JP2003236366A - 石炭を燃料電池品質の水素及び隔離可能な状態の二酸化炭素に変換する方法 - Google Patents
石炭を燃料電池品質の水素及び隔離可能な状態の二酸化炭素に変換する方法Info
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】 石炭を燃焼させて、二酸化炭素、酸素減損空
気及び水素を生成する。 【解決手段】 ２つの流動層反応装置と、第３の移送ラ
イン反応装置との組み合わせを使用し、第１の流動層反
応装置１０には石炭粒子を供給、高温蒸気によって流動
化され、第２の流動層反応装置１２は高温蒸気によって
流動化され、第３の反応装置１４は圧縮空気により流動
化される。これら３つの反応装置を循環される固体はカ
ルシウム化合物（ＣａＯ、ＣａＣＯ3及びその混合物と
して存在する）と、鉄化合物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3及びそ
の混合物として存在する）とを含む。石炭はＣａＯが存
在する中で蒸気によりガス化されて、ＣＯ2アクセプタ
プロセスによりＣａＣＯ3と、水素とを生成する。中央
の流動層反応装置の炭素は第３の反応装置のＦｅ2Ｏ3と
反応し、中央の流動層反応装置の温度はＣａＣＯ3をＣ
ａＯに分解するのに十分なほど高い。
気及び水素を生成する。 【解決手段】 ２つの流動層反応装置と、第３の移送ラ
イン反応装置との組み合わせを使用し、第１の流動層反
応装置１０には石炭粒子を供給、高温蒸気によって流動
化され、第２の流動層反応装置１２は高温蒸気によって
流動化され、第３の反応装置１４は圧縮空気により流動
化される。これら３つの反応装置を循環される固体はカ
ルシウム化合物（ＣａＯ、ＣａＣＯ3及びその混合物と
して存在する）と、鉄化合物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3及びそ
の混合物として存在する）とを含む。石炭はＣａＯが存
在する中で蒸気によりガス化されて、ＣＯ2アクセプタ
プロセスによりＣａＣＯ3と、水素とを生成する。中央
の流動層反応装置の炭素は第３の反応装置のＦｅ2Ｏ3と
反応し、中央の流動層反応装置の温度はＣａＣＯ3をＣ
ａＯに分解するのに十分なほど高い。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、石炭、空気及び高
温の蒸気を湿式の、実質的に不純物を含まない水素の第
１の流れと、「隔離可能な状態の（sequestration−rea
dy）」二酸化炭素、すなわち、相対的に不純物を含ま
ず、より高い圧力であることにより、その排気処分を従
来より容易にしたＣＯ2から成る第２の流れ、及び酸素
減損空気から構成される第３の流れという３つの別個の
ガス流れに変換する方法及び装置に関する。
温の蒸気を湿式の、実質的に不純物を含まない水素の第
１の流れと、「隔離可能な状態の（sequestration−rea
dy）」二酸化炭素、すなわち、相対的に不純物を含ま
ず、より高い圧力であることにより、その排気処分を従
来より容易にしたＣＯ2から成る第２の流れ、及び酸素
減損空気から構成される第３の流れという３つの別個の
ガス流れに変換する方法及び装置に関する。
【０００２】更に特定すれば、本発明は、高温蒸気又は
圧縮空気のいずれかを装入され、被制御ガス化反応の生
成物として燃料電池で使用するための実質的に不純物を
含まない水素を生成する複数の反応装置の間で石炭、カ
ルシウム化合物及び鉄化合物の混合物を循環させるプロ
セスに関する。本発明によるプロセスの結果、二酸化硫
黄の残留量を有する分離可能で、且つ実質的に不純物を
含まない二酸化炭素廃気と、例えば、下流側の発電サブ
システムで使用できる高温の熱を含む酸素減損空気流れ
とが得られる。本発明の酸化／還元反応は従来の化石燃
料混合燃焼システムより熱力学的にはるかに効率が良
く、熱及びガスタービンエンジンで使用するための燃焼
ガスを発生するために石炭又は他の化石燃料、あるいは
バイオマス燃料を使用する従来の方法と比較して著しく
大きな環境上の利点を提供する。
圧縮空気のいずれかを装入され、被制御ガス化反応の生
成物として燃料電池で使用するための実質的に不純物を
含まない水素を生成する複数の反応装置の間で石炭、カ
ルシウム化合物及び鉄化合物の混合物を循環させるプロ
セスに関する。本発明によるプロセスの結果、二酸化硫
黄の残留量を有する分離可能で、且つ実質的に不純物を
含まない二酸化炭素廃気と、例えば、下流側の発電サブ
システムで使用できる高温の熱を含む酸素減損空気流れ
とが得られる。本発明の酸化／還元反応は従来の化石燃
料混合燃焼システムより熱力学的にはるかに効率が良
く、熱及びガスタービンエンジンで使用するための燃焼
ガスを発生するために石炭又は他の化石燃料、あるいは
バイオマス燃料を使用する従来の方法と比較して著しく
大きな環境上の利点を提供する。
【０００３】
【従来の技術】２１世紀中も、合衆国は、電力を発生す
るために使用されるガスタービンエンジンの一次燃料源
として、天然ガス、石油及び石油抽出物などの化石燃料
に大きく依存し続けるであろう。最近、燃料電池でほぼ
不純物を含まない水素を使用することが他の従来の化石
燃料／空気燃焼技術と比較してより効率的であり且つ実
質的に汚染を生じないことがわかった。水素燃料電池
は、クリーンな燃焼燃料源という合衆国のエネルギー需
要の多くを解決する理想的な方法である。しかし、石炭
のような容易に入手できる安価なエネルギー資源から大
量の不純物を含まない水素を生成することができる熱力
学的に効率が良く且つ経済的な方法は依然として求めら
れている。
るために使用されるガスタービンエンジンの一次燃料源
として、天然ガス、石油及び石油抽出物などの化石燃料
に大きく依存し続けるであろう。最近、燃料電池でほぼ
不純物を含まない水素を使用することが他の従来の化石
燃料／空気燃焼技術と比較してより効率的であり且つ実
質的に汚染を生じないことがわかった。水素燃料電池
は、クリーンな燃焼燃料源という合衆国のエネルギー需
要の多くを解決する理想的な方法である。しかし、石炭
のような容易に入手できる安価なエネルギー資源から大
量の不純物を含まない水素を生成することができる熱力
学的に効率が良く且つ経済的な方法は依然として求めら
れている。
【０００４】蒸気を発生するための熱を生成するのに加
えて自由水素を生成するために石炭を酸化する（燃焼さ
せる）従来のシステムは様々にある。それらのシステム
には、例外なく、重大な環境問題を引き起こすという欠
点がある。それは、燃焼する石炭から酸化炭素化合物及
び酸化硫黄化合物が大気中に放出される可能性があるた
めである。また、従来の水素生成方法は化石燃料／空気
の燃焼のその他の生成物から水素を回収し、隔離しよう
とするために効率が悪く、機器コストが高いという問題
も抱えている。
