JP2016051699A - インタコネクタ付燃料電池単セル及びその製造方法、燃料電池スタック - Google Patents

Abstract

【課題】溶接性の低下を抑えることができ、信頼性に優れたインタコネクタ付燃料電池単セルを提供すること。
【解決手段】インタコネクタ付燃料電池単セル２は、平板状の単セル１１と、枠状の燃料極フレーム１３と、板状のインタコネクタ１４とを積層してなる。燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４が溶接部７０，７１を介して接合される。燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１にて溶接部７０，７１を少なくとも除く領域Ｒ１には、第１コーティング層４２が形成されている。インタコネクタ１４の表面４１の裏側となる他方の表面４４の全体には、第２コーティング層４５が形成されている。
【選択図】図６

Description

本発明は、燃料電池単セル、フレーム及びインタコネクタを積層してなるインタコネクタ付燃料電池単セル、そのインタコネクタ付燃料電池単セルを複数個積層してなる燃料電池スタック、及びインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法に関するものである。

従来より、燃料電池として、例えば固体電解質層（固体酸化物層）を備えた固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell ；ＳＯＦＣ）が知られている。この燃料電池は、発電の最小単位である単セルを複数積層してなる燃料電池スタックを備えている。

具体的には、単セルは、空気極、燃料極及び固体電解質層を有して構成され、発電反応により電力を発生する。また、燃料電池では、単セルに加えて、フレーム、セパレータ及びインタコネクタを複数積層することによって燃料電池スタックが構成されている。フレーム、セパレータ及びインタコネクタは金属部材からなり、レーザ溶接等によって各部材を接合することで、インタコネクタ付燃料電池単セルが構成される。

より詳しくは、フレームは、ステンレスなどを用い、単セルの側面を囲むように枠状に形成される。また、セパレータも、ステンレスなどによって形成されており、単セルを配置するための開口部を中央に有する矩形枠状をなしている。そして、セパレータの開口部の内側に単セルを配置した状態で単セルの周縁部にセパレータが接合され、セパレータ付単セルが構成される。セパレータ付単セルにおいて、セパレータは、反応ガス（酸化剤ガスや燃料ガス）が供給される空気室や燃料室を区画するための仕切り板として機能する。さらに、インタコネクタも、ステンレスなどによって板状に形成されており、インタコネクタによって単セルの導通が確保される。

セパレータ、フレーム及びインタコネクタには、ガス流路を構成するための複数の穴部が貫通形成されている。そして、セパレータ付単セル、フレーム及びインタコネクタを接合してインタコネクタ付燃料電池単セルを構成する際には、各穴部の周囲や外周部をレーザ溶接にて封止することでガス流路のシール性が確保されるようになっている。

インタコネクタの形成材料であるステンレスは、クロムを含む金属材である。このため、インタコネクタにおいて、空気極に接するカソード側表面には、クロム被毒を防止するためのコーティング層が形成される（特許文献１等参照）。なお、特許文献１に開示されているコーティング層は、Ｍ系金属酸化物（Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉから選択される少なくとも１種類の金属Ｍを含む酸化物）からなる導電性の酸化物被膜である。

また、特許文献２に開示されている燃料電池スタックでは、インタコネクタにおけるアノード側表面に、ニッケルを含む多孔質金属体からなる集電体を固着させるための接合層（コーティング層）が形成されている。さらに、特許文献３では、インタコネクタの両面（カソード側表面及びアノード側表面）に、コーティング層がそれぞれ形成されている。なお、アノード側表面に形成されるコーティング層は、ニッケルを含む材料（例えばＮｉＯなど）からなる。この場合、発電時の高温環境下において燃料極に燃料ガス（水素Ｈ_２）が供給されることで、コーティング層のＮｉＯがＮｉとなり、インタコネクタと燃料極側集電体との接合性が向上される。

特許第３７１２７３３号公報 特許第５３４６４０２号公報 特表２０１０−５０３１５７号公報

ところで、インタコネクタ付燃料電池単セルでは、ガス流路を構成する穴部の周囲や外周部に沿ってレーザ溶接による溶接部が形成されるが、それら溶接部の全周に渡って、溶接不良（溶け込み不足、ブローホール、接合長不足）がない安定した溶接品質を得る必要がある。また、燃料電池は、高温（７００℃〜１０００℃程度の温度）かつ長時間使用するため、溶接部の耐久性も確保しなければならない。つまり、溶接部における耐熱性、耐摩耗性、耐食性が求められる。

ところが、上記のようにステンレスからなるインタコネクタの表面にコーティング層を設けた場合、溶接性が悪化してしまう。ステンレスの表面にコーティング層が存在すると、コーティング層の金属成分は融点が低いため、溶接時に優先的に揮発する。その結果、インタコネクタとフレームとの溶接部において、スパッタやブローホールが発生し、溶接性が低下することで溶接不良となり、ガスのリーク不良等の問題が発生する。特に、インタコネクタの両面にコーティング層を形成する場合には、溶接性が極端に悪くなり、溶接不良が多発してしまう。また、インタコネクタの表面のコーティング層を除去すると、溶接性は改善するが、クロム被毒の問題が生じたり、溶接部における信頼性（耐摩耗性や耐食性）が低下したりするといった問題が生じてしまう。

本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、溶接性の低下を抑えることができ、信頼性に優れたインタコネクタ付燃料電池単セル及び燃料電池スタックを提供することにある。また別の目的は、上記インタコネクタ付燃料電池単セルを製造するのに好適なインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法を提供することにある。

そして上記課題を解決するための手段（手段１）としては、燃料極、空気極及び電解質層を有する平板状の燃料電池単セルと、枠内に電解質層、及び燃料極又は空気極の一部が配置される枠状のフレームと、前記フレームの一方の面に配置される板状のインタコネクタとを積層してなるインタコネクタ付燃料電池単セルであって、記フレーム及び前記インタコネクタが溶接部を介して接合され、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面にて前記溶接部を少なくとも除く領域には、第１コーティング層が形成され、前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体には第２コーティング層が形成されていることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セルがある。

手段１に記載の発明によると、フレームと対向するインタコネクタ表面にて溶接部には第１コーティング層が形成されていないので、従来技術のような溶接性の低下を抑えることができる。従って、インタコネクタとフレームとを溶接によって確実に接合することができ、溶接部における燃料ガス又は酸化剤ガスのリークを抑制することができる。また、インタコネクタ表面には、電極に電気的に接続される集電体が配置される。インタコネクタ表面において溶接部を少なくとも除く領域に第１コーティング層が形成されることで、その第１コーティング層によってインタコネクタと集電体との接触抵抗を低く抑えることが可能となる。さらに、溶接部に第２コーティング層の一部が混ざり込むことで、溶接部の耐久性が増す。具体的には、例えば第２コーティング層の成分にＭｎが含まれる場合、鋼中に不純物として存在し、溶接性の低下の原因となるＳと結合し、溶接性が改善する。また、溶接時に脱酸剤としての機能の役割を果たし、溶接時の酸化を防ぐことができる。このため、燃料電池単セルの発電性能を良好な状態に維持することができ、製品信頼性を高めることができる。

