JP2001326069A

JP2001326069A - 有機エレクトロルミネッセンス素子及びその製造方法

Info

Publication number: JP2001326069A
Application number: JP2000141177A
Authority: JP
Inventors: Chishio Hosokawa; 地潮細川; Hiroshi Shoji; 弘東海林
Original assignee: Idemitsu Kosan Co Ltd
Current assignee: Idemitsu Kosan Co Ltd
Priority date: 2000-05-15
Filing date: 2000-05-15
Publication date: 2001-11-22

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】発光素子部分間の絶縁分離性が高く、かつ封
止能が優れ、パターンニングが高精細であり、発光の均
一性が優れた有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】基板１１上に設けた下部電極１２と対向
電極１４の間に、発光層を含む有機層１３を有する発光
素子部分１７と、基板及び下部電極上にパターン加工さ
れた層間絶縁膜１５が存在する非発光素子部分１８とを
有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、非
発光素子部分の外表面に防湿性絶縁膜１６を有する有機
エレクトロルミネッセンス素子である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は有機エレクトロルミ
ネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と略記す
る。）に関し、更に詳しくは、高精細で、均一発光性が
高く、封止性能に優れることから、特にディスプレイ用
として有用性の高い有機ＥＬ素子に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、ディスプレイ用の有機ＥＬ素子の
開発が盛んに行われている。ディスプレイに用いる有機
ＥＬ素子には、パターンニングが高精細（精密）で、均
一発光性が高いことが要求される。

【０００３】特開平３−２５０５８３号公報には、層間
絶縁膜によって、発光部分と非発光部分を備えた素子で
あって、パターン精度が良好で発光の均一性の高い素子
が開示されている。また、特開平５−２７５１７２号公
報には、壁状の層間絶縁膜を設け、斜め蒸着により陰極
を形成することによりラインピッチが１００μｍ程度の
高精細ディスプレイが開示されている。

【０００４】ところが、上記のような層間絶縁膜を設け
た有機ＥＬ素子においては、層間絶縁膜を隔てて隣接す
る発光素子部分（画素）が、互いに絶縁され分離されて
いないことがあり、パターニングの精密性が不十分な場
合がある。また一方、層間絶縁膜を設けた有機ＥＬ素子
においては、層間絶縁膜の段差の存在によって対向電極
の薄膜が分離されるため、封止性能が低下し、これによ
って電極が酸化、劣化し、発光欠陥（ダークスポット、
ダークエリア）を発生することがある。この発光欠陥に
より、発光の均一性が著しく低下する。またこの封止能
の低下は、電極が酸素や水分に触れるため隣接する発光
素子部分間で短絡が生じ、それらの絶縁分離性を低下さ
せる原因にもなっている。これらの問題は、ディスプレ
イ用の有機ＥＬ素子としては致命的欠陥である。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の観点
からなされたもので、発光素子部分間の絶縁分離性が高
く、かつ封止能が優れ、パターンニングが高精細であ
り、発光の均一性が優れた有機ＥＬ素子を提供すること
を目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、鋭意研究
を重ねた結果、非発光素子部分の外表面、又は非発光素
子部分の外表面及び発光素子部分の外表面に特定の防湿
性絶縁膜を形成することによって、本発明の目的を効果
的に達成することができることを見出し本発明を完成し
たものである。すなわち、本発明の要旨は以下の通りで
ある。〈１〉基板上に設けた下部電極と対向電極の間に、発
光層を含む有機層を有する発光素子部分と、前記基板及
び下部電極上にパターン加工された層間絶縁膜が存在す
る非発光素子部分とを有する有機エレクトロルミネッセ
ンス素子であって、前記非発光素子部分の外表面に防湿
性絶縁膜が形成されている有機エレクトロルミネッセン
ス素子。〈２〉防湿性絶縁膜が非発光素子部分の外表面及び発
光素子部分の外表面に形成されている前記〈１〉に記載
の有機エレクトロルミネッセンス素子。〈３〉防湿性絶縁膜の水蒸気透湿度が１０ｇ／（ｍ²
・２４ｈ）以下である前記〈１〉又は〈２〉に記載の有
機エレクトロルミネッセンス素子。〈４〉防湿性絶縁膜の主成分が、対向電極に使用する
材料を活性化した酸素及び／又は活性化した窒素によっ
て酸化、窒化、又は酸窒化して形成された酸化物、窒化
物又は酸窒化物である前記〈１〉〜〈３〉のいずれかに
記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。〈５〉防湿性絶縁膜が、ＡｌＯｘ（５／４＜ｘ＜３／
２）を含むものである前記〈１〉〜〈４〉のいずれかに
記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。〈６〉防湿性絶縁膜が、ＡｌＮｙ（４／５＜ｙ＜４／
３）を含むものである前記〈１〉〜〈４〉のいずれかに
記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。〈７〉層間絶縁膜を隔てて隣接する発光素子部分が、
互いに分離し絶縁されている前記〈１〉〜〈６〉のいず
れかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。〈８〉層間絶縁膜と防湿性絶縁膜の間、及び／又は対
向電極と防湿性絶縁膜の間に応力緩和層を有する前記
〈１〉〜〈７〉のいずれかに記載の有機エレクトロルミ
ネッセンス素子。〈９〉応力緩和層の材質が、ヤング率１×１０⁵Ｎ／
ｍ²以下の金属である前記〈８〉に記載の有機エレクト
ロルミネッセンス素子。〈１０〉基板上に下部電極を形成する工程、パターン化
された層間絶縁膜を設ける工程、発光層を含む有機層を
形成する工程、対向電極を形成する工程、並びに非発光
素子部分の外表面、又は非発光素子部分の外表面及び発
光素子部分の外表面に防湿性絶縁膜を形成する工程を有
する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。〈１１〉防湿性絶縁膜を形成する工程が、水蒸気透湿度
が１０ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下の膜を形成するもので
ある前記〈９〉又は〈１０〉に記載の有機エレクトロル
ミネッセンス素子の製造方法。〈１２〉防湿性絶縁膜を形成する工程が、活性化した酸
素及び／又は活性化した窒素によって対向電極に使用す
る材料の酸化物、窒化物又は酸窒化物を形成するもので
ある前記〈１０〉又は〈１１〉に記載の有機エレクトロ
ルミネッセンス素子の製造方法。〈１３〉防湿性絶縁膜を形成する工程が、対向電極を形
成する工程の後に、該工程で形成された膜を、活性化し
た酸素及び／又は活性化した窒素によって酸化、窒化又
は酸窒化するものである前記〈１０〉〜〈１２〉のいず
れかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造
方法。〈１４〉防湿性絶縁膜を形成する工程が、活性化した酸
素及び／又は活性化した窒素によって酸化、窒化又は酸
窒化雰囲気にして、対向電極に使用する材料の膜を形成
することによって、酸化、窒化又は酸窒化された対向電
極に使用する材料を堆積させるものである前記〈１０〉
〜〈１２〉のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッ
センス素子の製造方法。〈１５〉層間絶縁膜と防湿性絶縁膜の間、及び／又は対
向電極と防湿性絶縁膜の間に応力緩和層を設ける工程を
有する前記〈１０〉〜〈１４〉のいずれかに記載の有機
エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

【０００７】

【発明の実施の形態】次に、本発明の実施の形態につい
て説明する。本発明は、基板上に設けた下部電極と対向
電極の間に、発光層を含む有機層を有する発光素子部分
と、前記基板及び下部電極上にパターン加工された層間
絶縁膜が存在する非発光素子部分とを有する有機エレク
トロルミネッセンス素子であって、前記非発光素子部分
の外表面、又は非発光素子部分の外表面及び発光素子部
分の外表面に防湿性絶縁膜が形成されている有機エレク
トロルミネッセンス素子である。

