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FR2639251A1 - Process for producing an atmosphere for heat treatment by air separation using adsorption and drying - Google Patents

Process for producing an atmosphere for heat treatment by air separation using adsorption and drying Download PDF

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Publication number
FR2639251A1
FR2639251A1 FR8815322A FR8815322A FR2639251A1 FR 2639251 A1 FR2639251 A1 FR 2639251A1 FR 8815322 A FR8815322 A FR 8815322A FR 8815322 A FR8815322 A FR 8815322A FR 2639251 A1 FR2639251 A1 FR 2639251A1
Authority
FR
France
Prior art keywords
water vapor
content
hydrogen
nitrogen
vpm
Prior art date
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Pending
Application number
FR8815322A
Other languages
French (fr)
Inventor
Eric Duchateau
Philippe Queille
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Air Liquide SA
Original Assignee
Air Liquide SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Air Liquide SA filed Critical Air Liquide SA
Priority to FR8815322A priority Critical patent/FR2639251A1/en
Publication of FR2639251A1 publication Critical patent/FR2639251A1/en
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    • C21D1/74Methods of treatment in inert gas, controlled atmosphere, vacuum or pulverulent material
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Abstract

Process for producing an atmosphere for the heat treatment of metals, formed by introducing a gaseous stream of nitrogen, according to which there is first of all formed, by separating air using selective adsorption, a crude gaseous stream of nitrogen with a residual oxygen content, to which a flow of hydrogen is added which is at least sufficient to remove most of the residual oxygen by catalytic reaction forming water vapour, and the water vapour is extracted, characterised by the combined use of the following measures: a) the gaseous stream of nitrogen has a residual oxygen content of between 0.1 % and 1 %; b) the catalytic reaction forming water vapour is free from any external heat input; c) the residual oxygen content is lower than 30 vpm, with establishment of a water vapour content between 0.2 % and 2 % relative to the nitrogen flow rate; d) the substantial extraction of the water vapour is performed exclusively by exchange with a cold fluid with a final stage of exchange with a refrigerant unit; e) the substantial extraction of the water vapour according to d is conducted so that the residual water vapour content is between 2000 vpm and 350 vpm relative to the total flow rate. Exclusive application to the annealing, or welding, or heating before quenching of carbon steels or of low-alloy steel, to the sintering of ferrous metals and to the welding of aluminium.

Description

DESCRIPTION
La présente invention concerne un procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique de métaux formée par apport d'un courant gazeux d'azote avec le cas échéant un ou plusieurs des constituants suivants : hydrogène, méthanol, hydrocarbure.
DESCRIPTION
The present invention relates to a process for producing a heat treatment atmosphere for metals formed by adding a nitrogen gas stream with, where appropriate, one or more of the following constituents: hydrogen, methanol, hydrocarbon.

La composition de telles atmosphères de traitement thermique doit être substantiellement exempte d'oxygène et n'admet généralement la présence de vapeur d'eau qu'en des teneurs relativement faibles, d'ailleurs définies d'une application l'autre. C'est la raison pour laquelle, dans la très grande majorité des applications de ce type, on part d'azote très pur produit par distillation cryogénique de l'air, dont la teneur résiduelle en oxygène ne dépasse pas 10 v.p.m. (10 volumes par million).Cet azote dit cryogénique présente souvent un codt élevé de production, et de ce fait, dans cette technique de traitement thermique comme dans celles mettant en oeuvre de l'azote ou de l'oxygène, on s'est intéressé a d'autres sources industrielles, notamment la séparation de l'air par adsorption ou permeation sélectives. Mais, dans ces cas, pour obtenir des colts de production d'azote qui soient attractifs par rapport a l'azote cryogénique, on est amené privilégier le rendement au détriment de la pureté, en sorte que l'azote compétitif en adsorption ou perméation contient usuellement une teneur résiduelle de 0,5 O å 3 t d'oxygène en volume. The composition of such heat treatment atmospheres must be substantially free of oxygen and generally admits the presence of water vapor only in relatively low contents, moreover defined from one application to another. This is the reason why, in the vast majority of applications of this type, one starts from very pure nitrogen produced by cryogenic distillation of the air, the residual oxygen content of which does not exceed 10 v.p.m. (10 volumes per million). This so-called cryogenic nitrogen often has a high production codt, and therefore, in this heat treatment technique as in those using nitrogen or oxygen, we have interested in other industrial sources, in particular the separation of air by selective adsorption or permeation. However, in these cases, in order to obtain nitrogen production costs which are attractive compared to cryogenic nitrogen, it is necessary to favor the yield at the expense of the purity, so that the nitrogen which is competitive in adsorption or permeation contains usually a residual content of 0.5 O to 3 t of oxygen by volume.

