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FR2975094A1 - Procede de decarbonatation - Google Patents

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FR2975094A1
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Michel Gimenez
Mehrdji Hemati
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Centre National de la Recherche Scientifique CNRS
Lafarge SA
Institut National Polytechnique de Toulouse INPT
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Centre National de la Recherche Scientifique CNRS
Lafarge SA
Institut National Polytechnique de Toulouse INPT
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Abstract

La présente invention se rapporte à un procédé de décarbonatation de particules de cru, destinées à un four de clinkérisation en cimenterie, et ayant une granulométrie telle que le refus au tamis à 200 µm est inférieur à 2 % en masse et le refus au tamis à 90 µm est inférieur à 20 % en masse, comprenant les étapes suivantes, réalisées simultanément : a) décarbonatation des particules du cru par mise en circulation en flux ascendant de ces particules du cru sous l'action d'un flux d'un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone, dans un échangeur thermique à lit fluidisé dans lequel circule un solide caloporteur comprenant des particules ayant une taille moyenne de 500 à 1500 µm, le solide caloporteur circulant à contre-courant par rapport au gaz porteur ; b) récupération d'un flux de dioxyde de carbone comprenant du dioxyde de carbone produit lors de l'étape de décarbonatation de l'étape a) ; c) utilisation d'une première partie du flux de dioxyde de carbone obtenu à l'étape b), après refroidissement, pour fournir le gaz porteur ; d) séparation, par exemple par fourniture ou stockage, d'une deuxième partie du flux de dioxyde de carbone obtenu à l'étape b) ; et e) récupération et réchauffage du solide caloporteur, avant recirculation dans l'étape a).

Description

PROCEDE DE DECARBONATATION
La présente invention a pour objet de présenter un nouveau procédé de concentration du dioxyde de carbone appliqué au pré-chauffage et à la calcination du cru destiné à un four de clinkérisation en cimenterie, avant son introduction dans la zone de clinkérisation. L'analyse du procédé de fabrication d'un clinker standard met en évidence une émission de dioxyde de carbone de 820 kg par tonne de clinker. Cette émission se répartit de la manière suivante : 535 kg, soit 65,2 % en masse, proviennent de la dissociation des carbonates des matières premières et 285 kg, soit 34,8 % en masse, proviennent de l'oxydation du carbone présent dans le combustible. Plusieurs techniques sont connues pour réduire les émissions de dioxyde de carbone en cimenterie, par exemple la capture du dioxyde de carbone. La capture en post-combustion est par exemple connue, dans laquelle on traite les gaz qui sortent des cheminées. En général, le traitement se fait par des solvants, par exemple une amine. L'avantage de cette méthode est de ne pas entraîner de modification du procédé de fabrication du clinker. Cependant, cette méthode présente plusieurs inconvénients, dont des équipements encombrants, coûteux et fortement consommateurs d'énergie.
La capture par oxy-combustion est également connue. Dans cette méthode, l'air utilisé pour la combustion est remplacé par de l'oxygène pur, ce qui permet de produire des gaz de combustion qui sont concentrés en dioxyde de carbone. La séparation est alors facile entre le dioxyde de carbone et la vapeur d'eau. Mais le problème que présente cette méthode est qu'il faut adapter le procédé existant pour l'intégrer. D'autre part, il faut produire de l'oxygène pur, ce qui est techniquement compliqué et coûteux. La calcination par chauffage direct ou indirect est également connue, dans laquelle les fumées produites par le four de clinkérisation de la cimenterie ne sont pas en contact avec les produits à calciner. L'avantage est qu'un flux de dioxyde de carbone quasiment pur peut être obtenu. La chaleur peut par exemple être apportée par : - un caloporteur gazeux, mais ce n'est pas très efficace ; ou - conduction à travers une paroi, mais ce n'est pas très efficace et l'installation est encombrante. L'approche retenue selon la présente invention comprend la production d'un flux de dioxyde de carbone sensiblement pur provenant principalement de la décarbonatation du carbonate de calcium par un procédé basé sur le principe de l'utilisation des lits fluidisés solide-solide-gaz fonctionnant à contre-courant. Ce procédé peut être directement intégré aux usines de production de ciment, pour produire des flux gazeux qui sont riches en dioxyde de carbone (par exemple 90 à 95 % en volume) répondant alors aux critères imposés, par exemple, pour leur transport et leur stockage géologique ultérieurs. La présente invention peut présenter un ou plusieurs des avantages suivants.
Le flux de gaz qui sort de l'équipement selon la présente invention comprend une concentration importante de dioxyde de carbone, par exemple, de 90 à 95 % en volume. L'utilisation d'un système qui fonctionne à contre-courant permet une bonne efficacité des échanges thermiques. La bonne efficacité de l'équipement selon la présente invention permet généralement un encombrement réduit dudit équipement. L'équipement selon la présente invention peut être facilement intégré dans les cimenteries telles qu'elles existent à l'heure actuelle. La souplesse de réglage des conditions opératoires de l'équipement selon la présente invention peut être un avantage.