【０００８】ここで、パターン加工された層間絶縁膜と
は、基板と下部電極の上にあって、パターン加工によっ
て層間絶縁膜が存在しない開口部で発光素子として作用
する部分（発光素子部分：画素）を形成するとともに、
絶縁膜として存在しそれ自体は発光素子を形成しない非
発光素子部分を形成する絶縁膜である。この膜の上に、
さらに有機層及び対向電極を形成すると、パターン加工
された層間絶縁膜が存在しない開口部のみが通電可能と
なり、その部分にのみ精度のよい発光が得られる。この
ような層間絶縁膜の存在によって、パターン精度のよい
発光が得られる。

【０００９】また、その層間絶縁膜の形状は特に限定さ
れるものではなく、例えば断面形状がテーパー状、垂直
断面状、逆テーパー状のものが挙げられる。本発明にお
いては、これらの中でテーパー状や垂直断面状のものが
好ましく、テーパー状のものがより好ましい。また、層
間絶縁膜の膜の厚さ（高さ）は、絶縁効果を有する厚さ
であればよく、通常５０ｎｍ〜２０μｍが好ましく、５
００ｎｍ〜１０μｍがより好ましく用いられる。

【００１０】本発明で用いられる層間絶縁膜の材質につ
いては、絶縁体であって、高精細パターンニングが可能
な材質であればいかなるものであってもよく、例えば、
種々の絶縁性ポリマーや絶縁性酸化物、窒化物などが挙
げられる。好ましい絶縁性ポリマーの具体例としては、
ポリイミド、フッ素化ポリイミド、ポリオレフィン、ポ
リアクリレート、フッ素系ポリマー、ポリキノリンなど
が挙げられ、また好ましい絶縁性酸化物、窒化物として
は、ＡｌＯｐ（１／２＜ｐ≦３／２）、ＳｉＯｑ、フッ
素添加ＳｉＯｑ（１＜ｑ＜２），Ｓｉ₃Ｎ₄などが挙げら
れる。

【００１１】また、層間絶縁膜の材質については、低吸
湿性のものがより好ましい。具体的には，ＡＳＴＭ−Ｄ
５７０法で測定したときの吸湿能力が０．５質量％以
下が好ましく、吸湿能力が０．１質量％以下のものが特
に好ましい。吸湿性が高い層間絶縁膜は、素子作製中に
混入した水分が滲みだすことにより、有機ＥＬ素子の電
極を酸化、劣化させ、発光欠陥（ダークスポット）など
が生じる原因となるからである。このような低吸湿性層
間絶縁膜の材質としては、フッ素系ポリマーやポリオレ
フィンなどを挙げることができる。また、上記の層間絶
縁膜の吸湿性を向上する手段として、層間絶縁膜が吸水
剤を含有してもよい。この吸水剤によって、前記した素
子が保有する水分の他に、外部より侵入する水分をも吸
着することにより、電極を含む素子構成材料の酸化によ
るダークスポットやダークエリアの発生を抑制でき、有
機ＥＬ素子の発光面の均一性を維持する効果がある。こ
こに用いる吸水剤は、水分を吸着する材料であれば特に
限定されないが、吸水量が多く、一度吸着した水分を放
出しにくい性質を有しているものが望ましい。このよう
な吸水剤の形状は、特に限定されるものではないが、粉
状のものが吸着面積が大きく吸水能が高い点で好まし
い。また、吸水剤の平均粒径としては、０．０３〜２μ
ｍのものが吸水性能を高める上で好ましく、平均粒径が
０．１〜２μｍのものが更に好ましい。層間絶縁膜にお
ける吸水剤の含有量は、吸水剤の種類や粒径等に依存す
るので特に限定されないが、一般に１〜９０ｖｏｌ％が
好ましく、１０〜３０ｖｏｌ％がさらに好ましい。１ｖ
ｏｌ％未満では水分を吸着する効果が不十分になる場合
が有り、９０ｖｏｌ％を超えると層間絶縁膜のパターニ
ング精度が低下する場合があるからである。さらに活性
処理や脱水処理をした吸水剤が吸水能が高い点で好まし
い。

【００１２】本発明において使用できる吸水剤の具体例
としては、シリカゲル、ゼオライト、活性アルミナ、チ
タニア、ケイソウ土、活性炭、半水石膏、五酸化リン、
過塩素酸マグネシウム、水酸化カリウム、硫酸カルシウ
ム、臭化カルシウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、
酸化亜鉛、臭化亜鉛、及び無水硫酸銅等の無機化合物や
リチウム、ベリリウム、カリウム、ナトリウム、マグネ
シウム、ルビジウム、ストロンチウム、カルシウム等の
金属及びこれらを含有する金属合金、更には、吸水性樹
脂、たとえばポリアミド、ポリイミド、アクリル系ポリ
マーもしくはメタクリル系ポリマーなどが挙げられる。
これらは、一種類のみを用いても良く、あるいは二種類
以上を併用しても良い。

【００１３】さらに、本発明の層間絶縁膜の材質につい
ては、感光性の機能を有するものであってもよい。この
機能を保有している材料を用いると、フォトレジストを
用いることなくフォトリソグラフが可能になり、素子の
パターンニング工程が簡素化される効果がある。この感
光性を付与した材料としては、この種のものとして市販
されているものを使用することができる。

【００１４】本発明においては、上記層間絶縁膜は発光
素子部分を設けるようにパターン加工されたものである
ことが必要である。このパターン加工の方法は特に制限
はなく種々の方法で行うことができる。代表的方法とし
てフォトリソグラフを用いる方法がある。この方法で
は、まず、層間絶縁膜を製膜をし、次いでフォトレ
ジストの感光及び現像を行い、その後パターンニング
する。層間絶縁膜の製膜は、絶縁性ポリマーを用いる場
合には、通常ポリマー溶液又はポリマー前駆体溶液を塗
布法、スピンコート法、ディピング法などにより行い、
酸化物、窒化物の場合は通常蒸着法、化学蒸着法（ＣＶ
Ｄ法）、プラズマＣＶＤ法、ＥＣＲ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ
ＣｙｃｌｏｔｒｏｎＲｅｚｏｎａｎｃｅ）−ＣＶＤ
法、スパッタリング法、ＥＣＲ−スパッタリング法など
の方法で行う。また、フォトレジストの感光及び現像を
行うには、まず所望のパターンの精細度に適したフォト
レジスト及び露光法の選定をする。露光法には、例えば
コンタクト露光法、縮小露光法等がある。続いて、パタ
ーンニングを行う。ここではフォトレジストが残存して
いない部分をエッチング除去する。エッチング方法とし
ては、溶媒により層間絶縁膜を溶解し除去するウェット
エッチング法、プラズマ等により層間絶縁膜を分解除去
するドライエッチング法がある。ウェットエッチング法
を用いる場合には、基板に対し垂直方向の層間絶縁膜の
エッチングの速度が大きい溶媒を用いることが好まし
い。各種層間絶縁膜に応じて、この溶媒が存在する場合
は、ウェットエッチング法を用いることが、生産コスト
の低減や生産性の向上に繋がるので好ましい。ドライエ
ッチング法を用いる場合には、エッチングガスの選定が
重要である。ポリイミド、フッ素化ポリイミド、ポリオ
レフィン、ポリアクリレート、ポリキノリン等のポリマ
ーに対しては、酸素プラズマを用いてエッチングするこ
とが好ましい。一方、フッ素系ポリマー、酸化物、窒素
化合物等は、フッ化炭化ガスをプラズマによりラジカル
化したものをエッチングガスとして用いることが好まし
い。フッ化炭化ガスとしては、ＣＨＦ₃、ＣＦ₄等が特に
好ましい。又、ハロゲン化ホウ素ガスを用いること、酸
素、アルゴン等をフッ化炭化ガスに混合し用いることも
できる。

