JP5744621B2 - 分散型ｅｌ素子およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、分散型エレクトロルミネセンス（以下、分散型ＥＬという）素子およびその製造方法に関する。

従来から面発光型光源として知られている分散型ＥＬ素子１１０は、図５に示すように、ポリエチレンテレフタレート等からなるベースフィルム１０１の片面に、ＩＴＯ（酸化インジウム）等からなる透明電極１０２と、バインダー１０３Ａ中に蛍光体粉末１０３Ｂを分散してなる発光層１０３と、バインダー１０４Ａ中に誘電体粉末１０４Ｂを分散してなる誘電体層１０４と、アルミニウム、銀、カーボン等からなる背面電極１０５とを順次積層して構成される。

分散型ＥＬの発光輝度を高めることを目的として発光層１０３中の蛍光体粉末１０３Ｂの充填率を高めた場合、図６に示すように、発光層１０３表面の凹凸が大きくなるため、発光層１０３とその上に積層される誘電体層１０４との密着性が悪くなり、誘電体層１０４が剥離しやすくなったり、発光が不均一になるという問題があった。この理由として、バインダー１０４Ａ中に誘電体層１０４を分散混合した誘電体ペーストの粘性が高く、発光層１０３表面の凹凸を吸収しきれず気泡１９０が出来てしまうことが原因と考えられている。

そこで、特許文献１では、図７に示すように、発光層１０３と誘電体層１０４との間にフッ素系樹脂からなる中間層１０６を設けることにより、発光層１０３表面の凹凸を吸収して密着性を高めることが提案されている。特許文献１には、密着性を高める効果を得るためには、中間層１０６の膜厚は少なくとも１μｍは必要であることが記載されている。

特開２０００−８２５８４号公報（図１、段落［００１８］参照。）

しかしながら、中間層１０６を構成するフッ素系樹脂の比誘電率は１０前後であり、誘電損失も大きい。このため、特許文献１に提案された方法では、中間層１０６の膜厚を厚くするにしたがって発光層１０３に掛かる電圧が小さくなり輝度および発光効率が低下するのが避けられない。

本発明は、上記の技術的課題を解決するためになされたものであり、発光均一性を向上させつつ、輝度および発光効率の低下を抑制することを目的とする。

分散型ＥＬ素子は、基板上に形成された透明電極、発光層、誘電体層、および背面電極を積層して構成される。本発明に係る分散型ＥＬ素子では、前記発光層と前記誘電体層との間に、バインダー中に誘電体粉末を分散してなる中間層が形成されている。前記中間層は、前記誘電体粉末がバインダー中に分散混合されたペーストを前記発光層上に塗布することにより形成される。

ここで、ペーストの粘性を低くして確実に発光層表面の凹凸を吸収するために、前記中間層中の誘電体粉末の混合率は、誘電体層のそれに比べて低いことが望ましい。

本発明の構成によると、発光層表面の凹凸が中間層により吸収され、発光均一性が向上する。また、中間層はバインダー中に誘電体粉末が分散されてなるため、発光層に掛かる電圧が小さくなることがなく、輝度および発光効率の低下が抑制される。

前記誘電体粉末としては、酸化チタン、チタン酸バリウム、ジルコニア、イットリア、チタン酸ストロンチウム、または酸化タンタルのいずれかの酸化物誘電体の粉末を好適に用いることが出来る。前記バインダーとしては、フッ素系樹脂が好適である。

なお、前記発光層を形成する前にあらかじめ透明電極表面に紫外線照射処理を施しても良い。これによると、透明電極表面の親油性が向上し、透明電極上に形成される発光層の密着性が向上する。

本発明によれば、発光均一性を向上させつつ、輝度および発光効率の低下を抑制することが可能となる。

本発明の一実施形態に係る分散型ＥＬ素子の要部断面図である。 分散型ＥＬ素子の発光均一性評価の指標を示す写真である。 本発明の分散型ＥＬ素子において、輝度に対する発光効率の関係を、中間層中のチタン酸バリウムの体積比を種々変更して検討した結果を示すグラフである。 本発明の分散型ＥＬ素子において、輝度に対する発光効率の関係を、中間層中の酸化チタンの体積比を種々変更して検討した結果を示すグラフである。 従来の分散型ＥＬ素子の一例の要部断面図である。 図５の従来の分散型ＥＬ素子の要部を拡大して示す図である。 従来の分散型ＥＬ素子の他の例の要部断面図である。

