JP7713997B2 - 分離膜エレメントおよび分離装置 - Google Patents

Description

本発明は分離膜エレメントおよび分離装置に関する。

液体または気体の原料流体から特定の流体成分を分離する分離膜として、平膜を積層したプレートアンドフレーム型の分離膜エレメントが知られている（例えば、特許文献１～３）。近年、分離膜の性能が向上し、より薄い分離膜の実現が可能となった。このように薄い分離膜は、排ガス等の気体に含まれる二酸化炭素等の除去に使用することができる。前記プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントは、スパイラル型の分離膜エレメントでは使用が困難な薄い分離膜を使用することができる。

特開２０１７－０００９６５号公報 特開２０１７－０００９６４号公報 米国出願２０１９／００６５０９１号公報

しかしながら、上述した特許文献１～３に記載されているようなプレートアンドフレーム型の分離膜エレメントに気体を供給した場合、透過側に膜が押し込まれて、供給側の封止部が剥離する場合がある。

本発明は前記課題を鑑みなされたものであり、気体を供給した場合でも供給側の封止部が剥離し難い（より好ましくは剥離しない）、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントの提供を目的とする。

本発明者らは前記課題を解決するために検討した結果、透過側流路部材の圧縮変形量が一定以下であり、かつ供給側封止部の剥離強度が一定以上である分離膜エレメントにより前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。

本発明は、以下の構成を含有する。
＜１＞容器と、前記容器内に平膜状に配置された領域を有する分離膜とを含む、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントであって、前記分離膜は、原料流体に含まれる特定の流体成分を選択的に分離する分離機能層を有し、前記容器は、前記分離膜を透過した透過流体が流れる２つの透過側流路部材と、前記２つの透過側流路部材の間に配置される、前記分離膜、および前記原料流体が流れる供給側流路部材と、を少なくとも有する積層体を収容し、前記分離膜エレメントは、前記供給側流路部材と前記分離膜との間に供給側封止部を有し、前記透過側流路部材の、ＪＩＳ Ｋ ７１８１により測定される圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であり、かつ前記封止部の、ＪＩＳ Ｋ ６８５４により測定される剥離強度が１．０Ｎ以上である、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
＜２＞前記透過側流路部材のメッシュ数が１８メッシュ以上であり、前記透過側流路部材が、２つ以上の層を有する多層構造である場合、各層のメッシュ数が同一である、＜１＞に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
＜３＞前記透過側流路部材のメッシュ数が５０メッシュ以上である、＜１＞に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
＜４＞前記分離膜の厚みが、１０～６００μｍである、＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
＜５＞前記原料流体は、ガスである、＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
＜６＞前記特定の流体成分は、酸性ガスである、＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
＜７＞＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメントと、前記供給側流路部材に連通する第１供給部および第１排出部と、前記透過側流路部材に連通する第２排出部と、を備える、分離装置。

本発明の一態様によれば、気体を供給した場合でも供給側の封止部が剥離し難い（より好ましくは剥離しない）、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントを提供できる。

本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントを模式的に示す斜視図である。 本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントが有する積層体を分解して示す斜視図である。 本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントが有する積層体の断面図である。 本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントの製造工程を説明する斜視図である。 図４に示す製造工程の続きを説明する斜視図である。 図５に示す製造工程の続きを説明する斜視図である。 実施例で行った気密試験の試験装置を説明する概略の模式図である。

〔１．分離膜エレメント〕
本発明の一実施形態に係る分離膜エレメント（以下、本分離膜エレメントとも称する。）は、容器と、前記容器内に平膜状に配置された領域を有する分離膜とを含む、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントであって、前記分離膜は、原料流体に含まれる特定の流体成分を選択的に分離する分離機能層を有し、前記容器は、前記分離膜を透過した透過流体が流れる２つの透過側流路部材と、前記透過側流路部材の間に配置される、前記分離膜、および前記原料流体が流れる供給側流路部材と、を少なくとも有する積層体を収容し、前記分離膜エレメントは、前記供給側流路部材と分離膜との間に供給側封止部を有し、前記透過側流路部材の、ＪＩＳ Ｋ ７１８１により測定される圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であり、かつ前記封止部の、ＪＩＳ Ｋ ６８５４により測定される剥離強度が１．０Ｎ以上である。

以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態を説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。

図１は、本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントを模式的に示す斜視図である。図２は、本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントが有する積層体を分解して示す斜視図である。図１中、Ｌは、容器の長さ方向を表し、Ｗは、容器の幅方向を表し、Ｈは、容器の高さ方向を表す。

分離膜エレメント１は、容器４０と、容器４０内に平膜状に配置された領域を有する分離膜２１（図２）とを含む。容器４０内で平膜状に配置された領域を有する分離膜とは、分離膜２１がロール状または円筒形に巻回されることなく、平坦な状態で配置される領域を含むように容器４０内に収容されていることをいう。容器４０に収容される分離膜２１は、容器４０内で平膜状に配置された領域を有していれば折り曲げ部分を有していてもよく、後述するように、平膜状の領域が形成されるように二つ折りにした状態で容器４０内に収容されていてもよい。分離膜エレメント１は、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントである。

分離膜２１は、原料流体に含まれる特定の流体成分を選択的に分離する分離機能層を有する。分離膜２１は分離機能層のみによって構成されていてもよいが、分離機能層と多孔膜との積層構造を有していてもよい。多孔膜は、分離機能層の片面または両面に設けることができ、分離機能層を支持または保護することができる。

容器４０は、２つの透過側流路部材２２と、この２つの透過側流路部材２２の間に配置される分離膜２１および供給側流路部材２３と、を有する積層体１０を収容している。図１において、容器の高さ方向Ｈは、積層体１０の積層方向に一致する。積層体１０に含まれる分離膜２１は、容器４０内で平膜状に配置された領域を有するように積層される。積層体１０に含まれる透過側流路部材２２および供給側流路部材２３も通常、容器４０内で平膜状に配置された領域を有するように積層されている。

積層体１０は、透過側流路部材２２、分離膜２１、供給側流路部材２３、および透過側流路部材２２がこの順に積層された部分を少なくとも有していればよい。積層体１０は例えば、図２に示すように、分離膜２１、供給側流路部材２３、および分離膜２１がこの順に積層されている膜積層部２０を有していてもよい。積層体１０は、２つの透過側流路部材２２の間に膜積層部２０が配置された構造を有していることが好ましい。分離膜２１と供給側流路部材２３とは、供給側封止材料によって接着されていてもよい。また、透過側流路部材２２と分離膜２１とは透過側封止材料によって接着されていてもよい。前記供給側封止材料および透過側封止材料としては、後述する封止材料を使用することができる。