【００１５】以上の様にして層間絶縁膜の作製を行うこ
とができるが、この方法以外にも例えば、酸化物を混合
したペーストをスクリーン印刷等により製膜パターン化
した後、数百度で焼成して、パターン加工された層間絶
縁膜を作製する方法も有効である。

【００１６】本発明は、上記のようなパターン加工され
た層間絶縁膜が存在する非発光素子部分の外表面に防湿
性絶縁膜が形成されている有機エレクトロルミネッセン
ス素子である。この防湿性絶縁膜は、防湿性と絶縁性と
を備え持つ膜である。そしてその防湿性絶縁膜の防湿性
は、水蒸気透湿度が１０ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下であ
ることが必要であり、５ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下であ
ることがより好ましく、１ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下で
あることが特に好ましい。防湿性絶縁膜の水蒸気透湿度
が１０ｇ／（ｍ²・２４ｈ）を超えると素子構成材料の
劣化を抑制できず、ダークスポットなどが発生する。

【００１７】なお、ここでいう水蒸気透湿度の値は４０
℃、相対湿度９０％におけるものであり、具体的には、
ＪＩＳ−Ｚ−０２０８（防湿包装材料の透湿度試験方
法）又はこれと実質的に同じ方法によって測定できる。

【００１８】上記のような防湿性絶縁膜は、非発光素子
部分の外表面に存在すればよいが、この防湿性絶縁膜の
防湿性（能）によって、電極が外部の酸素や水分などと
接触することを防ぎ、また、層間絶縁膜内部の酸素や水
分などを放出することを押さえることによって、ダーク
スポットやダークエリアの発生を抑制する作用をなし、
発光面の均一性を保つ効果をもたらす。さらに、この防
湿性絶縁膜は、その絶縁性によって隣接する発光素子部
分間を絶縁し分離する作用をなし、パターニングの高精
細さを高める効果をももたらす。

【００１９】この防湿性絶縁膜が形成される位置につい
ては種々の態様がある。例えば、非発光素子部分の外表
面全面とともに発光素子部分の外表面の全面にも防湿性
絶縁膜が存在する態様が挙げられる（図１参照）。この
態様は、絶縁性を高めるとともに、有機ＥＬ素子全体の
防湿性を一層高める点で、特に好ましい態様である。

【００２０】また、防湿性絶縁膜が非発光素子部分の外
表面のうち、層間絶縁膜の外側面に位置する部分に存在
する態様が挙げられる（図３参照）。このような態様で
は、防湿性絶縁膜の防湿性及び絶縁性が共に満たされ本
発明の目的を達成でき、また防湿性絶縁膜の製造時間を
より短縮できる効果がある。

【００２１】また、さらに非発光素子部分の外表面のう
ち、層間絶縁膜の裾の部分のみに防湿性絶縁膜が形成さ
れている態様であってもよい（図４参照）。層間絶縁膜
の裾の部分が最も防湿性が劣ることが多いため、その部
分に防湿性絶縁膜を集中した態様である。したがって、
このような態様の防湿性絶縁膜であっても本発明の目的
を達成できる。

【００２２】このように、本発明の防湿性絶縁膜は、隣
接する発光素子部分間を絶縁でき、層間絶縁膜の防湿性
を確保できる限り、必ずしも非発光素子部分や発光素子
部分の外表面の全面を覆わなければならないものではな
い。

【００２３】なお、本発明における防湿性絶縁膜の膜厚
については特に制限はなく、材料によって異なるが、通
常１０ｎｍ程度あればよく、例えば１０ｎｍ〜５μｍの
ものを用いれば目的を達することができる。

【００２４】この防湿性絶縁膜の材質については、上記
のように防湿性と絶縁性を有するものであれば特に制限
はないが、素子の製造効率を高める観点から、対向電極
に使用する材料の酸化物、窒化物または酸窒化物を主成
分とする膜を用いるのが好ましい。これらは特に、活性
化した酸素及び／又は活性化した窒素によって酸化、窒
化、又は酸窒化して形成される酸化物、窒化物または酸
窒化物が好ましい。ここでいう「活性化した酸素」や
「活性化した窒素」とは、酸素原子含有ガスや窒素原子
含有ガスのエネルギー準位を高め、反応性を高くしたガ
スである。例えば、励起状態にある、ラジカル状態にあ
る、イオン化状態、またはプラズマ状態にあるものをい
う。

【００２５】また、ここで、対向電極に使用する材料と
される金属としては、導電性が大きなもの、具体的には
例えば、比抵抗が１×１０^-3Ω・ｃｍ以下のものが用い
られ、比抵抗が１×１０^-4Ω・ｃｍ以下のものがさらに
好ましく用いられる。これらの金属の代表例としては、
単体としてはＡｌ、Ｃｕ，Ａｇ，Ｃｒ、Ｔａ、Ｍｇ、
Ｗ、Ｚｎ、Ｔｉなどが挙げられる。また合金としては、
前述の金属から形成される合金、中でもＡｌとの各種金
属との合金、例えばＡｌ：Ｓｉ、Ａｌ：Ｔａ、Ａｌ：Ｌ
ｉ、Ａｌ：Ｃａ、Ａｌ：Ｉｎなどが挙げられる。これら
の中でも、対向電極に使用する材料がＡｌ又はＡｌ含有
合金である場合が好ましい。

【００２６】防湿性絶縁膜として一般に用いられるの
は、これら対向電極に使用される材料としての金属単体
や合金の酸化物、窒化物、酸窒化物である。つまり具体
的には、酸化アルミニウム、酸化銅、酸化銀、酸化クロ
ム、酸化タンタル、酸化マグネシウム、酸化タングステ
ン、酸化亜鉛、酸化チタン、及び前記アルミ合金の酸化
物、さらには窒化アルミニウム、窒化銅、窒化銀、窒化
クロム、窒化タンタル、窒化マグネシウム、窒化タング
ステン、窒化亜鉛、窒化チタン及び前記アルミ合金の窒
化物などである。そして、これらの酸化物、窒化物など
の膜は正規組成でなくても良い。また必ずしも透明であ
る必要はなく、黒色である不良酸化膜（正規組成よりは
ずれた組成の膜）や金属微粒子を分散した酸化物膜、金
属微粒子を分散した窒化物膜であってもよい。これら
は、黒色性の光吸収膜にすることができ、非発光素子部
分の表面に光吸収性の防湿性絶縁膜が形成されることに
より発光素子または発光装置のコントラストを向上させ
る効果がある。

【００２７】これらの中でも、防湿性絶縁膜が酸化アル
ミニウムや窒化アルミニウムを含む場合が好ましい。特
に、酸化アルミニウムがＡｌＯｘ（５／４＜ｘ＜３／
２）で表される化合物を含むものである場合、窒化アル
ミニウムがＡｌＮｙ（４／５＜ｙ＜４／３）で表される
化合物を含むものである場合が好ましい。

【００２８】次に、このような防湿性絶縁膜の形成方法
としては、特に制限はないが、防湿性絶縁膜の主成分が
対向電極に使用する材料の酸化物、窒化物または酸窒化
物である場合を例にして説明すると、例えば次の方法
（１）や方法（２）が挙げられる。