図１を用いて、本発明の実施形態に係る分散型ＥＬ素子の概略構成を説明する。図１に示す分散型ＥＬ素子１０は、基板１、透明電極２、発光層３、中間層６、誘電体層４および背面電極５を順次積層した構成を有する。

基板１としては、透湿性、吸湿性が低い任意の樹脂フィルムを用いることができるが、耐熱性が良好であることから、ポリエチレンテレフタレートなどの耐熱性樹脂フィルムが特に好適である。また膜厚に関しては、面状発光体のフレキシビリティを改善するため、０．３０ｍｍ以下のものが特に好ましい。

透明電極２は、ＩＴＯ等の透明導電体を前記ベースフィルム１の片面に、例えば、スパッタ成膜等することによって形成される。

発光層３は、熱可塑性樹脂からなるバインダー３Ａ中に、蛍光体粉末３Ｂを均一分散したものからなる。

バインダー３Ａを構成する材料としては、熱可塑性の樹脂、例えばフッ素ゴム系樹脂、フッ素系樹脂、アクリル系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニルなど、熱によって軟化する樹脂材料が用いられる。

また、蛍光体粉末３Ｂとしては、公知に属する任意の蛍光体の粉末を用いることができるが、強い発光強度が得られることなどから、硫化亜鉛（ＺｎＳ）中に銅と塩素とを添加（ドープ）したものなどが特に好適である。

発光層３は、蛍光体粉末３Ｂをバインダー３Ａ中に混合した蛍光体ペーストを、ベースフィルム１上に形成された透明電極２上に、例えばスクリーン印刷等により均一な厚さで塗布した後、焼成することにより形成される。

中間層６は、熱可塑性樹脂からなるバインダー６Ａ中に誘電体粉末６Ｂを均一に分散したものからなる。

バインダー６Ａの材料としては、上述の発光層３のバインダー３Ａの材料と同種のものを用いることができる。

また、誘電体粉末６Ｂとしては、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ_３）または酸化チタン（ＴｉＯ_２）の粉末を好適に用いることができる。チタン酸バリウム、酸化チタンのほか、ジルコニア（ＺｒＯ２）、イットリア（Ｙ_２Ｏ_３）、チタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ_３）、酸化タンタル（Ｔａ_２Ｏ_５）などの酸化物誘電体でもよく、この限りではない。

中間層６は、バインダー６Ａを溶剤に溶かしたものに、誘電体粉末６Ｂを分散混合して得られる誘電体ペーストを、発光層３上に、例えばスクリーン印刷等により均一な厚さに塗布することによって形成される。ここで、ペーストの粘性を低くして確実に発光層３表面の凹凸を吸収するために、中間層６中の誘電体粉末６Ｂの混合率は、誘電体層４のそれに比べて低いことが望ましい。

誘電体層４は、熱可塑性樹脂からなるバインダー４Ａ中に誘電体粉末４Ｂを均一に分散したものからなる。

バインダー４Ａの材料としては、上述の発光層３のバインダー３Ａの材料と同種のものを用いることができる。

誘電体粉末４Ｂの材料としては、上述の中間層６の誘電体粉末６Ｂの材料と同種のものを用いることができる。

誘電体層４は、バインダー４Ａを溶剤に溶かしたものに、誘電体粉末４Ｂを分散混合して得られる誘電体ペーストを、中間層６上に、例えばスクリーン印刷等により均一な厚さに塗布した後、焼成することによって形成される。

背面電極５は、例えばアルミニウムなどの導電性金属材料を、誘電層４上に真空成膜することで形成される。また銀ペーストなどの導電性ペーストをスクリーン印刷することもできる。

このようにして作製される本発明の分散型ＥＬ素子は、発光層と誘電体層との間にバインダー中に誘電体粉末を分散してなる中間層が形成されていることにより、発光均一性を向上させつつ、輝度および発光効率の低下が抑制可能である。