積層体１０において、膜積層部２０と、膜積層部２０上に積層される透過側流路部材２２とは、膜リーフを構成してもよい。膜リーフとは、透過側流路部材２２、分離膜２１、供給側流路部材２３、および分離膜２１がこの順に積層された層構造を有する積層体である。積層体１０は、膜リーフを１つのみ備えていてもよいが、好ましくは膜リーフが複数積層された構造を有する。積層体１０が、膜リーフが複数積層された構造を有する場合、図２に示すように、膜積層部２０の上に、さらに透過側流路部材２２、分離膜２１・・・となるように各部材および分離膜が繰り返し積層されていてもよい。積層体１０に含まれる膜リーフの数は、特に制限されないが、例えば２以上１００以下であってもよく、５以上５０以下であってもよく、１０以上３０以下であってもよい。積層体１０は、その最上面および最下面が透過側流路部材２２であることが好ましく、この場合、最上面の透過側流路部材２２は、膜リーフを構成する。

図３は、本分離膜エレメントが有する積層体を、端部１２と平行な方向に切断した場合の断面図である。積層体１０は分離膜２１に含まれる分離機能層５３と、供給側流路部材２３との間に供給側封止部３１を有する（図３）。分離機能層５３は、多孔質基材５２と共に分離膜を形成している。供給側封止部３１では、分離機能層５３と供給側流路部材２３とが、供給側封止材料により、接着部５１において接着されている。したがって、供給側封止部３１の剥離強度は、接着部５１の接着強度とも換言することができる。供給部側流路部材に原料流体が流れた場合、分離膜２１の方向（すなわち、図３に示されるブロック矢印の方向）に圧力が生じる。

供給側封止部３１は供給側流路部材２３を流れる流体と、透過側流路部材２２を流れる流体とが混合することを防止する機能も有する。供給側流路部材２３を流れる流体とは、例えば原料流体、および分離膜２１を透過しなかった非透過流体である。透過側流路部材２２を流れる流体は、例えば分離膜２１を透過した透過流体、および、透過側流路部材２２に供給されて透過流体と同伴して排出されるスイープ流体である。スイープ流体は、分離膜の分離機能層に対して不活性な流体である。

積層体は、必要に応じて積層体１０の積層方向において透過側流路部材２２の積層位置に対応する位置を含むように設けられた透過側封止部３２を有することができる（図２）。透過側流路部材２２の積層位置に対応する位置とは、透過側流路部材２２が占める位置のほか、積層体１０の平面に沿う方向（図２の透過側封止部３２が存在する方向）に透過側流路部材２２を延長した場合に、この延長部分が占める位置をいう。透過側封止部３２は、図２に示す透過側封止部３２を形成するための透過側封止材料が透過側流路部材２２に浸透し、この浸透部分を含むように透過側封止部３２が形成されていてもよい。

供給側流路部材２３の端部には、後述する透過側封止部３２を形成するための透過側封止材料が浸み込むことを防止するためのテープを設けることができる。テープは、供給側流路部材２３の端部において、分離膜２１に対向する側に設けることが好ましく、供給側流路部材２３の両面に分離膜２１が配置される場合、端部の両面に設けられてもよい。同様に、透過側流路部材２２の端部には、供給側封止部３１を形成するための供給側封止材料が浸み込むことを防止するためのテープを設けることができる。なお、封止材料が両面テープである場合は、浸み込み防止のためのテープを使用する必要はない。

図示していないが、透過側封止部３２は、積層体１０の第２端部１２に加えて、第１端部１１に設けられていてもよい。第１端部１１を構成する積層体１０の平面視における一辺全体に沿って透過側封止部３２が設けられることが好ましい。第１端部１１に設けられた第２封止部３２も、積層体１０の積層方向において透過側流路部材２２の積層位置に対応する位置に設けられ、封止材料が透過側流路部材２２に浸透し、この浸透部分を含むように形成されていてもよい。第１端部１１にも透過側封止部３２が設けられる場合、透過側封止部３２は、第２端部１２に含まれる２つの端部と、第１端部１１の１つの端部とに設けられ、第２端部及び第１端部１１における透過側封止部３２が平面視において繋がった状態（例えば、Ｕ字状）に形成されていてもよい。

供給側封止部３１と、透過側封止部３２とは、平面視においてそれぞれの封止部が交差する位置（以下、「交差位置」ということがある。）で接着していることが好ましい。図１および図２に示す積層体１０では、平面視において、積層体１０の角部分に交差位置を設けることができる。

容器４０は、図１に示すように、積層体１０の供給側流路部材２３に連通し、原料流体を供給するための第１供給口４３、積層体１０の供給側流路部材２３に連通し、非透過流体を排出するための第１排出口４４、および、積層体１０の透過側流路部材２２に連通し、透過流体を排出するための第２排出口４６を有することができる。容器４０は、さらに、積層体１０の透過側流路部材２２に連通する供給排出口４５を有していてもよい。供給排出口４５は、スイープ流体を供給するための第２供給口として、または、透過流体を排出するための第３排出口として、用いることができる。

前記の分離膜エレメント１では、容器４０の第１供給口４３および第１排出口４４が形成された側壁部４９に対向するように積層体１０の第２端部１２を配置し、容器４０の第２排出口４６が形成された側壁部４９に対向するように積層体１０の第１端部１１を配置する（図１）。容器４０の供給排出口４５を使用しない場合または容器４０が供給排出口４５を有しない場合、積層体１０の第１端部１１において透過側封止部３２を形成する。容器４０が供給排出口４５を有し、この供給排出口４５を使用する場合、積層体１０の第１端部１１において透過側封止部３２を形成しないことにより、供給排出口４５から透過側流路部材２２にスイープ流体を供給する、または、透過流体を排出することができる。

前記の構造を有する分離膜エレメント１では、次のように特定の流体成分の分離を行うことができる。まず、容器４０の第１供給口４３から積層体１０の第２端部１２側に原料流体を供給することにより、供給側流路部材２３内に原料流体を供給する。分離膜２１の分離機能層は、供給側流路部材２３を流れる原料流体に含まれる特定の流体成分を選択的に透過することができる。これにより、分離膜２１を透過した透過流体は、原料流体に比較すると特定の流体成分の含有量が大きくなる。分離膜エレメント１には供給側封止部３１が設けられているため、供給側流路部材２３に供給された原料流体、および、分離膜２１を透過しなかった非透過流体が、透過側流路部材２２を流れる透過流体に混入することが抑制されている。一方、分離膜エレメント１には透過側封止部３２が設けられているため、分離膜２１を透過し、透過側流路部材２２を流れる透過流体が、供給側流路部材２３を流れる原料流体および非透過流体に混入することが抑制されている。そして、分離膜２１を透過しなかった非透過流体は、供給側流路部材２３内を流れ、容器４０の第１排出口４４側にある積層体１０の第２端部１２側から、第１排出口４４を経て分離膜エレメント１の外部に排出される。分離膜２１を透過した透過流体は、透過側流路部材２２内を流れ、容器４０の第２排出口４６側にある積層体１０の第１端部１１側から、第２排出口４６を経て分離膜エレメント１の外部に排出される。透過側流路部材２２内を流れる透過流体は、第２排出口４６に加えて、容器４０の供給排出口４５側にある積層体１０の第１端部１１側から、供給排出口を経て分離膜エレメント１の外部に排出されてもよい。これにより、原料流体を透過流体と非透過流体とに分離することができる。

