JP2000157994A - メタン発酵方法及びその装置 - Google Patents
メタン発酵方法及びその装置Info
- Publication number
- JP2000157994A JP2000157994A JP33958598A JP33958598A JP2000157994A JP 2000157994 A JP2000157994 A JP 2000157994A JP 33958598 A JP33958598 A JP 33958598A JP 33958598 A JP33958598 A JP 33958598A JP 2000157994 A JP2000157994 A JP 2000157994A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- methane
- methane fermentation
- hydrogen
- gas
- tank
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E50/00—Technologies for the production of fuel of non-fossil origin
- Y02E50/30—Fuel from waste, e.g. synthetic alcohol or diesel
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W10/00—Technologies for wastewater treatment
- Y02W10/10—Biological treatment of water, waste water, or sewage
Landscapes
- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
- Purification Treatments By Anaerobic Or Anaerobic And Aerobic Bacteria Or Animals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】酸生成槽で生成する水素をメタン発酵槽へ供給
してメタン発酵を行うメタン発酵方法を提供すること。 【解決手段】廃水等のメタン発酵原料をメタン菌により
発酵処理してメタンガスを生成するメタン発酵方法にお
いて、メタン発酵を酸生成反応とメタン発酵反応に分
け、酸生成反応で発生する気体から水素を分離し、この
水素をメタン発酵反応へ供給して水素分圧を高くするこ
とでグラニュールを形成させ、メタンガスを生成するの
で、水素利用メタン生成菌の増殖及び活性を高くするこ
とができ、メタン発酵の効率を高くすることが可能とな
る。
してメタン発酵を行うメタン発酵方法を提供すること。 【解決手段】廃水等のメタン発酵原料をメタン菌により
発酵処理してメタンガスを生成するメタン発酵方法にお
いて、メタン発酵を酸生成反応とメタン発酵反応に分
け、酸生成反応で発生する気体から水素を分離し、この
水素をメタン発酵反応へ供給して水素分圧を高くするこ
とでグラニュールを形成させ、メタンガスを生成するの
で、水素利用メタン生成菌の増殖及び活性を高くするこ
とができ、メタン発酵の効率を高くすることが可能とな
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はメタン発酵原料をメ
タン菌によりメタン発酵処理してメタンガスを得るメタ
ン発酵方法及びその装置に関する。
タン菌によりメタン発酵処理してメタンガスを得るメタ
ン発酵方法及びその装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】産業廃水や家庭廃水の下水汚泥などに含
まれている有機物を嫌気性細菌の作用により、メタンや
二酸化炭素に還元分解する処理法の代表としてメタン発
酵法が挙げられる。メタン発酵法は所要動力が少ないと
同時に、回収したガスが利用できるという特徴を持ち、
エネルギー再利用の観点からも注目されている。
まれている有機物を嫌気性細菌の作用により、メタンや
二酸化炭素に還元分解する処理法の代表としてメタン発
酵法が挙げられる。メタン発酵法は所要動力が少ないと
同時に、回収したガスが利用できるという特徴を持ち、
エネルギー再利用の観点からも注目されている。
【０００３】メタン発酵は廃水中の多様な有機物を多種
類の微生物が分解し、最終的にメタン生成菌によってメ
タンが生成されるものである。メタン発酵における基質
の有機物は一般的に、たんぱく質，炭水化物，脂質に分
類され、大別して、(1) 加水分解 (2) 酸発酵 (3) メ
タン発酵の３段階を経てメタンに分解される。以下に各
反応を示す。
類の微生物が分解し、最終的にメタン生成菌によってメ
タンが生成されるものである。メタン発酵における基質
の有機物は一般的に、たんぱく質，炭水化物，脂質に分
類され、大別して、(1) 加水分解 (2) 酸発酵 (3) メ
タン発酵の３段階を経てメタンに分解される。以下に各
反応を示す。