Cette relative impureté rend cependant très difficile l'utilisation de ce type d'azote pour produire une atmosphire de traitement thermique compatible avec de bons résultats. En pratique, on a proposé l'azote selon le procédé d'adsorption sélective uniquement pour la production d'atmosphère partir d'un mélange d'azote et de méthanol, tel que cela est décrit dans l'article "Heat Treating Processes with
Nitrogen and Methanol based atmospheres - M. KOSTELITZ and al - "J. Heat
Treating". Volume 2 Number 1-35, et dans les brevets français N079.05599, 82.09328, 85.12380 et 85.12379 au nom de la Demanderesse.
This relative impurity however makes it very difficult to use this type of nitrogen to produce a heat treatment atmosphere compatible with good results. In practice, nitrogen has been proposed according to the selective adsorption process only for the production of atmosphere from a mixture of nitrogen and methanol, as described in the article "Heat Treating Processes with
Nitrogen and Methanol based atmospheres - M. KOSTELITZ and al - "J. Heat
Treating ". Volume 2 Number 1-35, and in French patents N079.05599, 82.09328, 85.12380 and 85.12379 in the name of the Applicant.

Bien que ce type d'atmosphère réalisée partir d'azote relativement impur et de méthanol soit destiné habituellement au chauffage avant trempe, A la carbonitruration et & la césentation d'acier, c'est surtout en cémentation que l'utilisation d'azote de la technique d'adsorption ou de permeation a reçu une utilisation industrielle, et cela du fait de la température élevée qu'elle exige de l'ordre de 9000C, température qui favorise la réaction de l'oxygène résiduel véhiculé par l'azote avec les espèces chimiques de type hydrocarbure ajoutées en addition dans l'atmosphère de base. Although this type of atmosphere produced from relatively impure nitrogen and methanol is usually intended for heating before quenching, carbonitriding and steel presentation, it is especially in case hardening that the use of nitrogen the adsorption or permeation technique has received industrial use, and this because of the high temperature which it requires of the order of 9000C, a temperature which promotes the reaction of the residual oxygen conveyed by the nitrogen with the chemical species of hydrocarbon type added in addition to the basic atmosphere.

D'autre part, il existe des systèmes de production d'azote de haute pureté autres que par voie cryogénique. Ces systèmes relativement complexes ont pour point de départ un générateur d'azote impur du type rappelé ci-dessus auquel est adjoint un ensemble connu sous l'appellation
DEOXO qui permet d'atteindre une pureté similaire à celle de l'azote cryogénique, c'est- & dire une teneur résiduelle en oxygène inférieure à 10 vpm.
On the other hand, there are high purity nitrogen production systems other than cryogenic. These relatively complex systems have as their starting point an impure nitrogen generator of the type recalled above to which is added an assembly known under the name
DEOXO which achieves a purity similar to that of cryogenic nitrogen, that is to say a residual oxygen content of less than 10 vpm.

Ces systèmes ne sont pas répandus car cet azote de haute pureté conduit alors à un cout de production voisin de l'azote cryogénique, alors que les installations de production par adsorption ou perméation ne présentent pas les avantages de souplesse et de simplicité des installations de production d'azote cryogénique. These systems are not widespread because this high-purity nitrogen then leads to a production cost close to cryogenic nitrogen, while production plants by adsorption or permeation do not have the flexibility and simplicity of production facilities. of cryogenic nitrogen.

