微細繊維状組織を決定す
る熱処理を行ない、その結果として、外表面における平
均繊維長を内表面の平均繊維長より長がくし、さらに外
表面の平均結節太さが内表面の平均結節太さよりも大き
く、さらに内表面における繊維方向が外表面における繊
維方向よりも放射状になるようにすると同時にPTFEの繊
維状組織が管軸方向に強い配向を有する内表面から管軸
周りに強い配向を有する外表面に達する迄管肉内で連続
的に変化した構造としたPTFE多孔質チユーブを管状臓器
補綴材として提出するものである。チユーブの外表面が
網状構造となるまで処理するには、通常の焼結温度より
も少なくとも200℃以上高温度、好ましくは400℃以上の
高温度でチユーブ管肉厚に温度勾配が大きく形成される
条件で処理する。その結果チユーブを構成するPTFE繊維
状組織は最外層表面から順次微細繊維の切断や融着、結
節部分の再延伸や融着が生じ、繊維の直径が増えたり、
繊維長さの大きいものや、結節部分が合体集合により回
転楕円体の長軸方向が長く伸びていくのみならずその短
軸方向も太くなつていき、さらに全体として綱状構造と
なつていく。そして熱処理温度を一定にしてその時間を
長くしていくと次第に管肉厚の内部にまで網状構造が進
行していく。
繊維状組織が管軸方向に強い配向を有しているものであ
るが、本発明では上記の焼結工程を含めて、加熱温度の
異なる少なくとも２つ以上の温度で焼結することを特徴
としており、通常の焼結処理、外表面の網状処理、管肉
厚方向における構造処理を含む微細繊維状組織を決定す
る熱処理を行ない、その結果として、外表面における平
均繊維長を内表面の平均繊維長より長がくし、さらに外
表面の平均結節太さが内表面の平均結節太さよりも大き
く、さらに内表面における繊維方向が外表面における繊
維方向よりも放射状になるようにすると同時にPTFEの繊
維状組織が管軸方向に強い配向を有する内表面から管軸
周りに強い配向を有する外表面に達する迄管肉内で連続
的に変化した構造としたPTFE多孔質チユーブを管状臓器
補綴材として提出するものである。チユーブの外表面が
網状構造となるまで処理するには、通常の焼結温度より
も少なくとも200℃以上高温度、好ましくは400℃以上の
高温度でチユーブ管肉厚に温度勾配が大きく形成される
条件で処理する。その結果チユーブを構成するPTFE繊維
状組織は最外層表面から順次微細繊維の切断や融着、結
節部分の再延伸や融着が生じ、繊維の直径が増えたり、
繊維長さの大きいものや、結節部分が合体集合により回
転楕円体の長軸方向が長く伸びていくのみならずその短
軸方向も太くなつていき、さらに全体として綱状構造と
なつていく。そして熱処理温度を一定にしてその時間を
長くしていくと次第に管肉厚の内部にまで網状構造が進
行していく。
また熱処理温度を高かくしていくと綱状構造が順次微細
になつていく。
になつていく。
具体的な綱状処理温度としては600℃以上である。さら
に800°以上の温度であることがより好ましい温度範囲
となる。しかしながら2000℃以上の温度になると綱状構
造が形成されるもののPTFEの熱分解速度も大きくなるの
で制御された綱状構造を製作する目的からするとあまり
好ましくない。この結果、綱状構造を製作するに特に適
した温度範囲は800℃から1600℃程度の範囲であること
が判つた。
に800°以上の温度であることがより好ましい温度範囲
