JP4963195B2 - セパレータおよび平板型固体酸化物形燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、平板型の固体酸化物からなる電解質層を備えた固体酸化物形燃料電池のスタック構造に関し、特にセルとともに交互に積層されるセパレータの構造の改良に関するものである。

平板型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）は、平板型の固体酸化物からなる電解質層の表裏面にそれぞれ空気極および燃料極とが形成された平板型のセルとセパレータとを交互に複数枚積層して電気的に直列に接続することによりスタックを構成し、このセパレータを介して燃料極に燃料ガスを、空気極に酸化剤ガスをそれぞれ給排気することにより発電を行うようにした燃料電池である。この固体酸化物形燃料電池は、他の燃料電池に比べて発電効率が高く、また作動温度が高い（７００℃〜１０００℃）ため高温の熱を利用することができるという利点を有している。

複数のセルとセパレータを積層してスタック化する際に、セパレータは、セルとセルとの間を電気的に接続し、かつ一方のセルの燃料極に燃料ガスを、他方のセルの空気極に酸化剤ガスをそれぞれ供給する機能を担う。そして、通常、セパレータには、セル同士の電気的な接続を損なわずに効率よく酸化剤ガスと燃料ガスとをそれぞれ空気極と燃料極とに供給するために、セルと対向する面にガス流路を形成したり、ガス分散のための特別な部材（ガス分散層）を設けたりする。

一方、固体酸化物形燃料電池に用いられる平板型のセルのなかでも、薄い電解質層が厚い燃料極の基板によって構造的に支えられた燃料極支持型のセルを用いる場合には、セル基板である燃料極の再酸化によるセルの破損を防ぐために、燃料ガスと酸化剤ガスがセルの近く、特に燃料極近くで混ざらないようにシールを行う必要がある。

シールが難しい技術であるという理由から、シールをしないスタック構造、例えば燃料極支持型セルでない電解質層支持型の平板型のセルを採用する場合がある。この場合、電解質層は、強度を高めるため、ある程度厚くしなければならないが、燃料ガスをより使い切ることで発電効率を高めるには、上述した燃料極支持型のセルとし、電解質層は極力薄くした方がよい。したがって、少なくとも燃料極を酸化剤ガスから良好にシールすることが重要となる。

従来は、シールを確実に行うことは、高温で動作するＳＯＦＣを構成する上で特に難しい技術であり、完全なシール技術は確立されておらず、現状では、ある圧力以下のガスに対してのみ良好なシール特性を示すようなシール方法を用いることで持続的な発電を行うようにしている（特許文献１、２）。

特開２００５−１７４８８４号公報 特開２００５−０１９２６８号公報

しかしながら、セパレータにおけるガス流路やガス分散層の形状や特性、供給流路、排出流路の形成位置等によってガスの濃度勾配が発生すると、空気極と燃料極の全面に対して均一にガスを分配して供給することができず、セルの面内での発電特性が不均一になる。この不均一により、セルの最良の出力が得られなくなるばかりか、セル面内の温度の分布にむらができる。
また、シールを用いる場合、セパレータにおけるガスの供給方法やガス流路の設計がシール部にかかるガス圧を決定するので、シール特性の良否にも影響を及ぼす。すなわち、シールされたセルの発電にはそれに適したセパレータのガス供給方法やガス流路の設計が必要となる。
このように、固体酸化物形燃料電池においては、空気極や燃料極上におけるガスの分布をある程度制御できるようにガス流路を柔軟に設計できることが望まれている。

そこで、本発明は、スタック構造における柔軟なガス供給、排出設計を行うことができる平板型固体酸化物形燃料電池のセパレータを提供することを目的とする。

本発明に係るセパレータは、固体酸化物からなる電解質層の表裏面に燃料極と空気極を配設してなる平板型のセルとセルとの間に配置され、これらを電気的に接続するとともに、一方のセルの燃料極に燃料ガスを供給する第１のガス供給通路と、他方のセルの空気極に酸化剤ガスを供給する第２のガス供給通路と、一方のセルの燃料極側から燃料ガスを排気する第１のガス排気通路とを有するセパレータであって、積層された複数の板状部材からなり、前記第１及び第２のガス供給通路の少なくとも一つは、互いに隣接する２つの前記板状部材の互いに対向する面の少なくとも一方に溝を設けることにより形成された内部供給通路と、一端が少なくとも前記セルと対向する板状部材の表面に開口し、他端が前記内部供給通路と接続された供給孔とから形成され、前記第１のガス排気通路は、互いに隣接する２つの前記板状部材の互いに対向する面の少なくとも一方に溝を設けることにより形成された内部排気通路と、一端が少なくとも前記セルの前記燃料極と対向する板状部材の表面に開口し、他端が前記内部排気通路と接続された第１の排気孔とから形成されるセパレータにおいて、前記供給孔の一端は、前記セルの燃料極または空気極の中央部に対向する位置に開口し、前記第１の排気孔は、前記セルの燃料極と対向する領域の外周部に複数設置されることを特徴とする。ここで、前記板状部材は、前記燃料極と対向する第１の板状部材と、前記空気極と対向する第２の板状部材と、前記第１および第２の板状部材に挾まれた第３の板状部材からなり、前記内部通路は、前記第１の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成され、前記孔は、前記第１の板状部材に形成されてもよい。

