JP6467825B2

JP6467825B2 - シーラントフィルム

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Publication number: JP6467825B2
Application number: JP2014176982A
Authority: JP
Inventors: 稚登戸松; 大木　祐和; 祐和大木; 松田　明; 明松田
Original assignee: Toyobo Co Ltd
Current assignee: Toyobo Co Ltd
Priority date: 2014-09-01
Filing date: 2014-09-01
Publication date: 2019-02-13
Anticipated expiration: 2034-09-01
Also published as: JP2016049727A

Description

本発明は、ポリエチレン系シーラントフィルムに関する。更に詳しくは、耐ブロッキング性、ヒートシール性に優れ、なおかつロールから巻出した直後でも良好な滑り性を示す、直鎖状低密度ポリエチレンフィルムに関するものである。

近年、利便性、省資源、環境に対する負荷低減などによりフィルムを用いた包装または容器が広い分野で使用されてきている。フィルムは従来の成形容器、成形物に比べ、軽量、廃棄処理が容易、低コストが利点である。

シーラント材は、通常、シーラント材より低温熱接着性の劣る二軸延伸ナイロンフィルム、二軸延伸エステルフィルム、二軸延伸ポリプロピレンフィルム等の基材とラミネートして使用されるのが一般的であるが、ラミネート加工及び製袋加工時にブロッキングする問題があった。古くは、それを改善する目的ででんぷん等の粉を振ってシーラント材同士あるいはシーラント材と基材とのブロッキングを回避する方策が知られている。しかし、これはフィルム加工装置周辺を汚染するばかりか、包装食品の外観を著しく悪化させる、あるいはシーラント材に付着した粉末が食品とともに直接包装体内に混入するといったような衛生性等の問題を生じていた。

上記問題を解決するために、ヒートシール性ポリエチレン系樹脂フィルムにおいて、ヒートシール性と耐ブロッキング性のバランスが取れていながら、滑り性も良好である積層ポリエチレン系無延伸フィルムが開示されている。（例えば、特許文献１等参照）しかし、かかる技術はロール状態から巻き出した直後では、ブロッキングを起こして加工性が悪くなる問題があった。

更には、ラミネート後のシーラントでは、シーラント側の滑り性が悪化する問題があった。

特許第４７７９８２２号公報

本発明は、かかる従来技術の課題を背景になされたものである。すなわち本発明の目的は、従来と比較し、巻出し直後でも良好な滑り性を示し、ラミネート後でも滑り性が良好なまま保たれるシーラントフィルムを製造することである。

本発明者は、かかる目的を達成するために鋭意検討した結果、本発明の完成に至った。すなわち本発明は、
［１］少なくともシール層（Ａ層）、中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）の３層を含み、Ａ層を構成する樹脂がポリエチレン系樹脂５０〜９５重量部、ポリプロピレン系樹脂５０〜５重量部で、少なくともＡ層に有機滑剤を含有するシーラントフィルムであって、ヘイズ値が１５以下であり、ロール状態から巻出した後、３０分以内に測定したシール層同士の静摩擦係数が０．２０以下であることを特徴とするポリエチレン系シーラントフィルム。
［２］シール層（Ａ層）を構成する樹脂がポリエチレン系樹脂７０〜９５重量部、ポリプロピレン系樹脂３０〜５重量部である、［１］に記載のポリエチレン系シーラントフィルム
［３］単体の測定において、少なくとも片面の三次元算術平均粗さＳＲａが０．０１μｍ以上０．２５未満であることを特徴とする請求項１または２に記載のポリエチレン系シーラントフィルム。
［４］シール層（Ａ層）に含有される該ポリエチレン樹脂が直鎖状低密度ポリエチレンであり、中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）の９０重量部以上が直鎖状低密度ポリエチレン系樹脂から構成されることを特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載のポリエチレン系シーラントフィルム。
［５］シール層（Ａ層）に含有される該ポリプロピレン系樹脂のＡＳＴＭＤ−１２３８（２３０℃、２１．１８Ｎ）において測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．６〜３．０ｇ／１０分であり、ポリエチレン系樹脂の２３０℃におけるメルトフローレートが２．５〜４．５ｇ／１０分であることを特徴とする、［１］〜［４］記載のいずれかポリエチレン系シーラントフィルム。
［６］シール層（Ａ層）の密度が９００〜９３５ｇ／ｃｍ３、基材層（Ｂ層）の密度が９００〜９３５ｇ／ｃｍ３、ラミネート層（Ｃ層）の密度が９２０〜９４５ｇ／ｃｍ３で、上記各層のポリエチレン系樹脂の平均密度がシーラント層（Ａ層）≦基材層（Ｂ層）＜ラミネート層（Ｃ層）である［１］〜［５］のいずれかに記載のポリエチレン系シーラントフィルム。
［７］ＡＳＴＭＤ１８９３−６７において測定した耐ブロッキング強度が６０ｍＮ／２０ｍｍ以下である［１］〜［６］記載のいずれかにポリエチレン系シーラントフィルム。
［８］ヒートシール強度が４．９Ｎ／１５ｍｍ以上となる最低の温度が、９５℃以上１２５℃未満である［１］〜［７］のいずれかに記載のポリエチレン系シーラントフィルム。

