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FR3138136A1 - Procédé de pyrolyse du méthane avec une recirculation du carbone solide produit - Google Patents

Procédé de pyrolyse du méthane avec une recirculation du carbone solide produit Download PDF

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FR3138136A1
FR3138136A1 FR2207541A FR2207541A FR3138136A1 FR 3138136 A1 FR3138136 A1 FR 3138136A1 FR 2207541 A FR2207541 A FR 2207541A FR 2207541 A FR2207541 A FR 2207541A FR 3138136 A1 FR3138136 A1 FR 3138136A1
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FR
France
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unit
solid carbon
biogas
pyrolysis
treated
Prior art date
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Pending
Application number
FR2207541A
Other languages
English (en)
Inventor
Mathieu Haddad
Manuel Hernandez-Shek
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Suez International SAS
Original Assignee
Suez International SAS
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Filing date
Publication date
Application filed by Suez International SAS filed Critical Suez International SAS
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Priority to EP23755129.6A priority patent/EP4558248A1/fr
Priority to PCT/FR2023/051136 priority patent/WO2024018162A1/fr
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Pending legal-status Critical Current

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Abstract

Procédé de production et valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane, comprenant : (a) une étape de fourniture de biogaz contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants ; (b) une étape d’élimination des polluants du biogaz de l’étape (a) produisant du biogaz traité, au cours de laquelle le biogaz est mis en contact avec un média adsorbant ; (c) une étape de pyrolyse du biogaz traité de l’étape (b) produisant un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide ; (d) une étape de séparation de l’effluent de l’étape (c) au cours de laquelle on sépare le carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène ; le procédé est caractérisé en ce qu’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), est utilisé comme média adsorbant à l’étape (b). Figure à publier avec l’abrégé : Fig. 1

Description

Procédé de pyrolyse du méthane avec une recirculation du carbone solide produit Domaine de l’invention
L’invention se rapporte à un procédé de valorisation du carbone solide produit lors de la pyrolyse de méthane issu du biogaz produit dans une chaîne de traitement des eaux usées. Le procédé comprend une étape de pyrolyse du méthane pour produire du dihydrogène et du carbone solide recirculé dans le procédé.
 Etat de la technique
En général, le traitement des eaux usées est un procédé en trois étapes : une étape de traitement primaire réduisant la teneur des eaux usées à traiter en solides et/ou en matières organiques susceptibles de floculer, une étape de traitement secondaire permettant de réduire la teneur en carbone et/ou en azote et/ou en phosphore et une étape de traitement tertiaire pour nettoyer davantage l'eau lorsqu'elle est déversée dans un écosystème sensible ou pour la réutiliser.
Les étapes de traitement primaire et secondaire produisent des boues qui sont traitées par digestion anaérobie pour produire du biogaz, gaz énergétique composé essentiellement de méthane et de dioxyde de carbone.
Le méthane ainsi produit peut alors être pyrolysé pour la production de dihydrogène et de carbone solide.
Dans le contexte énergétique et climatique actuel, cette réaction est de plus en plus intéressante, car elle permet d’une part la production de dihydrogène décarboné destiné à être utilisé comme vecteur d'énergie dans des nombreuses applications (i.e. métallurgie, production d’ammoniac, transport...) et d’autre part la production de carbone solide utilisable dans de nombreuses applications (les pneus, les semelles de chaussures, le caoutchouc…) tout en présentant un avantage économique.
Cependant, à l’échelle industrielle, le carbone solide est produit en de trop grandes quantités par rapport à la demande actuelle du marché, il faut donc étudier d’autres voies de valorisation du carbone solide.
De plus, la pyrolyse du biogaz issu du traitement de méthanisation nécessite l’élimination des polluants comme l’hydrogène sulfuré, les composés organiques volatiles et les siloxanes. Actuellement, leur élimination est réalisée par oxydation dans des filtres biologiques, par adsorption couplée à une oxydation chimique, par absorption en présence d’un milieu basique ou par l’utilisation de filtres contenant du charbon actif ou de l’oxyde de fer. Malgré la performance de ces produits, ces matériaux sont coûteux et leur utilisation augmente le coût de l’installation.
L’invention vise à surmonter au moins en partie les inconvénients précités.
Un premier objet de l’invention concerne un procédé de production et valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane, comprenant :
(a) une étape de fourniture de biogaz contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants ;
(b) une étape d’élimination des polluants du biogaz de l’étape (a) produisant du biogaz traité, au cours de laquelle le biogaz est mis en contact avec un média adsorbant apte à adsorber au moins une partie des polluants contenus dans le biogaz ;
(c) une étape de pyrolyse du biogaz traité de l’étape (b) produisant un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide, au cours de laquelle au moins une partie du méthane contenu dans le biogaz traité est converti en dihydrogène et en carbone solide ;
(d) une étape de séparation de l’effluent de l’étape (c) au cours de laquelle on sépare le carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène ;
(e) une étape optionnelle de mise en forme d’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d).
Selon l’invention, au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), est utilisé comme média adsorbant à l’étape (b).
Cet enchaînement d’étapes, permet de produire du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane et de le valoriser sur site. L’utilisation du carbone solide comme média adsorbant permet de s’affranchir de l’utilisation d’adsorbants tels que des structures métallo-organiques aussi appelées MOF (« metal-organic frameworks ») ou des zéolithes qui sont plus coûteux. De plus, le carbone solide est produit en grande quantité sur place ce qui permet de s’affranchir des coûts de transport et du recyclage du média adsorbant. Son utilisation permet également de réduire la quantité d’adsorbant nécessaire pour l’élimination des polluants.
Par ailleurs, le carbone solide valorisé peut contenir des particules avec un cœur magnétique en fer lorsqu’il est produit par pyrolyse catalytique. Alors, contrairement à l’utilisation d’un média adsorbant classique tel que du charbon actif, le carbone solide utilisé comme média adsorbant peut-être récupéré plus facilement en utilisant un champ magnétique lorsqu’il est en milieu aqueux. L’utilisation du carbone solide comme média adsorbant permet donc de s’affranchir de l’utilisation d’un filtre en sortie de l’étape (b) d’élimination des polluants du biogaz pour récupérer le média adsorbant utilisé.