Ayant constaté cette situation, la Demanderesse est arrivée cependant à cette conclusion qu'on pouvait, par une série d'optimisations de production adapter l'azote industriel d'adsorption à un nombre d'applications de traitements thermiques sélectionnées de façon stricte et limitative en partant du procédé d'élaboration selon lequel on forme d'abord par séparation d'air par adsorption sélective un courant gazeux brut d'azote à teneur résiduelle en oxygène, auquel on adjoint un debit d'hydrogène au moins suffisant pour éliminer par réaction catalytique de formation de vapeur d'eau l'essentiel de l'oxygène résiduel et on procède ensuite une extraction substantielle de la vapeur d'eau ainsi formée, l'invention se caractérise par les conditions opératoires suivantes
a) la séparation de l'air par adsorption sélective est conduite de façon a ce que le courant gazeux d'azote ait une teneur résiduelle en oxygène comprise entre 0,1 2 et l 8
b) la réaction catalytique de formation de vapeur d'eau est assurée exclusivement avec des catalyseurs dont la mise en oeuvre est exempte d'apport thermique extérieur ;
c) la réaction catalytique de formation de vapeur d'eau est conduite de façon que la teneur résiduelle en oxygène soit inférieure 30 vpm, avec établissement d'une teneur en vapeur d'eau entre 0,2 t et 2 % rapporte au débit d'azote ;;
d) l'extraction substantielle de la vapeur d'eau s'effectue par échange avec un fluide froid avec une phase terminale d'échange avec un groupe frigorifique ou a membrane extractrîce
e) l'extraction substantielle de la vapeur d'eau selon (d) est menée de façon que la teneur résiduelle en vapeur d'eau soit comprise entre 2000 vpm et 350 vpm ;;
Le tout adapté à l'une ou l'autre des applications suivantes
f1) l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit excédentaire tel que le courant après réaction catalytique ait une teneur en hydrogène comprise entre 2 % et 30 %, rapportes au débit total et on pousse l'extraction de la vapeur d'eau de façon que sa teneur résiduelle soit inférieure à 1100 vpm rapporté au débit total, et l'on utilise le courant gazeux ainsi formé a l'élaboration d'une atmosphère de recuit ou de brasage d'acier au carbone ou d'aciers faiblement allies ;;
f2) l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un debit tel qu'après réaction catalytique, la teneur en hydrogène soit 5 z rapportés au débit total et on pousse l'extraction de la vapeur d'eau de façon que sa teneur résiduelle soit inférieure à 1250 vpm rapportés au débit total et l'on adjoint un courant d'un hydrocarbure de façon à avoir après cracking de l'hydrocarbure moins de 2 % de méthane résiduel dans la dite atmosphère dans le four, pour la formation d'une atmosphère de chauffage avant trempe, ou de recuit d'aciers au carbone ou faiblement alliés ;;
f3) l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit minimal juste suffisant pour éliminer par réaction catalytique de formation de vapeur d'eau l'essentiel de l'oxygène résiduel et l'on adjoint du méthanol å une teneur de 5 % à 30 % de façon à obtenir entre 1,5 et 10 8 de monoxide de carbone et entre 3 et 20 8 d'hydrogène dans l'atmosphère du four pour le recuit, ou de brasage d'aciers au carbone faiblement ou alliés.