以下に、本実施の形態に係る分散型ＥＬ素子の実施例を掲げ、本発明の効果を明らかにする。

＜実施例１＞
片面にＩＴＯ（酸化インジウムスズ）の透明導電膜（透明電極２）を形成したＰＥＴフィルム（基板１）のＩＴＯ透明導電膜側に発光層３、中間層６、誘電体層４および背面電極５を順次積層することにより、図１に示す構造の分散型ＥＬ素子１０を作製した。発光層３は、蛍光体粉末（オスラムシルバニア社製GC45）およびフッ素系の樹脂、溶剤を蛍光体と樹脂の重量比が４：１となるように分散混合した蛍光体ペースト（（有）イメージテック社製）を透明電極２上に塗布し、焼成後の膜厚が約８０μｍとなるように成膜した。中間層６は、チタン酸バリウム粉末をフッ素系樹脂中に分散混合した誘電体ペーストを発光層３上に均一に塗布して形成した。フッ素系樹脂に対するチタン酸バリウムの混合率は体積比で５〜２０％の範囲とし、中間層６の膜厚は１〜１０μｍとした。誘電体層４はチタン酸バリウム粉末とフッ素系樹脂を重量比３：１（体積比１：１）で混合した誘電体ペーストを中間層６上に塗布し、焼成後の膜厚が約３０μｍとなるように成膜した。背面電極５は、アルミニウムを、誘電層４上に真空成膜することで形成した。

＜実施例２＞
実施例２の分散型ＥＬ素子は、実施例１の分散型ＥＬ素子に対して中間層６の誘電体材料が異なるものである。中間層６は、酸化チタン粉末をフッ素系樹脂中に分散混合した誘電体ペーストを発光層３上に均一に塗布して形成される。フッ素系樹脂に対する酸化チタンの混合率は体積比で２〜２５％の範囲とし、それ以外は実施例１と同様の方法で図１に示すような分散型ＥＬ素子１０を作製した。

＜比較例１＞
比較例１の分散型ＥＬ素子は、図７に示すように、誘電体粉末を含まないフッ素系樹脂のみから成る中間層１０６を有する従来の分散型ＥＬ素子である。中間層６は、フッ素系樹脂のみのペーストを発光層３上に塗布して形成される。中間層６の膜厚は１〜３μｍとした。それ以外は、実施例１と同様にして図７に示すような分散型ＥＬ素子２１０を作製した。

＜比較例２＞
比較例２の分散型ＥＬ素子は、比較例１と同様の構成を備えた従来の分散型ＥＬ素子２１０において、中間層１０６の膜厚を厚くしたものである。すなわち、比較例１の分散型ＥＬ素子の製造工程において、フッ素系樹脂ペーストの塗布工程を増やし、中間層１０６を厚くした。それ以外は、比較例１と同様にして図７に示すような分散型ＥＬ素子２１０を作製した。

＜比較例３＞
比較例３の分散型ＥＬ素子は、図５に示すように、中間層をもたない従来の分散型ＥＬ素子である。すなわち、実施例１の分散型ＥＬ素子の製造工程において、誘電体層４はチタン酸バリウム粉末とフッ素系樹脂を重量比３：１（体積比１：１）で混合した誘電体ペーストを発光層３上に塗布し、焼成後の膜厚が約３０μｍとなるように成膜した。それ以外は、実施例１と同様にして図５に示すような分散型ＥＬ素子１１０を作製した。

＜発光均一性試験＞
中間層中のチタン酸バリウム粉末の混合率の異なる実施例１の分散型ＥＬ素子の３つのサンプル（バインダーに対する体積比で、５％、１０％および２０％）および中間層中の酸化チタン粉末の混合率の異なる実施例２の分散型ＥＬ素子の４つのサンプル（バインダーに対する体積比で、２％、５％、１５％および２５％）を用意し、発光均一性を５段階の指標（図２参照。）で評価した。その結果を表１に示す。比較のため、中間層をもたない比較例３の分散型ＥＬ素子でも評価を行った。

発光均一性は、実用上４．５以上であることが求められる。中間層をもたない比較例３のサンプルでは、発光均一性が非常に低い。これは発光層３表面の凹凸１９０（図６参照。）を吸収しきれず気泡が数多く残留することが原因である。実施例１、実施例２のサンプルでは、発光均一性が大幅に向上する。中間層６中の誘電体粉末の混合率は、高くても２５％と誘電体層４中のそれ（５０％）に比べて低いことにより、誘電体ペーストの粘性を抑制でき、流動性をある程度維持している。したがって、発光層３表面の凹凸の大部分が吸収され、気泡が残ることがなく、発光均一性が向上するものと推察される。なお、中間層６中の誘電体粉末の混合率は少なすぎると発光均一性が低下するので、適当なところで５〜２５％程度であれば良好な結果が得られている。

