FR3080706A1 - Procede de traitement de dechets bitumines radioactifs - Google Patents

Abstract

La présente invention concerne un procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs, notamment de boues radioactives enrobées dans du bitume (ci-après désignés déchets bituminés radioactifs) qui sont conditionnés en conteneurs par exemple en fûts métalliques, ledit procédé comportant au moins une étape de broyage cryogénique des déchets en conteneurs, par exemple en fûts, les étapes successives d'incinération et puis de fusion du broyât résultant, en particulier des éclats de déchets bituminé, et une étape de formation d'une masse solide à partir du bain en fusion de déchets dans laquelle les radioéléments sont incorporés et stabilisés.

Description

Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs

La présente invention concerne un procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs, notamment de boues radioactives enrobées dans du bitume (ci-après désignés déchets bituminés radioactifs) qui sont conditionnés en conteneurs par exemple en fûts métalliques, ledit procédé comportant au moins une étape de broyage cryogénique des déchets en conteneurs, par exemple en fûts, une étape optionnelle de séparation des déchets bituminés radioactifs de leurs conteneurs ou morceaux de conteneurs, les étapes successives d'incinération et puis de fusion du broyât résultant, ou des éclats de déchets bituminés radioactifs, et une étape de formation d'une masse solide à partir du bain en fusion de déchets dans laquelle les radioéléments sont incorporés et stabilisés.

L'invention concerne ainsi le traitement de déchets radioactifs bituminés ledit traitement conduisant à la neutralisation de la réactivité chimique des déchets radioactifs bituminés, en réponse aux besoins actuels du secteur de l'énergie nucléaire afin de permettre le stockage, à très long terme ou définitif, de ces déchets, en particulier en réponse à la demande de l'Autorité de Sûreté Nucléaire (ASN) en France.

Les déchets radioactifs bituminés résultent de la stabilisation de boues d'épuration de stations de traitement d'effluents radioactifs en tant que sous-produits provenant principalement de l'exploitation des installations nucléaires. Ces déchets se présentent dans des conteneurs, tels que des fûts en acier contenant de la boue radioactive enrobée dans du bitume. Ces fûts sont entreposés au fur et à mesure de leur production en vue de leur stockage définitif en l'état dans une installation de stockage opérationnelle ; aujourd'hui, selon l'avis de l'ASN, le stockage en l'état n'est possible que moyennant une évolution du concept de l'installation de stockage. En alternative, un traitement préalable destiné à éliminer la réactivité chimique permettrait d'éviter la nécessité de faire évoluer le concept de stockage.

Les déchets radioactifs proposés pour le traitement selon la présente invention sont classifiés en types distincts selon qu'il s'agit de déchets radioactifs de Moyenne Activité et à Vie Longue (MAVL), ou de déchets radioactifs de Faible Activité et à Vie Longue (FAVL).

La présente invention concerne donc un procédé de traitement de déchets bituminés en conteneurs, notamment en fûts, par broyage cryogénique et le cas échéant séparation de déchets bituminés de leurs conteneurs, suivi d'incinération et de fusion des déchets bituminés avec ou sans les conteneurs, dont le produit résultant comprend les résidus des déchets traités qui eux-mêmes constituent l'essentiel de la matrice dudit produit, ledit procédé répondant à la demande de neutralisation de la réactivité chimique, notamment telle que formulée par l'ASN. Le produit MAVL issu de ce procédé peut alors être stocké définitivement sans risque, par exemple dans le Centre Industriel de stockage GEOIogique (CIGEO), et le produit FAVL dans un futur centre de stockage des FAVL.

Outre sa capacité à assurer la neutralisation de la réactivité chimique, le procédé présente un avantage du fait de la réduction de volume du déchet radioactif bituminé, et donc de la réduction de l'espace de stockage. L'enjeu de ce stockage est économiquement significatif puisqu'il se chiffre en France en milliards d'euros.

Pour répondre à ce problème du traitement des déchets radioactifs bituminés en vue de leur stockage définitif, dans une étude publiée dans le cadre du Plan national de gestion des matières et des déchets radioactifs (PNGMDR) 2013-2015 sous le titre «Evaluation technico-économique d'un procédé de traitement d'enrobés de boues bitumées par incinération/vitrification », la possibilité d'incinérer puis vitrifier des déchets bituminés en fûts a été proposée. Le procédé envisagé utiliserait un four unique d'incinération/vitrification, chauffé par une torche à plasma.

De nombreux verrous techniques ont été identifiés dans l'étude publiée vis-à-vis d'un tel procédé, qui comportent :

• la difficulté d'alimentation du four et la nécessité de prévoir une étape préalable de cryobroyage (broyage à -60°C), jusqu'à une granulométrie centimétrique, • la combustion incomplète du bitume qui laisse quelques pourcents d'imbrûlés, se déposant sur les parois internes du four, • le traitement difficile des gaz issus de la combustion, • les incertitudes sur le devenir des radioéléments lors du traitement thermique, • la difficulté à obtenir un produit final vitrifié homogène, • la maîtrise du risque de criticité nécessitant l'arrêt fréquent du four.

S'y ajoute la forte agressivité du bitume pour les réfractaires d'un incinérateur ou four de fusion. Enfin, le facteur de réduction de volume du procédé, facteur important pour l'aspect économique (moins le produit final est volumineux, moins le stockage définitif est coûteux), serait relativement faible puisque d'un facteur 2.

Plus particulièrement, lors de la conception d'un procédé de traitement de déchets radioactifs bituminés, il y a lieu de considérer les paramètres suivants relatifs à la composition de ces déchets. Comme indiqué ci-dessus, les déchets radioactifs bituminés sont des boues radioactives enrobées dans du bitume. Outre les éléments radioactifs dont il est nécessaire d'assurer la stabilisation dans le produit final issu du traitement, le procédé mis en œuvre doit tenir compte de la composition de la boue et de l'enrobage de bitume. Le produit final doit être chimiquement inerte, stable et présenter un certain degré d'homogénéité.

En ce qui concerne la difficulté à obtenir un produit final homogène, une difficulté à maîtriser la chimie du bain en fusion a été pointée : le bitume apporte une capacité de réduction, et les sulfates, ainsi que les nitrates, présents dans les boues contenues dans le bitume, apportent une capacité d'oxydation. Si le bain est trop réducteur, il se forme des inclusions de sulfures métalliques et si le bain est trop oxydant, une deuxième phase liquide se sépare et flotte sur le bain, cette phase concentrant les sulfates alcalins et alcalino-terreux.

En outre, la composition des déchets bituminés étant très variable, puisqu'ils contiennent plus ou moins de sulfates et de nitrates, il est difficile de maîtriser le caractère oxydant ou réducteur du bain, et de se placer dans le mince domaine d'oxydoréduction produisant un bain homogène.

Néanmoins, les inventeurs ont admis que l'homogénéité du produit final qui sera définitivement stocké dans les installations prévues à cet effet n'est pas requise aussi strictement que l'est la neutralisation chimique.

Il est au contraire essentiel que le produit final chimiquement neutralisé (inerte) soit également solide et non dispersable en cas de chute lors de la manutention pendant la mise en stockage.

A cet égard, si la formation de sulfures métalliques n'est pas gênante, celle aboutissant à une phase séparée de sulfates alcalins et alcalino-terreux l'est. En effet le ¹³⁷Cs, radioélément majeur du spectre radiologique des déchets bituminés, est un élément alcalin, et le ⁹⁰Sr, le deuxième élément majeur est un alcalino-terreux. La radioactivité se trouverait donc concentrée dans cette phase, qui se trouve être soluble, donc dispersable en présence d'eau. Il en résulte la nécessité que le produit final soit solide et non dispersable.

Un autre risque est dû au fait que les fûts contenant les déchets bituminés contiennent des quantités appréciables de plutonium, plutonium constituant une partie de la radioactivité des fûts. Lorsque le plutonium s'accumule en quantités supérieures à quelques centaines de grammes dans l'installation de traitement, ce qui ne peut pas être exclu a priori, il y a un risque dit de criticité. Un phénomène de criticité consiste en un démarrage d'une réaction nucléaire en chaîne, qui serait hors de contrôle. C'est un accident très grave, pouvant irradier fortement, jusqu'aux doses létales et au-delà plusieurs centaines de mètres.

Il est donc crucial de maîtriser totalement ce risque de criticité. Le seul moyen de maîtriser le risque de criticité est de réaliser un « bilan matière » en mesurant la quantité de plutonium entrant et de plutonium sortant du procédé. Les mesures étant toujours réalisées avec une certaine incertitude, il faut arrêter l'installation dès que les incertitudes cumulées approchent la « masse sûre » de plutonium (masse en dessous de laquelle il n'y a aucun risque de criticité, par exemple 250 g). L'installation ne peut redémarrer qu'après nettoyage complet autorisant à remettre à zéro le cumul des incertitudes.

Des procédés de conditionnement de déchets radioactifs via leur stabilisation ont été décrits dans l'état de la technique antérieure.

Par exemple, la demande de brevet W02006/081441 décrit un procédé de fusion de matière à traiter dans un récipient, puis de vitrification de la matière fondue, qui est ensuite entreposée avec ou sans le récipient. La matière à traiter, y compris les déchets radioactifs, est mélangée avec des matériaux en terre ou avec de la terre dans le but de détruire les contaminants organiques et d'immobiliser les matières inorganiques et radioactives dangereuses, dans un produit hautement intègre, vitrifié et/ou cristallin. Un chauffage par effet Joule est utilisé pour former le matériau fondu.

Le brevet US 4,581,163 décrit un procédé de traitement de déchets radioactifs faiblement à moyennement actifs, par vitrification (en les fondant dans du verre) au moyen d'électrodes pour générer la température de fusion. Le creuset, qui est utilisé comme un récipient dans lequel la fusion des déchets est effectuée, sert de récipient de stockage définitif des produits vitreux incorporant les déchets. Les électrodes utilisées pour générer de la température de fusion pour produire une matrice vitreuse restent dans le matériau de verre destiné au stockage.

Dans ces procédés, cependant, aucune incinération des déchets n'est effectuée et le déchet traité est simplement inclus dans une matrice vitreuse.

Dans la demande de brevet W02006/081441, le déchet radioactif est conditionné sous forme de roche synthétique. Ledit déchet radioactif dont l'extrait sec comprend au moins 90% de composés choisis parmi CaCCh, FejOa, SiCh, AI2O3 et B2O3, est subséquemment fondu et transformé en produit comprenant une roche synthétique, vitreuse ou vitro-cristalline après refroidissement. Le fait d'utiliser le déchet lui-même comme matrice est décrit mais les déchets à traiter ne correspondent pas au type de déchets radioactifs bituminés de la présente invention.