えて自由水素を生成するために石炭を酸化する（燃焼さ
せる）従来のシステムは様々にある。それらのシステム
には、例外なく、重大な環境問題を引き起こすという欠
点がある。それは、燃焼する石炭から酸化炭素化合物及
び酸化硫黄化合物が大気中に放出される可能性があるた
めである。また、従来の水素生成方法は化石燃料／空気
の燃焼のその他の生成物から水素を回収し、隔離しよう
とするために効率が悪く、機器コストが高いという問題
も抱えている。
【０００５】更に、石炭燃焼システムから発生する二酸
化炭素は大気中に温室効果をもたらし、地球の温暖化を
招く危険があることも良く知られている。石炭の燃焼に
より発生する他の種類の空気汚染には、粉砕石炭の燃焼
の結果として形成される灰の微細な粒子などの粒子放
出、並びに望ましくない窒素酸化物、主にＮＯ及びＮＯ
2の放出などがある。
化炭素は大気中に温室効果をもたらし、地球の温暖化を
招く危険があることも良く知られている。石炭の燃焼に
より発生する他の種類の空気汚染には、粉砕石炭の燃焼
の結果として形成される灰の微細な粒子などの粒子放
出、並びに望ましくない窒素酸化物、主にＮＯ及びＮＯ
2の放出などがある。
【０００６】従って、大気を汚染せずに、経済的に且つ
熱力学的に効率良く、発電時に使用するための相対的に
不純物を含まない自由水素を生成することが強く求めら
れている。また、石炭の燃焼中に生成される二酸化炭素
放出物及び二酸化硫黄放出物の性質及びその範囲を、そ
れらを大気中に放出せずに酸化汚染物質の隔離及び廃棄
を行うことにより制御することも求められている。石炭
や他の化石燃料を使用して、燃焼の副産物、特にＣＯ2
をより高い圧力で且つ相対的に不純物を含まない状態で
容易に且つ経済的に回収できるように、すなわち、ＣＯ
2を「隔離可能な状態」にするように熱を生成すること
ができれば理想的であろう。
熱力学的に効率良く、発電時に使用するための相対的に
不純物を含まない自由水素を生成することが強く求めら
れている。また、石炭の燃焼中に生成される二酸化炭素
放出物及び二酸化硫黄放出物の性質及びその範囲を、そ
れらを大気中に放出せずに酸化汚染物質の隔離及び廃棄
を行うことにより制御することも求められている。石炭
や他の化石燃料を使用して、燃焼の副産物、特にＣＯ2
をより高い圧力で且つ相対的に不純物を含まない状態で
容易に且つ経済的に回収できるように、すなわち、ＣＯ
2を「隔離可能な状態」にするように熱を生成すること
ができれば理想的であろう。
【０００７】従来より、液体ＣＯ2を海洋の深い部分に
ポンプで排出するなどの、いくつかの異なるＣＯ2廃棄
方法が提案されてきた。しかし、ＣＯ2の廃棄において
繰り返し起こる問題の１つは廃棄物流れ自体の純度に関
する。大半の廃棄方法は液体ＣＯ2を使用するので、Ｃ
Ｏ2を「隔離可能な状態」にするためには、ＣＯ2が加圧
下で液化しない不純物又は他の気体を少量しか含有でき
ないということが一般に認められている。
ポンプで排出するなどの、いくつかの異なるＣＯ2廃棄
方法が提案されてきた。しかし、ＣＯ2の廃棄において
繰り返し起こる問題の１つは廃棄物流れ自体の純度に関
する。大半の廃棄方法は液体ＣＯ2を使用するので、Ｃ
Ｏ2を「隔離可能な状態」にするためには、ＣＯ2が加圧
下で液化しない不純物又は他の気体を少量しか含有でき
ないということが一般に認められている。
【０００８】空気汚染の問題に加えて、ガスタービンエ
ンジンを駆動するための石炭の燃焼は、一次熱源として
の石炭の混合（空気）燃焼に依存する全てのシステムに
共通する熱力学的効率の制限という問題を生じている。
ガスタービンは電力を発生するために利用できるシステ
ムの中で、資本コストが最も低いシステムであると考え
られている。しかし、その熱力学的効率は明らかに他の
システムより劣る。タービンの入口温度を上昇させるこ
とによって効率は向上するが、石炭の燃焼により生成さ
れる高温ガスはタービンブレードの侵食を招くおそれが
あるフライアッシュを含む。高温の排出蒸気も、二酸化
硫黄及びＨＣｌなどの石炭燃焼の酸性副産物によって腐
食性をもつ。従って、石炭燃焼時に許容できる最高のタ
ービン入口温度は石油又は天然ガスなどの「クリーン
な」燃料と関連する温度よりかなり低くなる。
ンジンを駆動するための石炭の燃焼は、一次熱源として
の石炭の混合（空気）燃焼に依存する全てのシステムに
共通する熱力学的効率の制限という問題を生じている。
ガスタービンは電力を発生するために利用できるシステ
ムの中で、資本コストが最も低いシステムであると考え
られている。しかし、その熱力学的効率は明らかに他の
システムより劣る。タービンの入口温度を上昇させるこ
とによって効率は向上するが、石炭の燃焼により生成さ
れる高温ガスはタービンブレードの侵食を招くおそれが
あるフライアッシュを含む。高温の排出蒸気も、二酸化
硫黄及びＨＣｌなどの石炭燃焼の酸性副産物によって腐
食性をもつ。従って、石炭燃焼時に許容できる最高のタ
ービン入口温度は石油又は天然ガスなどの「クリーン
な」燃料と関連する温度よりかなり低くなる。
【０００９】ここ数年間に、ガスタービン冶金技術にお
けるいくつかの改良によって、石炭燃料システムで許容
できる入口温度は上昇してきている。定義上、これと同
じ技術の進歩は天然ガスなどのよりクリーンな燃料につ
いても入口温度を上昇させるのに役立っている。従っ
て、関連するガスタービン冶金術に関わらず、クリーン
な燃料と比較した場合の石炭の欠陥は依然としてそのま
ま残っており、低コストであるにもかかわらず、石炭を
魅力あるガスタービン燃料として考えることを妨げてい
る。ガスタービン業界は、侵食性又は腐食性ではない相
対的に「クリーンな」高温ガスを大量に生成するように
石炭を燃焼させる方法を開発することができれば、石炭
は発電に使用するための、経済的にはるかに価値ある燃
料源になりうると長年にわたり認識していた。
けるいくつかの改良によって、石炭燃料システムで許容
できる入口温度は上昇してきている。定義上、これと同
じ技術の進歩は天然ガスなどのよりクリーンな燃料につ
いても入口温度を上昇させるのに役立っている。従っ
て、関連するガスタービン冶金術に関わらず、クリーン
な燃料と比較した場合の石炭の欠陥は依然としてそのま
ま残っており、低コストであるにもかかわらず、石炭を
魅力あるガスタービン燃料として考えることを妨げてい
る。ガスタービン業界は、侵食性又は腐食性ではない相
対的に「クリーンな」高温ガスを大量に生成するように
石炭を燃焼させる方法を開発することができれば、石炭
は発電に使用するための、経済的にはるかに価値ある燃
料源になりうると長年にわたり認識していた。
【００１０】ガスタービンに動力を与えるために石炭を
使用する際の問題を解決するために、石炭と蒸気を高温
の反応装置容器に供給し、そこで反応させて、Ｈ2、Ｃ
Ｏ及びＣＯ2の混合物を形成する「ガス化」として知ら
れる方法が提案されている。ガス化反応は吸熱性である
