JP2003053164A

JP2003053164A - 病原性原生動物の除去方法およびこれに用いられる分離膜

Info

Publication number: JP2003053164A
Application number: JP2001249463A
Authority: JP
Inventors: Kensaku Komatsu; 賢作小松; Shinji Komori; 慎次小森; Katsumi Kabasawa; 克巳樺沢; Takuya Onizuka; 卓也鬼塚; Kichiji Jinbo; 吉次神保
Original assignee: Kuraray Co Ltd; Suido Kiko Kaisha Ltd
Current assignee: Kuraray Co Ltd; Suido Kiko Kaisha Ltd
Priority date: 2001-08-20
Filing date: 2001-08-20
Publication date: 2003-02-25

Abstract

(57)【要約】【課題】クリプトスポリジウム、ジアルジアなどの病
原性原生動物を確実に除去でき、かつ濾過速度を高くで
き、しかも設備コストやランニングコストを大幅に削減
できる病原性原生動物の除去方法およびこれに用いられ
る分離膜を提供する。【解決手段】分画粒子径が１μｍ以上で、完全除去粒
子径が２．９μｍ以下であり、かつ純水透過速度が３０
０００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ以上である分離膜を
用いて濾過して、病原性原生動物を除去する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、原水からクリプト
スポリジウム、ジアルジアなどの病原性原生動物を除去
する方法およびこれに用いられる分離膜に関する。

【０００２】

【従来の技術】平成８年に埼玉県越生町においてクリプ
トスポリジウムによる集団下痢の発生以降、水道水に対
する安全対策が強く求められており、このため、オゾン
処理などの高度処理や膜濾過法の導入などが急速に普及
しつつある。

【０００３】ところで、全国には、水道水原水の水質が
良好で消毒だけで給水している浄水施設が上水道で約２
６００カ所あり、簡易水道で砂濾過をしていない浄水場
は６０００カ所以上ある。これらの浄水施設において
も、原水に、地上の流水が地下に一時潜入して流れる伏
流水や地下水（浅井戸）が含まれる場合、原水中にクリ
プトスポリジウム、ジアルジアなどの原虫類が存在する
ことが明らかとなり、平成１１年８月に山形県におい
て、伏流水を滅菌のみで給水していた浄水場の原水から
クリプトスポリジウムが検出され、約１０日間の給水停
止になるなど、水質衛生上の問題がこれまでに数件発生
しており、原水の水質が比較的良好とされる場合であっ
ても、病原性原生動物の汚染に対する技術的対策が早急
に要請される状況にある。

【０００４】既存の浄水システムにおける病原性原生動
物対策としては、急速砂濾過、緩速砂濾過、分離膜濾過
などの物理濾過技術を用いるのが一般的である。特に、
分離膜濾過は除濁や除菌を主目的とするため、分離性能
が０．２μｍ以下のものが用いられ、他の物理濾過より
も精度が格段に良く、クリプトスポリジウム、ジアルジ
アなどの病原性原生動物もほぼ完全に除去することが可
能である。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかし、従来の分離膜
濾過では、クリプトスポリジウムなどの病原性原生動物
の除去は可能であるが、濾過速度が砂濾過などに比べて
圧倒的に低く、また、２００ｋＰａ以上の高圧の原水ポ
ンプが必要となるので、浄水場で使用する場合には、原
水ポンプ動力を増大させるのに受電設備などの改造や増
設が必要となり、設備コストやランニングコストも大幅
に上昇するという問題があり、分離膜濾過が普及するの
に障害となっている。

【０００６】一方、砂濾過では、分離膜濾過に比べて濾
過速度が高く、設備コストやランニングコストは低く抑
えることができるが、クリプトスポリジウムなどの病原
性原生動物の除去性能においては必ずしも十分ではな
く、安全性に問題がある。

【０００７】すなわち、水道水に対する安全対策とし
て、クリプトスポリジウムなどの病原性原生動物を確実
に除去でき、かつ濾過速度を高くでき、しかも設備コス
トやランニングコストを大幅に削減できる病原性原生動
物の除去方法およびこれに用いられる分離膜が社会的に
要請されている。

