JP2008526472A - 統合された分離および調製工程 - Google Patents

Abstract

第１の成分が、多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から分離されるガス分離工程と、掃引成分が、供給原料として使用される調製工程とを含む統合された分離および調製工程。こうした工程において使用するための分離ユニットおよび装置、ならびにこうした工程において使用するための工業装置。

Description

本発明は、統合された分離および調製工程に関する。

化学工業では、ガス混合物中の２つ以上の成分を分離するために、数種の分離技法が利用可能である。こうした分離技法の例は、当技術分野では周知であり、例えば、１９９９年にＪｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，ｉｎｃ．から出版されたＷ．Ｓｅｉｄｅｒらの「Ｐｒｏｃｅｓｓ Ｄｅｓｉｇｎ Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ」５．７章において知ることができる。

最も一般に適用される技法は、蒸留である。しかし、蒸留技法の欠点は、混合物中のそうした化合物を分離するために消費される大量のエネルギーである。

使用できる他の技法は、ガス透過による膜分離である。この場合、ガス混合物を、高圧まで圧縮し、非多孔質の膜と接触させる。透過体は、膜を通過し、低圧において排出されるが、濃縮体は、膜内を通過せず供給原料の高圧において維持される。こうした膜分離法の例は、ＵＳ−Ａ−５，４３５，８３６およびＵＳ−Ａ−６，３９５，２４３において記載されている。膜を介してのガス分離を含むこれらの工程では、膜内を通過するために、ガス分子は、膜と相互作用をする必要がある。しかし、これは、膜の濃縮体側と透過体側の間に膜全体にわたる高い圧力差を設けることを要する。必要とされるこの圧力差のために、たとえ大容積の掃引流および高選択性の膜を使用したとしても、こうした膜技法は、依然として、大量のエネルギー、および圧力差を維持するためのコストのかかる装置、例えば、真空または圧縮ポンプを要する。

１９２４年までさかのぼるＵＳ−Ａ−１，４９６，７５７には、拡散隔壁を通してガスを拡散させるステップと、掃引材料により隔壁から拡散したガスを除去するステップと、掃引材料を拡散したガスから除去するステップとを含むガス分離工程が記載されている。この工程は、反復分別（ｆｒａｃｔｉｏｎａｌ）拡散の原理に基づいて操作されるといわれている。この工程は、圧力差が、まったくまたはほとんど存在せず、質量移送は、１つの室に連続的に加えられ、多孔質の隔壁層を通り向流的に拡散する掃引ガス成分を用いた摩擦拡散により制御されているという事実において、上記の膜を含む分離工程とは異なっている。したがって、この工程は、高価で選択的透過性の膜を要しない。

最近、Ｍ．Ｇｅｂｏｅｒｓは、Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｃｈｏｏｌが出版したＰｒｏｃｅｓｓ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ＯＳＰＴ（２００３）の１３９頁にある、ミニポスター形式のＯＳＰＴ Ｐｒｏｃｅｓｓ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、ＰｈＤ プロジェクトにおける彼の論文「ＦｒｉｃＤｉｆｆ：Ａ ｎｏｖｅｌ ｃｏｎｃｅｐｔ ｆｏｒ ｔｈｅ ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ ｏｆ ａｚｅｏｔｒｏｐｉｃ ｍｉｘｔｕｒｅｓ」において、２−プロパノール（ＩＰＡ）と水の共沸蒸気混合物をＣＯ_２と相互拡散させることによりこの共沸蒸気混合物を分離するための工程を記載した。続いてのステップでは、２−プロパノールとＣＯ_２の分離は、凝縮を介して進行する。

この工程の欠点は、ＣＯ_２流から生成物を分離することを要すること、および工業規模において適用した場合、大量の掃引成ガス流の調達である。

したがって、この記載された拡散に基づく分離工程は、調製工程との統合によりさらに改善することができる。したがって、標題の本発明は、統合された分離および調製工程を提供する。

したがって、本発明は、第１の成分が、第１の成分を多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物を含む供給流から分離されるガス分離工程と、掃引成分が供給原料として使用される調製工程とを含む統合された分離および調製工程を提供する。

続いての反応ステップにおいて掃引成分を使用することにより、この掃引成分は、より効果的に使用され、有利な統合された分離および調製工程が得られる。「別の」掃引成分は、避けることができる。というのは、続いての調製工程における反応物質を、掃引成分として使用することができるからである。好ましくは、多孔質隔壁の両側の圧力は、基本的に等しい。

本発明によるこの工程は、共沸混合物を分離するための通常の蒸留技法には多大なコストを要するという点において、それから第１の成分が分離される成分の混合物が、共沸混合物であるプロセスにおいて特に有利である。

本発明は、上記の工程を実施できる分離ユニットをさらに提供する。

統合された分離および調製工程とは、分離工程において含まれる１つ以上の成分が、調製工程において含まれる成分でもある工程と理解される。本発明の工程では、分離工程において掃引成分として使用される成分は、調製工程において供給原料成分として使用される。

ガス分離工程とは、このガス分離工程の間、第１の成分、成分の混合物および掃引成分の少なくとも一部分が、ガス分離工程の間ガス状態であることと理解される。好ましくは、第１の成分、成分の混合物および掃引成分の少なくとも５０重量％が、ガス状態であり、より好ましくは少なくとも８０重量％、さらにより好ましくは９０〜１００重量％の範囲においてガス状態である。最も好ましくは、成分のすべてが、ガス分離工程の間完全にガス状態である。周囲温度（２５℃）および周囲圧力（１バール）下において通常液体状態である成分は、多孔質隔壁内を拡散する前に、例えば、温度を上昇させる、または圧力を低下させることによりガス状態まで蒸発させることができる。したがって、ガス分離工程の間の拡散は、好ましくはガス拡散である。

いかなる種類の理論による拘束をも望むものではないが、ガス分離工程の間の多孔質隔壁を通る第１の成分の拡散は、いわゆる摩擦（ｆｒｉｃｔｉｏｎａｌ）拡散の原理に基づくものであると考えられる。この摩擦拡散は、１つ以上の他の成分に比較して１つの成分の拡散速度が異なるためであると考えられる。ＵＳ−Ａ−１，４９６，７５７においても説明されているように、拡散速度がより速やかな成分は、拡散速度がより遅い成分よりより速やかに多孔質隔壁を通過する。より速やかな成分は、掃引成分流により除去することができ、残りの成分からこうした第１のより速やかな成分が分離される。上記では、より速やかな成分とは、より遅い成分と比較して掃引成分と一緒になってより大きい２成分拡散係数を有する成分であると理解される。

掃引成分とは、多孔質隔壁内を拡散した第１の成分を一掃することができる成分であると理解される。それは、この目的のために適していることが当業者に周知である任意の成分であり得る。好ましくは、分離工程が実施される温度および圧力において少なくとも部分的にガス状態である成分が使用される。より好ましくは、分離工程が実施される温度および圧力においてほぼ完全に、好ましくは、完全にガス状態である掃引成分が使用される。実際の目的では、本発明は、大気圧（１バール）における沸点が−２００〜５００℃の範囲である掃引成分を使用して実施することができる場合が多い。より好ましくは、大気圧（１バール）における沸点が−２００〜２００℃の範囲である掃引成分が使用される。掃引成分として使用できる成分の例として、一酸化炭素、二酸化炭素、水素、水、酸素、酸化物、窒素含有化合物、アルカン類、アルケン類、アルカノール類、芳香族類、ケトン類が挙げられる。

混合物および掃引成分は、この中を第１の成分が混合物から拡散して掃引成分流中に入る多孔質隔壁により分離される。

多孔質隔壁は、反応物質と接触する工程における使用に適していることが当業者に周知である任意の多孔質材料から作製することができる。多孔質隔壁は、拡散による分離が支配的であるという条件下で、例えば、吸着または吸収効果により成分の分離を補助する多孔質材料から作製することができる。