ここで、集電体が多孔質金属体からなり、集電体と第１コーティング層とが同じ金属を含んで形成されることが好ましい。また、集電体と第１コーティング層とが同一の金属材料で形成されていてもよい。このように同じ金属を含んで集電体と第１コーティング層とを形成すると、第１コーティング層を介して集電体をインタコネクタに固着させることが可能となり、インタコネクタと集電体との接続抵抗を低く抑えることができる。

インタコネクタはクロムを含む材料からなり、第２コーティング層は燃料極又は空気極がクロムによって被毒されるのを防止するための金属酸化物被膜で形成されていてもよい。この第２コーティング層を形成することによって、燃料極又は空気極のクロム被毒を確実に防止することができる。

第２コーティング層の厚みは、第１コーティング層よりも薄いことが好ましい。具体的には、第２コーティング層の厚みは、５μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以下であることがより好ましい。このように、第２コーティング層を薄くすることで、溶接性を高めることができるため、溶接部における燃料ガス又は酸化剤ガスのリークを確実に抑制することができる。さらに、第２コーティング層により、燃料極又は空気極のクロム被毒も確実に防止することができる。

フレームと対向するインタコネクタの表面は、フレームが接触する領域と、フレームが接触する領域よりも内側に位置するフレームに接触しない領域とに区分される。このインタコネクタの表面において、フレームに接触しない領域には、第１コーティング層が形成され、フレームに接触する領域には、クロム酸化物を含む膜が形成されていてもよい。具体的には、インタコネクタの表面において、フレームに接触しない領域には燃料極に電気的に接続される集電体が配置されていて、当該集電体はニッケルを含む金属体部分を有し、第１コーティング層は、ニッケルを含んでいてもよい。この場合、集電体の金属体部分と第１コーティング層とが同じ金属成分を含んでいるため、第１コーティング層によって集電体とインタコネクタとを確実に固着させることができる。従って、インタコネクタと集電体とにおける接触抵抗を低く抑えることができる。また、インタコネクタの表面にてフレームに接触する領域にクロム酸化物を含む膜が形成されることにより、発電時に不安定な被膜（異常被膜）の生成を防ぐことができる。また、フレームに接触する領域にクロム酸化物の膜を形成することで、クロムの揮発（移動）を抑えることができ、発電性能の低下を回避することができる。

溶接部は、レーザ溶接痕であってもよい。また、溶接部を形成するときのレーザとして、ファイバーレーザを用いてもよい。ファイバーレーザによる溶接では、小さいスポットサイズに焦点を合わせることができるため、線状の溶接部の線幅を０．２ｍｍ以下とすることができる。従って、熱歪みを抑えつつフレームにインタコネクタを確実に溶接することができる。なお、レーザによる溶接以外にも、抵抗溶接等によって溶接を行ってもよい。

フレームがアルミニウムを含むアルミ含有金属材を用いて形成されていてもよい。また、アルミ含有金属材は、１質量％以上１０質量％以下の含有率でアルミニウムを含むことが好ましい。この場合、溶接部の表面にアルミナからなる酸化皮膜を形成することができ、溶接部の耐食性を高めることができる。

第２コーティング層は、鉄族元素、クロム族元素及びマンガン族元素のうちから選択される少なくとも１つの遷移金属を含む金属酸化物からなる導電性の酸化物被膜である。具体的には、第２コーティング層は、第４周期元素である遷移金属のマンガン、鉄、コバルト、ニッケル、及びクロムから選択される少なくとも１種類の金属Ｍを含むＭ系金属酸化物からなる導電性の酸化物被膜であることが好ましい。このような金属酸化物により第２コーティング層を形成すると、燃料極又は空気極のクロム被毒を確実に防止することができる。

電解質層は、固体酸化物からなる固体電解質層であることが好ましい。固体電解質層の形成材料としては、例えばＺｒＯ_２系セラミック、ＬａＧａＯ_３系セラミックなどが用いられる。

空気極は、酸化剤となる酸化剤ガスと接触し、燃料電池単セルにおける正電極として機能する。ここで、空気極の形成材料としては、例えば、金属材料、金属の複合酸化物などを挙げることができる。金属材料の好適例としては、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ等やそれらの合金などがある。金属の複合酸化物の好適例としては、例えば、Ｌａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎを含有する複合酸化物（Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏＯ_３系複合酸化物、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＦｅＯ_３系複合酸化物、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏ_１−ｙＦｅ_ｙＯ_３系複合酸化物、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＭｎＯ_３系複合酸化物、Ｐｒ_１−ｘＢａ_ｘＣｏＯ_３系複合酸化物、Ｓｍ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏＯ_３系複合酸化物）などがある。

燃料極は、還元剤となる燃料ガスと接触し、燃料電池単セルにおける負電極として機能する。ここで、燃料極の形成材料としては、例えば、希土類元素（Ｓｃ、Ｙなど）により安定化されたＺｒＯ_２系セラミック、及び、希土類元素（Ｓｍ、Ｇｄなど）をドープしたＣｅＯ_２系セラミック等のうち、少なくとも１つのセラミック材料と、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｆｅ等の金属材料及びそれら金属材料の合金のうちの少なくとも１つと、を混合した金属セラミック材料の混合物（サーメット）を使用することができる。

また、上記課題を解決するための別の手段（手段２）としては、手段１に記載の前記インタコネクタ付燃料電池単セルを、複数個積層したことを特徴とする燃料電池スタックがある。

手段２に記載の発明によると、燃料電池スタックにおいて、各燃料電池単セルでの接合部位における溶接性や耐久性が高められるため、反応ガスがリークすることがなく、良好な電池特性を維持することができる。

また、上記課題を解決するための別の手段（手段３）としては、手段１に記載のインタコネクタ付燃料電池単セルを製造する製造方法であって、ガス流路を構成する穴部がそれぞれ形成された前記フレーム及び前記インタコネクタを準備する準備ステップと、前記フレームと対向する前記インタコネクタの表面において少なくとも前記穴部の周囲であって前記溶接部となる領域を避けて前記第１コーティング層を形成するとともに、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体に前記第２コーティング層を形成するコーティングステップと、前記フレーム及び前記インタコネクタを重ね合わせて配置する配置ステップと、前記穴部の周囲であって前記溶接部となる領域にレーザを照射する溶接ステップとを含むことを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法がある。