【００２９】方法（１）対向電極に使用する材料を蒸着法やスパッタ法などで形
成した後、その薄膜の表面に活性化した酸素及び／又は
活性化した窒素、具体的には、例えば酸素、窒素、Ｎ
Ｏ，アンモニア、またはこれらを希ガスと混合したガス
をプラズマ化またはイオン化して照射または曝す方法で
ある。これにより前記対向電極に使用する材料で形成さ
れた膜を酸化、窒化、または酸窒化する。プラズマ形成
には各種方法があるが、マイクロウエーブ，交流、また
は電磁波（ＲＦ）などによりガスをプラズマ化するのが
簡便である。例えば、真空槽中に平行平板型電極または
バレル型電極を設け、これに交流、または電磁波を印加
し、プラズマ化する方法が挙げられる。この場合のガス
圧、及び真空度などの条件は適宜選定し、酸化、窒化、
または酸窒化を行えばよいが、例えば、ＲＦ出力は０．
２〜４００ｍＷ／ｃｍ ²、真空度１０^-2〜５×１０^-1Ｐ
ａの条件が好ましい。一方イオン化しこれを照射すると
きには、イオンガンを用いるのも好ましい。イオンガン
の方式としては、ＥＣＲ型、カウフマン型などの各種方
式があり、通常照射の加速電位が１０Ｖ〜３ＫＶ、照射
電流が０．１μＡ〜２００ｍＡ、真空度１０^-6〜５×１
０^-1Ｐａで行う。

【００３０】方法（２）対向電極を形成した後に、活性化した酸素及び／又は活
性化した窒素により酸化、窒化又は酸窒化雰囲気にし
て、蒸着法やスパッタ法などで対向電極に使用する材料
の膜を形成することによって、酸化、窒化、または酸窒
化された対向電極に使用する材料を堆積させる方法であ
る。これは、いわゆる反応性蒸着法である。この場合の
酸化雰囲気の形成方法としては、対向電極の蒸着、スパ
ッタ中の真空雰囲気に微量の酸素またはオゾンを導入す
る方法が挙げられる。例えば真空度が１０^-1〜１０^-4Ｐ
ａとなるように、酸素またはオゾンを真空槽に導入す
る。酸素またはオゾンを導入する場所としては、真空槽
全体であってもよいし、基板付近または対向電極表面に
吹き付けるようにしても良い。さらに酸素、オゾンを希
ガスなどと混合して用いても良い。また酸化雰囲気の形
成方法としては、プラズマ雰囲気を形成し、この中に対
向電極に使用する材料の蒸着粒子を通過させ酸化させ、
堆積させても良い。このプラズマ形成方法には前記した
ように各種方法がある。また、別の好ましい酸化雰囲気
の形成方法としては、酸素をイオン化し、これを照射し
ながら対向電極に使用する材料を堆積する方法である。
ここで用いるイオンガンの方式としては、前記と同様な
方式、条件を挙げることができる。また、窒化または窒
酸化雰囲気の形成方法としては、対向電極に使用する材
料の蒸着やスパッタ中の真空雰囲気に微量の窒素やアン
モニアを導入する方法であってもよい。より好ましくは
雰囲気の形成方法として、プラズマ雰囲気を形成し、こ
の中に対向電極に使用する材料の蒸着粒子を通過させる
ことにより窒化または窒酸化させ、堆積させる方法であ
る。プラズマ化するガスとしては酸素、窒素、ＮＯ，ア
ンモニアなどまたは、これらを希ガスと混合したガスが
挙げられる。また別の雰囲気の形成方法としては、窒
素、ＮＯ、アンモニアをイオン化しこれを照射しながら
対向電極に使用する材料を堆積する方法である。ここで
用いるイオンガンの方式などは、前記したものと同様で
ある。

【００３１】このようにして得られる防湿性絶縁膜は、
通常の酸素、窒素雰囲気で酸化などをした程度の酸化膜
などより緻密な膜が形成され、前記した特異の効果を発
揮する防湿性絶縁膜になる。

【００３２】続いて、本発明の有機ＥＬ素子における基
板、電極、有機層など発光素子部分について説明する。
まず、本発明において有機ＥＬ素子の基板としては、透
明性を有するものが好ましく、一般にガラス、透明プラ
スチック、石英などが用いられる。

【００３３】また、本発明において下部電極について
は、陰極である場合と陽極である場合があるが、例えば
下部電極が陽極である場合は、通常、導電性透明酸化物
電極を用いれば良い。具体的には、酸化Ｉｎ、Ｓｎ添加
酸化Ｉｎ、フッ素添加酸化亜鉛、酸化Ｉｎ−酸化亜鉛な
どが挙げられる。また、下部電極を配線層と半導電性の
電極から構成することもできる。例えば半導電性電極と
して各種無機半導体、有機半導体が用いられる。具体的
には例えばＣ，ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボ
ン）、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ，ＺｎＳＳｅ、ＭｇＳ、ＭｇＳ
Ｓｅ、ポリアニリンおよびその誘導体、ポリチオフェン
及びその誘導体、ルイス酸添加アミン化合物層などを用
いることができる。

【００３４】また、本発明における対向電極について
は、陽極である場合と陰極である場合がある。例えば対
向電極を陰極とするときは、その材質はアルカリ金属含
有合金、又はアルカリ土類金属含有合金が好ましい。具
体的には例えば、Ｍｇ：Ａｇ、Ａｌ：Ｌｉ、Ｐｂ：Ｌ
ｉ、Ｚｎ：Ｌｉ、Ｂｉ：Ｌｉ、Ｉｎ：Ｌｉ、Ａｌ：Ｃａ
などの合金が挙げられる。これらは耐食性があり、低仕
事関数である。また別の好ましい例としては有機層との
界面にアルカリ金属化合物又はアルカリ土類金属化合
物、または希土類化合物の超薄膜（膜厚０．１〜１０ｎ
ｍ）を設け、その上に前述の金属単体、合金を用いるも
のが挙げられる。すなわち金属単体としてはＡｌ、Ｃ
ｕ、Ａｇ、Ｃｒ、Ｔａ、Ｍｇ、Ｗ、Ｚｎ、Ｔｉなどが、
また合金としては前述の金属から形成される合金、特に
Ａｌと他の各種金属との合金、たとえばＡｌ：Ｓｉ、Ａ
ｌ：Ｔａ、Ａｌ：Ｌｉ，Ａｌ：Ｃａ、Ａｌ：Ｉｎなどが
挙げられる。さらに陰極に近接する有機層中にアルカリ
金属化合物、アルカリ土類金属化合物又は希土類化合物
を添加し、電子注入輸送性を強化した後、前記、金属ま
たは合金を用いてもよい。

【００３５】次に、本発明における有機ＥＬ素子の有機
層であるが、この有機層の構成は特に限定されることは
なく、例えば次の様な構成が挙げられる。陽極／発光層／陰極陽極／正孔輸送層／発光層／陰極陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送
層／陰極本発明における有機層とは、上記の正孔注入層、正孔輸
送層、発光層、電子輸送層を意味する。但し、発光層以
外は、必ずしも有機物から形成される必要はなく、必要
に応じて無機半導体材料、無機絶縁材料、その他を使用
しても良い。本発明において、各層に使用する材料は特
に限定されるものではなく、あらゆるものが使用でき
る。例えば、発光層として用いる有機材としては、ジス
チリル誘導体、８−ヒドロキシキノリン系金属錯体など
が発光材として有効であり、さらにポリフルオレン誘導
体、ポリアリーレンビニレン誘導体なども有用である。

【００３６】上記有機層の形成方法としては、蒸着法、
スピンコート法、バーコート法など各種用いることがで
きる。有機化合物として分子量３００〜２０００のもの
を用いるときは、蒸着法を用いる方が製膜の膜厚均一
性、無欠陥性の観点より好ましく、有機化合物の分子量
が２０００以上であるときは、湿式法であるスピンコー
ト法、バーコート法、スプレー法などを用いることが好
ましい。