L'invention se rapporte à un procédé de décarbonatation de particules de cru, destinées à un four de clinkérisation en cimenterie, et ayant une granulométrie telle que le refus au tamis à 200 pm est inférieur à 2 % en masse et le refus au tamis à 90 pm est inférieur à 20 % en masse, comprenant les étapes suivantes, réalisées simultanément : a) décarbonatation des particules du cru par mise en circulation en flux ascendant de ces particules du cru sous l'action d'un flux d'un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone, dans un échangeur thermique à lit fluidisé dans lequel circule un solide caloporteur comprenant des particules ayant une taille moyenne de 500 à 1500 pm, le solide caloporteur circulant à contre-courant par rapport au gaz porteur ; b) récupération d'un flux de dioxyde de carbone comprenant du dioxyde de carbone produit lors de l'étape de décarbonatation de l'étape a) ; c) utilisation d'une première partie du flux de dioxyde de carbone obtenu à l'étape b), après refroidissement, pour fournir le gaz porteur ; d) séparation, par exemple par fourniture ou stockage, d'une deuxième partie du flux de dioxyde de carbone obtenu à l'étape b) ; et e) récupération et réchauffage du solide caloporteur, avant recirculation dans l'étape a). Il est à noter que le dioxyde de carbone du gaz porteur peut également provenir, par exemple, de la décarbonatation du carbonate de magnésium (MgCO3), du carbonate de potassium (K2CO3) ou du carbonate de sodium (Na2CO3).
Le cru est généralement un mélange, comprenant, par exemple du calcaire et par exemple de l'argile, qui est destiné à être introduit dans un four de clinkérisation en cimenterie pour fabriquer du clinker. Le solide caloporteur est généralement un matériau solide sous forme de particules qui est chauffé avant son introduction dans un échangeur de chaleur ou un réacteur, afin de libérer sa chaleur et chauffer un autre élément avec lequel il entre en contact dans l'échangeur de chaleur. Quand des particules solides sont chauffées à une température inférieure à leur point de fusion mais supérieure à leur température de frittage, elles peuvent adhérer les unes aux autres si elles sont en contact. Il est entendu que les particules du solide caloporteur utilisées dans le procédé selon la présente invention n'adhèrent pas sensiblement les unes aux autres aux températures utilisées. La plus haute température à laquelle est soumis le solide caloporteur dans le procédé selon la présente invention est celle du réchauffage de l'étape e). Le solide caloporteur est généralement réchauffé à une température inférieure ou égale à environ 1200°C, de préférence à une température de 980 à 1150°C, par exemple environ 1100°C pendant le réchauffage de l'étape e). Le solide caloporteur utilisé dans la présente invention peut comprendre différents types de matériaux, par exemple des particules de clinker, d'alumine (par exemple de corindon) ou de silice (par exemple de quartz), de préférence des particules de clinker. Le gaz porteur est généralement un gaz qui circule dans un échangeur de chaleur ou un réacteur à une vitesse telle qu'il peut fluidiser, c'est-à-dire mettre en suspension, ou entraîner les particules d'un matériau pulvérulent à chauffer ou à convertir chimiquement.
Un échangeur/réacteur à lits fluidisés à contre-courant est généralement un appareil permettant de réaliser un échange de chaleur entre deux phases solides, l'une circulant en écoulement descendant (solide caloporteur) et l'autre circulant en écoulement ascendant (cru). Un gaz porteur, comprenant du dioxyde de carbone et circulant en écoulement ascendant, transporte les phases et les met en suspension.
Selon la présente invention, cet échangeur/réacteur peut assurer une conversion sensiblement totale du carbonate de calcium présent dans le cru en CaO et CO2. De préférence, le procédé selon la présente invention comprend une étape supplémentaire f) de récupération des particules du cru décarbonatées. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, le solide caloporteur comprend des particules de clinker, d'alumine (par exemple de corindon) ou de silice (par exemple de quartz), de préférence des particules de clinker.
De préférence, dans le procédé selon la présente invention, les particules du solide caloporteur ont une densité de 2000 à 4500 kg/m3. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, les particules du solide caloporteur ont une capacité thermique de 800 à 1500 J/(kg°C), de préférence de 900 à 1300 J/(kg°C), par exemple de 900 a 1100 J/(kg°C) mesurée à 900°C. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, la première partie du flux de l'étape c) comprend environ 10 % en volume du flux total de l'étape b), et la deuxième partie du flux de l'étape d) comprend environ 90 % en volume du flux total de l'étape b).
De préférence, dans le procédé selon la présente invention, la température moyenne de l'échangeur thermique est de 980 à 1100°C et la pression moyenne de l'échangeur thermique est de 95 à 100 kPa, de préférence est d'environ 98 kPa. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, le temps de résidence des particules du cru dans l'échangeur thermique pour l'étape de décarbonatation a) est inférieure à environ 3,5 secondes, de préférence inférieure à environ 3 secondes. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, le refroidissement du dioxyde de carbone de l'étape c) est réalisé dans un système d'échangeurs cyclones pour préchauffer le cru. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, le réchauffage du solide caloporteur de l'étape e) est réalisé dans un réacteur à lit fluidisé dense ou un réacteur à lit transporté. De préférence, dans le procédé selon la présente invention, les particules du cru sont préalablement chauffées à une température de 600 à 700°C avant l'étape a) de décarbonatation.
