JP2007026694A - 固体高分子型燃料電池用セパレータ及び固体高分子型燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】 接触抵抗が10mΩ・cm²以下と低く、燃料電池の長時間連続運転後にも低接触抵抗が維持されるステンレス鋼製セパレータを提供する。
【解決手段】 大きさ：0.01〜1μmのマイクロピットが表面全域に形成されたステンレス鋼製セパレータであり、5μm×5μmの表面領域当り200個以上のマイクロピットが形成されていることが好ましい。マイクロピットは、Cr，Mo含有ステンレス鋼を非酸化性酸液で浸漬処理することにより形成され、カーボンペーパの繊維表面にある凹凸に対するマッチング性に高い表面形態にステンレス鋼表面を改質する。
【選択図】 図２

Description

本発明は、低温稼動が可能でメンテナンスも容易な固体高分子型燃料電池に組み込まれるステンレス鋼製セパレータに関する。

固体高分子型燃料電池は、１００℃以下の低温で動作可能であり、短時間で起動する長所を備えている。しかも、各部材が固体からなる簡素な構造のため、メンテナンスが容易であるばかりでなく、振動や衝撃に曝される用途にも適用できる。更に、出力が高いため小型化に適し、燃料効率が高く騒音が小さい等の長所も備えている。

１セル当りの発電量が極僅から燃料電池から実用に供せられる電力量を取り出すには、固体高分子膜をセパレータで挟んだセルを一単位とし、多数のセルをスタックする必要がある。固体高分子膜を挟むセパレータには、導電性が良好で低い接触抵抗が要求されるため、従来から黒鉛質のセパレータが用いられている。しかし、黒鉛質セパレータは脆く、過度な振動や衝撃が加えられると割れやすい。低い加工性のため複雑形状の製品を作製する上で切削加工を余儀なくされ、脆い材質から厚肉製品とならざるを得ない。その結果、黒鉛質セパレータでは、コンパクト化の要求に十分応えることができず、製造コストが高くなる。

そこで、黒鉛に代えてステンレス鋼をセパレータに使用することが検討されている(特許文献１，２)。ステンレス鋼は、高強度で延性に優れているため薄肉化が可能であり、プレス成形等の安価な加工法で目標形状に成形できる長所を備えている。また、ステンレス鋼の構成成分であるＣｒ，Ｍｏ，Ｆｅ等の酸化物，水酸化物から形成される不動態皮膜によって鋼板表面が覆われ、不動態皮膜のバリア効果により下地鋼の腐食が抑制される。
特開平9-157801号公報 特開2000-239806号公報

不動態皮膜は、耐食性向上には有効であるが半導体的な特性を呈し、下地鋼と比較して電気伝導性に劣っている。そのため，通常の不動態皮膜が生成しているステンレス鋼をセパレータに使用すると、電極との接触抵抗が大きく、電池反応で生じた電気エネルギーがジュール熱として消費され、燃料電池の発電効率が低下する。
優れた耐食性を活用しながらステンレス鋼をセパレータに適用するにはステンレス鋼表面の接触抵抗を下げる必要があり、接触抵抗低減手段として貴金属コーティングやステンレス鋼表面の粗面化等が検討されている。

しかし、高価な貴金属のコーティングは、燃料電池のコストを上昇させることにもなり、経済面から燃料電池の普及に制約を加える。しかも、貴金属コーティングでは孔食の起点となるピンホールが皮膜に形成されやすいので、厳重な製品管理が必要になる。厚めっきによってピンホールのない貴金属皮膜を形成することも可能であるが、高価な貴金属を多量消費しコスト低減のネックとなる。
粗面化処理でステンレス鋼の接触抵抗を下げる場合、塩化第二鉄浴中の交番電解法が一部で採用されているが、電解処理であるため設備が大掛かりになりやすい。