Hors du domaine des déchets radioactifs, des procédés de traitement des déchets par incinération et vitrification ont déjà été proposés avec un schéma de chauffage différent de la présente invention.

La demande de brevet FR 3 032 635 rapporte ainsi un procédé de destruction de déchets amiantés dans lequel les déchets amiantés sont détruits par incinération et par fusion ultérieure par effet Joule dans un four de fusion du mâchefer pour obtenir les déchets en fusion qui sont ensuite moulés dans un système de lingotière pour obtenir des lingots.

La demande de brevet WO 95/04004 décrit un procédé d'inertage par torche à plasma de produits solides contenant des métaux, notamment de résidus solides provenant de l'incinération des ordures ménagères, dans lequel lesdits résidus sont vitrifiés dans un four. La torche à plasma est immergée en permanence dans lesdits produits et les produits fondus sont évacués du bain de fusion en continu ou semi-continu puis sont refroidis par trempe.

Le brevet EP1137603 concerne un procédé de traitement de déchets organiques, solides divisés et/ou liquides, dans un unique réacteur dans lequel lesdits déchets sont incinérés en présence d'oxygène à la surface d'un bain de verre fondu et vitrifiés dans ledit bain de verre fondu. Une injection d'oxygène dans le bain fondu est effectuée de manière à assurer une combustion complète et à maîtriser les conditions d'oxydo-réduction du bain.

Un autre procédé concernant la combustion et la vitrification de déchets est décrit dans la demande de brevet WO 03/084883, dans lequel un double moyen de chauffage est suggéré : plasma d'oxygène et induction, le plasma assurant la combustion des déchets et le début de la fusion, l'induction entretenant la fusion.

L'invention se démarque des procédés conçus dans l'art antérieur pour traiter les déchets bituminés radioactifs en vue de leur stockage à long terme et remédie au moins en partie aux inconvénients de la technologie ayant recours à l'utilisation de la torche à plasma directive par le choix de l'utilisation d'un four électrique permettant avantageusement la chauffe par un arc électrique ou par l'utilisation d'une torche à plasma dans des conditions permettant le chauffage effectif des zones appropriées du four et par la mise en œuvre d'une technique de fusion dans un four à creuset perdu.

La présente invention concerne dans ce cadre un procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs, lesdits déchets comprenant ou contenant des boues radioactives enrobées dans du bitume et étant conditionnés en conteneurs par exemple en fûts métalliques, comportant une étape d'incinération et une étape de fusion desdits déchets dans un creuset permettant la formation d'une masse solide obtenue après solidification du bain liquide définissant une matrice stable au sein du produit résultant du traitement, qui est destinée à être conditionnée ensemble avec le creuset en vue de son stockage définitif. Le produit désigné par « masse solide » définit la « matrice stable » des déchets après traitement.

Dans le contexte de l'invention, les expressions « produit résultant du traitement » ou « produit final » signifient d'une part, le bain liquide ou bain en fusion, solidifié après refroidissement et contenant les boues initialement enrobées dans du bitume et calcinées lors de la fusion, ainsi que les cendres du bitume et, le cas échéant, s'ils ont été traités ensemble, le produit de fusion des conteneurs, et d'autre part, le creuset contenant le bain liquide solidifié. Avantageusement, la masse solide et le produit final ont une structure de verre ou de céramique. Dans un mode de réalisation particulier, le « produit résultant du traitement » ou « produit final » ne contient pas le produit de fusion des conteneurs de déchets bituminés par exemple des fûts métalliques.

Ledit procédé emploie avantageusement un four électrique unique à chauffage par arc électrique, effet Joule ou plasma, la conception du four autorisant le choix entre ces modes de chauffage ou leur combinaison selon la phase du procédé. Alternativement deux fours peuvent être associés, pour les opérations d'incinération d'une part, de fusion d'autre part, de façon à permettre la combustion presque complète du bitume des déchets radioactifs bituminés, avant la fusion. Ainsi, contrairement à certaines des méthodes existantes utilisant la vitrification dans laquelle le déchet est incorporé dans une matrice de verre, la présente invention utilise le déchet lui-même, avec si nécessaire des additifs, pour générer une matrice chimiquement et physiquement stable.

Le procédé proposé permet avantageusement d'atteindre un facteur de réduction de volume à partir de déchets bituminés radioactifs de départ de l'ordre de 4 à 6.

II est précisé que les intervalles (ouverts ou fermés) de valeurs (notamment de températures ou de quantités et plus généralement de tous types de grandeurs) incluent expressément les bornes desdits intervalles à défaut d'indications contraires. De la même façon les valeurs individuelles sont exprimées avec une marge de variation de l'ordre du %, par exemple une variation de 1 à 5%.

L'invention a pour objet un_procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs, lesdits déchets à traiter étant conditionnés en conteneurs métalliques et contenant des boues radioactives enrobées dans du bitume, comprenant les étapes de :

a. Refroidissement des déchets conditionnés à une température comprise entre -200 °C et -10 °C, en particulier à -20 °C ;

b. Broyage cryogénique des déchets conditionnés à une température comprise entre -200 °C et -10 °C, en particulier -200 °C à -20 °C, en particulier dans l'intervalle de -30 °C à -10 °C, plus particulièrement dans l'intervalle de -22 °C à -18 °C, de manière à cristalliser le bitume et le rendre cassant en formant un broyât composé d'éclats de déchets bituminés et de morceaux de conteneurs métalliques, lesdits éclats de déchets bituminés étant détachés des morceaux de conteneurs métalliques ;

c. Dans un four électrique, incinération et fusion du broyât issu de l'étape b ou incinération et fusion des éclats de déchets bituminés, l'incinération et la fusion étant réalisées dans un creuset jusqu'à l'obtention d'un bain liquide, la pression à l'intérieur du four étant maintenue inférieure à la pression atmosphérique ;

d. Désaccouplement du creuset contenant le bain liquide du ciel du four à l'issue d'incinération et de fusion selon l'étape c et récupération du creuset comprenant le bain liquide ;

e. Refroidissement du bain liquide jusqu'à obtention d'une masse solide non dispersable et neutralisée chimiquement comprenant les déchets bituminés traités le cas échéant en association avec le produit de fusion des conteneurs ; et

f. Conditionnement ensemble de la masse solide à l'issue de l'étape e et du creuset la contenant, dans un conteneur de stockage en vue du stockage définitif.

Dans le contexte de l'invention, le terme « bitume » signifie un liant hydrophobe connu dans l'art antérieur et largement utilisé pour encapsuler, enrober, immobiliser ou solidifier des déchets, en l'espèce des déchets radioactifs.

Le bitume est essentiellement (à plus de 90 %) un mélange d'hydrocarbures lourds ; il comporte également des impuretés comme des hydrocarbures oxydés, et des molécules organiques avec atomes de soufre, azote et phosphore.

Par « déchet radioactif », on entend des déchets comprenant ou contenant des boues d'épuration de station de traitement d'effluents radioactifs produits dans des installations nucléaires. Ces boues contiennent des sels et de l'eau ; leur enrobage dans le bitume provoque l'évaporation de la majeure partie de l'eau. Les boues d'épuration enrobées dans du bitume proviennent généralement d'installations de retraitement du combustible nucléaire usé : de ce fait la radioactivité y est essentiellement constituée des actinides (U, Pu, ...) et des produits de fission. Après une dizaine d'années, seuls subsistent les radioéléments à vie relativement longue, c'est-à-dire en majorité le césium 137, le strontium 90, et les isotopes du plutonium (238 à 242). Ces déchets peuvent être classifiés FAVLou MAVL.

Dans le contexte de l'invention, l'expression « déchet bituminé radioactif » ou « déchet bituminé » signifie le déchet radioactif encapsulé, enrobé ou immobilisé dans une matrice de bitume. Le terme « déchet bituminé » est équivalent aux termes « déchet bitumineux » et employé de manière interchangeable. Les déchets bituminés radioactifs sont préparés par mélange dans une vis sans fin entre le bitume chaud (160 °C) et un concentrât liquide contenant les sels radioactifs. Cette préparation est réalisée en vue du stockage définitif en l'état du déchet bitumineux. En vue de leur traitement dans le cadre de l'invention, les déchets bituminés radioactifs se présentent dans des conteneurs, tels que des fûts en acier.

Dans le cadre de l'invention, le déchet bituminé à traiter comprend du bitume, des oléates, des diatomées, de l'eau, des sels, et du tributyl phosphate (TBP), les sels étant issus du traitement d'effluents contaminés par des matières radioactives générées notamment dans les installations nucléaires, en particulier par coprécipitation au carbonate de calcium, phosphate de calcium, ou sulfate de baryum. De ce fait, les constituants majeurs de ces sels sont le carbonate de calcium, le phosphate de calcium, ou le sulfate de baryum.

Lesdits sels comprennent également des hydroxydes de fer, de cuivre, d'aluminium, de magnésium et d'uranyle, du ferrocyanure de nickel et de potassium, des nitrates de sodium et de magnésium, et du sulfate de sodium.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le déchet bituminé contient au moins 30 % en masse de bitume en particulier de 40 à 85 %.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les déchets bituminés sont conditionnés en fûts métalliques, par exemple en fût en acier ou en inox, le cas échéant avec un surfût, en particulier en inox, par exemple en fûts métalliques de 150 L à 250 L, en particulier 217 à 225 L. Dans le cadre de la présente description, lorsqu'il est question du fût, s'il est contenu dans un surfût, ce dernier est considéré comme un élément du fût.

A réception des fûts bitume dans l'installation en vue de leur traitement, on contrôle optionnellement le Débit d'Equivalent de Dose (DED, niveau d'irradiation émis par le fût). La caractérisation radiologique fine (détermination des radioéléments présents et de la quantité de chacun) a déjà été réalisée en amont, avant l'arrivée sur l'installation, lors de la reprise des fûts des casemates où ils ont été initialement entreposés.

Compte-tenu des risques d'explosion, il est exclu d'introduire le conteneur ou fût complet de déchets bituminés dans le four. II est également exclu de chauffer le bitume pour le faire couler dans le four pour les raisons suivantes :

• d'une part il serait nécessaire de nettoyer le fût, par exemple par un solvant approprié, solvant à traiter thermiquement ensuite comme le bitume lui-même : l'installation en serait complexifiée, et son dimensionnement devrait être augmenté ;

• le chauffage du fût, si l'on dépassait 120°C, risquerait de générer des réactions exothermiques aboutissant à déclencher la combustion du déchet en-dehors du four, voire une explosion. En revanche, si l'étape de chauffage était réalisée à une température inférieure à 120°C, le bitume risquerait de ne pas être suffisamment liquide pour s'écouler gravitairement.