本発明のシーラントフィルムは、単体で巻き取った場合でも、ロールブロッキングせず、更に巻き出した直後でも良好な滑り性を示す。また、ラミネート加工した後でも、滑り性の悪化が少なく、充填時の口開き性が良好であるとともに、加工ロスも少ない。

以下、本発明を詳細に説明する。

本発明のポリエチレン系シーラントフィルムは、少なくともシール層（Ａ層）、中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）をこの順序で含む。最外層はそれぞれＡ層、Ｃ層であり、回収層やその他の層を間に含んでいてもよく、中間層が回収原料で構成されるか、または回収原料を含んでいてもよい。

使用するポリエチレン系樹脂としては、例えばエチレン・α−オレフィン共重合体、高圧法ポリエチレンから選ばれる１種又は２種以上を混合したものが挙げられる。上記エチレン・α−オレフィン共重合体は、エチレンと炭素数４〜１８のα−オレフィンとの共重合体であり、α−オレフィンとしてはブテン−１、ヘキセン−１、４−メチルペンテン−１、オクテン−１、デセン−１等が挙げられる。これらのポリエチレン系樹脂より得られるフィルムは、優れたヒートシール強度、ホットタック性、夾雑物シール性、耐衝撃性を有し、該ポリエチレン系樹脂は、これらの特性を阻害しない範囲で、他の樹脂、例えばエチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合体等を混合して使用してもよい。中でも、本発明に用いるポリエチレン系樹脂としては、製膜性、製膜品の物性及び機能性等の点から、メルトフローレート（以下、ＭＦＲと記すことがある。）は２．５〜４．５ｇ／分程度が好ましい。ここでＭＦＲは、ＡＳＴＭＤ１８９３−６７に準拠して測定した。又該ポリエチレン系樹脂は、自体既知の方法で合成される。

本発明の直鎖状低密度ポリエチレン系複合フィルムには、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて任意の層に適量の熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、防曇剤、中和剤、滑剤、造核剤、着色剤、その他の添加剤及び無機質充填剤等を配合することができる。

ポリエチレン系樹脂には酸化防止剤を配合することが好ましく、フェノール系やホスファイト系の併用、もしくは一分子中にフェノール系とホスファイト系の骨格を有したものを単独使用しても構わない。

フィルム厚みの下限は好ましくは１０μｍであり、より好ましくは３０μｍであり、さらに好ましくは３５μｍである。上記未満であると腰が弱すぎて加工しにくくなることがある。フィルム厚みの上限は好ましくは１００μｍであり、より好ましくは５０μｍであり、さらに好ましくは４０μｍである。上記を越えると腰が強すぎて加工しにくくなることがある。

シール層比率の下限は好ましくは１０％％であり、より好ましくは１５％であり、さらに好ましくは１８％である。上記未満であるとシール強度不足となることがある。シール層比率の上限は好ましくは４０％であり、より好ましくは３０％であり、さらに好ましくは２５％である。上記を越えると添加剤が多すぎてコスト高となることがある。

ラミネート層比率の下限は好ましくは５％であり、より好ましくは１６％である。上記未満であるとシール層や中間層に添加されているアンチブロッキング剤がラミネート層を押し上げ、基材フィルムとの貼り合せ界面に気泡が発生することがある。
ラミネート層比率の上限は好ましくは５０％であり、より好ましくは３２％である。上記を越えるとフィルムの腰が強すぎて加工しにくくなることがある。

本発明においては、配合に用いる原料ポリエチレン樹脂の密度範囲は９０５〜９６５ｋｇ／ｍ３がより好ましく、９１０〜９６０ｋｇ／ｍ３がさらに好ましい。密度が９００ｋｇ／ｍ３より小さいポリエチレン樹脂は、それ自身のハンドリング性が悪くなる。また、密度が９７０ｋｇ／ｍ３より大きいポリエチレン樹脂は、重合が困難であるため入手が困難であり、不都合である。