ショットブラストや酸洗，エッチングでステンレス鋼を粗面化し、接触抵抗を低減することも知られている。特許文献３では、ショットブラストや酸洗によりセパレータの表面粗さをＲa０.１〜１０μｍに調整すると接触抵抗が低下するとされている。特許文献４では、酸洗によりセパレータの表面粗さをＲa０.０１〜１.０μｍに調整すると接触抵抗が低下するとされている。
特開平11-297338号公報 特開2003-223904号公報

特許文献５では、ステンレス鋼に導電性炭化物系金属介在物や硼化物系金属介在物を析出させたステンレス鋼の表面をショットブラスト又は酸洗することにより導電性介在物の頭出し処理を行い、接触抵抗を低減している。しかし、ステンレス鋼に導電性介在物を形成させる工程やショットブラスト，酸洗等の工程の追加が必要となり，製造コストが高くなる。更に、クロム炭化物の析出は耐食性の発現に必要なＣｒの消費を意味し、耐食性の低下を招き燃料電池内の過酷な環境下では十分な耐食性が確保できない。
特開2001-32056号公報

電解エッチングによるステンレス鋼の粗面化も検討されている(特許文献６)。電解エッチングでステンレス鋼に凹凸を付けて林立した突起を燃料電池の電極と接触させると，接触面積が増大して接触抵抗が低減する。しかし、電解粗面化処理で生じた凹凸はピッチが大きく、カーボンや金めっき層に匹敵する低接触抵抗を得るためには不十分である。電解処理であるため、設備が大掛かりになりやすいことも問題である。
特願2000-276893号

本発明者等は、セパレータ用ステンレス鋼を低接触抵抗化する手段を種々検討し、表面形態が接触抵抗に及ぼす影響を調査した。その結果，Ｒa，Ｒy等を指標としてセパレータの表面粗さを単に調整するだけでは不十分であり、ミクロな表面形状が接触抵抗の低減に大きな影響を与えていることを見出した。すなわち、セパレータと接触するカーボンペーパのカーボン繊維にマッチングする表面形状にステンレス鋼の表面を改質できれば、接触抵抗を大幅に低減でき、且つ長期にわたって低接触抵抗を維持できる。

本発明は、かかる観点から完成されたものであり、カーボン繊維とほぼ同じサイズのマイクロピットをステンレス鋼表面に多数形成することにより、カーボンペーパのカーボン繊維に対するセパレータの接触状態を改良し、接触抵抗の低減、ひいては発電効率の向上に有効な固体高分子型燃料電池用セパレータを提供することを目的とする。

本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは、大きさ：０.０１〜１μｍのマイクロピットが表面全域に形成されており、好ましくはＣｒ：１６〜４０質量％，Ｍｏ：１〜５質量％を含むステンレス鋼板から作製されている。マイクロピットの分布は、５μｍ×５μｍの表面領域当り２００個以上が好ましい。

マイクロピットの形成により、好ましくは５μｍ×５μｍの表面領域においてＡＦＭで測定した表面粗さがＲa≧０.０１μｍ，０.２μｍと５μｍのパワースペクトル密度の比が０.１以上に調整されている。また、電極と接触する面の投影面積に対する表面積増加率{(表面積／投影面積)−１}×１００が１５％以上であり、プローブ先端径５μｍの表面粗さ計で測定した値として表電極部と接触する面の表面粗さが好ましくはＲa≦０.５μｍである。

本発明者等は、セパレータと電極間の接触形態が接触抵抗の低減に重要な因子となっているとの前提で、電極となるカーボンペーパを顕微鏡観察した。カーボンペーパは、直径約１０μｍのカーボン繊維を織り込んで作製されており、個々のカーボン繊維の表面にサブミクロンオーダーの凹凸が歯車状に分布していた(図１)。繊維表面にある凸部と凸部の間もサブミクロンオーダーであった。

セパレータ表面がカーボン繊維(電極)の表面形態にマッチングしやすい形態になっていると、電極面に最適状態でセパレータが接触し、接触抵抗の低下が可能になると考えられる。カーボン繊維／セパレータの接触状態のモデル図(図２)にみられるように、平滑なセパレータではカーボン繊維の突起部でカーボンペーパに接触するだけであり、接触面は非常に小さい(a)。