Having noted this situation, the Applicant nevertheless came to the conclusion that it was possible, by a series of production optimizations, to adapt the industrial nitrogen adsorption to a number of heat treatment applications selected in a strict and limiting manner. starting from the production process according to which a crude nitrogen gas stream with residual oxygen content is first formed by air separation by selective adsorption, to which is added a hydrogen flow rate at least sufficient to eliminate by catalytic reaction for the formation of water vapor most of the residual oxygen and a substantial extraction of the water vapor thus formed is then carried out, the invention is characterized by the following operating conditions
a) the separation of the air by selective adsorption is carried out in such a way that the nitrogen gas stream has a residual oxygen content of between 0.1 2 and l 8
b) the catalytic reaction for the formation of water vapor is carried out exclusively with catalysts, the implementation of which is free of external heat input;
c) the catalytic reaction for the formation of water vapor is carried out so that the residual oxygen content is less than 30 vpm, with establishment of a water vapor content between 0.2 t and 2% relative to the flow rate d 'nitrogen ;;
d) the substantial extraction of water vapor is carried out by exchange with a cold fluid with a terminal exchange phase with a refrigeration unit or with an extract membrane
e) the substantial extraction of water vapor according to (d) is carried out so that the residual water vapor content is between 2000 vpm and 350 vpm;
All suitable for any of the following applications
f1) the addition of hydrogen is carried out with an excess flow such that the current after catalytic reaction has a hydrogen content of between 2% and 30%, relative to the total flow and the extraction of steam is pushed water so that its residual content is less than 1100 vpm relative to the total flow rate, and the gas stream thus formed is used to develop an annealing or brazing atmosphere of carbon steel or weak steels allies ;;
f2) the addition of hydrogen is carried out with a flow rate such that after catalytic reaction, the hydrogen content is 5 z related to the total flow rate and the extraction of the water vapor is pushed so that its residual content or less than 1250 vpm relative to the total flow rate and a stream of a hydrocarbon is added so as to have, after cracking the hydrocarbon, less than 2% of residual methane in the said atmosphere in the furnace, for the formation of a heating atmosphere before quenching, or annealing of carbon or low alloy steels;
f3) the addition of hydrogen is carried out with a minimum flow rate just sufficient to remove most of the residual oxygen by catalytic reaction of formation of water vapor and methanol is added at a content of 5% at 30% so as to obtain between 1.5 and 10 8 of carbon monoxide and between 3 and 20 8 of hydrogen in the atmosphere of the furnace for annealing, or of brazing of low or alloyed carbon steels.