本発明を構成するポリエチレン樹脂は単一系であってもよいが、上記密度範囲の密度が異なるポリエチレン樹脂を２種以上配合することが好ましい。該対応により、上記のポリエチレン樹脂の高分子量成分により引き起こされるフィシュアイを減らすことができる。その理由は、密度が同じポリエチレン樹脂の場合、樹脂の密度が高くなると、高分子量体は増える傾向にある。従って、樹脂の密度が高くなるほど、フィシュアイは増加する傾向である。そのため、比較的密度が低くフィシュアイが少ないポリエチレン樹脂と密度が高くフィシュアイのあるポリエチレン樹脂を２種以上混合した方が、混合物と同じ密度の単一ポリエチレン樹脂と比べた場合、フィシュアイが少なくなったと推察される。該配合は２種類で十分な効果が発現される。

該配合に用いるポリエチレン樹脂は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．０〜３．５が好ましい。２．２〜３．３がより好ましく、２．４〜３．１がさらに好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０より小さいポリエチレン系樹脂を用いると、溶融した時の樹脂の流動特性によるネックイン等の発生により、フィルム製造における安定生産が難しくなり、フィルムの厚み斑等の悪化に繋がる。また分子量分布が３．５より大きいポリエチレン樹脂を用いると、高分子量体が原因のフィシュアイの生成が増えるため、不都合である。

この場合において、前記フィルムの各層のポリエチレン樹脂の平均密度がシーラント層（Ａ層）≦基材層（Ｂ層）＜ラミネート層（Ｃ層）であることが好ましい。配合されている有機滑剤は密度の高い層へは移動しにくいため、ラミネート後の滑り性を維持するために効果的である。

本発明では、シール層（Ａ層）に対しポリプロピレン系樹脂を添加することで巻出し直後の滑り性を著しく改良した。

この理由を説明する。ポリプロピレン樹脂はポリエチレン樹脂に非相溶な成分であるが、特定のメルトフローレートのポリプロピレン系樹脂を選定し、特定の量を添加することにより、微分散させることができた。

特許文献１で開示された有機滑剤等を添加してフィルムの滑り性を向上させたフィルムは、ロール状態で保管されている間はフィルム表面へのブリードアウト量が少なく、更にはロールからフィルムを巻き出す際にも表層の有機滑剤が内部に入り込むため、実質、フィルム表面に存在する有機滑剤の量は少量である。

この原因の一つとして、ロールの状態でフィルムのオモテとウラが密着してしまう（ブロッキングと言われる現象）ことが挙げられる。

微分散状態においては、シール層表面に数μｍ程度の細かな凹凸を発現させることができる。これによって、耐ブロッキング性が良好となる。しかし、驚くべきことに高い透明性のシーラントフィルムを得ることが可能である。更に、該シーラントフィルムをロール状態に巻き取った際にはシール層（ポリプロピレン系樹脂を含有したポリエチレン系樹脂）とラミネート層（ポリエチレン系樹脂のみ）が接触するが、互いに非相溶の成分があるために、ブロッキングを起こしにくく、従ってシール層内の有機滑剤がシール層表層に滞在しやすいのであると推測する。

シール層に添加するポリプロピレン系樹脂の密度の下限は好ましくは８７０ｋｇ／ｃｍ^３であり、より好ましくは８８５ｋｇ／ｃｍ^３である。上記未満であるとポリプロピレンが全く相溶せず、フィルムが白化してしまうとことがある。シール層に添加するポリプロピレン系樹脂の密度の上限は好ましくは９２０ｋｇ／ｃｍ^３であり、より好ましくは９００ｋｇ／ｃｍ^３である。上記を越えるとポリプロピレンが完全に相溶してしまい、シール層表層に凹凸が発現しないことがある。

シール層に添加するポリプロピレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）の下限は好ましくは０．６ｇ／１０分であり、より好ましくは１．０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは１．２ｇ／１０分である。上記未満であるとポリプロピレンの相溶性が悪く、フィルムが白化してしまうことがある。
シール層に添加するポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの上限は好ましくは３．０ｇ／１０分であり、より好ましくは２．０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは１．７ｇ／１０分である。上記を越えるとポリプロピレンが完全に相溶してしまい、シール層表層に凹凸が発現しないことがある。