Ｍ ＳｔａｎｏｅｖｉｃのＲｅｖｉｅｗ ｏｆ ｍｅｍｂｒａｎｅ ｃｏｎｔａｃｔｏｒｓ ｄｅｓｉｇｎｓ ａｎｄ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ ｏｆ ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｍｏｄｕｌｅｓ ｉｎ ｉｎｄｕｓｔｒｙ、ＦＭＥ Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓ（２００３）３１巻、９１〜９８頁によれば、２つのバルク相の間にセットされた膜相は、膜プロセスにおいて２つのバルク相の間の質量移送を制御する能力を有する。こうした膜と異なり、本発明による多孔質隔壁層は、２つのバルク相の間にセットされるが、関係したいかなる種の質量移送を制御する能力も原理的に所有しない。したがって、それは、細孔を提供する以外は、分離すべき種と基本的に相互作用を行うことがなく、膜分離と異なり、２つのバルク相の混合を避けるのに役立つのみである。

したがって、標題の多孔質隔壁は、基本的に、選択的透過性の膜ではない。膜は、ある化合物は通過させるが、他の化合物は効果的に通過を妨げる障壁、すなわち、この通過が化合物のサイズまたは特異な性質により決まる半透過性障壁である。ガス分離技法において使用される膜は、例えば、ＵＳ−Ａ−５８４３，２０９に開示されているものである。膜は、相または環境間の質量輸送を選択的に制御する。

こうした膜と異なり、多孔質隔壁は、相対的な拡散速度は異なるが、化合物すべての流動を可能にする障壁である。いかなる特定の理論による拘束をも望むものではないが、多孔質隔壁では、質量移送は、１つの室に連続的に加えられ、他の室を去り、多孔質隔壁層を通り向流的に拡散する掃引ガス成分を用いた摩擦拡散により制御されていると考えられる。

好ましくは、多孔質隔壁のために使用される材料は、基本的に不活性、または分離工程において使用される成分に対して不活性である。実用上、本発明は、多孔質隔壁用の材料として、ろ布、金属、プラスチック、紙、砂床、ゼオライト、泡またはその組合せを使用して実施できる場合が多い。例として、エキスパンドメタル、例えば、エキスパンドステンレス鋼、エキスパンド銅、エキスパンド鉄；織られた金属、例えば、織られた銅、織られたステンレス鋼；綿、毛、麻；多孔質プラスチック、例えば、多孔質ＰＰ、ＰＥまたはＰＳが挙げられる。好ましい実施形態では、多孔質隔壁は、織られたまたはエキスパンドステンレス鋼から調製される。

多孔質隔壁層を横切る対流性流量の容積（ｍ^３／ｓ）（層流またはポワズイユ流を仮定）は、次式Ｉ：

により与えられ、式中、εは、空隙率（細孔による表面積の割合）を表し、ｄｐは、細孔の直径を表し、δは、多孔質層の厚さを表し、ΔＰは、多孔質層を横切る圧力降下ならびにガスの物理特性（粘度および密度）を表す。

好ましい多孔質材料は、有用な表面積を最高にするために空隙率（ε）が大であるべきである。好ましい多孔質層は、空隙率が０．５を超え、好ましくは０．９を超え、さらにより好ましくは０．９３を超える。

多孔質層の厚さは、好ましくは、可能な限り小さい。いかなる特定の理論による拘束をも望むものではないが、拡散速度は、多孔質層の厚さに反比例し、したがって、必要とされる多孔質層の表面積は、厚さに比例すると考えられる。

多孔質隔壁は、厚さを幅広く変えることができ、例えば、厚さが１メートル以上の隔壁から厚さが１ナノメートル以上の隔壁まで変えることができる。実用的な目的では、本発明は、厚さが０．０００１〜１０００ミリメートルの範囲、より好ましくは０．０１〜１００ミリメートルの範囲、さらにより好ましくは０．１〜１０ミリメートルの範囲である多孔質隔壁を使用して実施できる場合が多い。好ましい多孔質層は、厚さが０．５〜１．５ミリメートルの範囲、好ましくは０．８〜１．２ミリメートルの範囲、より好ましくは０．９〜１．１ミリメートルの範囲である。

多孔質隔壁において使用される細孔の量、サイズおよび形状は、幅広く変えることができる。多孔質隔壁において使用される細孔の形状は、こうした目的に適していることが当業者に周知である任意の形状であり得る。細孔は、例えば、スリット、正方形、楕円形または円形である形状の断面を有することができる。または、断面は、不規則な形状であり得る。実用的な目的では、本発明は、円形の形状である断面を有する細孔を使用して実施できる場合が多い。細孔の断面の直径は、幅広く変えることができる。さらに、細孔のすべてが、同じ直径である必要はない。実用的な目的では、本発明は、１ナノメートル〜１０ミリメートルの範囲における断面「最短」直径を有する細孔を使用して実施できる場合が多い。「最短」の直径とは、細孔の断面内の最短の距離であると理解される。好ましくは、この直径は、２０ナノメートル〜２ミリメートルの範囲、より好ましくは０．１〜１０００マイクロメートル、より好ましくは１０〜１００マイクロメートルの範囲にある。

好ましくは、材料中の細孔（ｄｐ）は、対流を防止するために比較的小であるべきである。正確なサイズおよび割合は、多孔質層の厚さ（Δ）および多孔質層を横切っての圧力降下（ΔＰ）、ならびにガスの物理特性（粘度および密度）により決まる。

小さい、例えば、０．１〜１００ナノメートルの範囲である直径を有する細孔は、圧力差に関する制御がより容易になるという利点がある。より大きい、例えば、１００〜１０００ナノメートルの範囲である直径を有する細孔は、より良い分離を得ることができるという利点がある。例えば、多孔質隔壁を横切っての圧力降下（ΔＰ）が約１０Ｐａにおいて、細孔は、所望の拡散流に比較して実質的な対流を防止するために１０マイクロメートルより小さい直径であるべきである。圧力降下（ΔＰ）１Ｐａにおいて、直径３０ミクロンである細孔は、好まれるべきである。しかし、圧力降下および細孔直径は、クヌーセン拡散様式を回避するように選択すべきである。

様々なガスの多孔質層を通る相対的な拡散速度は、それらの２成分系拡散係数の相対的な大きさに支配され、多孔質材料の諸特性によってはまったくまたはより少ない程度しか支配されないことを理解されたい。

さらに、細孔は、屈曲度において幅広く変えることができる、すなわち、湾曲度において幅広く変えることができる。しかし、好ましくは、細孔は、真っ直ぐまたは基本的に真っ直ぐであり、屈曲度が１〜５の範囲、より好ましくは１〜３の範囲である。

多孔質隔壁において使用される細孔の数も、幅広く変えることができる。好ましくは、多孔質隔壁の全面積の１．０〜９９．９％が細孔面積であり、より好ましくは、隔壁の全面積の４０〜９９％、さらにより好ましくは７０〜９５％が細孔面積である。細孔面積とは、細孔の全表面積であると理解される。実用上の目的では、本発明は、隔壁中の細孔の全表面積と成分の混合物のガス容積の比が、０．０１〜１００，０００ｍ^２／ｍ^３の範囲、好ましくは１〜１０００ｍ^２／ｍ^３の範囲にあるような細孔の数および細孔サイズを使用して実施できる場合が多い。

掃引成分流の流れ方向における多孔質隔壁の長さも、幅広く変えることができる。層の長さを増加させると、分離の建設コストと分離の程度の両方が増加する。実用上の目的では、本発明は、掃引成分の流れ方向に沿う長さが、０．０１〜５００メートルの範囲、より好ましくは０．１〜１０メートルの範囲にある多孔質隔壁を使用して実施できる場合が多い。

掃引成分および／または成分の混合物の分離ユニット中の滞留時間は、幅広く変えることができる。実用上の目的では、本発明は、１分〜５時間の範囲にある、掃引成分および／または成分の混合物の分離ユニット中の滞留時間を使用して実施できる場合が多い。好ましくは、０．５〜１．５時間の範囲にある滞留時間が使用される。

本発明の工程において使用される掃引成分の速度は、幅広く変えることができる。実用上の目的では、本発明は、１〜１０，０００メートル／時間の範囲、好ましくは３〜３０００メートル／時間の範囲、より好ましくは１０〜１０００メートル／時間の範囲にある、掃引成分の速度において実施できる場合が多い。固定的でなければ、類似の速度を、成分の混合物に対して使用することができる。