酸化性酸を用いた従来の酸洗やエッチングでは表面粗さを大きくすることにより、カーボンペーパとの接触点増加，ひいては接触抵抗の低減を図っている(b)。粗面化はステンレス鋼表面の結晶粒界に沿って進行するエッチングの結果であり、比較的大きなピッチの凹凸が形成される。そのため、従来法で粗面化されたセパレータは、カーボンペーパとの接触点が理論的に繊維表面の凸部に限られ、接触抵抗の低減には限界がある。粗面化されたステンレス鋼表面が比較的短時間で変質し、接触抵抗が上昇することも欠点である。

これに対し、非酸化性酸を用いた表面処理では、結晶粒界の存在に関係なく結晶粒内に微細な凹凸ピット(以下、"マイクロピット"という)をステンレス鋼全面に形成できる。マイクロピットのサイズやピッチは非酸化性酸との接触条件(濃度，温度，時間等)によって調整でき、カーボン繊維の凹凸と同じオーダの大きさ(０.０１〜１μｍ)にするとカーボンペーパの繊維に対する馴染みが改善され十分に低い接触抵抗が得られる(c)。

本発明が対象とするステンレス鋼は、Ｃｒ：１５〜４０質量％，Ｍｏ：１〜５質量％を含むフェライト系ステンレス鋼である。
Ｃｒはステンレス鋼の耐食性確保に必須の成分である。低ｐＨで腐食性の強い燃料電池のセル内環境を想定すると、１５質量％以上のＣｒが必要である。Ｃｒの増量は耐食性の向上に有効であるが加工性低下の原因となるので、上限を４０質量％とする。

Ｍｏは、カーボンペーパの繊維に対する馴染みを改善するマイクロピットの形成に必要な成分である。Ｍｏ含有量が１質量％未満では、非酸化性酸を用いた浸漬処理でマイクロピットが形成されず全面溶解になるので接触抵抗の低減に有効でない。しかし、５質量％を超える過剰量のＭｏが含まれると、ステンレス鋼が硬質化して加工性が低下する。
Ｃｒ，Ｍｏ以外に、Ｃ，Ｎ，Ｓｉ，Ｐ，Ｓ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｔｉ，Ｎｂ，Ａｌ，Ｖ等を含むステンレス鋼も使用可能である。

Ｃ，Ｎは、ステンレス鋼の加工性，低温靭性に悪影響を及ぼすので可能な限り低減すべきであり、好ましくは共に０.０２質量％以下とする。Ｓｉは、ステンレス鋼を硬質化して加工性を低下させるので、好ましくは０.５質量％以下とする。Ｐは、セパレータが曝される燃料電池の内部環境における耐食性向上に有効な成分であるが、過剰添加は加工性に悪影響を与えるので、添加する場合には０.０３〜０.０８質量％の範囲でＰ含有量を選定する。Ｓは、耐食性に有害な成分であるので可能な限りの低減が必要であり、好ましくは０.００５質量％以下に規制する。

Ｎｉ，Ｃｕは、溶出しやすい元素であるので多量含有を避け、好ましくは上限をＮｉ：０.５質量％，Ｃｕ：０.８質量％とする。なかでも、溶出したＮｉイオンが触媒層に到達すると、触媒が被毒し電池性能が低下する。少量の添加は酸性雰囲気での耐全面腐食性を改善し、フェライト系ステンレス鋼の低温靭性を向上させる作用も呈するので、添加する場合にはＮｉ：０.１５〜０.３５質量％，Ｃｕ：０.２０〜０.５０質量％の範囲でＮｉ，Ｃｕ含有量を選定することが好ましい。

Ｔｉ，Ｎｂは、鋼中のＣ，Ｎを固定し加工性を改善する作用を呈するので、必要に応じて共に０.０３〜０.２５質量％の範囲で添加される。Ｎの固定にＡｌを使用する場合、０.０４〜０.２５質量％の範囲でＡｌ含有量を選定する。Ｖは、燃料電池の内部環境における耐食性を改善する作用があり、必要に応じて０.２〜１.０質量％の範囲で添加される。更に特性を大きく変化させない限り、他の合金成分を添加することも可能である。