【０００８】本発明は、上記課題に鑑みて、クリプトス
ポリジウム、ジアルジアなどの病原性原生動物をほぼ確
実に除去でき、かつ濾過速度を高くでき、しかも設備コ
ストやランニングコストを大幅に削減できる病原性原生
動物の除去方法およびこれに用いられる分離膜を提供す
ることを目的とする。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記のように、従来の膜
濾過法による濾過速度は、砂濾過に対して圧倒的に低
い。この原因としては、砂濾過の分画粒子径は５〜１０
μｍ程度であり、もともと純水透過速度が高く、さらに
原水中に不純物や懸濁物質が存在しても、大きさが５μ
ｍ以下であれば透過してしまうことから、不純物等の抵
抗を受けにくく、高い濾過速度を維持できるのに対し
て、分画粒子径が０．２μｍ以下の精密濾過膜や限外濾
過膜が主流である従来の分離膜では、分画粒子径が小さ
いために純水透過速度がもともと低いうえ、原水中に存
在する不純物や懸濁物質のほとんどが分離膜でトラップ
され、これら不純物等の抵抗でさらに低くなってしまう
ことが挙げられる。このことから、分離膜の分画粒子径
をクリプトスポリジウムなどの病原性原生動物を除去で
きる最大の粒子径に近づけて大きくすれば、クリプトス
ポリジウムなどの病原性原生動物を確実に除去しなが
ら、濾過速度を高くできると考えられる。

【００１０】一方、病原性原生動物のうち確認されてい
る中で最も小さなものはクリプトスポリジウムであり、
そのオーシスト（胞嚢体）の大きさは４〜５μｍと言わ
れている。しかし、クリプトスポリジウムはゴムのよう
に弾力性があり、分離膜で濾過されるときに圧力がかか
ると変形して大きさがさらに小さくなる可能性がある。
本発明者らは、標準粒子の除去性能とクリプトスポリジ
ウムを除去するクリプト除去性能との相関関係を検討し
た結果、２．９μｍの標準粒子の除去性能とクリプト除
去性能とが比較的一致することを見い出した。すなわ
ち、クリプトスポリジウムは濾過時に２．９μｍ程度ま
で変形して小さくなるとの推定が可能となり、この最小
の病原性原生動物を除去できれば、病原性原生動物をす
べて除去できることとなる。したがって、分離膜の最大
除去粒子径を２．９μｍ以下にすれば、クリプトスポリ
ジウムを含む病原性原生動物をほぼ確実に除去すること
ができ、かつ、分離膜の分画粒子径を、高い濾過速度が
可能な１μｍ以上で最大除去粒子径２．９μｍ以内にお
いてできるだけ大きくすることにより、それに応じて濾
過速度も高くできる。本発明は、前記知見に基づいて完
成するに至った。さらに、本発明の分離膜を使用するこ
とにより、生物活性炭ろ過層などからの漏出が問題にな
っている線虫類や輪虫類およびそれらの卵、水道水原水
中に確認されることがある寄生虫であるエキノコックス
などのぜん虫類などのように、クリプトスポリジウムよ
り大型の微生物も除去できることは明らかである。

【００１１】本発明の病原性原生動物除去用の分離膜
は、原水中に存在する病原性原生動物を膜濾過により除
去するのに用いられる分離膜であって、分画粒子径が１
μｍ以上で、完全除去粒子径が２．９μｍ以下であり、
かつ純水透過速度が３００００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋ
Ｐａ以上である。また、本発明の病原性原生動物の除去
方法は、原水中に存在する病原性原生動物を膜濾過によ
り除去する方法において、分画粒子径が１μｍ以上で、
完全除去粒子径が２．９μｍ以下であり、かつ純水透過
速度が３００００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ以上であ
る分離膜を用いて濾過することを特徴とする。

【００１２】本発明でいう病原性原生動物とは、例えば
クリプトスポリジウム、ジアルジアなどをいい、いずれ
も塩素殺菌では簡単に死滅せず、水道水原水中に存在す
るおそれのある微生物をいう。

【００１３】また、分画粒子径とは、中空糸膜による阻
止率が９０％である粒子の粒子径（Ｓ）のことをいい、
異なる粒子径を有する少なくとも２種類の粒子の阻止率
を測定し、その測定値を元にして下記の近似式（１）に
おいて、Ｒが９０となるＳの値を求め、これを分画粒子
径としたものである。Ｒ＝１００／（１−ｍ・ｅｘｐ（−ａ・ｌｏｇ（ｓ））） …（１）上記の式（１）中、ａ及びｍは中空糸膜によって定まる
定数であって、２種類以上の阻止率の測定値をもとに算
出される。