多孔質隔壁を通る第１の成分の拡散フラックスは、幅広く変えることができる。実用上の目的では、本発明は、０．０３〜３０ｋｇ／ｍ^２／時間の範囲、好ましくは０．１〜１０ｋｇ／ｍ^２／時間の範囲、より好ましくは０．５〜１．５のｋｇ／ｍ^２／時間の範囲にある、多孔質隔壁を通る第１の成分の拡散フラックスにおいて実施できる場合が多い。

実用上の目的では、本発明は、分離工程の開始時に成分の混合物中に存在する第１の成分の全量に対して、１０〜１００重量％の第１の成分を成分の混合物から除去することにより実施できる場合が多い。より好ましくは少なくとも３０重量％、より好ましくは少なくとも５０重量％の、混合物中に存在する第１の成分が、分離工程中に成分の混合物から除去される。さらにより好ましくは、分離工程の開始時に成分の混合物中に存在する第１の成分の全量に対して、７０〜１００重量％の範囲の、混合物中に存在する第１の成分が、分離工程中に成分の混合物から除去される。特に、高いパーセンテージ、例えば、成分の混合物からの７０〜１００重量％の範囲の第１の成分を除去する場合、他の成分も、成分の混合物から掃引成分流中に拡散する場合がある。こうした他の成分が共拡散する場合、それらは、調製工程に入る前に、追加の中間ステップにおいて除去することができる；あるいは、こうした他の共拡散成分は、続いての調製工程中に、掃引成分および／または拡散した第１の成分と混合されて残留することもできる。おそらくは、こうした他の共拡散成分は、こうした続いての調製工程において、抜出流を介して除去することができる。

他の実施形態では、本発明による分離工程は、通常の蒸留および／または膜分離を含めての追加の分離工程と合わせることができる。この追加の分離工程は、例えば、掃引成分と第１の成分の混合物から他の共拡散成分を除去するために使用することができるか、または第１の成分を除去する前または後で、成分の混合物から他の成分を除去するために使用することができる。さらに、追加の分離工程は、それから第１の成分の少なくとも一部分がすでに除去されている成分の混合物から第１の成分をさらに除去するために使用することができる。

第１の成分は、多孔質隔壁を通り掃引成分流中への拡散により固定的な混合物から分離することができる。しかし、好ましくは、第１の成分が、こうした多孔質隔壁を通り多孔質隔壁の反対側にある掃引成分流中への拡散により、多孔質隔壁の一方の側にある成分の混合物流から分離される分離工程が使用される。こうした分離工程は、並流的に、向流的にまたは交差流的に実施することができる。しかし、好ましくは、こうした分離工程は、相互に向流的に流れる、成分の混合物流および掃引成分流を用いながら実施される。分離工程は、連続式で、セミバッチ式でまたはバッチ式で実施することができる。好ましくは、分離工程は、連続式で実施される。

掃引成分流の流速は、幅広く変えることができる。実用上の目的では、本発明は、０．０１〜３００ｋｍｏｌ／時間の範囲、より好ましくは０．１〜１００ｋｍｏｌ／時間の範囲にある、掃引成分流の流速を使用して実施できる場合が多い。成分の混合物の任意の流れの流速（固定的でない場合）も、幅広く変えることができる。実用上の目的では、本発明は、０．０１〜３００ｋｍｏｌ／時間の範囲、より好ましくは０．１〜１００ｋｍｏｌ／時間の範囲にある、掃引成分流の流速を使用して実施できる場合が多い。

分離工程中に適用される温度は、幅広く変えることができる。好ましくは、こうした温度は、成分すべてが、拡散プロセス中完全にガス状であるように選択される。より好ましくは、分離工程中の温度は、調製工程中の温度と同じである。実用上の目的では、本発明は、０〜５００℃の範囲、好ましくは０〜２５０℃の範囲、より好ましくは１５〜２００℃の範囲にある温度を使用して実施できる場合が多い。

適用される圧力は、幅広く変えることができる。好ましくは、こうした圧力は、成分すべてが、拡散プロセス中完全にガス状であるように選択される。より好ましくは、分離工程中の圧力は、調製工程中の圧力と同じである。実用上の目的では、本発明は、０．０１〜２００バール（１×１０^３〜２００×１０^５Ｐａ）の範囲、好ましくは０．１〜５０バールの範囲にある圧力を使用して実施できる場合が多い。例えば、分離工程は、大気圧（１気圧すなわち１．０１３２５バール）において実施することができる。

適用される全体の圧力とは独立に、多孔質隔壁全体の圧力差は、拡散による分離が、大きい圧力差のために、質量運動による任意の分離よりも支配的であるという条件下で、可能な限り小さく、例えば０．０００１〜０．１バールの範囲において維持される。圧力差は、好ましくは、０．０００１〜０．０１バールの範囲、より好ましくは、０．０００１〜０．００１バールの範囲、さらにより好ましくは、０．０００１〜０．０００１バールの範囲、最も好ましくは、０．０００１〜０．０００５バールの範囲である。したがって、多孔質隔壁の両側の圧力は、ほとんど等しいまたは基本的に等しいとみなされている。

これは、好ましくは、系内に圧力バランス手段を追加することにより、例えば、他方に対して２つの流体流の一方における圧力ピーク上を通過することを可能にする可撓性ダイアフラムを提供することにより実施することができる。この分離工程は、この目的のために適していることが当業者に周知である任意の装置において実施することができる。例えば、ＵＳ−Ａ−１，４９６，７５７において例示されているものなどの分離ユニットを使用することができる。

好ましくは、
第１室と、
多孔質隔壁により第１室から隔離されている第２室と、
成分の混合物を第１室に輸送するための第１の入口と、
第１の成分の少なくとも一部分が第１室から除去された後、成分の混合物の残余を排出するための第１の出口と、
掃引成分を第２室中に輸送するための第２の入口と、
掃引成分と拡散した第１の成分の混合物を第２室から排出するための第２の出口と
を備える、多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離するのに適した分離ユニットが使用される。

第１および第２室は、数種の仕方において配置することができる。好ましい実施形態では、１つの室は、管の内側空間により形成され、他の室は、こうした管を囲む好ましくは環状空間により形成される。

こうした実施形態は、新規であるとみなされており、したがって、本発明は、
外管と、
多孔質壁を備える内管であり、第１の空間が内管内に存在し、第２の空間が内管の外表面と外管の内表面の間に存在するように外管内に配置された内管と、
流体を第１の空間中に輸送するための第１の入口と、
流体を第１の空間から排出するための第１の出口と、
流体を第２の空間中に輸送するための第２の入口と、
流体を第２の空間から排出するための第２の出口と
を備える、多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離するのに適した分離ユニットをさらに提供する。

異なる好ましい実施形態では、第１および第２室は、多孔質材料のプレートまたはシートのスタックにより形成されている多孔質隔壁により隔離されている。これらのスタックでは、少なくとも２つのプレート、すなわち、多孔質隔壁材料を含む上部プレートおよび下部プレートは、一端部で遮蔽され、他端部で開放空間に流体連結されている中間コンパートメントを提供するような仕方において相互の上方に重ねられている。２層を超える層を含むスタックでは、中間コンパートメントのそれぞれの隣接サイド上の開口部は、交互に遮蔽されている。したがって、スタックは、上記で示したように第１室と第２室を隔離し、これらの室は、少なくとも部分的にスタックにより形成されている。多孔質隔壁材料を含むプレートは、任意の適した形状でよく、例えば直方体でよい；それらは、等しい形状およびサイズでも、等しくなくてもよい。後者が好ましい。というのは、この場合、プレートの一方のサイドは、他のサイドより長く、したがって速やかに流れるガスの流れは、より短い距離を通過し、それにより圧力降下が低減される。

コンパートメントは、通常、オフセットされ、多孔質隔壁を支持するスペーサまたは構造体により画定されている。それに連結された多孔質隔壁材料に沿ったスペーサは、濃縮体または掃引コンパートメントとして働くことができる中間コンパートメントを画定する。好都合には、圧力降下は、掃引ガスおよび供給原料ガスコンパートメント用の異なるスペーサを使用することにより調節することもできる。

隣接したコンパートメントは、層状のプレート状またはシート状の構造体の形状においてそれらの間に位置する多孔質隔壁を備え、それにより、大表面により両方の流体流のための流路を提供する。濃縮体コンパートメントと掃引コンパートメントのアセンブリは、交互の順序でも、設計および性能要件を満足させるのに必要な様々な任意のアレンジメントでもよい。スタックのアレンジメントは通常、一端部におけるシール、および反対の端部において他のコンパートメントへの流体連結により境界がつくられている。