また、前記セルにそれぞれ対向する板状部材の少なくともいずれか１つは、前記セルに対向する面に前記供給孔と接続する溝を有してもよい。

また、他方のセルの空気極側から酸化剤ガスを排気する第２のガス排気通路を有し、この第２のガス排気通路は、互いに隣接する２つの板状部材の互いに対向する面の少なくとも一方に溝を設けることにより形成された第２の内部排気通路と、一端が少なくとも前記セルの前記空気極と対向する板状部材の表面に開口し、他端が前記内部排気通路と接続された第２の排気孔とから形成されてもよい。ここで、前記第２の排気通路における排気孔の一端は、前記セルの前記空気極と対向する領域の外周部に設置されてもよい。

また、前記板状部材は、前記燃料極と対向する第１の板状部材と、前記空気極と対向する第２の板状部材と、前記第１および第２の板状部材に挾まれた第３の板状部材からなり、前記第１のガス供給通路は、前記第１の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成される第１の内部供給通路と、前記第１の板状部材に形成され前記第１の内部供給通路と接続する第１の供給孔とから形成されるされてもよい。ここで、前記第２のガス供給通路は、前記第２の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成される第２の内部供給通路と、前記第２の板状部材に形成され前記第２の内部供給通路と接続する第２の供給孔とから形成されてもよい。
上述した第１および第２の排気通路に関しても、同様に、第１〜第３の板状部材に設けられた溝と第１または第２の板状部材に形成された孔とから構成してもよい。

本発明によれば、セルへの燃料ガスおよび酸化剤ガスの給排気をセルの電極面内の任意の位置から行うようにセパレータを設計することが可能となり、スタック構造における柔軟なガス供給、排出設計を行うことができる。その結果、電極の全面に対してガスを略均等に分配して供給することができ、発電効率を向上させることができる。
さらに、ガス供給、排出設計によって、シールされたセルに対しても発電に十分なシール性能を維持しつつ、電極の全面に対してガスを略均等に分配して供給することができ、発電効率を向上させることができる。

以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は、本実施の形態にかかるセパレータ３用いた平板型固体酸化物形燃料電池１の構成を示す図である。
図１に示すように、平板型固体酸化物形燃料電池１は、平板型のセル２とセパレータ３とを交互に複数枚積層して一体的に結合したスタック構造を有し、複数のセル２をセパレータ３によって電気的に接続することにより形成されている。

図２は、２種類のセル２の構成を示す構成図である。
図２の（ａ）は、燃料極支持型セルの構成を示し、燃料極２２、電解質層２１、空気極２３の順に、薄い電解質層２１および空気極２３が厚い燃料極２２を基板として構造的に支えられた構造となっている。
一方、図２の（ｂ）は、電解質層支持型セルの構成を示し、燃料極２２、電解質層２１、空気極２３の順に、薄い燃料極２２および空気極２３が厚い電解質層２１の基板によって構造的に支えられた構造となっている。
本実施の形態では、セル２の一例として、図２（ａ）が示す燃料極支持型セル２を用いるものとして説明する。なお、本実施の形態においては、電界質層支持型セルを用いてもよいことは言うまでもない。

電解質層２１の材質としては、電子を通さず、酸素イオンの伝導特性が高いセラミック材料、例えば酸化ジルコニウム（ＺｒＯ₂）に酸化スカンジウム（Ｓｃ₂Ｏ₃）を添加したＳｃＳＺ、このＳｃＳＺにさらに酸化アルミ（Ａｌ₂Ｏ₃）を添加したＳＡＳＺや、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ₂）に酸化イットリウム（Ｙ₂Ｏ₃）を添加したＹＳＺなどのジルコニア材料が用いられている。

燃料極２２の材質としては、電子導電性を有する酸化物あるいは貴金属、例えばニッケル（Ｎｉ）−ＹＳＺサーメット、Ｐｔ等の材料が用いられる。
空気極２３の材質としては、高温酸化雰囲気下で安定で、触媒能が高く、かつ高い電子導電性を有する酸化物あるいは金属、例えば銀（Ａｇ）や白金（Ｐｔ）、電気伝導性酸化物であるＳｒ添加ランタンマンガナイト（（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ₃、ＬＳＭ）やランタンニッケル鉄酸化物（Ｌａ（Ｎｉ、Ｆｅ）Ｏ₃、ＬＮＦ）などの材料が用いられる。

