[go: up one dir, main page]

FR2806412A1 - Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone - Google Patents

Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone Download PDF

Info

Publication number
FR2806412A1
FR2806412A1 FR0003340A FR0003340A FR2806412A1 FR 2806412 A1 FR2806412 A1 FR 2806412A1 FR 0003340 A FR0003340 A FR 0003340A FR 0003340 A FR0003340 A FR 0003340A FR 2806412 A1 FR2806412 A1 FR 2806412A1
Authority
FR
France
Prior art keywords
vinylpyrrolidone
water
copolymerization
amount
acrylates
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
FR0003340A
Other languages
English (en)
Other versions
FR2806412B1 (fr
Inventor
Patrick Gateau
Annie Barbey
Jean Paul Gamet
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
IFP Energies Nouvelles IFPEN
Original Assignee
IFP Energies Nouvelles IFPEN
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by IFP Energies Nouvelles IFPEN filed Critical IFP Energies Nouvelles IFPEN
Priority to FR0003340A priority Critical patent/FR2806412B1/fr
Priority to PCT/FR2001/000529 priority patent/WO2001068730A1/fr
Priority to AU35752/01A priority patent/AU3575201A/en
Publication of FR2806412A1 publication Critical patent/FR2806412A1/fr
Application granted granted Critical
Publication of FR2806412B1 publication Critical patent/FR2806412B1/fr
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/10Esters
    • C08F220/12Esters of monohydric alcohols or phenols

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Abstract

Pour l'obtention de copolymères insolubles dans l'eau à partir d'acrylates et/ ou de méthacrylates d'alkyles et de N-vinylpyrrolidone par copolymérisation radicalaire en milieu organique avec un taux résiduel de N-vinylpyrrolidone réduit, on procède à l'ajout d'une faible quantité d'eau et d'une petite quantité supplémentaire d'amorceur radicalaire en fin de copolymérisation. Ce mode opératoire permet d'obtenir une conversion totale de la N-vinylpyrrolidone et donc d'obtenir des copolymères compatibles avec une distribution immédiate sans aucune purification.