分離膜エレメント１にスイープ流体を供給する場合は、容器４０の供給排出口４５から積層体１０の第１端部１１側にスイープ流体を供給することにより、透過側流路部材２２にスイープ流体を供給する。スイープ流体は、透過側流路部材２２を流れ、容器４０の第２排出口４６側にある積層体１０の第１端部１１側から、第２排出口４６を経て分離膜エレメント１の外部に排出される。

原料流体を分離膜エレメント１に供給すると、原料流体が流れる供給側流路部材２３によって形成される供給側空間（すなわち、図３のブロック矢印の方向）に内圧が発生する。従来、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントは主に液体透過に使用されていたため、前記内圧による問題は認識されていなかった。例えば上述した特許文献１、２には、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントについて記載されているが、主として廃水、または海水等の液体透過に使用することが意図されている。また、特許文献３ではプレートアンドフレーム型の分離膜エレメントに対する気体の透過について記載されているが、透過側流路部材、および封止部については何ら検討されておらず、低コストのプレートアンドフレーム型の分離膜エレメントについて記載されているのみである。

しかしながら、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントを用いて、通常の圧力で気体透過を行った場合、前記の内圧の影響を受けて封止部と分離膜とが剥離しやすい。封止部と分離膜との間で剥離が生じると、封止部の気密性が低下し、良好な流体分離を行いにくくなる。プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントを気体透過に供した場合に、供給側の封止部の剥離が生じ、分離膜エレメントの気密性が低下するということは、本願発明者らが見出した新規な課題である。前記構成を有する本分離膜エレメントによれば、気体を供給した場合でも供給側封止部を剥離させることなく、透過させることが可能となる。

また、前記構成によれば、排気ガス等の有害ガスからＣＯ_２等を除去することができる。このような効果は、例えば、国連が提唱する持続可能な開発目標（ＳＤＧｓ）の目標７「エネルギーをみんなに そしてクリーンに」、目標１２「持続可能な消費と生産のパターンを確保する」、目標１３「気候変動に具体的な対策を」等の達成にも貢献するものである。

前記した第１端部１１と第２端部１２との交差位置で、供給側封止部３１と透過側封止部３２とが接着している場合、交差位置で供給側封止部３１の密着性を向上することができるため、供給側封止部３１の気密性をより一層向上しやすくなる。

供給側封止部３１および透過側封止部３２は、封止材料を用いて形成することができる。供給側封止部３１および透過側封止部３２は、それぞれ独立して、封止材料として接着剤または両面テープを用いてもよく、接着剤を使用した場合、接着剤を乾燥または硬化させた接着剤層であってもよい。

供給側封止部３１は、例えば、第１端部１１において、膜積層部２０の端部よりも外側であって膜積層部２０の両側に配置される透過側流路部材２２の間に形成される空間を埋めるように封止材料を塗布し、これを乾燥または硬化させて形成することができる。封止材料を塗布する際に、第１端部１１における膜積層部２０の端部に封止材料が塗布されてもよく、膜積層部２０の端部に位置する分離膜２１または分離膜２１が有する多孔膜と供給側流路部材２３とに封止材料を浸透させ、この状態で封止材料の乾燥または硬化を行って供給側封止部３１を形成してもよい。

供給側封止部３１は、ＪＩＳ Ｋ ６８５４により測定される剥離強度が１．０Ｎ以上であり、好ましくは１．１Ｎ以上、より好ましくは１．２Ｎ以上である。剥離強度の上限は特に限定されないが、例えば４．０Ｎ以下であってもよい。剥離強度が１．０Ｎ以上であることにより、分離膜エレメントに気体を透過した場合でも、供給側封止部３１の剥離が生じない。供給側封止部の剥離強度は、後述する実施例に記載の方法により測定される。

封止材料としては、両面テープ、接着剤等を使用することができる。前記接着剤に含まれる樹脂としては、前記剥離強度が１．０Ｎ以上となる接着剤であれば特に限定されず、例えばエポキシ系樹脂、ウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂、塩化ビニル共重合体系樹脂、塩化ビニル－酢酸ビニル共重合体系樹脂、塩化ビニル－塩化ビニリデン共重合体系樹脂、塩化ビニル－アクリロニトリル共重合体系樹脂、ブタジエン－アクリロニトリル共重合体系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリビニルブチラール系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース誘導体（ニトロセルロース等）系樹脂、スチレン－ブタジエン共重合体系樹脂、各種の合成ゴム系（エラストマー系）樹脂、フェノール系樹脂、尿素系樹脂、メラミン系樹脂、フェノキシ系樹脂、尿素ホルムアミド系樹脂等が挙げられる。これらの中でも、封止材料は、エポキシ系樹脂（エポキシ系接着剤用樹脂）の接着剤であることが好ましく、二液系混合型のエポキシ系接着剤であることがより好ましい。両面テープの場合は、アクリルフォームにアクリル粘着剤が塗布された構造用接合テープを使用することができる。両面テープを使用する場合、分離膜上に両面テープを貼合し、両面テープの剥離紙を剥離して、もう片方の分離膜をさらに貼合することができる。

供給側封止部３１と透過側封止部３２とは、同じ封止材料で形成されてもよく、異なる封止材料で形成されてもよい。すなわち、例えば供給側封止部３１の封止材料が両面テープであり、透過側封止部３２の封止材料が接着剤であってもよいし、供給側封止部３１の封止材料が接着剤であり、透過側封止部３２の封止材料が両面テープであってもよい。また、供給側封止部３１の封止材料、および透過側封止部３２の封止材料の両方が両面テープ、または接着剤であってもよい。

図１および図２に示す積層体１０では、第１端部１１において、膜積層部２０の両側に配置される２つの透過側流路部材２２の端部が、膜積層部２０の端部よりも外側に位置しているが、本発明の一実施形態に係る積層体はこれに限定されない。積層体１０の平面視において、２つの透過側流路部材２２の間に配置される分離機能層の第１端部１１における端部が、分離機能層の端部よりも外側にあればよい。例えば、積層体１０の平面視において、２つの透過側流路部材２２の第１端部１１における端部は、分離膜２１（分離機能層および多孔膜）の端部よりも外側にあり、この２つの透過側流路部材２２の間に配置される供給側流路部材２３の端部と同じ位置にあってもよい。あるいは、積層体１０の平面視において、２つの透過側流路部材２２の第１端部１１における端部は、この２つの透過側流路部材２２の間に配置される供給側流路部材２３の端部よりも外側にあり、分離膜２１に含まれる多孔膜の端部と同じ位置にあってもよい。積層体１０の平面視において、２つの透過側流路部材２２の第１端部１１における端部が、多孔膜および／または供給側流路部材２３の端部と同じ位置にある場合、供給側封止部３１は多孔膜および／または供給側流路部材２３の一部（例えば、端部）を含んでいてもよい。