【００３７】これらを製膜方法は、蒸着法、スパッタリ
ング法が好ましく用いられ、特に蒸着法が好ましい。本
発明に使用する蒸着方法はいかなる方法でもよいが、蒸
着方向を、基板面に対して直下より蒸着することがより
好ましい。

【００３８】次に、本発明の第二の発明について説明す
る。本発明の第二の発明は、前記の層間絶縁膜と防湿性
絶縁膜の間，及び／又は対向電極と防湿性絶縁膜の間に
応力緩和層を有する有機ＥＬ素子である。

【００３９】この応力緩和層を設けることによって、層
間絶縁膜や対向電極と防湿性絶縁膜の主に熱膨張率の相
違から発生する応力によって、防湿性絶縁膜に亀裂が発
生することを抑制し、防湿性絶縁膜の防湿、封止効果を
維持向上する効果を示す。これにより、本発明における
有機ＥＬ素子の発光の均一性を付与する効果を更に増大
するものである。

【００４０】ここで言う応力緩和層は、層間絶縁膜と防
湿性絶縁膜の間、及び／又は対向電極と防湿性絶縁膜の
間に存在すれば目的を達することができる。この応力緩
和層の膜の厚さは、特に制限はないが、１０ｎｍ〜１０
μｍが好ましい。また、この応力緩和層の材質として
は、ヤング率が対向電極に使用する材料より柔らかい金
属が好ましく、例えば、ヤング率が１×１０⁵Ｎ／ｍ²
（１×１０⁴ｋｇ／ｍ²）の金属が好ましく、６×１０
⁴Ｎ／ｍ²（６×１０³ｋｇ／ｍ²）以下の金属がより好
ましく、ヤング率が３×１０⁴Ｎ／ｍ²（３×１０³ｋ
ｇ／ｍ²）以下の金属が特に好ましい。ヤング率が１×
１０⁴Ｎ／ｍ²を超える金属の場合、応力が発生し、ダ
ークスポットが拡大しやすくなり好ましくない。具体的
に好ましい材質としては、Ｉｎ，Ｐｂ，Ｓｎ，Ｓｂ、Ｂ
ｉ、及びこれらの合金や各種はんだを挙げることができ
る。また、別の好ましい態様としては、前述の防湿性絶
縁膜と対向電極の材料の中間組成または傾斜化組成が挙
げられる。中間組成としては、対向電極材料と防湿性絶
縁膜である酸化物、窒化物などの無機化合物との混合組
成が挙げられる。また傾斜化組成としては、対向電極か
ら無機化合物膜との境界において、対向電極から無機化
合物膜に移行するにつれ、対向電極の酸化の度合いが徐
々に大きくなり防湿性絶縁膜の組成に近接もしくは、同
じ組成になって防湿性絶縁膜となる形態である。

【００４１】前記の応力緩和層の形成方法としては、真
空蒸着法またはスパッタ法が好ましい。前記した柔らか
い金属は低融点でありきわめて蒸着がし易いからであ
る。例えば、対向電極形成工程によって対向電極に使用
する材料の膜が形成された後にこれら金属を真空蒸着す
れば応力緩和層が形成できる。また、別の方法として
は、対向電極に使用する材料を蒸着またはスパッタしな
がら、徐々に酸化雰囲気または窒化雰囲気にしてゆき、
対向電極材料と無機化合物の混合組成または傾斜化組成
を形成する方法が挙げられる。徐々に酸化または窒化雰
囲気にすれば、前述の対向電極の酸化や窒化の度合いが
徐々に大きくなり防湿性絶縁膜の組成に近接もしくは、
同一組成になり防湿性絶縁膜となる形態を実現すること
ができる。

【００４２】徐々に酸化雰囲気または窒化雰囲気にする
方法としては、前記と同様に、対向電極の蒸着やスパッ
タ中の真空雰囲気に微量の酸素またはオゾンを導入する
量を増やしていくこと方法が挙げられる。また別の雰囲
気の形成方法として、プラズマ雰囲気を形成し、この中
に対向電極に使用する材料の蒸着粒子を通過させ酸化、
窒化または酸窒化させつつ堆積させる方法が挙げられ
る。この場合プラズマ出力を強めていく方法を用いても
良い。さらに別の方法としては、窒素、ＮＯ、アンモニ
アをイオン化しこれを照射しながら対向電極に使用する
材料を堆積する際にイオン化加速電位を強めるか、又は
イオン電流値を大きくする方法も好適である。

【００４３】次に、本発明における有機ＥＬ素子につい
ては、以下の方法で効率的に、かつ経済的に製造でき
る。本発明における有機ＥＬ素子の製造方法は、基板上
に下部電極を形成する工程、パターン化された層間絶縁
膜を設ける工程、有機発光層を形成する工程、対向電極
を形成する工程、並びに非発光素子部分の外表面、又は
非発光素子部分の外表面及び発光素子部分の外表面上に
防湿性膜を形成する工程を含む有機ＥＬ素子の製造方法
である。

【００４４】上記の製造方法においては、まず、基板
に、通常の方法で下部電極を形成する。通常、導電性透
明酸化物を蒸着法又はスパッタ法又はＣＶＤ法にて製膜
する。また下部電極をパターン加工する場合は、フォト
リソグラフ法によって導電性酸化物膜上にフォトレジス
トを所望のパターンで形成し、これをマスクとしてエッ
チング液で導電性酸化物をエッチングし、パターン加工
する方法を用いることができる。ここで用いるエッチン
グ液としては、この目的で市販されている酸類などを用
いることができる。

【００４５】次にパターン化された層間絶縁膜を設ける
工程としては、その材料などにより種々の方法を選択で
きるが、前記した層間絶縁膜を製膜し、フォトレジ
ストを感光及び現像し、次いでパターンニング工程に
より層間絶縁膜を形成すればよい。また、この方法以外
のスクリーン印刷法などであってもよい。

【００４６】続いて、発光層を含む有機層を形成する。
この工程では、前記した有機薄膜の形成法を用いれば良
く、例えば蒸着法や、特開平３−２５０５８３号公報に
開示されているようにマスクを用いながら複数回蒸着す
る方法などが挙げられる。さらに続いて対向電極を設け
る工程を行う。この工程は前記したように有機薄膜上に
対向電極に使用する材料を蒸着またはスパッタ法で形成
する。

【００４７】次いで本発明においては非発光素子部分の
外表面に防湿性絶縁膜を形成する。防湿性絶縁膜は、前
記のように非発光素子部分の外表面とともにさらに発光
素子部分の外表面上全面にも形成されていてもよいし、
非発光素子部分の外表面の一部のみに形成されてもよ
い。

【００４８】また、この防湿性絶縁膜は、水蒸気透湿度
が１０ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下であることが必要であ
り、５ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下であることがより好ま
しく、１ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下であることが特に好
ましい。

【００４９】この防湿性絶縁膜を形成する工程として
は、非発光素子部分の外表面などに、対向電極に使用す
る材料の酸化物、窒化物又は酸窒化物を主成分とする膜
を形成する工程が、膜の形成が容易である点で好まし
い。

【００５０】そして、この対向電極に使用する材料の酸
化物、窒化物又は酸窒化物を主成分とする膜を形成する
方法としては、前記の方法（１）のように、対向電極に
使用する材料の膜を形成する工程の後に、該工程によっ
て形成された膜を酸化、窒化又は酸窒化する方法、ある
いは前記方法（２）のように、酸化、窒化又は酸窒化雰
囲気の下で膜形成を行い、酸化、窒化又は酸窒化された
対向電極に使用する材料を堆積させる方法が挙げられ
る。