ので、何らかの方法で熱を供給しなければならない。従
って、多くのガス化構成においては、石炭の一部が燃焼
し、残りの部分は蒸気と反応してＨ2、ＣＯ及びＣＯ2を
形成するように、空気を高温蒸気と混合させる。別の構
成では、燃料固体の一部を燃焼によって加熱し、その
後、石炭及び蒸気と混合して、ガス化反応を促進するた
めに必要とされる熱を供給する。
使用する際の問題を解決するために、石炭と蒸気を高温
の反応装置容器に供給し、そこで反応させて、Ｈ2、Ｃ
Ｏ及びＣＯ2の混合物を形成する「ガス化」として知ら
れる方法が提案されている。ガス化反応は吸熱性である
ので、何らかの方法で熱を供給しなければならない。従
って、多くのガス化構成においては、石炭の一部が燃焼
し、残りの部分は蒸気と反応してＨ2、ＣＯ及びＣＯ2を
形成するように、空気を高温蒸気と混合させる。別の構
成では、燃料固体の一部を燃焼によって加熱し、その
後、石炭及び蒸気と混合して、ガス化反応を促進するた
めに必要とされる熱を供給する。
【００１１】文献は、蒸気によって流動化された流動層
及び空気によって流動化された流動層という１対の流動
層の間でＣＯ2アクセプタ（石灰石又はドロマイトのい
ずれか）が循環する石炭ガス化プロセスを説明してい
る。G.P.Curran、C.E.Fink及びE.Gorin（FUEL GASIFICA
TIONの第１０章（ACS Advances in Chemistry series６
９、１９６７年刊））を参照。蒸気流動層における温度
は、ＣａＯ＋ＣＯ2＝ＣａＣＯ3の反応が石炭をガス化し
て、実質的に不純物を含まない水素を生成するように十
分に低いままである。しかし、蒸気流動層反応装置で
は、石炭中の炭素の一部のみがガスかされるにすぎな
い。残りの部分は空気流動層へ移動して、そこで酸化
（「燃焼」）され、熱を放出すると共に、ＣａＣＯ3を
分解してＣａＯに戻す。ＣＯは周知の水性ガスシフト反
応を経てＣＯ2と平衡状態にあるため、ＣＯ2を除去すれ
ば、ＣＯも除去されることになる。基本的なガス化プロ
セスは相対的に不純物を含まない水素を生成するという
利点を有するが、空気や、二酸化硫黄などの石炭燃焼の
他の酸化副産物と共にＣＯ2が直接に大気中へ放出され
てしまうという欠点も有する。
及び空気によって流動化された流動層という１対の流動
層の間でＣＯ2アクセプタ（石灰石又はドロマイトのい
ずれか）が循環する石炭ガス化プロセスを説明してい
る。G.P.Curran、C.E.Fink及びE.Gorin（FUEL GASIFICA
TIONの第１０章（ACS Advances in Chemistry series６
９、１９６７年刊））を参照。蒸気流動層における温度
は、ＣａＯ＋ＣＯ2＝ＣａＣＯ3の反応が石炭をガス化し
て、実質的に不純物を含まない水素を生成するように十
分に低いままである。しかし、蒸気流動層反応装置で
は、石炭中の炭素の一部のみがガスかされるにすぎな
い。残りの部分は空気流動層へ移動して、そこで酸化
（「燃焼」）され、熱を放出すると共に、ＣａＣＯ3を
分解してＣａＯに戻す。ＣＯは周知の水性ガスシフト反
応を経てＣＯ2と平衡状態にあるため、ＣＯ2を除去すれ
ば、ＣＯも除去されることになる。基本的なガス化プロ
セスは相対的に不純物を含まない水素を生成するという
利点を有するが、空気や、二酸化硫黄などの石炭燃焼の
他の酸化副産物と共にＣＯ2が直接に大気中へ放出され
てしまうという欠点も有する。
【００１２】米国特許第５,３３９,７５４号、第５,５
０９,３６２号及び第５,８２７,４９６号（本明細書に
参考として取り入れられている）は、酸化状態にあると
きに容易に還元でき、その後、還元状態にあるときに容
易に酸化できる触媒を使用して燃料を燃焼させる方法を
開示している。燃料と空気は交互に触媒と接触する。燃
料は触媒を還元し、酸化されてＣＯ2及び水蒸気を生成
する。その後、空気が触媒を酸化し、酸素が減損する。
従って、燃焼は、燃焼プロセスに先立って又は燃焼プロ
セスの間に燃料と空気を混合させる必要なく行われる。
ＣＯ2、水蒸気及び酸素減損空気が燃焼プロセスから出
るときにそれらをそれぞれ異なる方向へ導く手段が設け
られていれば、混合を完全に回避することが可能であ
る。このような混合なしの燃焼方法は「非混合燃焼」と
呼ばれている。
０９,３６２号及び第５,８２７,４９６号（本明細書に
参考として取り入れられている）は、酸化状態にあると
きに容易に還元でき、その後、還元状態にあるときに容
易に酸化できる触媒を使用して燃料を燃焼させる方法を
開示している。燃料と空気は交互に触媒と接触する。燃
料は触媒を還元し、酸化されてＣＯ2及び水蒸気を生成
する。その後、空気が触媒を酸化し、酸素が減損する。
従って、燃焼は、燃焼プロセスに先立って又は燃焼プロ
セスの間に燃料と空気を混合させる必要なく行われる。
ＣＯ2、水蒸気及び酸素減損空気が燃焼プロセスから出
るときにそれらをそれぞれ異なる方向へ導く手段が設け
られていれば、混合を完全に回避することが可能であ
る。このような混合なしの燃焼方法は「非混合燃焼」と
呼ばれている。
【００１３】非混合燃焼により生成される燃焼ガスの総
体積は従来の燃焼で生成される燃焼ガスの総体積に匹敵
するが、１つの重大な相違点がある。ＣＯ2＋水蒸気の
体積は総体積のごく一部を表しているにすぎない。当業
者には理解されるであろうが、スクラビングにより燃焼
排出物から酸性ガスを除去する費用は、スクラビングす
べきガスの体積が大きいほど高くなる。従って、酸性ガ
スがＣＯ2＋水蒸気の形で燃焼プロセスを離れるように
非混合燃焼を実現できれば、スクラビングしなければな
らないガスの体積を相当に減少させることができ、それ
に相応して動作コストも低減される。以下に詳細に説明
するが、酸性ガスがＣＯ2＋水蒸気の形で燃焼器から出
るように非混合燃焼を動作させるためには、触媒を適切
に選択すると共に、初期燃焼反応及びその後の分解反応
を厳密に制御することが要求される。
体積は従来の燃焼で生成される燃焼ガスの総体積に匹敵
するが、１つの重大な相違点がある。ＣＯ2＋水蒸気の
体積は総体積のごく一部を表しているにすぎない。当業
者には理解されるであろうが、スクラビングにより燃焼
排出物から酸性ガスを除去する費用は、スクラビングす
べきガスの体積が大きいほど高くなる。従って、酸性ガ
スがＣＯ2＋水蒸気の形で燃焼プロセスを離れるように
非混合燃焼を実現できれば、スクラビングしなければな
らないガスの体積を相当に減少させることができ、それ
に相応して動作コストも低減される。以下に詳細に説明
するが、酸性ガスがＣＯ2＋水蒸気の形で燃焼器から出
るように非混合燃焼を動作させるためには、触媒を適切
に選択すると共に、初期燃焼反応及びその後の分解反応
を厳密に制御することが要求される。
【００１４】第'３６２号特許の主題は、１９９８年１
０月２６日、２７日の両日にWesternStates Section of
