JP7705358B2

JP7705358B2 - Method for producing fiber reinforced thermoplastic resin sheet

Info

Publication number: JP7705358B2
Application number: JP2022015947A
Authority: JP
Inventors: 信彦中切; 圭祐坂口
Original assignee: Toyobo Co Ltd; Toyobo MC Corp
Current assignee: Toyobo Co Ltd; Toyobo MC Corp
Priority date: 2022-02-03
Filing date: 2022-02-03
Publication date: 2025-07-09
Anticipated expiration: 2042-02-03
Also published as: JP2023113513A

Description

本発明は、ダブルベルトプレス装置を用いた、繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法に関する。より詳細には、連続強化繊維を開繊後、熱可塑性樹脂槽を通し熱可塑性樹脂にて連続含浸させた後、カッティングして予備成形体を用いて、ダブルベルトプレス装置において、カッティングした予備成形体を積層堆積させ、加熱・加圧しながら予備成形体における熱可塑性樹脂を再溶融させ、予備成形体間を密着、冷却固化させて連続シート化することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂成形体の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet using a double belt press. More specifically, the present invention relates to a method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin molded body, which is characterized in that after continuous reinforcing fibers are opened, they are passed through a thermoplastic resin tank to be continuously impregnated with thermoplastic resin, and then cut into preforms, the cut preforms are stacked and piled up in a double belt press, the thermoplastic resin in the preforms is remelted while being heated and pressurized, the preforms are brought into close contact with each other, and the preforms are cooled and solidified to form a continuous sheet.

近年、繊維強化熱可塑性樹脂シートが成形用中間体として、または成形品として幅広く用いられている。特に、成形用中間体はスタンパブルシートと呼ばれ、例えば、所定の形状に切断され、遠赤外線加熱などにより熱可塑性樹脂の軟化点または融点付近、あるいはそれ以上の温度まで加熱され、所定の温度の金型に配置され、そして加圧および冷却固化されて最終成形品に成形される。 In recent years, fiber-reinforced thermoplastic resin sheets have been widely used as molding intermediates or molded products. In particular, molding intermediates are called stampable sheets, which are cut into a specified shape, heated to a temperature near the softening or melting point of the thermoplastic resin or even higher by far-infrared heating or the like, placed in a mold at a specified temperature, and then pressed and cooled to solidify into the final molded product.

このような繊維強化熱可塑性樹脂シート成形用中間体は、従来、強化繊維（例えば、ガラス繊維、炭素繊維）のマット状物（例えば、チョップストランドマット）または引きそろえ品などに、熱可塑性樹脂の粉体、フィルムまたはシートを、少なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点よりも高い温度で溶融含浸させて製造される。 Such intermediates for molding fiber-reinforced thermoplastic resin sheets are conventionally produced by melt-impregnating a mat (e.g., chopped strand mat) or aligned product of reinforcing fibers (e.g., glass fibers, carbon fibers) with a powder, film, or sheet of thermoplastic resin at a temperature at least higher than the softening point or melting point of the thermoplastic resin.

上記繊維強化熱可塑性樹脂シート成形用中間体としては、エネルギー問題、環境問題の観点から、高剛性、高強度で軽量化効果の高い繊維強化樹脂が注目されている。特に、マトリックス樹脂としての熱可塑性樹脂を用いる繊維強化熱可塑性樹脂は、加工性、耐衝撃性に優れており、自動車等の車両分野や、建築分野への適用が検討されている。その際、最終製品の形状の特性上、成形用中間体には、大判である要望が強い。その点、ダブルベルトプレス装置は、機台ＴＤ方向は機台のベルト幅で制約を受けるものの、ＭＤ方向は長さの制約は受けないため成形用中間体の製造には好適である。 As intermediates for molding the above-mentioned fiber-reinforced thermoplastic resin sheets, attention has been focused on fiber-reinforced resins, which have high rigidity, high strength, and a high weight-saving effect, from the perspective of energy and environmental issues. In particular, fiber-reinforced thermoplastic resins that use thermoplastic resins as the matrix resin have excellent processability and impact resistance, and are being considered for application in the fields of automobiles and other vehicles, and in the field of construction. In such cases, due to the characteristics of the shape of the final product, there is a strong demand for large-sized intermediates for molding. In this regard, a double-belt press device is suitable for producing intermediates for molding, since although the TD direction of the machine is restricted by the belt width of the machine, there is no restriction on the length in the MD direction.

繊維樹脂強化熱可塑性樹脂シート成形用中間体の製造方法として、ダブルベルトプレス装置による製造方法の例としては、以下のようなものがある。 As a method for manufacturing intermediates for molding fiber-reinforced thermoplastic resin sheets, the following is an example of a manufacturing method using a double belt press device.

例えば特許文献１では、ダブルベルトプレス方式によって繊維強化熱可塑性樹脂抄造ウェブをシートに成形する方法で、均一厚みの表面形状の優れた高強度のシート状成形品が連続的に作ることを目的しているが、ダブルベルトプレス装置において、加熱領域はトップロール１か所のみであり、それ以降の４か所のロールはすべて冷却領域である。そのため、当該装置前に予備加熱装置が必要であり、ダブルベルトプレス装置のみで繊維強化樹脂熱可塑性樹脂シートの成形は困難である。 For example, in Patent Document 1, a method is used to mold a fiber-reinforced thermoplastic resin web into a sheet using a double belt press method, with the aim of continuously producing high-strength sheet-shaped molded products with uniform thickness and excellent surface shape. However, in the double belt press device, the only heating area is the top roll, and the four rolls thereafter are all cooling areas. For this reason, a preheating device is required before the device, and it is difficult to mold a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet using only the double belt press device.

特許文献２は、ダブルベルトプレス装置において、プレス成形品が多様化する中で、押圧形態が異なる多種多様のプレス成形品を製造するには、製造すべきプレス成形品ごとに機台各ゾーンにおける押圧ユニットを選択することを特徴とする発明であるが、カッティングした強化繊維間に熱可塑性樹脂が含浸済みである予備成形体を積層堆積させ、加熱・加圧しながら予備成形体における熱可塑性樹脂を再溶融させ、予備成形体を密着、冷却固化させてシート化する際の各ゾーンの選択については、具体的な開示がない。 Patent Document 2 describes an invention in which, in a double belt press device, in order to produce a wide variety of press-molded products with different pressing forms in a world where press-molded products are becoming more diverse, a pressing unit in each zone of the machine is selected for each press-molded product to be produced. However, there is no specific disclosure regarding the selection of each zone when stacking preforms in which the thermoplastic resin has already been impregnated between the cut reinforcing fibers, remelting the thermoplastic resin in the preforms while applying heat and pressure, and bonding the preforms together, cooling and solidifying them to form a sheet.

特許文献３は、繊維強化熱可塑性樹脂シートを製造するにあたって、高強度でばらつきの少ない繊維強化プラスチックの製造に関する発明である。強化繊維および熱可塑性樹脂を含む一方向プリプレグが、繊維がランダムになるように積層する方法であり、特許文献２と同様、カッティングした強化繊維間に熱可塑性樹脂が含浸済みである予備成形体を積層堆積させたものを、ダブルベルトプレス装置にてシート化する手法については記載がない。 Patent Document 3 is an invention related to the manufacture of fiber-reinforced plastic with high strength and little variation when producing fiber-reinforced thermoplastic resin sheets. It is a method of laminating unidirectional prepregs containing reinforcing fibers and thermoplastic resin so that the fibers are random. As with Patent Document 2, there is no mention of a method of laminating and stacking preforms in which the thermoplastic resin has already been impregnated between cut reinforcing fibers, and then forming them into a sheet using a double belt press.

特許文献４は、強化繊維を不織布、マトリックス樹脂をポリイミドと想定したダブルベルトプレス装置を用いた繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であり、加熱ゾーンと冷却ゾーンにおいて下ベルトと上ベルト間の距離を規定した特許である。具体的には、加熱ゾーンは機台入口側から出口側に向かって徐々に上下のベルト間を狭く、冷却ゾーンにおいては上下のベルト間の傾斜をつけずに平行としている。あらかじめ繊維間に熱可塑性樹脂が含浸させた不連続の予備成形体をベルト上に積層させ、ダブルベルトプレス装置にて良品を生産することを想定した機台条件設定ではない。 Patent Document 4 is a patent for a method for manufacturing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet using a double belt press machine, with the reinforcing fiber assumed to be nonwoven fabric and the matrix resin assumed to be polyimide, and specifies the distance between the lower belt and the upper belt in the heating zone and the cooling zone. Specifically, in the heating zone, the distance between the upper and lower belts gradually narrows from the machine inlet side toward the machine outlet side, and in the cooling zone, the upper and lower belts are parallel with no inclination between them. The machine conditions are not set with the assumption that discontinuous preforms, in which thermoplastic resin has been impregnated between the fibers in advance, will be stacked on the belt and a good product will be produced with the double belt press machine.

特開平５－２４５８６６号公報Japanese Patent Application Publication No. 5-245866 特開２０１４－２２１４９０号公報JP 2014-221490 A 特開２０１８－２０３９０７号公報JP 2018-203907 A 国際公開ＷＯ２０２１／０５００７８号International Publication No. WO2021/050078

上記の方法、特に特許文献４の方法では、ダブルベルトプレス機を用いた繊維強化熱可塑性シートの製造において、加熱ゾーンと冷却ゾーンの２つのゾーンに区分し、それぞれのゾーンにおいて上下のベルト間の距離について規定している。まず、加熱ゾーンについては、上下のベルト間を出口側に向かって狭くしている。しかし、特許文献４とは異なる素材、具体的には強化繊維間に熱可塑性樹脂の含浸が完了している予備成形体を積層させて一体化させ繊維強化熱可塑性樹脂シートとする場合、予備成形体に十分に熱が付与されていない段階において無理に上下のベルト間の距離を狭くする設定にすると、繊維強化熱可塑性樹脂シート表面がベルトによって乱され損傷する。表面が損傷した繊維強化熱可塑性樹脂シートは、後工程で成形加工を行う際、加熱時に強化繊維が面外方向に飛び出すスプリングバックと呼ばれる不具合を発生する原因ともなる。また、冷却ゾーンにおいても上下のベルト間の距離を等しく設定すると、繊維強化熱可塑性樹脂シートが冷却過程において成形後収縮する過程の中で、十分な加圧ができず、繊維強化熱可塑性樹脂シート内の微細ボイド等の残留、繊維強化熱可塑性樹脂シート表面のヒケなどの不具合原因となる。 In the above method, particularly the method of Patent Document 4, in the production of fiber-reinforced thermoplastic sheets using a double belt press, the zone is divided into two zones, a heating zone and a cooling zone, and the distance between the upper and lower belts is specified in each zone. First, in the heating zone, the distance between the upper and lower belts is narrowed toward the outlet side. However, when a material different from that in Patent Document 4, specifically a preform in which the reinforcing fibers have been impregnated with thermoplastic resin, is laminated and integrated to form a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, if the distance between the upper and lower belts is forcibly narrowed at a stage in which the preform is not sufficiently heated, the surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is disturbed and damaged by the belt. A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet with a damaged surface can also cause a defect called springback, in which the reinforcing fibers pop out in the out-of-plane direction when heated during molding processing in a later process. In addition, if the distance between the upper and lower belts is set equal in the cooling zone, sufficient pressure cannot be applied during the process in which the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet shrinks after molding during the cooling process, which can cause defects such as residual fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet and sink marks on the surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet.