La présente invention se rapporte également à un équipement de décarbonatation, comprenant : - un échangeur thermique à lit fluidisé à contre-courant comprenant : en partie inférieure de l'échangeur : - un moyen d'approvisionnement de particules de cru à décarbonater ; ^ un moyen d'évacuation d'un solide caloporteur comprenant des particules ayant une taille moyenne de 500 à 1500 pm ; - un moyen d'approvisionnement d'un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone ; en partie supérieure de l'échangeur : ^ un moyen d'évacuation des particules du cru décarbonatées ; - un moyen d'approvisionnement du solide caloporteur ; - un moyen d'évacuation d'un flux de dioxyde de carbone comprenant du dioxyde de carbone produit lors de la décarbonatation ; un moyen de chauffage du solide caloporteur relié au moyen d'évacuation du solide caloporteur et au moyen d'approvisionnement du solide caloporteur ; un moyen de refroidissement du dioxyde de carbone relié au moyen d'évacuation du flux de dioxyde de carbone et au moyen d'approvisionnement du gaz porteur ; et - un moyen de séparation, par exemple de stockage ou de fourniture, de dioxyde de carbone relié au moyen d'évacuation du flux de dioxyde de carbone.
De préférence, dans l'équipement selon la présente invention, l'échangeur thermique comprend un rétrécissement de sa section et/ou une chicane. Il est entendu, dans la présente description et dans les revendications qui y sont associées, que le terme « un » ou « une » signifie « un ou plusieurs ». La présente invention se rapporte également à une installation de cimenterie, comprenant l'équipement selon la présente invention, le moyen d'évacuation du cru décarbonaté de l'équipement étant relié au moyen d'approvisionnement des matières premières d'un four de clinkérisation. La Figure 1 présente le principe du chauffage par un solide caloporteur 4. La Figure 2 présente le principe du chauffage par un solide caloporteur 4.
La Figure 3 présente le schéma général d'un exemple de réalisation de l'équipement selon la présente invention. La Figure 4 présente un schéma de l'équipement selon la présente invention comprenant des rétrécissements 17. La Figure 5 présente un schéma général d'intégration de l'équipement selon la présente invention dans une cimenterie. Description du procédé Du fait de la particularité du procédé de fabrication de clinker, le système de concentration du dioxyde de carbone proposé selon la présente invention est radicalement différent des procédés connus. Il repose sur le constat suivant : sur 820 kg de dioxyde de carbone émis par tonne de clinker produit, 535 kg proviennent principalement de la décarbonatation du carbonate de calcium et 285 kg proviennent de la combustion des combustibles, comme par exemple le charbon. La décarbonatation étant un phénomène purement thermique, la réalisation de cette réaction de calcination dans une enceinte où le carbonate de calcium serait calciné par chauffage indirect permettrait de produire un flux de dioxyde de carbone quasiment pur.
Principe Le procédé et l'équipement selon la présente invention, présentés sur la Figure 1 et la Figure 2, reposent sur l'utilisation des échangeurs-réacteurs à lits fluidisés comprenant deux parties en interaction : le « combusteur» et le « calcinateur ».
Description du calcinateur Le calcinateur est la zone où se réalise la décarbonatation. De préférence, dans cette zone, la chaleur restituée par le solide caloporteur permet de maintenir une température moyenne de 980 à 1100°C, et de compenser l'endothermicité de la réaction de décarbonatation du cru. Cette zone est schématisée sur la Figure 3.
Le calcinateur est alimenté par deux courants solides : le solide caloporteur et les particules du cru. En général, la température du dioxyde de carbone sortant du calcinateur est trop élevée pour qu'il puisse être utilisé directement. Il est par exemple possible de faire circuler ce dioxyde de carbone dans l'équipement de préchauffage qui comprend plusieurs cyclones (par exemple échangeur cyclones) permettant de préchauffer le cru à des températures de 600°C à 700°C. Cette étape permet de diminuer la température du dioxyde de carbone jusqu'à 200 à 350°C. A cette température, il est possible de recycler le dioxyde de carbone. Une fraction du courant gazeux sortant de l'échangeur, dont la température est de 200 à 350°C, est recyclée comme gaz porteur dans l'échangeur de chaleur alors que l'autre fraction est dirigée vers le stockage. Le calcinateur comprend deux parties. La première partie, située à sa base, comprend généralement un lit fluidisé dense de particules du solide caloporteur. De préférence, la rétention du solide caloporteur dans cette partie est de 20 à 40 %, plus préférentiellement de 30 à 40 %, le pourcentage étant exprimé en volume de particules du solide caloporteur par unité de volume de la partie considérée. La fluidisation est assurée par un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone. L'alimentation du cru et le soutirage du solide caloporteur se font dans cette partie, où la vitesse du gaz est relativement faible. Le cru est préalablement préchauffé à une température de 600°C à 700°C. Il est à noter que l'aire de section droite de cette partie est calculée de telle sorte que la vitesse du gaz soit suffisante pour entraîner les particules de cru (supérieure à la vitesse de chute libre) tout en assurant une fluidisation convenable des particules du solide caloporteur. L'alimentation du cru est préférablement effectuée à l'intérieur du lit fluidisé de particules du solide caloporteur pour améliorer sa dispersion d'une part, et augmenter l'efficacité de contact cru-solide caloporteur d'autre part. Le pré-chauffage du cru avant son introduction dans la zone de décarbonatation peut s'effectuer dans cette partie.