コンパートメントは、いずれかの流体流に流体連結され、一方、それぞれの反対側の流体流に対してシールされ、したがって、２つの流体供給流を隔離するように分離器容器内に適切に置かれる。２つの流体流の供給原料は、好ましくは、分離器容器の交互のサイドに対する交差流アレンジメントにおいて、すなわち、相互に対しての垂直流または交差流方向において到達するように供給される。これは、流れをラインからはずす（すなわち、共直線流でない）のに役立つので、流れを、容器の流体入口開口部および出口開口部に対してより容易に供給することができる。

適切な分離装置は、容器の一側面に隣接して位置する第１の流体入口開口部および容器の反対側面に隣接して位置する第１の流体出口開口部と；容器の一側面に隣接して位置する第２の流体入口開口部および容器の反対側面に隣接して位置する第２の流体出口開口部とを備える容器を備え、第１の入口および出口、ならびに第２の入口および出口が、第１の入口において容器に入り、第１の出口において容器を出る第１の流体流の流れ方向と、第２の入口において容器に入り、第２の出口において容器を出る第２の流体流の流れ方向とが、相互に基本的に垂直であるように位置し；２つの流体間の多孔質隔壁が、第１の流体流に対してシールされ、第２の流体流に対して流体連結され、それにより、多孔質材料の上部プレートと下部プレートにより少なくとも部分的に画定され、多孔質材料の上部プレートと下部プレートの間に少なくとも部分的に位置する第１流のための外部流動空間と、上部プレートと下部プレートの反対側面により少なくとも部分的に画定され、上部プレートと下部プレートの反対側面の間に少なくとも部分的に位置する第２流のための内部流動空間とを形成して外部流動空間からの流体の流れが内部流動空間内に入るのを防止する、プレート状構造体の積層体を備える。スタック分離装置を使用することの利点は、交差流では、多数の平行なコンパートメントが、供給原料流および掃引ガス流に交互に連結され、したがって、比較的コンパクトなアレンジメントにおいて大きな表面を供給することである。

流体はそれぞれ独立に、好ましくは少なくとも５０重量％がガス状態であり、より好ましくは少なくとも８０重量％が、さらにより好ましくは９０〜１００重量％の範囲においてガス状態である。最も好ましくは、流体は、ほとんど完全にまたは完全にガス状である。

さらに、内管および外管は、好ましくは基本的に同軸的に配置される。

第１の空間は、第１室または第２室いずれかとして使用することができ、第２の空間はそれぞれ、第２室または第１室として使用することができる。第１の空間および第２の空間いずれもが、複数の入口および出口を備えることができる。好ましくは、内管内に存在する第１の空間は、１つだけの入口および１つだけの出口を備える。第２の空間は、好ましくは、２つ以上、好ましくは２〜１００の入口および／または出口、あるいは円形スリットの形状における１つの入口および／または出口を備える。

内管は、内管の中心軸が、外管の中心軸に対して実質的に平行に配置されるように外管内に実質的に偏心して配置することができる。しかし、好ましくは、内管は、内管の中心軸が、外管の中心軸と実質的に一致するように外管内に実質的に同心的に配置される。

管の断面は、適していることが当業者に周知である任意の形状を有することができる。例えば、管は、それぞれ独立に、正方形、長方形、円または楕円の形状における断面を備えることができる。好ましくは、管の断面は、基本的に円形である。

本発明を、図１を参照しながら実施例により説明する。図１は、本発明による分離ユニットを示す３次元略図である。図１は、外管（１０１）と内管（１０２）とを備え、該内管（１０２）は、
第１の空間（１０３）が、内管（１０２）内に存在し、
第２の空間（１０４）が、内管（１０２）の外表面と外管（１０１）の内表面の間に存在するように外管内に同軸的に配置され；
第１の空間内への入口（１０５）および第１の空間からの出口（１０６）と；第２の空間内への入口（１０７）および第２の空間からの出口（１０８）とを備え；
該内管が、多孔質壁（１０９）を備える分離ユニットを例示する。

さらなる好ましい実施形態では、分離工程は、複数の分離ユニット、好ましくは分離装置当り２〜１００，０００の範囲、より好ましくは１００〜１０，０００の分離ユニットを備える分離装置において実施される。こうした分離装置は、新規であるとみなされ、したがって、本発明は、多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離するのに適した２つ以上の分離ユニットを備え、分離ユニットそれぞれが、
第１室と、
多孔質隔壁により第１室から分離されている第２室と、
成分の混合物を第１室に輸送するための第１の入口と、
第１の成分の少なくとも一部分が第１室から除去された後、成分の混合物の残余を排出するための第１の出口と、
掃引成分を第２室中に輸送するための第２の入口と、
掃引成分と拡散した第１の成分の混合物を第２室から排出するための第２の出口と
を備えることができる分離装置をさらに提供する。

分離ユニットは、この目的のために適していることが当業者に周知である任意の方式において分離装置中に配置することができる。好ましくは、分離ユニットは、分離装置において順番にまたは相互に平行に配置される。分離ユニットは、例えば、アレイにおいて順番に配置することができる。順番に配置した分離ユニットのこうしたアレイを使用する場合、いずれか一方のサイドにおけるいかなる圧力損失も、好ましくは成分の混合物または掃引成分それぞれの中間流により補償される。

有利な実施形態では、２つ以上の分離ユニットの第１または第２室は、２つ以上の分離ユニットが同じ第１または第２室を共有するように一緒にブレンドされる。

例えば、本発明は、
実質的に垂直に延在する容器と、
管の上端部が、上部管板に固定され、上部管板の上方の頂部流体室と流体連結し、下端部が、下部管板に固定され、下部管板の下方の底部流体室と流体連結している、その中心縦軸に平行な容器内に配置された多孔質壁を備える複数の管と、
第１の流体を頂部流体室に供給するための供給手段と、
底部流体室内に配置された流出出口と、
上部管板と下部管板と管の外部表面と容器壁との間の空間に第２の流体を供給するための供給手段と、
管の外部表面と容器壁の間のかかる空間からの流出出口と
を備える多管式分離装置を提供する。

流体はそれぞれ独立に、好ましくは少なくとも５０重量％がガス状態であり、より好ましくは少なくとも８０重量％が、さらにより好ましくは９０〜１００重量％の範囲においてガス状態である。最も好ましくは、流体は、ほとんど完全にまたは完全にガス状である。

成分の混合物は、例えば、管内部の空間、または管の外表面と容器壁の内表面の間の空間に供給することができる；掃引ガスは、それぞれ、管の外表面と容器壁の内表面の間の空間、または管内部の空間に供給することができる。

調製工程では、掃引成分は、１つ以上のステップにおいて反応して生成物を得ることができる。この生成物は、最終生成物であり得るが、さらに反応させる必要のある中間生成物でもあり得る。こうした中間または最終生成物またはその組合せに加えて、１つ以上の副生物を調製することができる。反応させることとは、掃引成分が化学的に変化することであると理解される。例えば、掃引成分は、化学的に分裂して２つ以上の別々の生成物になり得るか、または掃引成分は、１つ以上の他の成分と反応して１つ以上の生成物になり得る。可能な反応の例として、限定されないが、水和、脱水、水素化および脱水素化、酸化、加水分解、エステル化、アミノ化、炭酸化、カルボニル化、カルボキシル化、脱硫化、脱アミノ化、縮合、付加、重合、置換、脱離、再配列、不均化、酸塩基、テロメリゼーション、異性化、ハロゲン化、脱ハロゲン化および硝酸化反応が挙げられる。適用される反応条件は、幅広く変えることができ、こうした反応のために適していることが当業者に周知である条件であり得る。実用上、本発明は、−１００〜５００℃の範囲、より好ましくは０〜３００℃の範囲の温度、および０．０１〜２００バールの範囲、より好ましくは０．１〜５０バールの範囲の圧力において実施できる場合が多い。反応に適していることが当業者に周知である任意のタイプの反応器を使用することができる。反応器のタイプの例として、連続攪拌式反応器、スラリー式反応器または管式反応器が挙げられる。