分離膜エレメント１は、少なくとも特定の流体成分を含む原料流体から特定の流体成分を分離することができる。原料流体、特定の流体成分、透過流体、非透過流体、およびスイープ流体は、それぞれ独立して、ガスであってもよく、液体であってもよい。分離膜エレメント１は、好ましくはガス分離膜エレメントであり、原料ガスから特定のガス成分を選択的に透過させるものであることが好ましい。

特定の流体成分は、酸性ガスであることが好ましい。酸性ガスとしては、二酸化炭素（ＣＯ_２）、硫化水素（Ｈ_２Ｓ）、硫黄酸化物（ＳＯ_ｘ）、窒素酸化物（ＮＯ_ｘ）等が挙げられる。特定のガス成分は、二酸化炭素または硫化水素であることが好ましく、二酸化炭素であることがより好ましい。原料ガスとしては、水素や尿素等を製造するプラントで合成される合成ガスの残余排ガス、天然ガス、バイオガス、発電所、廃棄物処理場、セメント工場等から排出される燃焼排ガス等の酸性ガスを含むガスが挙げられる。

本分離膜エレメントは気密試験において、供給側の圧力を２００ｋＰＧとした場合に、４０ＧＰＵ（1GPU=3.35×10^-10mol・m^-2・s^-1・Pa^-1）以下の性能を有していることが好ましい。本分離膜エレメントが前記性能を達成していれば、十分に実用に耐えると言える。なお、ＧＰＵの上限値は特に限定されないが、例えば２００ｋＰＧで１００ＧＰＵ以下であってもよい。前記気密試験は、後述する実施例に記載した試験である。

（分離膜エレメントの製造方法）
図４～図６は、本発明の一実施形態に係る分離膜エレメントの製造工程を説明する斜視図である。図４～図６中、Ｌは、容器の長さ方向を表し、Ｗは、容器の幅方向を表し、Ｈは、容器の高さ方向を表す。

分離膜エレメント１は、容器４０、分離膜２１、透過側流路部材２２、および供給側流路部材２３を用い、この容器４０の収容空間内に、透過側流路部材２２、分離膜２１、および供給側流路部材２３を積層して積層体１０を形成することにより、製造することができる。以下、角柱状の容器４０に、平面視形状が矩形の積層体１０を収容した分離膜エレメント１の製造方法の一例を説明する。

まず、容器４０を用意する。図４の（ａ）に示す容器４０は、積層体１０を構成する各部材を収容するための収容空間を有し、上面が開放された状態を示している。容器４０は、収容空間内に収容される部材を位置決めするためのガイド部４１を有することができる。容器４０の収容空間が角柱状である場合、ガイド部４１は容器４０の角部に設けられることが好ましい（図４の（ａ））。

透過側流路部材２２の、積層体１０の第１端部１１となる端部の両面に、封止材料の浸み込みを防止するための第１テープ２５を貼合する。図４に示す透過側流路部材２２では、互いに対向する２つの辺に沿う端部に第１テープ２５を取り付けている（図４の（ｂ））。第１テープ２５を取り付けた辺が、幅方向Ｗに平行に延びる辺に平行となるように、第１テープ２５を貼合した透過側流路部材２２を容器４０内に配置する。その後、積層体１０の第２端部１２となる端部（透過側流路部材２２の第１テープ２５を取り付けていない端部（長さ方向Ｌに平行に延びる端部））に沿って封止材料３３ａを塗布する（図４の（ｂ））。封止材料３３ａは、容器４０の平面視において、透過側流路部材２２の端部よりも外側に塗布してもよく、当該端部を覆うように塗布してもよい。

続いて、透過側流路部材２２上に分離膜２１（以下、「第１分離膜２１ａ」ということがある。）を積層する（図４の（ｃ））。このとき、積層体１０の第１端部１１となる端部（幅方向Ｗに平行に延びる端部）において、積層体１０の平面視で、透過側流路部材２２の端部が第１分離膜２１ａの端部よりも外側となるように第１分離膜２１ａを積層する（図４の（ｃ））。例えば、第１分離膜２１ａは、透過側流路部材２２の第１テープ２５を被覆しないように積層する。積層体１０の第２端部１２となる端部（長さ方向Ｌに平行に延びる端部）では、積層体１０の平面視で、透過側流路部材２２の端部が、第１分離膜２１ａの端部よりも外側にあってもよいが、第１分離膜２１ａの端部と同じ位置にあってもよい。

その後、積層体１０の第１端部１１となる端部に封止材料３３ｂを塗布する（図５の（ａ））。例えば、封止材料３３ｂは、積層体１０の平面視で、第１分離膜２１ａの端部よりも外側にある透過側流路部材２２の端部全体を覆うように塗布する。図５の（ａ）では、透過側流路部材２２の第１テープ２５上に封止材料３３ｂを塗布する場合を示している。封止材料３３ｂは、塗布した封止材料３３ｂの両端（幅方向Ｗの両端）が、封止材料３３ａの両端（長さ方向Ｌの両端）と重なるように塗布する。

次に、供給側流路部材２３の、積層体１０の第２端部１２となる端部の両面に、封止材料の浸み込みを防止するための第２テープ２６を貼合する。第２テープ２６を貼合した供給側流路部材２３を、容器４０内の第１分離膜２１ａ上に積層する（図５の（ｂ））。供給側流路部材２３は、第２テープ２６を取り付けた辺が、長さ方向Ｌに平行に延びる辺に平行となるように、第１分離膜２１ａ上に積層する。このとき、積層体１０の第１端部１１となる端部（幅方向Ｗに平行に延びる端部）において、積層体１０の平面視で、透過側流路部材２２の端部が供給側流路部材２３の端部よりも外側となるように、供給側流路部材２３を積層する（図５の（ｂ））。図５の（ｂ）では、透過側流路部材２２上に塗布した封止材料３３ｂに重ならないように供給側流路部材２３を積層している。