本発明は、上記従来の課題を解決するためになされたものである。その目的とするところは、ダブルベルトプレス装置を使用して、繊維間に熱可塑性樹脂が含浸済みの予備成形体を用いた繊維強化熱可塑性樹脂シートの良品を生産することである。シート表面の損傷を避け、シート内部まで十分に積層させた予備成形体が密着することで、内部ボイドが極めて少ない良品シートの製造方法を提供することにある。 The present invention was made to solve the above-mentioned problems of the conventional technology. The purpose of the present invention is to use a double belt press device to produce a quality fiber-reinforced thermoplastic resin sheet using a preform in which the thermoplastic resin has been impregnated between the fibers. The aim of the present invention is to provide a method for producing a quality sheet with extremely few internal voids by avoiding damage to the sheet surface and by closely adhering the preform that is sufficiently laminated to the inside of the sheet.

本発明者は、鋭意検討を行った結果、ダブルベルトプレス装置を用いること、特にダブルベルトプレス装置における各部の条件を最適化することで、良品の繊維強化熱可塑性シートを生産する方法に改善した。 After extensive research, the inventors have improved the method for producing quality fiber-reinforced thermoplastic sheets by using a double belt press device, and in particular by optimizing the conditions of each part of the double belt press device.

本発明は以下の通りである。
［１］強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有する繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であって、
連続強化繊維の繊維束を開繊する開繊工程、
開繊された連続強化繊維の繊維束を溶融した熱可塑性樹脂を含む槽に通して熱可塑性樹脂を含浸する含浸工程、
熱可塑性樹脂を含浸した連続強化繊維の繊維束を賦形ローラーで潰し、冷却固化してテープ状プリプレグとする冷却固化工程、
テープ状プリプレグをカッティングして予備成形体とするカッティング工程、
予備成形体を強化繊維の方向が面内ランダムとなるように積層する積層工程、及び
積層された予備成形体を一体化して繊維強化熱可塑性樹脂シートとする一体化工程
を有し、
前記一体化工程が、ダブルベルトプレス装置を用いて連続的に行われ、ダブルベルトプレス装置が、上部ベルトと下部ベルトでプレスする領域に、装置入口側から、積層された予備成形体を予熱する予熱部、積層された予備成形体の加熱と加圧を同時に行い再溶融する加熱部、及び再溶融された予備成形体の冷却と加圧を同時に行い密着固化する冷却部をこの順で有し、各部で下記の条件を満たすことを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。
予熱部：積層された予備成形体の厚みの変動に応じて、上部ベルトと下部ベルトの間のクリアランスが追従して変動する
加熱部：上部ベルトと下部ベルトの間のクリアランスが、装置入口側に比べて装置出口側が０．５ｍｍ～１０ｍｍ小さい
冷却部：上部ベルトと下部ベルトの間のクリアランスが、装置入口側に比べて装置出口側が０．２ｍｍ～５ｍｍ小さい
［２］前記予備成形体が、長さ５ｍｍ～１００ｍｍ、幅４ｍｍ～６０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ～０．４ｍｍの短冊状であることを特徴とする、［１］に記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。
［３］前記繊維強化熱可塑性樹脂シートに含有される強化繊維と熱可塑性樹脂との質量比が８５／１５～３０／７０の範囲である、［１］又は［２］に記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。
［４］前記繊維強化熱可塑性樹脂シートに含有される強化繊維が、ガラス繊維又は／及び炭素繊維である、［１］～［３］のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。
［５］前記繊維強化熱可塑性樹脂シートが、厚み１～１０ｍｍの範囲である、［１］～［４］のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。 The present invention is as follows.
[1] A method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet containing reinforcing fibers and a thermoplastic resin,
A fiber-spreading process for spreading a fiber bundle of continuous reinforcing fibers;
An impregnation step of passing the opened fiber bundle of continuous reinforcing fibers through a tank containing a molten thermoplastic resin to impregnate the fiber bundle with the thermoplastic resin;
A cooling and solidifying process in which the fiber bundle of continuous reinforcing fibers impregnated with a thermoplastic resin is crushed with a shaping roller and cooled and solidified to form a tape-shaped prepreg;
A cutting step of cutting the tape-like prepreg into a preform;
The method includes a lamination step of laminating the preforms so that the direction of the reinforcing fibers is random in the plane, and an integration step of integrating the laminated preforms to form a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet,
The integration step is continuously performed using a double belt press apparatus, and the double belt press apparatus has, in an area pressed by an upper belt and a lower belt, a preheating section for preheating the stacked preformed bodies, a heating section for simultaneously heating and pressurizing the stacked preformed bodies to remelt them, and a cooling section for simultaneously cooling and pressurizing the remelted preformed bodies to solidify them in contact, in this order from the inlet side of the apparatus. A method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, characterized in that each section satisfies the following conditions.
Preheating section: The clearance between the upper belt and the lower belt varies in accordance with the variation in the thickness of the laminated preform. Heating section: The clearance between the upper belt and the lower belt is 0.5 mm to 10 mm smaller on the device exit side than on the device inlet side. Cooling section: The clearance between the upper belt and the lower belt is 0.2 mm to 5 mm smaller on the device exit side than on the device inlet side. [2] The preform is a strip having a length of 5 mm to 100 mm, a width of 4 mm to 60 mm, and a thickness of 0.05 mm to 0.4 mm. The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to [1], characterized in that the preform is a strip having a length of 5 mm to 100 mm, a width of 4 mm to 60 mm, and a thickness of 0.05 mm to 0.4 mm.
[3] The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to [1] or [2], wherein the mass ratio of the reinforcing fiber to the thermoplastic resin contained in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is in the range of 85/15 to 30/70.
[4] The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to any one of [1] to [3], wherein the reinforcing fibers contained in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet are glass fibers or / and carbon fibers.
[5] The method for producing a fiber reinforced thermoplastic resin sheet according to any one of [1] to [4], wherein the fiber reinforced thermoplastic resin sheet has a thickness in the range of 1 to 10 mm.

本発明により、外観良好で内部ボイドが極めて少ない繊維強化熱可塑性樹脂シートを得ることができる。予備成形体が十分に加熱されていない状態で必要以上に加圧を避けることでシート表面の損傷を回避し、シート内のボイドを効果的に外に排出することで、高い工程安定性と廃棄する予備成形体量も少なくなるという効果も有する。 The present invention makes it possible to obtain a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet with a good appearance and extremely few internal voids. By avoiding excessive pressure when the preform is not sufficiently heated, damage to the sheet surface is avoided, and by effectively discharging voids within the sheet, it also has the effect of providing high process stability and reducing the amount of preforms to be discarded.

本明細書において、「予備成形体」とは、連続強化繊維と熱可塑性樹脂を含有し、これを短冊状にカットしたものである。したがって、後工程であるダブルベルトプレス装置において予備成形体を積層して、繊維強化熱可塑性樹脂シートに成形後、所望の最終成形体に再成形が可能である。 In this specification, a "preform" is a material that contains continuous reinforcing fibers and thermoplastic resin and is cut into strips. Therefore, the preforms can be stacked in a double belt press device in a subsequent process, molded into a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, and then remolded into the desired final product.

［強化繊維］
強化繊維は特に限定されないが、代表例としては、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、ガラス繊維などの無機繊維、ボロン繊維などの金属繊維、アラミド繊維などの有機繊維が挙げられる。コスト、ならびに得られる成形品の弾性率および機械的強度の点から、ガラス繊維、炭素繊維などの無機繊維が好ましい。 [Reinforced fiber]
The reinforcing fibers are not particularly limited, but representative examples include inorganic fibers such as carbon fibers, silicon carbide fibers, and glass fibers, metal fibers such as boron fibers, and organic fibers such as aramid fibers. In terms of cost, and the elastic modulus and mechanical strength of the resulting molded product, inorganic fibers such as glass fibers and carbon fibers are preferred.

［熱可塑性樹脂］
熱可塑性樹脂は特に限定されないが、代表例としては、ポリアミド６、ポリアミド１２、ポリアミド６６、ポリアミド４６などのポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂などが挙げられる。これら熱可塑性樹脂は、変性されたものであっても良い。 [Thermoplastic resin]
The thermoplastic resin is not particularly limited, but representative examples include polyamide resins such as polyamide 6, polyamide 12, polyamide 66, and polyamide 46, polyester resins such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate, polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene, polyether ketone resins, polyphenylene sulfide resins, polyetherimide resins, polycarbonate resins, etc. These thermoplastic resins may be modified.

特に好ましい熱可塑性樹脂の代表例は、以下の通りである。これらは、成形品の用途（または所望の特性）に応じて、適宜使用され得る。
（１）低コスト、成形時の流動性、耐水性、耐熱水性、または耐化学薬品性が要求される場合には、ポリオレフィン系樹脂が好ましい。入手が容易であるという理由で、ポリプロピレンが特に好ましく、本発明においては、酸変性されたポリプロピレンを用いることが好ましい。前述の強化繊維との接着性に特に優れるからである。
（２）耐摩耗性、耐油性、または長期耐熱特性が要求される場合には、ポリアミド系樹脂が好ましく、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミドＭＸＤ６樹脂が特に好ましい。
（３）耐熱性、機械的強度、クリープ特性、耐薬品性、または耐油性が要求される場合には、ポリエステル系樹脂が好ましく、ポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。 Representative examples of particularly preferred thermoplastic resins are as follows. These can be used appropriately depending on the application (or desired properties) of the molded article.
(1) When low cost, flowability during molding, water resistance, hot water resistance, or chemical resistance are required, polyolefin resins are preferred. Polypropylene is particularly preferred because it is easily available, and in the present invention, it is preferred to use acid-modified polypropylene, because it has particularly excellent adhesion to the reinforcing fibers described above.
(2) In cases where abrasion resistance, oil resistance, or long-term heat resistance are required, polyamide resins are preferred, and polyamide 6, polyamide 66, and polyamide MXD6 resins are particularly preferred.
(3) In cases where heat resistance, mechanical strength, creep characteristics, chemical resistance, or oil resistance are required, polyester resins are preferred, and polyethylene terephthalate is particularly preferred.

［開繊工程］
本発明は、連続強化繊維の繊維束を開繊する開繊工程を有する。開繊工程は、撚りが殆ど入らない状態で行われるのが望ましく、通常、ローラーおよび空気開繊工程が用いられるが、これに限定されるものではない。 [Opening process]
The present invention has a fiber-spreading process for spreading a fiber bundle of continuous reinforcing fibers. The fiber-spreading process is preferably carried out in a state where there is almost no twist, and usually, a roller and air-spreading process are used, but are not limited thereto.