＜発光特性試験＞
中間層中のチタン酸バリウム粉末の混合率の異なる実施例１の分散型ＥＬ素子の３つのサンプル（バインダーに対する体積比で、１０％、１５％および２５％）および中間層中の酸化チタン粉末の混合率の異なる実施例２の分散型ＥＬ素子の３つのサンプル（バインダーに対する体積比で、５％、１５％および２５％）を用意し、輝度および発光効率を測定した。その結果を図３、図４にそれぞれ示す。比較のため、中間層がフッ素系樹脂のみから成る比較例１、２の分散型ＥＬ素子でも測定を行った。測定は各サンプルについて正弦波駆動、周波数２ｋＨｚで電圧を変えて行った。

中間層の膜厚が１μｍ程度である比較例１では、発光層３表面の凹凸を吸収しきれておらず、輝度ムラが発生した。比較例２は中間層の膜厚を厚くして輝度ムラを少なくしたものだが、輝度・発光効率に関しては比較例１と比べて若干の改善は見られるものの劇的なものではなかった。図３に示すように、フッ素系樹脂中にチタン酸バリウムを分散させた中間層を有する実施例１のサンプルは、概ね混合率（体積比）１０％を越えると比較例１、２と比べて輝度・発光効率が向上していることが確認できる。その効果は概ね１５％で最大となり、混合率を２０％まで高めると効果がやや低下することがわかった。また、図４に示すように、フッ素系樹脂中に酸化チタンを分散させた中間層を有する実施例２のサンプルは、概ね混合率（体積比）５％以上で比較例１、２と比べて輝度・発光効率が向上していることが確認できる。実施例２のサンプルでは、酸化チタンの混合率を２５％まで高めてもなお比較例１、２と比べて劣っていないことが分かる。

＜実施例３＞
実施例３の分散型ＥＬ素子は、実施例１の分散型ＥＬ素子に対して透明電極２の表面状態が異なるものである。すなわち、実施例１の分散型ＥＬ素子の製造過程において、発光層３を形成する前にあらかじめ透明電極２表面に紫外線照射処理を施しておく。それ以外は、実施例１と同様にして図１に示すような分散型ＥＬ素子１０を作製した。この実施例３の分散型ＥＬ素子では、発光均一性が向上した。この原因として、紫外線照射処理により透明電極２表面の親油性が向上し、透明電極２上に形成される発光層３の密着性が向上したためと考えられる。

上述の実施形態の説明は、すべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上述の実施形態ではなく、特許請求の範囲によって示される。さらに、本発明の範囲には、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

１−基板（ベースフィルム）
２−透明電極
３−発光層
４−誘電体層
５−背面電極
６−中間層
６Ａ−バインダー
６Ｂ−誘電体粉末
１０−分散型ＥＬ素子

Claims (6)

1. 基板上に形成された透明電極と、発光層と、誘電体層と、背面電極とを積層して構成される分散型ＥＬ素子において、
   前記誘電体層が、バインダー中に誘電体粉末を分散してなり、
   前記発光層と前記誘電体層との間に、前記発光層表面の凹凸を吸収する中間層であって、バインダー中に誘電体粉末を分散してなる中間層が形成され、
   前記中間層中の前記誘電体粉末の混合率は、前記誘電体層のそれに比べて低い分散型ＥＬ素子。
2. 前記中間層における前記バインダーに対する前記誘電体粉末の体積比が５〜１５％である請求項１に記載の分散型ＥＬ素子。
3. 前記中間層の前記誘電体粉末が、酸化チタン、チタン酸バリウム、ジルコニア、イットリア、チタン酸ストロンチウム、または酸化タンタルのいずれかの酸化物誘電体の粉末である請求項１又は２に記載の分散型ＥＬ素子。
4. 前記中間層の前記バインダーが、フッ素系樹脂である請求項１〜３のいずれかに記載の分散型ＥＬ素子。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の分散型ＥＬ素子の製造方法において、前記中間層は、前記誘電体粉末がバインダー中に分散混合されたペーストを前記発光層上に塗布することにより形成される分散型ＥＬ素子の製造方法。
6. 前記発光層を形成する前にあらかじめ透明電極表面に紫外線照射処理を施す、請求項５に記載の分散型ＥＬ素子の製造方法。