f4) l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit minimal juste suffisant pour assurer la transformation de l'oxygène en vapeur d'eau, l'on pousse l'extraction de vapeur d'eau pour limiter sa teneur entre 700 vpm et 350 vpm rapportés au débit total et l'on utilise le courant gazeux ainsi produit pour le brasage de l'aluminium. f4) the addition of hydrogen is carried out with a minimum flow rate just sufficient to ensure the transformation of oxygen into water vapor, the extraction of water vapor is pushed to limit its content between 700 vpm and 350 vpm related to the total flow rate and the gas current thus produced is used for brazing the aluminum.

f5) l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit tel pour disposer après réaction catalytique d'une teneur en hydrogène comprise entre 5 % et 20 * rapportés au débit total et l'on pousse l'extraction de la vapeur d'eau pour que sa teneur soit inférieure 1000 vpm rapportés au débit total, et l'on utilise le courant gazeux ainsi produit pour le frittage de métaux ferreux. f5) the addition of hydrogen is carried out with a flow rate such as to have, after the catalytic reaction, a hydrogen content of between 5% and 20 * relative to the total flow rate and the extraction of steam is pushed water so that its content is less than 1000 vpm related to the total flow rate, and the gas stream thus produced is used for sintering ferrous metals.

Le compromis complexe qui est rappelé ci-dessus résulte d'une prise en compte de plusieurs facteurs. Ainsi, si la teneur en oxygène de l'adsorbeur générateur d'azote brut est limité & à a, c'est parce que, dans les applications envisagées, la présence d'eau, résultant de l'impureté initiale oxygène est formellement prohibée et que son élimination va engager la mise en oeuvre de moyens énergétiques dont le coût doit rester strictement limité.Il apparait qu'il est alors préférable d'accroitre la qualité de l'azote brut au détriment de son débit de production pour éviter une consommation trop importante en hydrogène, alors que la mise en oeuvre de moyens extracteurs d'eau stritement limités à l'échange avec un fluide froid qui peut être dans la phase finale un groupe frigorifique, ne se révèle comme rentable que si le débit de vapeur d'eau à extraire ne dépasse pas 2 * du débit d'azote. The complex compromise which is recalled above results from taking several factors into account. Thus, if the oxygen content of the crude nitrogen generating adsorber is limited to a, it is because, in the applications envisaged, the presence of water, resulting from the initial oxygen impurity is formally prohibited and that its elimination will involve the implementation of energy resources whose cost must remain strictly limited. It appears that it is then preferable to increase the quality of raw nitrogen at the expense of its production rate to avoid excessive consumption significant in hydrogen, while the use of water extractor means strictly limited to the exchange with a cold fluid which may be in the final phase a refrigeration unit, only proves to be profitable if the vapor flow rate of water to be extracted does not exceed 2 * of the nitrogen flow.

En outre la réaction catalytique de formation de vapeur d'eau doit être conduite avec une relative bonne efficacité, en sorte que la teneur résiduelle en oxygène ne dépasse pas 30 vpm. Il est cependant inutile et seulement très couteux de mettre en oeuvre des réacteurs type "Déoxo" très hautes performances qui délivrent un gaz traité ayant moins de 10 vpm d'oxygène, et moins de 10 vpm d'eau. De tels réacteurs type "Déoxo" catalytiques sont d'exploitation couteuse, car ils nécessitent un apport thermique extérieur non négligeable.C'est pourquoi la présente invention propose d'utiliser les réacteurs catalytiques à autosuffisance énergétique, comme certains sont aéja connus et utilises dans d'autres applications, tels ceux mettant en oeuvre, å titre de catalyseur, du palladium sur support alumine. De tels catalyseurs fonctionnent sans apport thermique extérieur et permettent des performances correctes grace auxquelles on peut, a coup sur, éviter des teneurs résiduelles en oxygène supérieures & 0 vpm. Furthermore, the catalytic reaction for the formation of water vapor must be carried out with relative good efficiency, so that the residual oxygen content does not exceed 30 vpm. It is however unnecessary and only very expensive to use very high performance "Deoxo" type reactors which deliver a treated gas having less than 10 vpm of oxygen, and less than 10 vpm of water. Such catalytic "Deoxo" type reactors are costly to operate, because they require a considerable external thermal contribution. This is why the present invention proposes to use catalytic reactors with energy self-sufficiency, as some are already known and used in other applications, such as those using, as catalyst, palladium on an alumina support. Such catalysts operate without external thermal input and allow correct performance thanks to which one can, without fail, avoid residual oxygen contents greater than 0 vpm.

On va maintenant décrire plus en détails l'invention en examinant d'abord le générateur d'azote. The invention will now be described in more detail by first examining the nitrogen generator.

Ce générateur d'azote est du type classique deux adsorbeurs, incorporant des adsorbants généralement, du type à tamis moléculaires carbonés et mettant des cycles cinétique d'adsorption, l'un des adsorbeurs étant en phase de mise sous pression et l'autre en phase de décompression dont la partie initiale correspond la production d'azote. This nitrogen generator is of the conventional type two adsorbers, incorporating adsorbents generally, of the type with carbon molecular sieves and putting kinetic cycles of adsorption, one of the adsorbers being in pressurization phase and the other in phase decompression, the initial part of which corresponds to nitrogen production.

