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JP2003187789A - 二重集電器スクリーンカソード製造のための粉砕方法 - Google Patents

二重集電器スクリーンカソード製造のための粉砕方法

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JP2003187789A
JP2003187789A JP2002334556A JP2002334556A JP2003187789A JP 2003187789 A JP2003187789 A JP 2003187789A JP 2002334556 A JP2002334556 A JP 2002334556A JP 2002334556 A JP2002334556 A JP 2002334556A JP 2003187789 A JP2003187789 A JP 2003187789A
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JP
Japan
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electrode active
current collector
electrode
electrochemical cell
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Application number
JP2002334556A
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English (en)
Inventor
Hong Gan
カン ホン
Esther S Takeuchi
エス、タケウチ エスター
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Greatbatch Inc
Original Assignee
Greatbatch Inc
Wilson Greatbatch Technologies Inc
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 第１活物質／集電器スクリーン／第２活物質
という構成を有した電極において、これら活物質の一方
が粉末の形態である場合には、この物質が集電器スクリ
ーンにある開口を通って移動し、もう一方の活物質と集
電器との間の接続を「汚染する」ことが起こり得る。 【解決手段】 カソード電極は、第１電極活物質をプレ
ス固定具の中に位置させ、集電体を第一電極活物質に重
ね、更にその上に、第一電極活物質とは異なる第二電極
活物質を重ね、プレスして電極を形成する。第一電極活
物質は集電体の開口部を通過し得る粉末状の形態であ
り、第二活物質は集電体の開口部を通過できないシート
又はペレット状の形態である。プレスは第二電極活物質
の方から行う。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】〔発明の背景〕 １．発明の分野 本発明は、化学エネルギーの電気エネルギーへの変換に
関する。特に、本発明は、新規なサンドイッチ電極設計
とその製造方法に関する。サンドイッチ電極は、一次リ
チウム電池におけるカソードとして、及び、二次リチウ
ムイオン電池における正電極として有用である。これら
の設計により、このような電池は、体内埋め込み医療装
置に電力を供給するのに特に有用なものとなる。
【０００２】２．従来技術 初期の医療装置は、ほとんどの場合、それらの電源とし
て少なくとも２個のリチウム電気化学電池を直列に用い
るものであった。しかしながら、現在のこれらの装置に
おける電気回路は、以前よりもエネルギーの消費が少な
くなっている。このことにより、最近では、信頼性の高
い電源として単一のリチウム電池を使用することが可能
となっている。一体の電池設計によれば、多くの用途に
おける高電力密度に対する要求が、その低下されたパル
ス電圧の結果として大きなものとなっている。従って、
この要求を満たすためには、大きい電極面積が必要とさ
れる。しかしながら、電極表面積が大きくなれば大きく
なるほど、より多くの不活物質（集電器、セパレータな
ど）が、システムの中に導入される。その結果、電池の
体積容量が減少する。もう一つの関心は、電池の容量及
び出力効率に応じた医療装置の長寿命化である。
【０００３】ＣＦＸ などの大容量物質であるＣＦＸ
を、高率カソード物質と混合することにより用いるため
の試みは、ワイス等による米国特許第５，１８０，６４
２号に報告されている。しかしながら、これらのカソー
ド複合体から得られた電気化学電池は、比較的低率の可
能出力を有している。ＣＦＸ をカソード混合体の一部
として用いることにより、電池の理論容量を増大させる
利点は、体内埋め込み可能な細動除去器において遭遇さ
れるような、高速放電の適用中におけるその電力可能出
力を低下させることによって部分的に釣り合う。
【０００４】このような問題に対する重要な解決方法
が、ガン等による「高率可能出力を有したアルカリ金属
電気化学電池についてのサンドイッチカソード設計」と
いう名称の米国特許出願番号第０９／５６０，０６０号
に記載されており、この出願は、本発明の譲受人に譲渡
され、参照によりここに包含される。この出願には、酸
化バナジウム銀（ＳＶＯ）とフッ素化炭素（ＣＦＸ ）
を用いた新規なサンドイッチ電極設計が記載されてい
る。具体的なサンドイッチ電極は、以下の構造： ・ ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＣＦＸ ／集電器ス
クリーン／ＳＶＯ を有している。
【０００５】しかしながら、活物質の一方又は両方が粉
末の形態で、しかも集電器スクリーンにおける開口が大
き過ぎる場合には、これらのうちの一方が、製造工程の
間に集電器の他方の面にまで通じることができる。この
ような「汚染」は、放電効率を減少させるので望ましく
ない。特にＳＶＯは、ＣＦＸ よりも高率の可能出力で
あるが、エネルギー密度は低い。
【０００６】従って、集電器と、活物質の一方との間の
界面の、他方による汚染は、望ましいものではなく、こ
れは、第一に集電器の対向面上に分離したそれぞれの活
物質を設けるという目的が達成できないからである。