［含浸工程］
本発明は、開繊された連続強化繊維の繊維束を溶融した熱可塑性樹脂を含む槽に通して熱可塑性樹脂を含浸する含浸工程を有する。本発明で使用される含浸装置は、熱可塑性樹脂の融点以上の温度で、熱可塑性樹脂を溶融し充填した高圧の槽（以下、樹脂槽と称する場合もある）内にて、連続強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させるものである。 [Impregnation process]
The present invention has an impregnation step in which a fiber bundle of opened continuous reinforcing fibers is passed through a tank containing molten thermoplastic resin to impregnate the fiber bundle with the thermoplastic resin. The impregnation device used in the present invention is a device for impregnating the continuous reinforcing fibers with the thermoplastic resin in a high-pressure tank (hereinafter sometimes referred to as a resin tank) filled with molten thermoplastic resin at a temperature equal to or higher than the melting point of the thermoplastic resin.

熱可塑性樹脂を連続的に効率よく含浸させるため、０．１ＭＰａ以上の圧力を有する樹脂槽を通すのが好ましい。０．１ＭＰａ未満である場合、含浸性が十分に得られにくくなる。樹脂槽内の圧力は高い方がより含浸性が向上し好ましく、より好ましくは０．３ＭＰａ以上、更に好ましくは、０．５ＭＰａ以上である。樹脂槽内の圧力は高い方がより含浸性が向上し好ましいが、設備コストも高くなるので、２ＭＰａ以下であることが好ましい。また、連続強化繊維が樹脂槽に入る前に、樹脂吐出スリットを有する曲面ダイに接触させる事が好ましい。樹脂吐出スリットから溶融させた熱可塑性樹脂を吐出させて、連続強化繊維の繊維束が曲面ダイに接触している側から熱可塑性樹脂の一部を含浸させることで、連続強化繊維が開繊された状態を保持したまま、プレ含浸が良好に行われ得るためである。 In order to continuously and efficiently impregnate the thermoplastic resin, it is preferable to pass the fiber through a resin tank having a pressure of 0.1 MPa or more. If the pressure is less than 0.1 MPa, it is difficult to obtain sufficient impregnation. The higher the pressure in the resin tank, the better the impregnation, and it is more preferable to have a pressure of 0.3 MPa or more, and even more preferably 0.5 MPa or more. The higher the pressure in the resin tank, the better the impregnation, but the equipment costs will also increase, so it is preferable to have a pressure of 2 MPa or less. In addition, it is preferable to bring the continuous reinforcing fibers into contact with a curved die having a resin discharge slit before entering the resin tank. This is because pre-impregnation can be performed well while maintaining the continuous reinforcing fibers in an open state by discharging the molten thermoplastic resin from the resin discharge slit and impregnating part of the thermoplastic resin from the side where the fiber bundle of the continuous reinforcing fibers is in contact with the curved die.

［冷却固化工程］
本発明は、熱可塑性樹脂を含浸した連続強化繊維の繊維束を賦形ローラーで潰し、冷却固化してテープ状プリプレグとする冷却固化工程を有する。樹脂槽を通過した連続強化繊維は、引取張力により集束しやすく、この状態では連続強化繊維の細部に熱可塑性樹脂が含浸しきれていない。賦形ローラーで潰し冷却固化させることにより樹脂含浸性と、取り扱い性を向上させることができる。 [Cooling solidification process]
The present invention has a cooling and solidifying process in which a fiber bundle of continuous reinforcing fibers impregnated with a thermoplastic resin is crushed with a shaping roller, cooled and solidified to form a tape-shaped prepreg. The continuous reinforcing fibers that have passed through the resin tank tend to be bundled by the take-up tension, and in this state, the thermoplastic resin is not completely impregnated into the details of the continuous reinforcing fibers. By crushing the fiber bundle with a shaping roller and cooling and solidifying it, it is possible to improve the resin impregnation and handleability.

［テープ状プリプレグ］
テープ状プリプレグに含有される強化繊維と熱可塑性樹脂との質量比（強化繊維／熱可塑性樹脂）は、８５／１５～３０／７０である事が好ましく、８５／１５～５０／５０である事がより好ましく、８５／１５～６０／４０である事がさらに好ましい。この質量比は、予備成形体、繊維強化熱可塑性樹脂シートでも同様である。テープ状プリプレグのサイズは、長さは特に限定されず、幅４ｍｍ～６０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ～０．４ｍｍが好ましい。幅は１０ｍｍ～５０ｍｍがより好ましい。厚みは０．０７ｍｍ～０．２ｍｍがより好ましい。 [Tape-shaped prepreg]
The mass ratio of the reinforcing fiber and the thermoplastic resin contained in the tape-shaped prepreg (reinforcing fiber/thermoplastic resin) is preferably 85/15 to 30/70, more preferably 85/15 to 50/50, and even more preferably 85/15 to 60/40. This mass ratio is the same for the preform and the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet. The size of the tape-shaped prepreg is not particularly limited in length, and is preferably 4 mm to 60 mm in width and 0.05 mm to 0.4 mm in thickness. The width is more preferably 10 mm to 50 mm. The thickness is more preferably 0.07 mm to 0.2 mm.

［カッティング工程］
本発明は、テープ状プリプレグをカッティングして予備成形体とするカッティング工程を有する。カッティングは通常、ファンカッターで行われるが、特に限定はされない。 [Cutting process]
The present invention includes a cutting step of cutting the tape-like prepreg into a preform. The cutting is usually performed with a fan cutter, but is not particularly limited thereto.

［予備成形体］
生産されたテープ状プリプレグは、使用しやすいようにカッティングし、予備成形体とする。予備成形体のサイズは、長さ５ｍｍ～１００ｍｍ、幅４ｍｍ～６０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ～０．４ｍｍが好ましい。 [Preform]
The produced tape-like prepreg is cut into a preform for easy use, and the size of the preform is preferably 5 mm to 100 mm in length, 4 mm to 60 mm in width, and 0.05 mm to 0.4 mm in thickness.

厚みが０．０５ｍｍ未満であると生産効率が悪く、０．４ｍｍを超えると含浸性が不足する傾向となる。厚みは、より好ましくは０．０７ｍｍ～０．２ｍｍの範囲内である。また幅は４ｍｍ未満、もしくは、６０ｍｍを超えると、後工程で繊維強化熱可塑性樹脂シートを生産する際に生産効率が悪くなる傾向がある。幅は、より好ましくは１０ｍｍ～５０ｍｍの範囲である。長さに関しても５ｍｍ未満、若しくは１００ｍｍを超える場合、後工程で繊維強化熱可塑性樹脂シートを生産する際に生産性が悪くなる傾向がある。長さは、より好ましくは１０ｍｍ～５０ｍｍの範囲内である。含有される強化繊維の質量比も８５％を超えると樹脂含浸性が不十分となり破壊の起点となりやすく、３０％未満の場合、強化繊維補強効果が得られにくくなる。 If the thickness is less than 0.05 mm, production efficiency is poor, and if it exceeds 0.4 mm, impregnation tends to be insufficient. The thickness is more preferably in the range of 0.07 mm to 0.2 mm. If the width is less than 4 mm or exceeds 60 mm, production efficiency tends to be poor when producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet in a later process. The width is more preferably in the range of 10 mm to 50 mm. If the length is less than 5 mm or exceeds 100 mm, productivity tends to be poor when producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet in a later process. The length is more preferably in the range of 10 mm to 50 mm. If the mass ratio of the reinforcing fibers contained exceeds 85%, the resin impregnation becomes insufficient and it is likely to become a starting point of destruction, and if it is less than 30%, it is difficult to obtain the reinforcing fiber reinforcement effect.

また、テープ状プリプレグ、及び予備成形体は、必要に応じて、熱劣化防止剤、酸化劣化防止剤、紫外線吸収剤、などの添加剤を含有し得る。これらの添加剤の含有量は、目的に応じて変化し得るが、通常、テープ状プリプレグ、又は予備成形体の質量に対し、それぞれ０．５質量％以下が好ましく、より好ましくはそれぞれ０．２～０．５質量％の範囲内で添加される。添加剤については、繊維強化熱可塑性樹脂シートでも同様である。 The tape-shaped prepreg and preform may contain additives such as heat deterioration inhibitors, oxidative deterioration inhibitors, and ultraviolet absorbers, as necessary. The content of these additives may vary depending on the purpose, but typically, the amount of each additive is preferably 0.5 mass% or less, and more preferably 0.2 to 0.5 mass% of the mass of the tape-shaped prepreg or preform. The same applies to additives in fiber-reinforced thermoplastic resin sheets.

［積層工程］
本発明は、予備成形体を強化繊維の方向が面内ランダムとなるように積層する積層工程を有する。予備成形体を散布して積層するための散布口を備える散布部は、所定量の予備成形体を散布口から被散布面に散布することができる限りその構成は特に限定されない。例えば、予備成形体を散布するための散布口は、落下させる予備成形体の重量を調整するための計量部、予備成形体を貯留しておくための貯留槽、貯留槽から計量部へと予備成形体を輸送するための輸送部等を備えていても良い。該装置においては、貯留槽に貯留された予備成形体が、輸送部を経て計量部へと供給され、計量部にて重量調整が行われ、散布口から予備成形体が被散布面へと自由落下する。この際、散布口から被散布面までの環境は、重力以外の外力が加わらない環境とすることが好ましい。なお、該装置の計量部にて予備成形体の重量調整を行う際、計量部のギヤの回転数で調整を行う方式によっても良い。予備成形体を積層させるための積層部は、散布口から散布された予備成形体が被積層面に積層されるような装置である限り、その構成は特に限定されない。被積層面は、通常、散布口の下方に位置し、散布口から重力により落下した予備成形体が、被積層面に積層されるように設定される。本発明では、この積層工程はダブルベルトプレス装置の入口側にある下部ベルト上で行うことが好ましい。そのため、使用するダブルベルトプレス装置の構造として下部ベルト側が上部ベルト側に比較して入口側方向に長い（下部ベルト長＞上部ベルト長）装置を採用する方が、延長された装置入口側の下部ベルト上に直接予備成形体を散布することが可能となり、製造工程の設計観点上から好ましい。 [Lamination process]
The present invention has a lamination process in which the preforms are laminated so that the direction of the reinforcing fibers is random in the plane. The spraying section, which has a spraying port for spraying and laminating the preforms, is not particularly limited in its configuration as long as it can spray a predetermined amount of the preforms from the spraying port onto the surface to be sprayed. For example, the spraying port for spraying the preforms may be equipped with a measuring section for adjusting the weight of the preforms to be dropped, a storage tank for storing the preforms, and a transport section for transporting the preforms from the storage tank to the measuring section. In the device, the preforms stored in the storage tank are supplied to the measuring section via the transport section, and the weight is adjusted in the measuring section, and the preforms fall freely from the spraying port onto the surface to be sprayed. At this time, it is preferable that the environment from the spraying port to the surface to be sprayed is an environment in which no external force other than gravity is applied. In addition, when adjusting the weight of the preforms in the measuring section of the device, a method of adjusting the rotation speed of the gear of the measuring section may be used. The lamination unit for laminating the preforms is not particularly limited in its configuration, as long as it is an apparatus in which the preforms sprayed from the spray port are laminated on the surface to be laminated. The surface to be laminated is usually located below the spray port, and is set so that the preforms that fall from the spray port by gravity are laminated on the surface to be laminated. In the present invention, it is preferable that this lamination process is performed on the lower belt at the entrance side of the double belt press device. Therefore, it is preferable to adopt a device in which the lower belt side is longer in the entrance side direction than the upper belt side (lower belt length > upper belt length) as the structure of the double belt press device to be used, because it is possible to directly spray the preforms on the extended lower belt at the entrance side of the device, which is preferable from the viewpoint of designing the manufacturing process.