De préférence, cette première partie a un diamètre supérieur à celui de la deuxième partie décrite ci-après. Ce diamètre supérieur peut permettre de créer un lit fluidisé plus dense qu'avec des diamètres inférieurs. La deuxième partie, de faible diamètre, est alimentée dans sa partie supérieure par du solide caloporteur sortant du combusteur, de préférence, à une température de 980 à 1150°C. L'aire de section droite de cette partie est calculée de telle sorte que la vitesse du gaz soit supérieure à la vitesse d'engorgement lors du transport pneumatique du cru, et inférieure à la vitesse de chute libre du solide caloporteur. Ainsi, dans cette partie, le solide caloporteur est en écoulement descendant, alors que le cru et le gaz, comprenant du dioxyde de carbone, sont en écoulement ascendant. Par ailleurs, cette partie peut être munie de dispositifs supplémentaires, comme par exemple des zones de rétrécissement-élargissement, permettant d'améliorer la dispersion des particules de solide caloporteur dans le cru, et ainsi d'améliorer les échanges de chaleur. Cette variante est par exemple illustrée par la Figure 4.
De préférence, le calcinateur présente une section droite rétrécie au milieu de sa longueur. Cela permet d'augmenter la vitesse de circulation des particules du cru et des particules du solide caloporteur participant à l'échange de chaleur, et de créer des mouvements de mélange ou de recirculation des particules. Cela permet donc d'améliorer le contact entre les particules du cru et les particules du solide caloporteur.
De préférence, il peut y avoir plusieurs rétrécissements le long du corps du calcinateur. Cela permet d'améliorer encore davantage le contact entre les particules du cru et les particules du solide caloporteur, et d'améliorer ainsi les échanges de chaleur. Selon une variante, le calcinateur peut comprendre une chicane pour améliorer le contact entre les particules du cru et les particules du solide caloporteur, et améliorer ainsi les échanges de chaleur. Cette variante peut également permettre de diminuer la hauteur du calcinateur. En sortie du calcinateur, un séparateur comprenant un ou plusieurs cyclones peut être installé permettant de séparer les particules solides (cru calciné : CaO + SiO2, etc.) du courant gazeux. Les particules solides ainsi séparées sont dirigées vers le four de clinkérisation. Le courant gazeux comprend le dioxyde de carbone produit par la décarbonatation et le gaz porteur qui comprend du dioxyde de carbone. Dans le but d'améliorer l'efficacité thermique et d'augmenter la souplesse de l'opération, un recyclage partiel du cru calciné est possible. Par ailleurs, la sortie du calcinateur peut être équipée d'une zone élargie permettant de réduire l'entraînement des particules de solide caloporteur vers le séparateur comprenant un ou plusieurs cyclones (Figure 3).
De préférence, le gaz porteur comprend au moins 90 %, par exemple de 95 % à 100 %, en volume de dioxyde de carbone. De préférence, le calcinateur comprend un échangeur/réacteur à lit fluidisé fonctionnant à des pressions moyennes de 95 à 100 kPa, préférentiellement d'environ 98 kPa. De préférence, la température moyenne de l'échangeur/réacteur est de 980°C à 1100°C. Il est alimenté par deux courants solides circulant à contre-courant : l'un comprenant des particules d'un solide caloporteur, chauffé dans le combusteur et circulant en flux descendant, et l'autre comprenant des particules de cru circulant en flux ascendant.
De préférence, une fraction du courant gazeux sortant de l'échangeur cyclone, dont le débit est équivalent à celui du gaz porteur, est recyclée alors que l'autre fraction, comprenant le dioxyde de carbone produit par la décarbonatation, est dirigée vers une zone de stockage. Ainsi, le gaz porteur circule dans une boucle fermée dans le procédé selon la présente invention.
Le dioxyde de carbone produit par le procédé selon la présente invention peut par exemple servir dans un broyeur-préchauffeur pour diminuer l'humidité du cru, ou peut, selon un autre exemple, servir à produire de l'électricité. De préférence, le flux de gaz qui sort du calcinateur comprend en majorité du dioxyde de carbone, c'est-à-dire au moins environ 90 % en volume, soit au moins environ 95 % en masse de dioxyde de carbone. Le flux de gaz qui sort du calcinateur comprend en minorité (par exemple au plus environ 10 % en volume) d'autres gaz, qui peuvent notamment être de l'azote, de l'oxygène, de l'argon, ou leurs mélanges. De préférence, le taux de décarbonatation, après passage des particules du cru à décarbonater dans le calcinateur, est d'au moins environ 90 %.
Le calcinateur utilisé selon la présente invention est un échangeur thermique à lit fluidisé. Cet échangeur thermique a une direction privilégiée. De préférence, la direction privilégiée est la verticale à plus ou moins environ 10 degrés. Dans la suite de la description et dans les revendications qui y sont associées, les adjectifs « supérieur» et « inférieur» sont utilisés en référence à la direction privilégiée.