従って、手段３に記載の発明によると、コーティングステップでは、フレームと対向するインタコネクタの表面において少なくとも穴部の周囲であって溶接部となる領域を避けて第１コーティング層が形成される。そして、フレーム及びインタコネクタを重ね合わせて配置した後、溶接ステップにおいて、穴部の周囲であって溶接部となる領域にレーザが照射されることで、穴部の周囲を封止する閉回路形状の溶接部が形成される。このとき、溶接部には第１コーティング層が形成されていないので、従来技術のような溶接性の低下を抑えることができる。従って、インタコネクタとフレームとを溶接によって確実に接合することができる。

また、コーティングステップにおいて、フレームと対向するインタコネクタ表面に第１コーティング層の形成材料を塗布し、かつフレームと対向するインタコネクタ表面の裏側となる他方の表面に第２コーティング層の形成材料を塗布した後、熱処理を行って、第１コーティング層及び第２コーティング層を焼付けるとともに、フレームと対向するインタコネクタ表面において第１コーティング層の非形成領域に、クロム酸化物を含む膜を形成してもよい。

このようにすると、第１コーティング層及び第２コーティング層を別々に焼き付ける場合と比較して、製造コストを抑えることができる。また、インタコネクタの表面におい第１コーティング層の非形成領域には、クロム酸化物の膜が形成されるため、発電時に不安定な被膜（異常被膜）の生成を防ぐことができる。さらに、インタコネクタ表面においてクロム酸化物の膜を形成することで、クロムの揮発（移動）を抑えることができ、クロム被毒による発電性能の低下を回避することができる。

コーティングステップでは、ゾル状の形成材料をスプレー処理によって吹き付けることにより、インタコネクタの各表面に第１コーティング層及び第２コーティング層を形成してもよい。このようにすると、インタコネクタの各表面に、第１コーティング層及び第２コーティング層を効率よく確実に形成することができる。

コーティングステップでは、熱処理として、還元雰囲気下での熱処理（還元処理）と酸化雰囲気下での熱処理（酸化処理）とを行う。なお、熱処理における加熱温度は、例えば５００℃以上１１５０℃以下である。この熱処理を行うことによって、インタコネクタの各表面に第１コーティング層及び第２コーティング層を確実に形成することができる。

一実施の形態における燃料電池スタックの概略構成を示す斜視図。 図１のＡ−Ａ線断面図。 インタコネクタ付燃料電池単セルの概略構成を示す断面図。 第１コーティング層の形成領域を示すインタコネクタの平面図。 インタコネクタにおける溶接部を示すインタコネクタ付燃料電池単セルの平面図。 インタコネクタ付燃料電池単セルの概略構成を示す断面図。 溶接治具装置を示す断面図。 Ｎｏ．１のサンプルにおける各コーティング層の形成状態を示す要部断面図。 Ｎｏ．２のサンプルにおける各コーティング層の形成状態を示す要部断面図。 別の実施の形態における第１コーティング層の形成領域を示すインタコネクタの平面図。

以下、本発明を燃料電池スタックに具体化した一実施の形態を図面に基づき詳細に説明する。

図１及び図２に示されるように、本実施の形態の燃料電池スタック３は、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）のスタックである。燃料電池スタック３は、インタコネクタ付燃料電池単セル２を複数個（例えば２０個）積層してなる。燃料電池スタック３には、インタコネクタ付燃料電池単セル２の積層方向における両端部（図１では上端部と下端部）に、エンドプレート８，９が配置されている。さらに、燃料電池スタック３の周縁部には、同スタック３を厚さ方向（図１及び図２では上下方向）に貫通する複数の貫通穴４が形成されている。なお、燃料電池スタック３の四隅にある４つの貫通穴４に締結ボルト５を挿通させ、燃料電池スタック３の下面から突出する締結ボルト５の下端部分にナット（図示略）を螺着させる。また、残り４つの貫通穴４にガス流通用締結ボルト６を挿通させ、燃料電池スタック３の上面及び下面から突出するガス流通用締結ボルト６の両端部分にナット７を螺着させる。その結果、燃料電池スタック３において複数のインタコネクタ付燃料電池単セル２が固定される。また、燃料電池スタック３の両端部に配置されるエンドプレート８，９は、燃料電池スタック３から出力される電流の出力端子となっている。

図２及び図３に示されるように、各インタコネクタ付燃料電池単セル２は、発電の最小単位である平板状の燃料電池単セル１１（以下、単に「単セル」ともいう）と、セパレータ１２と、燃料極フレーム１３と、インタコネクタ１４とを積層し、各部材を溶接にて接合してなる接合体である。また、隣接するインタコネクタ付燃料電池単セル２において、一方（図２，３では下方）のインタコネクタ付燃料電池単セル２のセパレータ１２と他方（図２，３では上方）のインタコネクタ付燃料電池単セル２のインタコネクタ１４との間には空気極絶縁フレーム１５が介在されている。

単セル１１は、空気極２１、燃料極２２及び固体電解質層２３を有して構成され、発電反応により電力を発生する。セパレータ１２は、厚さ０．１ｍｍで形成されており、矩形状の開口部３０を中央部に有する略矩形枠状をなしている。本実施の形態では、セパレータ１２は、アルミニウムを含むフェライト系ステンレス鋼（例えば、ＮＣＡ−１等のアルミ含有金属材：「ＮＣＡ−１」は日新製鋼株式会社の製品名）を用いて形成されている。セパレータ１２は、銀を含むロウ材を用いたロウ付けによって単セル１１（固体電解質層２３）の周縁部に接合されるとともに、燃料極フレーム１３の一方の面３４（図２では上面）に配置される。セパレータ１２は、セル１１間の仕切り板として機能し、空気極２１に接する酸化剤ガス（空気）及び燃料極２２に接する燃料ガスを分離する。

燃料極フレーム１３は、厚さが２ｍｍ程度の導電性材料によって形成された略矩形枠状の部材であり、単セル１１の側面を囲むように配置される。つまり、燃料極フレーム１３の中央部には、同燃料極フレーム１３を厚さ方向に貫通する矩形状の開口部３１が設けられており、その開口部３１よりも内側（枠内）に、単セル１１を構成する空気極２１、燃料極２２及び固体電解質層２３の一部が配置されている。本実施の形態において、燃料極フレーム１３は、セパレータ１２と同じ材料（例えば、ＮＣＡ−１）を用いて形成されている。