［一体化工程］
本発明は、積層された予備成形体を一体化して繊維強化熱可塑性樹脂シートとする一体化工程を有する。一体化工程は、ダブルベルトプレス装置を用いて連続的に行われる。ダブルベルトプレス装置は、上部ベルトと下部ベルトでプレスする領域に、装置入口側から、積層された予備成形体を予熱する予熱部、積層された予備成形体の加熱と加圧を同時に行い再溶融する加熱部、及び再溶融された予備成形体の冷却と加圧を同時に行い密着固化する冷却部をこの順で有する。前記の各部で下記の条件を満たすことが重要である。
予熱部：積層された予備成形体の厚みの変動に応じて、上部ベルトと下部ベルトの間のクリアランスが追従して変動する。
加熱部：上部ベルトと下部ベルトの間のクリアランスが、装置入口側に比べて装置出口側が０．５ｍｍ～１０ｍｍ小さい。
冷却部：上部ベルトと下部ベルトの間のクリアランスが、装置入口側に比べて装置出口側が０．２ｍｍ～５ｍｍ小さい。 [Integration process]
The present invention has an integration step of integrating the stacked preforms to form a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet. The integration step is continuously performed using a double belt press device. The double belt press device has, in the region pressed by the upper belt and the lower belt, a preheating section for preheating the stacked preforms, a heating section for simultaneously heating and pressurizing the stacked preforms to remelt them, and a cooling section for simultaneously cooling and pressurizing the remelted preforms to solidify them in contact, in this order, from the inlet side of the device. It is important that each of the above sections satisfies the following conditions.
Preheating section: The clearance between the upper and lower belts changes in accordance with the change in thickness of the laminated preforms.
Heating section: The clearance between the upper belt and the lower belt is 0.5 mm to 10 mm smaller on the exit side of the device than on the inlet side of the device.
Cooling section: The clearance between the upper belt and the lower belt is 0.2 mm to 5 mm smaller on the exit side of the device than on the inlet side of the device.

［ダブルベルトプレス装置］
本発明で使用するダブルベルトプレス装置は、上下２つのベルトを備える装置である。下部ベルトは、装置入口側と出口側にそれぞれ回転軸に軸支えされた入口側ドラムと出口側ドラムに装着されている。同様に、上部ベルトも、装置入口側と出口側にそれぞれ回転軸に軸支えされた入口側ドラムと出口側ドラムに装着されている。装着されているベルトはスチール製のエンドレスベルトであり、ドラムの回転と同期してエンドレスに周回する。下部ベルト入口側ドラムと下部ベルト出口側ドラムとの間、並びに上部ベルト入口側ドラムと上部ベルト出口ドラムとの間には、予熱部、加熱部、冷却部が備えられている。 [Double belt press device]
The double belt press device used in the present invention is a device equipped with two belts, an upper one and an lower one. The lower belt is attached to an inlet side drum and an outlet side drum supported by a rotating shaft on the inlet side and the outlet side of the device, respectively. Similarly, the upper belt is attached to an inlet side drum and an outlet side drum supported by a rotating shaft on the inlet side and the outlet side of the device, respectively. The attached belt is an endless belt made of steel, and rotates endlessly in synchronization with the rotation of the drum. A preheating section, a heating section, and a cooling section are provided between the lower belt inlet side drum and the lower belt outlet side drum, and between the upper belt inlet side drum and the upper belt outlet drum.

本発明においては、下部ベルトおよび上部ベルトが周回するベルト内へ、散布した予備成形体を供給することで、ダブルベルトプレス装置から付与された熱と圧力により予備成形体中の熱可塑性樹脂が溶融し予備成形体の層間を密着させ、その後、その状態を保持したまま冷却し圧力を加えることで隙間の無い積層状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを得ることができる。 In the present invention, the dispersed preform is fed into the belts rotating between the lower belt and the upper belt, and the thermoplastic resin in the preform melts due to the heat and pressure applied from the double belt press device, bonding the layers of the preform together, and then the preform is cooled and pressure is applied while maintaining this state, resulting in a gap-free laminated fiber-reinforced thermoplastic resin sheet.

本発明で使用するダブルベルトプレス装置の加圧機構としては、一般的に用いられるプレスロール、油圧、振動加圧プレートによるプレスなどが用いられる。散布した予備成形体から積層状の繊維強化熱可塑性樹脂シートを得る過程において、厚みが１０分の１程度に急減させながら加圧する必要性があるため、大きな厚み変化に追従性が良いプレスロール方式が好ましい。また、加熱手段としては、特に制限がなく、ＩＲヒーター、温風ヒーター、若しくはオイルを使用した熱媒ヒーターを使用することが可能である。 The double belt press device used in the present invention uses a commonly used press roll, hydraulic press, or a press using a vibration pressure plate as a pressure mechanism. In the process of obtaining a laminated fiber-reinforced thermoplastic resin sheet from the dispersed preform, it is necessary to apply pressure while rapidly reducing the thickness to about one-tenth of its original size, so a press roll method that can easily follow large thickness changes is preferred. There are no particular limitations on the heating means, and it is possible to use an IR heater, a hot air heater, or a heat medium heater using oil.

本発明においては、加熱加圧により、散布した予備成形体をスチールベルトで挟まれた状態で冷却加圧し、繊維強化熱可塑性樹脂シートとする。冷却手段としては、特に制限がなく、冷風や冷却水循環方式や冷媒循環方式などがある。 In the present invention, the sprayed preform is cooled and pressurized while sandwiched between steel belts by heating and pressurizing to form a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet. There are no particular limitations on the cooling method, and it can be cold air, a cooling water circulation method, a refrigerant circulation method, or the like.

本発明において、繊維強化熱可塑性樹脂シートは、スチールベルトから剥離した後、装置直交方向に切断される。装置長手方向の長さは任意で設定可能であり、切断手法としては、特に制限がなく、シャーリング刃、ノコ刃などがある。 In the present invention, the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is peeled off from the steel belt and then cut in a direction perpendicular to the device. The length in the longitudinal direction of the device can be set as desired, and there are no particular limitations on the cutting method, and examples include a shearing blade and a saw blade.

前述した特徴を持つ本発明で使用するダブルベルトプレス装置は、装置入口側の下部ベルト上に予備成形体を積層させる。積層量は成形体の狙い厚みに相当する重量で管理する。その後、下部ベルト上に積層した予備成形体は、ベルトの搬送によってダブルベルトプレス装置内に搬送される。当該装置内は、前述のとおり３つの成形領域（予熱部、加熱部、冷却部）に区分して設定している。それぞれの領域は、装置入口側より、積層された予備成形体を予熱する予熱部、積層された予備成形体の加熱と加圧を同時に行い再溶融する加熱部、再溶融された予備成形体の冷却と加圧を同時に行い密着固化する冷却部であり、このような領域設定と装置の条件設定が今回の具体的な改善点の特徴でもある。 The double belt press used in the present invention, which has the above-mentioned characteristics, stacks preforms on the lower belt on the entrance side of the device. The amount of stacking is controlled by the weight equivalent to the target thickness of the molded body. The preforms stacked on the lower belt are then transported by the belt into the double belt press device. As mentioned above, the inside of the device is divided into three molding areas (preheating section, heating section, cooling section). From the entrance side of the device, the respective areas are the preheating section which preheats the stacked preforms, the heating section which simultaneously heats and pressurizes the stacked preforms to remelt them, and the cooling section which simultaneously cools and pressurizes the remelted preforms to solidify them in contact with each other. These area settings and device condition settings are also the characteristics of the specific improvements made this time.

当該装置において、入口側に近い積層された予備成形体を予熱する予熱部においては、装置入口側から投入された予備成形体に熱を付与し、予備成形体に含まれる熱可塑性樹脂を熱により溶融することで積層された予備成形体間を密着させることを目的としている。その際、予備成形体間が密着する過程で、積層された予備成形体の厚みは装置入口側から出口側に向かって徐々に厚みが小さくなる。装置側の設定として、この積層された予備成形体を予熱する領域においては、装置のクリアランス（上下のベルト間の距離）は特に設定せず、油圧ジャッキ等でシートに積極的に加圧しないことが特徴である。積層された予備成形体が予熱工程を進むに従って厚みが減少し、上部ベルトの自重に任せる形で上部ベルト位置が追従する設定である。 In this device, in the preheating section where the stacked preforms near the entrance are preheated, heat is applied to the preforms fed from the entrance side of the device, and the thermoplastic resin contained in the preforms is melted by the heat to bond the stacked preforms together. During this process, the thickness of the stacked preforms gradually decreases from the entrance side of the device to the exit side. The device is characterized by the fact that in the area where the stacked preforms are preheated, no special clearance (distance between the upper and lower belts) is set, and the sheets are not actively pressed with hydraulic jacks or the like. As the stacked preforms progress through the preheating process, their thickness decreases, and the upper belt position follows under the weight of the upper belt.

例えば、装置入口側から出口側に向かって積層された予備成形体が予熱工程を進むに従って厚みが減少する以上にクリアランスを狭くして油圧ジャッキ等で加圧設定、あるいは、クリアランスを狙い厚みに相当する厚みに一律調整して油圧ジャッキ等で加圧する設定等で積層された予備成形体を予熱すると、装置内にて積層された予備成形体が詰まり、装置停止につながる不具合を生じる。また、装置停止までに至らない場合においても、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの表面がベルトによって損傷し毛羽立つことによって、後工程で成形加工を行う際、加熱時に強化繊維が面外方向に飛び出すスプリングバックと呼ばれる不具合を生じる原因にもつながる。予熱部を積層された予備成形体が通過するに従って厚みが小さくなるとともに、自然と上下のベルト間のクリアランスが小さくなる設定により無理なく積層された予備成形体が予熱部を通過することが可能となり、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの表面の損傷を極小化できる。 For example, if the preforms stacked from the inlet side of the device to the outlet side are preheated with a narrower clearance and pressure applied with a hydraulic jack or the like than the thickness of the preforms stacked from the inlet side to the outlet side of the device decreases as they proceed through the preheating process, or the clearance is adjusted uniformly to a thickness equivalent to the thickness and pressure applied with a hydraulic jack or the like, the preforms stacked in the device will clog, causing a malfunction that leads to the device stopping. Even if the device does not stop, the surface of the resulting fiber-reinforced thermoplastic resin sheet will be damaged and frayed by the belt, which can cause a malfunction called springback, in which the reinforcing fibers pop out in an out-of-plane direction when heated during molding in the subsequent process. As the preforms stacked in the preheating section pass through, their thickness decreases, and the clearance between the upper and lower belts is naturally set to be small, allowing the preforms stacked in the preheating section to pass through without difficulty, minimizing damage to the surface of the resulting fiber-reinforced thermoplastic resin sheet.