Ainsi, selon l'étape b du procédé de l'invention, les conteneurs ou fûts comprenant les déchets bituminés subissent un broyage cryogénique à une température comprise entre -200 °C et -10 °C, de manière à cristalliser le bitume et le rendre cassant pour le diviser sous la forme de broyât. La température de réalisation de l'étape de broyage cryogénique peut être aménagée en fonction de la technique utilisée. De préférence, l'intervalle de température est de -30 °C à -10 °C, plus particulièrement de -22 °C à -18 °C.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les déchets bituminés conditionnés en conteneurs métalliques ou fûts, et le cas échéant le surfût, sont soumis à une étape de refroidissement préalable à une température comprise entre -200 °C et -10 °C, en particulier à -20 °C ou entre -22 °C et -18 °C, avant l'étape du broyage cryogénique. A titre d'exemple, notamment pour tenir compte des impératifs d'inventaire de fûts dans l'installation, deux solutions techniques peuvent être proposées.

En cas de faible inventaire autorisé (cas d'une installation classée pour la protection de l'environnement (ICPE)), un refroidissement rapide peut être effectué en plongeant les conteneurs dans l'azote liquide à -200 °C. Dans ce cas, l'extérieur du fût est à -200 °C, et le cœur à moins de -10 °C. La durée d'immersion est ajustée en fonction de cet objectif. En cas d'inventaire élevé autorisé (cas d'une installation nucléaire de base (INB)), il est possible de refroidir dans un entreposage amont, à 20 °C, pendant plusieurs jours, la température dans le fût étant ainsi homogène.

Dans le contexte de l'invention, le terme « broyât » signifie donc les déchets bituminés, leur conteneur ou fût, et le cas échéant le surfût le tout divisé en morceaux résultant de l'étape de broyage cryogénique. Le « broyât » est composé des éclats de déchets bituminés et des morceaux de conteneurs métalliques, lesdits éclats de déchets bituminés étant détachés des morceaux de conteneurs métalliques.

A l'issue de l'étape b, la granulométrie du broyât est comprise entre 20 et 300 mm, de préférence entre 50 et 100 mm. Le critère définissant la granulométrie tient à la capacité du four à absorber un apport brutal de chaleur : un bloc unique de bitume broyé qui brûlerait instantanément (dans une hypothèse pessimiste) ne devrait pas augmenter la température du four de plus de 200 à 300 °C.

Dans un mode particulier de l'invention, la granulométrie des éclats de déchets bituminés est égale ou inférieure à 50 mm et la granulométrie des morceaux de conteneurs métalliques est supérieure à 50 mm, de préférence comprise entre 60 mm et 300 mm, plus particulièrement les morceaux ont une taille moyenne d'environ 200 mm. De préférence, la granulométrie des éclats de déchets bituminés est comprise entre 20 mm et 50 mm et est inférieure à la granulométrie des morceaux de conteneurs telle que décrite ci-dessus.

Dans le cadre de la présente invention, en vue du broyage cryogénique décrit, les conteneurs ou fûts contenant les déchets bituminés sont plongés dans l'azote liquide pour être refroidis. La température appliquée lors de cette étape est suffisamment froide pour que le bitume soit cristallin. La température lors du broyage est avantageusement maintenue dans un intervalle de -20 °C à -60 °C par exemple autour de -40±5°C. Le broyage apporte une énergie mécanique au déchet bituminé, et donc le chauffe un peu. Le cas échéant, le broyeur lui-même est refroidi, ce qui évite de réchauffer le déchet bituminé. Les sels et les métaux des conteneurs (fût, surfût) sont cristallins à température ambiante et le restent quand on refroidit. En tout état de cause, il est connu que l'acier ou l'inox se broie sans difficulté particulière, et que le problème ne se pose pas pour les sels, qui sont sous forme divisée avant tout broyage. Il faut en effet une baisse rapide de la température pour éviter un entreposage amont trop important. Dans le cadre de l'invention, les fûts contenant les déchets bituminés sont broyés en l'état, sans ouverture, métal du fût et déchets bituminés ensemble. Dans le cas où le fût est conditionné en surfût inox, le broyage est effectué avec le surfût, le fût et les déchets bituminés ensemble en une seule opération.

Les déchets bituminés à une température de -10 °C ou une température inférieure se comportent mécaniquement comme du verre et, après le broyage, se présentent sous forme d'éclats, de taille maximale de l'ordre de 50 mm, accompagnés d'une poudre fine ayant une granulométrie inférieure à 1 mm. Les conteneurs en métal, en particulier en acier, sont déchiquetés plutôt que broyés, et se présentent sous forme de morceaux d'une taille plus grande que celle des éclats des déchets bituminés, en particulier de l'ordre de 200 mm.

Dans un mode de réalisation de l'invention, le broyage des déchets conditionnés d'un fût dure 5 min maximum. Dans un mode particulier de l'invention, le broyage prend moins de 15 s. Le broyage cryogénique permet de détacher ou décoller les déchets bituminés des conteneurs en métal, en particulier en acier.

Dans une variante de réalisation de l'invention, le broyât est séparé d'une part en éclats de déchets bituminés et d'autre part en morceaux de conteneurs métalliques avant l'étape d'incinération et de fusion. Cette étape de séparation des éclats de déchets bituminés et des morceaux de conteneurs métalliques est réalisée en plaçant sous le broyeur une grille constituée de barreaux d'acier espacés de l'ordre de la taille maximale des éclats de déchets bituminés, en particulier de l'ordre de 50 mm, et disposée obliquement, de manière à ce que les éclats de déchets bituminés tombent à travers et que les morceaux de conteneurs métalliques glissent latéralement (figure 4). Avantageusement, la grille est refroidie à la température du broyeur, en particulier entre -200 °C et -10 °C, en particulier dans l'intervalle de -30 °C à -10 °C, plus particulièrement dans l'intervalle de -22 °C à -18 °C. Dans ce mode de réalisation particulier, les éclats de déchets bituminés sont recueillis pour être traités séparément des morceaux de conteneurs métalliques.

Les conteneurs ou fûts en métallique en ne sont pas en soi radioactifs à moins que quelques traces de déchet bituminé ne restent associées aux morceaux de conteneurs métalliques. Les morceaux de conteneurs métalliques à l'issue de l'étape de séparation des éclats de déchets bituminés et des morceaux de conteneurs métalliques sont donc a priori moins radioactifs que les déchets bituminés, et peuvent donc suivre une filière déchet moins onéreuse : si les déchets bituminés sont classifiés MAVL, les conteneurs métalliques sont FAVL, voire « très faible activité » (TFA), et si les déchets bituminés sont classifiés FAVL, les conteneurs métalliques sont TFA.

Les conteneurs métalliques classifiés TFA peuvent être mis en stockage définitif TFA c'est à dire simplement conditionnés en l'état, par exemple en fûts ou en grand récipient vrac solide (GRVS). Les conteneurs métalliques classifiés FAVL peuvent être stockés dans un centre de stockage des FAVL, simplement conditionnés en l'état, par exemple en fûts ou en caissons métalliques.

Avantageusement, les conteneurs métalliques, en particulier en acier, qui sont séparés des déchets bituminés après le broyage cryogénique sont fondus dans la même installation de traitement que celle des déchets bituminés pour produire des lingots classifiés FAVL ou TFA. La fusion des morceaux de conteneurs métallique réduit le volume occupé d'un facteur 5 à 10. La fusion des conteneurs métalliques est réalisée en utilisant le four pour la fusion/incinération de déchet bituminé. La fusion des conteneurs métalliques, en particulier en acier, peut être réalisée dans des creusets perdus, comme la fusion/incinération de déchet bituminé, ou dans un creuset spécifique en métal, en particulier en acier, ou dans un creuset en céramique réfractaire spécifique aux campagnes de fusion d'acier, qui est basculable ou à bonde, selon les technologies en usage courant dans les aciéries.

Selon un mode de réalisation de l'invention, lors de l'incinération à l'étape c, un four électrique à arc est utilisé pour le déclenchement de l'incinération du broyât ou des éclats de déchets bituminés puis pour former un bain liquide par fusion après l'incinération du broyât ou respectivement des éclats de déchets bituminés.

Ce type de four est couramment utilisé dans les fonderies de métaux, ferreux et non ferreux, ainsi que dans l'industrie des réfractaires. Des températures de près de 2700°C y sont atteintes couramment dans l'industrie des réfractaires, les métaux ne nécessitant habituellement pas de telles températures.

Un four électrique à arc comporte en principe trois électrodes en graphite, une par phase de l'alimentation électrique, alimentées en courant alternatif (50 Hz du réseau) à des tensions de l'ordre de 30 kV, tensions fournies par un transformateur électrique (lui-même habituellement alimenté en moyenne tension, 5000 ou 6000 V). Cette tension de 30 kV génère un arc électrique entre les électrodes, chauffant par rayonnement l'intérieur du four.

Les avantages de ce type de chauffe par arc électrique sont notamment :

son aspect économique même pour des puissances importantes utilisées pour éviter ou limiter les imbrûlés et, le caractère isotrope de la chauffe : contrairement à la technologie plasma qui est très directive (une torche à plasma chauffe surtout dans la direction de la flamme), la chauffe en mode arc est isotrope : en conséquence le ciel du four est autant chauffé que la matière dans le creuset. Ceci permet de limiter ou d'éviter les imbrûlés qui proviennent en partie de la directivité dans le cas de chauffe au moyen de la torche à plasma, surtout pour ce qui concerne les dépôts sur les parois du four.

Par « arc électrique », on entend ainsi un arc qui chauffe de manière isotrope. Bien qu'un arc électrique soit en fait un plasma (i.e. du gaz sous forme fortement ionisée) ou au moins contienne un plasma, les termes « four à arc électrique » sont utilisés ici de manière à faire la différence entre l'arc qui est isotrope, et le plasma, généré par une torche à plasma, qui est directif.

Dans le cadre de l'invention, le terme « ciel du four » signifie la partie supérieure du four qui est au moins au-dessus de la hauteur du creuset introduit dans le four.