となる。しかしながら2000℃以上の温度になると綱状構
造が形成されるもののPTFEの熱分解速度も大きくなるの
で制御された綱状構造を製作する目的からするとあまり
好ましくない。この結果、綱状構造を製作するに特に適
した温度範囲は800℃から1600℃程度の範囲であること
が判つた。
さらにもつ１つの熱処理はPTFEチユーブの厚みを少なく
することと、内表面における繊維状組織を微細化するこ
とを兼ねたものであり、具体的にはPTFEチユーブの内径
を拡大膨張させる工程である。この処理温度は通常の焼
結処理と同時に行なうことも出来るが、好ましくは通常
の焼結温度よりも50℃から200℃の範囲で高温であるこ
とである。PTFEチユーブを加熱した直後にチユーブの外
周を減圧することによつて連続的な内径膨張を行なうこ
とができる。
することと、内表面における繊維状組織を微細化するこ
とを兼ねたものであり、具体的にはPTFEチユーブの内径
を拡大膨張させる工程である。この処理温度は通常の焼
結処理と同時に行なうことも出来るが、好ましくは通常
の焼結温度よりも50℃から200℃の範囲で高温であるこ
とである。PTFEチユーブを加熱した直後にチユーブの外
周を減圧することによつて連続的な内径膨張を行なうこ
とができる。
これら三つの熱処理の順番は幾つかの選択できる順番が
ある。まず通常の焼結処理を行ない、次いで膨張処理を
行ない最後に綱状処理を行なうという組合せが１つであ
る。もう１つの順番は焼結を先に行つて直ちに綱状処理
を行ない最後に膨張処理を行なう組合せである。さらに
特別な組合せとしては膨張処理−綱状処理−焼結処理の
順番もありうる。これらの順番によつて平均の繊維長さ
や結節の大きさが変わつてくる。
ある。まず通常の焼結処理を行ない、次いで膨張処理を
行ない最後に綱状処理を行なうという組合せが１つであ
る。もう１つの順番は焼結を先に行つて直ちに綱状処理
を行ない最後に膨張処理を行なう組合せである。さらに
特別な組合せとしては膨張処理−綱状処理−焼結処理の
順番もありうる。これらの順番によつて平均の繊維長さ
や結節の大きさが変わつてくる。
本発明者が種々検討した結果、外表面の平均繊維長さを
内表面の平均繊維長さの少なくとも５倍以上にし、また
外表面の平均の結節太さを内表面の平均結節太さの少な
くとも10倍以上とすることで、生体内に管状臓器補綴材
を移植した際の生体組織の侵入と結合を秀れたものにで
きることが判かり、炉温度の異なる少なくとも２つ以上
の温度で焼結する製造方法の優位性が確認できた。
内表面の平均繊維長さの少なくとも５倍以上にし、また
外表面の平均の結節太さを内表面の平均結節太さの少な
くとも10倍以上とすることで、生体内に管状臓器補綴材
を移植した際の生体組織の侵入と結合を秀れたものにで
きることが判かり、炉温度の異なる少なくとも２つ以上
の温度で焼結する製造方法の優位性が確認できた。
さらに好適な繊維構造としては、内表面の平均繊維長が
10μｍ〜100μｍ、外表面では50μｍ〜500μｍの平均繊
維長の範囲であり、また内表面の平均結節太さ0.5μｍ
〜５μｍ、外表面では20μｍ〜200μｍの平均結節太さ
の範囲、即ち内表面よりも外表面の平均結節太さを40倍
以上に大きくした構造である。
10μｍ〜100μｍ、外表面では50μｍ〜500μｍの平均繊
維長の範囲であり、また内表面の平均結節太さ0.5μｍ
〜５μｍ、外表面では20μｍ〜200μｍの平均結節太さ