Avantageusement, l’étape (d) de séparation du carbone solide de l’effluent gazeux peut être choisie parmi une étape (d1) de séparation cyclonique, une étape (d2) de séparation par filtration ou la succession des étapes (d1) et (d2).
Avantageusement, le procédé peut comprendre, entre l’étape (b) d’élimination et l’étape (c) de pyrolyse, une étape (f) de séparation du méthane et du dioxyde de carbone contenus dans le biogaz traité, au cours de laquelle le dioxyde de carbone présent dans le biogaz traité est séparé et enlevé.
Cette étape optionnelle (f) a pour but d’obtenir en entrée de l’étape (c) de pyrolyse, un flux contenant en grande majorité du méthane. Ainsi le débit peut être réduit puisqu’une plus grande quantité de méthane entre dans l’étape (c) et le flux sortant contenant le dihydrogène présentera une plus grande pureté puisqu’il ne contiendra que le méthane non converti lors de l’étape (c).
Avantageusement, le procédé peut comprendre, en amont de l’étape de fourniture, une étape (g) de production de biogaz par digestion anaérobie d’une boue issue d’un procédé de traitement des eaux usées.
La boue entrante dans l’étape (g) de digestion anaérobique est une boue pouvant provenir d’une étape de traitement primaire ou de traitement secondaire d’un procédé de traitement des eaux usées.
L’étape (g) produit du biogaz qui pourra ainsi être traité lors des étapes (a), (b), (c), et optionnellement (f).
Dans un mode de réalisation, l’étape (g) peut être réalisée en présence d’un support de biomasse et au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), peut alors être utilisé comme support de biomasse.
Dans un digesteur, la boue est décomposée par la biomasse présente. Le carbone solide utilisé lors de cette étape, permettra à la biomasse de se former et de se développer autour des particules de carbone solide, la biomasse peut être ainsi maintenue au sein du digesteur.
Avantageusement, le procédé peut comprendre une étape d’élimination de contaminants d’une eau traitée provenant d’un procédé de traitement des eaux usées, au cours de laquelle la teneur en micropolluants de l’eau traitée est réduite par sa mise en contact avec au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e).
Ce procédé de traitement a pour vocation de nettoyer une eau d’origine municipale ou industrielle pour qu’elle puisse être déversée dans un écosystème sensible ou pour être réutilisée.
L’étape d’élimination de contaminants survient le plus souvent après deux étapes de traitement appelées étapes primaire et secondaire comme décrit précédemment. L’étape d’élimination de contaminants est généralement une étape de traitement tertiaire conçue pour nettoyer davantage l'eau. Cette étape peut impliquer l'élimination des micropolluants par adsorption par un média adsorbant. Le média adsorbant choisi est alors le carbone solide produit par pyrolyse, économique et qui permet de s’affranchir des coûts de transports si le carbone solide est produit à proximité de la filière de traitement d’eau.
Le procédé de traitement de l’eau peut alternativement être celui fournissant la boues pour produire du biogaz.
Avantageusement, le procédé peut comprendre une étape de traitement des odeurs d’un effluent gazeux au cours de laquelle l’effluent gazeux est mis en contact avec un média adsorbant. Au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), est alors utilisé comme média adsorbant lors de cette étape de traitement des odeurs.
L’étape de traitement des odeurs peut être utilisée pour, par exemple, traiter les odeurs sortant des étapes du procédé de traitement de l’eau ou de la boue. L’utilisation du carbone solide lors de ce procédé permet d’adsorber les odeurs de manière économique comme évoqué et expliqué précédemment.
Un autre objet de l’invention concerne une installation de production et de valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane pour la mise en œuvre du procédé, comprenant :
  • une conduite (A) de fourniture de biogaz contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants ;
  • une unité d’élimination (B) des polluants du biogaz apte à mettre en œuvre l’étape (b) produisant du biogaz traité, comprenant un média adsorbant apte à adsorber des polluants, ladite unité d’élimination (B) est raccordée à la conduite (A) de fourniture ;
  • une unité de pyrolyse (C) du biogaz traité apte à mettre en œuvre l’étape (c) produisant un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide, ladite unité de pyrolyse (C) est raccordée à l’unité d’élimination (B) ;
  • une unité de séparation (D) du carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène de l’effluent produit par l’unité de pyrolyse, ladite unité de séparation (D) est raccordée à l’unité de pyrolyse (C) ;
  • une unité optionnelle (E) de mise en forme de carbone solide alimentée en au moins une partie de l’unité de séparation (D) ;
et au moins une partie du carbone solide sortant de l’unité de séparation (D), optionnellement sortant de l’unité de mise en forme (E), est utilisée comme média adsorbant dans l’unité d’élimination des polluants.
Avantageusement, l’unité de séparation (D) du carbone solide de l’effluent gazeux peut être choisie parmi une unité de séparation cyclonique (D1), une unité de séparation par filtration (D2) ou la succession des unités (D1) et (D2).
L’installation peut notamment comprendre, une unité de séparation (F) apte à séparer et enlever le dioxyde de carbone présent dans le biogaz traité, cette unité de séparation étant raccordée à l’unité (B) d’élimination pour en recevoir le biogaz traité et à l’unité de pyrolyse (C) pour lui fournir un biogaz traité dont le dioxyde de carbone a été séparé et enlevé.