Le calcinateur est un échangeur thermique à lit fluidisé à contre-courant comprenant : en partie inférieure de l'échangeur : - un moyen d'approvisionnement de particules de cru à décarbonater ; - un moyen d'évacuation d'un solide caloporteur comprenant des particules, par exemple de clinker, d'alumine (par exemple de corindon) ou de silice (par exemple de quartz), ayant une taille moyenne de 500 à 1500 pm ; - un moyen d'approvisionnement d'un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone ; en partie supérieure de l'échangeur : - un moyen d'évacuation des particules du cru décarbonatées ; ^ un moyen d'approvisionnement du solide caloporteur ; - un moyen d'évacuation d'un flux de dioxyde de carbone comprenant du dioxyde de carbone produit lors de la décarbonatation. De préférence, les particules de solide caloporteur sont des particules de clinker. De préférence, le clinker est un clinker ayant une haute teneur en silice, par exemple supérieure ou égale à 24 % en masse par rapport à la masse totale de clinker. De préférence, le clinker est un clinker ayant une basse teneur en fer, par exemple inférieure ou égale à 2,5 % en masse par rapport à la masse totale de clinker. De préférence, le clinker est un clinker ayant à la fois une teneur en silice supérieure ou égale à 24 % et une teneur en fer inférieure ou égale à 2,5 %, les pourcentages étant exprimés en masse par rapport à la masse totale de clinker. Cette variante peut permettre d'augmenter la température de frittage des particules de clinker. De préférence, le clinker peut être un clinker ayant un rapport CaO/SiO2 inférieur ou égal à 3. Le rapport CaO/SiO2 peut également être écrit « C/S » en utilisant les notations couramment utilisées dans le domaine du ciment.
De préférence, le clinker peut être un clinker ayant une quantité de C3S supérieure ou égale à 65 %. De préférence, le clinker peut être un clinker ayant à la fois un rapport CaO/SiO2 inférieur ou égal à 3 et une quantité de C3S supérieure ou égale à 65 %. Par exemple, le ciment peut avoir la formule présentée ci-après : Composition chimique S03 SiO2 Al203 Fe203 CaO MgO K20 Na2O CI Total Cao Na2O libre éq. 1,17 23,77 3,01 2,36 68,03 0,87 0,20 0,07 0,03 99,51 0,57 0,21 Composition minéralogique C3S C2S C3A C4AF CIS AIF 67,78 16,62 4,00 7,18 2,86 1,28 D'un point de vue thermique, le solide caloporteur entre dans le calcinateur à une température de 980 à 1150°C, par exemple d'environ 1100°C, et en ressort à une température de 820 à 900°C, par exemple d'environ 830°C. Le dioxyde de carbone entre dans le calcinateur à une température de 200 à 350°C, par exemple 30 d'environ 200°C, et en ressort à une température de 900 à 980°C, par exemple d'environ 960°C. Le cru entre dans le calcinateur à une température de 600 à 700°C,25 par exemple d'environ 620°C, et le cru calciné ressort du séparateur à une température de 860 à 920°C, par exemple d'environ 900°C. En général, la température du dioxyde de carbone sortant de l'échangeur thermique à lit fluidisé est trop élevée pour un recyclage direct de ce dioxyde de carbone. Il faut donc refroidir ce dioxyde de carbone. Par exemple, il est possible de faire circuler ce dioxyde de carbone dans l'équipement de préchauffage qui comprend généralement plusieurs cyclones et qui permet de préchauffer le cru à des températures de 600 à 700°C. De préférence, cette étape permet de diminuer la température du dioxyde de carbone jusqu'à 200 à 350°C, cette température permettant le recyclage du dioxyde de carbone. A la base de l'échangeur thermique à lit fluidisé, il peut y avoir des vannes permettant de soutirer régulièrement les particules du solide caloporteur qui s'accumulent, afin de les recycler dans l'échangeur thermique. Description du combusteur Ce dispositif, schématisé sur la Figure 3, permet de réaliser le chauffage du solide caloporteur sortant du calcinateur à des températures de 820 à 900°C. Il peut s'agir d'un réacteur à lit fluidisé dense ou à lit transporté, où la combustion à l'air d'un combustible (de préférence du pet coke) permet d'apporter l'énergie nécessaire. A la sortie du combusteur, la phase solide, c'est-à-dire principalement le solide caloporteur, est séparée des fumées par un séparateur comprenant un ou plusieurs cyclones. Le solide caloporteur est dirigé vers le calcinateur, alors que les fumées peuvent être utilisées soit dans un système de récupération d'énergie (échangeur comprenant des cyclones, par exemple) soit dans le four de clinkérisation. Dans le but de compenser la perte de solide caloporteur, notamment provoquée par les phénomènes d'attrition, un approvisionnement supplémentaire de solide caloporteur est possible. De préférence, le combustible solide comprend du pet coke, un gaz naturel, des déchets ou leurs mélanges. Le combusteur utilisé selon la présente invention est un moyen de chauffage du solide caloporteur relié au moyen d'évacuation du solide caloporteur et au moyen d'approvisionnement du solide caloporteur. De préférence, le solide caloporteur circule dans une boucle fermée. D'un point de vue thermique, de préférence, le solide caloporteur entre dans le combusteur à une température de 820 à 900°C, par exemple d'environ 830°C, et en ressort à une température de 980 à 1150°C, par exemple d'environ 1100°C.