その後、容器４０内の供給側流路部材２３上にさらに分離膜２１（以下、「第２分離膜２１ｂ」ということがある。）を積層する。このとき、積層体１０の第１端部１１となる端部（幅方向Ｗに平行に延びる端部）において、積層体１０の平面視で、透過側流路部材２２の端部が第２分離膜２１ｂの端部よりも外側となるように第２分離膜２１ｂを積層する（図５の（ｃ））。積層体１０の第２端部１２となる端部（長さ方向Ｌに平行に延びる端部）では、積層体１０の平面視で、透過側流路部材２２の端部が、第２分離膜２１ｂの端部よりも外側にあってもよいが、第２分離膜２１ｂの端部の位置と同じであってもよい。続いて、積層体１０の第２端部１２となる端部に封止材料を塗布する。封止材料は、供給側流路部材２３を介して、先に塗布した封止材料３３ａに重なる位置に塗布することが好ましい。このようにして、透過側流路部材２２上に積層された第１分離膜２１ａ、供給側流路部材２３、および第２分離膜２１ｂは膜積層部２０を構成する。

次に、容器４０内の第２分離膜２１ｂ上に、さらに透過側流路部材２２を積層する。この透過側流路部材２２は、積層体１０の第１端部１１となる端部（幅方向Ｗに平行に延びる端部）において、積層体１０の平面視で、透過側流路部材２２の端部が膜積層部２０の端部よりも外側となるように、第２分離膜２１ｂ上に積層する。膜積層部２０（第１分離膜２１ａ、供給側流路部材２３、および第２分離膜２１ｂ）、および、膜積層部２０上に積層された透過側流路部材２２は、膜リーフを構成する。前記で説明した手順で、膜リーフを積層する工程を繰り返すことにより、容器４０内に積層体１０を形成する（図６の（ａ））。

容器４０内に積層体１０を形成した後に、容器４０のガイド部４１と積層体１０との間の隙間を、封止材料でシールする。続いて、積層体１０の第２端部１２において、積層体１０の最上面の膜リーフに含まれる透過側流路部材２２上に封止材料を塗布し、容器４０の上面部４７となる上蓋を設置し（図６の（ｂ））、上蓋と容器４０の側壁部４９との間の隙間に封止材料を塗布する。その後、封止材料を乾燥または硬化することにより、分離膜エレメント１を得ることができる（図６の（ｂ））。

前記で説明した製造方法では、膜積層部２０を構成するために、２枚の分離膜（第１分離膜２１ａおよび第２分離膜２１ｂ）を用いたが、１枚の分離膜を二つ折りし、二つ折りした分離膜の間に供給側流路部材２３を挟み込んで膜積層部２０を構成してもよい。二つ折りした分離膜を用いる場合、折り目部分は、積層体１０の第１端部１１となる端部に配置するとよい。図６の（ｂ）に示す分離膜エレメント１では、容器４０の透過流体を排出するための第２排出口４６側に連通するように配置することが好ましい。この場合、分離膜の折り目部分が配置される第１端部１１には、供給側封止部を設ける必要はない。

〔２．分離装置〕
分離装置は、本分離膜エレメントを１以上有することができる。分離装置に備えられる分離膜エレメントの配列および個数は、要求される処理量、特定の流体成分の回収率、分離装置を設置する場所の大きさ等に応じて選択することができる。

分離装置は、分離膜エレメント１の供給側流路部材２３に連通する第１供給部および第１排出部と、分離膜エレメント１の透過側流路部材２２に連通する第２排出部とを備えることができる。分離装置は、さらに、分離膜エレメント１の透過側流路部材２２に連通する供給排出部を備えていてもよい。

第１供給部は、供給側流路部材に原料流体を供給するための入口であり、分離膜エレメント１の第１供給口４３に連通することができる。第１排出部は、供給側流路部材を流れる非透過流体を排出するための出口であり、分離膜エレメント１の第１排出口４４に連通することができる。第２排出部は、透過側流路部材を流れる透過流体を排出するための出口であり、分離膜エレメント１の第２排出口４６に連通することができる。供給排出部は、透過側流路部材にスイープ流体を供給するための入口である第２供給部として、または、透過流体を排出するための第３排出部として、用いることができる。供給排出部は、分離膜エレメント１の供給排出口４５に連通することができる。

以下、分離膜エレメント１および分離装置を構成する各部材について、さらに詳細に説明する。

（容器）
容器４０は、積層体１０を収容する。容器４０は、図１に示すように、上面部４７、下面部４８、上面部４７と下面部４８とを繋ぐ側壁部４９とを有し、上面部４７、下面部４８、および側壁部４９によって収容空間を区画することができる。上面部４７および下面部４８は、積層体１０の積層方向に直交する方向に延在し、側壁部４９は、積層体の積層方向に延在する。容器の形状は特に限定されず、上面部４７および下面部４８が矩形等の多角形であってもよく、円形であってもよい。側壁部４９は、角柱形であってもよく、円筒形であってもよい。

容器４０は、図５の（ａ）に示すように、積層体１０を構成する各部材の位置決めを行うためのガイド部４１を有していてもよい。容器４０の側壁部４９が角柱形である場合、ガイド部４１は、側壁部４９の角部に設けられることが好ましい。

容器４０が有する第１供給口４３、供給排出口４５、第１排出口４４、および第２排出口４６は、いずれも容器４０の側壁部４９に設けられていてもよく、上面部４７または下面部４８に設けられていてもよい。

容器４０を構成する前記の各部材は、樹脂、ガラス、金属、およびセラミックス等で形成することができる。樹脂としては、ポリカーボネート、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、アクリルニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等の樹脂、これらの樹脂にガラス等の繊維を混合した繊維強化樹脂が挙げられる。金属としては、ＳＵＳ等のステンレス、アルミニウム、銅等が挙げられる。容器４０を構成する前記の各部材は、同じ材料で構成されていてもよく、異なる材料で構成されていてもよい。

（分離膜）
分離膜２１は、原料流体から特定の流体成分を選択的に透過させることができる公知のものであれば特に限定されない。分離膜２１は、例えば、限外濾過膜、ナノ濾過膜、逆浸透膜、透析膜、正浸透膜、溶解拡散膜、促進輸送膜等であることができる。溶解拡散膜は、流体分子の溶解性および拡散性の差異を利用して分子を選択透過させる膜である。促進輸送膜は、流体分子の溶解性または／および拡散性を促進する物質を含む膜である。分離膜２１は、溶解拡散膜であることが好ましい。

分離膜２１は、多孔膜および分離機能層を有することができる。分離膜２１が有する多孔膜は、１層以上であればよく、２層以上であってもよく、３層以上であってもよい。多孔膜は、分離機能層の片面または両面に設けることができる。分離機能層の片面または両面に設けられる多孔膜は、１層であってもよく、２層以上であってもよい。また、分離膜２１は必要に応じて補強用の支持層を有していてもよい。

分離膜が片面にのみ多孔膜を有する場合、前記した膜積層部２０では、分離膜２１の分離機能層側が供給側流路部材２３側となるように、分離膜２１および供給側流路部材２３を積層することが好ましい。

分離膜の厚みは、１０～６００μｍが好ましく、１０μｍ～５５０μｍがより好ましく、１０～５１０μｍがさらに好ましい。分離膜の厚みが前記範囲であれば、膜厚が薄くなり、原料流体から二酸化炭素等の特定の流体成分を十分に分離することができる。また、分離膜の厚みが上記範囲であると、スパイラル型の分離膜エレメントへの使用が困難であるが、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントであれば使用可能である。