所定組成に調整されたＭｏ含有フェライト系ステンレス鋼を非酸化性酸液に浸漬すると、鋼板表面全域に多数のマイクロピットが形成される。非酸化性酸液を用いた浸漬処理では、マイクロピットの大きさが１μｍ以下(好ましくは、０.５μｍ以下)となるようにステンレス鋼の種類に応じて酸の種類，濃度，温度，浸漬時間等の浸漬条件を調整する。たとえば、３０Ｃｒ-２Ｍｏ鋼では、濃度：１０〜２０質量％，液温：４０〜６０℃の塩酸浴に０.５〜１０分浸漬する条件が採用される。硫酸を使用する場合には、濃度：１０〜２０質量％，液温：５０〜８０℃の硫酸浴に０.５〜２０分浸漬する。

非酸化性酸液にステンレス鋼を浸漬すると、鋼板表面の溶解が始まる。Ｍｏを含む高耐食フェライト系ステンレス鋼の場合、全面溶解ではなく部分的な孔食状の溶解が生じマイクロピットが形成される。このときの溶解は、結晶粒界の分布形態とほとんど無関係で結晶粒内にも発生し、鋼板表面にほぼ均一な密度でマイクロピットが分布する。マイクロピットはサブミクロンオーダーまで成長するが、その間に他の表面域でも多数のピットが発生し、結果として表面全域を覆う分布でマイクロピットが形成される。マイクロピットの増加に応じて接触抵抗が低減し、ステンレス鋼表面全域にマイクロピットが形成された時点で最も低い接触抵抗が得られる。

浸漬処理を更に継続すると、マイクロピットが相互に連絡・一体化し、通常のエッチングで粗面化された鋼表面にみられる凹凸と同様な表面形態になり、接触抵抗が増加する。
マイクロピットは、大きさが０.０１〜１μｍ(好ましくは０.０５〜１μｍ，更に好ましくは０.１〜０.５μｍ)の範囲に調整されている。大きさ：０.０１〜１μｍは、カーボンペーパの繊維表面の凹凸サイズと同じオーダにあり、カーボンペーパに対するセパレータの馴染みを向上させる。大きさが０.０１μｍ以下のピットではカーボンペーパの繊維表面に対する接触面積の増加は期待できず、逆に１μｍを超える大きさではカーボン繊維表面とマッチングしにくくなり接触面積が却って低減する。

マイクロピットは、５μｍ×５μｍの表面領域当り２００個以上(好ましくは、５００個以上)の密度でセパレータ表面に分布していることが好ましい。２００個未満の分布密度では平滑面が占める割合が多くなり、十分な接触抵抗低減効果が得られず、燃料電池セル内環境下での接触抵抗が増大する。
また、タッピングモード原子間力顕微鏡(ＡＦＭ)で測定した５μｍ×５μｍの表面領域における平均粗さがＲa≧０.０１μｍ(好ましくは、Ｒa≧０.０２μｍ)であり、ＡＦＭデータを用いて計算した二次元等方性パワースペクトル密度(2D isotropic PSD)において波長０.２μｍと波長５μｍのパワースペクトル密度比(０.２／５：ＰＳＤ)が０.１以上(好ましくは、０.５以上)である。

二次元等方性パワースペクトル密度は、表面形態の評価に際しＲa，Ｒyのような粗さの指標でなく、凹凸の山と山との間隔といった凹凸のピッチを表現するのに適している。セパレータの好ましい表面形態は、カーボン繊維表面の凹凸にマッチングするサブミクロンオーダーの凹凸が存在することである。低接触抵抗を示すセパレータでは、サブミクロンオーダーのパワースペクトル密度とミクロンオーダーのパワースペクトル密度の比(サブミクロンオーダーのパワースペクトル密度／ミクロンオーダーのパワースペクトル密度)が大きくなる必要がある。たとえば、サブミクロンオーダーとして波長０.２μｍのパワースペクトル密度，ミクロンオーダーとして波長５μｍのパワースペクトル密度をとったとき、その比(０.２／５：ＰＳＤ)が０.１以上(好ましくは、０.５以上)で接触抵抗の低減が可能になる。