L’installation peut également comprendre au moins une des unités suivantes :
  • une unité (G) de production de biogaz par digestion anaérobie d’une boue issue d’une installation de traitement de l’eau raccordée d’une part à la conduite (A) de fourniture pour y envoyer le biogaz produit et d’autre part alimentée en au moins une partie du carbone solide venant de l’unité de séparation (D), optionnellement de l’unité de mise en forme (E) ;
  • une unité d’élimination (H) de contaminants d’une eau traitée provenant d’une installation de traitement des eaux usées, ladite unité d’élimination étant apte à réduire la teneur en micropolluants de l’eau traitée et étant raccordée à l’unité de séparation (D), optionnellement à l’unité de mise en forme (E), pour recevoir au moins une partie du carbone solide venant de l’unité de séparation (D), optionnellement de l’unité de mise en forme (E) ;
  • une unité (I) de traitement des odeurs d’un effluent gazeux comprenant un média adsorbant, au moins une partie du carbone solide sortant de l’unité de séparation (D), optionnellement sortant de l’unité de mise en forme (E), étant utilisée comme média adsorbant dans l’unité de traitement des odeurs.
Description des figures
D’autres particularités et avantages de l’invention ressortiront à la lecture de la description faite ci-après de plusieurs modes de réalisation particuliers de l’invention, donnés à titre indicatif mais non limitatifs, en référence aux dessins annexés sur lesquels :
La est une représentation schématique de l’installation de production et de valorisation du carbone solide selon un mode de réalisation l’invention.
La est une représentation schématique de l’installation de production et de valorisation selon un autre mode de réalisation l’invention.
La est une représentation schématique de l’installation de production et de valorisation selon un autre mode de réalisation l’invention.
 Description détaillée de l’invention
Procédé
Le procédé selon l’invention est un procédé de production et valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane.
Le procédé comprend une étape (a) de fourniture de biogaz contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants, une étape (b) d’élimination des polluants du biogaz de l’étape (a) produisant du biogaz traité, une étape (c) de pyrolyse du biogaz traité de l’étape (b) produisant un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide, une étape (d) de séparation de l’effluent de l’étape (c) au cours de laquelle on sépare le carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène.
Le procédé peut également comprendre une étape optionnelle (e) de mise en forme d’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d).
Dans ce procédé, au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), est utilisé comme média adsorbant lors de l’étape (b).
Les configurations alternatives des différentes étapes du procédé présenté ci-après sont combinables suivant l’objectif de traitement décidé.
Etape (a) de fourniture de biogaz
L’étape (a) de fourniture est une étape de fourniture de biogaz qui est un effluent gazeux contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants. Le biogaz contient environ 55 à 70 % de méthane pouvant être revalorisé notamment pour produire de l’énergie ou du dihydrogène par pyrolyse.
Le biogaz fourni peut provenir de différentes sources tel que la méthanisation ou encore la fermentation de déchets organiques tel que des boues.
Etape (b) d’élimination des polluants du biogaz
Le biogaz fourni lors de l’étape (a) est ensuite traité dans une étape d’élimination des polluants produisant alors du biogaz traité. Au cours de l’étape (b), le biogaz est mis en contact avec un média adsorbant apte à adsorber au moins une partie des polluants contenus dans le biogaz.
En général, avant l’utilisation du biogaz issue des traitements de méthanisation demande l’élimination des polluants comme l’hydrogène sulfuré (H2S) pouvant avoir des concentrations entre 50 et 8000 ppmv, les composés organiques volatiles (COV) pouvant avoir des concentrations entre 50 et 250 ppmv, et les siloxanes qui peuvent avoir des concentrations entre 1 et 10 mg Si m-3. Dans le cas spécifique des procédés thermiques de valorisation du biogaz, ces polluants corrosifs peuvent endommager les installations de cogénération, et dans cas spécifique de la pyrolyse catalytique, ils jouent un rôle parasite et peuvent inhiber l’action du catalyseur.
Les polluants présents dans le biogaz sont alors éliminés par adsorption à l’aide de filtres remplis d’un média adsorbant. L’élimination est réalisée dans un réacteur à lit fixe rempli d’un média adsorbant. Le biogaz à traiter est alors injecté par le bas du réacteur et il va traverser le réacteur en étant en contact avec le média adsorbant. Puis le biogaz traité sortira par le haut du réacteur. Lorsque le média adsorbant n’est plus efficace et qu’il a perdu son pouvoir adsorbant alors le filtre est changé.
L’invention ne se limite pas à un unique réacteur à lit fixe avec un filtre mais dans des modes de réalisation alternatifs, on peut avoir plusieurs réacteurs à lit fixe en parallèle et/ou en série.
Le média adsorbant utilisé lors de cette étape est du carbone solide produit lors de l’étape (c) de pyrolyse ou lors de l’étape optionnelle (f) de mise en forme. Le carbone est alors récupéré de cette étape et il est injecté comme moyen filtrant du biogaz dans les réacteurs à lit fixe. Le carbone solide récupéré est généralement stocké avant son utilisation puisque l’utilisation du média filtrant n’est pas continue. De préférence, le carbone solide est conservé dans un endroit sec, à l’abri de l’eau, pour éviter qu’il ne perde de son pouvoir adsorbant en adsorbant l’humidité présente.
Etape (c) de pyrolyse du biogaz traité
Le biogaz traité lors de l’étape (b) est ensuite pyrolysé dans une étape (c) de pyrolyse produisant ainsi un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide. Au cours de l’étape (c) de pyrolyse, au moins une partie du méthane contenu dans le biogaz traité est converti en dihydrogène et en carbone solide.
La pyrolyse du méthane est une réaction endothermique qui résulte dans la production d’hydrogène et du carbone solide selon l’équation chimique suivante : CH4-> 2H2+Csolide. La pyrolyse du méthane est réalisée à une température comprise entre 750 et 2100 °C et à une pression comprise entre 1 et 8 bars.
Le procédé de pyrolyse peut être un procédé de pyrolyse plasma ou thermique ou un procédé de pyrolyse catalytique. Les catalyseurs utilisés sont généralement des granules d’oxyde de fer (Fe2O3/Fe3O4) ou encore des catalyseurs à métal fondu avec du Nickel (Ni) et du Bismuth (Bi) comme présenté dans la publication suivante :Catalytic Hydrogen Production from Methane: A Review on Recent Progress and Prospect, Chen et al,Catalysts 2020, 10, 858.