また、図１に示すように、セパレータ３には、外部からセパレータ３に燃料ガスを供給する燃料供給マニホールド４と、セパレータ３から外部に燃料ガスを排出する燃料排出マニホールド５と、外部からセパレータ３に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給マニホールド６とが、それぞれパイプ９ａ、９ｂ、９ｃによって接続されている。
セパレータ３は、これらパイプ９ａ、９ｂ、９ｃによって、燃料ガスの給排気及び酸化剤ガスの供給を行う。また、酸化剤ガスの排気については、セパレータ間の隙間から排出される。この詳細は、後述する空気極側プレート３３にて説明する。

図３は、本実施の形態に係る平板型固体酸化物形燃料電池におけるセパレータ３の構成を示す構成図である。
図３に示すように、セパレータ３は、本発明における第３の板状部材に相当するセンタープレート３１と、本発明における第１の板状部材に相当し、このセンタープレート３１の２つの主面のうちの一方の面（以下、「表面」という。）３４側に配設された燃料極側プレート３２と、本発明における第２の板状部材に相当し、センタープレート３１の他方の主面（以下、「裏面」という。）３５側に配設された空気極側プレート３３とから構成されている。

以下に、センタープレート３１と燃料極側プレート３２と空気極側プレート３３とをそれぞれ図面を参照しながら説明する。
まず、センタープレート３１について図４を参照しながら説明する。
センタープレート３１は、燃料ガスＧ１を供給する通路である燃料ガス供給通路４１と、発電に使われた燃料ガスＧ１の排ガスＧ１’を排出する通路である燃料ガス排出通路４２と、酸化剤ガスＧ２が供給される酸化剤ガス供給通路４３とを有している。

図４（ａ）に示すように、センタープレート３１の表面３４は、ＳＵＳ４３０等のフェライト形ステンレスによってセル２の形状に合わせた形に形成されている。この表面３４には２系統の溝が互いに交わらないように形成され、それぞれ、燃料ガス供給通路４１と燃料ガス排出通路４２とを構成している。

燃料ガス供給通路４１の一端４１ａは、センタープレート３１の外周面に開放し、他端４１ｂは、センタープレート３１内部の燃料ガス供給位置まで達している。この燃料ガス供給通路４１の他端４１ｂは、後述するセンタープレート３１の上に配置される燃料極プレート３２に設けられてた燃料ガス供給用貫通孔５１に接続する。
また、燃料ガス排出通路４２の一端４２ａは、一端４１ａと同じく、センタープレート３１の外周面に開放し、この一端４２ａから伸びる通路が枝分かれして、１つ以上の他端４２ｂが、センタープレート３１内部の燃料ガス排出位置まで達している。

上述したセンタープレート３１の燃料ガス供給通路４１および燃料ガス排出通路４２は、セパレータ３の設計に応じて、その形状等が決定される。
例えば、燃料ガス供給通路４１の他端４１ｂおよび燃料ガス排出通路４２の他端４２ｂを形成する位置や個数については、セパレータ３の設計に応じてセンタープレート３１上の任意とすることができる。

ここでは、図４（ａ）に示すように、燃料ガス供給用貫通孔５１が燃料極プレート３２の中央部に形成できるように、燃料ガス供給通路４１の他端４１ｂをセンタープレート３１の中央部に１箇所、また、燃料ガス排気用貫通孔５２が燃料極プレート３２の外周部に形成できるように他端４２ｂをセンタープレート３１の外周部に８箇所それぞれ形成する。

一方、図４（ｂ）に示すように、センタープレート３１の裏面３５側には、１つの溝が形成され、この溝は酸化剤ガス供給通路４３を構成している。
酸化剤ガス供給通路４３の一端４３ａは、センタープレート３１の外周面に開放し、他端４３ｂは、後述するセンタープレート３１の裏面３５上に配置される空気極プレート３３に設けられた酸化剤ガス供給用貫通孔６１に接続する。

上述したセンタープレート３１の酸化剤ガス供給通路４３は、セパレータ３の設計に応じて、その形状等が決定される。
例えば、酸化剤ガス供給通路４３の他端４３ｂを形成するや個数については、セパレータ３の設計に応じてセンタープレート３１上の任意とすることができる。ここでは、図４（ｂ）に示すように、酸化剤ガス供給用貫通孔６１が空気極プレート３３の中央部に形成できるように、酸化剤ガス供給通路４３の他端４３ｂをセンタープレート３１の中央部に１箇所形成する。

次に、燃料極側プレート３２について図５を参照しながら説明する。
図５の（ａ）と（ｂ）は、それぞれセンタープレート３１の表面３４と当接する裏面５４の平面図、セル２のアノード（燃料極２２）と相対する表面５３の平面図とを示している。
図５に示すように、燃料極側プレート３２には、燃料ガス供給用貫通孔５１と燃料ガス排気用貫通孔５２とが設けられている。さらに、表面５３には、燃料ガス供給用貫通孔５１と燃料ガス排気用貫通孔５２とに連通し、燃料極側プレート３２内部に張り巡らされた燃料ガス給排気溝５５と、表面５３よりセルの高さ分だけ外周を高くした土手部５６とが設けられている。この土手部５６の径は、セル２が納まる程度の大きさである。