Choix des conditions opératoires du calcinateur La réaction de décarbonatation du carbonate de calcium en CaO est une réaction réversible et fortement endothermique : CaCO3i-- CaO + CO2 OH = 1655 kJ/kg (900°C) Sur le plan thermodynamique, elle ne peut être réalisée qu'au delà de 800°C et pour une pression partielle de CO2 dans l'atmosphère gazeuse inférieure à la pression d'équilibre Peq : ' 20474`
T étant la température en Kelvin Dans le procédé traditionnel, le pré-calcinateur fonctionne dans les conditions suivantes : - température moyenne T = 900°C, - pression totale moyenne P = 1,013 x 105 Pa, - pression partielle moyenne de dioxyde de carbone dans l'appareil PCO2 = 30000 Pa. Ainsi, la force motrice de la réaction représentée par l'écart entre la pression de dioxyde de carbone à l'équilibre et la pression partielle réelle en dioxyde de carbone dans le pré-calcinateur est égale à 78727 Pa. Lors de la décarbonatation par le procédé selon la présente invention, l'atmosphère du calcinateur comprend du dioxyde de carbone sensiblement pur, la pression partielle en dioxyde de carbone est donc d'environ 1,013 x 105 Pa. Pour conserver la même force motrice de la réaction qui existe dans le pré-calcinateur actuel, il faudrait, de préférence, que la température moyenne du calcinateur soit de 980 à 1100°C. Le fonctionnement du réacteur de décarbonatation en atmosphère pure de dioxyde de carbone nécessite donc une augmentation de sa température moyenne de fonctionnement, mais cette augmentation reste raisonnable. Sur le plan cinétique, une augmentation de la température peut permettre une réduction notable du temps de séjour des particules dans le réacteur, d'où une diminution de la hauteur du calcinateur. La température du produit sortant du calcinateur (cru calciné) est généralement de 860°C à 920 °C. En ce qui concerne le dimensionnement de l'échangeur de chaleur à lit fluidisé à contre-courant, la section droite du l'échangeur est généralement en relation avec le débit de circulation des matières souhaité, et la hauteur de l'échangeur est généralement en relation avec le temps de séjour souhaité dans l'échangeur des particules à chauffer. Peq = 4,137.1012e T Intégration de l'équipement selon la présente invention dans une cimenterie Sur la Figure 5, un exemple d'intégration de l'équipement selon la présente invention au coeur des installations de production de ciment est représenté. Cette intégration ne conduit pas à une modification fondamentale de la chaine de production.
Dans la présente description et les revendications qui l'accompagnent : La taille moyenne des particules du solide caloporteur peut être mesurée par la méthode du tamisage. Le principe de cette méthode est de procéder au classement des particules sur une série de tamis emboîtés les uns dans les autres. Les dimensions des mailles des tamis sont décroissantes du haut vers le bas. Les particules sont placées sur le tamis le plus haut et, par vibrations, les particules se répartissent sur les différents tamis selon leur taille. La température à laquelle le frittage d'un matériau particulaire solide commence dépend, inter alla, du point de fusion du matériau et de sa taille de particule. Le point de fusion peut être mesuré par calorimétrie. La température de frittage est généralement de 0,6 à 0,8 fois le point de fusion en degrés Kelvin. La température de frittage pour les matériaux impurs est généralement proportionnellement plus faible que pour les matériaux purs. Dans tous les cas, en ce qui concerne la présente invention, la capacité d'un solide caloporteur à fonctionner sans frittage sensible (et donc sans agglomération sensible) peut être déterminée par des tests de routine par une personne ayant des connaissances normales dans le domaine. Pour mesurer la température de fusion de matériaux à haute température, la méthode de l'analyse thermique (utilisant des courbes de chauffage et de refroidissement) peut être utilisée. La méthode dépend de l'absorption ou de la libération de chaleur qui se produit pendant la fusion ou la solidification du matériau. Un thermocouple est placé dans un creuset (par exemple en tungstène) et un échantillon du matériau est chauffé ou refroidi jusqu'au changement d'état. La température du matériau reste sensiblement constante pendant la fusion ou la solidification, et la courbe de la température en fonction du temps reste sensiblement plate et parallèle à l'axe des temps au point de fusion ou de solidification. Le thermocouple peut être calibré avant la détermination de la température de fusion en utilisant des matériaux ayant une température de fusion connue. La densité peut être déterminée par mesure du volume d'un échantillon de masse connue par déplacement d'un fluide (par exemple de l'eau). La capacité thermique des particules du solide caloporteur peut être mesurée par calorimétrie. D'après la Figure 1, dans une première zone 11, il y a combustion à l'air 6 avec un combustible 5. Des fumées 7 sont évacuées de la première zone 11. Un solide caloporteur 4, par exemple des particules de clinker broyées, est chauffé. Le solide caloporteur 4 est introduit dans une zone de décarbonatation 10 où il entre en contact avec le cru 1. Il y a alors dégagement de dioxyde de carbone 3. Une partie du dioxyde de carbone 3 est recyclée pour servir de gaz porteur dans le fonctionnement d'un lit fluidisé. Le solide caloporteur 4 est recyclé puis réchauffé. Le cru calciné 2 est évacué de la zone de décarbonatation 10. La température, la