Le carbone solide produit lors de la pyrolyse du méthane peut présenter différentes structures, propriétés physico-chimiques et pureté selon le catalyseur utilisé et les conditions d’opérations de la pyrolyse.
Parmi les formes les plus courantes, le carbone solide peut être sous forme de noir de carbone ou « Carbon black » qui est issu d’une pyrolyse thermique réalisée entre 1100 et 2000 °C ou encore sous forme de graphite lorsque le procédé est réalisé par exemple à une température de 900 °C, une pression de 8 bars et avec des granules d’oxydes de fer (Fe2O3/Fe3O4). Le graphite se forme alors autour du catalyseur ce qui le rend magnétique. Ces deux formes sont partiellement actives et sont donc potentiellement utilisables dans le traitement de l’eau et de l’air comme moyen d’adsorption des polluants. Bien qu’il soit moins efficace que certains adsorbants tels que les zéolithes, le carbone solide formé est produit en grande quantité par la réaction de pyrolyse qui peuvent être utilisées pour changer plus fréquemment le filtre à moindre coût. Son utilisation réduite ainsi les coûts d’achat et de déplacement d’un adsorbant plus efficace. De plus, le carbone solide produit et valorisé lors de l’étape (c) de pyrolyse provient d’un procédé propre la méthanisation de déchets organiques, il ne provient donc pas d’un procédé polluant issu du traitement de produits fossiles.Etape (d) de séparation de l’effluent issu de l’étape (c)
L’effluent produit lors de l’étape (c) est ensuite envoyé dans une étape (d) de séparation au cours de laquelle on sépare le carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène.
L’étape (d) de séparation est choisie parmi une étape (d1) de séparation cyclonique, une étape (d2) de séparation par filtration ou la succession des étapes (d1) et (d2).
L’étape (d1) est une étape de séparation cyclonique. Cette étape utilise un cyclone de séparation pour séparer le carbone solide du dihydrogène produit.
Le cyclone de séparation utilisé est un dispositif permettant de séparer un gaz des fines particules solides qui y sont mélangées. Il impose au gaz une rotation rapide qui projette les particules sur les côtés du cyclone par force centrifuge. Ces dernières tombent ensuite dans un bac grâce à la force de frottement. Le gaz propre, libéré d'une partie de sa charge de particules, s'échappe par le tube de sortie. Il forme alors un second vortex au centre du premier, de sens contraire. Ce procédé ne peut pas s’appliquer aux très fines particules car leur masse est trop faible mais convient pour séparer la plupart des particules de carbone solide produites par la pyrolyse.
Les cyclones sont des appareils de corps essentiellement cylindro-conique dans lesquels le mouvement giratoire est obtenu en faisant entrer le fluide tangentiellement à la circonférence, au voisinage de la paroi. Sous l’effet de la force centrifuge, les particules solides prises dans le tourbillon se déplacent vers la paroi, y perdent leur vitesse par frottement et tombent dans la partie inférieure de l’appareil de forme conique, avant de sortir par le sommet du cône. Le fluide suit la paroi jusqu’au voisinage du sommet, et une fois débarrassé des particules, remonte à la partie supérieure pour sortir par une ouverture axiale. Ainsi pour que la séparation soit effective, il faut donc que le temps mis par une particule pour atteindre la paroi soit inférieur au temps de séjour moyen d’un élément de fluide dans le cyclone.
L’étape (d2) est une étape de séparation par filtration au cours de laquelle les particules de carbone solide sont séparés de l’effluent gazeux par filtration. Il existe deux principes de filtration d’effluent gazeux qui sont la filtration par gâteau et la filtration en profondeur.
La filtration par gâteau correspond à une filtration de surface qui implique que les particules sont retenues principalement à la surface d'un média filtrant, formant une couche de particules solides qui augmente l'efficacité ou la finesse des particules retenues. Le flux de gaz contenant les particules passe à travers un média poreux qui retient la particule, mais laisse passer le gaz. Au fur et à mesure que la filtration se poursuit, un gâteau (de particules solides) s'accumule sur les médias poreux. Ce gâteau a une structure de pore complexe déterminée par la nature des particules de carbone solide. La structure élimine les particules supplémentaires par simple mécanisme de tamisage. Lorsqu'une épaisseur déterminée de gâteau est atteinte, généralement surveillée par la perte de pression autour du média filtrant, le gâteau est retiré avant qu'un autre cycle de filtration ne commence. Ce type de filtration fait référence au groupe des dépoussiéreurs utilisant un média filtrant en tissu, en céramique ou en métal.
La filtration en profondeur, quant à elle, se réfère à un média filtrant plus épais ou à plusieurs couches, formant un chemin tortueux permettant de retenir les particules solides. Ce type de média retient idéalement une poussière plus grossière en surface et une poussière de plus en plus fine à mesure que le gaz pénètre profondément dans le média. Le flux d'alimentation en gaz solide passe à travers un milieu poreux qui retient les particules solides, mais laisse passer le gaz. Au fur et à mesure que le flux se poursuit, des particules de poussière s'accumulent dans les milieux filtrants ce qui le bloque progressivement. Lorsqu'une perte de pression déterminée sur le support filtrant est atteinte, le média filtrant est habituellement remplacé.
La succession des étapes (d1) et (d2) permet d’obtenir un dihydrogène présentant une plus grande pureté et également de récupérer un maximum de carbone solide formé. Ainsi, l’étape (d2) de séparation par filtration est généralement placée après l’étape (d1) de séparation cyclonique pour pouvoir récupérer les particules qui n’ont pas été séparées par le cyclone et notamment les particules présentant un faible diamètre.
Une fois le carbone solide récupéré lors de cette étape, au moins une partie de ce carbone solide peut soit être stocké dans une enceinte fermée avant utilisation dans le procédé selon l’invention, de préférence, le carbone solide est conservé dans un endroit sec à l’abri de l’eau, ou le carbone solide peut être valorisé directement dans une autre unité.