上述した燃料極側プレート３２は、セパレータ３の設計に応じて、その形状等が決定される。
例えば、燃料ガス供給用貫通孔５１を設ける位置については、セパレータ３の設計に応じて、センタープレート３１の燃料ガス供給通路４１と連通できれば燃料極側プレート３２上の任意とすることができる。また、燃料ガス排気用貫通孔５２を設ける位置については、セパレータ３の設計に応じて、センタープレート３１の燃料ガス排出通路４２と連通できれば、燃料極側プレート３２上の任意とすることができる。さらに、燃料ガス供給用貫通孔５１および燃料ガス排気用貫通孔５２の個数については、セパレータ３の設計に応じて任意とすることができる。

ここでは、図５に示すように、燃料ガス供給用貫通孔５１は、燃料極プレート３２の中央部に１箇所設けられている。この燃料ガス供給用貫通孔５１は、センタープレート３１に設けられた燃料ガス供給通路４１の他端４１ｂと接続している。また、燃料ガス排出通路４２は、燃料極プレート３２の外周部に８箇所設けられている。この燃料ガス排出通路４２は、燃料ガス排出通路４２の８箇所の他端４２ｂとそれぞれ対応して接続する。

次に、空気極側プレート３３について図６を参照しながら説明する。
図６の（ａ）と（ｂ）は、それぞれセンタープレート３１の裏面３５と当接する裏面６３の平面図と、セル２のカソード（空気極２３）と相対する表面６２の平面図とを示している。
図６に示すように、空気極側プレート３３には、酸化剤ガス供給用貫通孔６１が設けられている。さらに、表面６２には、酸化剤ガス供給用貫通孔６１と接続し、空気極側プレート３３内部に張り巡らされた酸化剤ガス給排気用溝６４と、空気極側プレート３３の外周に酸化剤ガス給排気用溝６４よりも一段低くした空気極側プレート外縁部６５とが設けられている。この空気極側プレート外縁部６５によって、酸化剤ガス給排気用溝６４は、外部に開放され、酸化剤ガスＧ２の排気を可能とする。さらに、空気極側プレート外縁部６５によって、酸化剤ガス排出通路を形成すると共に、隣接するセパレータと電気的に短絡することを防ぐことができる。

上述した空気極側プレート３３は、セパレータ３の設計に応じて、その形状等が決定される。
例えば、酸化剤ガス供給用貫通孔６１を設ける位置については、セパレータ３の設計に応じて、センタープレート３１の酸化剤ガス供給通路４３と連通できれば、空気極側プレート３３上の任意とすることができる。また、酸化剤ガス供給用貫通孔６１の個数については、セパレータ３の設計に応じて任意とすることができる。
ここでは、図６に示すように、酸化剤ガス供給用貫通孔６１は、燃料極プレート３２の中央部に１箇所設けられている。この酸化剤ガス供給用貫通孔６１は、酸化剤ガス供給通路４３の他端４３ｂと接続する。

次に、図４、図５及び図６を用いて説明したセンタープレート３１、燃料極側プレート３２及び空気極側プレート３３からセパレータ３を組み立てる方法について説明する。
センタープレート３１、燃料極側プレート３２及び空気極側プレート３３は、センタープレート３１の表面３４と燃料極側プレート３２の裏面５４とを、また、センタープレート３１の裏面３５と空気極側プレート３３の裏面６３とをロウ付け等の方法によってそれ
ぞれ接合することで、１枚のセパレータ３となる。

この際に、燃料ガス供給マニホールド４と燃料ガス供給通路４１の一端４１ａとにパイプ９ａを、酸化剤ガス供給マニホールド６と酸化剤ガス供給通路４３の一端４３ａとにパイプ９ｂを、また、燃料ガス排気マニホールド５と燃料排気通路４２の一端４２ａとにパイプ９ｃをそれぞれ接合する。これら各パイプの太さや、各セパレータおよび各マニホールドへの荷重方法については、スタックの接触圧力をその他のスタック構成部分の圧力とは独立に取れるようにする方法（引用文献１）や、加圧機構によってスタックと各マニホールドにそれぞれ所定の荷重を加える方法（引用文献２）を用いることができる。
以上の接合により、センタープレート３１、燃料極側プレート３２および空気極側プレート３３は、図１で示したセパレータ３となる。
なお、燃料極側プレート３２および空気極側プレート３３に設けた貫通孔は、接合後に設けるようにしてもよい。

次に、セル２とセパレータ３とを交互に積層する方法について説明する。
ここでは、説明の便宜上、１枚のセパレータ３と２枚のセル２Ａ、２Ｂを当接する例を用いて説明する。
セル２Ａの燃料極２２とセパレータ３の燃料極側プレート３２の表面５３とを直接または導電性の接続部材を介して接するように、セル２Ａを土手部５６の内部に納めて当接する。土手部５６の内部に納められたセル２Ａの電解質層２１の表面は、土手部５６の上面と同じ高さとなる。そして、燃料極側プレート３２の土手部５６とセル２Ａとの間をシールする。