Lorsque le creuset est introduit dans le four, il est vide. Le creuset est rempli, au cours de l'étape d'incinération et fusion, par les produits de l'incinération et de la fusion de chaque charge injectée de broyât ou d'éclats de déchets bituminés.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, l'étape c de l'incinération et de la fusion comprend des étapes de :

i. Injection d'une charge du broyât ou d'une charge des éclats de déchets bituminés dans le four pourvu d'un creuset vide ou d'un creuset partiellement rempli à l'issue d'un cycle de traitement antérieur de déchets bituminés radioactifs ;

/7. Au moyen des électrodes du four, déclenchement de l'incinération du broyât ou des éclats de déchets bituminés par chauffe, par arc électrique ou par plasma, en présence de gaz comburant et poursuite de la combustion du bitume par ajout du broyât ou des éclats des éclats de déchets bituminés à traiter en quantités contrôlées en ajustant le gaz comburant de manière à maintenir la température dans un intervalle de 1100 à 1800°C pour former un bain liquide résultant de la fusion et comprenant les sels contenus dans les boues radioactives libérés par la combustion du bitume et fondus et/ou dissociés thermiquement ainsi que le cas échéant le produit de la fusion des conteneurs, optionnellement en apportant un complément de chauffe par arc électrique ou par plasma, iii. Le cas échéant, répétition de l'étape /7 jusqu'à atteindre la limite de capacité en volume du bain liquide du creuset ;

iv. Optionnellement chauffage par arc électrique ou par plasma pour traiter les éventuels résidus du broyât ou des éclats de déchets bituminés contenus dans le four et,

v. Optionnellement chauffage du bain liquide, par effet Joule ou par arc électrique ou par plasma, à une température comprise dans un intervalle de 1300 à 1800 °C, en particulier à 1600 °C, de manière à réaliser la dissociation thermique des sulfates alcalins et alcalino-terreux contenus dans les boues radioactives.

Dans un mode particulier de réalisation de l'invention, les électrodes du four sont motorisées selon un mouvement vertical, en particulier en vue de la réalisation par effet Joule de l'étape v, ce qui permet de :

• Compenser leur érosion par l'apport régulier de graphite neuf, sous forme de tronçons d'électrode ajoutés en partie haute de l'électrode ;

• Autoriser un fonctionnement par effet Joule lorsque du liquide est présent dans le creuset : pour cela, on plonge les électrodes dans le bain. Ce type de chauffe est plus efficace puisque 100 % de la puissance est transférée au bain en fusion ;

• Autoriser le retrait des électrodes pour désolidariser la partie basse du four (le creuset) du ciel, selon un mouvement horizontal.

Les électrodes sont remontées partiellement à l'extérieur du four (au-dessus du four) tandis qu'une partie reste à l'intérieur du four (sous le ciel du four). La partie des électrodes à l'extérieur du four peut être logée dans un espace ventilé confiné au-dessus du four, dans lequel la dépression est plus faible qu'à l'intérieur du four. Le cas échéant plusieurs espaces confinés sont aménagés aux alentours du four avec des niveaux de dépression successifs, de plus en plus faibles au fur et à mesure que l'on s'éloigne du four et que le risque de dissémination de matières radioactives diminue.

Suivant un autre mode de réalisation de l'invention, une technologie de chauffe à plasma est utilisée en alternative au four à arc. Une telle technologie utilise aussi des électrodes graphite pleines, consommables, en général deux électrodes, le courant électrique est continu, la tension relativement basse (quelques centaines de volts), et le courant relativement important (en fonction de la puissance désirée). Cette technologie est utilisable, parce que peu onéreuse et robuste, mais moins appropriée, parce que le plasma est directif.

A l'étape / du procédé selon l'invention, une charge du broyât ou une charge des éclats de déchets bituminés est injectée en quantité de 10 à 200 kg de manière gravitaire : le broyât ou les éclats de déchets bituminés issu(s) du broyeur tombe(nt) directement dans une trémie faisant office de sas d'alimentation du four : quand la quantité de broyât ou d'éclats de déchets bituminés dans la trémie correspond(ent) à ce que l'on veut injecter (10 à 200 kg), on arrête le broyeur, on ferme le haut de la trémie, et on ouvre le bas, de manière à ce que la quantité sélectionnée tombe dans le four.

Suivant un autre mode de réalisation de l'invention, on intercale un convoyeur horizontal entre la sortie du broyeur et la trémie/sas alimentant le four : on peut ainsi plus librement implanter le broyeur (à -60°C) par rapport au four (à 1600°C), et autoriser le broyeur à alimenter le four de manière quasicontinue. Le broyât ou les éclats de déchets bituminés tombe(nt) sur le convoyeur, qui fait office de tampon entre le broyeur et la trémie, et n'alimente la trémie que selon le besoin.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, une fois la combustion du bitume déclenchée, vers 300 °C, le procédé fonctionne à étape /7 autant que possible en auto-thermie : le bitume a en effet un pouvoir calorifique très élevé, sa combustion entretenant une température élevée, par exemple de 1100 à 1800°C dans le four.

Le bitume subit une combustion tandis que les sels de la boue radioactive enrobée dans le bitume subissent une fusion et/ou une dissociation thermique. Ainsi, la combustion du bitume des déchets bituminés libère les sels contenus dans la boue des déchets bituminés. Certains sels, par exemple les sulfates, les nitrates, les carbonates et les hydroxydes, subissent une dissociation thermique produisant des oxydes de ceux-ci. Les sels tels que les phosphates ne sont pas dissociés thermiquement.

Dans un mode de réalisation préféré de l'invention, le broyât ou les éclats de déchets bituminés est(sont) ajouté(s) dans le four en quantités contrôlées successives de manière à maintenir la température dans un intervalle de 1100 °C à 1800 °C jusqu'à l'obtention de matière fondue dans le creuset, une partie au moins des sels contenus dans les déchets bituminés radioactifs subissant une dissociation thermique. La température du bain liquide provoque donc la dissociation thermique d'au moins une partie des sels, par exemple des sulfates, des nitrates, des carbonates et des hydroxydes, pour produire des oxydes.

Par ailleurs, les oléates et le tributyl phosphate (TBP) subissent aussi une combustion.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, la température du bain liquide résultant est maintenue dans un intervalle de 1100 °C à 1800 °C en apportant un complément de chauffe par arc électrique ou par plasma.

Chaque quantité de broyât ou des éclats de déchets bituminés injectée dans le four subit deux étapes successives, incinération, puis fusion. En général, compte tenu du mode d'alimentation du four en broyât ou en éclats de déchets bituminés, les deux étapes d'incinération et de fusion se produisent au moins partiellement simultanément dans un creuset, consistant à la fois en l'incinération du broyât ou des éclats de déchets bituminés fraîchement introduit(s), et en la fusion du résidu du broyât ou des éclats de déchets bituminés préalablement introduit(s) et déjà incinéré(s).

Dans un mode de réalisation préféré de l'invention, l'apport de gaz comburant est ajusté de manière également à maîtriser la température du four, dans l'intervalle de température indiqué. L'apport de gaz est en continu, suivant un débit (kg/h) réglé pour maîtriser la combustion et la température du four. Le débit est déterminé en fonction de la stœchiométrie de combustion du bitume. Pour assurer la combustion complète ou presque complète, on introduit généralement un excès de 1,5 à 4 fois du gaz comburant par rapport à la stœchiométrie (la quantité minimale de gaz comburant qui en théorie permet la combustion complète du combustible présent dans les déchets radioactifs). Selon un mode de réalisation particulier, on double la stoechiométrie de gaz comburant pour optimiser la réaction et diminuer les imbrûlés.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le gaz comburant est de l'air.

Dans un autre mode de réalisation particulier de l'invention, le gaz comburant est de l'air enrichi en oxygène, par exemple de l'air comprenant 20 à 99,9 %, en particulier 95 % (v/v) d'oxygène. Le gaz comburant peut être 100 % d'oxygène.

La décision d'utiliser de l'air enrichi en oxygène en tant que gaz comburant peut dépendre de la taille du four qui est utilisé pour traiter les déchets bituminés, en particulier conditionnés en conteneur ou fût et le cas échéant en surfût.

L'utilisation de l'air enrichi en oxygène permet avantageusement une production moindre des oxydes d'azote (NOx), ce qui facilite ultérieurement le traitement des fumées résultant de l'incinération des déchets bituminés : une partie des NOx est produite lors de la combustion, par oxydation de l'azote de l'air (lorsque l'air est utilisé comme comburant). L'enrichissement de l'air en oxygène permet de considérablement réduire les NOx qui sont dès lors seulement issus de l'azote contenu dans le déchet bituminé, en particulier sous forme de nitrates et de cyanures. Par ailleurs, la combustion du bitume et l'oxydation des fûts en surface utilisant l'air enrichi en oxygène est plus complète et le fonctionnement du four en auto-thermie plus aisé.

De plus, l'utilisation d'air enrichi en oxygène permet de diviser le débit de fumées à traiter par un facteur d'environ 4.

En contrepartie, du fait de la grande réactivité de l'oxygène, le pilotage du four à air enrichi en oxygène est plus délicat.

A l'issue de l'étape d'incinération ii, il se forme un bain liquide résultant de la fusion, en fond de creuset. Le bitume non encore brûlé, de densité à peine supérieure à 1, flotte sur le liquide de densité 2,7 à 3 en particulier si la boue enrobée dans le bitume contient beaucoup de sulfate de baryum. Le bain liquide a une densité de 2,7 quand il n'y a pas de sulfate de baryum dans les sels, ce qui fait partie de la variabilité des sels. Pour une teneur de 50 % de sulfate de baryum dans les sels, valeur maximale constatée, des additifs sont ajoutés de manière à obtenir une teneur de 30 % d'oxyde de baryum (résultant de la dissociation thermique du sulfate) dans le liquide fondu (valeur maximale d'incorporation pour une fusion à 1600°C), et dans ce cas la densité du liquide est de 3,6. La densité de 3 correspond à 15 % d'oxyde de baryum dans le liquide.

Dans un mode de réalisation de l'invention où le broyât est soumis à l'étape d'incinération et de fusion, ce bain comporte au moins deux phases, la phase supérieure étant constituée d'oxydes et phosphates et éventuellement de sulfates en fusion, la phase inférieure étant constituée du produit de la fusion des conteneurs, en particulier d'acier en fusion.

Dans un mode de réalisation particulier, une charge du broyât ou une charge des éclats de déchets bituminés injectée dans un creuset remplit environ 15 % du creuset, ce qui implique la répétition de l'étape //jusqu'à atteindre la limite de capacité en volume du bain liquide du creuset.

Dans le cadre de la présente invention, périodiquement et/ou lorsque le creuset atteint sa limite de capacité, une étape de chauffe par arc électrique ou par plasma est réalisée, en particulier afin de traiter les éventuels imbrûlés présents sur le ciel de four, puis une étape de chauffe par effet Joule ou par arc électrique ou par plasma, de manière à obtenir une température de l'ordre de 1600 °C, assurant (i) la fin de la dissociation thermique des sulfates, notamment de baryum, (ii) l'obtention d'un bain comprenant une phase supérieure unique et homogène (contenant les oxydes et les phosphates), et (iii) un bain sans bulles de gaz (qui augmenteraient le volume de produit final). La phase inférieure du bain contient la matière notamment l'acier des fûts en fusion.