the combustion Instituteの会合において提示された
論文（論文番号９８Ｆ−３６）で詳細に論じられてい
る。この論文は、ガスタービンに動力を与えるために石
炭を使用する仮説プロセスを開示し、粉末状の化学的に
純粋な酸化鉄（すなわち、ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3）の大気圧
流動層を使用した一連の予備実験について報告してい
る。床を流動化するために使用されるガスは空気から５
％ＳＯ2＋９５％Ｎ2バランスに切り替えでき、また、元
に戻すこともできる。実験は２つの基本プロセス工程を
含む。第１の工程で、完全にＦｅ2Ｏ3に酸化された床を
８５７℃の温度で５％ＳＯ2＋９５％Ｎ2によって流動化
する。次に、この床に少量の石炭を噴射し、その間、床
から流出するガスを絶えず解析する。第２の工程では、
流動化ガスを空気に戻す一方、床から流出するガスを解
析し続ける。
０月２６日、２７日の両日にWesternStates Section of
the combustion Instituteの会合において提示された
論文（論文番号９８Ｆ−３６）で詳細に論じられてい
る。この論文は、ガスタービンに動力を与えるために石
炭を使用する仮説プロセスを開示し、粉末状の化学的に
純粋な酸化鉄（すなわち、ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3）の大気圧
流動層を使用した一連の予備実験について報告してい
る。床を流動化するために使用されるガスは空気から５
％ＳＯ2＋９５％Ｎ2バランスに切り替えでき、また、元
に戻すこともできる。実験は２つの基本プロセス工程を
含む。第１の工程で、完全にＦｅ2Ｏ3に酸化された床を
８５７℃の温度で５％ＳＯ2＋９５％Ｎ2によって流動化
する。次に、この床に少量の石炭を噴射し、その間、床
から流出するガスを絶えず解析する。第２の工程では、
流動化ガスを空気に戻す一方、床から流出するガスを解
析し続ける。
【００１５】Combustion Instituteの論文は、更に、ガ
スタービンに動力を与えるために石炭を使用するプロセ
スの概念上の構造を提案している。論文の図４に示すよ
うに、蒸気によって流動化される第１の流動層と、ガス
タービンの圧縮機部分からの圧縮空気によって流動化さ
れる第２の流動層との間を循環する流動化粉末としてＦ
ｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3触媒が使用される。この流動層の中で、
ＦｅＯは酸化されてＦｅ2Ｏ3になる。これは、空気を加
熱しながら圧縮空気から酸素を減損させる発熱性の強い
反応である。その後、加熱された圧縮空気（酸素減損状
態になっている）を使用して、ガスタービンのエキスパ
ンダ部分を駆動することができる。Combustion Institu
teの論文は主燃料源として粉砕石炭を使用することを意
図している。図４を参照。
スタービンに動力を与えるために石炭を使用するプロセ
スの概念上の構造を提案している。論文の図４に示すよ
うに、蒸気によって流動化される第１の流動層と、ガス
タービンの圧縮機部分からの圧縮空気によって流動化さ
れる第２の流動層との間を循環する流動化粉末としてＦ
ｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3触媒が使用される。この流動層の中で、
ＦｅＯは酸化されてＦｅ2Ｏ3になる。これは、空気を加
熱しながら圧縮空気から酸素を減損させる発熱性の強い
反応である。その後、加熱された圧縮空気（酸素減損状
態になっている）を使用して、ガスタービンのエキスパ
ンダ部分を駆動することができる。Combustion Institu
teの論文は主燃料源として粉砕石炭を使用することを意
図している。図４を参照。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】従って、従来の技術
は、石炭を酸化して隔離可能な状態のＣＯ2を生成する
という目標を達成する手段、及び石炭をガス化して、相
対的に不純物を含まない水素を生成するという目標を達
成する手段のそれぞれについて別個の教示を含む。しか
し、従来の技術は、それらの目標を共に同じプロセスの
中で実現する手段を教示、表示又は示唆している。隔離
可能な状態のＣＯ2及び相対的に不純物を含まない水素
を生成するために、非混合燃焼を使用して石炭を燃焼さ
せる（酸化する）と同時に、ガスタービンエンジンを経
た膨張により電力を発生する際に使用するための高温ガ
ス流れを生成する改良された方法が明確に必要とされて
いる。
は、石炭を酸化して隔離可能な状態のＣＯ2を生成する
という目標を達成する手段、及び石炭をガス化して、相
対的に不純物を含まない水素を生成するという目標を達
成する手段のそれぞれについて別個の教示を含む。しか
し、従来の技術は、それらの目標を共に同じプロセスの
中で実現する手段を教示、表示又は示唆している。隔離
可能な状態のＣＯ2及び相対的に不純物を含まない水素
を生成するために、非混合燃焼を使用して石炭を燃焼さ
せる（酸化する）と同時に、ガスタービンエンジンを経
た膨張により電力を発生する際に使用するための高温ガ
ス流れを生成する改良された方法が明確に必要とされて
いる。
【００１７】
【課題を解決するための手段】本発明は、燃料電池用の
水素、ガスタービンに動力を与えるための酸素減損空
気、及び隔離可能な状態のＣＯ2を生成するために石炭
を燃焼させる新たな方法を提供する。この方法は、関連
する全ての化学反応が熱力学的に好都合且つ容易に、実
際の工業用途と矛盾しない熱バランスを有するように起
こるような条件で作用する。
水素、ガスタービンに動力を与えるための酸素減損空
気、及び隔離可能な状態のＣＯ2を生成するために石炭
を燃焼させる新たな方法を提供する。この方法は、関連
する全ての化学反応が熱力学的に好都合且つ容易に、実
際の工業用途と矛盾しない熱バランスを有するように起
こるような条件で作用する。
【００１８】本発明の好ましい実施形態においては、２
つの泡立ち流動層反応装置と、１つの移送ライン反応装
置とを組み合わせて利用する。第１の流動層反応装置
（「石炭ガス化反応装置」と呼ばれる。表１を参照）
は、８００℃で動作し、石炭粒子（チャー：char）が供
給され、高温蒸気、例えば、約７ａｔｍの圧力の過熱蒸
気によって流動化される。第２の流動層反応装置（「Ｃ
ａＣＯ3分解反応装置」と呼ばれる）も蒸気によって流
動化され、約１０４０℃、７ａｔｍで動作する。第３の
「ＦｅＯ酸化反応装置」は約７ａｔｍの圧縮空気を使用
し、約１５２５℃の動作温度に達する。これら３つの反
応装置を循環される固体は、カルシウム化合物（Ｃａ
Ｏ、ＣａＣＯ3及びその混合物として存在する）及び鉄
化合物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3及びその化合物として存在す