図７は、土手部５６とセル２Ａとの間をシールした状態の一例を示す図である。
図７（ａ）に示すように、燃料極側プレート３２の土手部５６とセル２Ａとの間にシール材７１を配置している。このシール材７１は、酸化剤ガス等がセル２Ａの燃料極２２に接触しないようにするため、電解質層２１まで達している必要がある。
さらに、図７（ｂ）に示すように、シール材７１を設けた上に、電解質層２１の表面の一部、シール材７１および燃料極側プレート３２の土手部５６を覆うセルカバー８１を設けてもよい。このセルカバー８１によって、シールの信頼性をより高めることができる。

セル２Ｂの空気極２３とセパレータ３の空気極側プレート３３の裏面６３とを直接または導電性の接続部材を介して接触させる。
なお、燃料ガス等がセル２Ｂの空気極２３に接触しないようにするため、電解質層２１まで達するように、空気極側プレート３３とセル２Ｂとの間をシールしてもよい。

このようにセル２とセパレータ３とを交互に積層し、この両端にそれぞれ負極終端セパレータ１１と正極終端セパレータ１２とを当接することで、平板型固体酸化物形燃料電池１が構成される。
負極終端セパレータ１１は、燃料極側プレート３２とセンタープレート３１とに相当するプレートから構成される。積層されたセル２の燃料極２２と負極終端セパレータ１１の燃料極側プレート３２の表面５３とを直接または導電性の接続部材を介して接するように、セル２を土手部５６の内部に納めて当接する。
また、正極終端セパレータ１２は、図示はしないが、上述したセパレータ３の空気極側プレート３３とセンタープレート３１とに相当するプレートから構成される。積層されたセル２の空気極２３と正極終端セパレータ１２の空気極側プレート３３の裏面６３とを直接または導電性の接続部材を介して接触させる。
なお、平板型固体酸化物形燃料電池１は、セル２と負極終端セパレータ１１と正極終端セパレータ１２とを当接した最小構成でもよい。

平板型固体酸化物形燃料電池１を構成する際に、燃料ガス供給マニホールド４、燃料ガス排出マニホールド５および酸化剤ガス供給マニホールド６は、電気的に絶縁するための絶縁リング７を介して積層される。また、各マニホールドの積層の際、各境界面でのガスの機密性を高める為、シール材であるシールリング８を接続部に配置するしてもよい。
図１に示すように、ここでは、燃料ガス供給マニホールド４および燃料ガス排出用マニホールド５にのみシールリング８を用いている。

次に、平板型固体酸化物形燃料電池１の動作手順について説明する。
まず、酸化剤ガスＧ２の給排気について図８を参照しながら説明する。
図８に示すように、酸化剤ガスＧ２は、酸化剤ガス供給マニホールド６からパイプ９ｂを通る。そして、酸化剤ガスＧ２が、センタープレート３１の酸化剤ガス供給通路４３−空気極側プレート３３の酸化剤ガス供給用貫通孔６１を通ることによって、酸化剤ガス給排気用溝６４に供給される。そして、酸化剤ガスＧ２は、セル２の空気極２３に接触する。

酸化剤ガスＧ２がセル２の空気極２７に接触すると、電解質層２１と空気極２３の界面では、電極反応に寄与する三層界面が形成され、下記（１）式に示す空気極反応により酸化剤ガス中の酸素と電子が反応して酸素イオンに変わる。そして、この酸素イオンは、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等の電解質層２１の内部を移動して燃料極２２に到達する。

（空気極反応）
1/2Ｏ₂ ＋２ｅ^- →Ｏ^2- ・・・（１）

空気極反応によって生成された酸化剤ガス給排気用溝６４内の排ガスＧ２’および未反応の酸化剤ガスＧ２は、酸化剤ガス給排気用溝６４の縁からセパレータ３との隙間である酸化剤ガス給排気用通路を通ってスタック１の外部に排出される。

次に、燃料ガスＧ１の給排気について図９を参照しながら説明する。
図９に示すように、燃料ガスＧ１は、燃料ガス供給マニホールド４からパイプ９ａを通る。そして、燃料ガスＧ１が、センタープレート３１の燃料ガス供給通路４１−燃料極側プレート３２の燃料極供給用貫通孔５１を通ることによって、燃料ガス給排気用溝５５に供給される。そして、燃料ガスＧ１は、セル２の燃料極２２に接触する。

燃料ガスＧ１がセル２の燃料極２２に接触すると、燃料極２２では、Ｎｉ−ＹＳＺサーメット、Ｐｔ等から形成された燃料極２２の働きで、空気極２３から電解質層２１の内部を通って移動してきた酸素イオンが下記（２）式および（３）式に示す反応により燃料極２２に供給された水素および一酸化炭素と反応し、水蒸気または二酸化炭素と電子が生成される。そして、燃料極２２で生成された電子は、外部回路を移動し、空気極２３に達する。空気極２３に達した電子は、空気極反応により酸素と反応する。この電子が外部回路を移動する過程で電気エネルギーを出力として取り出すことができる。