シール層に添加するポリプロピレン系樹脂は上記を満たしていれば特に限定されないが、ポリプロピレン系ランダム共重合体であることが好ましく、多量（約８５重量％以上）のプロピレンと少量（約１５重量％以下）のα−オレフィンとのランダム共重合体（ポリプロピレン−αオレフィンランダム共重合体）のことである。かかるポリプロピレンランダム共重合体を得る際のα−オレフィンモノマーとしては、エチレン、ブテン−１、ペンテン−１、４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１等を用いることができるが、生産性の面からエチレン、ブテン−１を用いるのが特に好ましい。また、共重合に用いるα−オレフィンは、少なくとも１種以上であれば良く、必要に応じて、２種類以上を混合して用いることができる。

シール層のポリプロピレン系樹脂添加量の下限は好ましくは５％であり、より好ましくは８％であり、さらに好ましくは１０％である。上記未満であるとブロッキングの原因となり、巻出し直後の滑り性が悪化することがある。シール層のポリプロピレン系樹脂添加量の上限は好ましくは５０％であり、より好ましくは３０％であり、更に好ましくは１５％であるが、上記を超えると低温シール性が悪化することがある。

特許代４４１１９６０号公報ではポリプロピレン樹脂に高密度ポリエチレン樹脂を２．０％加えて良好な凹凸を発現させているシーラントフィルムが開示されているが、ポリエチレン系樹脂がベースである場合、ポリプロピレン系樹脂を２％添加するだけでは好ましい効果は得られず、試行錯誤の結果、５％程度のポリエチレンを添加することによって初めてブロッキングが改善するような凹凸が形成されることがわかった。

更に、ポリエチレン樹脂にポリプロピレンを添加する場合、低温シール性が悪化するが、本発明により、低温シール性を損なうことなく、滑り性を向上させることに成功した。

本発明においては、少なくともシール層（Ａ）に有機滑剤を添加することが好ましい。
積層フィルムの滑性やブロッキング防止効果が向上し、フィルムの取り扱い性がよくなる。その理由として、有機滑剤がブリードアウトし、フィルム表面に存在することで、滑剤効果や離型効果が発現したものと考える。更に、有機滑剤は常温以上の融点を持つものを添加することが好ましい。有機滑剤は、脂肪酸アミド、脂肪酸エステルが挙げられる。具体的にはオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミドなどである。これらは単独で用いても構わないが、２種類以上を併用することで過酷な環境下においても滑性やブロッキング防止効果を維持することができるので好ましい。

シール層の有機滑剤アミド濃度の下限は好ましくは６００ｐｐｍであり、より好ましくは８００ｐｐｍである。上記未満であると滑り性が悪化することがある。
シール層の有機滑剤アミド濃度の上限は好ましくは２０００ｐｐｍであり、より好ましくは１５００ｐｐｍである。上記を越えると滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。
例えば、エルカ酸アミドが１００ｐｐｍ未満では滑性が不足し、１５００ｐｐｍを超えると、滑り性は満足できるものの、高温におけるブロッキング防止効果は満足できない。その場合、融点が比較的高いエチレンビスオレイン酸アミドを併用により、高温におけるブロッキング防止効果が改善でき、滑り性とブロッキング防止効果を両立することができる。

本発明においては、少なくともシール層（Ａ層）に、アンチブロッキング剤として、無機粒子を添加することが必要である。該対応により、低温シール性を維持し、高度なブロッキング防止効果を付与することができる。その理由として、無機粒子を配合することで、フィルム表面に突起が形成されるため、フィルムの接触面積が減り、その結果、ブロッキング防止効果が得られると推測される。更に、粒径や形状が異なる無機粒子を配合した方が、フィルム表面の凹においても、複雑な突起が形成され、より高度なブロッキング防止効果を得ることができる。フィルム表面に同じ高さの突起を持ったフィルムよりも、フィルム表面に異なる高さの突起を持ったフィルムが、耐ブロッキング性に優れる。なお、上記の無機粒子は必要に応じて、ラミネート層（Ｃ層）や中間層（Ｂ層）に配合してもよい。

無機粒子の組成は限定されないが、シリカやゼオライト、珪藻土やタルク等が使用できる。好ましくはシリカとゼオライトを混合して使用すると良い。更に表面が無孔状で粒度分布の狭いものが好ましい。その理由は、表面が多孔状の場合、無機粒子に吸着した水分の影響で、フィルムが発泡し外観が悪くなることがある。また、粒度分布が広いと、フィルムの製造において、無機粒子がＴダイのリップ部に堆積し、生産性を阻害することがある。

アンチブロッキング剤の粒径の下限は好ましくは３μｍである。上記未満であるとブロッキングに対し効果が不足するとなることがある。アンチブロッキング剤の粒径の上限は好ましくは２０μｍであり、より好ましくは１６μｍである。上記を越えるとフィルムの透明性が悪くなることがある。