Etape optionnelle (e) de mise en forme du carbone solide
Au moins une partie du carbone solide récupéré lors de l’étape (d) de séparation peut optionnellement être mis en forme lors de l’étape (f).
L’étape de mise en forme du carbone solide est une étape de granulation aussi appelée de pelletisation.
Cette étape, en opposition à la technologie de broyage, consiste à assembler ou agglomérer de fines particules solides afin de former des éléments de plus grandes dimensions tels que des sphères, des briquettes ou encore des pellets cylindriques. De préférence, le carbone solide est mis sous forme de pellets cylindriques.
Il existe deux méthodes principales de granulation. La première méthode est la granulation en milieu humide. Lors de cette méthode, la cohésion des particules est obtenue grâce à l’ajout d’un liant liquide, le plus généralement de l’eau mais également de la mélasse ou des agents chimiques tel que du lignosulfonate, et grâce à l’action mécanique d’un dispositif adapté tel qu’une assiette de pelletisation, un mélangeur granulateur, etc... Pour cette méthode, aucune compression n’est réalisée pour assurer la tenue des granulés.
La deuxième méthode est la granulation par voie sèche : les granulés sont obtenus par compression, leur cohésion étant ainsi assurée par l’effet conjugué de la diminution de l’écartement des particules et de l’augmentation de leur surface de contact. Cette granulation s’effectue avec ou sans ajout de liant. Les modes de mise en œuvre se font au travers de presses à briqueter pour les minerais de fer, par exemple, ou encore de presses granulatrices à filières d’extrusion pour les fabrications de combustible, par exemple.
Les principaux avantages de la granulation sont une densification de la matière, qui permet une réduction des coûts de stockage ou de transport, d’assurer une manutention plus aisée de la matière, ou encore d’améliorer sa coulabilité.
De préférence, l’étape (e) de mise en forme du carbone solide est réalisée par une presse granulatrice c’est-à-dire par une granulation par voie sèche.
Une fois mis en forme lors de l’étape optionnelle (e), le carbone solide est soit utilisé directement, soit il est stocké. Le procédé de pelletisation étant un procédé discontinu, alors le carbone solide sortant de l’étape (d) est d’abord stocké avant sa mise en forme.
Etape optionnelle (f) de séparation du méthane et du dioxyde de carbone contenus dans le biogaz traité
Entre l’étape (b) d’élimination des polluants et l’étape (c) de pyrolyse, le procédé de production et valorisation du carbone solide peut également comprendre une étape (f) de séparation du méthane et du dioxyde de carbone contenus dans le biogaz traité.
Cette étape peut être choisie parmi plusieurs procédés de séparation de gaz, par exemple le procédé d’adsorption par inversion de pression ou encore le procédé de séparation membranaire.
L’adsorption par inversion de pression, également appelée en anglais «Pressure Swing Adsorption», est un procédé de séparation de mélanges de gaz au cours duquel ont lieu alternativement l’adsorption d’un gaz par un solide ou un liquide à une pression donnée, puis sa désorption à une pression plus faible. Il consiste à retirer un gaz d'un mélange gazeux, en utilisant son affinité chimique et ses caractéristiques particulières vis-à-vis d'un matériau solide, l'adsorbant exposé à une oscillation de pression rigoureusement contrôlée. Une adsorption sélective se produit grâce à des capacités d'équilibre différentes (adsorbant d'équilibre) ou par des différences dans les taux d'absorption (adsorbant cinétique). La technique d'adsorption par inversion de pression utilise ainsi des adsorbants solides pour capturer le dioxyde de carbone et ainsi obtenir un effluent enrichi en méthane.
La séparation membranaire consiste à séparer plusieurs composés d’un gaz en envoyant un effluent gazeux traverser un module comprenant une membrane. Suivant la différence de perméabilité de la membrane vis-à-vis des composés de l’effluent gazeux, certains composés traverseront plus vite la membrane tandis que d’autres la traverseront lentement. Ainsi, dans le cas de l’invention, d’un côté ou de l’autre du module, il y aura différentes concentrations du méthane, un effluent sera enrichi en méthane et sera utilisé lors de l’étape (c) de pyrolyse du méthane tandis que l’autre effluent sera appauvri en méthane.
Etape optionnelle (g) de production de biogaz par digestion anaérobie
Le procédé de production et valorisation du carbone solide peut comprendre une étape optionnelle (g) de production de biogaz par digestion anaérobie. Cette unité peut être une unité présente sur le même site que le procédé selon l’invention. Préférentiellement, l’étape optionnelle (g) est située en amont de l’étape (a) de fourniture du biogaz et il produit le biogaz utilisé lors de l’étape (a) et dans la suite du procédé selon l’invention.
La digestion anaérobie ou méthanisation correspond à une cascade de réactions biochimiques permettant à des microorganismes méthanogènes de convertir la matière organique telle que des boues présente dans un digesteur en biogaz correspondant principalement en un mélange de dioxyde de carbone et de méthane. Les matières restantes sont appelées digestat. Les conditions de mise en œuvre de cette étape (c), notamment la température, le pH et le temps de séjour, peuvent avantageusement être choisies afin de maximiser la production de biogaz.
Les boues utilisées dans le digesteur sont des boues provenant d’une étape de traitement primaire et/ou de traitement secondaire d’un procédé de traitement des eaux usées. L’étape de traitement primaire permet généralement de réduire la teneur des eaux usées à traiter en solides et/ou en matières organiques. Il s’agit typiquement d’une étape de décantation, possiblement assistée par une adjonction préalable de coagulant et floculant, au cours de laquelle les eaux usées sont placées dans une cuve de retenue ou un bassin de décantation. L’étape de traitement secondaire, quant à elle, permet de réduire la teneur en carbone et/ou en azote et/ou en phosphore de l’effluent présentant une teneur réduite en solides sortant de la première étape de traitement. Au cours cette étape, les matières organiques, les composés azotés et/ou les composés phosphorés, sont assimilés ou décomposés par des bactéries aérobies et/ou anaérobies et/ou anoxies. Il s’agit donc d’une étape de traitement biologique, le plus souvent mise en œuvre dans des réacteurs à cultures libres (procédé dit « à boues activées »).