（燃料極反応）
Ｈ² ＋Ｏ^2- →Ｈ₂Ｏ＋２ｅ^- ・・・（２）
ＣＯ＋Ｏ^2- →ＣＯ₂＋２ｅ^- ・・・（３）

燃料極反応によって生成された燃料ガス給排気用溝５５内の排ガスＧ１’および未反応の燃料ガスＧ１は、燃料ガス給排気用溝５２−燃料ガス排気用貫通孔５２−センタープレート３１の燃料ガス排出通路４２を通って燃料ガス排気用マニホールド５に排出される。

このように本発明によれば、セパレータ３をセンタープレート３１，燃料極側プレート３２および空気極側プレート３３の層状構造で構成したので、燃料ガスＧ１と酸化剤ガスＧ２とをそれぞれセル２の燃料極２２と空気極２３とに任意の位置から供給することができる。その結果、スタックにおける柔軟なガス供給、排出設計を行うことができるので、電極の全面に対してガスを略均等に分配して供給することができ、発電効率を向上させることができる。

特に、燃料ガスＧ１の供給を燃料極２２の中央部から行い、燃料ガスＧ１’の排出をセル２のシール部に近い周辺部にて複数の燃料排出用貫通孔５２から行うように構成したことで、ガスの濃度分布のむらが生じず、燃料ガスＧ１の濃度を略均一に維持することができる。さらに、セル２のシール部にかかる燃料ガスＧ１の内圧を低い状態に抑えることが可能となり、シールされたセルに対しても発電に十分なシール性能を維持しつつ、セル２の耐久性及び発電性能を向上させることができる。

[他の実施の形態]
燃料ガスＧ１および酸化ガスＧ２の給排気に用いる貫通孔や、通路、マニホールドの数や配置は、セルの大きさに応じて、発電が最適に行えるよう柔軟に設計を変更してもよい。例えば、セル２の直径が大きい場合、シールされる燃料極側プレート３２の土手部分５６の内圧が大きくなるという問題がある。
この場合、セパレータを図１０乃至１３に示すセパレータ３’のように設計することで、この問題を解決することができる。

図１０が示すように、セパレータ３’は、センタープレート３１’と燃料極側プレート３２’と空気極側プレート３３’とから構成される。
図４のセパレータ３と図１１のセパレータ３’とを比較すると、セパレータ３’は、セパレータ３と同様に、燃料ガス供給通路４１と、燃料ガス排出通路４２と、酸化剤ガス供給通路４３とを有しているが、全体的により大きくなっているのは言うまでもなく、主に、燃料ガス排出通路４２を２系統に増やして他端４２ｂの数を１６箇所としている。
このセパレータ３’の構成に伴って、図１２に示すように、燃料極側プレート３２’は、図５の燃料極側プレート３２より全体的に大きくなっているのは言うまでもなく、主に、燃料供給用貫通孔５２を１６箇所としている。また、図１３に示すように、空気極側プレート３３’は、図６の空気極側プレート３３より全体的に大きくなっている。
その他の箇所の詳細な説明は、図３の説明にて説明したので、ここでは省略する。
以上のように、セパレータ３’に燃料ガス排気マニホールド５と接続する燃料ガス排気用通路４２を２系統設けると共に、燃料ガス排気用貫通孔５２の数を１６箇所設けたので、シールされる燃料極側プレート３２’の土手部分５６の内圧を下げることができる。

なお、燃料極プレート２２に設けた燃料ガス給排気用溝５５によって、燃料極面内における燃料ガスの濃度をより略均一に維持することが可能となるとともに、ガス供給時の圧力損失をコントロールすることができ、一層発電性能を向上させることができる。
なお、本実施の形態においては、セル２を燃料極支持型セルを例に説明したが、これに限定するものではなく、図２（ｂ）示した電解質層支持型セルまたは空気極支持型セルにも適用することができる。

また、本実施の形態においては、酸化剤ガスの排出流路を隣合うセパレータ間の隙間で構成したが、燃料極２２と同様に、センタープレート３１の裏面３５に酸化剤ガスの排出通路である酸化剤ガス排出通路を酸化剤ガス供給通路４３と交わらないように形成し、この酸化剤ガス排出通路と接続する酸化剤ガス排出用貫通孔を空気極側プレート３３に設け、酸化剤ガス給排気用溝６４と接続するようにしてもよい。
この場合、酸化剤ガス排出マニホールドを設けることで、スタックの外周部、つまり空気極側プレート３３の外周部を外部に開放する必要がなくなる。その結果、セル２の空気極２３をカバーすることが可能となり、シールの不良により漏れ出た燃料ガスから燃料ガスによる空気極２３の劣化を防ぎ、発電特性をより安定に維持することができる。また、この酸化剤ガス排出通路を溝で構成してもよい。