L'air est comprimé et introduit dans un adsorbeur à une pression de l'ordre de 7 a 9 bars et l'azote soutiré par décompression rapide est donc disponible sous pression. Selon le degré de soutirage, la teneur en oxygène est plus ou moins forte Avec un soutirage de production de 30 , alors que 70 8 est mis à l'air, on obtient de l'azote brut présentant une teneur en oxygène de 3 %. Avec un soutirage limite 15 % de l'air entrant alors que as % est rejeté a l'air on obtient de l'azote brut présentant une teneur en oxygène de 0,5 t. On détermine donc la teneur résiduelle en oxygène entre 0,1 et 1 8 pour un groupe d'adsorbeurs essentiellement par le degré de soutirage producteur, qui caractérise le rendement du système.The air is compressed and introduced into an adsorber at a pressure of the order of 7 to 9 bars and the nitrogen drawn off by rapid decompression is therefore available under pressure. Depending on the degree of withdrawal, the oxygen content is more or less strong With a production withdrawal of 30, while 70 8 is put in the air, crude nitrogen is obtained having an oxygen content of 3%. With a drawdown limiting 15% of the incoming air while as% is rejected to the air, crude nitrogen is obtained having an oxygen content of 0.5 t. The residual oxygen content between 0.1 and 18 is therefore determined for a group of adsorbers essentially by the degree of producer withdrawal, which characterizes the yield of the system.

Avantageusement, on disposera a la sortie ~ du générateur adsorbeurs d'un réservoir-tampon la fois pour tenir compte des phases non productrices et égaliser les légères fluctuations de la teneur résiduelle en oxygène. Advantageously, there will be available at the output of the adsorber generator a buffer tank at a time to take account of the non-productive phases and equalize the slight fluctuations in the residual oxygen content.

De préférence, on dispose également d'un analyseur de la teneur en oxygène de l'azote brut fonctionnant en continu et d'une cuve d'azote liquide pur permettant de garantir la sécurité d'approvisionnement et pour, si nécessaire, amender la qualité de l'azote d'adsorption. Preferably, there is also an analyzer of the oxygen content of raw nitrogen operating continuously and a tank of pure liquid nitrogen to guarantee security of supply and to, if necessary, amend the quality adsorption nitrogen.

La réaction catalytique nécessite l'intervention préalable d'un mélangeur d'azote brut et d'hydrogène, associé avantageusement a une capacité-tampon. Le catalyseur est choisi de façon permettre une réaction immédiate et complète de l'oxygène et cela température ambiante, avec une teneur résiduelle en oxygène inférieure 30 vpm. Le catalyseur qui peut être utilisé est du type alumine avec 0,5 t de palladium qui peut traiter un débit horaire d'environ 5000 10.000 fois le volume de réacteur. Ce type de catalyseur ne nécessite aucun chauffage préalable du gaz et en outre n'implique pas une séquence de démarrage du réacteur avec rejet initial de gaz l'air libre. The catalytic reaction requires the prior intervention of a mixer of crude nitrogen and hydrogen, advantageously associated with a buffer capacity. The catalyst is chosen so as to allow an immediate and complete reaction of the oxygen at room temperature, with a residual oxygen content of less than 30 vpm. The catalyst which can be used is of the alumina type with 0.5 t of palladium which can treat an hourly flow rate of approximately 5000 10,000 times the volume of the reactor. This type of catalyst does not require any prior heating of the gas and furthermore does not involve a sequence of starting the reactor with initial release of gas into the open air.

De préférence, un seul et m#me réacteur catalytique alimente plusieurs fours et alors ce réacteur est alors alimenté en gaz pressurisé, généralement de 5 7 bars. Preferably, one and the same catalytic reactor feeds several ovens and then this reactor is then supplied with pressurized gas, generally from 5 to 7 bars.

L'adjonction d'hydrogène en excès par rapport la stoechiométrie est alors fonction des traitements à réaliser.  The addition of excess hydrogen relative to the stoichiometry is then a function of the treatments to be carried out.

Le groupe de séchage du mélange issu du réacteur catalytique comprend généralement deux appareils pour extraire la vapeur d'eau. Le premier, un refroidisseur air ventilé, abaisse la température du gaz vers 30-350C, le second de type sécheur frigorifique termine le séchage du gaz sous pression +30C environ. Le résultat est un fluide gazeux contenant entre 2000 et 350 vpm de vapeur d'eau, ces teneurs étant fonction de la pression du gaz dans le sécheur frigorifique. The mixture drying unit from the catalytic reactor generally includes two devices for extracting water vapor. The first, a ventilated air cooler, lowers the temperature of the gas to 30-350C, the second of the refrigeration dryer type completes the drying of the gas under pressure around + 30C. The result is a gaseous fluid containing between 2000 and 350 vpm of water vapor, these contents being a function of the pressure of the gas in the refrigeration dryer.