【０００４】(1) 加水分解 加水分解菌が生産する酵素、加水分解酵素の働きによ
り、流入基質（有機物中）のタンパク質，炭水化物，脂
質がアミノ酸，糖，高級脂肪酸，アルコールなどに分解
される。
り、流入基質（有機物中）のタンパク質，炭水化物，脂
質がアミノ酸，糖，高級脂肪酸，アルコールなどに分解
される。
【０００５】(2) 酸発酵 アミノ酸，糖の発酵では、酢酸，水素ガス，プロプオン
酸，酪酸などを生成する。ここで、生成されたプロピオ
ン酸及び酪酸は酢酸生成菌により、酢酸と水素ガスに分
解される。また、高級脂肪酸からは酢酸と水素ガスが生
成される。
酸，酪酸などを生成する。ここで、生成されたプロピオ
ン酸及び酪酸は酢酸生成菌により、酢酸と水素ガスに分
解される。また、高級脂肪酸からは酢酸と水素ガスが生
成される。
【０００６】(3) メタン発酵 酢酸からは、酢酸分解メタン生成菌による酢酸の脱カル
ボキシル化によりメタンが生成される。また、水素ガス
からは水素利用メタン生成菌による水素の酸化と二酸化
炭素の還元によりメタンが生成される。
ボキシル化によりメタンが生成される。また、水素ガス
からは水素利用メタン生成菌による水素の酸化と二酸化
炭素の還元によりメタンが生成される。
【０００７】上記の(1) ，(2) の酸生成反応とし、(3)
のメタン発酵と２段階に別けて反応を個別に２槽で行う
方が処理性能は安定しており、全体としての負荷量も高
くでき経済的である。
のメタン発酵と２段階に別けて反応を個別に２槽で行う
方が処理性能は安定しており、全体としての負荷量も高
くでき経済的である。
【０００８】しかし、酸生成槽とメタン発酵槽に分ける
と、酸生成菌とメタン生成菌の共生による種間水素伝達
が減るため、酸生成反応で過剰量の水素を生成した場
合、プロピオン酸及び酪酸の蓄積が起こる。プロピオン
酸及び酪酸はメタン発酵の基質として直接利用されるこ
とはないため、これらの蓄積はメタン発酵反応の不調の
原因となる。プロピオン酸と酪酸は酢酸生成菌によっ
て、酢酸と水素に分解されなければならない。この反応
を促進させるためには、水素利用メタン生成菌との共生
による種間水素伝達や硫酸還元菌などによって、水素分
圧をきわめて低く保つことが必要である。そのためメタ
ン発酵槽の水素分圧が下がるという問題がある。
と、酸生成菌とメタン生成菌の共生による種間水素伝達
が減るため、酸生成反応で過剰量の水素を生成した場
合、プロピオン酸及び酪酸の蓄積が起こる。プロピオン
酸及び酪酸はメタン発酵の基質として直接利用されるこ
とはないため、これらの蓄積はメタン発酵反応の不調の
原因となる。プロピオン酸と酪酸は酢酸生成菌によっ
て、酢酸と水素に分解されなければならない。この反応
を促進させるためには、水素利用メタン生成菌との共生
による種間水素伝達や硫酸還元菌などによって、水素分
圧をきわめて低く保つことが必要である。そのためメタ
ン発酵槽の水素分圧が下がるという問題がある。
【０００９】また、水素利用メタン生成菌は他のメタン
生成菌よりも熱力学的に有利であり、比増殖速度は酢酸
利用メタン生成菌に比べて１０倍であるが、水素濃度が
律速となるために、メタン生成量全体の３０％にすぎな
い。この水素利用メタン生成菌の増殖及び活性を高める
ために、水素の供給が必要である。
生成菌よりも熱力学的に有利であり、比増殖速度は酢酸
利用メタン生成菌に比べて１０倍であるが、水素濃度が
律速となるために、メタン生成量全体の３０％にすぎな
い。この水素利用メタン生成菌の増殖及び活性を高める
ために、水素の供給が必要である。
【００１０】また、メタン発酵の効率を高くするために
はグラニュール（メタン菌群の造粒物）の形成が必要で
ある。グラニュールの形成には酸生成反応で生成される
水素が有効である。従って、完全に酸生成が進んだ廃水
はグラニュール形成に向いていないという問題がある。
はグラニュール（メタン菌群の造粒物）の形成が必要で
ある。グラニュールの形成には酸生成反応で生成される
水素が有効である。従って、完全に酸生成が進んだ廃水
はグラニュール形成に向いていないという問題がある。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】以上のように酸生成槽
とメタン発酵槽に分けると、酸生成槽では水素が利用さ
れないために酸生成反応が阻害され、また、メタン発酵
では水素の分圧が低いと、水素利用メタン生成菌による
メタン生成が減少し、グラニュールの形成が阻害される
という問題があった。
とメタン発酵槽に分けると、酸生成槽では水素が利用さ
れないために酸生成反応が阻害され、また、メタン発酵
では水素の分圧が低いと、水素利用メタン生成菌による
メタン生成が減少し、グラニュールの形成が阻害される
という問題があった。
【００１２】本発明（請求項１及び請求項２対応）は、
上記問題を解消するためになされたもので、その目的は
酸生成槽で生成する水素をメタン発酵槽へ供給してメタ
ン発酵を行うメタン発酵方法及びその装置を提供するこ
とにある。
上記問題を解消するためになされたもので、その目的は
酸生成槽で生成する水素をメタン発酵槽へ供給してメタ