durée du traitement et le débit de circulation des différentes matières et des différents gaz sont à adapter pour chaque installation spécifique. Sur la Figure 2, le principe du procédé et de l'équipement selon la présente invention est illustré. Le schéma comprend : - une zone de chauffage, appelée le «combusteur» 11, permettant de chauffer un solide caloporteur 4 par combustion à l'air 6 de combustibles 5 (pet coke, gaz naturel, déchets, etc.). Le combusteur 11 peut être un échangeur-réacteur à lit fluidisé dense ou un échangeur-réacteur à lit transporté. Les particules du solide caloporteur 4 utilisé selon la présente invention ont une taille moyenne de 500 à 1500 pm. Par exemple, le solide caloporteur 4 peut être des particules de clinker broyées, des particules d'alumine (par exemple de corindon) ou des particules de silice (par exemple de quartz). Des fumées 7 sont évacuées du combusteur 11 ; - une zone de transfert de chaleur du solide caloporteur 4 chaud vers la matière première, le cru 1. Cette zone, appelée «calcinateur » 10, est la zone où la décarbonatation du cru 1 est réalisée. Il s'agit d'un échangeur-réacteur à lit fluidisé fonctionnant à contre-courant : le solide caloporteur 4 circule en écoulement descendant alors que le cru 1 et le gaz 3, comprenant du dioxyde de carbone, circulent en écoulement ascendant. Le cru calciné 2 est évacué de la zone de décarbonatation 10. Le dioxyde de carbone 3 sortant du calcinateur 10 passe par un système de séparation gaz-solide 15. Une partie 3a du dioxyde de carbone 3 est recyclée pour servir de gaz porteur dans le fonctionnement du calcinateur 10.
Sur la Figure 3, le schéma comprend en particulier un exemple de calcinateur 10 et un exemple de combusteur 11. Le schéma comprend également une variante selon laquelle le refroidissement d'une partie du dioxyde de carbone 3 pour son recyclage est réalisé par passage du dioxyde de carbone 3 dans l'équipement de préchauffage du cru 1 comprenant plusieurs cyclones 9b.
D'après la Figure 3, le calcinateur10 comprend : - Le calcinateur 10, - Le circuit du solide caloporteur 4, - Le circuit du cru 1, - Le système de séparation gaz-solide (cyclones) 15, - Le système de récupération d'énergie sur les effluents gazeux, comprenant du dioxyde de carbone 3, par un échangeur comprenant des cyclones 9b ou d'autres types d'échangeur, - Le circuit du dioxyde de carbone 3 et 3a. D'après la Figure 3, en sortie du calcinateur 10, un séparateur 15 comprenant un ou plusieurs cyclones est installé. Il permet de séparer la phase solide comprenant du cru calciné 2, et la phase gazeuse comprenant le dioxyde de carbone 3. Ce dioxyde de carbone 3 passe dans l'équipement de préchauffage du cru 1 comprenant plusieurs cyclones 9b. Une partie 3a du dioxyde de carbone 3 est recyclée dans le calcinateur 10 pour fournir le gaz porteur. L'autre partie 3b du dioxyde de carbone 3 est stockée ou fournie pour une utilisation particulière. D'autre part, le calcinateur 10 comprend une base élargie, qui permet de former un lit plus dense de particules de solide caloporteur.
D'après la Figure 3, le combusteur 11 assure le chauffage du solide caloporteur 4 par combustion à l'air 6 d'un combustible 5 (par exemple du charbon), A la sortie du combusteur 11, la phase solide, c'est-à-dire principalement le solide caloporteur 4, est séparée des fumées par un séparateur 16 comprenant au moins un cyclone. Sur la Figure 4, le calcinateur 10 comprend des rétrécissements 17, qui permettent de créer des turbulences et d'améliorer les échanges de chaleur entre le cru 1, qui circule en flux ascendant, et le solide caloporteur 4, qui circule en flux descendant. Le gaz 3 circule quant à lui en flux ascendant. Sur la Figure 5, les différentes valeurs chiffrées ont la signification ci-après : 1 : cru ; 2 : cru calciné ; 3 : dioxyde de carbone ; 4 : solide caloporteur, 5 : combustible ; 6 : air ; 7 : fumées ; 8 : broyeur ; 9 : préchauffeur du cru ; 10 : calcinateur ; 11 : combusteur ; 12 : four de clinkérisation ; 13 : refroidisseur de clinker/préchauffeur d'air ; 14 : clinker. La Figure 5 montre que le combusteur 11 et le calcinateur 10 interagissent ensemble via le solide caloporteur 4, et sont situés entre l'équipement de préchauffage du cru 9 et le four de clinkérisation 12. Le dioxyde de carbone 3 produit dans le calcinateur 10 suit un circuit qui évite le four de clinkérisation 12 afin de ne pas mélanger le dioxyde de carbone 3, que l'on souhaite traiter à part, avec les fumées 7 du four de clinkérisation 12. Cela permet d'éviter une étape compliquée et coûteuse de séparation du dioxyde de carbone 3 et des autres gaz compris dans les fumées 7 du four de clinkérisation 12. Si l'on suit le procédé complet illustré par la Figure 5, le cru 1 passe tout d'abord dans un broyeur 8. Il passe ensuite dans le préchauffeur 9 du cru 1. Il passe ensuite dans le calcinateur 10 pour en ressortir sous forme de cru calciné 2. Ce cru calciné 2 passe ensuite dans un four de clinkérisation 12 pour en ressortir sous forme de clinker 14. Ce clinker 14 passe enfin dans un refroidisseur de clinker/préchauffeur d'air 13. L'air 6 passe par le refroidisseur de clinker/préchauffeur d'air 13 avant d'être redirigé vers le four de clinkérisation 12 et le combusteur 11. Un combustible 5 est utilisé pour alimenter le four de clinkérisation 12 et le combusteur 11. Les fumées 7 issues du four de clinkérisation 12 ou du combusteur 11 sont évacuées en passant par le préchauffeur du cru 9 et le broyeur 8.