On examine maintenant les applications concernées par 1 invention.  We now examine the applications concerned by the invention.

Recuits ou brasage d'acier au carbone ou faiblement allié
1 - Ces traitements peuvent être réalisés avec de l'azote cryogénique et de l'hydrogène (2 à 30 %). On réalise par exemple des recuits de bobinés de fil ou de tale 7000C en four cloche avec de l'azote et 5 * d'hydrogène. Dans ce type de traitement, l'utilisateur souhaite ne pas oxyder la surface des pièces pour avoir un bon brasage ou un bel aspect de surface et il souhaite limiter la décarburation.
Annealing or brazing carbon or low alloy steel
1 - These treatments can be carried out with cryogenic nitrogen and hydrogen (2 to 30%). For example, annealed wire wound or 7000C wire coils are annealed in a bell oven with nitrogen and 5 * hydrogen. In this type of treatment, the user wishes not to oxidize the surface of the parts in order to have good brazing or a nice surface appearance and he wishes to limit decarburization.

L'injection d'azote d'adsorption avec une teneur en oxygène supérieure 0,1 % peut causer des problèmes d'oxydation basse température.The injection of adsorption nitrogen with an oxygen content higher than 0.1% can cause problems of low temperature oxidation.

De même il faut avoir souvent un rapport hydrogene/eau supérieur & 10 basse température pour ne pas oxyder, ce qui nécessite des teneurs en vapeur d'eau faibles si l'on ne veut pas utiliser trop d'hydrogène, qui est un gaz cher. Des teneurs faibles en vapeur d'eau sont par ailleurs nécessaires si l'on souhaite limiter la décarburation de l'acier. Ces considérations font que dans ces traitements, l'azote cryogénique peut etre avantageusement remplacé par un gaz de traitement partir d'un générateur a adsorption délivrant de l'azote brut, auquel on ajoute de l'hydrogène, tel que le courant gazeux après réaction catalytique ait une teneur en hydrogène comprise entre 2 et 30 %, rapportée au débit total, et on pousse l'extraction de la vapeur d'eau de façon que sa teneur résiduelle soit inférieure a 1100 vpm rapporté au débit total. Likewise, it is often necessary to have a hydrogen / water ratio greater than 10 at low temperature in order not to oxidize, which requires low water vapor contents if one does not want to use too much hydrogen, which is an expensive gas. . Low water vapor contents are moreover necessary if one wishes to limit the decarburization of the steel. These considerations mean that in these treatments, the cryogenic nitrogen can advantageously be replaced by a treatment gas from an adsorption generator delivering crude nitrogen, to which hydrogen is added, such as the gas stream after reaction. catalytic has a hydrogen content between 2 and 30%, based on the total flow, and pushing the extraction of water vapor so that its residual content is less than 1100 vpm related to the total flow.

2 - Ces traitements peuvent aussi être réalisés avec de l'azote cryogénique et un hydrocarbure avec éventuellement de l'hydrogène. On réalise par exemple dans un four secousses un chauffage avant trempe a 8700C de bagues de roulement en acier SOCS avec une atmosphère a base d'azote et 1 8 de gaz naturel.  2 - These treatments can also be carried out with cryogenic nitrogen and a hydrocarbon with possibly hydrogen. For example, in a shaking oven, heating is carried out before quenching at 8700C of SOCS steel bearing rings with an atmosphere based on nitrogen and 18 of natural gas.