Dans un digesteur, la boue est décomposée par la biomasse présente. Un support de biomasse est ainsi utilisé pour permettre à la biomasse de se former et de se développer autour des particules du support, la biomasse peut être ainsi maintenue au sein du digesteur.
Dans un mode de réalisation, le support de biomasse correspond à l’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e).
Du point de vue du carbone solide, l’étape (g) peut être une étape continue ou discontinue. Préférentiellement, c’est une étape continue dans laquelle le carbone solide sortant de l’étape (d) est directement introduit dans le digesteur au fur et à mesure que le carbone solide utilisé en sort.
Etape optionnelle d’élimination de contaminants d’une eau traitée
Dans un mode de réalisation, si le carbone solide produit contient un cœur aimanté de fer alors il peut être utilisé pour l’élimination de contaminants tels que des micropolluants dans l’eau. Ainsi, le procédé comprend une étape optionnelle d’élimination de contaminants d’une eau traitée provenant d’un procédé de traitement des eaux usées, au cours duquel la teneur en micropolluants de l’eau traitée est réduite.
Cette étape est conçue pour nettoyer davantage l'eau lorsqu'elle est déversée dans un écosystème sensible ou pour la réutiliser.
L’étape optionnelle d’élimination des contaminants consiste typiquement à placer l’eau dans un décanteur contenant un lit de média adsorbant. Selon un mode de réalisation de l’invention le média adsorbant est le carbone solide séparé lors de l’étape (d), optionnellement mis en forme lors de l’étape (e). L’eau va traverser le lit de média adsorbant dans lequel a lieu l’adsorption des contaminants tel que les micropolluants ou encore de la matière organique. Une fois le carbone solide saturé en contaminant alors il est enlevé du bassin puis remplacé. Cette étape est une étape discontinue du point de vue du média adsorbant car il faut attendre qu’il soit saturé avant de le remplacer. Ainsi, avant utilisation le carbone solide est généralement stocké dans un endroit sec.
En sortie de l’étape optionnelle d’élimination de contaminants, le carbone solide peut être récupéré en utilisant un champ magnétique. Par exemple, en utilisant un cyclone à champ magnétique.
Etape optionnelle de traitement des odeurs
Le carbone solide produit récupéré lors de l’étape (d) de séparation ou optionnellement lors de l’étape (e) de mise en forme peut également être utilisée pour le traitement des odeurs. Ainsi dans un mode de réalisation, le procédé peut comprendre une étape de traitement des odeurs d’un effluent gazeux au cours de laquelle l’effluent gazeux est mis en contact avec un média adsorbant. Le média adsorbant étant le carbone solide récupéré ou optionnellement mis en forme.
Les composés odorants à traiter sont souvent des composés soufrés tel que du sulfure d’hydrogène mais aussi des composés azotés tel que de l’ammoniac ou encore des composés acides. Des législations ordonnent ainsi de limiter l’émission de ces composés odorants pour ne pas perturber ou importuner les habitations se trouvant autour de l’installation.
Cette étape est un traitement des odeurs par adsorption sur un média adsorbant sur lequel les composés odorants sont piégés par adsorption. Ce procédé est préconisé pour des installations de faibles débits et de faibles charges polluantes.
Le média adsorbant utilisé est placé dans des cartouches filtrantes au travers desquelles le gaz à traiter circule. Ce procédé est un procédé discontinu, ainsi, le carbone solide produit est généralement en amont stocké dans un endroit sec.
Description de l’installation
Sur les différentes figures décrites ci-dessous, les traits pleins correspondent à une ligne continue dans laquelle le flux circule en continu dans la conduite, tandis que les traits en pointillés signifient que le flux circule en discontinu dans un circuit pouvant comprendre une étape de stockage du carbone solide, non représenté sur les figures. L’étape de stockage est réalisée dans une unité de stockage comprenant au moins une enceinte permettant de conserver le carbone solide dans un endroit sec.
En référence à la , l’installation 100 de production et de valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane comprend une conduite A de fourniture de biogaz, une unité d’élimination B des polluants apte à mettre en œuvre l’étape (b), une unité de pyrolyse C apte à mettre en œuvre l’étape (c) et une unité de séparation D adaptée à mettre en œuvre l’étape (d) du procédé.
L’unité d’élimination B des polluants du biogaz comprend au moins un réacteur à lit fixe apte à recevoir un média adsorbant. Dans un mode de réalisation alternatif, plusieurs réacteurs à lit fixe en parallèle et/ou en série peuvent être installés. L’unité d’élimination B est raccordée fluidiquement à la conduite A de fourniture du biogaz et il comprend une conduite 1 d’évacuation du biogaz traité.
L’unité de pyrolyse C du biogaz traité comprend au moins un réacteur apte à réaliser une pyrolyse. Dans un mode de réalisation alternatif, plusieurs réacteurs en parallèle et/ou en série peuvent être installés. L’unité de pyrolyse C est raccordée fluidiquement à l’unité d’élimination B par la conduite 1 d’évacuation et il comprend une conduite 2 d’évacuation d’un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide.
L’unité de séparation D de l’effluent sortant de l’unité C peut être une unité de séparation cyclonique (D1), une unité de séparation par filtration (D2) ou la succession des unités (D1) et (D2). Dans un mode de réalisation particulier, l’unité de séparation cyclonique (D1) comprend un ou plusieurs cyclones en parallèle et/ou en série. De même, dans un autre mode de réalisation particulier, l’unité de séparation par filtration (D2) comprend un ou plusieurs filtres en parallèle et/ou en série. L’unité de séparation D est raccordée fluidiquement à l’unité de pyrolyse C par la conduite 2 d’évacuation et comprend un circuit 3 d’évacuation du carbone solide et une conduite 4 d’évacuation de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène.