シール層のアンチブロッキング剤の濃度の下限は好ましくは０．１％であり、より好ましくは０．５％であり、さらに好ましくは０．８％である。上記未満であると滑り性が悪化することがある。シール層のアンチブロッキング剤の濃度の上限は好ましくは５％であり、より好ましくは３％であり、さらに好ましくは２％である。上記を越えると滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。

中間層の密度の下限は好ましくは９２０ｋｇ／ｍ^３であり、より好ましくは９２５ｋｇ／ｍ^３であり、さらに好ましくは９３０ｋｇ／ｍ^３である。上記未満であると腰が弱く、加工しにくいことがある。中間層の密度の上限は好ましくは９６０ｋｇ／ｍ^３であり、より好ましくは９４０ｋｇ／ｍ^３であり、さらに好ましくは９３５ｋｇ／ｍ^３である。

中間層に、シール層の項に記載の有機滑剤を使用してもよく、該有機滑剤の下限は好ましくは６００ｐｐｍであり、より好ましくは８００ｐｐｍである。上記未満であると滑り性が悪化することがある。中間層のエルカ酸アミド濃度の上限は好ましくは２０００ｐｐｍであり、より好ましくは１５００ｐｐｍである。上記を越えると滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。

さらにまた、この場合において、前記フィルムの中間層（Ｃ）に回収樹脂を１０〜３０質量％配合してなることが好ましい。

ブロッキング強度の下限は好ましくは５ｍＮ／２０ｍｍであり、より好ましくは１０ｍＮ／２０ｍｍであり、さらに好ましくは１５ｍＮ／２０ｍｍである。ブロッキング強度の上限は好ましくは６０ｍＮ／２０ｍｍであり、より好ましくは５０ｍＮ／２０ｍｍであり、さらに好ましくは４０ｍＮ／２０ｍｍである。上記を超えると、巻き出し直後の滑り性が悪化することがある。

ヘイズの下限は好ましくは３％であり、より好ましくは５％であり、さらに好ましくは８％である。上記未満であるとアンチブロッキング剤が少ない恐れがあり、ブロッキングの原因となることがある。ヘイズの上限は好ましくは１５％であり、より好ましくは１２％であり、さらに好ましくは１０％である。上記を越えると内容物の視認がしにくいとなることがある。

ヒートシール開始温度の下限は好ましくは９５℃／４．９Ｎであり、より好ましくは１０５℃／４．９Ｎである。上記未満であるとシール以外の熱で融着することがある。ヒートシール開始温度の上限は好ましくは１２５℃／４．９Ｎであり、より好ましくは１２０℃／４．９Ｎである。上記を越えるとシールに必要な熱が大きくなりコスト高となることがある。

シール強度の下限は好ましくは５Ｎ／１５ｍｍであり、より好ましくは６Ｎ／１５ｍｍである。上記未満であると製袋後に破袋しやすくなることがある。シール強度の上限は好ましくは１２Ｎ／１５ｍｍであり、より好ましくは１０Ｎ／１５ｍｍである。上記を越えると製袋後に袋が開封しにくくなることがある。

単体の静摩擦係数の下限は好ましくは０．０５であり、より好ましくは０．０８であり、さらに好ましくはである。上記未満であると巻取りの際にフィルムが滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。単体の静摩擦係数の上限は好ましくは０．２０であり、より好ましくは０．１５であり、更に好ましくは０．１０である。フィルムの滑り性が悪く、加工時のロスが増加するとなることがある。

巻出し後３０分以内に測定した静摩擦係数の下限は好ましくは０．０５であり、より好ましくは０．０８である。上記未満であると巻取りの際にフィルムが滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。巻出し後３０分以内に測定した静摩擦係数の上限は好ましくは０．２５であり、より好ましくは０．１８であり、さらに好ましくは０．１０である。フィルムの滑り性が悪く、上記を越えると加工時のロスが増加するとなることがある。

ラミネート後の静摩擦係数の下限は好ましくは０．０５であり、より好ましくは０．０８である。上記未満であると巻取りの際にフィルムが滑りすぎて巻きズレの原因となることがある。ラミネート後の静摩擦係数の上限は好ましくは０．２０であり、より好ましくは０．１５である。上記を越えると製袋後の口開き性が悪く、加工時のロスが増加することがある。

ヤング率（ＭＤ）の下限は好ましくは１００ＭＰａであり、より好ましくは２００ＭＰａである。上記未満であると腰が弱すぎて加工しにくいことがある。ヤング率（ＭＤ）の上限は好ましくは８００ＭＰａであり、より好ましくは６００ＭＰａである。