【００５１】本発明においては、上記のように、対向電
極に使用する材料の酸化物、窒化物又は酸窒化物を主成
分とする膜などの防湿性絶縁膜を形成するが、その膜の
形成によって、隣接する発光素子部分が絶縁し分離され
る。とりわけ非発光素子部分の外表面であって層間絶縁
膜の外側面にあたる部分は通常膜厚の薄い対向電極層が
存在するから、対向電極に使用する材料の膜を形成した
後に、該膜を強力に酸化，窒化または酸窒化すれば、当
該層間絶縁膜で隔てられた２つの対向電極は、絶縁され
分離される。本発明では、必ずしも逆テーパー断面の層
間絶縁膜を用いる必要はなく、段差断面を保有する層間
絶縁膜を用いれば、この側部外表面に設けられた対向電
極層を完全に酸化または窒化し、対向電極同士を分離独
立させることが可能となる。特にこの発明の好ましい態
様にとしては、基板上に下部電極を複数の平行電極ライ
ンとして形成する工程、非発光素子部分を形成する層間
絶縁膜を複数のリブ状に形成し、該リブを下部電極ライ
ンと直交させて形成する工程、発光層を含む有機層を形
成する工程、対向電極を形成する工程、非発光素子部分
の外表面、又は非発光素子部分の外表面及び発光素子部
分の外表面に対向電極に使用する材料の酸化物、窒化物
または酸化窒化物を主成分とする防湿性絶縁膜を形成す
るとともに該リブの側部の対向電極に使用する材料を完
全に絶縁化し、対向電極の平行電極ラインを互いに分離
独立させる工程を少なくとも含む有機ＥＬ素子の製造方
法である。このようにすることでＸＹマトリックス型の
有機ＥＬ素子を製造できる。

【００５２】本発明における有機ＥＬ素子の製造方法に
おいては、前記製造方法の各工程に加えて、層間絶縁膜
と防湿性絶縁膜の間、及び／又は対向電極と防湿性絶縁
膜との間に応力緩和層を設ける工程を採用することもで
きる。

【００５３】応力緩和層を設ける方法については、前記
のように真空蒸着法またはスパッタ法が好ましく用いら
れる。この場合、対向電極に使用する材料が堆積され薄
膜化された後に、応力緩和層用の金属を真空蒸着すれば
応力緩和層が形成できる。またこれとは別の方法とし
て、対向電極として使用する材料を蒸着またはスパッタ
しながら、徐々に窒化雰囲気または酸化雰囲気にしてゆ
き、対向電極に使用する材料と無機化合物の混合組成ま
たは傾斜化組成を形成する方法がある。徐々に酸化雰囲
気にすれば、前述の対向電極として使用する材料の酸化
の度合いが徐々に大きくなり防湿性絶縁膜の組成に近接
もしくは、同一組成になり防湿性膜となる形態を実現す
ることができる。

【００５４】

〔予備実験〕

（防湿性絶縁膜の組成と性質の確認１）ポリエチレンテ
レフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に膜厚２０μｍのＡ
ｌ：Ｌｉ合金を成膜した。次いで、これをプラズマ照射
室の平行平板型の電極の中央に配置し、真空度１．２×
１０^-2Ｐａ、Ａｒ：Ｏ₂の体積比２００：７５、ＲＦ出
力９２ｍＷ／ｃｍ²の条件で酸素プラズマ照射した。得
られた酸化膜をＸ線光電子分光装置（ＸＰＳ）で分析し
た結果、ＡｌＯｘ（ｘ＝１．３０）であった。またこの
膜の水蒸気透湿度は２．５ｇ／（ｍ²・２４ｈ）であっ
た。（防湿性絶縁膜の組成と性質の確認２）確認１の酸素プ
ラズマ照射の代わりに、真空度１．２×１０^-2Ｐａ、Ａ
ｒ：窒素の体積比２００：６０、ＲＦ出力１４０ｍＷ／
ｃｍ²の条件で窒素プラズマ照射した。この窒化膜はＡ
ｌＯｙ（ｙ＝１．２２）であり、水蒸気透湿度は１．８
ｇ／（ｍ²・２４ｈ）であった。（防湿性絶縁膜の組成と性質の確認３）防湿性絶縁膜の
組成と性質の確認１における酸素プラズマの代わりに、
Ｏ₂をオゾン化して照射した。この酸化膜はＡｌＯｘ
（ｘ＝０．９）であり、水蒸気透湿度は２０ｇ／（ｍ²
・２４ｈ）であった。（防湿性絶縁膜の組成と性質の確認４）確認１の酸素プ
ラズマ照射の代わりに、真空度１．２×１０^-2Ｐａで酸
素プラズマ雰囲気としてアルミを蒸着させ、酸化アルミ
ニウムを堆積させた。この酸化膜はＡｌＯｘ（ｘ＝１．
３５）であり、水蒸気透湿度は１．２ｇ／（ｍ²・２４
ｈ）であった。

【００５５】〔実施例１〕（１）リブ状層間絶縁膜の形成厚さ０．７ｍｍのガラス基板２上に、ＩＴＯを３００μ
ｍピッチでストライプ加工した下部電極を有する基板を
用意した。この下部電極上に、感光性ポリオレフィン系
のネガタイプレジスト（日本ゼオン社製；ＺＣＯＡＴ−
１４１０）をスピンコートにてスピンナー回転数１５０
０ｒｐｍで３５秒間回転させ製膜した。この膜厚は５．
３μｍであった。次いでホットオーブンにて７０℃、３
０分、乾燥（ベーク）した。次にフォトマスクを用い，
３６５ｎｍの紫外線露光で１２０ｍＪ／ｃｍ²の照射量
の露光をした。この露光パターンは幅２０μｍの層間絶
縁膜である感光性ポリオレフィン系のネガタイプレジス
トが３００μｍおきに上記ＩＴＯパターンに垂直に、線
状のリブラインとして残る様にした。その後現像し、乾
燥窒素雰囲気下のクリーンオーブン中で２００℃で２時
間キュアーを行い、リブ状層間絶縁膜を形成した。この
リブの断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）により像観察を
行ったところ、リブの段差はほぼ垂直状であった。（２）有機ＥＬ素子作製上記（１）で得られた層間絶縁膜を形成したガラス基板
をイソプロピルアルコールにて３分間、超音波洗浄を行
い、更にオゾンを併用した洗浄装置にて３０分間、洗浄
を行った。次にこれを真空蒸着装置（日本真空技術社
製）の基板ホルダーに装着した。真空蒸着装置のモリブ
テン製の抵抗加熱ボートにＮ，Ｎ’−ジフェニル−
Ｎ，Ｎ’−ビス−（３−メチルフェニル）−（１，１’
−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（以下、ＴＰＤと
略記する）を２００ｍｇ入れ、これとは別のモリブテン
製の抵抗加熱ボートにトリス（８−ヒドロキシキノリ
ノール）アルミニウム（以下、Ａｌｑと略記する）を２
００ｍｇ入れて真空槽を１×１０^-6ｔｏｒｒ迄排気し
た。そして、まずボートを加熱し膜厚８０ｎｍの正孔
輸送層を成膜した。次にボートを真空槽から取り出す
ことなく、ボートを加熱して正孔輸送層の上にＡｌｑ
からなる膜厚７５ｎｍの発光層を成膜した。さらに真空
槽を開けることなく、予め真空槽内に設けてあるＡｌ：
Ｌｉ合金が入った抵抗加熱ボートを加熱し、蒸着レー
ト０．８ｎｍ／ｓで膜厚２００ｎｍのＡｌ：Ｌｉ対向電
極を製膜した。