Puis on arrête la chauffe et on remonte les électrodes, puis on désolidarise le creuset plein du ciel du four que l'on associe avec un creuset neuf, pour commencer un nouveau cycle (batch) d'incinération/fusion.

Dans un autre mode de réalisation particulier de l'invention, les éventuels résidus imbrûlés du broyât ou des éclats de déchets bituminés présents au niveau du ciel du four dans l'étape iv sont traités par le chauffage à arc électrique ou au plasma. Avantageusement, cette étape de chauffage est effectuée à une température comprise entre 1100 et 1800 °C. Dans le cas où le plasma est utilisé, la torche à plasma est conçue pour chauffer efficacement le ciel du four de sorte que la combustion des imbrûlés est effectuée. L'accumulation d'imbrûlés dans le ciel de four ne devient gênante que quand le bilan de masse de plutonium (Pu) approche de la valeur sûre évitant les phénomènes de criticité. Cette étape est ainsi réalisée périodiquement et/ou lorsque le creuset atteint sa limite de capacité, la périodicité dépendant des quantités de plutonium entrantes et sortantes et des incertitudes sur ces quantités.

Dans le contexte de l'invention, l'expression « bain liquide » est utilisée de manière interchangeable avec l'expression « bain en fusion » et signifie le produit résultant de la fonte du résidu résultant de l'incinération et de la dissociation thermique des boues du déchet bituminé, y compris le cas échéant de la fonte du conteneur, notamment du fût et du surfût dans lequel le déchet bituminé était contenu. Ladite fonte est avantageusement complète ou presque complète à l'issue de l'étape de combustion et le cas échéant de chauffage du bain liquide produit.

Dans un mode de réalisation de l'invention où le broyât est séparé en éclats de déchets bituminés et morceaux de conteneurs métalliques et où seuls les éclats de déchets bituminés sont soumis à l'étape d'incinération et de fusion, le bain liquide ne contient que la fonte du résidu résultant de l'incinération et de la dissociation thermique des boues du déchet bituminé sans la fonte du conteneur métallique.

Dans le contexte de la présente invention, à l'issue du traitement des déchets bituminés, le bain en fusion obtenu est chimiquement neutralisé pour essentiellement :

(i) produire une matrice finale solide après refroidissement et acceptable en stockage définitif, et en particulier éviter la formation d'une phase séparée de sulfates alcalins et alcalino-terreux, ou si cette phase se forme, permettre de la résorber.

(ii) limiter autant que possible, compte-tenu de l'objectif de stockage définitif, le volume de cette matrice.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, au moins un additif favorisant la dissociation des sulfates est ajouté à l'étape ii. L'additif favorise ainsi l'obtention d'une fusion satisfaisante (le bain liquide comporte une phase unique et homogène, sans bulles) à une température acceptable pour le four (<1800 °C). Les déchets bituminés radioactifs étant de composition très variable, la quantité d'additif varie également. Les quantités précises dépendent de la composition des sels.

Par exemple, en présence de sulfate de baryum, la stœchiométrie de la formation de silicate de baryum à partir de sulfate en présence de silice ajoutée à la silice déjà présente sous forme de diatomées est déterminée.

Dans un mode de réalisation préféré de l'invention, l'additif est sélectionné parmi la silice, l'alumine, un mélange des deux.

L'empêchement de la formation d'une phase séparée de sulfates alcalins et alcalino-terreux, ou sa résorption, repose d'une part sur la puissance de chauffe et la température dans le four et d'autre part, sur l'ajout d'additifs, si nécessaire, facilitant la dissociation/décomposition des sulfates, ce qui a pour effet de diminuer la température de dissociation thermique des sulfates.

Le sulfate de baryum seul se dissocie vers 2000 °C. En présence de silice, cette température diminue à 1300 °C. Selon un mode particulier de l'invention, le four est prévu pour fonctionner à une température maximale de 1800 °C. La présence de silice permet donc de dissocier le sulfate de baryum à une température acceptable par le four, selon l'une des réactions :

BaSÛ4 + S1O2 —> BaSiOs + SO3 ou BaSÛ4 + S1O2 —> BaSiOs + SO2 + ½ O2

Les additifs ajoutés pour la réalisation du procédé sont par exemple la silice ou l'alumine qui favorisent la dissociation thermique des sulfates en dissolvant les cations associés, (notamment calcium ou baryum selon la nature des sels qui ont été enrobés dans le bitume) dans une matrice composée d'un mélange d'oxydes, principalement chaux, alumine, silice, ou oxyde de baryum, selon la nature du sel qui a été enrobé dans le bitume. Ce mélange d'oxydes est plus que ternaire. En effet d'autres métaux sont présents, notamment Na, K, Mg, Fe (et, en proportion moindre, Cu, Mn, Ti, U). L'expérience montre que les mélanges complexes à partir de trois composants, de préférence de valences différentes, sont plutôt favorables à l'obtention de nombreux eutectiques fondant à basse température (inférieure à 1800 °C, de préférence inférieure à 1600 °C).

L'addition de silice ou d'alumine pour favoriser la dissolution des oxydes est le cas échéant décidée en cours de réalisation du procédé. En effet, la silice est présente dans les sels sous forme de diatomées, et l'alumine également, sous forme d'hydroxyde. Si la silice et l'alumine initialement contenues dans les déchets bituminés traités ne permettent pas d'empêcher la phase de sulfates de se former (détectée par caméra refroidie équipant le four, si nécessaire par analyse spectrale) et que la température du four ne suffit à dissocier les sulfates, des additifs tels que la silice et/ou l'alumine seront ajoutés.

La quantité des additifs ajoutés est de 0 à 30 % par rapport à la masse de sels (les diatomées étant comptabilisées comme sels), de préférence de 0 à 20 %.

Dans un autre mode de réalisation de l'invention, l'additif peut comprendre ou peut être choisi parmi la fluorine, la lithine, la soude, les oxydes de bores en tant que fondants qui, ajoutés en quantité massique inférieure ou égale à 5 %, permettent de réduire la température de fusion, jusqu'à 300°C de moins.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le creuset est en céramique, en particulier en alumine.

Un creuset en alumine peut constituer un avantage. En effet, si l'étape de fusion et de dissociation des sulfates nécessite de l'alumine, la matière du creuset fournit spontanément l'alumine.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les dimensions du creuset sont déterminées afin de pouvoir quantifier un facteur de réduction de volume global. La contrainte est de remplir le conteneur de stockage de manière optimale, avec un ou plusieurs creusets refroidis. Le conteneur de stockage pour les MAVL est connu à ce jour comme étant un parallélépipède de dimensions maximales (extérieures) 2,9 x 2,9 x 2,25 m. Le creuset peut avoir un diamètre de 1 m sur une hauteur de 0,7 m. Dans la mesure du possible l'invention met en œuvre des creusets de grand volume, l'augmentation de volume résultant du principe du creuset perdu étant d'autant moindre que les creusets sont grands.

Dans le contexte de la présente invention, le produit de chaque batch d'incinération/fusion reste dans son creuset. Ainsi, après refroidissement, le creuset et la masse solide résultant de l'incinération et de la fusion des déchets bituminés et, le cas échéant, de leurs conteneurs sont conditionnés ensemble, le dernier dans le premier, dans un conteneur de stockage définitif.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le creuset est constitué d'une couche interne de réfractaire et d'une enveloppe externe en acier assurant la tenue mécanique et le couplage avec le ciel de four.

Dans le cadre de l'invention, le procédé repose donc sur le principe du « creuset perdu » qui présente les avantages suivants : Il évite presque totalement les éventuelles accumulations de plutonium au niveau de l'installation de traitement, cette accumulation étant susceptible de générer un risque de criticité ; Il facile les manutentions, nécessairement téléopérées pour les niveaux d'activité radioactive des déchets traités (même FAVL) ; Il répond au problème d'abrasion des creusets en céramiques par le bitume en train de se consumer.

Les inconvénients qui sont liés à un coût d'approvisionnement en creusets et à l'impact sur la réduction de volume du produit final sont relativement peu significatifs.

Du fait de l'emploi des creusets perdus, la présente invention permet un facteur de réduction de volume de déchets bituminés d'environ 4, en particulier pour un diamètre utile de creuset de 1 m sur une hauteur utile de 0,7 m.

Le creuset est avantageusement conçu pour être relativement peu onéreux et surtout pour ajouter peu de volume. Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le réfractaire du creuset est lui même peu onéreux, et surtout peu épais. Cela est possible à condition de refroidir le creuset par circulation d'eau sur ses surfaces externes, par exemple au moyen d'un manteau froid, comme montré dans la figure 3. La couche réfractaire du creuset a, par exemple, une épaisseur de 15 à 100 mm, en particulier de 50 mm.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le réfractaire du creuset est constitué d'alumine ou de matériau à base de graphite.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, le manteau froid utilisé pour le refroidissement peut être en plusieurs portions que l'on accouple une fois le creuset en place. Alternativement le creuset est maintenu solidaire de son manteau lorsqu'il est désolidarisé du four, et n'est séparé de son manteau qu'à l'étape où il est placé dans le conteneur de stockage définitif. Le refroidissement de la partie inférieure du creuset n'est pas toujours nécessaire, le flux de chaleur dégagé par cette face inférieure étant moindre. Le cas échéant une surépaisseur de réfractaire est apportée en face inférieure.

Ainsi, le réfractaire du creuset est protégé d'une corrosion excessive par le refroidissement. Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, l'épaisseur du réfractaire du creuset est limitée à 50 mm ou moins d'alumine.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, la manutention au niveau du four et du creuset est réalisée à distance, par exemple en effectuant trois mouvements linéaires comportant l'utilisation notamment d'une vis sans fin, de vérins ou convoyeur (figure 2).

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les quantités de radioéléments dans le creuset plein du bain liquide sont mesurées après le désaccouplement du creuset du ciel du four et avant la mise en conteneur définitif.