インタコネクタ１４は、厚さが０．８ｍｍ程度の導電性材料によって略矩形板状に形成されている。本実施の形態のインタコネクタ１４は、クロムを含むステンレス鋼であってアルミニウムを殆ど含まないフェライト系合金（例えば、Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈ等のアルミ非含有金属材：「Ｃｒｏｆｅｒ」はＴｈｙｓｓｅｎＫｒｕｐｐ ＶＤＭ ＧｍｂＨ社の登録商標）を用いて形成されている。インタコネクタ１４は、燃料極フレーム１３においてセパレータ１２が配置される面３４（図２では上面）の裏側となる一方の面３５（図２では下面）に配置される。燃料電池スタック３において複数のインタコネクタ付燃料電池単セル２が積層された状態では、インタコネクタ１４は、単セル１１の厚み方向の両側に一対配置される。そして、各インタコネクタ１４により板厚方向での単セル１１間の導通が確保される。

空気極絶縁フレーム１５は、厚さ１．０ｍｍ程度の絶縁材料であるマイカシートによって略矩形枠状に形成されている。空気極絶縁フレーム１５の中央部には、同絶縁フレーム１５を厚さ方向に貫通する矩形状の開口部３７が設けられている。

固体電解質層２３は、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのセラミック材料（酸化物）によって、矩形板状に形成されている。固体電解質層２３は、セパレータ１２の下面に固定されるとともに、セパレータ１２の開口部３０を塞ぐように配置されている。固体電解質層２３は、酸素イオン伝導性固体電解質体として機能するようになっている。なお、固体電解質層２３の厚さは、１０μｍ程度である。

また、固体電解質層２３の上面には、燃料電池スタック３に供給された酸化剤ガスに接する空気極２１が形成され、固体電解質層２３の下面には、同じく燃料電池スタック３に供給された燃料ガスに接する燃料極２２が形成されている。即ち、空気極２１及び燃料極２２は、固体電解質層２３を挟んで両側に配置されている。また、空気極２１は、セパレータ１２の開口部３０内に配置され、セパレータ１２と接触しないようになっている。なお、本実施の形態では、燃料極フレーム１３の開口部３１、インタコネクタ１４等によってセパレータ１２の下方に燃料室１７が形成されるとともに、空気極絶縁フレーム１５の開口部３７、インタコネクタ１４等によってセパレータ１２の上方に空気室１８が形成されている。

本実施の形態の単セル１１において、空気極２１は、金属の複合酸化物であるＬＳＣＦ（Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３）によって矩形板状に形成されている。また、燃料極２２は、ニッケルとイットリア安定化ジルコニアとの混合物（Ｎｉ−ＹＳＺ）によって矩形板状に形成されている。空気極２１は、空気極側集電体３８によってインタコネクタ１４に電気的に接続され、燃料極２２は、燃料極側集電体３９によってインタコネクタ１４に電気的に接続されている。本実施の形態において、空気極側集電体３８は、インタコネクタ１４と一体的に形成されている。なお、空気極側集電体３８は、インタコネクタ１４とは別部材で形成されていてもよい。また、燃料極側集電体３９は、燃料ガスの通過が可能なように、例えばニッケル製の金属体からなる。本実施の形態において、燃料極側集電体３９は、金属体部分でスペーサー４０を挟み込んで略Ｕ字状に折り曲げられた形で金属体部分がインタコネクタ１４と燃料極２２との間を電気的に接続するように配置されている。

図３及び図４に示されるように、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３に接触しない領域Ｒ１には、燃料極側集電体３９をインタコネクタ１４に固着させるための第１コーティング層４２が形成されている。第１コーティング層４２は、燃料極側集電体３９を構成する金属と同じ金属（具体的には、ニッケル）を含む酸化物（ＮｉＯ）からなる。第１コーティング層４２の厚みは、１０μｍ程度である。また、インタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３が接触する領域Ｒ２には、クロム酸化物（Ｃｒ_２Ｏ_３）からなる酸化膜４３（クロミア被膜）が形成されている。この酸化膜４３の厚みは１μｍ程度である。さらに、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１の裏側となる他方の表面４４の全体には、空気極２１がクロムによって被毒されるのを防止するための第２コーティング層４５が形成されている。第２コーティング層４５は、例えばマンガン及びコバルトを含むスピネル型の金属酸化物被膜からなる。第２コーティング層４５の厚みは、第１コーティング層４２よりも薄く、５μｍ以下である。

燃料電池スタック３には、酸化剤ガス及び燃料ガスを流すガス流路が形成されている。具体的には、図２に示されるように、燃料電池スタック３のガス流路として、各単セル１１の燃料室１７に燃料ガスを供給する燃料供給経路５０と、燃料室１７から燃料ガスを排出する燃料排出経路５１とが形成されている。燃料供給経路５０は、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる燃料供給孔５２と、燃料供給孔５２及び燃料室１７を連通させる燃料供給横孔５３とによって構成されている。また、燃料排出経路５１は、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる燃料排出孔５４と、燃料排出孔５４及び燃料室１７を連通させる燃料排出横孔５５とによって構成されている。よって、燃料ガスは、燃料供給孔５２及び燃料供給横孔５３を順番に通過して燃料室１７に供給され、燃料排出横孔５５及び燃料排出孔５４を順番に通過して燃料室１７から排出される。

さらに燃料電池スタック３のガス流路として、各単セル１１の空気室１８に空気を供給する空気供給経路（図示略）と、空気室１８から空気を排出する空気排出経路（図示略）とを備えている。空気供給経路は、燃料供給経路５０と略同様の構造を有しており、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる空気供給孔（図示略）と、空気供給孔及び空気室１８を連通させる空気供給横孔（図示略）とによって構成されている。また、空気排出経路は、燃料排出経路５１と略同様の構造を有しており、ガス流通用締結ボルト６の中心部において軸方向に沿って延びる空気排出孔（図示略）と、空気排出孔及び空気室１８を連通させる空気排出横孔（図示略）とによって構成されている。よって、空気は、空気供給孔及び空気供給横孔を順番に通過して空気室１８に供給され、空気排出横孔及び空気排出孔を順番に通過して空気室１８から排出される。

本実施の形態において、インタコネクタ付燃料電池単セル２を構成するセパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４などの平板状の金属部材は、レーザ溶接によって各々接合されている。図５には、インタコネクタ付燃料電池単セル２において、インタコネクタ１４側から見た燃料極フレーム１３との溶接部７０，７１を示している。

図５に示されるように、インタコネクタ１４には、外縁部に複数の穴部６０が貫通形成されている。セパレータ１２、燃料極フレーム１３及び空気極絶縁フレーム１５にも、同じ位置に複数の穴部６０が貫通形成されている（図３参照）。各穴部６０は、締結ボルト５やガス流通用締結ボルト６を挿通させる貫通穴４（図２参照）の一部を構成するものであり、円形状の穴部６０ａと楕円形状の穴部６０ｂとを含む。