【００５６】続いて、このようにして得られた有機ＥＬ
素子をプラズマ照射室の平行平板型の電極の中央に配置
し、真空度１．２×１０^-2Ｐａ、Ａｒ：Ｏ₂の体積比２
００：７５、ＲＦ出力９２ｍＷ／ｃｍ²で、酸素プラズ
マを対向電極上側より照射し、前記リブの側部の電極材
料として堆積した膜を酸化した。この側部の酸化物膜を
ＸＰＳで分析した結果、主成分は、組成がＡｌＯｘ（ｘ
＝１．３０）のアルミナであることが判明した。また、
これをＳＥＭで観察したところ、リブの外表面をすべて
防湿性を有するアルミナが被覆していた。次いで、厚さ
０．７ｍｍのガラス板を用い有機ＥＬ素子上側に、封止
板を接着した。封止は不活性気体中（乾燥窒素ガス中）
で、封止板の周囲を紫外線硬化性接着剤を塗布し、封止
板と有機ＥＬ素子を貼り合わせ紫外線照射して行った。

【００５７】このようにして得られた本発明の有機ＥＬ
素子のラインのうち、ＩＴＯのライン１本とＡｌのライ
ン１本を選び、ＩＴＯを＋（正）極、Ａｌを−（負）極
として電圧７Ｖを印加し、パターンの精度を光学顕微鏡
下で調べたところ、ＩＴＯとＡｌのストライプの交差部
分だけ発光した。すなわち隣接するＡｌラインとは分離
独立していることが判明した。全てのＡｌラインの電圧
印加を順次行い調べた結果、互いに短絡し繋がった箇所
はなく、本発明の有機ＥＬ素子の対向電極の分離パター
ンニングは良好であることが判明した。同時にＡｌライ
ンのエッジの画素の無発光化状態を調べたところ、無発
光幅は５μｍ以下であり、エッジも良好に規定されてい
た。

【００５８】〔実施例２〕有機ＥＬ素子を酸素プラズマ
照射して酸化する代わりに、窒素プラズマ照射し窒化し
た以外は、実施例１と同様にして本発明の有機ＥＬ素子
を作製した。窒化の条件は、真空度１．２×１０^-2Ｐ
ａ、Ａｒ：窒素の体積比２００：６０、ＲＦ出力１４０
ｍＷ／ｃｍ²であった。窒化後のリブ側部の窒化物膜を
ＸＰＳで分析した結果、主成分がＡｌＮｙ（ｙ＝１．２
２）であり、また、これをＳＥＭで観察したところリブ
の外表面をすべてＳｉＮｘが被覆していた。封止板を封
着した後の有機ＥＬ素子のラインのうち、ＩＴＯのライ
ン１本とＡｌのライン１本を選び、ＩＴＯを＋（正）
極、Ａｌを−（負）極として電圧７Ｖを印加し、パター
ンの精度を光学顕微鏡下で調べたところ、ＩＴＯとＡｌ
のストライプの交差部分だけ発光した。すなわち隣接す
るＡｌラインとは分離独立していることが判明した。ま
た全てのＡｌラインの電圧印加を順次行い調べた結果、
互いに短絡し繋がった箇所はなく、本発明の有機ＥＬ素
子の対向電極の分離パターンニングは良好であることが
判明した。同時にＡｌラインのエッジの画素の無発光化
状態を調べたところ、無発光幅は４．５μｍ以下であ
り、エッジも良好に規定されていることが判明した。し
たがって、このＡｌＮｘは防湿性絶縁膜として機能して
いる。

【００５９】〔比較例１〕酸素プラズマを照射しなかっ
たこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作
製した。この素子は、ＩＴＯとＡｌのストライプの交差
部分以外の箇所が多数発光し、陰極の分離独立は不完全
であった。

【００６０】〔比較例２〕実施例１と同様の下部電極を
有する基板上に、感光性アクリレート系のネガタイプレ
ジスト（新日鉄化学社製；Ｖ２５９）を実施例１と同様
の方法でスピンコートして製膜した（膜厚は５．３μ
ｍ）。次にホットオーブンにて７０℃、３０分ベークし
た後、フォトマスクを用い、３６５ｎｍの紫外線露光で
４５０ｍＪ／ｃｍ²の照射量の露光をした。露光パター
ンは、実施例１と同様幅２０μｍの層間絶縁膜である感
光性アクリレート系のネガタイプレジストが３００μｍ
おきに基板上のＩＴＯパターンに垂直に、線状のリブラ
インとして残る様にした。その後現像し、乾燥窒素雰囲
気下で１６０度、０．５時間クリーンオーブン中でキュ
アーを行い、層間絶縁膜リブを形成した。このリブの断
面をＳＥＭにより像観察したところ逆テーパー状であっ
た。

【００６１】その後、実施例１と同じ方法で有機ＥＬ素
子を作製した。この素子について、ＸＰＳ及び断面ＳＥ
Ｍで観察したところ対向電極材料の堆積膜が、リブの外
表面上を覆っていない箇所があった。この原因はリブが
逆テーパーの突起であるため、対向電極材料が堆積され
なかったと思われる。しかし、断面をＳＥＭで観察した
ところリブの一部が逆テーパーを形成しておらず、この
個所では対向電極の堆積膜は連続していた。

【００６２】次に、酸素プラズマ照射を行わずに、有機
ＥＬ素子上に実施例１と同様な方法で封止板を接着し
た。得られた素子のラインのうち、ＩＴＯのライン１本
とＡｌのライン１本を選び、ＩＴＯを＋（正）極、Ａｌ
を−（負）極として電圧７Ｖを印加し、パターンの精度
を光学顕微鏡下で調べたところ、ＩＴＯとＡｌのストラ
イプの交差部分だけ発光した。すなわち隣接するＡｌラ
インとは分離独立していることが判明した。しかし、他
のラインを選び同様な試験を繰り返し行ったところ、対
向電極が分離していないラインが多数発生していること
が判明した。この不分離は一部が逆テーパーを形成して
いないことが原因している考えられる。

【００６３】〔比較例３〕実施例１と同様にして、素子
を製造した。ただし、平行平板型のプラズマ照射の代わ
りにＯ₂をオゾン化しＡｌ：Ｌｉ対向電極に照射した
（防湿性絶縁膜の組成と性質の確認３と同じ条件）。こ
れによって、生成した酸化膜をＸＰＳで分析したとこ
ろ、ＡｌＯｘ（ｘ＝０．９）であった。またＳＥＭによ
る観察では多孔質の膜であった。この素子を室温で２４
時間保存したものは、無発光点が多数発生した。

【００６４】〔実施例３〕比較例２と同様に素子を作製
した。但し、対向電極を形成した後に実施例１と同様な
方法で、酸素プラズマを対向電極上より照射し、前記リ
ブの側部の電極材料堆積膜を酸化した。この酸化物膜を
ＸＰＳで分析した結果、主成分はアルミナであることが
判明した。その後比較例２と同様に封止板で封着した。
この素子のラインのうち、ＩＴＯのライン１本とＡｌの
ライン１本を選び、ＩＴＯを＋（正）極、Ａｌを−
（負）極として電圧７Ｖを印加し、パターンの精度を光
学顕微鏡下で調べたところ、ＩＴＯとＡｌのストライプ
の交差部分だけ発光した。すなわち隣接するＡｌライン
とは分離独立していることが判明した。全てのＡｌライ
ンの電圧印加を順次行い調べた結果、互いに短絡し繋が
った箇所はなく、本発明の有機ＥＬ素子の対向電極の分
離パターンニングは良好であることが判明した。つま
り、隣接する対向電極ラインの分離が不十分な箇所は、
リブの側部がプラズマ照射により完全に絶縁物化された
ことが分かる。