また、本実施の形態においては、電極面上でのガスの分配を円滑にするために、燃料ガス給排気用溝５５や酸化剤ガス給排気用溝６４が設けられているが、セル２の電極の部分のみで十分な発電特性が得られる場合や、セパレータ３と電極との間に金属のメッシュや不織布等の導電性のガス拡散性の高い接続部材を設ける場合などは燃料ガス給排気溝５５や酸化剤ガス給排気用溝６４等を設けなくてもよい。また、燃料ガス給排気用溝５５および酸化剤ガス給排気用溝６４は、セパレータ３に設けたが、これらを電極に設けるようにしてもよい。

また、センタープレート３１は、複数枚のプレート、例えば、燃料ガス供給通路４１を有するプレートと、燃料ガス排出通路４２を有するプレートと、酸化剤ガス供給通路４３有するプレートとから構成されてもよい。
また、本実施の形態において、センタープレート３が有する燃料ガス供給通路４１、燃料ガス排出通路４２や酸化剤ガス供給通路４３等を溝としたが、センタープレート３を貫通する管としてもよい。この場合、例えば、図１４に示すように、酸化剤ガスＧ２は、セパレータ２内を貫通する管を通って平板型固体酸化物形燃料電池１’に給排気される。また、図１５に示すように、燃料ガスＧ１もセパレータ２内を貫通する管を通って平板型固体酸化物形燃料電池１’に給排気される。

また、本実施の形態においては、燃料ガス供給通路４１および燃料ガス排出通路４２は、センタープレート３１に設けられた溝としたが、燃料極側プレート３２に設けられた溝でもよい。また、燃料ガス供給通路４１および燃料ガス排出通路４２は、センタープレート３１及び燃料極側プレート３２に設けられた溝を組合わせて形成されてもよい。
また、酸化剤ガス供給通路４３は、センタープレート３１に設けられた溝としたが、空気極側プレート３３に設けられた溝でもよい。また、空気極側プレート３３は、センタープレート３１及び空気極側プレート３３に設けられた溝を組合わせて形成されてもよい。

また、本実施の形態においては、セパレータ３は、センタープレート３１、燃料極側プレート３２および空気極側プレート３３とから構成されるとしたが、燃料ガス供給通路４１および燃料ガス排出通路４２が燃料極側プレート３２に、酸化剤ガス供給通路４３が空気極側プレート３３にそれぞれ設けられている場合、燃料極側プレート３２と空気極側プレート３３と組合わせて、セパレータを形成するとしてもよい。この場合、燃料ガス供給通路４１および燃料ガス排出通路４２と酸化剤ガス供給通路４３が交わらないように設計する必要があるが、センタープレート３１は不要となり、セパレータ３をより薄くすることができる。

本発明の実施の形態に係るセパレータを用いた平板型固体酸化物形燃料電池の構成を示す構成図である。 セルの構成を示す構成図である。 本発明の実施の形態に係るセパレータの構成を示す構成図である。 センタープレートの平面図である。 燃料極側プレートの平面図である。 空気極側プレートの平面図である。 シールの一例を示す図である。 平板型固体酸化物形燃料電池における酸化剤ガスの給排気を示す図である。 平板型固体酸化物形燃料電池における燃料ガスの給排気を示す図である。 他の実施の形態に係るセパレータの接合後（ａ）と接合前（ｂ）とを示す図である。 図１０におけるセンタープレートの表面（ａ）と裏面（ｂ）とを示す図である。 図１０における燃料極側プレートの表面（ａ）と裏面（ｂ）とを示す図である。 図１０における空気極側プレートの裏面（ａ）と表面（ｂ）とを示す図である。 他の平板型固体酸化物形燃料電池における酸化剤ガスの給排気を示す図である。 他の平板型固体酸化物形燃料電池におけるの燃料ガスの給排気を示す図である。

符号の説明

１…平板型固体酸化物形燃料電池、２、２Ａ、２Ｂ…セル、３、３’…セパレータ、４…燃料供給用マニホールド、５…燃料排出用マニホールド、６…酸化剤供給用マニホールド、７…絶縁リング、８…シールリング、９、９ａ、９ｂ、９ｃ、９ｄ…パイプ、１１…負極終端セパレータ、１２…正極終端セパレータ、２１…電解質層、２２…燃料極、２３…空気極、３１、３１’…センタープレート、３２、３２’…燃料極側プレート、３３、３３’…空気極側プレート、３４…（センタープレート）表面、３５…（センタープレート）裏面、４１…燃料ガス供給通路、４２…燃料ガス排出通路、４３…酸化剤ガス供給通路、５１…燃料供給用貫通孔、５２…燃料排出用貫通孔、５３…（燃料極側プレート）表面、５４…（燃料極側プレート）裏面、５５…燃料ガス給排気用溝、５６…酸化剤ガス供給用溝、６１…酸化剤ガス供給用貫通孔、６２…（空気極側プレート）表面、６３…（空気極側プレート）裏面、６４…酸化剤ガス給排気用溝、６５…空気極側プレート外縁部、Ｇ１…燃料ガス、Ｇ１’…排出ガス、Ｇ２…酸化剤ガス、Ｇ２’…排出ガス。

