【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒化アルミニウム
及び焼結助剤を含む原料組成物を成形してなる窒化アル
ミニウム成形体を常圧にて焼成する窒化アルミニウム焼
結体の製造方法、窒化アルミニウム焼結体に関する。
【０００２】
【従来の技術】一般に、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の
常圧焼結法では、平均粒径が１．０μｍ〜２．５μｍの
窒化アルミニウム粉末に、平均粒径が１．５μｍ程度の
酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）等の希土類元素酸化物を
焼結助剤として添加してなる原料組成物を所望形状に成
形し、この成形体を１７００〜１９００℃の温度で焼成
している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】前記常圧焼結法におい
ては、原料窒化アルミニウム粉末の表面に形成されてい
る酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、焼結助剤とによ
って液相が生成される。この液相は窒化アルミニウム粉
末の焼結の進行と共に焼結体の外部に次第に滲出する。
【０００４】しかしながら、原料組成物中において焼結
助剤が不均一に混合されていると、成形体中において液
相が焼結助剤を過剰に含む部位と、焼結助剤が不足する
部位とが混在することになり、焼結体の製造に支障を来
す。即ち、焼結助剤の不足部位では窒化アルミニウム粉
末が未焼結となり、焼結助剤の過剰部位では異常粒成長
が生じ、焼結体強度の低下をもたらす。
【０００５】本発明は上記課題を解決するためになされ
たものであり、その目的は窒化アルミニウム粉末に対し
て焼結助剤を均一に混合することができる窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法を提供し、その製造方法により得
た焼結体の色ムラやポアの発生を防止することができ、
強度等の特性に優れた窒化アルミニウム焼結体を提供す
ることにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、焼結後にお
ける窒化アルミニウム組織の粒子径が３μｍ〜８μｍの
範囲にあり、ポアがなく、イットリウム元素が窒化アル
ミニウム組織の粒界に分布することを特徴とする。
【０００７】尚、窒化アルミニウム焼結体の製造方法
は、平均粒径が１．０μｍ〜２．５μｍの窒化アルミニ
ウム粉末と、平均粒径が０．５μｍ以下の焼結助剤とし
ての酸化イットリウム粉末と、分散溶媒との混合に際
し、焼結助剤粉末と分散溶媒との混合物中に、所定量ご
とに分別秤量された窒化アルミニウム粉末を段階的に添
加して原料組成物を調製し、窒化アルミニウム及び焼結
助剤を含む原料組成物を成形してなる窒化アルミニウム
成形体を常圧にて焼成している。
【０００８】この方法によれば、窒化アルミニウム粉末
中に焼結助剤粉末を均一に分散することができる。これ
は、窒化アルミニウムの粒径に比して焼結助剤の粒径が
小さいために、窒化アルミニウム粒子と焼結助剤粒子と
の接触可能面積を大きくすることができ、これにより、
原料組成物中において焼結助剤粒子が均一拡散し易くな
るためと考えられる。
【０００９】これに対し、従来法では、窒化アルミニウ
ムの粒径と焼結助剤の粒径とが近似しているために、窒
化アルミニウムと焼結助剤との接触面積は、比較的小さ
くなると考えられる。それ故、本発明と従来法とにおい
て焼結助剤の添加割合が同じ場合、本発明の方法の方が
従来法よりも焼結助剤を原料組成物中にひいては成形体
全体に、均一に分散することができる。
【００１０】本発明の方法によれば、平均粒径が１．０
μｍ〜２．５μｍの窒化アルミニウム粉末に対して用い
られる焼結助剤としての酸化イットリウム粉末の平均粒
径は０．５μｍ以下である。酸化イットリウム粉末の平
均粒径が０．５μｍを超えると、窒化アルミニウム粒子
と酸化イットリウム粒子との間の粒径差が小さくなり、
従来法との有意差がなくなる。
【００１１】焼結助剤の添加割合は、窒化アルミニウム
に対して１．０重量％〜１０．０重量％の範囲である。
この添加割合が１．０重量％未満では窒化アルミニウム
粉末を完全に焼結させることができず、１０．０重量％
を超えると、得られる窒化アルミニウム焼結体の特性の
低下を来す。
【００１２】分散溶媒としては、トルエンや、酢酸エチ
ルとエタノールとの混合溶媒等があげられる。又、原料
組成物の調製に際しては、ポリアクリロニトリル系樹脂
等の有機樹脂バインダーが必要に応じて添加される。
【００１３】原料組成物の調製に際してはボールミル等
を使用して、混合時の粘度を調整しつつ、窒化アルミニ
ウム粉末、焼結助剤粉末及び分散溶媒等の混合が行われ
る。即ち、焼結助剤の平均粒径が小さくなると凝集性が
高くなるため、凝集状態の焼結助剤が十分に解砕される
ように原料組成物の粘度を調整しつつ、各原料を混合す
る必要がある。
【００１４】本発明の方法によれば、焼結助剤粉末と分
散溶媒との混合物中に、所定量ごとに分別秤量された窒
化アルミニウム粉末を段階的に添加して原料組成物を調
製することが好ましい。
【００１５】この手順によれば、原料組成物の粘度を徐
々に成形体を形成可能な粘度にまで高めることができ
る。従って、窒化アルミニウム粉末の段階的添加の初期
段階において、原料組成物を低粘度状態に置くことがで
き、ボールミル等における攪拌効率が向上し、凝集状態
の焼結助剤が効果的に解砕される。
【００１６】このようにして得られた原料組成物は所望
形状に成形され、その成形体は常法に従って乾燥、仮焼
成及び本焼成を経て焼結される。
【００１７】
【発明の実施の形態】以下、本発明を具体化した実施例
１及び２並びに比較例について説明する。
（実施例１）平均粒径が約１．５μｍで酸素含有率が
１．２重量％の窒化アルミニウム粉末５００ｇと、平均
粒径が０．５μｍの酸化イットリウム粉末３０ｇと、ポ
リアクリロニトリル系バインダー１１０ｇと、エタノー
ル・酢酸エチルの混合溶媒２０００ｍｌとをボールミル
中へ装入し１８時間混合した。この時の粘度は、３００
０ｃｐｓであった。１８時間経過後、前記窒化アルミニ
ウム粉末５００ｇをボールミル中へ追加装入し、更に１
８時間混合してスラリー状の原料組成物を調製した。こ
の時の粘度は、１００００ｃｐｓであった。本実施例に
おいては、酸化イットリウムの添加量は窒化アルミニウ
ムに対して３％である。
【００１８】前記原料組成物をシートキャスティング法
によって平板状に成形した後、長さ８０ｍｍ×幅８０ｍ
ｍ×厚さ１．０ｍｍの成形体を作製した。電子プローブ
微小分析（ＥＰＭＡ）によって成形体中におけるイット
リウム元素（Ｙ）の分布状況を解析したところ、凝集す
ることなく均一に分布していることが判明した。この成