ここで、インタコネクタ１４や燃料極フレーム１３等に形成される楕円形状の穴部６０ｂは、上述したガス流路を形成するための穴部である。より詳しくは、図５のインタコネクタ１４の上下（図５においての上下方向を指す）に形成される楕円形状の穴部６０ｂにおいて、上側は燃料ガス供給用のガス流路（燃料供給経路５０）を形成するための穴部であり、下側は燃料ガス排出用のガス流路（燃料排出経路５１）を形成するための穴部である。また、インタコネクタ１４の左右（図５においての左右方向を指す）に形成される楕円形状の穴部６０ｂにおいて、左側は酸化剤ガス供給用のガス流路（空気供給経路）を形成するための穴部であり、右側は酸化剤ガス排出用のガス流路（空気排出経路）を形成するための穴部である。

図５及び図６に示されるように、インタコネクタ１４の外周部６５には、燃料極フレーム１３と接合するために、レーザ溶接による閉回路形状の溶接部７０（線状のレーザ溶接痕）が形成されている。さらに、インタコネクタ１４における各穴部６０ｂの周囲にも、レーザ溶接による閉回路形状の溶接部７１が形成されている。また、セパレータ１２にも、燃料極フレーム１３と接合するために、レーザ溶接による閉回路形状の溶接部７２，７３が同様に形成されている。なお、インタコネクタ１４の表面４４及びセパレータ１２の表面における溶接部７０〜７３の線幅は０．１ｍｍ程度であり、燃料極フレーム１３の表面３４，３５から７０μｍ程度の深さまで溶接部７０〜７３が形成されている。

燃料極フレーム１３に対向するインタコネクタ１４の表面４１において、溶接部７０，７１には第１コーティング層４２は設けられておらず、第１コーティング層４２の成分を含まずに各溶接部７０，７１が形成される。また、インタコネクタ１４の表面４４には第２コーティング層４５が設けられているため、溶接時に第２コーティング層４５の成分が溶融して攪拌される結果、第２コーティング層４５の成分を含んだ状態で溶接部７０，７１が形成される。

次に、燃料電池スタック３の製造方法を説明する。

先ず、所定の導電性材料（Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈ）からなる金属板を打ち抜くことにより、穴部６０（６０ａ，６０ｂ）を有するインタコネクタ１４を形成する。また、プレス加工や切削加工などを行うことでインタコネクタ１４の表面４４に空気極側集電体３８を形成する。同様に、所定の材料（ＮＣＡ−１）からなる金属板を打ち抜くことにより、穴部６０（６０ａ，６０ｂ）を有する燃料極フレーム１３及びセパレータ１２を形成する。また、マイカシートを所定形状に形成することにより、穴部６０（６０ａ，６０ｂ）を有する空気極絶縁フレーム１５を形成する。このようにして、ガス流路を構成する各穴部６０が形成されたセパレータ１２、燃料極フレーム１３、インタコネクタ１４及び空気極絶縁フレーム１５を準備する（準備ステップ）。

次に、セパレータ１２付の単セル１１を、従来周知の手法に従って形成する。具体的には、燃料極２２となるグリーンシート上に固体電解質層２３となるグリーンシートを積層し、焼成する。そして、固体電解質層２３上に空気極２１の形成材料を印刷する。さらに、固体電解質層２３の外周部にロウ材を塗布した後、大気雰囲気下で、例えば８５０〜１１００℃で加熱することでロウ材を溶融させて、固体電解質層２３にセパレータ１２をロウ付けする。また、このロウ付け時の加熱処理によって空気極２１が焼成されて固体電解質層２３の表面に焼き付けられる。この結果、セパレータ１２を接合した単セル１１が作製される。

また、インタコネクタ１４の各表面４１，４４に第１コーティング層４２及第２コーティング層４５を形成する（コーティングステップ）。ここでは、先ず、燃料極フレーム１３に対向するインタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３が接触する外側の領域Ｒ２にマスク材を配置する。その状態で、燃料極フレーム１３に接触しない内側の領域Ｒ１に、第１コーティング層４５を形成するためのゾル状の形成材料（ＮｉＯ）をスプレー処理によって吹き付ける。また、インタコネクタ１４において、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１の裏側となる他方の表面４４に第２コーティング層４５を形成するためのゾル状の形成材料（ＭｎＣｏ_２Ｏ_４）をスプレー処理によって吹き付ける。

その後、熱処理として、還元雰囲気下での熱処理（還元処理）と酸化雰囲気下での熱処理（酸化処理）とを順番に行う。なお、還元処理としては、水蒸気濃度を３％とし、水素を５％含有する窒素中にて１０００℃、４時間の条件で熱処理を行う。また、酸化処理として、大気雰囲気下において１０００℃、２時間の条件で熱処理を行う。これら熱処理を行うことで、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３に接触しない内側の領域Ｒ１に、ニッケル酸化膜（ＮｉＯ）からなる第１コーティング層４２が焼き付けられる（図４参照）。また、インタコネクタ１４において、燃料極フレーム１３と対向する表面４１の裏側となる他方の表面４４の全体に、スピネル型の結晶構造を有する（Ｍｎ，Ｃｏ）Ｏ_４の金属酸化物被膜からなる第２コーティング層４５が焼き付けられる。さらに、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３が接触する外側の領域Ｒ２である第１コーティング層４２の非形成領域に、クロム酸化物（Ｃｒ_２Ｏ_３）からなる酸化膜４３が形成される（図４参照）。

次に、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３をレーザ溶接により接合する。具体的には、単セル１１に接合されているセパレータ１２と燃料極フレーム１３とにおける各穴部６０の位置合わせを行う。そして、図７に示されるように、セパレータ１２及び燃料極フレーム１３を重ね合わせた状態で溶接治具装置１００（上治具１０１と下治具１０２との間）に配置する（配置ステップ）。さらに、図示しない固定部材（ボルト、ナット、クランプ部材など）によって上治具１０１と下治具１０２とを締め付けることでセパレータ１２及び燃料極フレーム１３を固定する。

溶接治具装置１００の上治具１０１には、溶接部７２，７３を露呈させる開口部１０３が形成されている。そして、レーザ照射装置１０５を用い、所定の照射条件（例えば、出力が１５０Ｗ、ビーム径が０．１ｍｍ程度）にて上治具１０１の開口部１０３に沿ってレーザＬ１を照射する（溶接ステップ）。ここでは、セパレータ１２側から、穴部６０の周囲や外周部６５に沿ってレーザＬ１が照射される。このレーザＬ１の照射熱によって、セパレータ１２の材料（ＮＣＡ−１）と燃料極フレーム１３の材料（ＮＣＡ−１）とを溶融させることで、燃料極フレーム１３にセパレータ１２をレーザ溶接する。この結果、穴部６０の周囲や外周部６５を封止する閉回路形状の溶接部７２，７３が形成される。