の範囲、即ち内表面よりも外表面の平均結節太さを40倍
以上に大きくした構造である。
さらに好ましいもう１つの繊維構造としては、管肉厚の
厚み方向において、外表面の繊維状組織を有する厚みと
内表面の繊維状組織を有する厚みとの比が1:1から9:1ま
での範囲と外表面の繊維状組織を相対的に多くすること
である。外表面の繊維状組織が増える程生体組織の侵入
が容易となり移植後のき器質化を促進することが出来
る。
厚み方向において、外表面の繊維状組織を有する厚みと
内表面の繊維状組織を有する厚みとの比が1:1から9:1ま
での範囲と外表面の繊維状組織を相対的に多くすること
である。外表面の繊維状組織が増える程生体組織の侵入
が容易となり移植後のき器質化を促進することが出来
る。
本発明の管状臓器補綴材は諸特性の向上により裂けや座
屈の問題を解決したばかりでなく、周囲の生体組織の侵
入の容易な空間を設けたことにもなるため生体組織結合
性の改善にも寄与するものである。
屈の問題を解決したばかりでなく、周囲の生体組織の侵
入の容易な空間を設けたことにもなるため生体組織結合
性の改善にも寄与するものである。
以上詳述した如く、本発明の管状臓器補綴材は人口血管
として非常に有用なものであるが、また人工の食道、気
管、胆汁管、尿管、尿道等、他の管状臓器を補綴する際
にも用いられるものである。
として非常に有用なものであるが、また人工の食道、気
管、胆汁管、尿管、尿道等、他の管状臓器を補綴する際
にも用いられるものである。
以下に実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明する
が、本発明の範囲はこれによつえ限定されるものではな
い。
が、本発明の範囲はこれによつえ限定されるものではな
い。
実施例１ PTFEフアインパウダー・ポリフロントＦ−104E（ダイキ
ン工業製）100重量部に対し液状潤滑剤デオベース29重
量部を加えて均一に混和し、加圧予備成形後ラム式押出
機で内径2.0mm、外径3.5mmのチユーブ状に押出した。こ
のチユーブをトリクロロエチレンに浸漬して液状潤滑剤
を抽出除去し、次いで約290℃に加熱した状態で管軸方
向に500％延伸した。この延伸チユーブを約550℃に加熱
し、チユーブ外表面から減圧することによつて内径を3.
0mmに膨張させてPTFE多孔質チユーブを得た。このチユ
ーブに3.0mm径のステンレス鋼棒を挿入し、両端を固定
して800℃で30秒間加熱した。室温迄冷却してからステ
ンレス鋼棒を抜き、内径3.0mm、外径3.8mm、気孔率70
％、内表面の平均繊維長60μｍ、外表面平均繊維長500
μｍのチユーブを得た。このチユーブの一端から5mmの
管壁に0.4mm径のステンレス鋼線を通して輪状とし、管
軸方向に50mm/分の速度で引張つた場合に引裂きの起る
荷重は3400gであり、通常の焼結を行なつたPTFE多孔質
チユーブのその値180gを大幅に上回る値となつた。
ン工業製）100重量部に対し液状潤滑剤デオベース29重
量部を加えて均一に混和し、加圧予備成形後ラム式押出
機で内径2.0mm、外径3.5mmのチユーブ状に押出した。こ
のチユーブをトリクロロエチレンに浸漬して液状潤滑剤
を抽出除去し、次いで約290℃に加熱した状態で管軸方
向に500％延伸した。この延伸チユーブを約550℃に加熱
し、チユーブ外表面から減圧することによつて内径を3.