る）を含有する物質の混合物を含む。
つの泡立ち流動層反応装置と、１つの移送ライン反応装
置とを組み合わせて利用する。第１の流動層反応装置
（「石炭ガス化反応装置」と呼ばれる。表１を参照）
は、８００℃で動作し、石炭粒子（チャー：char）が供
給され、高温蒸気、例えば、約７ａｔｍの圧力の過熱蒸
気によって流動化される。第２の流動層反応装置（「Ｃ
ａＣＯ3分解反応装置」と呼ばれる）も蒸気によって流
動化され、約１０４０℃、７ａｔｍで動作する。第３の
「ＦｅＯ酸化反応装置」は約７ａｔｍの圧縮空気を使用
し、約１５２５℃の動作温度に達する。これら３つの反
応装置を循環される固体は、カルシウム化合物（Ｃａ
Ｏ、ＣａＣＯ3及びその混合物として存在する）及び鉄
化合物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3及びその化合物として存在す
る）を含有する物質の混合物を含む。
【００１９】第１の流動層反応装置では、ＣａＯが存在
する中で石炭を蒸気によりガス化して、先に説明したＣ
Ｏ2アクセプタプロセスに従ってＣａＣＯ3と、相対的に
不純物を含まない水素（例えば、燃料電池で使用され
る）とを生成する。しかし、水素を生成するためにガス
化されるのは、ガス化反応装置に送入される石炭チャー
の一部のみである。残りの石炭チャーは燃焼されて、Ｃ
ａＣＯ3をＣａＯに再生するために必要な熱エネルギー
を供給する。固体はガス化反応装置と中央の流動層反応
装置との間で循環され、中央の流動層反応装置で移送ラ
イン反応装置からの固体と混合される。中央の流動層反
応装置の炭素は移送ライン反応装置のＦｅ 2Ｏ3と反応
し、中央の流動層反応装置の温度はＣａＣＯ3を分解し
てＣａＯに戻すのに十分なほど高い。
する中で石炭を蒸気によりガス化して、先に説明したＣ
Ｏ2アクセプタプロセスに従ってＣａＣＯ3と、相対的に
不純物を含まない水素（例えば、燃料電池で使用され
る）とを生成する。しかし、水素を生成するためにガス
化されるのは、ガス化反応装置に送入される石炭チャー
の一部のみである。残りの石炭チャーは燃焼されて、Ｃ
ａＣＯ3をＣａＯに再生するために必要な熱エネルギー
を供給する。固体はガス化反応装置と中央の流動層反応
装置との間で循環され、中央の流動層反応装置で移送ラ
イン反応装置からの固体と混合される。中央の流動層反
応装置の炭素は移送ライン反応装置のＦｅ 2Ｏ3と反応
し、中央の流動層反応装置の温度はＣａＣＯ3を分解し
てＣａＯに戻すのに十分なほど高い。
【００２０】従って、中央の流動層反応装置から再循環
する固体は主にＣａＯ及びＦｅＯから構成され、気体Ｃ
Ｏ2及びごく少量のＳＯ2は別個の流れとして除去され
る。固体混合物の一部は第１の流動層ガス化反応装置に
戻り、残りは移送ライン反応装置（ＦｅＯ酸化反応装
置）を通過する。移送ライン反応装置では、ＦｅＯは吸
熱反応により空気と反応して、熱を発散する。移送ライ
ン反応装置を出た高温の酸素減損空気はガスタービンに
供給され、一方、高温の固体は中央の流動層反応装置に
戻る。
する固体は主にＣａＯ及びＦｅＯから構成され、気体Ｃ
Ｏ2及びごく少量のＳＯ2は別個の流れとして除去され
る。固体混合物の一部は第１の流動層ガス化反応装置に
戻り、残りは移送ライン反応装置（ＦｅＯ酸化反応装
置）を通過する。移送ライン反応装置では、ＦｅＯは吸
熱反応により空気と反応して、熱を発散する。移送ライ
ン反応装置を出た高温の酸素減損空気はガスタービンに
供給され、一方、高温の固体は中央の流動層反応装置に
戻る。
【００２１】ＦｅＯと高温の空気との反応は急速であり
且つ発熱性（−２９２ＫＪ／モルの範囲）であるので、
汚染空気の温度は、高温ガスがタービンで膨張して、電
気を発生するための軸動力を供給し且つ／又は空気圧縮
機を駆動できるようになるまでに上昇する。膨張した汚
染空気からの余剰エンタルピーは、流動化に使用するた
めの高圧蒸気を供給するボイラによっても回収できる。
且つ発熱性（−２９２ＫＪ／モルの範囲）であるので、
汚染空気の温度は、高温ガスがタービンで膨張して、電
気を発生するための軸動力を供給し且つ／又は空気圧縮
機を駆動できるようになるまでに上昇する。膨張した汚
染空気からの余剰エンタルピーは、流動化に使用するた
めの高圧蒸気を供給するボイラによっても回収できる。
【００２２】ＦｅＯ酸化反応装置を出たガス流れは、通
常、タービンを通って膨張される前に灰及び水簸（すい
ひ）鉄酸化物を除去するために、サイクロン又は他の高
温ガス洗浄システムを通過する。ＣａＣＯ3分解反応装
置からの高温ガスも、水及び残留微細固体を除去するた
めに、熱交換器を通過し、次に、凝縮器を通過すること
ができる。残りのガスはより高い圧力のＣＯ2及びＳＯ2
から構成され、その他に少量の汚染物質と、不完全燃焼
の生成物とを含有する。ＳＯ2及び他の汚染物質は湿式
スクラビング又はその他の処理により除去でき、その結
果、隔離又は排出するための加圧ＣＯ2のほぼ不純物を
含まない流れが残る。
常、タービンを通って膨張される前に灰及び水簸（すい
ひ）鉄酸化物を除去するために、サイクロン又は他の高
温ガス洗浄システムを通過する。ＣａＣＯ3分解反応装
置からの高温ガスも、水及び残留微細固体を除去するた
めに、熱交換器を通過し、次に、凝縮器を通過すること
ができる。残りのガスはより高い圧力のＣＯ2及びＳＯ2
から構成され、その他に少量の汚染物質と、不完全燃焼
の生成物とを含有する。ＳＯ2及び他の汚染物質は湿式
スクラビング又はその他の処理により除去でき、その結
果、隔離又は排出するための加圧ＣＯ2のほぼ不純物を
含まない流れが残る。
【００２３】従って、より広い態様では、本発明は、同
時に動作する３つの流動層反応装置の間を循環する、石
炭と、カルシウム化合物と、鉄化合物とを含有する固体
混合物を使用して、石炭を燃料電池品質の水素と、実質
的に不純物を含まない、すなわち、隔離準備が完了した
二酸化炭素とに、従来より熱力学的にはるかに効率の良
い方法で変換するプロセスに関する。
時に動作する３つの流動層反応装置の間を循環する、石
炭と、カルシウム化合物と、鉄化合物とを含有する固体
混合物を使用して、石炭を燃料電池品質の水素と、実質
的に不純物を含まない、すなわち、隔離準備が完了した
二酸化炭素とに、従来より熱力学的にはるかに効率の良
い方法で変換するプロセスに関する。
【００２４】別の態様においては、本発明は、第１の反
応装置が石炭及び蒸気から成る装入物を受け入れて、湿
式の水素ガスから成る出力ガス流れを生成し、第２の反
応装置は湿式の二酸化炭素から成る出力流れを生成し、
且つ第３の反応装置は入力流れを受け入れて、酸素減損
空気から成る出力流れを生成するように、第１、第２及
び第３の反応装置を使用して、燃料電池品質の水素と、
隔離可能な状態の二酸化炭素廃気とを生成するために石
炭の非混合燃焼を実現する新たな方法に関する。