En référence à la , au moins une partie du carbone solide compris dans la conduite 4 d’évacuation est envoyé dans l’unité d’élimination B pour être utilisé comme média adsorbant via le circuit 5.
La présente un mode de réalisation de l’installation, comprenant notamment en option, une unité de séparation F pour la mise en œuvre d’une séparation entre l’unité d’élimination B et l’unité de pyrolyse C, et, en option, une unité de mise en forme E pour la mise en œuvre de l’étape (f) de mise en forme en aval de l’unité de séparation D. L’installation 200 comprend ainsi une conduite (A) de fourniture de biogaz, une unité d’élimination B des polluants apte à mettre en œuvre l’étape (b), une unité de pyrolyse C apte à mettre en œuvre l’étape (c) et une unité de séparation D adaptée à mettre en œuvre l’étape (d) du procédé.
L’installation 200 comprend en outre :
- entre l’unité B et l’unité C, l’unité de séparation F apte à séparer et enlever le dioxyde de carbone présent dans le biogaz traité, et
- en aval de l’unité de séparation D, l’unité optionnelle E de mise en forme de carbone solide apte à réaliser l’étape optionnelle (e) du procédé.
A noter que l’installation pourrait ne comprendre qu’une seule de ces unités optionnelles E et F.
L’unité de séparation F du biogaz sortant de l’unité B permet de séparer le dioxyde de carbone présent du méthane pour obtenir du biogaz traité enrichi en méthane. L’unité de séparation F est raccordée fluidiquement à l’unité d’élimination B par la conduite 1 d’évacuation et comprend une conduite 19 d’évacuation d’un effluent gazeux appauvri en méthane et enrichi en dioxyde de carbone et une conduite 6 d’évacuation du biogaz traité enrichi en méthane et appauvri en dioxyde de carbone.
L’unité de mise en forme F du carbone solide sortant de l’unité D de séparation est une unité fonctionnant en discontinu c’est-à-dire que le carbone solide ne rentre pas en continu selon un débit fixé dans l’unité (de même pour la sortie de cette unité). L’unité de séparation F est raccordée à l’unité de séparation D par un circuit 3 d’évacuation et comprend un circuit 8 d’évacuation du carbone solide mis en forme.
En référence à la , le circuit 8 signifie, qu’au moins une partie du carbone solide compris mis en forme dans l’unité E est envoyé dans l’unité d’élimination B pour être utilisé comme média adsorbant.
La présente un autre mode de réalisation de l’installation.
L’installation 300 représentée comprend tout d’abord une unité G de production de biogaz par digestion anaérobie d’une boue. L’unité G de production de biogaz est raccordée à une conduite 9 de fourniture d’une boue issue d’une installation de traitement de l’eau 400 et l’unité G est raccordée à la conduite A de fourniture pour y envoyer le biogaz produit. L’unité G est également alimentée en au moins une partie du carbone solide venant de l’unité de séparation (D), optionnellement de l’unité de mise en forme (E), par un circuit 10. L’unité de production du biogaz G comprend également une conduite 11 d’évacuation des boues et du carbone solide utilisé.
La conduite A de fourniture du biogaz est raccordée à l’unité B d’élimination des polluants du biogaz. L’unité B d’élimination comprend une conduite 1 d’évacuation du biogaz traité.
Ensuite, l’unité F de séparation est raccordée à l’unité B par la conduite d’évacuation 1. L’unité F comprend également une conduite 19 d’évacuation d’un effluent gazeux appauvri en méthane et enrichi en dioxyde de carbone et une conduite 6 d’évacuation du biogaz traité enrichi en méthane et appauvri en dioxyde de carbone.
L’unité C de pyrolyse, quant à elle, est raccordée à l’unité F par la conduite d’évacuation 6. L’unité C comprend également une conduite d’évacuation 2 d’un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide. La conduite 2 raccorde l’unité C à l’unité D de séparation. L’unité D de séparation comprend un circuit 3 d’évacuation du carbone solide et une conduite 4 d’évacuation de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène.
Dans une première variante, l’unité D comprend un circuit 5-1 et 5-2 de valorisation du carbone solide. Le circuit 5-1 alimente le circuit 10 d’alimentation de l’unité G en carbone solide et un circuit 12 d’alimentation de l’unité B en carbone solide comme média adsorbant. Le circuit 5-2, quant à lui, alimente en carbone solide un circuit 13 d’alimentation d’une unité d’élimination H de contaminants d’une eau traitée et un circuit 14 d’alimentation d’une unité de traitement I des odeurs d’un effluent gazeux.
Dans l’exemple représenté, l’unité d’élimination H de contaminants reçoit une eau traitée provenant d’une installation 400 de traitement des eaux usées. L’unité H comprend ainsi une conduite 15 de fourniture d’une eau traitée et une conduite 16 d’évacuation d’une eau appauvrie en contaminants.
L’unité I de traitement, dont le média adsorbant est le carbone solide produit, comprend une conduite 17 de fourniture d’un effluent gazeux comprenant des composés odorants et une conduite 18 d’évacuation d’un effluent gazeux appauvri en composés odorants.
Dans une deuxième variante, au moins une partie du carbone solide sortant de l’unité D est mis en forme dans l’unité E, raccordée à l’unité de séparation D par un circuit 3 d’évacuation. L’unité E comprend également un circuit 8-1 et 8-2 de valorisation du carbone solide. Le circuit 8-1 alimente le circuit 10 d’alimentation de l’unité G en carbone solide et le circuit 12 d’alimentation de l’unité B en carbone solide comme média adsorbant. Le circuit 8-2, quant à lui, alimente le circuit 13 d’alimentation d’une unité d’élimination H de contaminants d’une eau traitée et le circuit 14 d’alimentation d’une unité de traitement I des odeurs d’un effluent gazeux.
Préférentiellement, l’installation comprend l’unité E de mise en forme du carbone solide ainsi que son circuit de valorisation 8-1 et 8-2.