Une fois le creuset désolidarisé du four, il est levé, par exemple avec un pont, pour le déposer dans le conteneur définitif de stockage qui est facultativement blindé, et aura été disposé au préalable à côté du convoyeur, puis le conteneur définitif est fermé de manière à assurer l'absence de risque d'irradiation, puis évacué.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, on récupère les fumées générées par l'incinération et la fusion des déchets traités au moyen d'au moins une sortie des fumées présente au niveau du ciel du four.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, après la sortie du four, les fumées sont soumises à un traitement dans une étape de postcombustion dans une chambre de postcombustion. En effet la combustion (du bitume ou d'autre combustibles) produit un mélange de gaz constitué de vapeur d'eau et de CO2, mais également du CO et divers composés organiques volatiles ; ces derniers (CO et COV) sont toxiques et/ou polluants et ne peuvent donc être rejetés à l'atmosphère. La postcombustion permet de brûler le CO et les COV, pour ne produire que de la vapeur d'eau et du CO2.

Dans un mode de réalisation particulier l'étape de postcombustion est effectuée à une température égale ou supérieure à 850 °C et comporte un temps de séjour minimal des fumées traitées de 2 s dans la chambre de postcombustion, en particulier en l'absence de molécules chlorées (c'est le cas pour les déchets bitume). Ces paramètres, 850°C et 2 s, sont imposés par la réglementation de l'Union Européenne pour l'incinération de déchets contenant moins de 1 % de chlore. Ils peuvent être modifiés pour augmenter la durée et la température de traitement de postcombustion.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, la chambre de postcombustion comporte un dispositif permettant d'injecter de l'urée ou de l'ammoniaque pour abattre les oxydes d'azote, notamment jusqu'à atteindre les critères réglementaires, soit 200 mg/m³ en moyenne journalière.

Ce dispositif d'abattement des oxydes d'azote en postcombustion se substitue au plus classique dispositif DENOX habituellement placé en fin de traitement des fumées et fonctionnant par catalyse à une température plus basse que celle de la postcombustion (300 °C au lieu de 850 °C).

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, l'étape de postcombustion est suivie par d'une étape de trempage (Quench) dans laquelle un refroidissement brutal à température comprise entre 100 °C et 200 °C des gaz de combustion est effectué par exemple pour convertir les radioéléments volatiles (isotopes du césium et du ruthénium) en une phase solide.

Cette étape permet d'effectuer un refroidissement brutal des gaz de combustion avec pour avantage également de limiter la formation de dioxines.

L'étape de trempage est essentielle d'une part pour protéger les filtres à manches et les filtres à particules de Très Haute Efficacité (THE) qui sont utilisés à la suite, et d'autre part pour repasser en phase solide les radioéléments potentiellement gazeux à forte température, en particulier le ¹³⁷Cs, un des principaux radioéléments présents dans les déchets bituminés.

L'essentiel (95 %, voire 99 %) des actinides et du ⁹⁰Sr reste dans le bain liquide, les quelques pourcents compris entre 1 et 5 % restant partant dans les fumées sous forme de cendres volantes.

Une part plus significative, de 10 à 50 %, du ¹³⁷Cs part dans les fumées, partiellement sous forme gazeuse, et est transformée en totalité en cendres volantes après l'étape de trempage (quench).

Dans les utilisations connues du trempage ou quench on fait appel à un rideau d'eau que doivent traverser les fumées. Selon l'invention, compte-tenu des faibles débits de fumées, et aussi du caractère très radioactif qu'acquerrait l'eau ainsi utilisée, le quench est de préférence constitué d'un échangeur refroidi à l'eau. De tels échangeurs sont connus dans le domaine et par exemple sont constitués d'une calandre à l'intérieur de laquelle circule le gaz à refroidir, cette calandre étant traversée de tubes dans lesquels circule l'eau de refroidissement. La configuration inverse, là où l'eau circule dans la calandre et le gaz dans les tubes est également possible, mais s'encrasse plus facilement.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, des cendres volantes présentes à l'issue de l'étape de trempage sont soumises à une étape de filtration au moyen d'un filtre à manches dans lequel les cendres volantes sont récupérées.

Le filtre à manches récupère la presque totalité des cendres volantes (à hauteur de 99 %, voire 99,9 %). II s'agit d'un filtre décolmatable, c'est-à-dire que l'on peut extraire les cendres volantes du filtre, pour pouvoir réutiliser le filtre. De tels filtres sont couramment utilisés et connus de l'homme du métier dans le traitement des gaz de combustion dans une variété d'industries, y compris les usines de traitement des déchets et de production d'énergie.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les cendres volantes récupérées sont réinjectées dans le four pour être ensuite traitées avec les déchets bituminés lors d'un cycle de traitement ultérieur. Périodiquement, le filtre est décolmaté après un cycle et les cendres collectées sont injectées dans le cycle suivant.

Les cendres volantes sont réinjectées dans le four et finissent par s'incorporer dans le produit final, même si certaines cendres peuvent être réémises et subir plusieurs cycles de fusion, émission dans les fumées, et capture dans les filtres.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, des cendres volantes restant après l'étape de filtration au moyen du filtre à manches sont soumises à au moins une étape de filtration de particules de Très Haute Efficacité (THE).

L'efficacité de filtration THE est au minimum de 99,9 %, elle peut atteindre 99,9999 %, voire plus.

Après cette étage de filtration, la radioactivité a essentiellement disparu des gaz, les déchets liquides générés en aval peuvent être traités par la station de traitement, avant rejet par exemple en rivière.

Les filtres THE doivent être changés une fois colmatés et constituent un déchet radioactif. Toutefois, les filtres à manches en amont les protègent, et leur remplacement reste peu fréquent, par exemple, tous les ans.

Les filtres THE sont toutefois changés par intervention humaine directe. De manière à éviter une dosimétrie trop élevée, le débit d'équivalent de dose des THE est monitoré, et peut déclencher un changement de THE, même si ce dernier n'est pas colmaté.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, la pression dans le four et dans l'installation destinée au traitement des fumées est inférieure à la pression atmosphérique pour au moins l'une des étapes, en particulier pour toutes les étapes d'incinération, de fusion, de postcombustion, de trempage, et de filtration au moyen du filtre à manches, et de filtration de particules de THE. Cette pression relative inférieure par rapport à la pression extérieure (la dépression) permet d'assurer une vitesse de circulation de l'air à travers les éventuelles fuites dans le bon sens (de l'extérieur vers l'intérieur) et suffisante pour s'opposer à la rétrodiffusion qui est due aux turbulences et à la diffusion thermique. Compte tenu des fortes températures régnant dans le four et des phénomènes turbulents associés, il est préférable qu'une vitesse minimale de 5 m/s soit appliquée pour la circulation, ce qui correspond à une dépression minimale de 15 Pa dans le four.

Le traitement des fumées est donc conçu pour fonctionner en dépression par rapport à la pression atmosphérique, au moins jusqu'après l'étage THE, de manière à confiner les gaz et poussières radioactifs à l'intérieur du procédé, même en cas de fuites. Cette dépression s'étend à l'intérieur du four.

Dans un mode de réalisation préféré de l'invention, la dépression du four et de la chambre de postcombustion est maintenue à au moins 15 Pa. A partir de l'étape de trempage, une dépression suffisante peut être de 5 Pa. Il est toutefois envisagé de générer une dépression très supérieure pour des raisons technologiques. Par exemple, il est préférable de placer l'extracteur en aval des filtres pour éviter sa contamination. La perte de charge dans chaque filtre étant comprise entre 200 et 1000 Pa selon l'état de colmatage, la perte de charge totale est, pour trois filtres (filtre à manches et deux étages THE) comprise entre 600 et 3000 Pa. Donc pour assurer 15 Pa de dépression dans le four, il peut être nécessaire de générer 615 à 3015 Pa en amont de l'extracteur.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, l'ensemble des locaux où transite de la matière radioactive non confinée est également en dépression, par exemple le local où s'effectue le broyage, le local accueillant le four, le local où s'effectuent la caractérisation et le conditionnement en conteneur de stockage. La dépression des locaux est plus faible que celle du four, 2 Pa typiquement.

Après la/les filtrations des fumées une étape destinée à abattre les gaz acides produits au cours de l'étape d'incinération/fusion, tels que SO2 et SO3 est réalisée, par exemple au moyen d'une tour de lavage. La tour de lavage produit un effluent liquide, notamment une solution de soude et de sulfate de soude, qui est envoyée à la station de traitement des effluents liquides.

Les résidus tels que les poussières, le monoxyde de carbone (CO), les composés organiques volatils (COV), les oxydes d'azote (NOx), les oxydes de soufre (SOx) et aérosols radioactifs sont contrôlés en continu au niveau de la cheminée avant évacuation vers l'atmosphère.

Dans une variante de réalisation de l'invention, l'étape /7 est divisée en deux sous-étapes : (i) une étape spécifique d'incinération de déchets bituminés broyés, en particulier des éclats de déchets bituminés, et (ii) une étape de fusion pour former un bain liquide dans un creuset. L'étape spécifique d'incinération est opérée grâce à un four rotatif déversant directement dans le four où s'effectue la fusion.

L'avantage de l'étape spécifique d'incinération est d'assurer une combustion presque complète du bitume, surtout si le gaz comburant est l'oxygène.

La mise en œuvre de deux fours plutôt qu'un four unique selon l'invention, remédie au risque que des morceaux de bitume soient enfouis dans le bain en fusion au fur et à mesure de sa formation, sans pouvoir accéder au gaz comburant nécessaire à leur combustion. Ce risque est néanmoins faible, compte-tenu des densités respectives du bitume et du bain.

Si l'enfouissement de morceaux de bitume intervient ces morceaux enfouis subissent une pyrolyse (décomposition thermique en l'absence d'oxygène) plutôt qu'une combustion, aboutissant à la formation d'inclusions de graphite. Toutefois le graphite étant légèrement moins dense que le bain en fusion (2 contre 2,7) ils se trouve poussé vers la surface, soit vers le gaz comburant permettant le cas échéant sa combustion.

Les inclusions de graphite ne sont pas gênantes pour la qualité de la matrice finale, mais elles augmentent le volume de déchet final.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, toutes les manutentions de produits radioactifs sont effectuées à distance : entreposage amont des fûts, broyage, injection dans le four, manutention des creusets contenant le produit fini, manutention des poussières de filtre.

Dans un mode de réalisation particulier de l'invention, les équipements (broyeur, trémies, conduit d'alimentation du four, four, conduit poussière, filtres) sont instrumentés, par exemple caméras et comptage neutron, de manière à détecter toute accumulation de matière susceptible de générer un risque criticité.

L'invention sera mieux comprise à la lecture des exemples et des figures annexées selon lesquels :

Figure 1 : schéma général du procédé.

Figure 2 : représentation de l'étape de récupération du creuset complet d'un four à la fin de l'incinération/fusion de déchets bituminés radioactifs, par manutention à distance.

Figure 3 : représentation du refroidissement du creuset contenant le bain liquide par circulation d'eau sur ses surfaces externes.