応装置が石炭及び蒸気から成る装入物を受け入れて、湿
式の水素ガスから成る出力ガス流れを生成し、第２の反
応装置は湿式の二酸化炭素から成る出力流れを生成し、
且つ第３の反応装置は入力流れを受け入れて、酸素減損
空気から成る出力流れを生成するように、第１、第２及
び第３の反応装置を使用して、燃料電池品質の水素と、
隔離可能な状態の二酸化炭素廃気とを生成するために石
炭の非混合燃焼を実現する新たな方法に関する。
【００２５】更に別の態様においては、本発明は、第
１、第２及び第３の反応装置から構成され、カルシウム
化合物及びその混合物と、鉄化合物及びその混合物とを
慎重に制御されたバランスで含む固体がそれらの反応装
置を循環し、実質的に不純物を含まない水素と、二酸化
炭素と、酸素減損空気とを生成するために石炭の非混合
燃焼を実行する新たな装置に関する。
１、第２及び第３の反応装置から構成され、カルシウム
化合物及びその混合物と、鉄化合物及びその混合物とを
慎重に制御されたバランスで含む固体がそれらの反応装
置を循環し、実質的に不純物を含まない水素と、二酸化
炭素と、酸素減損空気とを生成するために石炭の非混合
燃焼を実行する新たな装置に関する。
【００２６】更に別の態様においては、本発明は、湿式
の燃料電池品質の水素ガスと、実質的に不純物を含まな
い、すなわち、「隔離可能な状態の」二酸化炭素と、酸
素減損空気との出力気体流れを従来の非混合燃焼システ
ムより熱力学的にはるかに効率の良い方法で生成するこ
とができる新たな非混合燃焼装置に関する。
の燃料電池品質の水素ガスと、実質的に不純物を含まな
い、すなわち、「隔離可能な状態の」二酸化炭素と、酸
素減損空気との出力気体流れを従来の非混合燃焼システ
ムより熱力学的にはるかに効率の良い方法で生成するこ
とができる新たな非混合燃焼装置に関する。
【００２７】
【発明の実施の形態】図１は、石炭、蒸気及び圧縮空気
の入力流れを、例えば、燃料電池で使用するための相対
的に不純物のない水素と、隔離可能な状態のＣＯ2、及
び電気を発生するためにガスタービンに動力を与えるた
めに使用される高温酸素減損空気のそれぞれ別個の出力
流れに変換する本発明の一実施形態を概略的に示す。こ
の実施形態では、移送ライン反応装置１４と共に２つの
泡立ち流動層反応装置１０、１２を使用する。図１の左
側にある第１の流動層反応装置１０（石炭ガス化反応装
置）は、反応装置の底部にある入口１６を経て主に高圧
過熱蒸気から構成されるガスによって流動化される。
の入力流れを、例えば、燃料電池で使用するための相対
的に不純物のない水素と、隔離可能な状態のＣＯ2、及
び電気を発生するためにガスタービンに動力を与えるた
めに使用される高温酸素減損空気のそれぞれ別個の出力
流れに変換する本発明の一実施形態を概略的に示す。こ
の実施形態では、移送ライン反応装置１４と共に２つの
泡立ち流動層反応装置１０、１２を使用する。図１の左
側にある第１の流動層反応装置１０（石炭ガス化反応装
置）は、反応装置の底部にある入口１６を経て主に高圧
過熱蒸気から構成されるガスによって流動化される。
【００２８】図１の中央にある泡立ち流動層反応装置１
２（ＣａＣＯ3分解反応装置）も同様に入口１８を経て
供給される過熱蒸気又は再利用ＣＯ2、あるいはその混
合物から構成されるガスによって流動化される。移送ラ
イン反応装置１４（ＦｅＯ酸化反応装置）は入口２０を
経て供給される圧縮空気によって流動化される。これら
３つの反応装置を通って循環する固体は複数の固体の混
合物を含み、その中には、例えば、石灰石やドロマイト
のように、非か焼状態にあるときにＣａＣＯ3の含有量
が大きいものもあり、また、例えば、鉄鉱石、精製酸化
鉄、赤泥及び粉砕屑鉄などのように、鉄の含有量が大き
いものもある。
２（ＣａＣＯ3分解反応装置）も同様に入口１８を経て
供給される過熱蒸気又は再利用ＣＯ2、あるいはその混
合物から構成されるガスによって流動化される。移送ラ
イン反応装置１４（ＦｅＯ酸化反応装置）は入口２０を
経て供給される圧縮空気によって流動化される。これら
３つの反応装置を通って循環する固体は複数の固体の混
合物を含み、その中には、例えば、石灰石やドロマイト
のように、非か焼状態にあるときにＣａＣＯ3の含有量
が大きいものもあり、また、例えば、鉄鉱石、精製酸化
鉄、赤泥及び粉砕屑鉄などのように、鉄の含有量が大き
いものもある。
【００２９】図１に示す３つの反応装置のうち最も左側
の反応装置においては、石炭２２が図中符号２４で示す
ように流動層に入り、ＣａＯが存在する中で蒸気により
ガス化して、先に説明したＣＯ2アクセプタプロセスに
従ってＣａＣＯ3と、相対的に不純物のない水素とを生
成する。この水素は、水素燃料電池で使用されるため
に、流れ２６を経て第１の流動層反応装置を出る。
の反応装置においては、石炭２２が図中符号２４で示す
ように流動層に入り、ＣａＯが存在する中で蒸気により
ガス化して、先に説明したＣＯ2アクセプタプロセスに
従ってＣａＣＯ3と、相対的に不純物のない水素とを生
成する。この水素は、水素燃料電池で使用されるため
に、流れ２６を経て第１の流動層反応装置を出る。
【００３０】ＣＯ2アクセプタプロセスにおいて重大で
あるのは、水素を生成するためにガス化されるのはガス
化反応装置１０に装入される石炭チャーの一部にすぎな
いということである。残りの石炭は燃焼されて、ＣａＣ
Ｏ3をＣａＯに再生するために必要な熱エネルギーを供
給する。すなわち、石炭の燃焼している部分から発生す
る熱はＣａＣＯ3をＣａＯに分解するために使用される
が、その燃焼は間接的に行われる。ガス化反応装置１０
と、中央の流動層ＣａＣＯ3分解反応装置１２との間で
固体が循環され、それらの固体は移送ライン反応装置１
４からの固体と混合される。前者の固体の中の炭素は後
に挙げた固体の中のＦｅ2Ｏ3と反応する。中央の、すな
わち、第２の流動層反応装置１２の温度は、ＣａＣＯ3
が分解してＣａＯに戻るのに十分なほど高いままであ
る。従って、中央の流動層反応装置から再循環する固体
は主にＣａＯ及びＦｅＯから構成されるが、中央の流動
層反応装置から流れ２８を経て流出するのは「隔離可能
な状態の」ＣＯ2（及び存在する残留ＳＯ2）である。
あるのは、水素を生成するためにガス化されるのはガス
化反応装置１０に装入される石炭チャーの一部にすぎな
いということである。残りの石炭は燃焼されて、ＣａＣ
Ｏ3をＣａＯに再生するために必要な熱エネルギーを供
給する。すなわち、石炭の燃焼している部分から発生す
る熱はＣａＣＯ3をＣａＯに分解するために使用される
が、その燃焼は間接的に行われる。ガス化反応装置１０
と、中央の流動層ＣａＣＯ3分解反応装置１２との間で
固体が循環され、それらの固体は移送ライン反応装置１
４からの固体と混合される。前者の固体の中の炭素は後
に挙げた固体の中のＦｅ2Ｏ3と反応する。中央の、すな
わち、第２の流動層反応装置１２の温度は、ＣａＣＯ3