（分離機能層）
分離機能層は、前記の膜の種類に応じて選択することができる。分離機能層は、樹脂を含む組成物を用いて形成された層であることが好ましい。当該樹脂としては、ポリアクリル酸、ポリアミド、酢酸セルロース、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、フッ化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニル－ポリアクリロニトリル共重合体、エポキシ樹脂、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリシロキサン、ポリエーテルブロックアミド共重合体、ポリエチレンオキサイド等が挙げられる。ポリアクリル酸は、架橋された架橋ポリアクリル酸であってもよく、架橋されていない非架橋ポリアクリル酸であってもよい。

分離機能層は、ゲル層であってもよい。ゲル層は、ポリアクリル酸等の親水性樹脂を含み、さらに、アミノ酸、アミノスルホン酸、および／または、アミノホスホン酸等を含んでいてもよい。ゲル層は、多孔膜に対する濡れ性を調整するための界面活性剤を含んでいてもよい。特定の流体成分がガスである場合、ゲル層はさらに、アルカリ金属化合物、および／
または、特定のガス成分とアルカリ金属化合物との反応速度を向上させるための水和反応触媒を含んでいてもよい。

分離機能層は、例えば、多孔膜上に、前記した樹脂および媒質を含む塗布液を塗布することによって製造することができる。多孔膜上に塗布液を塗布する方法としては、スロットダイ塗布、スピンコート法、バー塗布、ダイコート法、ブレード塗布、エアナイフ塗布、グラビアコート法、ロールコーティング塗布、スプレー塗布、ディップ塗布、コンマロール法、キスコート法、スクリーン印刷、インクジェット印刷等が挙げられる。

また、分離機能層の厚みは１～１０００ｎｍが好ましく、１０～５００ｎｍがより好ましく、１００～４００ｎｍがさらに好ましい。分離機能層の厚みが上記範囲であれば、原料流体から二酸化炭素等の特定の流体成分を十分に分離することができる。

（多孔膜）
多孔膜は、分離機能層を支持するための支持層、または、分離機能層を保護するための保護層であることができる。多孔膜は分離機能層に直接接していることができる。多孔膜は、分離機能層に供給される原料流体または原料流体に含まれる特定の流体成分の拡散抵抗とならないように、流体透過性の高い多孔性を有することが好ましい。

多孔膜は、樹脂材料または無機材料によって形成されていることが好ましい。多孔膜を構成する樹脂材料としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン系樹脂；ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のフッ素含有樹脂；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル樹脂；ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、高分子量ポリエステル、耐熱性ポリアミド、アラミド、ポリカーボネート、これらの樹脂材料のうちの２種以上の混合物等が挙げられる。これらの中でも、撥水性および耐熱性の点から、ポリオレフィン系樹脂およびフッ素含有樹脂のうちの少なくとも一方を含むことが好ましく、ポリエチレン、ポリプロピレン、およびポリテトラフルオロエチレンのうちの１種以上を含むことがより好ましい。多孔膜を構成する無機材料としては、金属、ガラス、セラミックス等が挙げられる。

多孔膜は、多孔質体であれば特に限定されない。多孔膜は、多孔性の樹脂フィルム、不織布、織布、発泡体、メッシュ、ネット等のシート状の多孔質体であってもよい。また、これら多孔質体は補強用の支持層としても使用することができる。

分離膜が有する多孔膜は、例えば、分離機能層の一方側に積層される１層または２層以上の多孔性の樹脂フィルムと、分離機能層の他方側に積層される１層または２層以上の不織布であってもよい。

（供給側流路部材および透過側流路部材）
供給側流路部材２３および透過側流路部材２２は、原料流体および分離膜２１を透過した透過流体の乱流（膜面の表面更新）を促進して、原料流体中の透過流体の膜透過速度を増加させる機能と、供給される原料流体および分離膜２１を透過した透過流体の圧力損失をできるだけ小さくする機能とを有していることが好ましい。供給側流路部材２３および透過側流路部材２２は、原料流体および透過流体の流路を形成するスペーサとしての機能と、原料流体および透過流体に乱流を生じさせる機能とを備えていることが好ましいことから、網目状（ネット状、メッシュ状等）のものが好適に用いられる。網目の単位格子の形状は、網目の形状により流体の流路が変わることから、目的に応じて、例えば、正方形、長方形、菱形、平行四辺形等の形状から選択されることが好ましい。

透過側流路部材は、ＪＩＳ Ｋ ７１８１により測定される圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であり、好ましくは０．３５ｍｍ以下、より好ましくは０．３０ｍｍ以下である。圧縮変形量の下限は特に限定されないが、例えば０．１０ｍｍ以上であってもよい。圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であることにより、本分離膜エレメントに気体を透過した場合でも、供給側封止部３１の剥離が生じにくい。透過側流路部材の圧縮変形量は、後述する実施例に記載の方法により測定される。

供給側流路部材２３および透過側流路部材２２の材質としては、特に限定されないが、分離膜エレメント１が設けられる分離装置の運転温度条件に耐え得る耐熱性を有する材料が好ましい。供給側流路部材２３および透過側流路部材２２は、それぞれ独立して、単層構造であってもよく多層構造であってもよい。多層構造を有する供給側流路部材２３および透過側流路部材２２は、１種類以上の網目状の層を積層した構造を有することが好ましく、積層される網目状の層は互いに異なる網目構造を有していてもよい。好ましくは、透過側流路部材２２は、単層構造である。

本明細書中、「透過側流路部材２２が単層構造である」とは、透過側流路部材２２が複数の層を有しないことを意味する。すなわち、透過側流路部材２２が一枚のメッシュ、またはネット等からなることを意味しており、分離膜エレメント１において透過側流路部材２２、分離膜２１、および供給側流路部材２３が積層されていないことを意図するものではない。また、「透過側流路部材２２が多層構造である」とは、透過側流路部材２２が複数枚のメッシュ、ネットにより構成されていることを意味する。

本発明の一実施形態において、透過側流路部材はメッシュ状であることが好ましい。透過側流路部材がメッシュ状であり、２つ以上の層を有する多層構造である場合、透過側流路部材の各層のメッシュは同一であることが好ましい。各層のメッシュが同一であれば、一方の層がもう一方の層に入り込むことによる、透過側流路部材の変形が生じにくくなるため、透過側流路部材の圧縮強度が向上する。透過側流路部材が単層構造を有する場合、および透過側流路部材が多層構造を有し、かつ各層のメッシュが同一である場合、透過側流路部材のメッシュ数は、１８メッシュ以上が好ましい。メッシュ数の上限は特に限定されないが、例えば１５０メッシュ以下であってもよい。