ヤング率（ＴＤ）の下限は好ましくは１００ＭＰａであり、より好ましくは２００ＭＰａである。上記未満であると腰が弱すぎて加工しにくいことがある。ヤング率（ＴＤ）の上限は好ましくは１０００ＭＰａであり、より好ましくは６００ＭＰａである。

三次元算術平均粗さＳＲａの下限は好ましくは０．０５μｍであり、より好ましくは０．０８μｍであり、さらに好ましくは、０．１０μｍである。上記未満であるとロール状態や製袋後にブロッキングしやすくなることがある。三次元算術平均粗さＳＲａの上限は好ましくは０．２５μｍであり、より好ましくは０．２μｍである。上記を越えると耐ブロッキングに対する表面粗さ増加の効果が小さくなる
ことがある。

本発明のポリエチレン系シーラントフィルムの成形方法は、特に限定するものではなく、例えばインフレーション方式、Ｔダイ方式が使用できるが、透明性を高めるためには、Ｔダイ方式が好ましい。インフレーション方式は冷却媒体が空気であるのに対し、Ｔダイ方式は冷却ロールを用いるため、冷却速度を高くするには有利な製造方法である。

本発明においては、以上に記述したポリエチレン系樹脂積層フィルムのラミネート層（Ｃ層）面にコロナ処理等の活性線処理を行うのが好ましい。該対応によりラミネート強度が向上する。該ラミネート層（Ｃ層）濡れ張力の下限は好ましくは３０Ｎであり、より好ましくは４０Ｎである。上記未満であるとラミネート強度が低下することがある。
濡れ張力の上限は好ましくは５５Ｎであり、より好ましくは５０Ｎである。上記を越えると有機滑剤のラミネート層（Ａ）表面への移行量が増大し、ラミネート接着強度の低下につながることがある。

溶融成形されたフィルムはロールとして巻き取るのが好ましい。巻取り長は特に限定されないが、上限として好ましくは８０００ｍである。上記を超えると重量が増加し、ハンドリングが難しくなることがある。下限として好ましくは１００ｍである。上記未満となると、加工の効率が低下しコスト高となることがある。

以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、これらに限定されるものではない。なお、各実施例で得られた特性は以下の方法により測定、評価した。

（１）樹脂密度
ＪＩＳＫ７１１２：１９９９年に準じて密度を評価した。

（２）ブロッキング強度
ＡＳＴＭＤ１８９３−６７に準じて、フィルムのラミネート層とシール層を重ね合わせて測定を行った。

（３）ヒートシール開始温度
ヒートシール強度：ヒートシール条件および強度測定条件は次の通りである。すなわち、フィルムのヒートシール面同士を重ね合せ、融着防止のため、１２μｍの二軸延伸ＰＥＴフィルムで挟み込んだシーラントフィルムを、９０℃、９５℃、１００℃、１０５℃、１１０℃、１１５℃、１２０℃、１２５℃および１３０℃の各温度で、０．１ＭＰａの圧力で１秒間、シールバーの幅１０ｍｍでヒートシールした後、放冷した。次いで、ＰＥＴフィルムを外し、各温度でヒートシールされたフィルムからそれぞれ１５ｍｍ幅の試験片を切り取り、各試験片について、クロスヘッドスピード２００ｍｍ／分でヒートシール部を剥離した際の剥離強度を測定した。

（４）三次元表面粗さ算術平均粗さＳＲａ
三次元表面粗さＳＲａは接触式表面粗さ（小坂研究所製・型式ＥＴ４０００Ａ）を用い、３ｃｍ×３ｃｍ四方のフィルム片から任意に測定面１ｍｍ×０．２ｍｍの個所の表面粗さを測定し、算術平均粗さＳＲａを求めた。

（５）静摩擦係数
フィルムのシール層側同士を重ね合わせ、ＪＩＳＫ７１２５に準じて測定した。通常の測定は、サンプル採取後３０分以上経過させ、有機滑剤がフィルム表面にブリードアウトした状態で行った。巻出し後３０分以内の静摩擦係数を測定する場合は、ロール状のフィルムの表層５ｍ以上を引出した部分においてサンプルを採取した。最外装のフィルムを使用すると、保管時のフィルム同士の密着が弱く、正しく測定できないことがある。巻出し後の経過時間は好ましくは３０分以内、更に好ましくは１５分以内である。上記を超えるとフィルム表層に有機滑剤がブリードアウトしてきて適した測定とならない。