調製工程における１つ以上の反応は、触媒の存在において場合によっては実施することができる。適用される特定の反応に対して適していることが当業者に周知である任意の触媒を使用することができる。こうした触媒は、均一でも不均一でもよく、例えば、溶液、スラリーまたは固定床において存在することができる。触媒は、別のユニットにおいて除去することができる。

拡散した第１の成分または共拡散した他の成分も、調製工程において場合によっては使用することができる。例えば、拡散した第１の成分は、掃引成分と反応して生成物を調製することができる。または、拡散した第１の成分は、続いて掃引成分と反応してさらなる生成物が調製される中間生成物を調製するために使用することができる。または、拡散した第１の成分は、掃引成分の反応から得られた中間生成物と反応してさらなる生成物を得るために使用することができる。拡散した成分とは、分離工程中、成分の混合物から掃引成分中に拡散した成分であることが理解される。

本発明の工程におけるステップは、それぞれ、連続、セミバッチまたはバッチ方式において実施することができる。例えば、分離工程は、連続またはセミバッチ方式において実施することができるが、続いての調製工程は、バッチ方式において実施することができる。好ましい実施形態では、ステップすべてが、連続方式において実施される。したがって、本発明は、この工程が連続である本発明による工程をも提供する。

掃引成分は、調製工程への供給原料として分離工程から直接または間接に送ることができる。例えば、分離工程を出た後の掃引成分と混合して存在する拡散した第１の成分などの他の成分は、中間ステップにおいて除去することができる。こうした掃引成分からこうした成分を分離することは、そのために適していることが当業者に周知である任意の工程により実施することができる。例えば、蒸留、フラッシング、沈殿または気液分離を使用することができる。好ましくは、掃引成分は、分離から調製工程中に直接送られるか、または中間ステップは、１つ以上の拡散成分を除去するためにのみ含まれる。より好ましくは、拡散した第１の成分と拡散成分の混合物が、調製工程において使用される。

統合された分離および調製工程は、好ましくは、
多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離するのに適した１つ以上の分離ユニットを備え、１つ以上の第１室と、第１室もしくは第１室群から多孔質隔壁により分離された１つ以上の第２室と、１つ以上の入口と、１つ以上の出口とを備える分離装置と、
１つ以上の入口および１つ以上の出口を備える、１つ以上の分離ユニットが、１つ以上の反応器の１つ以上の入口に直接または間接に連結されている１つ以上の反応器と
を備える工業用装置において実施される。

本発明の工程および装置を、図２を参照しながら実施例により説明する。図２は、本発明による工程および装置を示す略図である。

図２は、分離ユニット（２０１）および反応器（２０２）を示す。分離ユニットは、多孔質隔壁（２０５）により相互に隔離されている、第１室（２０３）と、第２室（２０４）とを備える。成分の混合物流（２０６）は、第１室（２０３）において分離ユニット（２０１）に入る。第１の成分の拡散流（２０９）は、第１室（２０３）から第２室（２０４）中に拡散し、掃引成分流（２１０）は、第１室（２０３）内の成分の混合物流（２０６）に対して向流的に第２室（２０４）中に流れる。第１の成分の拡散流（２０９）は、掃引成分（２１０）と混合されて、分離ユニットを出る、第１の成分と掃引成分の混合物を含む流（２１１）を形成する。それから第１の成分が少なくとも部分的に除去されている成分の混合物の残留物流（２１２）は、分離ユニット（２０１）を出て蒸留トレイン（２１３）において場合によってはさらに精製される。第１の成分と掃引成分の混合物流（２１１）は、反応器（２０２）に移される。望むならば、追加の第１の成分を、別流（２１４）を介して加えることもできる。反応器（２０２）、または第１の成分の別流（２１４）は、均一または不均一触媒（示さず）を場合によっては含むことができる。生成物と第１の成分とを含む反応混合物流（２１５）は、分離ユニット（２０１）に再循環される。いかなる均一または不均一触媒も、分離ユニット（２０１）の前または後で、別個のユニット（示さず）において場合によっては除去することができる。

好ましくは、統合された分離および調製工程は、
ａ）多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離して第１の成分と掃引成分の混合物を得るステップと、
ｂ）ステップａ）において得られた第１の成分と掃引成分の混合物を場合によっては分離して第１の成分および掃引成分にするステップと、
ｃ）第１の成分と場合によっては混合された掃引成分を反応への供給原料として使用するステップと、
ｄ）１つ以上のステップにおいて掃引成分を反応させて生成物を得るステップとを含む。

こうした工程では、ステップａ）は、分離工程に対して本明細書において上記で説明したのと同様に実施することができ、ステップｄ）は、調製工程に対して本明細書において上記で説明したのと同様に実施することができる。

多くの場合、ステップｄ）において得られた生成物は、反応混合物の一部として存在する。こうした反応混合物は、さらに加工して別個の生成物、副生物および反応物質の残部にすることができる。有利な実施形態では、この反応混合物の少なくとも一部をステップａ）に再循環する。

したがって、本発明は、
ａ）多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離して第１の成分と掃引成分の混合物を得るステップと、
ｂ）ステップａ）において得られた第１の成分と掃引成分の混合物を場合によっては分離して第１の成分および掃引成分にするステップと、
ｃ）第１の成分と場合によっては混合された掃引成分を、反応への供給原料として使用するステップと、
ｄ）１つ以上のステップにおいて、掃引成分、場合によっては第１の成分を反応させて生成物を含む反応混合物を得るステップと、
ｅ）反応混合物の少なくとも一部分をステップａ）に再循環させるステップと
を含む分離および調製の工程をさらに提供する。

こうした工程は、第１の成分が、調製工程に過剰に提供される反応物質である場合、特に有利である。

本発明の工程は、幅広く応用可能である。

例えば、本発明は、第１の成分と掃引成分をステップｂ）において分離せず；
第１の成分と掃引成分の混合物を、ステップｃ）において反応への供給原料として使用し；ステップｄ）において第１の成分と掃引成分を相互に反応させる、上記したのと同様な工程を提供する。

こうした工程は、例えば、アルケンの水和によりアルカノールを調製するための好ましい実施形態、例えば、第１の成分が水であり、掃引成分がアルケンであり；第１の成分と掃引成分を水和反応において相互に反応させてアルカノールを調製する形態において使用することができる。調製工程において水を過剰に使用する場合、水およびアルカノールを含む反応混合物の少なくとも一部分をステップａ）の分離工程に有利に再循環することができる。

アルカノールは、好ましくは、炭素原子２〜１０個を含む。こうしたアルカノールの例として、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、イソブタノール、ペンタノール類およびヘキサノール類が挙げられる。こうしたアルカノールは、炭素原子２〜１０個を含む対応するアルケンを水と反応させることにより調製することができる。加えて、アルカノールの混合物は、アルケンの対応する混合物の反応により調製することができる。好ましい水和反応は、プロペンを水と反応させてイソプロパノールを得る反応；ブテンを水と反応させて第２級ブタノールを得る反応；プロペンとブテンの混合物を水と反応させてイソプロパノールと第２級ブタノールの混合物を得る反応である。

反応条件は、幅広く変えることができる。アルケンを水と反応させるのに適していることが当業者に周知である任意の反応条件を使用することができる。例えば、ベントナイト粘土上のリン酸などの不均一触媒も硫酸などの均一触媒もともに使用することができる。

ステップｄ）において得られた反応混合物は、アルカノールと未反応水の組合せを含むことができる。こうした反応混合物は、有利には、ステップａ）に再循環することができる。反応混合物が、未反応アルケンをさらに含む場合、こうした反応混合物は、依然としてステップａ）に再循環することができる。望むならば、いかなる未反応アルケンも、ステップａ）において未反応水を分離する前または後、アルカノール生成物から分離することができる。好ましくは、反応混合物中のいかなる未反応アルケンも、ステップａ）における分離にアルカノールと水の混合物を再循環する前に、アルカノール生成物から分離され、アルカノールと水の混合物がステップａ）に再循環された後、成分の混合物および／または分離されたアルケンは、掃引ガスとしてステップａ）に再循環される。こうした未反応アルケンの除去は、好ましくは水により汚染されたアルケン生成物および粗製アルカノール生成物を回収するために部分フラッシュ凝縮器により実施される。本発明によるアルカノールの分離および調製工程の例を、図３を参照しながら実施例により説明する。図３は、本発明によるアルカノールの分離および調製のための工程を示す略図である。