本発明の別の実施形態において、透過側流路部材がメッシュ状であり、２つ以上の層を有する多層構造の場合、かつ透過側流路部材の各層のメッシュ数が異なっていてもよい。この場合、透過側流路部材のメッシュ数は、５０メッシュ以上が好ましい。メッシュ数の上限は特に限定されないが、例えば１５０メッシュ以下であってもよい。透過側流路部材のメッシュ数が５０メッシュ以上であれば、メッシュ同士の目が十分に小さいため、一方の層がもう一方の層に入り込むことによる、透過側流路部材の変形が生じにくくなる。

（第１テープ、第２テープ）
第１テープ２５および第２テープ２６は、封止材料の浸み込みを防止するために用いられるテープである。第１テープ２５および第２テープ２６は、封止材料に対して非浸透性の材料によって形成することができる。当該材料としては、ポリプロピレン、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン、ガラス繊維、ポリエステル等が挙げられる。第１テープ２５および第２テープ２６を形成する材料は、同じであってもよく、異なっていてもよい。第１テープおよび第２テープは、分離膜エレメントの製造時に用い、分離膜エレメントの使用時には除去されてもよく、残存していてもよい。

本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。

〔実施例１〕
（分離膜の準備）
分離膜は複合膜であり、分離機能層（Ｐｅｂａｘ（ぺバックス）（登録商標）ポリエーテルブロックアミド共重合体）、多孔質基材（ポリアクリロニトリル）および補強用の支持層であるＰＥＴ不織布がこの順で積層されて構成される。

（分離膜エレメントの準備）
透過側流路部材は長さ１１９ｍｍ×幅１１９ｍｍサイズ、繊維径２６３μｍ、厚み０．５３ｍｍ、ＰＥＴ製のメッシュ（メッシュ数：１８メッシュ）を用いた。容器は、ポリカーボネート製；外寸長さ１５０ｍｍ×幅１５０ｍｍ×高さ８５ｍｍ、四隅ガイド部の内寸長さ１２０ｍｍ×幅１２０ｍｍの格納容器を使用した。分離膜は長さ１１９ｍｍ×幅１１９ｍｍサイズを用いた。供給流路部材は、幅１１９ｍｍ×長さ９６ｍｍサイズのポリプロピレンダイヤモンドネット（ＳＷＭ（株）製；製品名ＮＯ.１７１６）を用いた。

（分離膜エレメントの作製）
図４～６に示す方法により、以下の手順で分離膜エレメントを作製した。
１ まず、透過側流路部材を容器内に設置した後、透過側流路部材の両端部（長さ方向Ｌ側）に接着剤（ナガセケムテックス製：デナタイト２２０４）を塗布した（図４（ｂ））。
２ 分離膜を分離機能層面が上面となるように設置し（図４（ｃ））、透過側流路部材に接着剤を塗布した反対側の両端部（すなわち、幅方向Ｗ側）である供給側封止部に封止材Ａ（３Ｍ社製、両面テープ（Ｙ－４９３０）幅１０ｍｍ×長さ１５０ｍｍ）を貼り付けて（図４（ａ））、供給側流路部材を設置した（図４（ｂ））。
３ 分離膜を分離機能層面が下面となるように設置したのち（図４（ｃ））、供給側封止部とは反対側の分離膜の両端部（すなわち、長さ方向Ｌ側）に接着剤を塗布した。次に、透過側流路部材を設置した（図５（ａ））。
４ 透過側流路部材、分離膜、および供給側流路部材を積層する前記１～３の操作を、膜リーフが２０枚になるまで繰り返した。膜リーフと容器内のガイド部の四隅は前記接着剤にてシールした。
５ 膜リーフ最上段の透過側流路部材の面の両端部（すなわち、長さ方向Ｌ側）に接着剤を塗布し、容器の上蓋を設置後、上蓋と容器の隙間を接着剤で塗布した（図５（ｂ））。その後、室温で１０時間、直径１２ｃｍ、厚み１５ｍｍのフランジ７個（１０．２kg）を上蓋に設置して、乾燥させることにより接着剤を硬化させて、分離膜エレメントを得た。得られた分離膜エレメントの有効膜面積は０．２ｍ^２であった。

〔実施例２〕
透過側流路部材のメッシュを、２枚重ねて使用したこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例３〕
透過側流路部材のメッシュを、繊維径２５０μｍ、厚み０．５０ｍｍ、ポリプロピレン製、メッシュ数２５メッシュとしたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例４〕
透過側流路部材のメッシュを、２枚重ねて使用したこと以外は実施例３と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例５〕
透過側流路部材のメッシュを、繊維径７０μｍ、厚み０．１４ｍｍ、メッシュ数５０メッシュとしたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例６〕
透過側流路部材のメッシュを、２枚重ねて使用したこと以外は実施例５と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例７〕
透過側流路部材のメッシュを、繊維径１５０μｍ、厚み０．３０ｍｍ、メッシュ数５０メッシュとしたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例８〕
透過側流路部材のメッシュを、２枚重ねて使用したこと以外は実施例７と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例９〕
透過側流路部材のメッシュを、繊維径７０μｍ、厚み０．１４ｍｍ、メッシュ数８０メッシュとしたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例１０〕
透過側流路部材のメッシュを、２枚重ねて使用したこと以外は実施例９と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例１１〕
透過側流路部材のメッシュを、繊維径７０μｍ、厚み０．１４ｍｍ、メッシュ数１００メッシュとしたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例１２〕
実施例５で使用したメッシュ（繊維径７０μｍ、メッシュ数５０メッシュ）を、実施例１１で使用したメッシュ（繊維径７０μｍ、メッシュ数１００メッシュ）で挟んだメッシュ（厚み０．２１ｍｍ）を透過側流路部材としたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔実施例１３〕
封止材Ａの代わりに封止材Ｂ（３Ｍ社製、両面テープ（Ｙ－４９２０）幅１０ｍｍ×長さ１５０ｍｍ）を使用したこと以外は実施例７と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔比較例１〕
実施例１のメッシュ（繊維径２６３ｎｍ、メッシュ数１８）を、実施例３のメッシュ（繊維径２５０ｎｍ、メッシュ数２５）で挟んだメッシュ（厚さ０．７６ｍｍ）を透過側流路部材としたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔比較例２〕
実施例３のメッシュ（繊維径２５０ｎｍ、メッシュ数２５）を、実施例５のメッシュ（繊維径７０ｎｍ、メッシュ数５０）で挟んだメッシュ（厚さ０．５５ｍｍ）を透過側流路部材としたこと以外は実施例１と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔比較例３〕
封止材Ａの代わりに封止材Ｂを使用したこと以外は比較例２と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔比較例４〕
封止材Ａの代わりに封止材Ｃ（ヘンケル社製、２液エポキシ接着（９０ＦＬ））を使用したこと以外は実施例７と同様にして分離膜エレメントを得た。