Figure 4 : représentation de séparation des éclats de déchets bituminés et des morceaux de conteneurs métalliques en plaçant une grille sous le broyeur.

Exemples

Essai de broyage

L'essai de broyage est réalisé avec du bitume conditionné dans des conteneurs en acier. Le bitume de type AZALT 70/100 est coulé dans des boîtes parallélépipédiques, de dimension 50 x 50 x 15 cm et d'épaisseur de 2 mm, la grande face supérieure de la boîte étant ouverte sur le dessus. Les 3 boîtes sont refroidies à -20°C avant le broyage, chacune contenant environ 40 kg de bitume et 10 kg d'acier. L'essai est réalisé dans un broyeur de type S300 (Fournisseur SID) à cisailles rotatives d'ouverture 1,7 x 1 m, d'une puissance de 200 kW. Les constats sont les suivants :

• Le bitume à -20°C se comporte mécaniquement comme du verre.

• Il faut moins 15 s pour broyer une boîte avec son bitume.

• Le broyât de bitume se présente sous forme d'éclats, de taille maximale de l'ordre de 5 cm, accompagnés d'une poudre fine dont la granulométrie est inférieure à 1 mm.

• L'acier est déchiqueté plutôt que broyé, et se présente sous formes de morceaux de grande taille, typiquement 20 cm.

• Le broyage cryogénique permet de détacher ou décoller le bitume de l'acier. En effet, les morceaux d'acier après broyage sont presque vierges de bitume.

A titre d'exemple, un fût de 220 Lde déchets bituminés à traiter selon l'invention est ainsi caractérisé :

• Les déchets bituminés constituent en moyenne 220 kg d'enrobé et sont conditionnés dans 25 kg de fût ;

• 25 kg de fût correspondent à 3,2 litres d'acier ;

• 220 kg d'enrobé contiennent en moyenne 132 kg de bitume. Après incinération, il reste 6,6 kg de cendres (essentiellement des oxydes) ;

• 220 kg d'enrobé contiennent en moyenne 88 kg de boue radioactive. Après fusion, il reste 61,6 kg de matières (essentiellement des oxydes) ;

• Les cendres d'incinération du bitume et les boues fondues représentent ensemble 68,2 kg de matière (verre ou céramique, essentiellement sous forme d'un mélange d'oxydes).

Si pour favoriser la dissolution des oxydes dans le bain en fusion, il apparaît nécessaire d'ajouter des additifs, ceux-ci sont ajoutés jusqu'à hauteur 20 % d'additifs par rapport au boues fusionnées, soit un total de 81,8 kg, qui se compacte en un bloc de densité (minimale) 2,5, donc un volume de 32,7 L de verre ou céramique ;

• Le volume final avec l'acier du fût est 35,9 L soit 6,1 fois moins que le volume initial. En prenant en compte le creuset, ce facteur de 6 est réduit à 4.

Il est bien connu de l'homme du métier que le comportement au feu du déchet bituminé ne dépend pas du niveau d'activité des déchets radioactifs. Le retour d'expérience obtenu du traitement de FAVL est donc directement applicable aux MAVL en minimisant les risques.

Les FAVL peuvent être traités en Installation Classée pour la Protection de l'Environnement (ICPE). Pour les MAVL, une Installation Nucléaire de Base (INB) est requise.

Retenant l'hypothèse d'une capacité de traitement de l'unité FAVL/ICPE ou MAVL/INB est de 20 fûts par jour, on optimise l'ensemble des coûts, dépenses d'investissement (CAPEX) et d'exploitation (OPEX) avec un fonctionnement en continu, 24h/7jours, le traitement de 5000 fûts par an, comptetenu des arrêts pour maintenance et remises à zéro de l'inventaire matière fissile (arrêt pour nettoyage et élimination des résidus dans les différents équipements afin de maîtriser le risque de criticité).

Le schéma du procédé est conforme à la description générale de l'invention et les paramètres particuliers donnés dans l'Exemple peuvent être appliqués, individuellement ou en combinaison, aux étapes définies dans la description générale.

Réception des déchets bituminés et leur broyage

Les fûts contenant des déchets bituminés radioactifs conditionnés sont acheminés dans l'installation par convoyeur blindé. A leur arrivée, leur débit d'équivalent de dose est mesuré par mise en rotation du fût sur un plateau tournant, face à une rampe de sondes gamma.

Les fûts sont refroidis par immersion dans l'azote liquide pendant 1 h, puis entreposés en froid, à une température de -40±5 °C, en attente de traitement, la capacité d'entreposage étant de 10 fûts ce qui correspond à 12 h d'opération. L'entreposage est réalisé par un système de convoyage de type FIFO (First In, First Out).

Au fur et à mesure du besoin du four (soit en moyenne un fût toutes les 2 h 24 min), un fût froid est introduit dans le broyeur. Le broyeur comporte une trémie d'alimentation (trémie broyeur), dimensionnée pour recevoir les fûts les plus volumineux (conditionnés en surfût inox de 380 L), avec en fond de trémie deux axes en rotation inverse, chaque axe étant équipé de couteaux.

La longueur des couteaux ainsi que la distance entre les axes sont dimensionnées pour avaler le fût (plutôt que de le faire rebondir à l'infini sur les couteaux). L'espacement entre les couteaux est dimensionné pour que la granulométrie moyenne du broyât soit de 100 mm. La trémie, les axes et les couteaux sont maintenus en froid à -40±5 °C. Le moteur et le contrôle-commande sont à température ambiante. La puissance du moteur est de 200 kW.

Alimentation en broyât dans un four

Le broyeur alimente, par gravité, une trémie placée sous les axes en rotation inverse, trémie également maintenue en froid à -40±5 °C (trémie four). La trémie four est équipée d'un système pesant son contenu.

Le broyeur fonctionne jusqu'à ce que la trémie four contienne environ 21,5 kg (15 à 28 kg) de broyât, soit 20 à 40 morceaux (selon la taille de chaque morceau et la quantité d'acier associée). Une fois la trémie four chargée, le broyeur est arrêté.

La trémie four comporte deux trappes, une trappe supérieure permettant d'isoler la trémie du broyeur, et une trappe inférieure permettant d'isoler la trémie du four. Cette trémie fait office de sas d'alimentation du four. Lors de la charge de la trémie four, la trappe supérieure est ouverte, la trappe inférieure est fermée.

Le pilote du four commande la vidange de la trémie four dans le four (fermeture de la trappe supérieure, puis ouverture de la trappe inférieure) quand le combustible commence à manquer. La trappe inférieure est refermée sitôt que la charge est tombée dans le four.

La trémie four est placée à la verticale du four (ainsi que le broyeur, qui est au-dessus de la trémie four) : la charge tombe dans le four par gravité. La cheminée entre la trémie four et le four n'est pas refroidie.

Une fois la trémie four vidée de sa charge, sa trappe supérieure est rouverte, et le broyeur est remis en marche pour préparer une nouvelle charge. En moyenne, une charge est injectée dans le four toutes les 6 min.

Incinération et fusion du broyât et solidification/refroidissement

Incinération et fusion sont réalisées dans un même four à arc. Le creuset, de diamètre utile 1 m et hauteur utile 0,7 m, ayant un volume utile de 550 L est utilisé. La puissance de chauffe, 1,5 MW, est requise pour entretenir la température du bain autour de 1600°C une fois la combustion du bitume terminée.

Le volume utile du creuset, 550 L, permet d'accueillir en moyenne les résidus issus de 15 fûts initiaux d'enrobé bitumineux. Un batch d'incinération/fusion, aboutissant à la production d'un creuset perdu contenant 550 L de produit final, dure en moyenne 18 h.

Ces 18 h sont divisées en trois phases :

• Au début : injections de charges de broyât, toutes les 6 min, pendant la majeure partie de ces 18 h ;

• Puis finition (production d'un bain homogène, avec une phase supérieure unique, sans bulles), sans nouvelle injection de broyât, pendant 15 à 60 min ;

• Puis refroidissement (très partiel, de manière à ce que le bain soit solidifié), évacuation du creuset refroidi et remplacement par un creuset neuf, pendant 60 min.

Le creuset contenant le produit final est caractérisé par mise en rotation sur un plateau tournant face à un spectromètre gamma à germanium hyperpur, puis par comptage de coïncidences neutrons. La caractérisation dure une douzaine d'heures et est réalisée en parallèle avec le batch d'incinération/fusion suivant.

Une fois caractérisé, le creuset contenant le produit final est placé dans un conteneur de stockage (dimensions externes 1,3 xl,3 x 1,2 m), le conteneur est fermé, et évacué par convoyeur.

L'inventaire maximal de fûts d'enrobés bitumineux (ou résidus issus de ces fûts) présents simultanément sur l'installation est le suivant :

• 10 fûts en entreposage amont • 1 fût dans le broyeur • 15 fûts en cours de traitement dans le four • 15 fûts traités en caractérisation, soit 36 fûts au total. Ce nombre est à comparer à la centaine de fûts moyens (d'un point de vue contenu radioactif) acceptables dans une installation de type ICPE.

Traitement des fumées

Le gaz comburant utilisé est de l'air enrichi en oxygène à 95 % par un équipement standard de type PSA (Pressure Swing Adsortion) produisant 850 kg/h d'air enrichi.

L'incinération/fusion produit 940 kg/h de gaz (670 Nm³/h) de composition nominale (en supposant la combustion complète, et en négligeant les productions de NOx et SOx) suivante :

Composant	CO2	H2O	o2	n2 (*)
% masse	38	16	42	4

(*) : provient des 5 % d'azote dans l'air enrichi en oxygène.

La chambre de postcombustion a un volume minimal de 1,1 m³ pour assurer un temps de séjour de 2 s. La température de 850°C est habituellement obtenue par la combustion des gaz émis ; toutefois, un brûleur à gaz naturel assure la chauffe dans les périodes transitoires (démarrage du four, début de batch d'incinération/fusion).

De l'urée ou de l'ammoniaque est injectée dans la chambre de postcombustion afin d'abattre les NOx. Le quench est assuré par un échangeur à tubes. Il refroidit le gaz de 850°C à 180°C, grâce à de l'eau glacée tournant en circuit fermé ; le dispositif de refroidissement de l'eau glacée évacue la chaleur grâce à un aérotherme. La puissance thermique à évacuer est d'environ 210 kW. Les dimensions de l'échangeur sont: hauteur 3 m, section 1 x 1 m.

Le gaz refroidi à 180°C est filtré par un filtre à manches, d'efficacité 99,9 %, puis par 2 étages successifs de filtres de très haute efficacité (THE) d'efficacité 99,99 % chacun.