ＡＳＴＭＤ−１２３８に基づき１９０℃、荷重２１．１８Ｎで測定を行った。

（実施例１）
［シーラントフィルムの作成］
（シール層（Ａ層）のポリエチレン系組成物）
樹脂密度９１５ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂（ダウケミカル社製ＥＬＩＴＥ５２２０Ｇ）９０％に対し、樹脂密度８９０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ１．４ｇ／１０分のポリプロピレン樹脂（住友化学社製、ノーブレンＳ１３１）を１０％混合した。また、アンチブロッキング剤として、粒径１０μｍの非結晶性シリカ１．１７％と粒径４μｍのゼオライトを０．４９％、有機滑剤としてエルカ酸アミドを１０００ｐｐｍ添加した。添加剤はそれぞれポリエチレン樹脂のマスターバッチとして混合した。

（中間層（Ｂ層）のポリエチレン系組成物）
樹脂密度９３０ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂（住友化学社製、スミカセンＦＶ４０７）６８％組成物、樹脂密度９６２ｋｇ／ｍ^３プライムポリマー社製（モアテック０４０８Ｇ）１２％、回収原料を２０％、を混合した。有機滑剤としてエルカ酸アミドを１０００ｐｐｍ添加した。添加剤はポリエチレン樹脂のマスターバッチとして混合した。

（ラミネート層（Ｃ層）のポリエチレン系組成物）
樹脂密度９３０ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂（住友化学社製、ＦＶ４０７）８０％と樹脂密度９６２ｋｇ／ｍ^３のかつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（プライムポリマー社製、０４０８Ｇ）２０％を混合した。

Ｂ層用ポリエチレン系樹脂組成物をスクリュー直径９０ｍｍの３ステージ型単軸押出し機で、Ａ層用およびＣ層用のポリエチレン系樹脂組成物をそれぞれ４５ｍｍおよび６０ｍｍの３ステージ型単軸押出し機を使用し、巾８００ｍｍでプレランドを２段階にし、かつ溶融樹脂の流れが均一になるように段差部分の形状を曲線状としてダイス内の流れが均一になるように設計した３層タイプのＴスロット型ダイにＡ層／Ｂ層／Ｃ層の順になるよう導入し、ダイスの出口温度を２２０℃で押出した。リップギャップは１．６ｍｍとした。
ダイスから出てきた溶融樹脂シートを４０℃の冷却ロールで冷却し、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層の構成で層厚みが８／２２／７（μｍ）よりなるポリエチレン系積層フィルムを得た。また上記押出し機への供給用サイロやホッパーも窒素ガス置換をした。冷却ロールでの冷却に際しては、エアーノズルで冷却ロール上のフィルムの両端を固定し、エアーナイフで溶融樹脂シートの全幅を冷却ロールへ押さえつけ、同時に真空チャンバーを作用させ溶融樹脂シートと冷却ロールの間への空気の巻き込みを防止した。エアーノズルは、両端ともフィルム進行方向に直列に設置した。またエアーナイフの風向きは押出されたシートの進行方向に対して４５度とした。また、真空チャンバーの吸引口の方向を押出されたシートの進行方向に合わせた。更に、ダイス周りはシートで囲い、溶融樹脂シートに風が当たらないようした。Ｃ層の表層にコロナ処理を施した。製膜速度は２０ｍ／分で実施した。製膜したフィルムは耳部分をトリミングし、ロール状態にして巻き取った。

［ドライラミネートフィルムの作成］
本発明にかかるフィルムと基材フィルム（東洋紡製二軸延伸ポリエステルフィルム、Ｅ５１００、厚み１２μｍ）とを、エステル系ドライラミネート用接着剤（ＤＩＣグラフィックス社製、ＬＸ５００）３２．４質量部、硬化剤として（ＤＩＣグラフィックス社製、ＫＲ９０Ｓ）２．２質量部、及び酢酸エチル６５．４質量部を混合して得られたエステル系接着剤を使用し、接着剤の塗布量が３．０ｇ／ｍ２となるようドライラミネートした。積層したラミネートフィルムを４０℃に保ち、３日間エージングを行い、ドライラミネートフィルムを得た。

（実施例２）
実施例１において、シール層（Ａ層）樹脂の混合比をポリプロピレン樹脂を１５％、ポリエチレン樹脂を８５％とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。

（実施例３）
実施例１において、シール層（Ａ層）樹脂の混合比をポリプロピレン樹脂を３０％、ポリエチレン樹脂を７０％とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。