Claims (11)

  1. Procédé de production et valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane, comprenant :
    (a) une étape de fourniture de biogaz contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants ;
    (b) une étape d’élimination des polluants du biogaz de l’étape (a) produisant du biogaz traité, au cours de laquelle le biogaz est mis en contact avec un média adsorbant apte à adsorber au moins une partie des polluants contenus dans le biogaz ;
    (c) une étape de pyrolyse du biogaz traité de l’étape (b) produisant un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide, au cours de laquelle au moins une partie du méthane contenu dans le biogaz traité est converti en dihydrogène et en carbone solide ;
    (d) une étape de séparation de l’effluent de l’étape (c) au cours de laquelle on sépare le carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène ;
    (e) une étape optionnelle de mise en forme d’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d),
    le procédé est caractérisé en ce qu’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), est utilisé comme média adsorbant à l’étape (b).
  2. Procédé valorisation selon la revendication 1, caractérisé en ce que l’étape (d) de séparation du carbone solide de l’effluent gazeux est choisie parmi une étape (d1) de séparation cyclonique, une étape (d2) de séparation par filtration ou la succession des étapes (d1) et (d2).
  3. Procédé valorisation selon l’une quelconque des revendications 1 à 2, caractérisé en ce que le procédé comprend, entre l’étape (b) d’élimination et l’étape (c) de pyrolyse, une étape (f) de séparation du méthane et du dioxyde de carbone contenus dans le biogaz traité, au cours de laquelle le dioxyde de carbone présent dans le biogaz traité est séparé et enlevé.
  4. Procédé de valorisation selon l’une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le procédé comprend, en amont de l’étape de fourniture, une étape (g) de production de biogaz par digestion anaérobie d’une boue issue d’un procédé de traitement des eaux usées.
  5. Procédé de valorisation selon la revendication 4, caractérisé en ce que l’étape (g) est réalisée en présence d’un support de biomasse et en ce qu’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), est utilisé comme support de biomasse.
  6. Procédé de valorisation selon l’une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le procédé comprend une étape d’élimination de contaminants d’une eau traitée provenant d’un procédé de traitement des eaux usées, au cours de laquelle la teneur en micropolluants de l’eau traitée est réduite par sa mise en contact avec au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e).
  7. Procédé de valorisation selon l’une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que le procédé comprend une étape de traitement des odeurs d’un effluent gazeux au cours de laquelle l’effluent gazeux est mis en contact avec un média adsorbant, et en ce qu’au moins une partie du carbone solide séparé à l’étape (d), optionnellement mis en forme à l’étape (e), est utilisé comme média adsorbant lors de cette étape de traitement des odeurs.
  8. Installation de production et de valorisation du carbone solide issu de la pyrolyse du méthane pour la mise en œuvre du procédé selon l’une quelconque des revendications précédentes, comprenant :
    - une conduite (A) de fourniture de biogaz contenant du dioxyde de carbone, du méthane et des polluants ;
    - une unité d’élimination (B) des polluants du biogaz apte à mettre en œuvre l’étape (b) produisant du biogaz traité, comprenant un média adsorbant apte à adsorber des polluants, ladite unité d’élimination (B) est raccordée à la conduite (A) de fourniture ;
    - une unité de pyrolyse (C) du biogaz traité apte à mettre en œuvre l’étape (c) produisant un effluent contenant une phase gazeuse enrichie en dihydrogène et du carbone solide, ladite unité de pyrolyse (C) est raccordée à l’unité d’élimination (B) ;
    - une unité de séparation (D) du carbone solide de la phase gazeuse enrichie en dihydrogène de l’effluent produit par l’unité de pyrolyse, ladite unité de séparation (D) est raccordée à l’unité de pyrolyse (C) ;
    - une unité optionnelle (E) de mise en forme de carbone solide alimentée en au moins une partie de l’unité de séparation (D) ;
    l’installation est caractérisée en ce qu’au moins une partie du carbone solide sortant de l’unité de séparation (D), optionnellement sortant de l’unité de mise en forme (E), est utilisée comme média adsorbant dans l’unité d’élimination des polluants.
  9. Installation selon la revendication 8, caractérisé en ce que l’unité de séparation (D) du carbone solide de l’effluent gazeux est choisie parmi une unité de séparation cyclonique (D1), une unité de séparation par filtration (D2) ou la succession des unités (D1) et (D2).
  10. Installation selon la revendication 8 ou 9, caractérisé en ce qu’elle comprend, une unité de séparation (F) apte à séparer et enlever le dioxyde de carbone présent dans le biogaz traité, cette unité de séparation étant raccordée à l’unité (B) d’élimination pour en recevoir le biogaz traité et à l’unité de pyrolyse (C) pour lui fournir un biogaz traité dont le dioxyde de carbone a été séparé et enlevé.
  11. Installation selon l’une quelconque des revendications 8 à 10, caractérisé en ce qu’elle comprend au moins une des unités suivantes :
    • une unité (G) de production de biogaz par digestion anaérobie d’une boue issue d’une installation de traitement de l’eau raccordée d’une part à la conduite (A) de fourniture pour y envoyer le biogaz produit et d’autre part alimentée en au moins une partie du carbone solide venant de l’unité de séparation (D), optionnellement de l’unité de mise en forme (E) ;
    • une unité d’élimination (H) de contaminants d’une eau traitée provenant d’une installation de traitement des eaux usées, ladite unité d’élimination étant apte à réduire la teneur en micropolluants de l’eau traitée et étant raccordée à l’unité de séparation (D), optionnellement à l’unité de mise en forme (E), pour recevoir au moins une partie du carbone solide venant de l’unité de séparation (D), optionnellement de l’unité de mise en forme (E);
    • une unité (I) de traitement des odeurs d’un effluent gazeux comprenant un média adsorbant, au moins une partie du carbone solide sortant de l’unité de séparation (D), optionnellement sortant de l’unité de mise en forme (E), étant utilisée comme média adsorbant dans l’unité de traitement des odeurs.
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