前述のとおり、予熱工程におけるクリアランスは特に設定は必要なく、積層された予備成形体が予熱工程を進むに従って厚みが減少し、上部ベルトの自重に任せる形で上部ベルト位置が追従する。したがって、圧力設定も特に必要ない。 As mentioned above, there is no need to set any particular clearance during the preheating process. As the stacked preforms progress through the preheating process, their thickness decreases, and the upper belt position follows under the weight of the upper belt. Therefore, there is no particular need to set any particular pressure.

予熱部での設定温度は、積層された予備成形体の中心温度が予熱部を通過中に、同じく予備成形体中に含まれる熱可塑性樹脂の融点（Ｔｍ）～Ｔｍ＋１００℃になるようにベルト表面温度を設定する。装置の特性上、装置出口で冷却されたベルトが装置入口側で再度加熱され、ベルトから積層された予備成形体に熱が付与される構造であるため、ベルト表面温度が低い場合、予熱工程で十分に積層された予備成形体中心まで熱が付与されず、加熱不足から積層した予備成形体どうしの密着が不完全となり、成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シート中に微細ボイドを多く含む等の不良を生じる。逆に、ベルト表面温度が高すぎる場合、予備成形体がベルトとの接触部を中心に過加熱となり、含まれる熱可塑性樹脂由来の焦げ、ベルトへの貼り付き等の不良を生じる。なお、ベルト表面温度の調整は、直接加熱装置の設定温度調整、風量等調整のほか、搬送の速度調整等がある。 The belt surface temperature is set so that the central temperature of the laminated preforms is between the melting point (Tm) of the thermoplastic resin contained in the preforms and Tm + 100°C while passing through the preheating section. Due to the characteristics of the device, the belt is cooled at the exit of the device and heated again at the entrance side, and heat is applied to the laminated preforms from the belt. Therefore, if the belt surface temperature is low, heat is not applied to the center of the preforms that are sufficiently laminated in the preheating process, and the laminated preforms do not adhere to each other due to insufficient heating, resulting in defects such as many fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding. Conversely, if the belt surface temperature is too high, the preforms will be overheated, mainly at the contact point with the belt, resulting in defects such as scorching due to the thermoplastic resin contained in the preforms and sticking to the belt. The belt surface temperature can be adjusted by adjusting the temperature setting of the direct heating device, adjusting the air volume, etc., as well as adjusting the conveying speed, etc.

当該装置において積層させた予備成形体の加熱と加圧を同時に行う加熱部においては、装置入口側から出口側に向かって上下のベルト間のクリアランスが小さくなる設定、油圧ジャッキ等による加圧が特徴である。この装置設定は、入口側から加熱された予備成形体を更に熱可塑性樹脂の融点（Ｔｍ）＋５０℃以上に加熱し、予備成形体内に含まれるボイドを積極的に装置入口側に抜くためである。加熱部での温度の上限は、熱可塑性樹脂の融点（Ｔｍ）＋１００℃以下であることが好ましい。上下のベルト間のクリアランスの傾斜は、装置入口側に比べて装置出口側が０．５ｍｍ～１０ｍｍ小さいことが重要である。得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの狙い厚みにもよるが０．５ｍｍより小さい場合、積層された予備成形体内のボイドを効果的に抜くことが期待できない。１０ｍｍより大きい場合、入口側にて積層された予備成形体とベルト間にすき間が生じる可能性があり好ましくない。上下のベルト間のクリアランスの傾斜（装置入口側と装置出口側の差）は、０．５ｍｍ～５ｍｍが好ましく、１ｍｍ～３ｍｍがより好ましく、１ｍｍ～２ｍｍがさらに好ましい。 In the heating section, which simultaneously heats and pressurizes the laminated preforms in the device, the clearance between the upper and lower belts is set to become smaller from the inlet side to the outlet side, and pressure is applied by hydraulic jacks, etc. This device setting is for further heating the preform heated from the inlet side to the melting point (Tm) of the thermoplastic resin + 50°C or higher, and actively removing voids contained in the preform to the inlet side of the device. The upper limit of the temperature in the heating section is preferably the melting point (Tm) of the thermoplastic resin + 100°C or lower. It is important that the slope of the clearance between the upper and lower belts is 0.5 mm to 10 mm smaller on the outlet side of the device than on the inlet side of the device. Although it depends on the target thickness of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet obtained, if it is less than 0.5 mm, it is not possible to effectively remove voids in the laminated preforms. If it is more than 10 mm, a gap may occur between the laminated preforms and the belt on the inlet side, which is not preferable. The slope of the clearance between the upper and lower belts (the difference between the inlet side and the outlet side of the device) is preferably 0.5 mm to 5 mm, more preferably 1 mm to 3 mm, and even more preferably 1 mm to 2 mm.

加熱部でのクリアランス調整は、前述のとおり装置入口側から出口側に向かって上下のベルト間のクリアランスが小さくなる設定が特徴である。具体的には、装置出口側において得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚み相当～厚み相当＋１．０ｍｍ、装置入口側において装置出口側のクリアランス＋０．５ｍｍ～１０ｍｍが好ましい。仮に適切な加圧力、温度条件としても、クリアランスを適切な設定より狭い方向に設定した場合、加熱部で積層された予備成形体が詰まり、装置停止等の不具合を生じる。逆に、クリアランスを適切な設定より広い方向に設定した場合、積層された予備成形体内のボイドを効果的に装置入口側に抜くことができず、成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シート中に微細ボイドを多く含む等の不良を生じる。 As mentioned above, the clearance adjustment in the heating section is characterized by the setting that the clearance between the upper and lower belts becomes smaller from the inlet side of the device to the outlet side. Specifically, it is preferable that the clearance at the outlet side of the device is equivalent to the thickness of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet obtained to the thickness equivalent + 1.0 mm, and the clearance at the inlet side of the device is + 0.5 mm to 10 mm from the outlet side of the device. Even if the pressure and temperature conditions are appropriate, if the clearance is set in a direction narrower than the appropriate setting, the stacked preforms will clog in the heating section, causing problems such as the device stopping. Conversely, if the clearance is set in a direction wider than the appropriate setting, the voids in the stacked preforms cannot be effectively removed to the inlet side of the device, causing defects such as many fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding.

加熱部での加圧力は、前述のとおり、積層させた予備成形体内に含まれるボイドを積極的に装置入口側に抜くためのものであり、入口側から出口側に向かってベルト間のクリアランスが小さくなるに従って、積層させた予備成形体に生じる厚み方向に設定クリアランス以上に広がろうとする圧力以上であれば良い。つまり、上部ベルトの自重による加圧力より大きい圧力であれば良い。加圧力が小さい場合、予備成形体中内に含まれるボイドを効果的に装置入口側に抜くことができず、成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シート中に微細ボイドを多く含む等の不良を生じる。加圧力が高い場合、クリアランス設定が適切であれば特に問題は生じないが、クリアランス設定が適切でない場合、加熱部で装置内にて積層された予備成形体が詰まり、装置停止につながる不具合を生じる。具体的にはシート狙い厚み以下のクリアランス設定等であり、装置停止までに至らない場合においても、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの表面がベルトによって損傷し毛羽立つことによって、後工程で成形加工を行う際、加熱時に強化繊維が面外方向に飛び出すスプリングバックと呼ばれる不具合を生じる原因にもつながる。以上から、加熱部における加圧圧力は積層させた予備成形体にかかる面圧相当で経験的に０．１ｋｇ／ｃｍ^２以上が好ましく、更に好ましくは１ｋｇ／ｃｍ^２以上あれば良い。 As described above, the pressure in the heating section is for actively drawing out the voids contained in the laminated preforms to the inlet side of the device, and as the clearance between the belts becomes smaller from the inlet side to the outlet side, the pressure should be equal to or greater than the pressure that causes the laminated preforms to expand in the thickness direction beyond the set clearance. In other words, the pressure should be greater than the pressure due to the weight of the upper belt. If the pressure is small, the voids contained in the preforms cannot be effectively drawn to the inlet side of the device, and defects such as many fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding occur. If the pressure is high, no particular problem occurs if the clearance setting is appropriate, but if the clearance setting is not appropriate, the preforms stacked in the device will clog in the heating section, causing a malfunction that leads to the device stopping. Specifically, if the clearance setting is less than the sheet target thickness, etc., and even if the device does not stop, the surface of the obtained fiber-reinforced thermoplastic resin sheet will be damaged and fuzzed by the belt, which can also cause a malfunction called springback, in which the reinforcing fibers pop out in the out-of-plane direction when heated during molding in the subsequent process. From the above, the pressure applied in the heating section corresponds to the surface pressure applied to the laminated preforms, and is empirically preferably 0.1 kg/cm ² or more, and more preferably 1 kg/cm ² or more.

加熱部での温度設定は、積層された予備成形体の中心温度が加熱部を通過中に、同じく予備成形体中に含まれる熱可塑性樹脂のＴｍ＋５０℃～Ｔｍ＋１００℃を保持するようにベルト表面温度を設定する。ベルト表面温度が低い場合、加熱工程で十分に積層された予備成形体中心まで熱が付与されず、加熱不足から積層した予備成形体どうしの密着が不完全となり、成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シート中に微細ボイドを多く含む等の不良を生じる。逆に、ベルト表面温度が高すぎる場合、予備成形体がベルトとの接触部を中心に過加熱となり、含まれる熱可塑性樹脂由来の焦げ、ベルトへの貼り付き等の不良を生じる。なお、予熱部、加熱部の加熱方法は特に限定されないが、例えばＩＲヒーター、温風ヒーター、若しくはオイルを使用した熱媒ヒーターを使用することが可能である。具体的に温風ヒーターを使用する場合、ベルト表面温度の調整は、直接加熱装置の設定温度調整、風量調整等のほか、搬送の速度調整等がある。 The temperature setting in the heating section is such that the central temperature of the laminated preforms is maintained at Tm+50°C to Tm+100°C of the thermoplastic resin contained in the preforms while passing through the heating section. If the belt surface temperature is low, heat is not applied to the center of the preforms that are sufficiently laminated in the heating process, and the laminated preforms do not adhere to each other due to insufficient heating, resulting in defects such as many fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding. Conversely, if the belt surface temperature is too high, the preforms are overheated, mainly at the contact points with the belt, resulting in defects such as scorching due to the thermoplastic resin contained in them and sticking to the belt. The heating method of the preheating section and heating section is not particularly limited, but it is possible to use, for example, an IR heater, a hot air heater, or a heat medium heater using oil. Specifically, when a hot air heater is used, the belt surface temperature can be adjusted by adjusting the set temperature of the direct heating device, adjusting the air volume, and adjusting the conveying speed.