なお、レーザ照射装置１０５としては、例えばファイバーレーザなどの照射装置が用いられる。ファイバーレーザは、波長が１０８０ｎｍのレーザＬ１を照射する固体レーザである。また、図示しないＸ−Ｙテーブルを用いて溶接治具装置１００を水平方向に移動させることで、上治具１０１の開口部１０３に沿ってレーザＬ１を照射するように構成している。

その後、上記と同様の溶接治具装置を用い、レーザ溶接により燃料極フレーム１３にインタコネクタ１４を接合する。具体的には、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４における各穴部６０の位置合わせを行いつつ燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４を重ね合わせた状態で配置する（配置ステップ）。そして、燃料極フレーム１３の表面３５側（裏面側）にインタコネクタ１４をレーザ溶接する（溶接ステップ）。ここでは、レーザ照射装置１０５により、インタコネクタ１４側から、穴部６０の周囲や外周部６５に沿ってレーザＬ１が照射される。なお、インタコネクタ１４は、セパレータ１２よりも厚いため、レーザ出力を３００Ｗとした状態でレーザＬ１を照射する。そして、レーザＬ１の照射熱によって、インタコネクタ１４の材料（アルミ非含有金属材であるＣｒｏｆｅｒ２２Ｈ）と燃料極フレーム１３の材料（アルミ含有金属材であるＮＣＡ−１）とを溶融させることで、燃料極フレーム１３にインタコネクタ１４をレーザ溶接する。この結果、穴部６０の周囲や外周部６５を封止する閉回路形状の溶接部７０，７１が形成される。このように溶接ステップを行うことで、各部材１１〜１４の接合体であるインタコネクタ付燃料電池単セル２が作製される。

そして、インタコネクタ付燃料電池単セル２と空気極絶縁フレーム１５とを交互に複数積層して一体化することにより、燃料電池スタック３を形成する。さらに、燃料電池スタック３の四隅にある４つの貫通穴４に締結ボルト５を挿通させ、燃料電池スタック３の下面から突出する締結ボルト５の下端部分にナット（図示略）を螺着させる。また、残り４つの貫通穴４にガス流通用締結ボルト６を挿通させ、燃料電池スタック３の上面及び下面から突出するガス流通用締結ボルト６の両端部分にナット７を螺着させる。その結果、各インタコネクタ付燃料電池単セル２が固定され、燃料電池スタック３が完成する。

上記のように製造した燃料電池スタック３において、例えば、稼働温度（７００℃程度）に加熱した状態で、燃料供給経路５０から燃料室１７に燃料ガスを導入するとともに、空気供給経路から空気室１８に空気を供給する。その結果、燃料ガス中の水素と空気中の酸素とが固体電解質層２３を介して反応（発電反応）し、空気極２１を正極、燃料極２２を負極とする直流の電力が発生する。なお、本実施の形態の燃料電池スタック３は、インタコネクタ付燃料電池単セル２を複数積層して直列に接続しているため、空気極２１に電気的に接続される上側エンドプレート８が正極となり、燃料極２２に電気的に接続される下側エンドプレート９が負極となる。

また、上記の製造方法において、インタコネクタ１４の各表面４１，４４における第１コーティング層４２及び第２コーティング層４５の形成条件を変更してインタコネクタ付燃料電池単セル２の複数のサンプル（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．７）を作製し、それぞれの溶接性及び耐久信頼性を確認した。その結果を表１に示している。なお、溶接性としては、各溶接部７０，７１におけるガスのリークの有無（リーク性）を確認した。また、燃料電池スタック３の稼動温度である７００℃程度の高温の熱が繰り返し加わるような耐久試験を行い、溶接部７０，７１の耐久信頼性を確認した。

表１に示されるように、Ｎｏ．１のサンプルでは、インタコネクタ１４の各表面４１，４４の溶接部７０，７１に第１コーティング層４２及び第２コーティング層４５を設けずにレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した（図８参照）。Ｎｏ．２のサンプルでは、インタコネクタ１４において溶接部７０，７１となる一方の表面４１の領域Ｒ２に１０μｍの厚さの第１コーティング層４２を設け他方の表面４４に厚さが５μｍの第２コーティング層４５を設けてレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した（図９参照）。Ｎｏ．３のサンプルでは、インタコネクタ１４の一方の表面４１の領域Ｒ２に第１コーティング層４２を設けずに他方の表面４４に厚さが５μｍの第２コーティング層４５を設けてレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した（図６参照）。Ｎｏ．４のサンプルでは、インタコネクタ１４の一方の表面４１の領域Ｒ２に厚さが１０μｍの第１コーティング層４２を設け他方の表面４４に第２コーティング層４５を設けずにレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した。Ｎｏ．５のサンプルでは、インタコネクタ１４の一方の表面４１の領域Ｒ２に厚さが１０μｍの第１コーティング層４２を設け他方の表面４４に厚さが３μｍの第２コーティング層４５を設けてレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した。Ｎｏ．６のサンプルでは、インタコネクタ１４の一方の表面４１の領域Ｒ２に第１コーティング層４２を設けずに他方の表面４４に厚さが３μｍの第２コーティング層４５を設けてレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した。Ｎｏ．７のサンプルでは、インタコネクタ１４の一方の表面４１の領域Ｒ２に第１コーティング層４２を設けずに他方の表面４４に厚さが１μｍの第２コーティング層４５を設けてレーザ溶接を行い、インタコネクタ付燃料電池単セル２を作製した。

表１に示されるように、溶接部７０，７１の一方の表面４１に第１コーティング層４２を設けたＮｏ．２、Ｎｏ．４、Ｎｏ．５の各サンプルでは、溶接性が悪化して溶接部７０，７１においてガスのリークが発生した。また、溶接部７０，７１における他方の表面４４に第２コーティング層４５を設けないＮｏ．１、Ｎｏ．４のサンプルでは、溶接部７０，７１における耐久信頼性（クロムの揮発性、耐磨耗性、腐食性）を確保することができなかった。

これに対して、Ｎｏ．３、Ｎｏ．６、Ｎｏ．７のサンプル（本実施の形態のインタコネクタ付燃料電池単セル２）のように、一方の表面４１の領域Ｒ２に第１コーティング層４２を設けずに他方の表面４４に厚さが５μｍ以下の第２コーティング層４５を設けたものでは、リーク性及び耐久信頼性が良好な状態となっていることが確認された。また、Ｎｏ．７のサンプルのように、第２コーティング層４５を薄くすると、溶接性がより向上されることが確認された。