（実施例４）
実施例１において、シール層（Ａ層）に添加するエルカ酸アミド濃度を８００ｐｐｍとした以外は、同様の方法においてシーラントフィルムを得た。

（実施例５）
実施例１において、（Ａ層）／（Ｂ層）／（Ｃ層）の厚みを６．５／１６．２／５．８μｍ（合計３０μｍ）とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。

（実施例６）
実施例１において、シール層（Ａ層）に添加するシリカ濃度を０．５８％とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。

（実施例７）
実施例１において、シール層（Ａ層）に添加するゼオライトの濃度を０．２５％とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。

（比較例１）
実施例１において、ポリプロピレン樹脂を添加せず、ポリエチレン樹脂１００％とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。しかし、フィルムの凹凸が小さくなり、巻出し直後の滑り性が得られなかった。

（比較例２）
実施例１において、シール層樹脂の混合比をポリプロピレン樹脂を５５％、ポリエチレン樹脂を４５％とした以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。しかし、透明性が悪化する結果となった。

（比較例３）
実施例１において、使用するポリプロピレン樹脂を、住友化学社製、ノーブレンＳ１３１を溶融後再ペレットし、意図的にＭＦＲを３．２ｇ／１０分まで上昇させたポリプロピレン樹脂に変更した以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得た。しかしポリプロピレン樹脂はポリエチレン樹脂に完全に相溶してしまい、フィルムの凹凸が小さくなり、巻出し直後の滑り性が得られなかった。

（比較例４）
実施例１において、使用するポリプロピレン樹脂を樹脂密度９００ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ０．５ｇ／１０分のポリプロピレン樹脂（住友化学社製、ノーブレンＤ１０１）に変更した以外は同様の方法においてシーラントフィルムを得ようとした。しかしポリプロピレン樹脂はポリエチレン樹脂に全く相溶せず、フィルムを得ることができなかった。

（比較例５）
実施例１において、シール層（Ａ層）に添加するエルカ酸アミド濃度を５００ｐｐｍとした以外は、同様の方法においてシーラントフィルムを得た。しかし、滑り性が悪化する結果となった。

上記結果を表１に示す。

従来と比較し、巻出し直後でも良好な滑り性を示し、ラミネート後でも滑り性が良好なまま保たれるシーラントフィルムを製造することができた。加工時のロスを低減させることができ、産業上大きく貢献できる。

Claims

少なくともシール層（Ａ層）、中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）の３層を含み、Ａ層を構成する樹脂がポリエチレン系樹脂７０〜９５重量部、ポリプロピレン系樹脂３０〜５重量部で、少なくともＡ層に有機滑剤アミド濃度が６００ｐｐｍ以上となるように有機滑剤を含有し、かつＡ層の三次元算術平均粗さＳＲａが０．１０μｍ以上、０．２５μｍ以下であるシーラントフィルムであって、ヘイズ値が１５以下であり、ロール状態から巻出した後、３０分以内に測定したシール層同士の静摩擦係数が０．２０以下であることを特徴とするポリエチレン系シーラントフィルム。
シール層（Ａ層）に含有される該ポリエチレン樹脂が直鎖状低密度ポリエチレンであり、中間層（Ｂ層）、ラミネート層（Ｃ層）の９０重量部以上が直鎖状低密度ポリエチレン系樹脂から構成されることを特徴とする請求項１に記載のポリエチレン系シーラントフィルム。
シール層（Ａ層）に含有される該ポリプロピレン系樹脂のＡＳＴＭＤ−１２３８（１９０℃、２１．１８Ｎ）において測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．６〜３．０ｇ／１０分であり、ポリエチレン系樹脂の２３０℃におけるメルトフローレートが２．５〜４．５ｇ／１０分であることを特徴とする、請求項１又は２に記載のポリエチレン系シーラントフィルム。
シール層（Ａ層）の密度が９００〜９３５ｇ／ｃｍ^３、基材層（Ｂ層）の密度が９００〜９３５ｇ／ｃｍ^３、ラミネート層（Ｃ層）の密度が９２０〜９４５ｇ／ｃｍ^３で、上記各層のポリエチレン系樹脂の平均密度がシール層（Ａ層）≦中間層（Ｂ層）＜ラミネート層（Ｃ層）である請求項１〜３のいずれかに記載のポリエチレン系シーラントフィルム。
ＡＳＴＭＤ１８９３−６７において測定した耐ブロッキング強度が６０ｍＮ／２０ｍｍ以下である請求項１〜４記載のいずれかにポリエチレン系シーラントフィルム。
ヒートシール強度が４．９Ｎ／１５ｍｍ以上となる最低の温度が、９５℃以上１２５℃未満である請求項１〜５のいずれかに記載のポリエチレン系シーラントフィルム。