【００６５】〔実施例４〕実施例１と同様に有機ＥＬ素
子を作成した。この状態でリブ及び対向電極上には無機
化合物であるアルミナが被覆されていた。本実施例で
は、さらにアルミナ表面上に反応性蒸着法を用いて酸化
アルミニウムをさらに蒸着させた。この反応性蒸着法で
は、対向電極材料であるアルミを蒸着しつつこの蒸着物
を真空度１．２×１０^-2Ｐａにて形成した酸素プラズマ
中を通過させ酸化アルミニウムとして堆積させる。結果
として前記アルミナ上にさらに膜厚０．３μｍの酸化ア
ルミニウムの膜が防湿性絶縁膜の一部として堆積した。
この酸化アルミニウムの膜をＸＰＳで分析した結果、主
成分は、組成がＡｌＯｘ（ｘ＝１．３５）のアルミナで
あることが判明した。また、これをＳＥＭで観察したと
ころ、リブの外表面をすべて防湿性を有するアルミナが
被覆していた。このようにして得られた本発明の有機Ｅ
Ｌ素子のラインのうち、ＩＴＯのライン１本とＡｌのラ
イン１本を選び、ＩＴＯを＋（正）極、Ａｌを−（負）
極として電圧７Ｖを印加し、パターンの精度を光学顕微
鏡下で調べたところ、ＩＴＯとＡｌのストライプの交差
部分だけ発光した。また全てのＡｌラインの電圧印加を
順次行い調べた結果、互いに短絡し繋がった箇所はな
く、本発明の有機ＥＬ素子の対向電極の分離パターンニ
ングは良好であることが判明した。同時にＡｌラインの
エッジの画素の無発光化状態を調べたところ、無発光幅
は５μｍ以下であり、エッジも良好に規定されていた。

【００６６】〔実施例５〕実施例１と同様に素子を作成
する工程で、対向電極を製膜後に、その上にＩｎを０．
３μｍ蒸着し、応力緩和層を形成した。次に実施例４と
同様の反応性蒸着法によって、膜厚が２μｍのＡｌＯｘ
を形成した。この素子の表面をＳＥＭにて観測したとこ
ろ、ＡｌＯｘには亀裂がなかった。

【００６７】

【発明の効果】本発明にかかる有機ＥＬ素子は、発光素
子部分間の絶縁分離性が高く、かつ封止能が優れ、パタ
ーンニングが高精細であり、発光の均一性が優れてい
る。また、さらに応力緩和層を設けた有機ＥＬ素子は、
防湿性絶縁膜の封止及び絶縁効果をさらに高めることが
できる。さらに本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、本
発明の有機ＥＬ素子を効率的、経済的に製造できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施態様にかかる有機ＥＬ素子の概
念断面図（非発光素子部分の外表面及び発光素子部分の
全外表面に防湿性絶縁膜が形成されている場合）

【図２】図１のＸ−Ｙに沿った断面における平面図

【図３】本発明の一実施態様にかかる有機ＥＬ素子の概
念断面図（非発光素子部分の外表面のうち層間絶縁膜の
外側面に位置する部分に防湿性絶縁膜が形成されている
場合）

【図４】本発明の一実施態様にかかる有機ＥＬ素子の概
念断面図（非発光素子部分の外表面のうち層間絶縁膜の
外側面の裾の部分に防湿性絶縁膜が形成されている場
合）

【符号の説明】

１１，２１，３１，４１基板１２，２２，３２，４２下部電極１３，３３，４３有機層１４，３４，４４対向電極１５，２５，３５，４５層間絶縁膜１６，３６，４６防湿性絶縁膜１７発光素子部分２７発光素子部分（画素）１８非発光素子部分

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０１Ｌ 21/318 Ｈ０１Ｌ 21/318 ＡＨ０５Ｂ 33/10 Ｈ０５Ｂ 33/10 33/12 33/12 Ｂ 33/14 33/14 Ａ 33/22 33/22 ＺＦターム(参考） 3K007 AB00 AB05 AB13 AB15 AB18 BA06 BB01 CA01 CB01 DA01 DB03 EA01 EB00 FA01 FA02 4K029 BA41 BA43 BA44 BA58 BC00 BC05 BD00 CA06 DC03 DC04 5F058 AA04 AD04 AD08 AD10 AF01 AF04 AG06 AH02 5G435 AA13 AA14 AA16 AA17 BB05 CC09 GG31 HH14 HH18 KK05

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】基板上に設けた下部電極と対向電極の間
に、発光層を含む有機層を有する発光素子部分と、前記
基板及び下部電極上にパターン加工された層間絶縁膜が
存在する非発光素子部分とを有する有機エレクトロルミ
ネッセンス素子であって、前記非発光素子部分の外表面
に防湿性絶縁膜が形成されている有機エレクトロルミネ
ッセンス素子。
【請求項２】防湿性絶縁膜が非発光素子部分の外表面
及び発光素子部分の外表面に形成されている請求項１に
記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】防湿性絶縁膜の水蒸気透湿度が１０ｇ／
（ｍ²・２４ｈ）以下である請求項１又は２に記載の有
機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】防湿性絶縁膜の主成分が、対向電極に使
用する材料を活性化した酸素及び／又は活性化した窒素
によって酸化、窒化、又は酸窒化して形成された酸化
物、窒化物又は酸窒化物である請求項１〜３のいずれか
に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】防湿性絶縁膜が、ＡｌＯｘ（５／４＜ｘ
＜３／２）で表される化合物を含むものである請求項１
〜４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス
素子。
【請求項６】防湿性絶縁膜が、ＡｌＮｙ（４／５＜ｙ
＜４／３）で表される化合物を含むものである請求項１
〜４のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス
素子。
【請求項７】層間絶縁膜を隔てて隣接する発光素子部
分が、互いに分離し絶縁されている請求項１〜６のいず
れかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】層間絶縁膜と防湿性絶縁膜の間、及び／
又は対向電極と防湿性絶縁膜の間に応力緩和層を有する
請求項１〜７のいずれかに記載の有機エレクトロルミネ
ッセンス素子。
【請求項９】応力緩和層の材質が、ヤング率１×１０
⁵Ｎ／ｍ²以下の金属である請求項８に記載の有機エレ
クトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】基板上に下部電極を形成する工程、パタ
ーン化された層間絶縁膜を設ける工程、発光層を含む有
機層を形成する工程、対向電極を形成する工程、並びに
非発光素子部分の外表面、又は非発光素子部分の外表面
及び発光素子部分の外表面に防湿性絶縁膜を形成する工
程を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方
法。
【請求項１１】防湿性絶縁膜を形成する工程が、水蒸気
透湿度が１０ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下の膜を形成する
ものである請求項１０に記載の有機エレクトロルミネッ
センス素子の製造方法。
【請求項１２】防湿性絶縁膜を形成する工程が、活性化
した酸素及び／又は活性化した窒素によって対向電極に
使用する材料の酸化物、窒化物又は酸窒化物を形成する
ものである請求項１０又は１１に記載の有機エレクトロ
ルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１３】防湿性絶縁膜を形成する工程が、対向電
極を形成する工程の後に、該工程で形成された膜を、活
性化した酸素及び／又は活性化した窒素によって酸化、
窒化又は酸窒化するものである請求項１０〜１２のいず
れかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造
方法。
【請求項１４】防湿性絶縁膜を形成する工程が、活性化
した酸素及び／又は活性化した窒素によって酸化、窒化
又は酸窒化雰囲気にして、対向電極に使用する材料の膜
を形成することによって、酸化、窒化又は酸窒化された
対向電極に使用する材料を堆積させるものである請求項
１０〜１２のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッ
センス素子の製造方法。
【請求項１５】層間絶縁膜と防湿性絶縁膜の間、及び／
又は対向電極と防湿性絶縁膜の間に応力緩和層を設ける
工程を有する請求項１０〜１４のいずれかに記載の有機
エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。