Les dimensions du filtre à manches sont: hauteur 4 m, section 1 x 1 m. Dimensions des THE (les 2 ensemble, dans un même caisson) sont : hauteur 1,2 m, section 0,8 x 0,8 m.

La perte de charge de chaque filtre est monitorée. Lorsque la perte de charge du filtre à manche atteint (typiquement) 500 Pa, le filtre est décolmaté à la fin du batch d'incinération/fusion en cours. La conception de l'installation comporte une implantation du filtre à la - presque - verticale du four, et les poussières tombent par gravité dans le creuset neuf, à travers un conduit de faible oblicité par rapport à la verticale. A l'issue du décolmatage, ce conduit est nettoyé par soufflage d'air, faisant tomber dans le creuset les poussières retenues dans le conduit.

Lorsque la perte de charge à travers le THE amont atteint (typiquement) 500 Pa, il est retiré et conditionné en tant que déchet radioactif (de type FMA, Faible ou Moyenne Activité). Il est alors remplacé par le THE aval, et ce dernier est remplacé par un filtre neuf.

Le changement de THE est fait pendant une phase maintenance, et nécessite l'arrêt du four pendant environ 48 h, notamment pour les contrôles réglementaires d'efficacité à la fluorescéine.

Un extracteur de gaz est placé en aval des THE afin de générer une dépression minimale dans le four de 15 Pa. La dépression peut atteindre 1500 Pa à l'entrée de l'extracteur du fait des pertes de charges dans les filtres.

Le gaz à 180°C, épuré des poussières, traverse une tour de lavage destinée à abattre les gaz acides, notamment SO2, les dimensions de la tour de lavage étant : hauteur 4 m, diamètre 1 m. Une solution de soude à 5 %, circule avec un débit de 1 m³/h. La solution est projetée en pluie depuis le haut de la tour ; le gaz, circulant de bas en haut, réagit alors avec la solution. Cela produit un effluent contenant 5 soude et sulfite de sodium, en proportion du contenu en sulfate des déchets bituminés. Cet effluent peut alors être confié à une station de traitement des effluents radioactifs.

Le gaz épuré subit un contrôle avant rejet : CO, COV, NO_X, SO2, aérosols radioactifs, les résultats NO_X et SO2 permettant de piloter le traitement des fumées.

Claims (24)

1. Revendications

   1. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs, lesdits déchets étant conditionnés en conteneurs métalliques et contenant des boues radioactives enrobées dans du bitume, comprenant les étapes de :

   a. Refroidissement des déchets conditionnés à une température comprise entre -200 °C et 10 °C, en particulier à -20 °C ;

   b. Broyage cryogénique des déchets conditionnés à une température comprise entre -200 °C et -10 °C, en particulier dans un intervalle de -30 °C à -10 °C, plus particulièrement dans l'intervalle de -22 °C à -18 °C, de manière à cristalliser le bitume et le rendre cassant en formant un broyât composé d'éclats de déchets bituminés et de morceaux de conteneurs métalliques, lesdits éclats de déchets bituminés étant détachés des morceaux de conteneurs métalliques ;

   c. Dans un four électrique incinération et fusion du broyât issu de l'étape b ou incinération et fusion des éclats de déchets bituminés, l'incinération et la fusion étant réalisées dans un creuset jusqu'à l'obtention d'un bain liquide, la pression à l'intérieur du four étant maintenue inférieure à la pression atmosphérique ;

   d. Désaccouplement du creuset contenant le bain liquide du ciel du four à l'issue de l'incinération et de la fusion selon l'étape c et récupération du creuset comprenant le bain liquide ;

   e. Refroidissement du bain liquide jusqu'à obtention d'une masse solide non dispersable et neutralisée chimiquement comprenant les résidus de déchets bituminés traités ; et

   f. Conditionnement ensemble de la masse solide à l'issue de l'étape e et du creuset la contenant, dans un conteneur de stockage.
2. 2. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 1, caractérisé en ce que les déchets bituminés à traiter comprennent du bitume, des oléates, des diatomées, de l'eau, des sels, et du tributyl phosphate (TBP), les sels étant issus du traitement d'effluents contaminés par des matières radioactives, en particulier les sels étant formés dans les déchets bituminés radioactifs par coprécipitation au carbonate de calcium, phosphate de calcium, ou sulfate de baryum.
3. 3. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 1 ou 2 comprenant en outre après l'étape de broyage cryogénique à l'étape b et avant l'étape d'incinération et fusion à l'étape c, une étape de séparation d'une part des éclats de déchets bituminés et d'autre part des morceaux de conteneurs métalliques.
4. 4. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 3, caractérisé en ce que I' étape de séparation des éclats de déchets bituminés et des morceaux de conteneurs métalliques est réalisée en plaçant sous le broyeur une grille constituée de barreaux d'acier espacés de l'ordre de la taille maximale estimée des éclats de déchets bituminés, en particulier de l'ordre de 50 mm, et disposée obliquement, de manière à ce que les éclats de déchets bituminés tombent à travers et que les morceaux de conteneurs métalliques glissent latéralement.
5. 5. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que l'étape c comprend des étapes de :

   i. Injection d'une charge du broyât ou d'une charge des éclats de déchets bituminés dans le four pourvu d'un creuset vide ou d'un creuset partiellement rempli à l'issue d'un cycle de traitement antérieur de déchets bituminés radioactifs ;

   ii. Au moyen des électrodes du four, déclenchement de l'incinération du broyât ou des éclats de déchets bituminés par chauffe, par arc électrique ou par plasma, en présence de gaz comburant et poursuite de la combustion du bitume par ajout du broyât ou des éclats de déchets bituminés à traiter en quantités contrôlées en ajustant le gaz comburant de manière à maintenir la température dans un intervalle de 1100 à 1800°C pour former un bain liquide résultant de la fusion et comprenant les sels contenus dans les boues radioactives libérés par la combustion du bitume et fondus et/ou dissociés thermiquement ainsi que le cas échéant le produit de la fusion des conteneurs, optionnellement en apportant un complément de chauffe par arc électrique ou par plasma, iii. Le cas échéant, répétition de l'étape //jusqu'à atteindre la limite de capacité en volume du bain liquide du creuset ;

   iv. Optionnellement chauffage par arc électrique ou par plasma pour traiter les éventuels résidus du broyât ou des éclats de déchets bituminés contenus dans le four et,

   v. Optionnellement chauffage du bain liquide, par effet Joule ou par arc électrique ou par plasma, à une température comprise dans un intervalle de 1300 à 1800 °C, en particulier à 1600 °C, de manière à réaliser la dissociation thermique des sulfates alcalins et alcalino-terreux contenus dans les boues radioactives.
6. 6. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel la température du bain liquide provoque la dissociation thermique d'au moins une partie des sels contenus dans les déchets bituminés radioactifs, en particulier des sulfates, des nitrates, des carbonates et des hydroxydes, pour produire des oxydes.
7. 7. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que le déchet bituminé contient au moins 30 % en masse de bitume.
8. 8. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce que les déchets à traiter sont conditionnés en fûts métalliques, par exemple en acier, le cas échéant avec un surfût en inox, par exemple en fûts métalliques de 150 L à 250 L, en particulier 217 ou 225 L.
9. 9. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que, à l'issue de l'étape b, la granulométrie des éclats de déchets bituminés est égale ou inférieure à 50 mm, de préférence comprise entre 20 mm et 50 mm, et la granulométrie des morceaux de conteneurs métalliques est supérieure à 50 mm, de préférence comprise entre 60 mm et 300 mm, en particulier d'environ 200 mm.
10. 10. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 5 à 9, caractérisé en ce que le gaz comburant est de l'air.
11. 11. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 5 à 10, caractérisé en ce que le gaz comburant est de l'air enrichi en oxygène, par exemple de l'air comprenant 20 à 99,9 %, en particulier 95 % d'oxygène.
12. 12. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 5 à 11, caractérisé en ce qu'au moins un additif favorisant la dissolution des oxydes dans le bain liquide, en particulier des oxydes de baryum et de calcium, est ajouté à l'étape /7.
13. 13. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 12, caractérisé en ce que l'additif est sélectionné parmi la silice, l'alumine, un mélange des deux.
14. 14. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 13, caractérisé en ce que le creuset du four est en alumine.
15. 15. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 5 à 14, caractérisé en ce que l'étape de chauffage du bain liquide par arc électrique pour traiter les éventuels résidus imbrûlés du broyât ou des éclats de déchets bituminés présents au niveau du ciel du four dans l'étape iv est effectuée à une température comprise entre 1100 et 1800 °C.
16. 16. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 15, caractérisé en ce que on récupère les fumées générées à l'issue de l'incinération et de la fusion des déchets traités au moyen d'au moins une sortie des fumées présente au niveau du ciel du four.
17. 17. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 16, caractérisé en ce qu'après la sortie du four, les fumées sont soumises à un traitement dans une étape de postcombustion dans une chambre de postcombustion.
18. 18. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 17, caractérisé en ce que la chambre de postcombustion comporte un dispositif d'abattement des oxydes d'azote.
19. 19. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 17 ou 18, caractérisé en ce que l'étape de postcombustion est effectuée à une température égale ou supérieure à 850 °C et comporte un temps de séjour minimal des fumées traitées de 2 s dans la chambre de postcombustion.
20. 20. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 17 à 19, caractérisé en ce que l'étape de postcombustion est suivie par une étape de trempage (Quench) dans laquelle un refroidissement brutal à température comprise entre 100 °C et 200 °C des gaz de combustion est effectué, par exemple pour convertir les radioéléments gazeux en une phase solide.
21. 21. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 20, caractérisé en ce que des cendres volantes présentes après l'étape de trempage sont soumises à une étape de filtration au moyen d'un filtre à manches jusqu'à récupération des cendres volantes.
22. 22. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 21, caractérisé en ce que les cendres volantes récupérées par décolmatage du filtre à manches sont réinjectées dans le four pour être traitées avec les déchets bituminés radioactifs.
23. 23. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon la revendication 21 ou 22, caractérisé en ce que des cendres volantes restant après l'étape de filtration au moyen du filtre à manches sont soumises à une étape de filtration au moyen d'un filtre à particules de Très Haute Efficacité (THE) et récupérées sur ledit filtre THE.
24. 24. Procédé de traitement de déchets bituminés radioactifs selon l'une quelconque des revendications 1 à 23, caractérisé en ce que la pression est inférieure à la pression atmosphérique pour au moins l'une des étapes, en particulier pour toutes les étapes d'incinération, de fusion, de postcombustion, de trempage, et de filtration au moyen du filtre à manches, et de filtration de particules de THE.