セパレータ表面に存在するマイクロピットの分布密度は、表面積の増加量によっても特定できる。マイクロピットによりセパレータの実効表面積は増加するが、実効表面積の増加割合は、鋼板表面の投影面積に対する比率として定量化できる。すなわち、ＡＦＭ測定で得られた実効表面積をＳ₁，投影面積をＳ₀とすると、表面積増加率ΔＳ(％)は{(Ｓ₁／Ｓ₀)−１}×１００として算出される。
大きな表面積増加率ΔＳはセパレータ表面に多数のマイクロピットがあることを意味し、ΔＳ≧１５％(好ましくは、ΔＳ≧２０％)でカーボンペーパの繊維表面に対するセパレータの接触状態が改善され、接触抵抗の低減効果が顕著になる。

表面積増加率ΔＳ≧１５％に併せて、先端径５μｍのプローブで測定した表面粗さがＲa≦０.５μｍであることが好ましい。先端径５μｍのプローブは、ミクロンオーダーの凹凸が測定対象であり、Ｒa≦０.５μｍの測定値はカーボン繊維との接触に寄与しない凹凸が少ないことを意味する。逆にＲa＞０.５μｍであれば、増加した表面がカーボン繊維との接触に働かないばかりでなく、不必要な表面積の増加に伴って金属製セパレータから金属イオンとなって溶出する量が多くなり、燃料電池の性能を低下させる。

３０Ｃｒ-２Ｍｏ，２２Ｃｒ-１.２Ｍｏ，１８Ｃｒ-２Ｍｏ，１８Ｃｒの合計４種類のフェライト系ステンレス鋼をセパレータ素材に使用し、酸浸漬がステンレス鋼の表面形態に及ぼす影響を調査した。何れのステンレス鋼に対しても酸浸漬に先立って、濃度：５質量％，液温：６０℃のオルトケイ酸ソーダ溶液に１０秒間浸漬する脱脂処理を施した。
濃度：１０質量％，液温：５０℃の塩酸溶液を用いて脱脂処理後のステンレス鋼を浸漬処理した。浸漬処理後、直ちに水洗し、ドライヤーで乾燥させた。浸漬処理では、接触抵抗に及ぼす表面形態の影響を調査するため浸漬時間を種々変化させた。比較のため、６０質量％硝酸と３６質量％塩酸とを体積比１：３で混合した王水及び２.５質量％フッ酸-８質量％硝酸の混酸を酸液に用い、同様に浸漬処理した。

浸漬処理されたステンレス鋼から試験片を切り出し、初期接触抵抗及び湿潤試験後の接触抵抗を測定した。初期接触抵抗は、試験片を室内に７２時間放置した後、試験片にカーボンペーパを荷重：１ＭＰａで接触させ、ステンレス鋼／カーボンペーパの接触抵抗を測定した。湿潤試験後の接触抵抗は、燃料電池の内部環境を模擬した温度：７０℃，湿度：９８％RHの湿潤環境下に７２時間放置した試験片に同様にカーボンペーパを荷重：１ＭＰａで接触させ、接触抵抗を測定した。

浸漬処理していないステンレス鋼の接触抵抗は、３０Ｃｒ-２Ｍｏで４０ｍΩ・ｃｍ²，２２Ｃｒ-１.２Ｍｏで２１０ｍΩ・ｃｍ²，１８Ｃｒ-２Ｍｏで５０ｍΩ・ｃｍ²，１８Ｃｒで５５０ｍΩ・ｃｍ²であったが、何れも酸浸漬によって接触抵抗が大幅に低下した。また、低位の接触抵抗が得られる浸漬時間は鋼種によって異なっていた。