【０００７】〔発明の要約〕サンドイッチ電極を含む電
池の改良された放電可能出力を維持するためには、第１
及び第２電極材料の両方と、集電器の対向面との直接接
触を保持することが必要である。良好な接触又は付着
は、放電の間の良好な界面伝導率をもたらす。理論上は
明らかであるが、実際には、このような界面伝導率は、
製造方法又は製造工程によって非常に影響を受ける。集
電器がスクリーンである場合には、粉末の電極材料の一
方のいくつかが、集電器の開口を通り抜けて、他方の電
極材料と集電器との間に閉じ込められるようになる可能
である。このことは、集電器と、「汚染された」第１電
極材料との間の界面伝導率の減少をもたらす。
【０００８】従って、本発明の方法は、集電器を通り抜
けて集電器の反対側の面にまで移動することができない
凝集された形態の電極活物質の一つを有することから成
る。他方の、即ち第２活物質は、集電器を通り抜けるこ
とができる粉末形態である。その後、第１活物質／集電
器／第２活物質である組立体は、第１の凝集性の電極活
物質の方向からプレスされ、この活物質は、プレス力が
第２の粉末状の電極活物質に対して集電器を動かす際に
集電器を密封させる。
【０００９】本発明のこれら及びその他の対象は、下記
の説明を参照することによって当業者にはより一層明ら
かになるであろう。
【００１０】〔好ましい実施態様の詳細な説明〕本発明
の電気化学電池は、一次化学系か、二次の再充電可能な
化学系のいずれかから成る。一次タイプと二次タイプの
両方において、この電池は、リチウム、ナトリウム、カ
リウムなどの、元素周期率表のＩＡ、ＩＩＡおよびＩＩ
ＩＢ族から選択されるアノード活性金属、及び、これら
の合金や金属間化合物（例えばＬｉ‐Ｓｉ、Ｌｉ‐Ａ
ｌ、Ｌｉ‐Ｂ、Ｌｉ‐ＭｇおよびＬｉ‐Ｓｉ‐Ｂの合金
や金属間化合物などが含まれる）を含む。好ましい金属
はリチウムである。この他の負電極は、リチウム‐アル
ミニウム合金などのリチウム合金からなる。しかしなが
ら、合金中に存在するアルミニウムの重量が多くなれば
なるほど、電池のエネルギー密度は低くなる。
【００１１】一次電池においては、アノードは、好まし
くはニッケルからなる金属製のアノード集電器上にプレ
スまたはロールされたリチウム金属の薄い金属シートま
たは箔であり、これによって負電極を形成している。本
発明の具体的な電池において、この負電極は、集電器と
同一材料（即ち、好ましくはニッケル）から成る延長タ
ブまたはリードを有しており、これは溶接などによっ
て、そこに一体形成されており、ケースが負極の電気的
配置にある導電性材料からなる電池ケースに溶接される
ことにより接触している。また、負電極は、ボビン型、
円筒型またはペレット型などの他の幾何学的形状になっ
ていて、この他の低表面積の設計を達成していてもよ
い。
【００１２】二次電気化学システムにおいては、アノー
ド、即ち負電極は、アノード活物質（例えば、好ましく
はアルカリ金属リチウムなど）をインターカレートおよ
び脱インターカレートできるアノード材料を含んでい
る。種々の形態のカーボン（例えば、コークス、グラフ
ァイト、アセチレンブラック、カーボンブラック、ガラ
ス状カーボンなど）のいずれかを含む炭素質負電極は、
リチウム種を可逆的に保持できるものであり、アノード
材料として好ましい。「毛状カーボン」材料は、そのリ
チウム保持容量が高いので特に好ましい。「毛状カーボ
ン」は、タケウチ等の米国特許第５，４４３，９２８号
に記載されており、この特許は、本発明の譲受人に譲り
受けられており、ここに参照として組み込まれる。グラ
ファイトは、もう一つの好ましい材料である。カーボン
の形態に係わらず、炭素質材料の繊維は特に有益であ
る。なぜなら、これら繊維は、優れた機械的特性を有し
ており、繰り返される充電／放電サイクル中の劣化に耐
え得る剛直な電極を作製できるからである。さらに、高
表面積の炭素繊維は、急速な充電／放電速度を可能とす
る。
【００１３】二次電池用の典型的な負電極は、約９０〜
９７重量パーセントの「毛状カーボン」又はグラファイ
トと、約３〜１０重量パーセントのバインダー材料とを
混合することによって作製され、このバインダー材料
は、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリビ
ニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリエチレンテト
ラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）などのフッ素樹脂粉
末、ポリアミドおよびポリイミド、並びにこれらの混合
物が好ましい。このような負電極活混合物は、ニッケル
やステンレス鋼や銅箔やスクリーンなどからなる集電器
上に、当該混合物をキャストやプレスやロールするなど
して接触させることによって設けられる。
【００１４】一次電池又は二次電池のいずれかにおい
て、正電極での反応は、負電極から正電極に移動するイ
オンを原子状または分子状に変換する反応を含んでい
る。一次電池については、カソード活物質は、炭素質化
学系又は少なくとも第一の遷移金属カルコゲニド成分を
含んでおり、この成分は、少なくとも第一の金属および
第二の金属もしくはそれらの酸化物、さらに可能であれ
ば第三の金属もしくは金属酸化物、または第一の金属お
よび第二の金属もしくはそれらの金属酸化物の混合物か
らなる金属、金属酸化物または混合金属酸化物であり、
ホスト金属酸化物のマトリックス中に組み込まれてい
る。また、カソード活物質は、金属硫化物からなるもの
であってもよい。
【００１５】炭素質活物質は、好ましくは炭素とフッ素
から製造されたものであり、これはコークス、木炭また
は活性炭素のようなグラファイト形または非グラファイ
ト形の炭素を包含する。フッ化炭素は、式（ＣＦＸ ）
ｎ 〔ただし、ｘは約０．１〜１．９の間に変化し、好
ましくは約０．５〜１．２である〕及び（Ｃ２ Ｆ）
ｎ 〔ただし、ｎは広く変化し得るモノマー単位の数を
示す〕で表される。
【００１６】ある好ましい混合金属酸化物は、一般式Ｓ
Ｍｘ Ｖ２ Ｏｙ を有する遷移金属酸化物であり、こ
の式にて、ＳＭは、元素周期律表のＩＢ族〜ＶＩＩＢ族
及びＶＩＩＩ族から選択される金属であり、前記一般式
中のｘは約０．３０〜２．０であり、ｙは約４．５〜
６．０である。実例として、限定を意図するものではな