Claims (9)

1. 固体酸化物からなる電解質層の表裏面に燃料極と空気極を配設してなる平板型のセルとセルとの間に配置され、これらを電気的に接続するとともに、一方のセルの燃料極に燃料ガスを供給する第１のガス供給通路と、他方のセルの空気極に酸化剤ガスを供給する第２のガス供給通路と、一方のセルの燃料極側から燃料ガスを排気する第１のガス排気通路とを有するセパレータであって、
   積層された複数の板状部材からなり、
   前記第１及び第２のガス供給通路の少なくとも一つは、互いに隣接する２つの前記板状部材の互いに対向する面の少なくとも一方に溝を設けることにより形成された内部供給通路と、一端が少なくとも前記セルと対向する板状部材の表面に開口し、他端が前記内部供給通路と接続された供給孔とから形成され、
   前記第１のガス排気通路は、互いに隣接する２つの前記板状部材の互いに対向する面の少なくとも一方に溝を設けることにより形成された内部排気通路と、一端が少なくとも前記セルの前記燃料極と対向する板状部材の表面に開口し、他端が前記内部排気通路と接続された第１の排気孔とから形成されるセパレータにおいて、
   前記供給孔の一端は、前記セルの燃料極または空気極の中央部に対向する位置に開口し、前記第１の排気孔は、前記セルの燃料極と対向する領域の外周部に複数設置されることを特徴とするセパレータ。
2. 請求項１に記載されたセパレータにおいて、
   前記セルにそれぞれ対向する板状部材の少なくともいずれか１つは、前記セルに対向する面に前記供給孔と接続する溝を有する
   ことを特徴とするセパレータ。
3. 請求項１または２に記載されたセパレータにおいて、さらに、
   他方のセルの空気極側から酸化剤ガスを排気する第２のガス排気通路を有し、
   この第２のガス排気通路は、互いに隣接する２つの板状部材の互いに対向する面の少なくとも一方に溝を設けることにより形成された第２の内部排気通路と、一端が少なくとも前記セルの前記空気極と対向する板状部材の表面に開口し、他端が前記内部排気通路と接続された第２の排気孔とから形成される
   ことを特徴とするセパレータ。
4. 請求項３に記載されたセパレータにおいて、
   前記第２の排気通路における排気孔の一端は、前記セルの前記空気極と対向する領域の外周部に設置される
   ことを特徴とするセパレータ。
5. 請求項１乃至４のいずれか１つに記載されたセパレータにおいて、
   前記板状部材は、前記燃料極と対向する第１の板状部材と、前記空気極と対向する第２の板状部材と、前記第１および第２の板状部材に挾まれた第３の板状部材からなり、
   前記第１のガス供給通路は、前記第１の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成される第１の内部供給通路と、前記第１の板状部材に形成され前記第１の内部供給通路と接続する第１の供給孔とから形成される ことを特徴とするセパレータ。
6. 請求項５に記載されたセパレータにおいて、
   前記第２のガス供給通路は、前記第２の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成される第２の内部供給通路と、前記第２の板状部材に形成され前記第２の内部供給通路と接続する第２の供給孔とから形成される ことを特徴とするセパレータ。
7. 請求項１乃至４のいずれか１つに記載されたセパレータにおいて、
   前記板状部材は、前記燃料極と対向する第１の板状部材と、前記空気極と対向する第２の板状部材と、前記第１および第２の板状部材に挾まれた第３の板状部材からなり、
   前記第１のガス排気通路は、前記第１の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成される第１の内部排気通路と、前記第１の板状部材に形成され前記第１の内部排気通路と接続する第１の排気孔とから形成される ことを特徴とするセパレータ。
8. 請求項３または４に記載されたセパレータにおいて、
   前記板状部材は、前記燃料極と対向する第１の板状部材と、前記空気極と対向する第２の板状部材と、前記第１および第２の板状部材に挾まれた第３の板状部材からなり、
   前記第２のガス排気通路は、前記第２の板状部材と前記第３の板状部材の少なくともいずれか一方の対向面に溝を設けることにより形成される第２の内部排気通路と、前記第２の板状部材に形成され前記第２の内部排気通路と接続する第２の排気孔とから形成される ことを特徴とするセパレータ。
9. 固体酸化物からなる電解質層の表裏面に燃料極と空気極を配設してなる平板型の複数のセルと、第１のセルの燃料極と第２のセルの空気極とを電気的に接続するセパレータとを交互に積層し、前記セパレータを介して前記燃料極および前記空気極にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給して発電する平板型固体酸化物形燃料電池において、
   前記セパレータは、請求項１乃至８のいずれか１つに記載されたセパレータであることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。

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