従って、本実施の形態によれば以下の効果を得ることができる。

（１）本実施の形態では、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１にてレーザ溶接による溶接部７０，７１には第１コーティング層４２が形成されていない。ここで、溶接部７０，７１に第１コーティング層４２が形成されている場合、第１コーティング層４２の金属成分は融点が低いため、溶接時には優先的に揮発する。この場合、インタコネクタ１４と燃料極フレーム１３との溶接部７０，７１において、スパッタやブローホールが発生し、溶接性が低下する。これに対して、本実施の形態では、溶接部７０，７１には第１コーティング層４２が形成されていないため、従来技術のような溶接性の低下を抑えることができる。従って、インタコネクタ１４と燃料極フレーム１３とをレーザ溶接によって確実に接合することができる。また、インタコネクタ１４の表面４１において燃料極フレーム１３に接触しない領域Ｒ１に第１コーティング層４２が形成されることで、第１コーティング層４２によってインタコネクタ１４と燃料極側集電体３９との接触抵抗を低く抑えることが可能となる。特に、本実施の形態の燃料極側集電体３９は、ニッケルの金属体からなり、第１コーティング層４１はニッケルの酸化膜（ＮｉＯ）からなる。このため、発電時の高温環境下において燃料極２２に燃料ガス（水素Ｈ２）が供給されることで、第１コーティング層４２のＮｉＯがＮｉとなり、そのＮｉによってインタコネクタ１４と燃料極側集電体３９とが固着してそれらの接合性を向上させることができる。

（２）本実施の形態では、インタコネクタ１４はクロムを含むステンレス材料からなり、インタコネクタ１４の他方の表面４４の全体には、マンガン及びコバルトを含むスピネル型の第２コーティング層４５が形成されている。このように、インタコネクタ１４の表面４４に第２コーティング層４５を形成することによって、空気極２１のクロム被毒を確実に防止することができる。またこの場合、溶接部７０，７１に第２コーティング層４５の一部が混ざり込むことで、溶接部７０，７１の耐久性（耐摩耗性や耐食性）が増す。このため、燃料電池スタック３の発電性能を良好な状態に維持することができ、製品信頼性を高めることができる。

（３）本実施の形態では、インタコネクタ１４において、表面４４に形成される第２コーティング層４５の厚みは、表面４１に形成される第１コーティング層４１の厚みよりも薄く、５μｍ以下となっている。ここで、第２コーティング層４５を厚く形成する場合、第２コーティング層４５の金属成分は融点が低いため、溶接時に優先的に揮発することで、溶接部７０，７１においてスパッタやブローホールが発生し易くなり、溶接性が低下する。これに対して、本実施の形態のように、第２コーティング層４５を薄くすることで、溶接性を高めることができるため、溶接部７０，７１における燃料ガス又は酸化剤ガスのリークを確実に回避することができる。また、第２コーティング層４５を５μｍ以下と薄くすることで、溶接部７０，７１の耐食性の低下を回避することができる。

（４）本実施の形態では、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３が接触する領域Ｒ２には、クロム酸化物からなる酸化膜４３が形成されている。この場合、インタコネクタ１４の表面４１において、発電時に不安定な被膜（異常被膜）の生成を防ぐことができる。また、インタコネクタ１４の表面４１において燃料極フレーム１３が接触する領域Ｒ２に酸化膜４３を形成することで、クロムの揮発（移動）を抑えることができ、発電性能の低下を回避することができる。

（５）本実施の形態では、セパレータ１２、燃料極フレーム１３及びインタコネクタ１４はファイバーレーザを用いたレーザ溶接により接合されている。ファイバーレーザによる溶接では、小さいスポットサイズに焦点を合わせることができるため、線状の溶接部７０〜７３の線幅を０．１ｍｍ程度とすることができる。従って、熱歪みを抑えつつ燃料極フレーム１３にインタコネクタ１４やセパレータ１２を確実に溶接することができる。

（６）本実施の形態では、燃料極フレーム１３がアルミニウムを含むアルミ含有金属材（ＮＣＡ−１）を用いて形成されている。この場合、燃料極フレーム１３とインタコネクタ１４とを接合する際に、溶接部７０，７１は、燃料極フレーム１３のアルミ含有金属材とインタコネクタ１４のアルミ非含有金属材とが溶融しそれらが攪拌される結果、アルミニウムを含んだ状態で形成される。このようにすると、溶接部７０，７１の表面にアルミナからなる酸化皮膜が形成されるため、その耐食性を高めることができる。

（７）本実施の形態では、コーティングステップにおいて、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の各表面４１，４４に第１コーティング層４２及び第２コーティング層４５が同時に焼き付けられる。このようにすると、第１コーティング層４２及び第２コーティング層４５を別々に焼き付ける場合と比較して、製造コストを抑えることができる。

なお、本発明の実施の形態は以下のように変更してもよい。

・上記実施の形態では、燃料極フレーム１３と対向するインタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３が接触する領域Ｒ２には、第１コーティング層４２を設けていなかったが、これに限定されるものではない。図１０に示されるように、燃料極フレーム１３が接触する領域Ｒ２において、溶接部７０，７１を避けて第１コーティング層４２を設けてもよい。また、上記実施の形態では、インタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３に接触しない領域Ｒ１の全体に第１コーティング層４２を設けていたが、これに限定されものではない。インタコネクタ１４の表面４１の領域Ｒ１において、少なくとも燃料極側集電体３９の接触部位に第１コーティング層４２を設ければよく、例えばその接触部位に島状の第１コーティング層４２を設けてもよい。

・上記実施の形態では、インタコネクタ１４の表面４１において、燃料極フレーム１３に接触する領域Ｒ２にマスク材を配置して燃料極フレーム１３に接触しない領域Ｒ１に第１コーティング層４２を形成していたが、これに限定されるものではない。具体的には、インタコネクタ１４の表面４１の全体に第１コーティング層４２を形成した後、サンドブラスト処理によって、溶接部７０，７１となる箇所の表面にある第１コーティング層４２を除去してもよい。また、溶接時よりも低い出力でレーザを照射して、溶接部７０，７１となる箇所の表面にある第１コーティング層４２を除去するようにしてもよい。

・上記実施の形態では、インタコネクタ１４の表面に、ゾル状の形成材料をスプレー処理によって吹き付けることで各コーティング層４２，４５を形成していたが、これ以外に、めっき、スピンコート、溶射などの手法によって各コーティング層４２，４５を形成してもよい。

・上記実施の形態では、ファイバーレーザを用いたレーザ溶接によって燃料極フレーム１３とインタコネクタ１４とを接合していたが、ファイバーレーザ以外に、炭酸ガスレーザやＹＡＧレーザを用いたレーザ溶接にて接合してもよい。さらに、レーザ溶接以外に、例えばシームレス溶接（抵抗溶接）などの他の手法によって燃料極フレーム１３とインタコネクタ１４とを接合してもよい。