【００１４】完全除去粒子径とは、粒径が一定なポリス
チレンなどの標準ラテックス粒子（濃度１０⁶個／ｍＬ
以上）を分離膜で濾過（濾過速度５ｍ³／ｍ²／ｄ）した
ときに１個も抜けないときの最大除去粒子径を示し、濾
過液をメンブレンフィルタでさらに濾過してメンブレン
フィルタ上を電子顕微鏡または蛍光顕微鏡で粒子の有無
を観察して決定する。

【００１５】また、上記の純水透過速度は、原水として
純水を利用し、濾過圧力が２０ｋＰａ、温度が２５℃の
条件で時間当たりの透水量を測定し、単位膜面積、単位
時間、単位圧力当たりの透過速度に換算した数値を示
す。分離膜が中空糸膜の場合は、有効長が３ｃｍの片端
開放型の中空糸膜モジュールを用いて、中空糸膜の外側
から内側に濾過（外圧濾過）して透水量を測定する。

【００１６】本発明によれば、従来から水道水用に除濁
・除菌を主目的として用いられてきた分離膜と異なり、
純水透過速度は少なくとも１０倍以上高く、分画粒子径
は少なくとも５倍以上も大きな分離膜を適用することに
よって、除濁・除菌は十分ではないが、クリプトスポリ
ジウム、ジアルジアなどの病原性原生動物をほぼ確実に
除去できるとともに、従来の分離膜ではトラップされて
いた微粒子が透過することによって目詰まりが抑制さ
れ、高い濾過速度を長時間維持することができる。

【００１７】特に、分画粒子径が１．５μｍ以上で、透
水性が８００００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ以上のよ
うな大きな純水透過速度を有する分離膜が好ましく、こ
の場合、膜の１次側（入口）と２次側（出口）との圧力
の差である膜間差圧が０．１〜３０ｋＰａと非常にわず
かな差圧で長期間濾過運転が可能となり、浄水場の保有
する水位差を濾過の駆動圧力として使用することができ
る。この結果、従来の分離膜では前述のように２００ｋ
Ｐａ以上の高圧の原水ポンプが不可欠で、付随して受電
設備の改造や建設が必要になるが、本発明では原水ポン
プが全く不要となり、建設コスト、ランニングコストと
もに大幅に削減することが可能となる。

【００１８】本発明において、分離膜の分画粒子径は、
濾過速度を高くするには少なくとも１μｍ以上でより大
きいことが好ましく、除濁や除菌にはより小さいことが
好ましいことから、１μｍ以上２．９μｍ以下の範囲内
で、病原性原生動物のほぼ確実な除去が可能なことを条
件にして、所望の濾過速度や濾過の駆動圧力と、除濁・
除菌の効果などとを比較考量して決定されることとな
る。

【００１９】本発明に適用される分離膜素材は特に限定
されず、セルロース系ポリマー、アクリロニトリル系ポ
リマー、ポリイミド系ポリマー、ポリアミド系ポリマ
ー、ポリスルホン系ポリマー、ポリビニルアルコール系
ポリマー、塩ビ系ポリマー、フッ素系ポリマーなどの素
材やこれらの変成ポリマーや混合体が用いられる。これ
らの中では、耐熱性、耐酸・アルカリ性、強度物性、耐
酸化剤性に優れたポリスルホン系ポリマーを用いること
が好ましい。ポリスルホン系ポリマーの代表例として、
次の一般式(I) または(II)で表されるような繰り返しユ
ニットを有するものが挙げられる。

【化１】

【化２】

【００２０】ベースとなる膜素材に、例えば水濡れ性や
耐汚染性などの機能性を付与するために親水性高分子を
含有しても良い。親水性高分子の例として、ポリビニル
アルコール、エチレン・ビニルアルコール共重合体、エ
チレン・酢ビ共重合体、ポリビニルピロリドン、ポリエ
チレンオキサイド、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリル酸な
どやこれらの変性ポリマーが挙げられる。該親水性高分
子の中では、変成物が多数存在するポリビニルアルコー
ルが目的に応じた機能性を付与しやすい点で好ましい。
ベースポリマーの特性を阻害せず機能性を付与できる範
囲とするために、親水性高分子の含有量は１〜１０ｗｔ
％の範囲が好ましい。

【００２１】分離膜には平膜、管状膜、中空糸膜のいず
れにも適用できるが、これらの中でも中空糸膜は単位膜
面積当たりのスペースを最もコンパクトにできる特徴が
あり、特に処理量の大きな用途において有利なため好ま
しい。中空糸膜の場合、内径は一般に０．２〜２ｍｍ、
外径は０．４〜５ｍｍである。