浸漬処理された各ステンレス鋼をSEM観察して表面形態を調査した結果、塩酸浸漬したステンレス鋼の表面は、王水浸漬や混酸浸漬したステンレス鋼と明らかに異なる形態になっていた。FE-SEMで撮影した表面画像からマイクロピットをカウントし、マイクロピットの分布密度を５μｍ×５μｍの表面領域当りの個数として求めた。
マイクロピットが５μｍ×５μｍの表面領域当り２００個以上になると、表１にみられるように酸浸漬で低接触抵抗を示し、低接触抵抗が湿潤試験７２時間後も維持されている。他方、２００個未満の分布密度では、酸浸漬で接触抵抗が十分に低減せず、湿潤試験後にも接触抵抗が大幅に増加した。

次いで、３０Ｃｒ-２Ｍｏを例にとって、１０質量％の塩酸(５０℃)を用いた浸漬処理で浸漬時間を変化させ、浸漬時間が接触抵抗，表面粗さに及ぼす影響を調査した。なお、表面粗さは、先端径：５μｍの触針式表面粗さ計で測定した。
表２の測定結果にみられるように、表面粗さは浸漬処理の前後や浸漬時間に関係なくＲa：０.１６〜０.１７μｍの範囲にあったが、浸漬処理によって接触抵抗が大幅に低減していた。処理時間５分では未処理と同じＲaを示しているが、表面積増加率は４５.６％と非常に大きくなっていた。表２の結果は、表面粗さＲaの調整で接触抵抗を低減する従来法(特許文献３，４)からは窺い知れないことを意味する。

接触抵抗の低減が単純な表面粗さＲaで説明できないことから、浸漬処理されたステンレス鋼の表面形態をより詳細に調査するため、走査型プローブ顕微鏡(Nanoscope IIIa型，D3100：デジタル・インスツルメント社製)，タッピングモード原子間力顕微鏡(AFM)を用い、スキャンサイズ：５μｍ×５μｍでステンレス鋼表面を観察した。AFMで測定した微小領域の表面粗さを表３に示す。

予めカーボンペーパの繊維表面もAFM分析にかけ、表面形状を求めた。カーボンペーパには、図３の断面プロファイルにみられるようにサブミクロンオーダーの凹凸があり、凹凸のピッチ(波長)はほぼ０.２μｍであった。
次いで、測定により得られたAFMデータを用い二次元等方性パワースペクトル密度によりステンレス鋼の表面形状を評価した。二次元等方性パワースペクトル密度による表面形態の評価は、Ｒaがほぼ同じであってもステンレス鋼表面にある凹凸のスケールに違いがある場合に有効である。

二次元等方性パワースペクトル密度の計算結果を示す図４にみられるように、塩酸浸漬したステンレス鋼は、未処理ステンレス鋼に比較して短波長，長波長共にスペクトル密度が増大している。カーボンペーパの繊維表面の波長が約０.２μｍであり、これに対応した波長０.２μｍの比率が大きな表面形態は５分の浸漬処理で得られ、６０分の浸漬処理では波長０.２μｍの占める割合が低下していた。波長０.２μｍの占める割合に呼応し、浸漬処理６０分に比較して浸漬処理５分で大幅に低い接触抵抗が得られた。この結果は、単なる表面粗さＲaではなく、短波長の比率を大きくした表面形態が接触抵抗の低減に有効であることを示している。

塩酸に５分浸漬処理したステンレス鋼の表面を観察したSEM像(図５)は、表面全域にマイクロピットが形成されていることを示している。この表面を先端径：５μｍの触針式表面粗さ計で測定してもＲa：０.１６μｍと従来の酸洗材と大差ないが、AFM像の断面解析で求められる断面プロファイルではカーボンペーパの繊維表面にある凹凸とほぼ同じピッチの凹凸が形成されていることが判る。その結果、図２(c)で説明した良好なマッチング性でカーボンペーパにステンレス鋼が接触し、接触抵抗が４ｍΩ・ｃｍ²と低い値を示したものと考えられる。