当該装置において積層された予備成形体の冷却と加圧を同時に行う冷却部においては、上下のベルト間のクリアランスが装置入口側に比べて装置出口側が小さく、油圧ジャッキ等により積極的な加圧が特徴である。この装置設定は、入口側から加熱、加圧後の再溶融された予備成形体を冷却しながら加圧することで、冷却固化時の成形後収縮に伴う、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シート内の微細ボイドを積極的に装置入口側に抜くためである。上下のベルト間のクリアランスの傾斜は、装置入口側に比べて装置出口側が０．２ｍｍ～５ｍｍ小さいことが重要である。得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの狙い厚みにもよるが、０．２ｍｍより小さい場合、再溶融された予備成形体内のボイドを効果的に抜くことが期待できない。５ｍｍより大きい場合、入口側にて再溶融された予備成形体とベルト間にすき間が生じる可能性があり好ましくない。上下のベルト間のクリアランスの傾斜（装置入口側と装置出口側の差）は、０．２ｍｍ～３ｍｍが好ましく、０．３ｍｍ～２ｍｍがより好ましく、０．４ｍｍ～１ｍｍがさらに好ましい。 In the cooling section of the device, where the laminated preforms are cooled and pressurized at the same time, the clearance between the upper and lower belts is smaller at the exit side than at the entrance side, and active pressurization is performed using hydraulic jacks, etc. This device setting is for actively removing fine voids in the resulting fiber-reinforced thermoplastic resin sheet that are caused by post-molding shrinkage during cooling and solidification by cooling and pressurizing the remelted preform from the entrance side to the entrance side of the device. It is important that the slope of the clearance between the upper and lower belts is 0.2 to 5 mm smaller at the exit side than at the entrance side of the device. Although it depends on the target thickness of the resulting fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, if it is less than 0.2 mm, it is not possible to effectively remove voids in the remelted preform. If it is more than 5 mm, a gap may occur between the remelted preform and the belt at the entrance side, which is not preferable. The slope of the clearance between the upper and lower belts (the difference between the inlet side and the outlet side of the device) is preferably 0.2 mm to 3 mm, more preferably 0.3 mm to 2 mm, and even more preferably 0.4 mm to 1 mm.

冷却部でのクリアランス調整は、前述のとおり装置入口側から出口側に向かって上下のベルト間のクリアランスが小さくなる設定が特徴である。具体的には、装置出口側において得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚み相当～厚み相当＋０．５ｍｍ、装置入口側において装置出口側のクリアランス＋０．２ｍｍ～５ｍｍが好ましい。仮に適切な加圧力、温度条件であっても、クリアランスを適切な設定より狭く設定した場合、冷却部で積層された予備成形体が詰まり、装置停止等の不具合を生じる。逆に、クリアランスを適切な設定より広く設定した場合、積層された予備成形体中の冷却固化時における体積収縮に伴うボイドを効果的に装置入口側に抜くことができず、成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シート中に微細ボイドを多く含む等の不良を生じる。 As mentioned above, the clearance adjustment in the cooling section is characterized by the setting that the clearance between the upper and lower belts becomes smaller from the inlet side of the device to the outlet side. Specifically, it is preferable that the clearance at the outlet side of the device is equivalent to the thickness of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet obtained to the thickness equivalent + 0.5 mm, and the clearance at the inlet side of the device is + 0.2 mm to 5 mm from the outlet side of the device. Even if the pressure and temperature conditions are appropriate, if the clearance is set narrower than the appropriate setting, the stacked preforms will clog in the cooling section, causing problems such as the device stopping. Conversely, if the clearance is set wider than the appropriate setting, voids caused by volumetric shrinkage during cooling and solidification in the stacked preforms cannot be effectively removed to the inlet side of the device, causing defects such as many fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding.

冷却部での加圧力は、前述のとおり、積層された予備成形体中の冷却固化時における体積収縮に伴うボイドを積極的に装置入口側に抜くためであり、入口側から出口側に向かってベルト間のクリアランスが小さくなるに従って、積層させた予備成形体に生じる厚み方向に設定クリアランス以上に広がろうとする圧力以上であれば良い。つまり、上部ベルトの自重による加圧力より大きい圧力であれば良い。加圧力が小さい場合、予備成形体内に含まれるボイドを効果的に装置入口側に抜くことができず、成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シート中に微細ボイドを多く含む等の不良を生じる。逆に加圧力が高い場合、クリアランス設定が適切であれば特に問題は生じないが、クリアランス設定を適切な設定より狭く設定した場合等においては、冷却部で装置内にて積層した予備成形体が通過することができず、装置停止につながる不具合を生じる。あるいは、装置停止までに至らないが、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの表面がベルトによって損傷し毛羽立つことによって、後工程で成形加工を行う際、シート加熱時に強化繊維が面外方向に飛び出すスプリングバックと呼ばれる不具合を生じる原因にもつながる。加熱時における加圧力は積層させた予備成形体にかかる面圧相当で経験的に０．５ｋｇ／ｃｍ^２以上が好ましく、更に好ましくは２ｋｇ／ｃｍ^２以上あれば良い。 As described above, the pressure in the cooling section is for actively drawing out voids caused by volume shrinkage during cooling and solidification in the laminated preforms to the inlet side of the device, and as the clearance between the belts becomes smaller from the inlet side to the outlet side, the pressure should be equal to or greater than the pressure that causes the laminated preforms to expand in the thickness direction beyond the set clearance. In other words, the pressure should be greater than the pressure due to the weight of the upper belt. If the pressure is small, the voids contained in the preform cannot be effectively drawn to the inlet side of the device, resulting in defects such as many fine voids in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding. Conversely, if the pressure is high, no particular problem occurs if the clearance setting is appropriate, but if the clearance setting is set narrower than the appropriate setting, the preforms stacked in the device cannot pass through the cooling section, resulting in a malfunction that leads to the device being stopped. Alternatively, although the device does not stop, the surface of the obtained fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is damaged and fuzzed by the belt, which can also cause a malfunction called springback, in which the reinforcing fibers pop out in the out-of-plane direction when the sheet is heated during molding in a later process. The pressure during heating corresponds to the surface pressure applied to the laminated preforms, and empirically is preferably 0.5 kg/cm ² or more, and more preferably 2 kg/cm ² or more.

冷却部での温度は、積層された予備成形体中の中心温度が冷却部を通過中に、同じく予備成形体中に含まれる熱可塑性樹脂が融点（Ｔｍ）－２０°～融点（Ｔｍ）－１２０℃（非晶性樹脂においてはガラス転移点（Ｔｇ）－２０℃～ガラス転移点（Ｔｇ）－１２０℃）を到達するようにベルト表面温度を設定する。ベルト表面温度が適切な設定温度より高い場合、装置出口にて成形後の繊維強化熱可塑性シートが冷却不足による装置ベルトからの離形困難、シートの反り等の不具合を生じる。逆にベルト表面温度が適切な設定温度より低い場合、装置および成形後の繊維強化熱可塑性樹脂シートに特段の不具合は生じないが、生産性が犠牲になる。冷却部での設定温度は、積層された予備成形体中の中心温度が冷却部を通過中に同じく予備成形体中に含まれる熱可塑性樹脂のＴｍ－３０℃～Ｔｍ－１００℃（非晶性樹脂においてはＴｇ－３０℃～Ｔｇ－１００℃）がより好ましい。なお、冷却部の冷却機構は特に限定されないが、例えばブロアを使用した空冷方式、チルロールを使用した水冷方式等を使用することが可能である。ベルト表面温度の調整は、直接冷却装置の設定温度調整、風量調整、水量調整等のほか、搬送の速度調整等がある。 The temperature in the cooling section is set so that the central temperature of the laminated preforms reaches a melting point (Tm)-20° to melting point (Tm)-120°C (for amorphous resins, glass transition point (Tg)-20°C to glass transition point (Tg)-120°C) of the thermoplastic resin contained in the preforms while passing through the cooling section. If the belt surface temperature is higher than the appropriate set temperature, the fiber-reinforced thermoplastic sheet after molding at the exit of the device will be difficult to remove from the device belt due to insufficient cooling, and problems such as sheet warping will occur. Conversely, if the belt surface temperature is lower than the appropriate set temperature, no particular problems will occur in the device and the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet after molding, but productivity will be sacrificed. It is more preferable that the central temperature of the laminated preforms reaches a melting point (Tm)-30°C to Tm-100°C of the thermoplastic resin contained in the preforms while passing through the cooling section (for amorphous resins, Tg-30°C to Tg-100°C). The cooling mechanism of the cooling section is not particularly limited, but it is possible to use, for example, an air-cooling method using a blower or a water-cooling method using a chill roll. The belt surface temperature can be adjusted by adjusting the set temperature of the direct cooling device, adjusting the air volume, adjusting the water volume, etc., as well as adjusting the conveying speed, etc.

装置の速度設定は、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの狙い厚みによって左右される。一般に狙い厚みが薄いシートの場合、装置ベルトから積層された予備成形体中の中心までの距離が短いため、装置ベルトから伝わる熱が伝わりやすく、温まりやすく、冷えやすい傾向である。従って、装置速度を遅く設定すると、予熱部、加熱部、冷却部の各部を通過する時間が長くなり、結果、特に予熱部、加熱部において、積層された予備成形体の過加熱傾向となりやすく、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの表面の焦げ等の不具合につながる。また、狙い厚みが厚いシートを成形する場合、装置ベルトから積層された予備成形体の中心までの距離が長いため、装置ベルトから伝わる熱が伝わりにくく、温めにくく、冷えにくい傾向となる。従って装置速度を速く設定すると、予熱部、加熱部、冷却部の各部を通過する時間が短くなり、結果、予熱部、加熱部において積層された予備成形体の加熱不足傾向となりやすく、また、冷却部において積層された予備成形体の冷却不足傾向となりやすく、加熱不足による繊維強化熱可塑性樹脂シート中における予備成形体どうしの密着不足、層間ボイド含有等の不良、冷却不足による装置ベルトからの繊維強化熱可塑性樹脂シートの離形困難、反り等の不具合につながる。そのため、本装置における速度設定は、得られる繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚みが薄い場合は速く設定、厚い場合は遅く設定するのが良い。具体的な装置の速度調整方法としては、装置の性能、特に予熱部および加熱部の加熱方法（繊維強化熱可塑性樹脂シートの加熱能力）、冷却部の冷却方法（繊維強化熱可塑性樹脂シートの冷却能力）に左右されるが、各部の温度設定を最適化後、装置の速度を最適化していくのが好ましい。その際、装置各部を通過する積層された予備成形体の中心温度を把握するために、熱電対等の直接温度を測定できる機器にて温度を測定するのが良い。当該検討装置においては、厚みが薄い（厚み１．０～３．０ｍｍｔ）の繊維強化熱可塑性樹脂シートを成形する際における装置の設定速度は１．０～２．０ｍ／分、厚みが厚い（厚み３．０～１０．０ｍｍｔ）の繊維強化熱可塑性樹脂シートを成形する際における装置の設定速度は０．２～１．０ｍ／分が好ましい。 The speed setting of the device depends on the target thickness of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet to be obtained. In general, when the target thickness of a sheet is thin, the distance from the device belt to the center of the laminated preform is short, so the heat transmitted from the device belt is easily transmitted, and the sheet tends to heat up and cool down easily. Therefore, if the device speed is set slow, the time it takes to pass through each section of the preheating section, heating section, and cooling section will be longer, and as a result, the laminated preform tends to overheat, especially in the preheating section and heating section, leading to defects such as scorching of the surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet to be obtained. In addition, when molding a sheet with a thick target thickness, the distance from the device belt to the center of the laminated preform is long, so the heat transmitted from the device belt is difficult to transmit, and the sheet tends to be difficult to heat and cool down. Therefore, if the device speed is set to be fast, the time it takes to pass through each of the preheating section, heating section, and cooling section will be shortened, and as a result, the preforms stacked in the preheating section and heating section will tend to be insufficiently heated, and the preforms stacked in the cooling section will tend to be insufficiently cooled, which will lead to problems such as insufficient adhesion between the preforms in the fiber reinforced thermoplastic resin sheet due to insufficient heating, defects such as interlayer void inclusion, difficulty in releasing the fiber reinforced thermoplastic resin sheet from the device belt due to insufficient cooling, and warping. Therefore, it is better to set the speed setting in this device to be fast when the thickness of the obtained fiber reinforced thermoplastic resin sheet is thin, and to set it to be slow when it is thick. The specific method of adjusting the speed of the device depends on the performance of the device, especially the heating method of the preheating section and heating section (heating capacity of the fiber reinforced thermoplastic resin sheet) and the cooling method of the cooling section (cooling capacity of the fiber reinforced thermoplastic resin sheet), but it is preferable to optimize the speed of the device after optimizing the temperature setting of each section. At that time, in order to grasp the central temperature of the stacked preforms passing through each section of the device, it is better to measure the temperature with an instrument that can directly measure temperature, such as a thermocouple. In the examined device, the set speed of the device when molding a thin fiber-reinforced thermoplastic resin sheet (thickness 1.0 to 3.0 mmt) is preferably 1.0 to 2.0 m/min, and when molding a thick fiber-reinforced thermoplastic resin sheet (thickness 3.0 to 10.0 mmt), the set speed of the device is preferably 0.2 to 1.0 m/min.