0mmに膨張させてPTFE多孔質チユーブを得た。このチユ
ーブに3.0mm径のステンレス鋼棒を挿入し、両端を固定
して800℃で30秒間加熱した。室温迄冷却してからステ
ンレス鋼棒を抜き、内径3.0mm、外径3.8mm、気孔率70
％、内表面の平均繊維長60μｍ、外表面平均繊維長500
μｍのチユーブを得た。このチユーブの一端から5mmの
管壁に0.4mm径のステンレス鋼線を通して輪状とし、管
軸方向に50mm/分の速度で引張つた場合に引裂きの起る
荷重は3400gであり、通常の焼結を行なつたPTFE多孔質
チユーブのその値180gを大幅に上回る値となつた。
実施例２ 内径3.0mm、外径4.0mmのチユーブ形状に押出し、280℃
で200％の管軸方向延伸し、約560℃でチユーブ外表面を
減圧することによつて、内径を4.5mmに膨張させた。
で200％の管軸方向延伸し、約560℃でチユーブ外表面を
減圧することによつて、内径を4.5mmに膨張させた。
このチユーブを収縮しないように固定しながら900℃で1
0秒間加熱したところ、気孔率は69％、平均繊維長は内
表面で45μｍ、外表面で400μｍ、平均の結節太さは、
内表面で1.0μｍ、外表面で220μｍであつた。また管肉
厚の70％が外表面の繊維状組織であつた。
0秒間加熱したところ、気孔率は69％、平均繊維長は内
表面で45μｍ、外表面で400μｍ、平均の結節太さは、
内表面で1.0μｍ、外表面で220μｍであつた。また管肉
厚の70％が外表面の繊維状組織であつた。
実施例３ 内径2.0mmの多孔性チユーブを実施例１と類似の方法で
製作した。330℃の温度で管軸方向に８％／秒の延伸速
度で300％延伸し、次いで400℃の温度で焼結した。次い
で500℃の温度でチユーブ外周を減圧にすることによつ
て内径を3.0mmに膨張せしめ、さらに900℃の温度で外表
面を綱状処理した。
製作した。330℃の温度で管軸方向に８％／秒の延伸速
度で300％延伸し、次いで400℃の温度で焼結した。次い
で500℃の温度でチユーブ外周を減圧にすることによつ
て内径を3.0mmに膨張せしめ、さらに900℃の温度で外表
面を綱状処理した。
この様にして得た多孔性チユーブは、平均繊維長が内表
面で25μｍ、外表面で350μｍ、平均の結節太さは内表
面で２μｍ、外表面で200μｍであり、また管肉厚にお
いて70％が外表面の繊維状組織を有していた。
面で25μｍ、外表面で350μｍ、平均の結節太さは内表
面で２μｍ、外表面で200μｍであり、また管肉厚にお
いて70％が外表面の繊維状組織を有していた。
Claims (2)
- 【請求項１】液状潤滑材を含むポリテトラフルオロエチ
レン混和物をチューブ状に成形し、該液状潤滑材を除去
したのち又は除去しながらチューブの長さ方向に延伸
し、次いで膨張工程及び網状処理工程を含む管状臓器補
綴材の製造方法であって、前記膨張工程における熱処理
温度がポリテトラフルオロエチレンの焼結温度より50℃
以上であり、前記網状処理工程における熱処理温度が前
記焼結温度より200℃以上であることを特徴とする管状
臓器補綴材の製造方法。 - 【請求項２】前記網状処理工程における熱処理温度が前
記焼結温度より400℃以上である特許請求の範囲第１項
記載の管状臓器補綴材製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60295845A JPH0734818B2 (ja) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | 管状臓器補綴材の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60295845A JPH0734818B2 (ja) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | 管状臓器補綴材の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62152467A JPS62152467A (ja) | 1987-07-07 |
| JPH0734818B2 true JPH0734818B2 (ja) | 1995-04-19 |
Family
ID=17825926
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60295845A Expired - Lifetime JPH0734818B2 (ja) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | 管状臓器補綴材の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0734818B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2814415B2 (ja) * | 1991-09-27 | 1998-10-22 | 株式会社人工血管技術研究センター | 人工血管とその製造方法 |
| JPH10506291A (ja) | 1994-05-06 | 1998-06-23 | エンドームド・インコーポレーテッド | 半径方向に膨張可能なポリテトラフルオロエチレン |
| ES2239322T3 (es) | 1994-06-27 | 2005-09-16 | Bard Peripheral Vascular, Inc. | Politetrafluoretileno radialmente expandible y stents endovasculares expandibles formados con esta materia. |
| EP1949920B1 (en) * | 2005-10-17 | 2018-12-26 | Kaneka Corporation | Medical catheter tubes and process for production thereof |
-
1985
- 1985-12-26 JP JP60295845A patent/JPH0734818B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62152467A (ja) | 1987-07-07 |
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