〔測定方法〕
（封止部における剥離強度の決定）

実施例および比較例で作成した分離膜エレメントの供給側封止部における平均剥離力（以下、剥離強度とも称する。）を次の手順で決定した。なお、以下に示す手順は、ＪＩＳ Ｋ ６８５４－１に準ずる。
１． 分離膜エレメントから、容器蓋を取り外し、積層品を取り出した。
２． 取り出した積層品から、膜リーフの供給側封止部を含み、１００ｍｍ長×２５ｍｍ幅のサイズとなるように切り出すことにより試験片を得た。
３． 試験片の分離膜と供給側流路部材との間(剥離区間４０ｍｍ～１００ｍｍ)に存在する供給側封止部の平均剥離力［Ｎ］をＴ字剥離試験によって測定した。Ｔ字剥離試験は、試験機（島津製作所製「卓上小型試験機EZ-graph」）を用いて、温度２５℃の条件下で行った。

(圧縮試験)
実施例および比較例で作成した分離膜エレメントの透過側流路部材の圧縮変形量を次の手順で決定した。なお、以下に示す手順は、ＪＩＳ Ｋ ７１８１に準ずる。
１． 分離膜エレメントから、容器蓋を取り外し、積層品を取り出した。
２． 取り出した積層品から膜リーフの透過側流路部材を８０ｍｍ×８０ｍｍの長さになるように切り出すことにより試験片を得た。
３． 試験片の変形量は０．１ｍｍ／ｍｉｎの速度で９００N荷重した時の透過側流路部材の圧縮変形量である。圧縮試験は、試験機（島津製作所製「卓上小型試験機EZ-graph」）を用いて、温度２５℃の条件下で行った。

（気密試験）
実施例および比較例で作成した分離膜エレメントの気密試験を次の手順で行った。図６は、気密試験の試験装置を説明するための模式図である。図６のうち、分離膜エレメント１の幅方向Ｗに平行な２つの端部をそれぞれ、第１供給口４３（図５の（ｂ））に連通する供給部８３、および第１排出口４４（図５の（ｂ））に連通する排出部８４とした。分離膜エレメント１の長さ方向Ｌに平行な２つの端部をそれぞれ、供給排出口４５（図６の（ｂ））に連通する供給部８５、および、第２排出口４６（図５の（ｂ））に連通する排出部８６とした。
１． 図６に示す装置を使用して、分離膜エレメント内に、室温（２０℃）のＮ_２ガスを供給して分離膜エレメントの供給部８３に２００ｋＰＧ（Ｇはゲージ圧を示す。）の圧力を加えた。当該圧力は圧力計で確認し、排出部８４、８６のバルブは閉じた。
２． 供給部８５のバルブは閉にして、排出部８６のバルブを開けて、透過したガス流量を高精度精密膜流量計（堀場製作所製「ＶＰ－Ｕシリーズ」）にて測定し、以下の基準で評価した。
Ａ：膜流量計で示されるＮ_２透過量が４０ＧＰＵ以下である。
Ｂ：膜流量計で示されるＮ_２透過量が４０ＧＰＵより大きい。

実施例および比較例の分離膜エレメントに対する試験結果を表１に示す。

〔結果〕
表１より、透過側流路部材の圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であり、かつ供給側封止部の剥離強度が１．０Ｎ以上である実施例１～１３の分離膜エレメントは、いずれも優れた気密性を有しており、供給側封止部が剥離していないことが示された。また、実施例１３より、圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下を満たし、剥離強度が十分であれば、封止材を変更したとしても、封止部が剥離しないことが示された。

一方で、圧縮変形量が０．４０ｍｍより大きい比較例１～３は、例え供給側封止部の剥離強度が高かったとしても、いずれも気密性に劣っており、供給側封止部が剥離していることが示された。また、比較例４より、圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であったとしても、剥離強度が１．０Ｎ未満であると、供給側封止部が剥離することが示された。

本発明の一態様は、水素または尿素等を製造する大規模プラントで合成される合成ガス、発電所、廃棄物処理場、セメント工場等から排出される燃焼排ガス、あるいは天然ガス、その他の排ガス等の、少なくとも酸性ガスおよび水蒸気を含む混合ガスから、ＣＯ_２等の酸性ガスを分離するプロセスにおいて広範に利用することができる。

１ 分離膜エレメント、１０ 積層体、１１ 第１端部、１２ 第２端部、２０ 膜積層部、２１ 分離膜、２１ａ 第１分離膜（分離膜）、２１ｂ 第２分離膜（分離膜）、２２ 透過側流路部材、２３ 供給側流路部材、２５ 第１テープ、２６ 第２テープ、３１ 供給側封止部、３２ 透過側封止部、３３ａ 封止材料、３３ｂ 封止材料、４０ 容器、４１ ガイド部、４３ 第１供給口、４４ 第１排出口、４５ 供給排出口、４６ 第２排出口、４７ 上面部、４８ 下面部、４９ 側壁部、５１ 接着部、５２ 分離機能層、５３ 多孔質基材、８１ 圧力計、８２ 流量計、８３ 供給部、８４ 排出部、８５ 供給部、８６ 排出部。

Claims (7)

1. 容器と、前記容器内に平膜状に配置された領域を有する分離膜とを含む、プレートアンドフレーム型の分離膜エレメントであって、
   前記分離膜は、原料流体に含まれる特定の流体成分を選択的に分離する分離機能層を有し、
   前記容器は、前記分離膜を透過した透過流体が流れる２つの透過側流路部材と、前記２つの透過側流路部材の間に配置される、前記分離膜、および前記原料流体が流れる供給側流路部材と、を少なくとも有する積層体を収容し、
   前記分離膜エレメントは、前記供給側流路部材と前記分離膜との間に供給側封止部を有し、
   前記透過側流路部材の、ＪＩＳ Ｋ ７１８１により測定される圧縮変形量が０．４０ｍｍ以下であり、かつ
   前記封止部の、ＪＩＳ Ｋ ６８５４により測定される剥離強度が１．０Ｎ以上である、
   プレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
2. 前記透過側流路部材のメッシュ数が１８メッシュ以上であり、
   前記透過側流路部材が、２つ以上の層を有する多層構造である場合、各層のメッシュ数が同一である、請求項１に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
3. 前記透過側流路部材のメッシュ数が５０メッシュ以上である、請求項１に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
4. 前記分離膜の厚みが、１０～６００μｍである、請求項１～３のいずれか１項に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
5. 前記原料流体は、ガスである、請求項１～３のいずれか１項に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
6. 前記特定の流体成分は、酸性ガスである、請求項１～３のいずれか１項に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメント。
7. 請求項１～３のいずれか１項に記載のプレートアンドフレーム型の分離膜エレメントと、前記供給側流路部材に連通する第１供給部および第１排出部と、前記透過側流路部材に連通する第２排出部と、を備える、分離装置。