以上のような各部の設定条件の最適化により、ダブルベルトプレス装置を使用した繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法により、良品を安定して生産することが可能となる。 By optimizing the setting conditions of each part as described above, the manufacturing method for fiber-reinforced thermoplastic resin sheets using a double belt press device makes it possible to consistently produce quality products.

［繊維強化熱可塑性樹脂シート］
繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚みは、１～１０ｍｍの範囲であることが好ましい。成形後シート厚みが１ｍｍより薄い場合、積層された予備成形体の散布ムラ起因のシートの穴が発生しやすい。また、成形後シート厚みが１０ｍｍより厚い場合、装置ベルトから積層された予備成形体の中心までの距離が長くなり、予熱部および加熱部においてベルトからの熱が伝わりにくく、加熱不足起因の不良、もしくは冷却部においてベルトに熱が伝わりにくく、冷却不足起因の不良が生じやすくなる。繊維強化熱可塑性樹脂シートの幅は、使用する装置のベルト幅に左右される。ベルトに積層する予備成形体の厚みも関係するが、一般に使用するベルト幅－５０ｍｍ程度が繊維強化熱可塑性樹脂シートの幅となる。幅方向のシート端部は、元の積層された予備成形体の形状が残るため、装置から成形後、適宜トリミングして整形するのが良い。繊維強化熱可塑性樹脂シートは、装置入口にて予備成形体を積層するため装置出口においてスチールベルトから剥離した後は連続したシート形状として排出される。そのため、そのままではハンドリング性に乏しいため、スチールベルトから繊維強化熱可塑性樹脂シートを剥離後、装置直交方向に切断するのが良い。そのため、繊維強化熱可塑性樹脂シートの長さは任意で設定可能であり、切断手法としては特に制限がなく、シャーリング刃、ノコ刃等がある。成形した繊維強化熱可塑性樹脂シートは、前述したとおり、強化繊維にあらかじめ樹脂を含浸させた予備成形体を使用し、当該装置で積層させて予備成形体間の層間を密着させたシート状物である。そのため、後工程に相当する顧客において、成形物の大きさに合わせて繊維強化熱可塑性樹脂シートを切り出し、含有する熱可塑性樹脂のＴｍ～Ｔｍ＋１００℃に再加熱し、成形用金型に投入し加圧することで任意の形状に成形可能である。成形方法としては、切り出した繊維強化熱可塑性樹脂シートをＩＲヒーター等の外部熱源を用いて加熱し、あらかじめ結晶化温度付近に調整した金型に投入して加圧成形を行うスタンピング成形法、あるいは同一の金型内で切り出した繊維強化熱可塑性樹脂シートを加熱、冷却を加圧した状態で連続して行うヒート＆クール成形法等がある。 [Fiber-reinforced thermoplastic resin sheet]
The thickness of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is preferably in the range of 1 to 10 mm. If the sheet thickness after molding is thinner than 1 mm, holes in the sheet due to uneven distribution of the laminated preforms are likely to occur. In addition, if the sheet thickness after molding is thicker than 10 mm, the distance from the device belt to the center of the laminated preforms becomes longer, and heat from the belt is not easily transferred in the preheating section and heating section, and defects due to insufficient heating, or heat is not easily transferred to the belt in the cooling section, and defects due to insufficient cooling are likely to occur. The width of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet depends on the belt width of the device used. Although the thickness of the preforms to be laminated on the belt also matters, the width of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is generally about the belt width used minus 50 mm. The sheet end in the width direction retains the shape of the original laminated preforms, so it is good to trim and shape it appropriately after molding from the device. The fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is discharged as a continuous sheet shape after peeling from the steel belt at the device exit in order to laminate the preforms at the device entrance. Therefore, since the handling is poor as it is, it is better to cut the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet in the direction perpendicular to the device after peeling it from the steel belt. Therefore, the length of the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet can be set arbitrarily, and there is no particular restriction on the cutting method, and there are shearing blades, saw blades, etc. As described above, the molded fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is a sheet-like product in which a preform in which the reinforcing fibers are impregnated with resin in advance is used and laminated in the device to bring the layers between the preforms into close contact. Therefore, the customer, who corresponds to the later process, can cut out the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to the size of the molded product, reheat it to Tm to Tm + 100 ° C of the thermoplastic resin contained, and put it into a molding die and pressurize it to form it into any shape. As a molding method, there is a stamping molding method in which the cut fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is heated using an external heat source such as an IR heater, put into a die previously adjusted to the vicinity of the crystallization temperature, and pressure molding is performed, or a heat & cool molding method in which the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet cut out in the same die is heated and cooled continuously under pressure.

以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 The present invention will be described in detail below with reference to examples, but the present invention is not limited to these.

（実施例１）
強化繊維として、連続ガラス繊維の繊維束（日本電気硝子（製）製、ＥＲ２３１０－４３１Ｎ、２３１０Ｔｅｘ、４０００ｆ）を直径２ｃｍのローラーに通し開繊後、０．６ＭＰａの圧力を有する酸変性されたポリプロピレン樹脂（（株）プライムポリマー製、Ｊ１３９、およびＭＭＰ００６のブレンド（ブレンド質量比Ｊ１３９：ＭＭＰ００６＝３：１、ブレンド後のＭＩ＝４０ｇ／１０ｍｉｎ）、融点１６０℃）からなる２４０℃の樹脂槽を通し、樹脂を連続的に含浸させ、その後、賦形ローラーで潰し冷却固化させた後、カッティングし、ガラス繊維７５質量部にポリプロピレン樹脂２５質量部が含浸されてなる、幅１５ｍｍ、長さ３５ｍｍ、厚み０．１ｍｍの短冊状の予備成形体を作製した。
この予備成形体を、ダブルベルトプレス装置（ＳＡＮＤＶＩＫ社製）を用いて繊維強化熱可塑性樹脂シートに成形した。なお、ダブルベルトプレス装置の装置概要、各部の製造条件を、以下に記す。
装置全長：７５００ｍｍ
下部ベルトのプレス長：５２２０ｍｍ（入口側ドラムと出口側ドラムとの間）
上部ベルトのプレス長：４０００ｍｍ（入口側ドラムと出口側ドラムとの間）
装置ベルト幅：５００ｍｍ
有効散布幅：４５０ｍｍ（積層させた予備成形体を散布可能な幅）
加圧方式：ロール式
予熱部全長：１５００ｍｍ
加熱部全長：７５０ｍｍ
冷却部全長：７５０ｍｍ
加圧方式：油圧ジャッキにて各部（予熱部、加熱部、冷却部）の４隅を加圧、内部に格納されている４本のロールに圧力伝達
搬送速度：０．２０ｍ／分
予熱部クリアランス：特に設定せず（成形狙い厚み６ｍｍより大幅に広い８．０ｍｍに仮設定した。なお、基材投入時の厚みはおよそ６０ｍｍ）
加熱部クリアランス：入口側８．０ｍｍ、出口側６．５ｍｍ（出口側に向かって－１．５ｍｍ）
冷却部クリアランス：入口側６．５ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって－０．５ｍｍ）
予熱部加圧力：加圧なし（上部ベルトの自重のみ）
加熱部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダー部ゲージ圧）
冷却部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダー部ゲージ圧）
予熱部設定温度：２６０℃（ベルト表面温度、実測）
加熱部設定温度：２６０℃（ベルト表面温度、実測）
冷却部設定温度：４０℃（ベルト表面温度、実測）
狙いクリアランスは装置出口（冷却部出口）で、シート狙い厚み相当に調整した。
上記の設定を行ったダブルベルトプレス装置の入口側ベルト上に、シート狙い厚み６ｍｍ相当の予備成形体を積層散布した。その結果、装置中に予備積層体が詰まることもなく、外観良好な繊維強化熱可塑性樹脂シートを得た。また、検品のため、シート内部の観察も行ったが、明瞭なボイドもなく良品であった。 Example 1
As the reinforcing fiber, a fiber bundle of continuous glass fiber (manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., ER2310-431N, 2310Tex, 4000f) was passed through a roller with a diameter of 2 cm to open the fiber, and then passed through a 240 ° C. resin tank made of an acid-modified polypropylene resin (manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., a blend of J139 and MMP006 (blend mass ratio J139:MMP006 = 3: 1, MI after blending = 40 g / 10 min), melting point 160 ° C.) having a pressure of 0.6 MPa, and the resin was continuously impregnated, and then crushed with a shaping roller, cooled and solidified, and cut to produce a strip-shaped preform having a width of 15 mm, a length of 35 mm, and a thickness of 0.1 mm, in which 75 parts by mass of glass fiber was impregnated with 25 parts by mass of polypropylene resin.
The preform was molded into a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet using a double belt press (manufactured by SANDVIK Co., Ltd.) The outline of the double belt press and the manufacturing conditions of each part are described below.
Device total length: 7500mm
Press length of lower belt: 5220 mm (between inlet drum and outlet drum)
Press length of upper belt: 4000 mm (between the inlet drum and the outlet drum)
Equipment belt width: 500 mm
Effective spreading width: 450 mm (width capable of spreading stacked preforms)
Pressurization method: Roll type Preheating section total length: 1500 mm
Heating part total length: 750mm
Cooling part total length: 750mm
Pressurization method: Pressurize the four corners of each section (preheating section, heating section, cooling section) with a hydraulic jack, and transmit the pressure to the four rolls stored inside. Conveyor speed: 0.20 m/min. Preheating section clearance: Not set (provisionally set to 8.0 mm, significantly wider than the target forming thickness of 6 mm. The thickness of the substrate when it is inserted is approximately 60 mm).
Heating section clearance: inlet side 8.0 mm, outlet side 6.5 mm (-1.5 mm toward the outlet side)
Cooling section clearance: inlet side 6.5 mm, outlet side 6.0 mm (-0.5 mm toward the outlet side)
Preheating pressure: No pressure (only the weight of the upper belt)
Heating pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
Cooling section pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
Preheating section temperature setting: 260°C (belt surface temperature, actual measurement)
Heating section temperature setting: 260°C (belt surface temperature, actual measurement)
Cooling section temperature setting: 40°C (belt surface temperature, actual measurement)
The target clearance at the device exit (cooling section exit) was adjusted to be equivalent to the target sheet thickness.
A preform equivalent to a sheet target thickness of 6 mm was layered and spread on the inlet belt of the double belt press device set as above. As a result, the preform did not clog the device and a fiber reinforced thermoplastic resin sheet with good appearance was obtained. In addition, the inside of the sheet was also observed for inspection, and there were no clear voids and it was a good product.