いが、具体的なカソード活物質は、一般式Ａｇｘ Ｖ
２ Ｏｙ を有する酸化銀バナジウムであって、その数
多くの相、即ち、一般式中においてｘ＝０．３５及びｙ
＝５．１８であるβ‐相の酸化銀バナジウム、一般式中
においてｘ＝０．８０及びｙ＝５．４０であるγ‐相の
酸化銀バナジウム、一般式中においてｘ＝１．０及びｙ
＝５．５であるε‐相の酸化銀バナジウムのいずれかの
相であるもの、及びこれらの相の組み合わせ及び混合物
を含む。このようなカソード活物質のさらに詳しい説明
としては、参考文献としてリアングらの米国特許第４，
３１０，６０９号が挙げられ、この特許は、本発明の譲
受人に譲渡され、参照によりここに包含される。
【００１７】更に別の好ましい複合遷移金属酸化物カソ
ード材料としてはＶ２ Ｏｚ （式中、ｚ≦５）が挙げ
られ、これは、銀（ＩＩ）、銀（Ｉ）又は銀（０）のい
ずれかの酸化状態にある銀を含むＡｇ２ Ｏと、銅（Ｉ
Ｉ）、銅（Ｉ）又は銅（０）のいずれかの酸化状態にあ
る銅を含むＣｕＯとに結合されて、一般式Ｃｕｘ Ａｇ
ｙ Ｖ２ Ｏｚ （ＣＳＶＯ）を有する混合された金属
酸化物を生成する。従って、この複合カソード活物質
は、金属酸化物−金属酸化物−金属酸化物、金属−金属
酸化物−金属酸化物または金属−金属−金属酸化物とし
て表すことができ、Ｃｕｘ Ａｇｙ Ｖ２ Ｏｚ に見
出される物質組成の範囲は、好ましくは約０．０１≦ｚ
≦６．５である。ＣＳＶＯの典型的な形態は、ｚが約
５．５であるＣｕ０．１６Ａｇ０．６７Ｖ２ Ｏｚ 、
およびｚが約５．７５であるＣｕ０． ５ Ａｇ０．５
Ｖ２ Ｏｚ である。酸素含有量は、ｚとして表される
が、ＣＳＶＯ中の正確な化学量論比は、カソード材料が
空気や酸素などの酸化雰囲気中で調製されるのか、又は
アルゴン、窒素及びヘリウムなどの不活性雰囲気中で調
製されるのかに依存して変わることがある。このカソー
ド活物質の更に詳細な説明としては、タケウチ等の米国
特許第５，４７２，８１０号およびタケウチ等の同第
５，５１６，３４０号が参照されるが、これらは両方と
も、本発明の譲受人に譲渡され、参照によりここに包含
される。
【００１８】前述のフッ素化炭素、酸化銀バナジウム及
び酸化バナジウム銅銀の他に、Ａｇ ２ Ｏ、Ａｇ２ Ｏ
２ 、ＣｕＦ２ 、Ａｇ２ ＣｒＯ４ 、ＭｎＯ２ 、
Ｖ２ Ｏ５ 、ＭｎＯ２ 、ＴｉＳ２ 、Ｃｕ２ Ｓ、Ｆ
ｅＳ、ＦｅＳ２ 、酸化銅、酸化バナジウム銅、及びこ
れらの混合物が、有用な活物質として考えられる。
【００１９】二次電池においては、正電極は好ましく
は、空気中で安定で、かつ容易に取り扱えるリチウム化
材料を含んでいる。このような空気中で安定なリチウム
化カソード活物質の具体例としては、バナジウム、チタ
ン、クロム、銅、モリブデン、ニオブ、鉄、ニッケル、
コバルトおよびマンガンなどの金属の酸化物、硫化物、
セレン化物およびテルル化物が挙げられる。より好適な
酸化物としては、ＬｉＮｉＯ２ 、ＬｉＭｎ
２ Ｏ４ 、ＬｉＣｏＯ２ 、ＬｉＣｏ０．９２Ｓｎ
０．０ ８Ｏ２ およびＬｉＣｏ１−ｘ Ｎｉｘ Ｏ２
が挙げられる。
【００２０】このような二次電池を充電するために、正
電極を構成するリチウム金属は、外的発生の電気的ポテ
ンシャルを電池に適用することによって炭素質の負電極
にインターカレートされる。この適用される再充電電気
的ポテンシャルは、リチウムイオンをカソード活物質か
ら引き出して、電解液を通って負電極の炭素質材料に運
んで、カーボンを飽和する役割を果たす。このようにし
て得られるＬｉｘ Ｃ ６ 負電極は、０．１〜１．０の
範囲のｘを有している。その後、この電池は、電気的ポ
テンシャルを備え、通常方法に従って放電される。
【００２１】上記のカソード活物質は、一次化学系又は
二次化学系のいずれであっても、これらの１種以上をバ
インダー材料と混合することによって電気化学電池に組
み込むためのサンドイッチ電極体に成形される。適した
バインダーは、カソード混合物の約１〜約５重量パーセ
ントで存在する粉末フッ素系ポリマー、より好ましくは
粉末ポリテトラフルオロエチレン又は粉末ポリフッ化ビ
ニリデンである。さらに、導電率を向上させるために、
約１０重量パーセント以下の導電性希釈剤をカソード混
合物に添加するのが好ましい。この目的に適した材料に
は、アセチレンブラック、カーボンブラック、及び／又
はグラファイト又は粉末ニッケル、アルミニウム、チタ
ン及びステンレス鋼のような粉末金属が挙げられる。こ
のような好ましいカソード活性混合物には、約１〜５重
量パーセントで存在する粉末フッ素系ポリマーバインダ
ーと、約１〜５重量パーセントで存在する導電性希釈剤
と、約９０〜９８重量パーセントのカソード活物質が含
まれる。
【００２２】本発明によれば、上記カソード活物質の２
つの異なるものは、一次化学系又は二次化学系のいずれ
であっても、集電器の対向面に接触している。好ましく
は、アノードに面した集電器の表面にある第１活物質
は、より低いエネルギー密度を有するが、集電器の対向
面上にあって、アノードから間隔をとった第２活物質よ
りも効率の大きな可能出力を有したものである。言い換
えると、典型的な第２カソード活物質は、リチウムアノ
ードと決して直接的に向かい合ってはいない。
【００２３】より効率の大きな可能出力を有するが、エ
ネルギー密度は低い好ましい第１カソード活物質は、Ｓ
ＶＯ又はＣＳＶＯなどの混合金属酸化物から成るもので
ある。このような材料は、典型的には、アノードに対面
した処方として、約９４重量％のＳＶＯ及び／又はＣＳ
ＶＯと、３重量％のバインダーと３重量％の導電性希釈
剤から成る処方にて提供される。集電器のもう一方の面
と接触している第２活物質は、例えばＣＦＸ である。
この材料は、好ましくは約９１重量％のＣＦＸ と、５重
量％のバインダーと４重量％の導電性希釈剤を含む第２
の活性製剤にて提供される。
【００２４】適した集電器は、ステンレス鋼、チタン、
タンタル、白金、金、アルミニウム、コバルト・ニッケ
ル合金、モリブデン及びクロムを含む高合金フェライト
系ステンレス鋼、及びニッケル‐、クロム‐及びモリブ
デン‐含有合金から成る群から選ばれたものである。好
ましい集電器材料はチタンであり、最も好ましいチタン
カソード集電器は、その上に塗布されたグラファイト／
炭素材料、イリジウム、酸化イリジウムまたは白金の薄
い層を有する。上記のようにして調製されたカソード
は、アノード材料の少なくとも一枚以上の板を操作可能