ン発酵を行うメタン発酵方法及びその装置を提供するこ
とにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の請求項１は、廃水等のメタン発酵原料をメ
タン菌により発酵処理してメタンガスを生成するメタン
発酵方法において、メタン発酵を酸生成反応とメタン発
酵反応に分け、前記酸生成反応で発生する気体から水素
を分離し、この水素を前記メタン発酵反応へ供給して水
素分圧を高くすることでグラニュールを形成させ、メタ
ンガスを生成することを特徴とする。
に、本発明の請求項１は、廃水等のメタン発酵原料をメ
タン菌により発酵処理してメタンガスを生成するメタン
発酵方法において、メタン発酵を酸生成反応とメタン発
酵反応に分け、前記酸生成反応で発生する気体から水素
を分離し、この水素を前記メタン発酵反応へ供給して水
素分圧を高くすることでグラニュールを形成させ、メタ
ンガスを生成することを特徴とする。
【００１４】本発明の請求項２は、廃水等のメタン発酵
原料をメタン菌によりメタン発酵処理槽で発酵処理して
メタンガスを得るメタン発酵装置において、前記メタン
発酵処理槽は酸生成槽とメタン発酵槽とからなり、前記
酸生成槽で発生する気体を気体分離膜により水素を分離
すると共に、この分離された水素と前記酸生成槽から酸
生成が進んだ廃水を前記メタン発酵槽に供給してメタン
ガスを生成することを特徴とする。
原料をメタン菌によりメタン発酵処理槽で発酵処理して
メタンガスを得るメタン発酵装置において、前記メタン
発酵処理槽は酸生成槽とメタン発酵槽とからなり、前記
酸生成槽で発生する気体を気体分離膜により水素を分離
すると共に、この分離された水素と前記酸生成槽から酸
生成が進んだ廃水を前記メタン発酵槽に供給してメタン
ガスを生成することを特徴とする。
【００１５】本発明の請求項１または請求項２による
と、酸生成反応で発生する気体から水素を分離し、この
水素のみと酸生成反応で酸生成が進んだ廃水を、メタン
発酵槽へ供給して水素利用メタン生成菌の増殖及び活性
を高くすることができ、また、グラニュールの形成を促
進することができるので、メタン発酵の効率を高くする
ことが可能となる。
と、酸生成反応で発生する気体から水素を分離し、この
水素のみと酸生成反応で酸生成が進んだ廃水を、メタン
発酵槽へ供給して水素利用メタン生成菌の増殖及び活性
を高くすることができ、また、グラニュールの形成を促
進することができるので、メタン発酵の効率を高くする
ことが可能となる。
【００１６】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図に
基づいて説明する。図１は本発明の一実施例（請求項１
及び請求項２対応）の構成図である。図１において、酸
生成槽１から発生した混合ガスは管２を通り、気体分離
膜ユニット３へ流入する。混合ガスは真空ポンプ１０に
て減圧通過することにより、高濃度の水素に分離され
る。水素は管４を通り、後段のメタン発酵槽５に送られ
る。液体は給液ポンプ９によりメタン発酵槽５に送られ
る。酸生成槽１から発生する水素以外の気体には硫化水
素も含まれているので、水素以外の気体は、メタン発酵
で発生する臭気とともに、脱硫塔６に送られる。脱硫し
た気体はガスホルダー７に貯留し、温水ボイラ８の燃料
に再利用する。
基づいて説明する。図１は本発明の一実施例（請求項１
及び請求項２対応）の構成図である。図１において、酸
生成槽１から発生した混合ガスは管２を通り、気体分離
膜ユニット３へ流入する。混合ガスは真空ポンプ１０に
て減圧通過することにより、高濃度の水素に分離され
る。水素は管４を通り、後段のメタン発酵槽５に送られ
る。液体は給液ポンプ９によりメタン発酵槽５に送られ
る。酸生成槽１から発生する水素以外の気体には硫化水
素も含まれているので、水素以外の気体は、メタン発酵
で発生する臭気とともに、脱硫塔６に送られる。脱硫し
た気体はガスホルダー７に貯留し、温水ボイラ８の燃料
に再利用する。
【００１７】本実施例で用いる水素を分離する気体分離
膜は、膜内圧力差と速度差分離によって水素を分離する
ことができる。この分離膜の素材としては、シリコン，
セラミックなどが挙げられる。この分離膜を用いると、
水素は膜を通過するが、二酸化炭素と硫化水素は通過し
ない。分離した水素は、後段のメタン発酵槽へ送られ、
二酸化炭素と硫化水素は脱硫塔にて処理される。メタン
発酵槽に供給された水素は、水素利用メタン生成菌の基
質となる。反応式を次式に示す。 ＣＯ2 ＋４Ｈ2 →ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ
膜は、膜内圧力差と速度差分離によって水素を分離する
ことができる。この分離膜の素材としては、シリコン，
セラミックなどが挙げられる。この分離膜を用いると、
水素は膜を通過するが、二酸化炭素と硫化水素は通過し
ない。分離した水素は、後段のメタン発酵槽へ送られ、
二酸化炭素と硫化水素は脱硫塔にて処理される。メタン
発酵槽に供給された水素は、水素利用メタン生成菌の基
質となる。反応式を次式に示す。 ＣＯ2 ＋４Ｈ2 →ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ
【００１８】また、メタン発酵の効率を高くするために
はグラニュール（メタン菌群の造粒物）の形成が必要で
ある。グラニュールの形成には酸生成反応で生成される
水素が有効であり、水素はグラニュール形成に有効であ
るので、本実施例によると、メタン発酵の効率を高くす
ることが可能となる。
はグラニュール（メタン菌群の造粒物）の形成が必要で
ある。グラニュールの形成には酸生成反応で生成される
水素が有効であり、水素はグラニュール形成に有効であ
るので、本実施例によると、メタン発酵の効率を高くす
ることが可能となる。
【００１９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明（請求項１
及び請求項２対応）によれば、酸生成反応で発生する水
素をメタン発酵槽に供給することによって、水素利用メ
タン生成菌の増殖及び活性を高くすることができ、ま
た、グラニュールの形成を促進することができるので、
メタン発酵の効率を高くすることが可能となる。
及び請求項２対応）によれば、酸生成反応で発生する水
素をメタン発酵槽に供給することによって、水素利用メ
タン生成菌の増殖及び活性を高くすることができ、ま
た、グラニュールの形成を促進することができるので、
メタン発酵の効率を高くすることが可能となる。
【図１】本発明の一実施例のメタン発酵装置の概略構成
図。
図。
１…酸生成槽、２…管（混合ガス）、３…気体分離膜ユ
ニット、４…管（水素）、５…メタン発酵槽、６…脱硫
塔、７…ガスホルダー、８…温水ボイラ、９…給液ポン
プ、１０…真空ポンプ。
ニット、４…管（水素）、５…メタン発酵槽、６…脱硫
塔、７…ガスホルダー、８…温水ボイラ、９…給液ポン
プ、１０…真空ポンプ。
Claims (2)
- 【請求項１】 廃水等のメタン発酵原料をメタン菌によ
り発酵処理してメタンガスを生成するメタン発酵方法に
おいて、メタン発酵を酸生成反応とメタン発酵反応に分
け、前記酸生成反応で発生する気体から水素を分離し、
この水素を前記メタン発酵反応へ供給して水素分圧を高
くすることでグラニュールを形成させ、メタンガスを生
成することを特徴とするメタン発酵方法。 - 【請求項２】 廃水等のメタン発酵原料をメタン菌によ
りメタン発酵処理槽で発酵処理してメタンガスを得るメ
タン発酵装置において、前記メタン発酵処理槽は酸生成
槽とメタン発酵槽とからなり、前記酸生成槽で発生する
気体を気体分離膜により水素を分離すると共に、この分
離された水素と前記酸生成槽から酸生成が進んだ廃水を
前記メタン発酵槽に供給してメタンガスを生成すること
を特徴とするメタン発酵装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33958598A JP2000157994A (ja) | 1998-11-30 | 1998-11-30 | メタン発酵方法及びその装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33958598A JP2000157994A (ja) | 1998-11-30 | 1998-11-30 | メタン発酵方法及びその装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000157994A true JP2000157994A (ja) | 2000-06-13 |
Family
ID=18328878
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33958598A Pending JP2000157994A (ja) | 1998-11-30 | 1998-11-30 | メタン発酵方法及びその装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000157994A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005077841A1 (ja) * | 2004-02-12 | 2005-08-25 | Sumitomo Heavy Industries, Ltd. | 排水処理装置 |
| JP2007014864A (ja) * | 2005-07-06 | 2007-01-25 | Sumitomo Heavy Ind Ltd | 廃水の嫌気性処理方法および処理装置 |
| KR100876683B1 (ko) * | 2008-07-16 | 2009-01-07 | 한밭대학교 산학협력단 | 유기성 폐기물 처리를 위한 막분리 결합 바이오가스 생성장치 |
| JP2023128567A (ja) * | 2022-03-03 | 2023-09-14 | 住友重機械工業株式会社 | メタン発酵処理システム及びメタン発酵の処理方法 |
-
1998