（比較例１）
実施例１において、ダブルベルトプレス装置のクリアランス条件を入口側から出口側にかけてシート狙い厚み相当に全て同じクリアランスに変更した。また、加圧条件も予熱部～冷却部すべてにおいて等しく１５ＭＰａ加圧した条件である。以下に、比較例１のダブルベルトプレス装置のクリアランスと圧力条件について、記載する。なお、各部の設定温度、搬送速度は実施例１と同一である。
予熱部クリアランス：入口側６．０ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって傾斜なし。なお、基材投入時の厚みはおよそ６０ｍｍ）
加熱部クリアランス：入口側６．０ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって傾斜なし）
冷却部クリアランス：入口側６．０ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって傾斜なし）
予熱部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダーゲージ圧）
加熱部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダーゲージ圧）
冷却部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダーゲージ圧）
上記の設定を行ったダブルベルトプレス装置に、実施例１と同様に予備成形体を積層散布して狙い厚み６ｍｍ相当の繊維強化熱可塑性樹脂シートを作製した。その結果、予熱部においてシート詰まりを生じ、装置を停止した。シート表面は損傷が激しく、毛羽だっていた。 (Comparative Example 1)
In Example 1, the clearance conditions of the double belt press machine were changed to the same clearance from the inlet side to the outlet side, which corresponds to the target sheet thickness. The pressure conditions were also the same, with a pressure of 15 MPa applied from the preheating section to the cooling section. The clearance and pressure conditions of the double belt press machine in Comparative Example 1 are described below. The set temperatures and conveying speeds of each section were the same as in Example 1.
Preheating section clearance: 6.0 mm on the inlet side, 6.0 mm on the outlet side (no inclination toward the outlet side. The thickness of the substrate when it is inserted is approximately 60 mm)
Heating section clearance: inlet side 6.0 mm, outlet side 6.0 mm (no inclination toward the outlet side)
Cooling section clearance: inlet side 6.0 mm, outlet side 6.0 mm (no inclination toward the outlet side)
Preheating pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
Heating pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
Cooling section pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet having a target thickness of 6 mm was produced by layering and scattering the preform in the double belt press apparatus set as described above in the same manner as in Example 1. As a result, the sheet was clogged in the preheating section, and the apparatus was stopped. The surface of the sheet was severely damaged and fuzzed.

（比較例２）
比較例１において、ダブルベルトプレス装置のクリアランス条件は同一であるが、圧力条件を予熱部にでは加圧しない条件へ変更して生産を行った。使用した予備成形体は、実施例１と同一である。以下に、比較例２のダブルベルトプレス装置のクリアランスと圧力条件について、記載する。なお、各部の設定温度、搬送速度は実施例１と同一である。
予熱部クリアランス：入口側６．０ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって傾斜なし。なお、基材投入時の厚みはおよそ６０ｍｍ）
加熱部クリアランス：入口側６．０ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって傾斜なし）
冷却部クリアランス：入口側６．０ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって傾斜なし）
予熱部加圧力：加圧なし（上部ベルトの自重のみ）
加熱部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダーゲージ圧）
冷却部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダーゲージ圧）
上記の設定を行ったダブルベルトプレス装置に、実施例１と同様に予備成形体を積層散布して狙い厚み６ｍｍ相当の繊維強化熱可塑性樹脂シートを作製した。その結果、予備成形体は予熱部を通過したが、続いての加熱部においてシート詰まりを発生し、装置を停止させた。シート表面は損傷が著しく、毛羽立っていた。 (Comparative Example 2)
In Comparative Example 1, the clearance conditions of the double belt press machine were the same, but the pressure conditions were changed to a condition where no pressure was applied in the preheating section. The preform used was the same as in Example 1. The clearance and pressure conditions of the double belt press machine in Comparative Example 2 are described below. The set temperatures and conveying speeds of each section were the same as in Example 1.
Preheating section clearance: 6.0 mm on the inlet side, 6.0 mm on the outlet side (no inclination toward the outlet side. The thickness of the substrate when it is inserted is approximately 60 mm)
Heating section clearance: inlet side 6.0 mm, outlet side 6.0 mm (no inclination toward the outlet side)
Cooling section clearance: inlet side 6.0 mm, outlet side 6.0 mm (no inclination toward the outlet side)
Preheating pressure: No pressure (only the weight of the upper belt)
Heating pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
Cooling section pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
A fiber-reinforced thermoplastic resin sheet with a target thickness of 6 mm was produced by layering and scattering the preform in the double belt press apparatus set as described above in the same manner as in Example 1. As a result, the preform passed through the preheating section, but the sheet was clogged in the subsequent heating section, and the apparatus was stopped. The sheet surface was significantly damaged and fuzzed.

（比較例３）
実施例１において、ダブルベルトプレス装置のクリアランス条件は同一であるが、圧力条件を冷却部において加圧しない条件とした。使用した予備成形体は、実施例１と同一である。以下に、比較例３のダブルベルトプレス装置のクリアランスと圧力条件について、記載する。なお、各部の設定温度、搬送速度は実施例１と同一である。
予熱部クリアランス：特に設定せず（成形狙い厚み６ｍｍより大幅に広い８．０ｍｍに仮設定した。なお、基材投入時の厚みはおよそ６０ｍｍ）
加熱部クリアランス：入口側８．０ｍｍ、出口側６．５ｍｍ（出口側に向かって－１．５ｍｍ）
冷却部クリアランス：入口側６．５ｍｍ、出口側６．０ｍｍ（出口側に向かって－０．５ｍｍ）
予熱部加圧力：加圧なし（上部ベルトの自重のみ）
加熱部加圧力：１５ＭＰａ（油圧ジャッキシリンダーゲージ圧）
冷却部加圧力：加圧なし（上部ベルトの自重のみ）
冷却部において加圧する領域がない条件で、実施例１と同様に予備成形体を積層散布して狙い厚み６ｍｍ相当の繊維強化熱可塑性樹脂シートを作製した。その結果、装置中にシート基材が詰まることないが、シート表面に加圧不足由来の多数の凹凸を生じていた。また、生産したシートを切断し、内部観察を行うと微細ボイドを多数含んでいる状況であった。 (Comparative Example 3)
In Example 1, the clearance conditions of the double belt press machine were the same, but the pressure conditions were such that no pressure was applied in the cooling section. The preform used was the same as in Example 1. The clearance and pressure conditions of the double belt press machine in Comparative Example 3 are described below. The set temperatures and conveying speeds of each section were the same as in Example 1.
Preheating section clearance: Not set (provisionally set to 8.0 mm, significantly wider than the target forming thickness of 6 mm. The thickness of the substrate when it is inserted is approximately 60 mm)
Heating section clearance: inlet side 8.0 mm, outlet side 6.5 mm (-1.5 mm toward the outlet side)
Cooling section clearance: inlet side 6.5 mm, outlet side 6.0 mm (-0.5 mm toward the outlet side)
Preheating pressure: No pressure (only the weight of the upper belt)
Heating pressure: 15 MPa (hydraulic jack cylinder gauge pressure)
Cooling section pressure: No pressure (only the weight of the upper belt)
Under the condition that there was no region to be pressurized in the cooling section, the preform was layered and scattered in the same manner as in Example 1 to produce a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet with a target thickness of 6 mm. As a result, the sheet base material did not get clogged in the device, but many irregularities due to insufficient pressurization occurred on the sheet surface. In addition, when the produced sheet was cut and the inside was observed, it was found to contain many fine voids.

本発明によれば、繊維間に熱可塑性樹脂が含浸済みの予備成形体を使用した繊維強化熱可塑性樹脂シートをダブルベルトプレス装置にて生産した場合、シート表面の損傷を回避し、かつシート内部のボイドも極めて少ない良品を安定して生産することができる。結果的に、高い含浸性を有する物性ばらつきの少ない繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法を提供できる。 According to the present invention, when a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet using a preform in which the thermoplastic resin has been impregnated between the fibers is produced using a double-belt press device, damage to the sheet surface can be avoided and a good product with very few voids inside the sheet can be stably produced. As a result, a method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet with high impregnation and little variation in physical properties can be provided.

Claims

A method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet containing reinforcing fibers and a thermoplastic resin,
A fiber-spreading process for spreading a fiber bundle of continuous reinforcing fibers;
An impregnation step of passing the opened fiber bundle of continuous reinforcing fibers through a tank containing a molten thermoplastic resin to impregnate the fiber bundle with the thermoplastic resin;
A cooling and solidifying process in which the fiber bundle of continuous reinforcing fibers impregnated with a thermoplastic resin is crushed with a shaping roller and cooled and solidified to form a tape-shaped prepreg;
A cutting step of cutting the tape-like prepreg into a preform;
The method includes a lamination step of laminating the preforms so that the direction of the reinforcing fibers is random in the plane, and an integration step of integrating the laminated preforms to form a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet,
The integration step is continuously performed using a double belt press apparatus, and the double belt press apparatus has, in an area pressed by an upper belt and a lower belt, a preheating section for preheating the stacked preformed bodies, a heating section for simultaneously heating and pressurizing the stacked preformed bodies to remelt them, and a cooling section for simultaneously cooling and pressurizing the remelted preformed bodies to solidify them in contact, in this order from the inlet side of the apparatus. A method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet, characterized in that each section satisfies the following conditions.
Preheating section: The clearance between the upper and lower belts varies in accordance with the variation in thickness of the laminated preforms. Heating section: The clearance between the upper and lower belts is 0.5 mm to 10 mm smaller on the device exit side than on the device inlet side. Cooling section: The clearance between the upper and lower belts is 0.2 mm to 5 mm smaller on the device exit side than on the device inlet side.

The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1, characterized in that the preform is a strip with a length of 5 mm to 100 mm, a width of 4 mm to 60 mm, and a thickness of 0.05 mm to 0.4 mm.

The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to claim 1 or 2, wherein the mass ratio of the reinforcing fibers and the thermoplastic resin contained in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet is in the range of 85/15 to 30/70.

The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to any one of claims 1 to 3, wherein the reinforcing fibers contained in the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet are glass fibers and/or carbon fibers.

The method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin sheet according to any one of claims 1 to 4, wherein the fiber-reinforced thermoplastic resin sheet has a thickness in the range of 1 to 10 mm.