他方、王水に５分浸漬したステンレス鋼(図６a)は、ミクロンオーダーの凹凸が生じていたが、サブミクロンオーダーの凹凸が占める割合は大幅に少なかった。混酸に５分浸漬したステンレス鋼(図６b)は、表面形態がほとんど変化しなかった。これらの接触抵抗は、それぞれ９.８ｍΩ・ｃｍ²，１９.５ｍΩ・ｃｍ²と大きな値であった。
更に、塩酸に５分浸漬した材料をセパレータ形状にプレス成形した。プレス成形材の電極に接触する部分の表面をSEM観察したところプレス成形前とほとんど変化していなかった。接触抵抗は、４.６ｍΩ・ｃｍ²であり、プレス成形によっても接触抵抗の実質的な増加はなかった。

次いで、酸浸漬処理したステンレス鋼製セパレータを燃料電池の燃料極側，酸化極側に組み込み、燃料電池を１００時間連続運転し、接触抵抗の増加，出力変化を調査した。
表４の調査結果にみられるように、No.１〜３のステンレス鋼製セパレータを組み込んだ燃料電池では、１００時間の連続運転後も出力低下がなく、接触抵抗の増加量も５ｍΩ・ｃｍ²以下に抑えられていた。接触抵抗の変化を表面積増加率で整理すると、表面積増加率：１５％以上の表面形態に調整されたセパレータは、１００時間の連続運転後にも低接触抵抗を維持していた。

他方、マイクロピットを形成していない１８Ｃｒステンレス鋼製セパレータでは、接触抵抗の増加量が大きく出力が低下した。また、表面積増加率が１５％に達しないステンレス鋼製セパレータでは、連続運転後に接触抵抗が大幅に上昇し、それに伴って出力も低下した。
この対比からステンレス鋼表面にマイクロピットを形成することにより長期間にわたって低接触抵抗，高出力が維持され、燃料電池に適した特性が付与されていることが判る。また、表面積増加率を１５％以上とした表面形態でＲaを０.５μｍ以下に抑えることによっても、同様に低接触抵抗の維持，燃料電池出力の低下防止に有効なステンレス鋼製セパレータとなる。

以上に説明したように、非酸化性酸液を用いた浸漬処理で鋼表面にマイクロピットを形成したステンレス鋼製セパレータは、カーボンペーパの繊維表面にある凹凸に対するマッチングが高く、カーボン電極との間に良好な接触状態が保たれる。そのため、低接触抵抗が達成され、燃料電池の長時間連続運転後にも低接触抵抗の増加が抑えられているので、発電効率の向上に適した燃料電池燃料電池用セパレータとして使用される。

カーボンペーパを編成するカーボン繊維のSEM像 カーボン繊維に対するセパレータの馴染みを説明するための模式図 カーボン繊維表面にある凹凸の分布を示すグラフ 非酸化性酸液を用いた酸浸漬の処理時間に応じて表面形態が変わることを示したグラフ 塩酸浸漬した３０Ｃｒ-２Ｍｏステンレス鋼の表面形態，接触抵抗を示す図表 王水浸漬(a)，混酸浸漬(b)した３０Ｃｒ-２Ｍｏステンレス鋼の表面形態を示すSEM像

Claims (6)

1. 大きさ：０.０１〜１μｍのマイクロピットが表面全域に形成されているステンレス鋼板からなることを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ。
2. ５μｍ×５μｍの表面領域当り２００個以上のマイクロピットが形成されている請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
3. ５μｍ×５μｍの表面領域においてＡＦＭで測定した表面粗さがＲa≧０.０１μｍ，０.２μｍと５μｍのパワースペクトル密度の比が０.１以上である請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
4. 電極と接触する面の投影面積に対する表面増加率{(表面積／投影面積)−１}×１００が１５％以上であり、プローブ先端径５μｍの表面粗さ計で測定した値として表電極部と接触する面の表面粗さがＲa≦０.５μｍである請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
5. ステンレス鋼がＣｒ：１６〜４０質量％，Ｍｏ：１〜５質量％を含んでいる請求項１〜４何れかに記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
6. 請求項１〜５何れかに記載のセパレータを組み込んだ固体高分子型燃料電池用セパレータ。