に伴った一枚以上の板の形でもよく、またアノード材料
の対応する細片で巻いて「ゼリーロール」に似た構造に
した細片の形でもよい。
【００２５】それゆえ、一つの例示的なカソード板は、
集電器を通じて並列に接続することによって互いに短絡
され、以下の構造を有した活物質製剤を有している。 ・ ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＣＦＸ ／集電器ス
クリーン／ＳＶＯ
【００２６】これは多くの製造工程を必要としないの
で、粉末形態である先に述べた多くのカソード活性製剤
を使用することが望ましい。即ち、プレス固定物を、粉
末形態にある第２カソード活物質の充填物で充填され、
次いでその上面に集電器スクリーンを置く。それから、
第１カソード活物質を集電器の上面に位置させ、組立体
全体に、集電器の各面に活物質が密接するのに充分な圧
力をかける。
【００２７】集電器開口が、粉末の形態にある活物質の
両方の粒径よりも大きなサイズである場合には、これら
の一方又は両方のうちのいくつかが、当該開口を通って
移動して、集電器と他方の活物質との間の接触界面を
「汚染する」ことになる可能性がある。この汚染物質の
特異な性質は、より大きなエネルギー密度を有するが、
より小さな効率可能出力を有したものが一方であるか、
もう一方であるかという点において必ずしも重要ではな
い。この点は、活物質／集電器界面の、もう一方の活物
質によるいかなる汚染も好ましくはないということであ
る。
【００２８】本発明のある具体例によれば、第１活物質
と第２活物質の両方が非凝集状態にある場合には、これ
らは、集電器スクリーンの少なくとも１個の開口の大き
さよりも小さな大きさであり、当該開口を通って移動可
能である。このような具体例では、活物質の両方が粉末
の形態を有している。そして、これら２つの活物質のう
ちの一方は、集電器を通って連絡できなくなる。これ
は、凝集状態にあって、集電器開口を通って移動するこ
とができない一方の活物質が提供されることによりなさ
れる。凝集状態は、同じ塊の部分として互いに堅く固定
された活性粒子、互いにしっかりと固着した活性粒子、
あるいは塊の隅から隅まで一体化した物体の粒状物であ
る活性粒子として定義される。凝集状態の具体例には、
プレスされたペレット又はシートの形態である活物質が
含まれる。
【００２９】シートの形態である活物質を提供する方法
は、米国特許第５，４３５，８７４号及び同第５，５７
１，６４０号に記載されており、これらは両方とも、タ
ケウチ等によるものであって、両方とも、本発明の譲受
人に譲渡され、参照によりここに包含される。これらの
特許には、導電性希釈剤と、適したバインダー材料と共
に混合された粉末のカソード活性出発物質とし、この混
合物を溶媒中に懸濁させてペーストを形成することが教
示されている。この混合物ペーストをローラの中に送り
込み、ブリケット(briquettes)又はペレットを形成し、
その後、ロールミルに供給して、シートの形態であるカ
ソード活物質を製造する。このシートは最終的に乾燥さ
れ、所望の形状の半加工品又は板状物に打ち抜かれる。
【００３０】本発明によれば、集電器開口を通って通過
可能か、あるいは移動可能な粒径を有した一方の粉末状
カソード活物質は、まず最初にプレス定着物中に、その
後で集電器スクリーンに添加される。ペレット又はシー
トの形態であるもう一方のカソード活物質は、その後、
集電器の上面に位置される。このサンドイッチ電極は、
その後、他方のカソード活物質ペレット又はシートの方
向から粉末状の活物質へ向かって、この組立体をプレス
することによって形成される。圧力が、他方のカソード
活物質に対向する方向であるために、ペレット又はシー
トは最初に、粉末状のカソード活物質から前記開口を密
封する集電器と接触する。それから、更なるプレスを行
うことによって、集電器が粉末状材料に対向して動き、
プレスされた電極が完成する。このような工程は、完全
でなくても、粉末状の活物質による、他方のカソード活
物質／集電器界面の汚染を著しく減少させ、排除する。
【００３１】ペレット又はシートの形態である活物質が
好ましいが、他方の活物質が、非凝集状態であってさえ
も、集電器スクリーンに存在する少なくとも１個の開口
を通って移動できない粒子から成ることもまた、本発明
の範囲によって意図されている。この点においては、他
方の活物質は、集電器開口を通って移動するのにあまり
に大きすぎる粒子である粉末形態で提供される。その形
態であっても、プレス圧力が最初に他方の活物質に向か
う方向であることは重要であり、その結果、集電器開口
を通っての粉末状の活物質の連絡が密封される。
【００３２】本発明の電極構造としては、以下のものが
挙げられる。第１電極活物質／集電器スクリーン／第２
活物質／集電器スクリーン／第１電極活物質（この際、
第１電極活物質と第２電極活物質とは異なったものであ
る）、又は第１電極活物質／集電器スクリーン／第２電
極活物質／第２電極活物質／集電器スクリーン／第１電
極活物質（この際、第１電極活物質と第２電極活物質と
は異なったものである）
【００３３】どちらの場合にも、活物質の一方は、集電
器開口を通って移動可能な粉末形態で提供され、他方は
シート、ペレットの形態、又は集電器を貫通するには大
き過ぎる粒径の形態で提供される。プレスは、他方の活
物質から粉末状物質の方向へ向かってなされ、その結
果、集電器開口は他方の活物質によって密封される。
【００３４】本発明の別の具体例は、以下の構造を有す
る。 第１電極活物質／集電器スクリーン／第１電極活物質／
第２活物質／第１電極活物質／集電器スクリーン／第１
電極活物質（この際、第１電極活物質と第２電極活物質
とは異なったものである） この場合には、第２電極活物質は、粉末の形態にあるも
のであり、集電器を通っての連通は、第１電極活物質に
よってブロックされる。
【００３５】内部短絡状態を回避するために、サンドイ
ッチカソードは好適なセパレーター材料によってＩＡ、
ＩＩＡ又はＩＩＩＢ族のアノードと分離されている。こ
のセパレーターは電気絶縁性材料からなり、またセパレ
ーター材料は、アノード及びカソード活物質と化学的に
反応せず、しかも、電解液と化学的に反応せず電解液に
不溶である。さらにセパレーター材料は、電池の電気化
学反応の際に電解液の流通を可能にするのに十分な多孔
度を有している。例示されるセパレーター材料として
は、ポリビニリデンフルオライド、ポリエチレンテトラ