【００２２】分離膜の構造は、網目状構造、ハニカム状
構造、微細間隙構造などの微細多孔質構造を有してお
り、対称構造、非対称構造のいずれにも適用できる。ま
た、分離膜内部には、いわゆるフィンガーライク状構造
やボイド構造があっても良い。分離膜内部の微細多孔質
構造が、分画粒子径および純水透過速度を決定する要因
の一つとなる。

【００２３】病原性原生動物の除去は、分離膜で公知の
方法により濾過することで達成される。濾過を継続する
と目詰まりによる濾過速度の低下が起こるため、通常、
分離膜の濾過では一定時間毎に物理洗浄や化学洗浄を行
いながら運転を行う。これらの洗浄は自動的に行うこと
もできるし、手動で行うこともできる。

【００２４】物理洗浄の例としては、濾過液を原水側に
戻す透過液逆洗や、原水側に空気を送り込んでバブリン
グさせるバブリング洗浄、気体を濾過液側から原水側に
透過させて洗浄するガス逆洗、またはこれらを組み合わ
せた洗浄が例示できる。これらの中で、ガス逆洗は気体
の噴出効果と振動効果が相重なり、逆洗効果が高くなる
ので好ましい。本発明に適用する分離膜では、分画粒子
径が大きいため２００ｋＰａ以下で容易にガス逆洗を行
うことができる。

【００２５】化学洗浄の例としては、次亜塩素酸ナトリ
ウムなどの酸化剤、苛性ソーダなどのアルカリ類、塩酸
やしゅう酸などの酸類やこれらの組み合わせが例示でき
る。水道水には法令で次亜塩素酸ソーダの添加が義務付
けられているので、次亜塩素酸ソーダを利用することが
化学洗浄後の廃液処理や化学薬品による水道水の汚染リ
スクなどの点で有利である。次亜塩素酸ソーダによる化
学洗浄の例としては、常時原水に添加して濾過しながら
洗浄を兼ねる方法、逆洗時に添加する方法、１〜数カ月
毎に比較的高濃度の次亜塩素酸ソーダで洗浄する方法な
どが挙げられる。

【００２６】また、必要に応じて前処理または後処理と
して、オゾン、活性炭、凝集沈殿または加圧浮上、紫外
線処理、砂濾過などの物理濾過のような公知の処理技術
を組み合わせることも可能である。このような従来の処
理技術との組み合わせは、分離膜の万一の破損を考慮し
多角防衛的な考えで安全性をより高めたいときや、分離
膜の目詰まりをより一層抑制したいときなどに効果的で
ある。

【００２７】

【実施例】以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、本発明はこれらにより何ら限定されるものでは
ない。

【００２８】実施例１〜３、比較例１、２は、外径／内
径が１．３／０．８ｍｍの親水化ポリスルホン中空糸膜
からなる分離膜であって、それぞれ以下の特性を有する
ものを用いている。ここで、２．９μｍ粒子除去率は、
対数減少値（ＬＲＶ）のｌｏｇ₁₀（「原水粒子個数」／
「濾過水粒子個数」）で表示される。つまり、濾過水に
１個も粒子が抜けない場合、濾過水粒子個数を１とお
き、≧ＬＲＶとしている。

【００２９】実施例１：分画粒子径２．０μｍ、純水
透過速度１５２０００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ、
２．９μｍ粒子除去率 ≧７．４。実施例２：分画粒子径１．７μｍ、純水透過速度１
２６０００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ、２．９μｍ粒
子除去率 ≧７．４。実施例３：分画粒子径１．２μｍ、純水透過速度４
５０００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ、２．９μｍ粒子
除去率 ≧７．４。比較例１：分画粒子径２．３μｍ、純水透過速度１
６５０００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ、２．９μｍ粒
子除去率５．１。比較例２：分画粒子径２．５μｍ、純水透過速度１
７８０００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ、２．９μｍ粒
子除去率３．４。

【００３０】実施例１〜３、比較例１、２において、
２．９μｍポリスチレン蛍光標準粒子（Ｇ―３００、Ｄ
ＵＫＥ社製）の除去率と、クリプトスポリジウムの除去
率を調べた。分画粒子径の測定には、１．２μｍ、２．
０μｍ、３．２μｍの架橋メタクリル酸メチルの標準粒
子（それぞれＰＭ−３ＫＶ、ＰＭ−４ＫＶ、ＰＭ−５Ｋ
Ｖ、東振化学社製）の除去率を測定して算出した。これ
らの結果を表１に示す。