形体に対し、酸化性雰囲気中にて４００℃で１２時間の
脱脂を施した後、非酸化性雰囲気中にて１８５０℃で５
時間の焼成を施して、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【００１９】ＥＰＭＡ及び走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）に
よって、得られた焼結体を解析したところ、イットリウ
ム元素は窒化アルミニウムの粒界に分布していることが
判明した。焼結後における窒化アルミニウム組織の粒子
径は３〜８μｍの範囲にあり、焼結体の微細組織には未
焼結部位やポアは全く観察されなかった。
【００２０】焼結体に外観上の色ムラはなく、４０ｋｇ
／ｍｍ２という優れた機械的強度を示した。又、焼結体
を５５℃の液体と−１２５℃の液体とに交互に５００回
ずつ浸漬するという熱衝撃試験を行ったところ、試験開
始前と試験後とを比較して焼結体の強度低下は全く見ら
れなかった。
【００２１】（実施例２）前記実施例１と同様にして窒
化アルミニウム焼結体を作製した。但し、この実施例２
では、原料組成物を調整する際の分散溶媒としてトルエ
ンを用いた。得られた焼結体は、実施例１とほぼ同等の
各種物性を示した。
【００２２】（比較例）平均粒径が約１．５μｍで酸素
含有率が１．２重量％の窒化アルミニウム粉末１０００
ｇと、平均粒径が１．５μｍの酸化イットリウム粉末５
０ｇと、ポリアクリロニトリル系バインダー１１０ｇ
と、トルエン２０００ｍｌとをボールミル中へ一時に装
入し、３６時間混合してスラリー状の原料組成物を調製
した。従って、本比較例においては、酸化イットリウム
の添加量は窒化アルミニウムに対して５％である。この
原料組成物をもとに前記実施例１と同様にして、成形、
脱脂及び焼成を行い、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【００２３】ＥＰＭＡ及びＳＥＭによって、得られた焼
結体を解析したところ、イットリウム・アルミニウム・
酸素の共晶が焼結体の各所に大きな固まりとなって偏在
していることが判明した。焼結後における窒化アルミニ
ウム組織の粒子径は３〜１２μｍの範囲にあり、焼結体
の微細組織には未焼結部位やポアが観察された。又、焼
結体には外観上の色ムラが観察され、機械的強度は３５
ｋｇ／ｍｍ２と測定された。更に、実施例１と同様の熱
衝撃試験を行ったところ、試験の前後で１０％程度の強
度低下を生じた。
【００２４】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、焼
結体の色ムラやポアの発生を防止することができ、強度
等の特性に優れた窒化アルミニウム焼結体を提供するこ
とができるという優れた効果を奏する。Description: BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method of sintering an aluminum nitride molded product obtained by molding a raw material composition containing aluminum nitride and a sintering aid at normal pressure. The present invention relates to a method for manufacturing an aluminum sintered body and an aluminum nitride sintered body. 2. Description of the Related Art Generally, in a normal pressure sintering method of aluminum nitride (AlN), an aluminum nitride powder having an average particle size of 1.0 μm to 2.5 μm is added to an oxide having an average particle size of approximately 1.5 μm. A raw material composition obtained by adding a rare earth element oxide such as yttrium (Y 2 O 3 ) as a sintering aid is formed into a desired shape, and the formed body is fired at a temperature of 1700 to 1900 ° C. [0003] In the normal-pressure sintering method, aluminum oxide (Al 2 O 3 ) formed on the surface of a raw aluminum nitride powder and a sintering aid are used to form a liquid phase. Is generated. This liquid phase gradually seeps out of the sintered body as the sintering of the aluminum nitride powder proceeds. However, if the sintering aid is mixed non-uniformly in the raw material composition, there are portions in the molded body where the liquid phase contains an excessive amount of the sintering aid and portions where the sintering aid is insufficient. Are mixed, which hinders the production of the sintered body. That is, the aluminum nitride powder becomes unsintered in a portion where the sintering aid is insufficient, and abnormal grain growth occurs in a portion where the sintering aid is excessive, resulting in a decrease in sintered body strength. The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and an object of the present invention is to provide a method of manufacturing an aluminum nitride sintered body capable of uniformly mixing a sintering aid with aluminum nitride powder. Then, it is possible to prevent the occurrence of color unevenness and pores of the sintered body obtained by the manufacturing method,