フルオロエチレン及びポリエチレンクロロトリフルオロ
エチレンなどのフッ素ポリマー繊維とからなる織物が挙
げられ、これは、それぞれ単独使用されるか、フッ素ポ
リマー微孔性フィルム、不織ガラス、ポリプロピレン、
ポリエチレン、ガラス繊維材料、セラミックス、商品名
ＺＩＴＥＸ（Ｃｈｅｍｐｌａｓｔ Ｉｎｃ．）で市販さ
れているポリテトラフルオロエチレン膜、商品名ＣＥＬ
ＧＡＲＤ（ＣｅｌａｎｅｓｅＰｌａｓｔｉｃ Ｃｏｍｐ
ａｎｙ，Ｉｎｃ．）で市販されているポリプロピレン
膜、及び商品名ＤＥＸＩＧＬＡＳ（Ｃ．Ｈ．Ｄｅｘｔｅ
ｒ，Ｄｉｖ．，Ｄｅｘｔｅｒ Ｃｏｒｐ．）で市販され
ている膜と積層して使用される。
【００３６】さらに、本発明の電気化学電池は、電池の
電気化学反応の際のアノード及びカソード電極間のイオ
ン移動のための媒体としての役割を果たす非水性のイオ
ン導電性電解液を含んでいる。電極での電気化学反応
は、アノードからカソードへ移動するイオンを原子状態
または分子状態に変換する反応を含んでいる。すなわ
ち、本発明において好適な非水性電解液は、アノード及
びカソード材料に対して実質的に不活性であり、それら
は、イオン伝導に不可欠な物性、すなわち低粘度、低い
表面張力及び湿潤性を示す。
【００３７】好適な電解液は、非水性溶媒に溶解された
無機のイオン伝導性塩を含み、さらに好ましくは、電解
液は、低粘度溶媒及び高誘電率溶媒からなる非プロトン
性有機溶媒の混合物中に溶解されたイオン化可能なアル
カリ金属塩を含んでいる。無機のイオン伝導性塩は、ア
ノードイオンの移動のための媒体としての役割を果た
し、カソード活物質とインターカレートまたは反応す
る。好ましくは、イオン形成アルカリ金属塩は、アノー
ドからなるアルカリ金属と類似している。
【００３８】リチウムから成るアノードの場合には、電
解液のアルカリ金属塩は、リチウムを基剤とした塩であ
る。アノードからカソードへアルカリ金属イオンを移動
させるための媒体として有用な公知のリチウム塩として
は、ＬｉＰＦ６ 、ＬｉＢＦ ４ 、ＬｉＡｓＦ６ 、Ｌ
ｉＳｂＦ６ 、ＬｉＣｌＯ４ 、ＬｉＯ２ 、ＬｉＡｌ
Ｃｌ４ 、ＬｉＧａＣｌ４ 、ＬｉＣ（ＳＯ２ ＣＦ
３ ）３ 、ＬｉＮ（ＳＯ２ ＣＦ３ ）２ 、ＬｉＳ
ＣＮ、ＬｉＯ３ ＳＣＦ３ 、ＬｉＣ６ Ｆ５Ｓ
Ｏ３ 、ＬｉＯ２ ＣＣＦ３ 、ＬｉＳＯ６ Ｆ、Ｌｉ
Ｂ（Ｃ６ Ｈ５ ）４ 及びＬｉＣＦ３ ＳＯ３ 、及び
これらの混合物が挙げられる。
【００３９】本発明に有用な低粘度溶媒は、エステル、
線状及び環状のエーテル及びジアルキルカーボネート、
例えば、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、メチルアセテ
ート（ＭＡ）、ジグリム、トリグリム、テトラグリム、
ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、１，２‐ジメトキシ
エタン（ＤＭＥ）、１，２‐ジエトキシエタン（ＤＥ
Ｅ）、１‐エトキシ，２‐メトキシエタン（ＥＭＥ）、
エチルメチルカーボネート、メチルプロピルカーボネー
ト、エチルプロピルカーボネート、ジエチルカーボネー
ト、ジプロピルカーボネート及びこれらの混合物が挙げ
られ、高誘電率溶媒としては、環状カーボネート、環状
エステル及び環状アミド、例えば、プロピレンカーボネ
ート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、アセト
ニトリル、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミ
ド、ジメチルアセトアミド、γ‐バレロラクトン、γ‐
ブチロラクトン（ＧＢＬ）、Ｎ‐メチル‐ピロリジノン
（ＮＭＰ）、及び上記物質の混合物が挙げられる。本発
明の一次電池では、好適なアノードはリチウム金属であ
り、好適な電解液は、好ましい高誘電率溶媒としてのプ
ロピレンカーボネートと、好ましい低粘度溶媒としての
１，２‐ジメトキシエタンの５０：５０混合物（体積
比）中に溶解された０．８Ｍ〜１．５ＭのＬｉＡｓＦ
６ 又はＬｉＰＦ６ である。
【００４０】本発明による二次電池についての好ましい
電解液は、ＥＣ：ＤＭＣ：ＥＭＣ：ＤＥＣの溶媒混合物
からなる。種々のカーボネート溶媒に対する最も好適な
体積パーセント範囲は、約２０〜約５０％の範囲内のＥ
Ｃ、約１２〜約７５％の範囲内のＤＭＣ、約５〜約４５
％の範囲内のＥＭＣおよび約３〜約４５％の範囲内のＤ
ＥＣである。本発明の好ましい態様では、前記電池を活
性化する電解液は、ＤＭＣ：ＥＭＣ：ＤＥＣの比率に関
して平衡にある。このことは、終始変わらずに、信頼で
きるサイクル特性を維持するのに重要である。この理由
は、充電された電池における低ポテンシャル（アノー
ド）材料の存在により、リチウム化されたグラファイト
（ＬｉＣ６ 〜０．０１Ｖ対Ｌｉ／Ｌｉ＋ ）が存在し
たＤＭＣ：ＤＥＣの非平衡混合物が、かなりの量で形成
されるＥＭＣを生じさせることが知られているというこ
とである。ＤＭＣ、ＤＥＣ及びＥＭＣの濃度が変化した
場合、電池のサイクル特性及び温度評定もまた変化す
る。このような予測不能性は容認できるものではない。
このような現象は、２０００年９月２６日に出願された
米国特許出願第０９／６６９，９３６号に詳細に記載さ
れており、この出願は、本発明の譲受人に譲り受けられ
ており、ここに参照として組み込まれる。本発明の４要
素カーボネート混合物を含む電解液は、−５０℃よりも
低い凝固点を有しており、このような混合物で活性化さ
れたリチウムイオン二次電池は、室温で非常に良好なサ
イクル挙動を示すとともに、−４０℃よりも低い温度で
非常に良好な放電および充電／放電サイクル挙動を示
す。
【００４１】ここに記載されている電池の集合体は、巻
線素子電池の形態であることが好ましい。即ち、組み立
てられた負電極、正電極及びセパレーターは、「ゼリー
ロール」タイプ配置又は「巻線素子電池スタック」にお
いて一緒に巻かれており、負電極が、ケース‐負極配置
における電池ケースと、ロールの外側で電気的に接触す
るようになっている。適した上面絶縁体と下面絶縁体を
用いて、この巻線素子スタックは、適当な寸法の金属ケ
ースの中に入れられる。この金属ケースは、ステンレス
鋼、軟鋼、ニッケルメッキされた軟鋼、チタン、タンタ
ル又はアルミニウム等の物質を含んでもよく、この金属
材料が、使用の際に電池の構成部品に影響を及ぼさない