図３は、分離ユニット（３０１）および反応器（３０２）を示す。分離ユニットは、多孔質隔壁（３０５）により相互に隔離されている、第１室（３０３）と、第２室（３０４）とを備える。アルカノールと水とを含む混合物流（３０６）は、第１室（３０３）において分離ユニット（３０１）に入る。水の拡散流（３０９）は、第１室（３０３）から第２室（３０４）中に拡散し、アルケン掃引成分流（３１０）は、第１室（３０３）内のアルカノールと水の混合物流（３０６）に対して向流的に第２室（３０４）中に流れる。水の拡散流（３０９）は、アルケン流（３１０）と混合されて、分離ユニットを出る、アルケンと水の混合物を含む流（３１１）を形成する。それから水が少なくとも部分的に除去されているアルカノール残留物流（３１２）は、分離ユニット（３０１）を出て蒸留トレイン（３１３）において場合によってはさらに精製される。水とアルケンの混合物流（３１１）は、反応器（３０２）に移される。望むならば、追加の水を、別流（３１４）を介して加えることもできる。反応器（３０２）、または第１の成分の別流（３１４）は、均一または不均一触媒（示さず）を場合によっては含むことができる。未反応アルケンと、アルカノールと、未反応水とを含む反応混合物流（３１５）は、気液分離器（３１６）において分離され、未反応アルケン流（３１７）、および水とアルカノールの混合物流（３１８）を得る。両方流は、分離ユニット（３０１）に再循環される。いかなる触媒も、アルカノールが、分離ユニット出た後で除去される。

本発明の工程は、ケトンの水素化によりアルカノールを調製するためのさらなる好ましい実施形態、例えば、第１成分が水素であり、掃引成分がケトンであり；第１の成分と掃引成分を水素化反応において相互に反応させてアルカノールを調製する形態においてさらに使用することができる。水素を、調製工程において過剰に使用する場合、水素と、アルカノールとを含む混合物は、有利にはステップａ）の分離工程に再循環することができる。

アルカノールは、好ましくは、炭素原子２〜１０個を含む。こうしたアルカノールの例として、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、イソブタノール、ペンタノール類およびヘキサノール類が挙げられる。こうしたアルカノールは、炭素原子２〜１０個を含む対応するケトンを水と反応させることにより調製することができる。加えて、アルカノールの混合物は、ケトンの対応する混合物の反応により調製することができる。好ましい水素化反応は、ジメチルケトン（アセトン）を水素と反応させてイソプロパノールを得る反応；メチルエチルケトン（２−ブタノン）を水素と反応させて第２級ブタノールを得る反応；およびジメチルケトンとメチルエチルケトンとの混合物を水素と反応させてイソプロパノールと第２級ブタノールの混合物を得る反応である。

反応条件は、幅広く変えることができ、適していることが当業者に周知である条件であり得る。

本発明の工程は、アルケンや芳香族などの不飽和化合物を水素化するためのさらなる好ましい実施形態、例えば、第１成分が水素であり、掃引成分がアルケンまたは芳香族化合物であり；第１の成分と掃引成分を相互に反応させてアルカンを調製する形態においてさらに使用することができる。例えば、ベンゼンは、ナイロン合成における有用な中間体であるシクロヘキサンに水素化することができる。反応条件は、幅広く変えることができ、適していることが当業者に周知である条件であり得る。

本発明は、未反応物質を掃引成分として使用して生成物と副生物の混合物から副生物を除去する、統合された分離および調製工程をさらに提供する。好ましい実施形態では、そうした工程は、
ａ）多孔質隔壁を通り反応物質流中に副生物を拡散させることにより生成物と副生物の混合物から副生物を分離して副生物と反応物質の混合物を得るステップと、
ｂ）ステップａ）において得られた副生物と反応物質の混合物を場合によっては分離して副生物と反応物質を得るステップと、
ｃ）副生物と場合によっては混合された反応物質を反応における供給原料として使用するステップと、
ｄ）１つ以上のステップにおいて反応物質を反応させて生成物と副生物の混合物を得るステップとを含む。

好ましい実施形態では、副生物は、反応条件下生成物とのある種の平衡において調製される副生物である。こうした場合、ステップｂ）における副生物および反応物質は、好ましくは、分離されず、反応物質と副生物の混合物は、ステップｃ）における反応に供給される。好ましくは、生成物と副生物とを含む続いての反応混合物は、ステップａ）に再循環される。

さらなる好ましい実施形態では、反応物質は、十分に反応せず、ステップｄ）において得られる反応混合物は、未反応反応物質と、生成物と、副生物とを含む。好ましくは、こうした反応混合物は、未反応反応物質流と、生成物および副生物流に分離され、両方流をステップａ）に再循環した後、未反応反応物質は、掃引成分として使用される。

上記の工程は、プロセスにおいて作製される副生物の量を減少させるのに有利である得る。

さらなる実施例では、本発明は、
ステップｂ）において第１の成分と掃引成分が分離され；
分離した掃引成分が、第１の反応における供給原料として使用され、ステップｃ）において、分離した第１の成分が、第２の反応における供給原料として使用され；
ステップｄ）において、分離した掃引成分が、１つ以上のステップにおいて反応して生成物が得られる、
上記したような工程を提供する。

第１の成分は、ある他の工程において廃棄しても使用してもよい。しかし、好ましい実施形態では、掃引成分と第１の成分の両方が、ステップｄ）の調製工程において使用される。例えば、分離した掃引成分は、１つ以上のステップにおいて１つ以上の他の成分と反応してステップにおける中間生成物になることができる；この中間生成物は、１つ以上のステップにおいて分離した第１の成分と反応して続いての生成物になることができる。あるいは、分離した第１の掃引成分は、１つ以上のステップにおいて１つ以上の他の成分と反応して中間生成物になることができる；この中間生成物は、１つ以上のステップにおいて分離した掃引成分と反応して続いての生成物になることができる。

こうした工程の例として、
ａ）多孔質隔壁を通り二酸化炭素流中に水を拡散させることにより水とアルキレングリコールの混合物から水を分離して水と二酸化炭素の混合物を得るステップと、
ｂ）ステップａ）において得られた水と二酸化炭素の混合物を分離して水および二酸化炭素を得るステップと、
ｃ）第１の反応における供給原料として分離した二酸化炭素を使用し、第２の反応における供給原料として分離した水を使用するステップと、
ｄ）第１の反応において、分離した二酸化炭素を酸化アルキレンと反応させて炭酸アルキレンを調製し、第２の反応において、炭酸アルキレンを分離した水と反応させてアルキレングリコールを調製するステップと
を含む、アルキレングリコールを調製するための工程が挙げられる。

ステップｄ）における炭酸アルキレンを過剰の水と反応させてアルキレングリコールと水の混合物を調製する場合、アルキレングリコールと水の混合物は、有利には、ステップａ）に再循環することができる。ステップｄ）の反応混合物が、未反応の二酸化炭素をさらに含む場合、そうした二酸化炭素は、有利には、反応混合物がステップａ）に再循環される前に、アルキレングリコールおよび水から分離することができ、二酸化炭素は、掃引成分としてステップａ）に別に再循環される。

アルキレングリコールは、好ましくは、炭素原子２〜１０個を含む。こうしたアルキレングリコールの例として、モノエチレングリコール（１，２−エタンジオール）およびモノプロピレングリコール（１，２−プロパンジオール）が挙げられる。こうしたアルキレングリコールは、炭素原子２〜１０個を含む対応した酸化アルキレンを二酸化炭素および水と反応させることにより調製することができる。好ましい反応は、モノエチレングリコールを、酸化エチレン、二酸化炭素および水から調製する反応；およびモノプロピレングリコールを、酸化プロピレン、二酸化炭素および水から調製する反応である。反応条件は、幅広く変えることができ、適していることが当業者に周知である条件であり得る。

本発明によるアルキレングリコールの分離および調製工程の例を、図４を参照しながら実施例により説明する。図４は、本発明によるアルキレングリコールの分離および調製のための工程を示す略図である。