・上記実施の形態では、固体酸化物形燃料電池に具体化するものであったが、これ以外に溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）などの他の燃料電池に具体化してもよい。

次に、特許請求の範囲に記載された技術的思想のほかに、前述した実施の形態によって把握される技術的思想を以下に列挙する。

（１）手段１において、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体には、前記燃料極又は前記空気極が前記クロムによって被毒されるのを防止するための金属酸化物被膜からなる第２コーティング層が形成されており、前記第２コーティング層は、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、及びクロムから選択される少なくとも１種類の金属Ｍを含むＭ系金属酸化物からなる導電性の酸化物被膜であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（２）手段１において、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体には、前記燃料極又は前記空気極が前記クロムによって被毒されるのを防止するための金属酸化物被膜からなる第２コーティング層が形成されており、前記第２コーティング層は、鉄族元素、クロム族元素及びマンガン族元素のうちから選択される少なくとも１つの遷移金属を含む金属酸化物からなる導電性の酸化物被膜であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（３）手段１において、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体には、前記燃料極又は前記空気極が前記クロムによって被毒されるのを防止するための金属酸化物被膜からなる第２コーティング層が形成されており、前記第２コーティング層は、第４周期元素である遷移金属を含む金属酸化物からなる導電性の酸化物被膜であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（４）手段１において、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体には、前記燃料極又は前記空気極が前記クロムによって被毒されるのを防止するための金属酸化物被膜からなる第２コーティング層が形成されており、前記第２コーティング層は、マンガンとコバルトとを含むことを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（５）技術的思想（１）乃至（４）のいずれかにおいて、前記第２コーティング層の厚みは、１μｍ以下であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（６）手段１において、前記フレームがアルミニウムを含むアルミ含有金属材を用いて形成されることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（７）技術的思想（６）において、前記アルミ含有金属材は、１質量％以上１０質量％以下の含有率でアルミニウムを含むことを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（８）手段１において、前記溶接部は線状のレーザ溶接痕であり、その線幅は０．２ｍｍ以下であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（９）手段１において、前記電解質層は、固体酸化物からなる固体電解質層であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル。

（１０）手段４において、前記コーティングステップでは、ゾル状の前記形成材料をスプレー処理によって吹き付けることにより、前記インタコネクタの各表面に前記第１コーティング層及び前記第２コーティング層を形成することを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法。

（１１）手段４において、前記コーティングステップでは、前記熱処理として、還元雰囲気下での熱処理と酸化雰囲気下での熱処理とを行うことを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法。

（１２）手段４において、前記熱処理における加熱温度は、５００℃以上１１５０℃以下であることを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法。

２…インタコネクタ付燃料電池単セル
３…燃料電池スタック
１１…燃料電池単セルとしての単セル
１３…フレームとしての燃料極フレーム
１４…インタコネクタ
２１…空気極
２２…燃料極
２３…固体電解質層
３５…フレームの一方の面
３９…集電体としての燃料極側集電体
４１…インタコネクタの表面
４２…第１コーティング層
４３…クロム酸化物を含む膜としての酸化膜
４４…インタコネクタの他方の表面
４５…第２コーティング層
６０，６０ａ，６０ｂ…穴部
７０，７１…接合部位としての溶接部
Ｌ１…レーザ
Ｒ１…フレームに接触しない領域
Ｒ２…フレームに接触する領域

Claims (10)

1. 燃料極、空気極及び電解質層を有する平板状の燃料電池単セルと、
   枠内に電解質層、及び燃料極又は空気極の一部が配置される枠状のフレームと、
   前記フレームの一方の面に配置される板状のインタコネクタと
   を積層してなるインタコネクタ付燃料電池単セルであって、
   前記フレーム及び前記インタコネクタが溶接部を介して接合され、
   前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面にて前記溶接部を少なくとも除く領域には、第１コーティング層が形成され、
   前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体には第２コーティング層が形成されている
   ことを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セル
2. 前記インタコネクタはクロムを含む材料からなり、
   前記第２コーティング層は前記燃料極又は前記空気極が前記クロムによって被毒されるのを防止するための金属酸化物被膜からなることを特徴とする請求項１に記載のインタコネクタ付燃料電池単セル。
3. 前記第２コーティング層の厚みは、前記第１コーティング層よりも薄いことを特徴とする請求項２に記載のインタコネクタ付燃料電池単セル。
4. 前記フレームと対向する前記インタコネクタの表面は、前記フレームが接触する領域と、前記フレームが接触する領域よりも内側に位置するフレームに接触しない領域とに区分され、
   前記フレームに接触しない領域には、前記第１コーティング層が形成され、
   前記フレームに接触する領域には、クロム酸化物を含む膜が形成されている
   ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載のインタコネクタ付燃料電池単セル。
5. 前記インタコネクタにおいて、前記フレームに接触しない領域には前記燃料極に電気的に接続される集電体が配置されていて、当該集電体はニッケルを含む金属体部分を有し、前記第１コーティング層は、ニッケルを含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載のインタコネクタ付燃料電池単セル。
6. 前記第２コーティング層の厚みは、５μｍ以下であることを特徴とする請求項２または３に記載のインタコネクタ付燃料電池単セル。
7. 前記溶接部は、レーザ溶接痕であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載のインタコネクタ付燃料電池単セル。
8. 請求項１乃至７のいずれか１項に記載の前記インタコネクタ付燃料電池単セルを、複数個積層したことを特徴とする燃料電池スタック。
9. 請求項１乃至７のいずれか１項に記載のインタコネクタ付燃料電池単セルを製造する製造方法であって、
   ガス流路を構成する穴部がそれぞれ形成された前記フレーム及び前記インタコネクタを準備する準備ステップと、
   前記フレームと対向する前記インタコネクタの表面において少なくとも前記穴部の周囲であって前記溶接部となる領域を避けて前記第１コーティング層を形成するとともに、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面の全体に前記第２コーティング層を形成するコーティングステップと、
   前記フレーム及び前記インタコネクタを重ね合わせて配置する配置ステップと、
   前記穴部の周囲であって前記溶接部となる領域にレーザを照射する溶接ステップと
   を含むことを特徴とするインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法。
10. 前記コーティングステップにおいて、
    前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面に前記第１コーティング層の形成材料を塗布し、かつ前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面の裏側となる他方の表面に前記第２コーティング層の形成材料を塗布した後、
    熱処理を行って、前記第１コーティング層及び前記第２コーティング層を焼付けるとともに、前記フレームと対向する前記インタコネクタ表面において前記第１コーティング層の非形成領域に、クロム酸化物を含む膜を形成する
    ことを特徴とする請求項９に記載のインタコネクタ付燃料電池単セルの製造方法。

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