An object of the present invention is to provide an aluminum nitride sintered body having excellent properties such as strength. SUMMARY OF THE INVENTION In order to solve the above-mentioned problems, an aluminum nitride sintered body according to the present invention has an aluminum nitride structure after sintering having a particle diameter in a range of 3 μm to 8 μm, and And the yttrium element is distributed at the grain boundaries of the aluminum nitride structure. The method for producing an aluminum nitride sintered body includes an aluminum nitride powder having an average particle diameter of 1.0 μm to 2.5 μm and a yttrium oxide powder having an average particle diameter of 0.5 μm or less as a sintering aid. And, upon mixing with the dispersion solvent, in a mixture of the sintering aid powder and the dispersion solvent, aluminum nitride powder separated and weighed by a predetermined amount is added stepwise to prepare a raw material composition, aluminum nitride An aluminum nitride molded product obtained by molding a raw material composition containing a sintering aid and a sintering aid is fired at normal pressure. According to this method, the sintering aid powder can be uniformly dispersed in the aluminum nitride powder. This is because the particle size of the sintering aid is smaller than the particle size of aluminum nitride, so that the contactable area between the aluminum nitride particles and the sintering aid particles can be increased.
It is considered that the sintering aid particles are easily diffused uniformly in the raw material composition. On the other hand, in the conventional method, since the particle size of aluminum nitride and the particle size of the sintering aid are close to each other, the contact area between aluminum nitride and the sintering aid is relatively small. Conceivable. Therefore, when the addition ratio of the sintering aid is the same in the present invention and the conventional method, the sintering aid in the method of the present invention is more uniformly applied to the raw material composition than in the conventional method, and even to the entire molded body. Can be dispersed. According to the method of the present invention, the average particle size is 1.0
The average particle size of the yttrium oxide powder as a sintering agent used for the aluminum nitride powder of μm to 2.5 μm is 0.5 μm or less. When the average particle size of the yttrium oxide powder exceeds 0.5 μm, the particle size difference between the aluminum nitride particles and the yttrium oxide particles decreases,
There is no significant difference from the conventional method. The addition ratio of the sintering aid is in the range of 1.0% by weight to 10.0% by weight based on aluminum nitride.