図４は、分離ユニット（４０１）、第１反応器（４０２）および第２反応器（４２２）を示す。分離ユニットは、多孔質隔壁（４０５）により相互に隔離されている、第１室（４０３）と、第２室（４０４）とを備える。アルキレングリコールと水とを含む混合物流（４０６）は、第１室（４０３）において分離ユニット（４０１）に入る。水の拡散流（４０９）は、第１室（４０３）から第２室（４０４）中に拡散し、二酸化炭素掃引成分流（４１０）は、第１室（４０３）内のアルキレングリコールと水流（４０６）に対して向流的に第２室（４０４）中に流れる。水の拡散流（４０９）は、二酸化炭素流（４１０）と混合されて、分離ユニットを出る、二酸化炭素と水の混合物を含む流（４１１）を形成する。それから水が少なくとも部分的に除去されているアルキレングリコール残留物流（４１２）は、分離ユニット（４０１）を出て蒸留トレイン（４１３）において場合によってはさらに精製される。水と二酸化炭素の混合物流（４１１）は、気液分離器（４１９）に移される。この後、分離された二酸化炭素流（４２０）は、第１の反応器（４０２）に移され、分離された水流（４２１）は、第２の反応器（４２２）に移される。加えて、酸化プロピレン流（４２３）を第１の反応器（４０２）に加える。望むならば、追加の水を、別流（４１４）を介して加えることもできる。反応器（４０２および４２２）、酸化プロピレン流（４２３）または第１の成分の別流（４１４）または追加流（示さず）を、使用して均一または不均一触媒（示さず）を場合によっては加えることができる。第１反応器（４０２）を出る、炭酸アルキレンと未反応二酸化炭素とを含む反応混合物流（４１５）は、気液分離器（４１６）において分離され、二酸化炭素流（４１７）、および炭酸アルキレンを含む流（４１８）を得る。二酸化炭素は、二酸化炭素掃引成分流（４１０）として、分離ユニット（４０１）に再循環される。追加（補給）の二酸化炭素を、追加流（４２４）を介して加えることもできる。炭酸アルキレン流（４１８）を、水流（４２１）と反応させる第２反応器（４２２）に加える。水と、アルキレングリコールとを含む反応混合物流（４０６）を分離ユニット（４０１）に再循環する。場合によっては、アルキレングリコールが分離ユニットを出た後、または反応器と反応器の間にあるあいだに触媒を除去する。

ステップｂ）において、第１の成分と掃引成分を分離し；ステップｃ）において、分離した掃引成分を、反応への供給原料として使用し；ステップｄ）において、分離した掃引成分を、水素化反応において反応させ、分離した第１の成分をそうしたステップにおいて反応させない工程の例として、ケトンを調製するための工程を挙げることができる。

したがって、本発明は、
ａ）多孔質隔壁を通りアルカノール流中に水素を拡散させることにより水素とケトンの混合物から水素を分離して水素とアルカノールの混合物を得るステップと、
ｂ）水素とアルカノールに分離するステップと、
ｃ）反応における供給原料として分離したアルカノールを使用するステップと、
ｄ）脱水素において分離したアルカノールを反応させて、水素とケトンの混合物を得るステップと
を含む工程をも提供する。有利には、こうした混合物をステップａ）に再循環してケトン生成物から水素を分離することができる。

アルカノールは、好ましくは、炭素原子２〜１０個を含む。こうしたアルカノールの例として、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、イソブタノール、ペンタノール類およびヘキサノール類が挙げられる。こうしたアルカノールは、水により脱水素して炭素原子２〜１０個を含む対応するケトンにすることができる。同様に、ケトンの混合物は、アルカノールの対応する混合物の脱水素により調製することができる。好ましい脱水素反応は、ジメチルケトン（アセトン）をイソプロパノールから得る反応；メチルエチルケトン（２−ブタノン）を２級ブタノールから調製する反応；およびジメチルケトンとメチルエチルケトンの混合物をイソプロパノールと第２級ブタノールから調製する反応である。

反応条件は、幅広く変えることができ、適していることが当業者に周知である条件であり得る。

本発明を以下の非限定的な実施例により例示する。

（実施例１）
イソプロパノールを調製するためのプロペンの水和
イソプロパノールは、酸触媒の存在においてプロペンの水和により得るすることができる。しかし、主生成物、イソプロパノールは、８０．３℃において水との共沸混合物を形成する。

第１の実施例では、掃引成分としてプロペンの補助により水とイソプロパノールの混合物を分離するためにコンピュータシミュレーションを行う。質量移動に対するステファン−マックスウエル手法を使用して、多成分気相系をモデル化する。多孔質媒体の細孔は非常に大きいので、異なるガス粒子間の摩擦に比較してガス−壁相互作用を無視できるという仮定を設けた。

以下の仕様、すなわち、
長さ（Ｌ）３メートル；
イソプロパノールと水の混合物のガス容積に対する多孔質隔壁内の細孔の全表面積（ａ）１００ｍ^２／ｍ^３；
温度（Ｔ）３５℃；
圧力（Ｐ）１気圧（すなわち、１バールに等しい）；
多孔質隔壁の厚さ（δ）０．０８６１メートル；および
以下の２成分拡散係数、
Ｄ_{Ｈ２Ｏ，ＩＰＡ}＝３．３８＊１０^−７ｍ^２／ｓ；Ｄ_{Ｈ２Ｏ，Ｃ３＝}＝１．０６＊１０^−６ｍ^２／ｓ；Ｄ_{ＩＰＡ，Ｃ３}＝２．４３＊１０^−７ｍ^２／ｓ
を有する分離ユニットに対してシミュレーションを実施した。

図５は、向流において運転された理想的な分離装置のチャネル（１）および（２）内のＩＰＡ、水およびプロペンのモル流量を、分離に沿った軸距離の関数としてのプロットした図を示す。チャネル（１）内の流れは、左から右、チャネル（２）内の流れは右から左である。

分離の程度は、ＲＤにより表すことができ、これは、第２の反応物質および掃引成分の２成分拡散係数と、生成物および掃引成分の２成分拡散係数との比、すなわち、
ＲＤ＝Ｄ_{第２の反応物質、掃引成分}／Ｄ_{生成物、掃引成分}である。上記の実施例に対して、ＲＤは、Ｄ_{Ｈ２Ｏ，Ｃ３＝}／Ｄ_{ＩＰＡ，Ｃ３＝}＝１．０６＊１０^−６／２．４３＊１０^−７＝４．３６と計算することができる。

（比較例Ａならびに実施例２および３）
数種の温度および圧力におけるアルカノールの数種の他の水和反応に対して、第１の成分および掃引成分の２成分拡散係数と、生成物および掃引成分の２成分拡散係数との比（ＲＤ）を計算した。混合物、掃引成分、温度、圧力および得られたＲ_Ｄを、表１に集約する。

表１における比較例Ａおよび実施例２に対する結果の比較から知ることができるように、掃引成分としてプロペンを使用することにより、Ｍ．Ｇｅｂｏｅｒｓらにより使用された二酸化炭素より大きい２成分拡散係数間の比（Ｒ_Ｄ）さえ得られる。

（実施例４）
実施例４は、メチルエチルケトンおよび水素を調製するための第２級ブタノールの脱水反応に対する第１の成分および掃引成分の２成分拡散係数と、生成物および掃引成分の２成分拡散係数との比（Ｒ_Ｄ）を例示する。結果を表１において示す。

（実施例５および６）
実施例５および６は、それぞれモノエチレングリコールおよびモノプロピレングリコールを調製するための工程に対する第１の成分と掃引成分の２成分拡散係数と、生成物と掃引成分の２成分拡散係数との比（Ｒ_Ｄ）を例示する。結果を表１において示す。

本発明による分離ユニットを示す３次元略図である。 本発明による工程および装置を示す略図である。 本発明によるアルカノールの分離および調製のための工程を示す略図である。 本発明によるアルキレングリコールの分離および調製のための工程を示す略図である。 向流において運転される理想的な分離ユニットのチャネル（１）および（２）におけるイソプロパノール、水およびプロペンのモル流量を分離に沿った軸距離の関数としてプロットした図である。

Claims (23)