Description

PROCÉDÉ DE COPOLYMÉRISATION D'ACRYLATES
ET/OU DE MÉTHACRYLATES ET DE N-VINYLPYRROLIDONE
Domaine de l'invention On décrit un procédé de copolymérisation en milieu organique d'acrylates et/ou de méthacrylates d'alkyles et de Nvinylpyrrolidone permettant d'obtenir des produits directement utilisables et ne présentant pas de danger toxicologique particulier. Technique antérieure Dans de nombreuses applications pétrolières, I'utilisation d'additifs issus de la copolymérisation d'acrylates et/ou de méthacrylates d'alkyles permet d'améliorer les propriétés des produits. On peut citer les abaisseurs de point
d'écoulement des huiles, des gazoles ou des pétroles bruts paraffiniques.
L'incorporation dans ces polymères de composés polaires permet d'en améliorer
les propriétés dispersantes. C'est ainsi que par exemple le brevet US-A-
2 839 512 décrit des additifs issus de la copolymérisation d'esters acryliques
d'alcools à longue chaîne avec des monomères de type vinylpyridine.
Malheureusement, la toxicité de la vinylpyridine est un frein à la fabrication de tels produits. D'autres monomères dispersants peuvent être envisagés parmi lesquels on
peut citer les vinyl-lactames et plus particulièrement la Nvinylpyrrolidone (NVP).
Les copolymérisations de ces monomères avec des acrylates et/ou des méthacrylates d'alkyles sont souvent effectuées dans l'eau en émulsion ou en micro-émulsion avec des applications orientées polymères hydrosolubles. Dans le cas o ces produits sont destinés à être utilisés comme additifs pétroliers, que ce soit dans les applications lubrifiants, carburants ou encore dans les effluents pétroliers, les produits doivent être liposolubles et sont par conséquent synthétisés dans un milieu organique homogène. Ces polymérisations sont le plus souvent radicalaires et effectuées dans des solvants organiques non polaires tels que le toluène, le xylène ou des coupes aromatiques à haut point
d'ébullition.
Dans ces conditions, la copolymérisation d'acrylates et/ou de méthacry-
lates d'alkyles avec de la N-vinylpyrrolidone ne conduit pas à une consommation totale de cette dernière, bien que la réaction soit poursuivie jusqu'à conversion totale (> 90 %) des monomères acryliques, ce du fait de la différence de réactivité entre ces deux types de monomères et de la faible vitesse d'homopolymérisation de la N- vinylpyrrolidone dans ces milieux. Il convient de noter que ceci n'est pas le cas de la vinylpyridine, dont le rapport de réactivité est comparable à celui des monomères acryliques.
La présence de N-vinylpyrrolidone monomère dans les produits cités ci-
dessus peut être pénalisante du fait de la toxicité de ce monomère qui oblige à
une purification du produit fini. En effet, si les polymères à base de Nvinylpyrroli-
done ne présentent aucun caractère toxique, le monomère est considéré comme
cancérogène. La valeur moyenne d'exposition à ce produit est de 0,1 ppm.
Objet de l'invention La présente invention décrit un procédé d'obtention de copolymères insolubles dans l'eau à partir d'acrylates et/ou de méthacrylates d'alkyle et de N-vinylpyrrolidone, par copolymérisation radicalaire en milieu organique dans lequel le taux résiduel de monomère azoté (la N-vinylpyrrolidone) est compatible
avec une distribution immédiate du produit sans aucune purification.
En effet, il a été trouvé de manière inattendue que l'ajout en fin de copoly-
mérisation d'une faible quantité d'eau et d'une petite quantité supplémentaire d'amorceur radicalaire permettait d'obtenir une conversion totale de la N-vinylpyrrolidone. Par ailleurs, on a observé que, dans ces conditions, la poursuite de la polymérisation ne conduisait pas à une homopolymérisation du monomère dans la phase aqueuse, ce qui se traduirait par la présence d'insoluble dans le produit fini, la polyvinylpyrrolidone n'étant pas soluble dans
les solvants aromatiques, tels que par exemple ceux cités plus haut.
La polymérisation du mélange de monomères est effectuée de manière
conventionnelle dans des conditions bien connues de l'homme du métier.
Ainsi, la polymérisation radicalaire du mélange de monomères est effectuée en milieu organique, de préférence aromatique. L'amorceur radicalaire est un générateur de radicaux libres choisi parmi les peroxydes organiques, les
peracides organiques ou les azoiïques. Il peut être ajouté au début de poly-
mérisation ou en continu. Il est utilisé en général à une concentration de 0,1 à
1 % en masse par rapport à l'ensemble des monomères.
La température de polymérisation est choisie de manière à obtenir une vitesse de décomposition suffisante de l'amorceur. Typiquement, une température
correspondant à un temps de demi-vie d'une heure sera préférée.
La quantité d'eau ajoutée est en général de 1 à 10 % en masse de la masse réactionnelle, de préférence d'environ 5 % de celle-ci. La quantité supplémentaire d'amorceur radicalaire est en général d'environ 5 à 15 % de la
quantité initiale, de préférence d'environ 10 %.
La réaction est poursuivie jusqu'à conversion totale de la N-vinylpyrroli-
done et des monomères acryliques. L'eau est ensuite éliminée par distillation pour conduire à une solution organique de copolymère directement utilisable, qui
contient en général moins de 200 ppm de N-vinylpyrrolidone non polymérisée.
Les exemples suivants illustrent l'invention mais ne doivent en aucune manière être considérés comme limitatifs. L'Exemple 2 est donné à titre de comparaison.
EXEMPLE 1
Dans un réacteur de 1 litre, on introduit 387,2 g d'un mélange d'acrylates de n-alkyles de C18 à C22 (Norsocryl )18-22) et 52,8 g de Nvinylpyrrolidone dans 360 g d'une coupe pétrolière de points d'ébullition centrés sur 190 C La température du réacteur est portée à 40 C sous vide avec barbotage d'azote et
maintien 30 minutes, puis à 115 C avec maintien du barbotage d'azote. On addi-
tionne ensuite, en continu sur 1 heure 30 minutes, 3 g de perbenzoate de tertio-
butyle. La température est maintenue après l'ajout pendant 3 heures. Un prélè-
vement de 10 g environ de la solution réactionnelle (noté Ex 1P0) est effectué pour dosage de la N-vinylpyrrolidone présente. On introduit alors 40 g d'eau et 0,3 g de perbenzoate de tertiobutyle. Le chauffage est maintenu pendant 4 heures supplémentaires avec un reflux total de l'eau. Des prélèvements sont effectués régulièrement toutes les heures pour dosage de la N-vinylpyrrolidone présente. Ces prélèvements sont notés Ex1 P1 à Ex1 P4. L'eau est ensuite éliminée par distillation, puis par entraînement à l'azote. On obtient une solution
limpide de copolymère.
EXEMPLE 2 (comparatif) La procédure de l'exemple 1 est reproduite à ceci près qu'il n'est pas ajouté d'eau au mélange réactionnel. Comme dans l'exemple précédent, différents prélèvements sont effectués pour dosage de la N-vinylpyrrolidone
présente. Ils sont notés Ex2PO à Ex2P4.
EXEMPLE 3: Dosage de la N-vinylpyrrolidone La concentration en Nvinylpyrrolidone dans les différents prélèvements est évaluée par dosage spectrophotométrique UV à la longueur d'onde de 233,7 nm dans une cuve dont le trajet optique est de 1 cm. Un étalonnage préalable est effectué à différentes concentrations de NVP dans l'eau. Les
valeurs d'absorption pour ces concentrations sont données dans le Tableau 1.
TABLEAU 1
Concentration NVP Absorption (g/l)
!10-4 0,01153
-3 0,1401
10-3 0,7235
-2 1,4060
2 10-2 2,777
A partir de la droite d'étalonnage déduite de ces valeurs, on détermine le
coefficient d'étalonnage, qui est de 139,46.
Une quantité connue d'environ 0,5 g de solution réactionnelle est agitée minutes avec 50 cm3 d'eau. Après filtration sur papier, on la dilue à 250 cm3 et on mesure son absorption à 233,7 nm. On en déduit la concentration en NVP de la solution réactionnelle par l'équation suivante: %masseNVP = Absorption x 250 x 100 CoeffEtalon x 1000 x MassePE
o Masse PE représente la masse du prélèvement.
Les dosages effectués sur les différents prélèvements des Exemples 1 et 2
sont reportés dans le Tableau 2.
TABLEAU 2
Prélèvement Concentration NVP (% masse) Ex1 PO 0,5616 Exl P1 0,1170 Exl P2 0,0573 Ex1 P3 0,0189 Exl P4 0,0198 Ex2P0 0,5402 Ex2P1 0,5020 Ex2P2 0, 4860 Ex2P3 0,4796 Ex2P4 0,4730 Ces résultats montrent que le procédé suivant l'invention permet d'obtenir des produits dont la concentration résiduelle en N-vinylpyrrolidone est inférieure à 0,02 %, alors que les techniques de copolymérisation antérieures ne permettent pas de réduire cette concentration à moins de 0,4 %.