限りは、これらに限定されるものではない。
【００４２】電池ヘッダーは、ガラス‐金属シール／端
子ピンフィードスルーを収容するための第１の孔と、電
解液を充填するための第２の孔とを備えた金属製のディ
スク状体からなる。使用されるガラスは、ＣＡＢＡＬ１
２、ＴＡ２３、ＦＵＳＩＴＥ４２５又はＦＵＳＩＴＥ４
３５などのシリコンを約５０重量％まで含む耐腐食性の
ものである。好ましくは、正極端子ピンフィードスルー
は、チタンからなるが、モリブデン、アルミニウム、ニ
ッケル合金またはステンレス鋼も使用することができ
る。電池ヘッダーは、一般的にはケースと同じ材料から
成る。ガラス‐金属シールにおいて支持された正極端子
ピンは、順番にヘッダーによって支持され、このヘッダ
ーは、電極スタックを含むケースに溶接される。その
後、この電池は、前記の電解質溶液で充填され、そし
て、充填孔上にステンレス鋼製ボールを精密溶接するな
どして密閉シールされるが、これに限定されるものでは
ない。
【００４３】上記の集合体は、ケースが負極の電池を説
明したものであり、これは、本発明の具体的な二次電池
の好ましい構成である。当業者に良く知られているよう
に、本発明の二次電気化学システムもまた、ケースが正
極の構造に構成することができる。
【００４４】以下の実施例は、本発明の電気化学電池の
様式及び製造方法を表すものであり、本発明の内容を実
施する発明者によって予測される最も良好な実施態様を
示しているが、これらは限定を意味するものではない。
【００４５】以下の実施例では、第１活性電極材料は酸
化バナジウム銀（ＳＶＯ）であり、第２電極活物質はＣ
ＦＸ である。特に、９４重量％のＳＶＯは、３重量％
のＰＴＦＥ、２重量％のグラファイト及び１重量％のケ
ッチェンブラック（KETJENBLACK)（登録商標）と混合
し、９１重量％〜９９重量％のＣＦＸ は、０．５重量
％〜４．０重量％のＰＴＦＥと、０〜５重量％の炭素導
電性添加剤と混合した。
【００４６】
【実施例】実施例１ 適当量のＣＦＸ 粉末混合物をプレス固定具内に位置さ
せ、その後、この上面に集電器スクリーンを置くことに
よって電極を作製した。この時点で、スクリーンを前記
ＣＦＸ 混合物にわずかに接触させ、これによって、Ｃ
ＦＸ 粉末はスクリーンの開口には一切入らなかった。
その後、先に述べたタケウチによる米国特許第５，５４
５，４９７号に従って製造され、適当な厚みを有したＳ
ＶＯシートを、スクリーンの上面に置いた。最後に、積
み重ねられた電極アセンブリーを、指定された圧力下で
プレスし、ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＣＦＸ という
構成を有した電極を得た。この圧力は、積み重ねられた
電極アセンブリーの上面から底面にまでかかっているの
で、圧力はまず最初にＳＶＯシートに対する力として加
わり、続いてスクリーンに、続いてＣＦＸ 粉末混合物
に加わる。このようなプレス順序による接着は、ＣＦ
Ｘ 粉末混合物によるＳＶＯスクリーン界面の汚染を最
小限とする。というのは、スクリーンがＣＦＸ 粉末と
接触する前に集電器スクリーン表面に対してＳＶＯシー
トがプレスされるからである。２つの電極をこのように
して結合することによって、最終的な二重集電器スクリ
ーンサンドイッチ電極は、以下の構造を有したものとし
て製造される。 ・ ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＣＦＸ ／集電器ス
クリーン／ＳＶＯ
【００４７】実施例２ この実施例では、ＳＶＯを、まず最初に集電器スクリー
ンの両面上でプレスした。これは、ＣＦＸ 粉末をＳＶ
Ｏシート又は粉末に置き換え、かつ集電器が必ずしもス
クリーンでない以外は、実施例１に記載される方法と同
様の方法にて行った。このようにして得られたＳＶＯ／
集電器スクリーン／ＳＶＯなるサブアセンブリーは、そ
の後、電極固定具の中に置かれ、ＣＦＸ 粉末をＳＶＯ
層のうちの一つの上面に置いた。もう一つのＳＶＯ／集
電器／ＳＶＯサブアセンブリーを、その後、ＣＦＸ 粉
末の上面に置いた。最後に、このようにして積み重ねた
電極アセンブリーを、指定された圧力下でプレスし、以
下の構造を有した電極を得た。 ・ ＳＶＯ／集電器／ＳＶＯ／ＣＦＸ ／ＳＶＯ／
集電器／ＳＶＯ
【００４８】当業者によって理解されるように、集電器
は、特殊な電気化学電池設計の基準に適合するように種
々の方法で設計可能である。ＣＦＸ によるＳＶＯ集電
器スクリーン接続の汚染の可能性を最小限にするため
に、小さなメッシュサイズが実施例１では必要とされ
る。しかしながら、実施例２における集電器の設計では
特殊な必要条件は存在しない。
【００４９】ここに記載したような本発明の概念に対し
て種々の改良を加えることは、添付する請求の範囲によ
って規定される本発明の概念及び範囲から離れることな
く、当業者に自明であることは明らかである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 4/58 Ｈ０１Ｍ 4/58 4/66 4/66 Ａ 6/16 6/16 Ａ 10/40 10/40 Ａ (72)発明者 ホン カン アメリカ合衆国、ニューヨーク州 14051、 イースト アムハースト、オデッサ コー ト 22 (72)発明者 エスター エス、タケウチ アメリカ合衆国、ニューヨーク州 14051、 イースト アムハースト、サン ラファエ ル コート 38 Ｆターム(参考） 5H017 AA03 AS02 AS10 BB06 BB11 CC03 CC05 DD08 EE01 EE04 EE05 HH03 5H024 AA01 AA02 AA03 AA04 AA06 AA07 AA12 BB05 CC07 FF11 HH13 5H029 AJ02 AJ06 AK01 AK02 AK03 AK04 AK05 AK18 AL06 AL07 AL08 AL12 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ12 CJ03 CJ06 DJ07 DJ16 EJ01 HJ06 5H050 AA02 AA12 BA06 BA16 CA01 CA02 CA07 CA08 CA09 CA10 CA11 CB07 CB08 CB09 CB12 DA02 DA04 DA06 DA08 FA02 FA17 GA03 GA08 HA06