- 1998-11-30 JP JP33958598A patent/JP2000157994A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005077841A1 (ja) * | 2004-02-12 | 2005-08-25 | Sumitomo Heavy Industries, Ltd. | 排水処理装置 |
| CN100519441C (zh) * | 2004-02-12 | 2009-07-29 | 住友重机械工业株式会社 | 排水处理装置 |
| JP2007014864A (ja) * | 2005-07-06 | 2007-01-25 | Sumitomo Heavy Ind Ltd | 廃水の嫌気性処理方法および処理装置 |
| KR100876683B1 (ko) * | 2008-07-16 | 2009-01-07 | 한밭대학교 산학협력단 | 유기성 폐기물 처리를 위한 막분리 결합 바이오가스 생성장치 |
| JP2023128567A (ja) * | 2022-03-03 | 2023-09-14 | 住友重機械工業株式会社 | メタン発酵処理システム及びメタン発酵の処理方法 |
| JP7756024B2 (ja) | 2022-03-03 | 2025-10-17 | 住友重機械工業株式会社 | メタン発酵処理システム及びメタン発酵の処理方法 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US7083956B2 (en) | Method for hydrogen production from organic wastes using a two-phase bioreactor system | |
| WO2011047372A2 (en) | Integration of anaerobic digestion in an algae-based biofuel system | |
| CN115432805B (zh) | 一种短程硝化同步厌氧氨氧化耦合硫自养反硝化实现发酵类废水深度脱氮除硫的方法与装置 | |
| JP5063269B2 (ja) | バイオガスシステム | |
| Youn et al. | Comparative performance between temperaturephased and conventional mesophilic two-phased processes in terms of anaerobically produced bioenergy from food waste | |
| CN113735400A (zh) | 一种白酒酿酒后产生的酒糟及高浓度废水耦合处理方法 | |
| CN108558129B (zh) | 一种易生化污水处理及高值化利用的方法 | |
| JP2000157994A (ja) | メタン発酵方法及びその装置 | |
| JP2002272491A (ja) | 微生物群による水素生産方法及びその水素発酵微生物群 | |
| JP2005103375A (ja) | メタン発酵処理方法及び装置 | |
| CN107540085A (zh) | 一种促进厌氧同时反硝化产甲烷高效进行的方法 | |
| CA2760882A1 (en) | Method and apparatus for anaerobically digesting organic material | |
| JP2005013045A (ja) | 有機性廃棄物からの連続的水素生成方法 | |
| JP6005547B2 (ja) | メタン発酵システム及びメタン発酵方法 | |
| JP4864339B2 (ja) | 有機性廃棄物の処理装置及び処理方法 | |
| JP2001149983A (ja) | バイオガス発生装置 | |
| JP7756024B2 (ja) | メタン発酵処理システム及びメタン発酵の処理方法 | |
| JP5223836B2 (ja) | 有機物の処理方法及び処理装置 | |
| CN101563439B (zh) | 加速从生物质生产甲烷的方法和系统 | |
| JP2006255538A (ja) | 食品廃棄物の処理方法およびその装置 | |
| JP2008080336A (ja) | バイオガス発生装置及び方法 | |
| JP2012211213A (ja) | バイオガスの精製方法 | |
| JPH0731484A (ja) | 生物学的水素生産方法 | |
| JPS5833040B2 (ja) | 嫌気性処理装置 | |
| Lembo et al. | In Situ Biogas Upgrading in a Randomly Packed Gas-Stirred Tank Reactor (GSTR). Energies 2023, 16, 3296 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040330 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20040527 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040810 |