Claims (7)

REVENDICATIONS
1. Procédé d'obtention de copolymères insolubles dans l'eau à partir d'acrylates et/ou de méthacrylates d'alkyles et de N-vinylpyrrolidone par copolymérisation radicalaire en milieu organique, caractérisé en ce que, en fin de copolymérisation, on ajoute une faible quantité d'eau et une
petite quantité supplémentaire d'amorceur radicalaire.
2. Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que la quantité d'eau
ajoutée est de 1 à 10 % en masse de la masse réactionnelle.
3. Procédé selon la revendication 2 caractérisé en ce que la quantité d'eau
ajoutée est d'environ 5 % de la masse réactionnelle.
4. Procédé selon l'une des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que la
quantité supplémentaire d'amorceur radicalaire est d'environ 5 à 15 % de
la quantité initiale.
5. Procédé selon la revendication 4 caractérisé en ce que la quantité supplémentaire d'amorceur radicalaire est d'environ 10 % de la quantité initiale.
6. Procédé selon l'une des revendications 1 à 5 caractérisé en ce que l'eau
est ensuite éliminée par distillation.
7. Copolymère d'au moins un acrylate et/ou un méthacrylate d'alkyle et de N-vinylpyrrolidone insoluble dans l'eau, caractérisé en ce qu'il est obtenu
par un procédé selon l'une des revendications 1 à 6 sous la forme d'une
solution organique contenant moins de 200 ppm de N-vinylpyrrolidone
non polymérisée.
FR0003340A 2000-03-14 2000-03-14 Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone Expired - Fee Related FR2806412B1 (fr)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR0003340A FR2806412B1 (fr) 2000-03-14 2000-03-14 Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone
PCT/FR2001/000529 WO2001068730A1 (fr) 2000-03-14 2001-02-23 Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone
AU35752/01A AU3575201A (en) 2000-03-14 2001-02-23 Method for copolymerising acrylates and/or methacrylates and n-vinylpyrrolidone

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR0003340A FR2806412B1 (fr) 2000-03-14 2000-03-14 Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone

Publications (2)

Publication Number Publication Date
FR2806412A1 true FR2806412A1 (fr) 2001-09-21
FR2806412B1 FR2806412B1 (fr) 2002-05-03

Family

ID=8848133

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FR0003340A Expired - Fee Related FR2806412B1 (fr) 2000-03-14 2000-03-14 Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone

Country Status (3)

Country Link
AU (1) AU3575201A (fr)
FR (1) FR2806412B1 (fr)
WO (1) WO2001068730A1 (fr)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP4081563B1 (fr) * 2019-12-25 2024-10-09 Dow Global Technologies LLC Polymère en émulsion à phases multiples et son procédé de préparation

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1995019378A1 (fr) * 1994-01-14 1995-07-20 Isp Investments Inc. Diluant reactif destine au durcissement par rayonnement de polymeres filmogenes

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1995019378A1 (fr) * 1994-01-14 1995-07-20 Isp Investments Inc. Diluant reactif destine au durcissement par rayonnement de polymeres filmogenes

Also Published As

Publication number Publication date
AU3575201A (en) 2001-09-24
FR2806412B1 (fr) 2002-05-03
WO2001068730A1 (fr) 2001-09-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2209067C (fr) Procede de polymerisation ou copolymerisation radicalaire controlee de monomeres (meth)acryliques, vinyliques, vinylideniques et dieniques et (co)polymeres obtenus
CA2886287C (fr) Procede de polymerisation de l'acide (meth)acrylique en solution, solutions de polymeres obtenues et leurs utilisations
CH663026A5 (fr) Procede pour la preparation d'acide polymaleique ou de copolymeres de celui-ci.
EP0068955B1 (fr) Nouvelles dispersions stables, eau dans huile, de polymères cationiques hydrosolubles à base d'acrylate de diméthylaminoéthyle salifié ou quaternisé, leur procédé de fabrication et leur application comme floculants
WO2012045944A1 (fr) Polymérisation radicalaire contrôlée de n-vinyl lactames en milieu aqueux
EP0058104B1 (fr) Nouvelles associations des bases résultant de la combinaison d'un alkyl ou aryl lithien avec un amidure ou hydrure alcalin - procédé de polymérisation les utilisant et produit obtenu
CA2215572C (fr) Nouvelles compositions de resines (meth)acryliques pour peintures marines antisalissures, et compositions de peintures correspondantes
CA2387038C (fr) Emulsion de polymeres eau-dans-huile et son procede de fabrication
FR2806412A1 (fr) Procede de copolymerisation d'acrylates et/ou de methacrylates et de n-vinylpyrrolidone
EP0153209A2 (fr) Nouveaux polymères de type polymétracrylate, utilisation de ces nouveaux polymères de type polymétracrylate comme additifs polyfonctionnels d'huiles lubrifiantes et procédé de préparation de tels polymères de type polymétracrylate
CA1335226C (fr) Composes polymeriques utilisables notamment comme additifs aux lubrifiants et compositions renfermant lesdits composes
EP1910446B1 (fr) Particules nanocomposites electriquement conductrices possedant un coeur de polyacrylate d'alkyle et une ecorce de polyaniline
FR2564847A1 (fr) Copolymere de fluoromethacrylate avec du styrene ou son derive et procede de preparation
EP1013677A1 (fr) Procédé pour la préparation d'une composition catalytique pour la polymérisation des alpha-oléfines, composition catalytique obtenue et procédé de polymérisation utilisant une telle composition catalytique
WO2001068731A1 (fr) Copolymeres acryliques comme additifs pour l'inhibition du depot de paraffines dans les huiles brutes et compositions les contenant
EP0214351A1 (fr) Composés organophosphorés, un procédé pour leur préparation et compositions polymères ignifigées au moyen desdits composés
FR2579981A1 (fr)
CA2612886C (fr) Nouvelle combinaison catalytique sans aluminium pour la polymerisation des alpha-olefines et procede de polymerisation mettant en oeuvre ladite combinaison
EP1312628A1 (fr) Polymère fonctionnel réticulable permettant la fabrication de matériaux conducteurs de la lumière
EP0021959A1 (fr) Composition polymérisable à base d'un ester-alcool éthylénique soluble dans l'eau, et son application
EP0591025A1 (fr) Procédé de préparation de copolymères glutarimides et composés intermédiaires utiles
FR3158511A1 (fr) Composition polyitaconique
FR3133613A1 (fr) Procédé de polymérisation par voie radicalaire de thionolactides
WO2003085014A1 (fr) Melanges hydrocarbones comprenant des hydrocarbures aromatiques polycycliques modifies
EP0685501A1 (fr) Copolymère polyoléfinique greffé

Legal Events

Date Code Title Description
CD Change of name or company name
PLFP Fee payment

Year of fee payment: 16

ST Notification of lapse

Effective date: 20161130