が分解してＣａＯに戻るのに十分なほど高いままであ
る。従って、中央の流動層反応装置から再循環する固体
は主にＣａＯ及びＦｅＯから構成されるが、中央の流動
層反応装置から流れ２８を経て流出するのは「隔離可能
な状態の」ＣＯ2（及び存在する残留ＳＯ2）である。
【００３１】固体の混合物の一部はガス化反応装置１０
に戻り、残る部分は移送ライン反応装置１４に向かう。
移送ライン反応装置１４では、ＦｅＯが空気と反応し
て、熱を発散する。移送ライン反応装置１４から流れ３
０を経て高温の酸素減損空気が流出し、ガスタービンに
供給され、一方、高温の固体は中央の流動層反応装置１
２に戻る。
に戻り、残る部分は移送ライン反応装置１４に向かう。
移送ライン反応装置１４では、ＦｅＯが空気と反応し
て、熱を発散する。移送ライン反応装置１４から流れ３
０を経て高温の酸素減損空気が流出し、ガスタービンに
供給され、一方、高温の固体は中央の流動層反応装置１
２に戻る。
【００３２】実施例１
ＨＳＧプログラムによって計算上の実験を実施した。計
算手順は、泡立ち流動層反応装置及び移送ライン反応装
置の双方に対して初期温度を想定する反復手順である。
それらの温度で平衡生成物組成を計算する。次に、新た
な１組の動作温度を生成するために熱バランス及び物質
収支を計算し、妥当な誤差マージン内で互いに矛盾しな
い結果を得るためにプロセスを繰り返す。
算手順は、泡立ち流動層反応装置及び移送ライン反応装
置の双方に対して初期温度を想定する反復手順である。
それらの温度で平衡生成物組成を計算する。次に、新た
な１組の動作温度を生成するために熱バランス及び物質
収支を計算し、妥当な誤差マージン内で互いに矛盾しな
い結果を得るためにプロセスを繰り返す。
【００３３】この種の計算上の実験は３種類の結果をも
たらす。計算手順は収束し損なうことがあり、それは、
検討すべきプロセスが断熱操作不可能であることを示
す。あるいは、計算が収束し、プロセスは断熱操作可能
であるが、それは化学的平衡状態が実際に有用なプロセ
スにつながらない条件の下におけるものであることを示
す。第３に、計算が収束し、検討すべきプロセスは、化
学的平衡状態が実際に有用なプロセスをもたらす条件の
下で断熱操作可能であることを示す結果につながる場合
もある。
たらす。計算手順は収束し損なうことがあり、それは、
検討すべきプロセスが断熱操作不可能であることを示
す。あるいは、計算が収束し、プロセスは断熱操作可能
であるが、それは化学的平衡状態が実際に有用なプロセ
スにつながらない条件の下におけるものであることを示
す。第３に、計算が収束し、検討すべきプロセスは、化
学的平衡状態が実際に有用なプロセスをもたらす条件の
下で断熱操作可能であることを示す結果につながる場合
もある。
【００３４】上記の計算を実行する場合、ＣａＯ／Ｃａ
ＣＯ3及びＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3が完全触媒として作用す
る、すなわち、存在する全てのＣａＯ／ＣａＣＯ3及び
ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3が反応して平衡状態を生じるとコンピ
ュータプログラムで仮定する。しかし、一般に触媒の寿
命が限られている、すなわち、触媒はゆっくりと不活性
になる傾向があることは良く知られている。許容しうる
レベルの触媒活動を維持するために、一般の慣例とし
て、少量の触媒を絶えず除去し、交換している。石炭を
含む触媒プロセスの場合、石炭が灰を含有していること
により複雑さが増す。灰の大部分がフライアッシュとし
て反応装置を出るように条件を調整することは可能であ
るが、一部が後に残ることは避けられない。これによ
り、少量の触媒を絶えず除去し、交換することが必要に
なる。
ＣＯ3及びＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3が完全触媒として作用す
る、すなわち、存在する全てのＣａＯ／ＣａＣＯ3及び
ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3が反応して平衡状態を生じるとコンピ
ュータプログラムで仮定する。しかし、一般に触媒の寿
命が限られている、すなわち、触媒はゆっくりと不活性
になる傾向があることは良く知られている。許容しうる
レベルの触媒活動を維持するために、一般の慣例とし
て、少量の触媒を絶えず除去し、交換している。石炭を
含む触媒プロセスの場合、石炭が灰を含有していること
により複雑さが増す。灰の大部分がフライアッシュとし
て反応装置を出るように条件を調整することは可能であ
るが、一部が後に残ることは避けられない。これによ
り、少量の触媒を絶えず除去し、交換することが必要に
なる。
【００３５】従って、実際の操作においては、本発明に
よる反応装置は活性触媒と、不活性固体の混合物を含
む。この要因を考慮に入れるために、触媒はＣａＯ／Ｃ
ａＣＯ 3、ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3及びＡｌ2Ｏ3の混合物であ
り、Ａｌ2Ｏ3は不活性固体であって、周知の熱特性を有
すると仮定した。ＣａＣＯ3のごく一部も不活性である
として扱われる。
よる反応装置は活性触媒と、不活性固体の混合物を含
む。この要因を考慮に入れるために、触媒はＣａＯ／Ｃ
ａＣＯ 3、ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3及びＡｌ2Ｏ3の混合物であ
り、Ａｌ2Ｏ3は不活性固体であって、周知の熱特性を有
すると仮定した。ＣａＣＯ3のごく一部も不活性である
として扱われる。
【００３６】以下の表１、表２、表３、表４及び表５は
計算上の実験の結果を示す。
計算上の実験の結果を示す。
【００３７】
【表１】
【００３８】
【表２】
【００３９】
【表３】
【００４０】
【表４】
【００４１】
【表５】
【００４２】表１は質量収支を示し、表２は熱／エネル
ギーバランスを示し、表３、表４及び表５は、３つの反
応装置で起こる平衡状態を示す。詳細には、表３は、第
１の泡立ち流動層反応装置におけるガス化反応は湿式だ
が、その他の点ではほぼ不純物のない水素を生成するこ
とを示す。表４は、第２の泡立ち流動層反応装置では平
衡状態はＣａＣＯ3の分解に有利に働き、表５は、移送
ライン反応装置の平衡状態がＦｅＯからＦｅ2Ｏ3への酸
化に有利に働くことを示す。
ギーバランスを示し、表３、表４及び表５は、３つの反
応装置で起こる平衡状態を示す。詳細には、表３は、第
１の泡立ち流動層反応装置におけるガス化反応は湿式だ
が、その他の点ではほぼ不純物のない水素を生成するこ
とを示す。表４は、第２の泡立ち流動層反応装置では平
衡状態はＣａＣＯ3の分解に有利に働き、表５は、移送
ライン反応装置の平衡状態がＦｅＯからＦｅ2Ｏ3への酸
化に有利に働くことを示す。