Claims (28)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ａ）アノードと、 ｂ）以下のｉ）〜ｉｖ）： ｉ）第１電極活物質をプレス固定具の中に位置させ、 ｉｉ）集電器スクリーンを前記第１電極活物質の上面に
    位置させ、 ｉｉｉ）前記第１電極活物質とは異なった第２電極活物
    質を、前記集電器スクリーンの上面に位置させ、これに
    よって電極組立体を形成し、 ｉｖ）前記電極組立体をプレスして電極を形成する、か
    ら本質的に成る方法によって形成されたものであること
    を特徴とするカソードと、 ｃ）前記アノードを前記カソードから電気的に絶縁して
    いるセパレータと、 ｄ）前記アノードと前記カソードを活性化する電解液と
    から成ることを特徴とする電気化学電池。
  2. 【請求項２】 前記第１電極活物質が、前記集電器スク
    リーンにある少なくとも一つの開口を通って移動可能な
    大きさの少なくとも幾つかの粒子を含む粉末の形態であ
    ること、及び、前記第２電極活物質が、前記集電器スク
    リーンにある少なくとも一つの開口を通って移動するこ
    とのできない形態であり、前記電極組立体が、前記第２
    電極活物質の方向から前記第１電極活物質の方へプレス
    されたものであることを特徴とする請求項１に記載の電
    気化学電池。
  3. 【請求項３】 前記第２電極活物質が、シート又はペレ
    ットの形態であることを特徴とする請求項１に記載の電
    気化学電池。
  4. 【請求項４】 粉末の形態である前記第２電極活物質に
    よって、前記集電器スクリーンにある少なくとも一つの
    開口を通って移動可能であることを特徴とする請求項１
    に記載の電気化学電池。
  5. 【請求項５】 前記の少なくとも一つの開口が、少なく
    とも０．００４インチの直径であることを特徴とする請
    求項１に記載の電気化学電池。
  6. 【請求項６】 前記第１及び前記第２電極活物質が、Ｃ
    ＦＸ 、Ａｇ２ Ｏ２ 、ＣｕＦ、Ａｇ２ ＣｒＯ４ 、
    ＭｎＯ２ 、ＳＶＯ、ＣＳＶＯ、Ｖ２ Ｏ５ 、ＬｉＣｏ
    Ｏ２ 、ＬｉＮｉＯ２ 、ＬｉＭｎ２ Ｏ４ 、ＣｕＯ
    ２ 、ＴｉＳ２ 、Ｃｕ２ Ｓ、ＦｅＳ、ＦｅＳ２ 、
    酸化銅、酸化バナジウム銅、及びこれらの混合物から成
    るグループより選ばれたものであることを特徴とする請
    求項１に記載の電気化学電池。
  7. 【請求項７】 前記アノードがリチウムから成ることを
    特徴とする請求項１に記載の電気化学電池。
  8. 【請求項８】 前記電解液が、テトラヒドロフラン（Ｔ
    ＨＦ）、メチルアセテート（ＭＡ）、ジグリム、トリグ
    リム、テトラグリム、ジメチルカーボネート（ＤＭ
    Ｃ）、１，２‐ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、１，２‐
    ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、１‐エトキシ‐２‐メト
    キシエタン（ＥＭＥ）、エチルメチルカーボネート、メ
    チルプロピルカーボネート、エチルプロピルカーボネー
    ト、ジエチルカーボネート、ジプロピルカーボネート及
    びこれらの混合物からなる群より選ばれた第１溶媒と、
    プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネー
    ト（ＥＣ）、ブチレンカーボネート、アセトニトリル、
    ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチ
    ルアセトアミド、γ‐バレロラクトン、γ‐ブチロラク
    トン（ＧＢＬ）、Ｎ‐メチル‐ピロリジノン（ＮＭＰ）
    及びこれらの混合物からなる群より選ばれた第２溶媒と
    を含むことを特徴とする請求項１に記載の電気化学電
    池。
  9. 【請求項９】 前記電解液が、ＬｉＰＦ６ 、ＬｉＢＦ
    ４ 、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６ 、ＬｉＣｌ
    Ｏ４ 、ＬｉＯ２ 、ＬｉＡｌＣｌ４ 、ＬｉＧａＣｌ
    ４ 、ＬｉＣ（ＳＯ２ ＣＦ３ ）３ 、ＬｉＮ（ＳＯ
    ２ ＣＦ３ ）２、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＯ３ ＳＣ
    Ｆ３ 、ＬｉＣ６ Ｆ５ ＳＯ３ 、ＬｉＯ２ＣＣＦ
    ３ 、ＬｉＳＯ６ Ｆ、ＬｉＢ（Ｃ６ Ｈ５ ）４ 、
    ＬｉＣＦ３ ＳＯ ３ 及びこれらの混合物からなる群か
    ら選ばれたリチウム塩を含むことを特徴とする請求項１
    に記載の電気化学電池。
  10. 【請求項１０】 前記集電器スクリーンが、ステンレス
    鋼、チタン、タンタル、白金、金、アルミニウム、コバ
    ルトニッケル合金、ニッケル含有合金、モリブデンとク
    ロムを含む高度に合金化されたフェライトステンレス
    鋼、及びニッケル‐、クロム‐、及びモリブデン‐含有
    合金からなる群より選ばれたものであることを特徴とす
    る請求項１に記載の電気化学電池。
  11. 【請求項１１】 ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＣＦＸ
    ／集電器スクリーン／ＳＶＯという構造を有した前記カ
    ソードを提供するために、２つの前記のプレスされた電
    極構造体を背中合わせに位置させることを特徴とする請
    求項１に記載の電気化学電池。
  12. 【請求項１２】 ａ）アノードと、 ｂ）以下のｉ）〜ｉｖ）： ｉ）第１電極活物質と、第１集電器の対向面に接触した
    第２電極活物質とを含む第１電極活性サブアセンブリー
    を、プレス固定具の中に位置させ、 ｉｉ）前記第１及び前記第２電極活物質のどちらとも異
    なった第３電極活物質を、前記第１電極活性サブアセン
    ブリーの前記第１及び前記第２電極活物質の一方の上面
    に位置させ、 ｉｉｉ）前記第１電極活物質と、前記第３電極活物質の
    上面にある第２集電器の対向面に接触した前記第２電極