【表１】

【００３１】表１に示すように、２．９μｍ粒子を完全
に除去できる実施例１〜３の分離膜は、クリプトスポリ
ジウムも完全に除去できていた。

【００３２】実施例４実施例１の分離膜を用いて、以下の運転条件により、水
道水の濾過試験を実施した。原水：専用水道水（伏流水に次亜塩素酸ソーダ滅
菌させた水）原水濁度：０．０５〜０．２度分離膜面積：７．２ｍ² 処理量：３６ｍ³／ｄ濾過速度：５ｍ³／ｍ²／ｄ濾過方式：外圧全濾過（定流量濾過）逆洗方法：次亜塩素酸ソーダ注入（５ｍｇ／Ｌ）＋エ
アー逆洗（逆洗圧力７０ｋＰａ）逆洗間隔：３０分に一度で１０秒

【００３３】試験結果を図１に示す。約５カ月の長期間
にわたり差圧が４ｋＰａ以下をキープできており、極め
て低い差圧で高い濾過速度を維持できた。

【００３４】

【発明の効果】以上のように、本発明によれば、クリプ
トスポリジウム、ジアルジアなどの病原性原生動物を確
実に除去でき、かつ濾過速度を高くでき、しかも従来の
処理技術よりも設備コスト、ランニングコストともに大
幅に削減可能である。したがって、水道水の安全性向上
とともに水道料金上昇の抑制に大きく寄与できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による水道水の濾過試験結果の一例を示
す特性図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者小森慎次東京都中央区日本橋３丁目１番地６号株式会社クラレ内 (72)発明者樺沢克巳東京都世田谷区桜丘５丁目48番地16号水道機工株式会社内 (72)発明者鬼塚卓也東京都世田谷区桜丘５丁目48番地16号水道機工株式会社内 (72)発明者神保吉次東京都世田谷区桜丘５丁目48番地16号水道機工株式会社内Ｆターム(参考） 4D006 GA07 HA01 HA21 HA41 KE03Q KE06Q MA01 MA02 MA03 MA22 MB02 MB20 MC11 MC27 MC33 MC39 MC54 MC58 MC62 PA01 PB06 PB70

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】原水中に存在する病原性原生動物を膜濾
過により除去するのに用いられる分離膜であって、分画
粒子径が１μｍ以上で、完全除去粒子径が２．９μｍ以
下であり、かつ純水透過速度が３００００Ｌ／ｍ²／ｈ
ｒ／９８ｋＰａ以上である病原性原生動物除去用の分離
膜。
【請求項２】分画粒子径が１．５μｍ以上で、完全除
去粒子径が２．９μｍ以下であり、かつ純水透過速度が
８００００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ以上である請求
項１に記載の病原性原生動物除去用の分離膜。
【請求項３】分離膜の形状が中空糸である請求項１ま
たは２に記載の病原性原生動物除去用の分離膜。
【請求項４】濾過の駆動圧力として水位差を使用する
請求項１ないし３のいずれかに記載の病原性原生動物除
去用の分離膜。
【請求項５】膜間差圧が０．１〜３０ｋＰａの範囲で
濾過を行う請求項４に記載の病原性原生動物除去用の分
離膜。
【請求項６】原水中に存在する病原性原生動物を膜濾
過により除去する方法において、分画粒子径が１μｍ以
上で、完全除去粒子径が２．９μｍ以下であり、かつ純
水透過速度が３００００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ以
上である分離膜を用いて濾過することを特徴とする病原
性原生動物の除去方法。
【請求項７】分画粒子径が１．５μｍ以上で、完全除
去粒子径が２．９μｍ以下であり、かつ純水透過速度が
８００００Ｌ／ｍ²／ｈｒ／９８ｋＰａ以上である分離
膜を用いる請求項６に記載の病原性原生動物の除去方
法。
【請求項８】分離膜の形状が中空糸である請求項６ま
たは７に記載の病原性原生動物の除去方法。
【請求項９】濾過の駆動圧力として水位差を使用する
請求項６ないし８のいずれかに記載の病原性原生動物の
除去方法。
【請求項１０】膜間差圧が０．１〜３０ｋＰａの範囲
で濾過を行う請求項９に記載の病原性原生動物の除去方
法。