Claims (10)

  1. REVENDICATIONS1. Procédé de décarbonatation de particules de cru, destinées à un four de clinkérisation en cimenterie, et ayant une granulométrie telle que le refus au tamis à 200 pm est inférieur à 2 % en masse et le refus au tamis à 90 pm est inférieur à 20 % en masse, comprenant les étapes suivantes, réalisées simultanément : a) décarbonatation des particules du cru par mise en circulation en flux ascendant de ces particules du cru sous l'action d'un flux d'un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone, dans un échangeur thermique à lit fluidisé dans lequel circule un solide caloporteur comprenant des particules ayant un diamètre moyen de 500 à 1500 pm, le solide caloporteur circulant à contre-courant par rapport au gaz porteur ; b) récupération d'un flux de dioxyde de carbone comprenant du dioxyde de carbone produit lors de la décarbonatation de l'étape a) ; c) utilisation d'une première partie du flux de dioxyde de carbone obtenu à l'étape b), après refroidissement, pour fournir le gaz porteur ; d) séparation d'une deuxième partie du flux de dioxyde de carbone obtenu à l'étape b) ; et e) récupération et réchauffage du solide caloporteur, avant recirculation dans l'étape a).
  2. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le solide caloporteur comprend des particules de clinker, d'alumine ou de silice.
  3. 3. Procédé selon la revendication 1 ou la revendication 2, caractérisé en ce que la première partie du flux de l'étape c) comprend environ 10 % en volume du flux total de l'étape b), et la deuxième partie du flux de l'étape d) comprend environ 90 % en volume du flux total de l'étape b).
  4. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que la température moyenne de l'échangeur thermique est de 980 à 1100°C et la pression moyenne de l'échangeur thermique est de 95 à 100 kPa.
  5. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le temps de résidence des particules du cru dans l'échangeur thermique pour l'étape de décarbonatation a) est inférieure à environ 3,5 secondes.
  6. 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que le refroidissement du dioxyde de carbone de l'étape c) est réalisé dans un système d'échangeurs cyclones pour préchauffer le cru.
  7. 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que le réchauffage du solide caloporteur de l'étape e) est réalisé dans un réacteur à lit fluidisé dense ou un réacteur à lit transporté.
  8. 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce que les particules du cru sont préalablement chauffées à une température de 600 à 700°C avant l'étape a) de décarbonatation.
  9. 9. Equipement de décarbonatation, comprenant : un échangeur thermique à lit fluidisé à contre-courant comprenant : en partie inférieure de l'échangeur : - un moyen d'approvisionnement de particules de cru à décarbonater ; - un moyen d'évacuation d'un solide caloporteur comprenant des particules ayant une taille moyenne de 500 à 1500 pm ; - un moyen d'approvisionnement d'un gaz porteur comprenant du dioxyde de carbone ; en partie supérieure de l'échangeur : - un moyen d'évacuation des particules du cru décarbonatées ; - un moyen d'approvisionnement du solide caloporteur ; - un moyen d'évacuation d'un flux de dioxyde de carbone comprenant du dioxyde de carbone produit lors de la décarbonatation ; un moyen de chauffage du solide caloporteur relié au moyen d'évacuation du solide caloporteur et au moyen d'approvisionnement du solide caloporteur ; un moyen de refroidissement du dioxyde de carbone relié au moyen d'évacuation du flux de dioxyde de carbone et au moyen d'approvisionnement 30 du gaz porteur ; et un moyen de séparation de dioxyde de carbone relié au moyen d'évacuation du flux de dioxyde de carbone.
  10. 10. Equipement selon la revendication 9, caractérisé en ce que l'échangeur thermique 35 comprend un rétrécissement de sa section et/ou une chicane. 2511 Installation de cimenterie, comprenant l'équipement selon la revendication 9 ou la revendication 10, le moyen d'évacuation du cru décarbonaté de l'équipement étant relié au moyen d'approvisionnement des matières premières d'un four de clinkérisation.5
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