    活物質とを含む第２電極活性サブアセンブリーを位置さ
    せることで電極組立体を形成し、 ｉｖ）前記電極組立体をプレスして電極を形成する、か
    ら本質的に成る方法によって形成されたものであること
    を特徴とするカソードと、 ｃ）前記アノードと前記カソードを活性化する電解液
    と、 ｄ）前記アノードを前記カソードから電気的に絶縁して
    いるセパレータとから成ることを特徴とする電気化学電
    池。
  13. 【請求項１３】 前記第３電極活物質が、前記第１及び
    前記第２集電器スクリーンにある少なくとも一つの開口
    を通って移動可能な大きさの少なくとも幾つかの粒子を
    含む粉末の形態であることを特徴とする請求項１２に記
    載の電気化学電池。
  14. 【請求項１４】 粉末の形態である前記第１及び前記第
    ２電極活物質によって、これらが、前記集電器スクリー
    ンにある少なくとも一つの開口を通って移動可能である
    ことを特徴とする請求項１２に記載の電気化学電池。
  15. 【請求項１５】 電極を製造するための方法であって、
    当該方法が下記の工程ａ）〜ｄ）： ａ）第１電極活物質をプレス固定具の中に位置させる工
    程、 ｂ）集電器スクリーンを前記第１電極活物質の上面に位
    置させる工程、 ｃ）前記第１電極活物質とは異なった第２電極活物質
    を、前記集電器スクリーンの上面に位置させ、これによ
    って電極組立体を形成する工程、及び ｄ）前記電極組立体をプレスして電極を形成する工程を
    含むことを特徴とする電極の製造方法。
  16. 【請求項１６】 前記集電器スクリーンにある少なくと
    も一つの開口を通って移動可能な大きさの少なくとも幾
    つかの粒子を含む粉末の形態である前記第１電極活物質
    を準備すること、前記集電器スクリーンにある少なくと
    も一つの開口を通って移動できない形態である前記第２
    電極活物質を準備すること、及び、前記電極組立体を、
    前記第２電極活物質の方向から前記第１電極活物質の方
    へ向かってプレスすることを含むことを特徴とする請求
    項１５に記載の方法。
  17. 【請求項１７】 シート又はペレットの形態である前記
    第２電極活物質を準備することを含むことを特徴とする
    請求項１５に記載の方法。
  18. 【請求項１８】 粉末の形態である前記第２電極活物質
    によって、前記集電器スクリーンにある少なくとも一つ
    の開口を通って移動可能であることを特徴とする請求項
    １５に記載の方法。
  19. 【請求項１９】 直径が少なくとも０．００４インチで
    ある少なくとも一つの前記開口を有した前記集電器スク
    リーンを準備することを含むことを特徴とする請求項１
    ５に記載の方法。
  20. 【請求項２０】 ＣＦＸ 、Ａｇ２ Ｏ、Ａｇ２ Ｏ
    ２ 、ＣｕＦ、Ａｇ２ＣｒＯ４ 、ＭｎＯ２ 、ＳＶ
    Ｏ、ＣＳＶＯ、Ｖ２ Ｏ５ 、ＬｉＣｏＯ２ 、ＬｉＮ
    ｉＯ２ 、ＬｉＭｎ２ Ｏ４ 、ＣｕＯ２ 、ＴｉＳ
    ２ 、Ｃｕ２ Ｓ、ＦｅＳ、ＦｅＳ２ 、酸化銅、酸化
    バナジウム銅、及びこれらの混合物から成るグループか
    ら前記第１及び前記第２電極活物質を選択することを含
    むことを特徴とする請求項１５に記載の方法。
  21. 【請求項２１】 前記アノードがリチウムであり、前記
    第１カソード活物質がＳＶＯであり、前記第２電極活物
    質がＣＦＸ であることを特徴とする請求項１５に記載
    の方法。
  22. 【請求項２２】 電極を製造するための方法であって、
    当該方法が下記の工程ａ）〜ｄ）： ａ）第１電極活物質と第１集電器の対向面に接触した第
    ２電極活物質とを含む第１電極活性サブアセンブリー
    を、プレス固定具の中に位置させる工程、 ｂ）前記第１及び前記第２電極活物質のどちらとも異な
    った第３電極活物質を、前記第１電極活性サブアセンブ
    リーの前記第１及び前記第２電極活物質の一方の上面に
    位置させる工程、 ｃ）前記第１電極活物質と、前記第３電極活物質の上面
    にある第２集電器の対向面に接触した前記第２電極活物
    質とを含む第２電極活性サブアセンブリーを位置させる
    ことで電極組立体を形成する工程、及び ｄ）前記電極組立体をプレスして電極を形成する工程を
    含むことを特徴とする電極の製造方法。
  23. 【請求項２３】 粉末の形態である前記第３電極活物質
    を準備することを含むことを特徴とする請求項２２に記
    載の方法。
  24. 【請求項２４】 同じであるか、あるいは異なる前記第
    １及び前記第２電極活物質を準備することを含むことを
    特徴とする請求項２２に記載の方法。
  25. 【請求項２５】 粉末の形態である前記第１及び前記第
    ２電極活物質によって、これらが、前記集電器スクリー
    ンにある少なくとも一つの開口を通って移動可能である
    ことを特徴とする請求項２２に記載の方法。
  26. 【請求項２６】 ＣＦＸ 、Ａｇ２ Ｏ、Ａｇ２ Ｏ
    ２ 、ＣｕＦ、Ａｇ２ＣｒＯ４ 、ＭｎＯ２ 、ＳＶ
    Ｏ、ＣＳＶＯ、Ｖ２ Ｏ５ 、ＬｉＣｏＯ２ 、ＬｉＮ
    ｉＯ２ 、ＬｉＭｎ２ Ｏ４ 、ＣｕＯ２ 、ＴｉＳ
    ２ 、Ｃｕ２ Ｓ、ＦｅＳ、ＦｅＳ２ 、酸化銅、酸化
    バナジウム銅、及びこれらの混合物から成るグループか
    ら前記第１、前記第２及び前記第３電極活物質を選択す
    ることを含むことを特徴とする請求項２２に記載の方
    法。
  27. 【請求項２７】 直径が少なくとも０．００４インチで
    ある開口を有した前記第１及び前記第２集電器スクリー
    ンを準備することを含むことを特徴とする請求項２２に
    記載の方法。
  28. 【請求項２８】 ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＳＶＯ／
    ＣＦＸ／ＳＶＯ／集電器スクリーン／ＳＶＯという構造
    を有した前記カソードを準備することを含むことを特徴
    とする請求項２２に記載の方法。
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