1. 第１の成分が、多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより、成分の混合物を含む供給流から分離されるガス分離工程と、および
   掃引成分が供給原料として使用される調製工程と
   を含む統合された分離および調製工程。
2. 多孔質隔壁の両側の圧力が、基本的に等しい、請求項１に記載の工程。
3. ａ）多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより、成分の混合物から第１の成分をガス分離して第１の成分と掃引成分の混合物を得るステップと、
   ｂ）ステップａ）において得られた第１の成分と掃引成分の混合物を、場合によって分離して第１の成分および掃引成分にするステップと、
   ｃ）第１の成分を、場合によっては掃引成分と混合して反応への供給原料として使用するステップと、
   ｄ）１つ以上のステップにおいて掃引成分を反応させて生成物を得るステップと
   を含む、請求項１または請求項２に記載の工程。
4. ステップｂ）において、第１の成分と掃引成分を分離せず、
   ステップｃ）において、第１の成分と掃引成分の混合物を、反応への供給原料として使用し、および
   ステップｄ）において、第１の成分と掃引成分を相互に反応させる、
   請求項３に記載の工程。
5. 第１の成分が水であり、掃引成分がアルケンであり；ならびに第１の成分と掃引成分を水和反応において相互に反応させてアルカノールを調製する、請求項４に記載の工程。
6. アルケンが、プロペンまたは２−ブテンであり、およびアルカノールが、それぞれ、イソプロパノールまたは第２級ブタノールである、請求項５に記載の工程。
7. 第１の成分が水素であり、掃引成分がケトンであり；ならびに第１の成分と掃引成分を水素化反応において相互に反応させてアルカノールを調製する、請求項４に記載の工程。
8. ケトンが、ジメチルケトンまたはメチルエチルケトンであり、およびアルカノールが、それぞれ、イソプロパノールまたは第２級ブタノールである、請求項７に記載の工程。
9. 第１の成分が水素であり、掃引成分がアルケンまたは芳香族化合物であり；ならびに第１の成分と掃引成分を相互に反応させてアルカンを調製する、請求項４に記載の工程。
10. ステップｂ）において、第１の成分と掃引成分を分離し、
    ステップｃ）において、分離した掃引成分を、第１の反応における供給原料として使用し、ならびに分離した第１の成分を、第２の反応における供給原料として使用し、および
    ステップｄ）において、分離した掃引成分を、１つ以上のステップにおいて反応させて生成物とする、
    請求項３に記載の工程。
11. ステップｄ）において分離した掃引成分を、１つ以上のステップにおいて１つ以上の他の成分と反応させて中間生成物とし、および
    中間生成物を、１つ以上のステップにおいて分離した第１の成分と反応させて次の生成物とする、請求項１０に記載の工程。
12. ａ）多孔質隔壁を通り二酸化炭素流中に水を拡散させることにより水とアルキレングリコールの混合物から水をガス分離して水と二酸化炭素の混合物を得るステップと、
    ｂ）水と二酸化炭素を分離するステップと、
    ｃ）第１の反応器において、分離した二酸化炭素を供給原料として使用し、および第２の反応器において、分離した水を供給原料として使用するステップと、
    ｄ）第１の反応において、分離した二酸化炭素を酸化アルキレンと反応させて炭酸アルキレンを調製し、および第２の反応において、炭酸アルキレンを分離した水と反応させてアルキレングリコールを調製するステップと
    を含む、請求項１１に記載の工程。
13. ステップｄ）における炭酸アルキレンを過剰の水と反応させてアルキレングリコールと水の混合物を調製し、およびアルキレングリコールと水の混合物をステップａ）に再循環させる、請求項１２に記載の工程。
14. ステップｂ）において、第１の成分と掃引成分を分離し、
    ステップｃ）において、分離した掃引成分を反応への供給原料として使用し、および
    ステップｄ）において、分離した掃引成分を脱水素反応において反応させる、
    請求項３に記載の工程。
15. ａ）多孔質隔壁を通りアルカノール流中に水素を拡散させることにより水素とケトンの混合物から水素をガス分離して水素とアルカノールの混合物を得るステップと、
    ｂ）水素とアルカノールの混合物を水素およびアルカノールに分離するステップと、
    ｃ）反応において、分離したアルカノールを供給原料として使用するステップと、
    ｄ）脱水素において、分離したアルカノールを反応させて、水素とケトンの混合物を得るステップと
    を含む、請求項１４に記載の工程。
16. 水素とケトンの混合物をステップａ）に再循環する、請求項１５に記載の工程。
17. アルカノールが、イソプロパノールまたは第２級ブタノールであり、およびケトンが、それぞれジメチルケトンまたはメチルエチルケトンである、請求項１５に記載の工程。
18. 外管、および
    多孔質壁を備え、および第１の空間が内管内に存在し、ならびに第２の空間が内管の外表面と外管の内表面の間に存在するように外管内に配置された内管、および
    流体を第１の空間中に輸送するための第１の入口、および
    流体を第１の空間から排出するための第１の出口、および
    流体を第２の空間中に輸送するための第２の入口、および
    流体を第２の空間から排出するための第２の出口
    を備える、多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分を分離するのに適した分離ユニット。
19. 多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより、成分の混合物から第１の成分をガス分離するのに適した２つ以上の分離ユニットを備え、
    分離ユニットがそれぞれ、
    第１室、
    多孔質隔壁により第１室から隔離されている第２室、
    成分の混合物を第１室に輸送するための第１の入口、
    第１の成分の少なくとも一部分が第１室から除去された後、成分の混合物の残余を排出するための第１の出口、
    掃引成分を第２室中に輸送するための第２の入口、
    掃引成分と拡散した第１の成分の混合物を第２室から排出するための第２の出口
    を備えることができる、分離装置。
20. 容器の一側面に隣接して位置する第１の流体入口開口部および容器の反対側面に隣接して位置する第１の流体出口開口部；容器の一側面に隣接して位置する第２の流体入口開口部および容器の反対側面に隣接して位置する第２の流体出口開口部とを備える容器を備え、第１ならびに第２の入口および出口がそれぞれ、第１の入口において容器に入り、第１の出口において容器を出る第１の流体流の流れ方向と、第２の入口において容器に入り、第２の出口において容器を出る第２の流体流の流れ方向とが、相互に基本的に垂直であるように位置し；ならびに２つの流体間の多孔質隔壁が、第１の流体流に対してシールされ、第２の流体流に対して流体連結され、それにより、多孔質材料の上部プレートと下部プレートにより少なくとも部分的に画定され、多孔質材料の上部プレートと下部プレートの間に少なくとも部分的に位置する第１流のための外部流動空間と、上部プレートと下部プレートの反対側面により少なくとも部分的に画定され、上部プレートと下部プレートの反対側面の間に少なくとも部分的に位置する第２流のための内部流動空間とを形成して外部流動空間からの流体の流れが内部流動空間内に入るのを防止するプレート状構造体の積層体を備える、請求項１９に記載の分離装置。
21. 実質的に垂直に延在する容器、
    管の上端部が、上部管板に固定され、および上部管板の上方の頂部流体室と流体連結し、ならびに下端部が、下部管板に固定され、および下部管板の下方の底部流体室と流体連結している、中心縦軸に平行に容器内に配置された、多孔質壁を備える複数の管と、
    第１の流体を頂部流体室に供給するための供給手段、および
    底部流体室内に配置された流出出口、
    上部管板、下部管板、管の外部表面および容器壁との間の空間に第２の流体を供給するための供給手段、および
    管の外部表面と容器壁の間のかかる空間からの流出出口
    を備える多管式分離装置。
22. 多孔質隔壁のそれぞれの側面における圧力を基本的に等しく維持するための圧力バランス用の手段をさらに備える、請求項１８から２１のいずれか一項に記載の分離ユニットまたは装置。
23. 多孔質隔壁を通り掃引成分流中に第１の成分を拡散させることにより成分の混合物から第１の成分をガス分離するのに適した１つ以上の分離ユニットを備え、１つ以上の第１室、第１室もしくは第１室群から多孔質隔壁により分離された１つ以上の第２室、１つ以上の入口および１つ以上の出口とを備える分離装置、
    １つ以上の入口および１つ以上の出口とを備え、１つ以上の分離ユニットの出口が、１つ以上の反応器の１つ以上の入口に直接または間接に連結されている１つ以上の反応器
    を備える、工業用装置。

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