【００４３】表２に示す熱／エネルギー収支は、石炭の
エネルギー含有量のごくわずかな部分が生成物と反応物
の顕熱の差としてプロセスを離れること、すなわち、入
力エネルギーのごくわずかな部分のみが廃熱になること
を表す。石炭のエネルギー含有量の半分を超える部分が
水素の形で、すなわち、ガスタービンに供給されるエネ
ルギーとしてプロセスを離れる。残りのエネルギー含有
量のうち、一部は上昇蒸気となり（より低い値の使
用）、ごくわずかな部分のみが廃熱になる。
エネルギー含有量のごくわずかな部分が生成物と反応物
の顕熱の差としてプロセスを離れること、すなわち、入
力エネルギーのごくわずかな部分のみが廃熱になること
を表す。石炭のエネルギー含有量の半分を超える部分が
水素の形で、すなわち、ガスタービンに供給されるエネ
ルギーとしてプロセスを離れる。残りのエネルギー含有
量のうち、一部は上昇蒸気となり（より低い値の使
用）、ごくわずかな部分のみが廃熱になる。
【００４４】本発明を現時点で最も実用的で好ましい実
施形態であると考えられる実施形態に関連して説明した
が、本発明は開示した実施形態に限定されず、特許請求
の範囲の趣旨の範囲内に含まれる様々な変形及び等価の
構成を包含することを理解すべきである。
施形態であると考えられる実施形態に関連して説明した
が、本発明は開示した実施形態に限定されず、特許請求
の範囲の趣旨の範囲内に含まれる様々な変形及び等価の
構成を包含することを理解すべきである。
【００４５】特許請求の範囲に示される図中符号は本発
明の範囲を狭めようとするのではなく、本発明を容易に
理解させるために挿入されている。
明の範囲を狭めようとするのではなく、本発明を容易に
理解させるために挿入されている。
【図１】 本発明による基本的構成要素及び方法を示す
概略図。
概略図。
１０…第１の泡立ち流動層反応装置、１２…第２の泡立
ち流動層反応装置、１４…移送ライン反応装置、２２…
石炭、２６、２８、３０…流れ
ち流動層反応装置、１４…移送ライン反応装置、２２…
石炭、２６、２８、３０…流れ
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０１Ｂ 31/20 Ｃ０１Ｂ 31/20 Ａ ４Ｈ０６０
Ｃ１０Ｊ 3/46 Ｃ１０Ｊ 3/46 Ｊ ５Ｈ０２７
Ｃ１０Ｋ 3/04 Ｃ１０Ｋ 3/04
Ｆ０１Ｋ 23/02 Ｆ０１Ｋ 23/02 Ｚ
Ｆ０２Ｃ 3/26 Ｆ０２Ｃ 3/26
6/00 6/00 Ｅ
Ｈ０１Ｍ 8/06 Ｈ０１Ｍ 8/06 Ｒ
Ｆターム(参考） 3G081 BA13 BA20 DA22
4G066 AA17B CA35 DA04 GA01
GA06 GA32
4G070 AA01 AB06 BA08 BB31 BB33
CA13 CB15 CB25 CC01 CC07
CC11 DA21
4G140 BA01 BB03
4G146 JA02 JB05 JC03 JC12 JC18
JC19 JC34
4H060 AA01 BB21 BB32 BB33 CC18
DD02 EE03 FF13 FF18 GG02
5H027 BA01 BA16 DD05
Claims (10)
- 【請求項１】 非混合燃焼を使用して、石炭（２２）を
燃料電池品質の水素と隔離可能な状態の二酸化炭素とに
変換する方法において、 第１の流動層反応装置（１０）に、石炭（２２）及び高
温蒸気を装入して、石炭（２２）の一部を酸化し、ほぼ
不純物を含有しない水素ガス及び二酸化炭素を生成する
工程と、 前記第１の流動層反応装置（１０）、第２の流動層反応
装置（１２）及び第３の反応装置（１４）を通して、石
炭（２２）と、ＣａＯ、ＣａＣＯ3及びその混合物とし
て存在するカルシウム化合物と、ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3及び
その混合物として存在する鉄化合物とを含有する固体の
混合物を循環させる工程と、 前記第１の流動層反応装置（１０）内部に存在するＣａ
Ｏを二酸化炭素と反応させて、ＣａＣＯ3を形成する工
程と、 前記第２の流動層反応装置（１２）のＣａＣＯ3を反応
させてＣａＯを再生する一方、石炭（２２）及び／又は
石炭（２２）のチャーをＦｅ2Ｏ3と反応させて、ＦｅＯ
及び二酸化炭素を形成する工程と、 前記第３の反応装置（１４）に存在するＦｅＯを酸化し
てＦｅ2Ｏ3を再生し且つより高い温度の酸素減損空気を
生成する工程と、 前記第１、第２及び第３の反応装置（１０、１２、１
４）から実質的に不純物を含有しない水素、二酸化炭素
及び酸素減損空気を別個の流れ（２６、２８、３０）と
して取り出す工程とから成る方法。 - 【請求項２】 前記第２の流動層反応装置（１２）の固
体は高温蒸気を使用して流動化され且つ前記第３の反応
装置（１４）の固体は圧縮空気を使用して流動化される
請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 前記第１の流動層反応装置（１０）の温
度は６５０℃から８５０℃の範囲にある請求項１記載の
方法。 - 【請求項４】 前記第２の流動層反応装置（１２）の温
度は１０００℃から１１００℃の範囲にある請求項１記
載の方法。 - 【請求項５】 前記第３の反応装置（１４）の温度は１
４００℃から１６００℃の範囲にある請求項１記載の方
法。 - 【請求項６】 反応装置システムの圧力は全体として２
から２０ａｔｍの範囲にある請求項１記載の方法。 - 【請求項７】 前記流動層の間を循環する前記固体の中
のカルシウム原子（ＣａＯ／ＣａＣＯ3として存在す
る）と鉄（ＦｅＯ／Ｆｅ2Ｏ3として存在する）との比は
１.５から２である請求項１記載の方法。 - 【請求項８】 前記第２の流動層反応装置と前記第３の
反応装置（１４）との間の固体循環の速度は、前記第３
の反応装置（１４）に入るＦｅＯと、前記第３の反応装
置（１４）を出る空気中の酸素との比がＦｅＯ４モル対
酸素１モルより大きいが、ＦｅＯ５モル対酸素１モルよ
り小さくなるような速度である請求項１記載の方法。 - 【請求項９】 前記過熱蒸気の圧力は約７ａｔｍである
請求項１記載の方法。 - 【請求項１０】 石炭（２２）の非混合燃焼を実行し
て、実質的に不純物を含有しない水素ガス、隔離可能な
状態の二酸化炭素ガス及び酸素減損空気の別個の流れ
（２６、２８、３０）を生成する装置において、第１、
第２及び第３の反応装置（１０、１２、１４）から構成
され、前記第１、第２及び第３の反応装置（１０、１
２、１４）は３つの反応装置（１０、１２、１４）の全
てを通って循環する流動化固体の混合物を含み、前記循
環する固体は石炭（２２）と、ＣａＯ、ＣａＣＯ3及び
その混合物として存在するカルシウム化合物と、Ｆｅ
Ｏ、Ｆｅ2Ｏ3及びその混合物として存在する鉄化合物と
を含有する装置。
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