If the addition ratio is less than 1.0% by weight, the aluminum nitride powder cannot be completely sintered and 10.0% by weight
If it exceeds, the properties of the obtained aluminum nitride sintered body are deteriorated. Examples of the dispersion solvent include toluene and a mixed solvent of ethyl acetate and ethanol. In preparing the raw material composition, an organic resin binder such as a polyacrylonitrile-based resin is added as necessary. In preparing the raw material composition, the aluminum nitride powder, the sintering aid powder, the dispersion solvent and the like are mixed while adjusting the viscosity at the time of mixing using a ball mill or the like. That is, since the cohesiveness increases as the average particle size of the sintering aid decreases, the respective raw materials are mixed while adjusting the viscosity of the raw material composition so that the sintering aid in the aggregated state is sufficiently disintegrated. There is a need to. According to the method of the present invention, a raw material composition is prepared by gradually adding aluminum nitride powder classified and weighed in predetermined amounts to a mixture of a sintering aid powder and a dispersion solvent. Is preferred. According to this procedure, the viscosity of the raw material composition can be gradually increased to a viscosity at which a molded article can be formed. Therefore, in the initial stage of the stepwise addition of the aluminum nitride powder, the raw material composition can be placed in a low viscosity state, the stirring efficiency in a ball mill or the like is improved, and the sintering aid in the aggregated state is effectively disintegrated. You. The raw material composition thus obtained is formed into a desired shape, and the formed body is dried, calcined, and finally sintered by a conventional method. DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Embodiments 1 and 2 embodying the present invention and a comparative example will be described below. Example 1 500 g of aluminum nitride powder having an average particle size of about 1.5 μm and an oxygen content of 1.2% by weight, 30 g of yttrium oxide powder having an average particle size of 0.5 μm, and 110 g of a polyacrylonitrile-based binder were used. , 2000 ml of a mixed solvent of ethanol and ethyl acetate were charged into a ball mill and mixed for 18 hours. The viscosity at this time is 300
It was 0 cps. After 18 hours, 500 g of the aluminum nitride powder was additionally charged into a ball mill, and
The mixture was mixed for 8 hours to prepare a raw material composition in the form of a slurry. At this time, the viscosity was 10,000 cps. In this embodiment, the addition amount of yttrium oxide is 3% based on aluminum nitride. After the raw material composition is formed into a flat plate by a sheet casting method, the length is 80 mm × width 80 m.
A molded body of mx 1.0 mm in thickness was produced. When the distribution of the yttrium element (Y) in the compact was analyzed by electron probe microanalysis (EPMA), it was found that the element was uniformly distributed without agglomeration. The molded body was degreased at 400 ° C. for 12 hours in an oxidizing atmosphere, and then dried at 1850 ° C. for 5 hours in a non-oxidizing atmosphere.
After firing for a time, an aluminum nitride sintered body was obtained. When the obtained sintered body was analyzed by EPMA and scanning electron microscope (SEM), it was found that the yttrium element was distributed at the grain boundaries of aluminum nitride. The particle diameter of the aluminum nitride structure after sintering was in the range of 3 to 8 μm, and no unsintered portions or pores were observed in the fine structure of the sintered body. There is no color unevenness on the appearance of the sintered body, 40 kg
/ Showed excellent mechanical strength as mm 2. In addition, when a thermal shock test was performed in which the sintered body was alternately immersed in a liquid at 55 ° C. and a liquid at −125 ° C. 500 times, the strength of the sintered body was compared before and after the test. No decrease was seen. Example 2 An aluminum nitride sintered body was manufactured in the same manner as in Example 1. However, this embodiment 2
Then, toluene was used as a dispersion solvent when preparing the raw material composition. The obtained sintered body showed various physical properties substantially equal to those of Example 1. Comparative Example Aluminum nitride powder 1000 having an average particle size of about 1.5 μm and an oxygen content of 1.2% by weight
g and yttrium oxide powder 5 having an average particle size of 1.5 μm.
0 g and polyacrylonitrile binder 110 g
And 2000 ml of toluene were temporarily charged into a ball mill and mixed for 36 hours to prepare a slurry-like raw material composition. Therefore, in this comparative example, the addition amount of yttrium oxide is 5% based on aluminum nitride. Molding and molding were performed in the same manner as in Example 1 based on this raw material composition.
Degreasing and firing were performed to obtain an aluminum nitride sintered body. When the obtained sintered body was analyzed by EPMA and SEM, it was found that yttrium aluminum
It has been found that the eutectic of oxygen is unevenly distributed as a large mass in various places of the sintered body. The particle diameter of the aluminum nitride structure after sintering was in the range of 3 to 12 μm, and unsintered portions and pores were observed in the fine structure of the sintered body. Also, color unevenness in appearance was observed in the sintered body, and the mechanical strength was 35%.
It was measured as kg / mm 2. Further, when the same thermal shock test as in Example 1 was performed, the strength was reduced by about 10% before and after the test. As described above in detail, according to the present invention, it is possible to prevent the occurrence of color unevenness and pores of the sintered body, and to provide an aluminum nitride sintered body having excellent properties such as strength. It has an excellent effect that it can be provided.