Dans ce type de traitement l'utilisateur souhaite ne pas oxyder et ne pas décarburer les pièces. Il faut donc a toutes températures des teneurs en oxygène et en vapeur d'eau faibles. L'azote cryogénique peut être avantageusement remplacé par un gaz de traitement généré & partir d'un générateur d'azote å adsorption, auquel on ajoute de l'hydrogène tel que le courant gazeux après réaction catalytique ait une teneur en hydrogène inférieure a 5 g rapportée au débit total, et on pousse l'extraction de vapeur d'eau de façon ce que sa teneur résiduelle soit inférieure a 1250 vpm rapportée au débit total et l'on adjoint un hydrocarbure de façon a avoir après cracking de l'hydrocarbure moins de 2 % de méthane résiduel dans l'atmosphère du four. In this type of treatment, the user wishes not to oxidize and not to decarburize the parts. Low oxygen and water vapor contents are therefore required at all temperatures. The cryogenic nitrogen can advantageously be replaced by a treatment gas generated from an adsorption nitrogen generator, to which hydrogen is added such that the gas stream after catalytic reaction has a hydrogen content of less than 5 g referred to the total flow, and the water vapor extraction is pushed so that its residual content is less than 1250 vpm related to the total flow and a hydrocarbon is added so as to have, after cracking the hydrocarbon less 2% residual methane in the furnace atmosphere.

3 - Ces traitements peuvent aussi être réalisés avec de l'azote cryogénique et du méthanol (5 a 30 %). Le méthanol produit du monoxyde de carbone et de l'hydrogène qui permet de créer une atmosphère de protection. 3 - These treatments can also be carried out with cryogenic nitrogen and methanol (5 to 30%). Methanol produces carbon monoxide and hydrogen which creates a protective atmosphere.

L'azote cryogénique peut être avantageusement remplacé par un gaz de traitement généré partir d'un générateur d'azote adsorption délivrant de l'azote brut auquel on ajoute de l'hydrogène en quantité juste suffisante pour éliminer par réaction catalytique de vapeur d'eau l'essentiel de l'oxygène résiduel et on extrait la vapeur d'eau pour que sa teneur résiduelle soit inférieure a 2000 vpm puis l'on adjoint du méthanol de façon å obtenir suivant les ratios de méthanol entre 1,5 % et 10 z de monoxyde de carbone et entre 3 % et 20 % d'hydrogène dans l'atmosphère du four. The cryogenic nitrogen can advantageously be replaced by a treatment gas generated from an adsorption nitrogen generator delivering crude nitrogen to which hydrogen is added in an amount just sufficient to eliminate by catalytic reaction of water vapor. most of the residual oxygen and the water vapor is extracted so that its residual content is less than 2000 vpm then methanol is added so as to obtain, according to the methanol ratios between 1.5% and 10 z carbon monoxide and between 3% and 20% hydrogen in the furnace atmosphere.

Brasage d'aluminium
L'azote cryogénique est parfois utilisé pour le brasage d'aluminium en particulier dans le procédé "NOCOLOK" d'ALCAN.
Aluminum brazing
Cryogenic nitrogen is sometimes used for brazing aluminum, in particular in the ALCAN "NOCOLOK" process.

L'utilisation d'une atmosphère inerte d'azote est utile pour éviter une réaction néfaste du flux avec la vapeur d'eau, & la température de brasage. The use of an inert nitrogen atmosphere is useful to avoid an adverse reaction of the flux with water vapor, and the soldering temperature.

L'azote cryogénique peut être avantageusement remplacé par un gaz de traitement généré a partir d'un générateur d'azote & adsorption délivrant de l'azote brut auquel on ajoute de l'hydrogène en quantité juste suffisante pour éliminer par réaction catalytique de vapeur d'eau l'essentiel de l'oxygène résiduel et on pousse l'extraction de vapeur d'eau pour limiter sa teneur entre 700 vpm et 350 vpm rapportée au débit total.  The cryogenic nitrogen can advantageously be replaced by a treatment gas generated from a nitrogen generator and adsorption delivering crude nitrogen to which hydrogen is added in an amount just sufficient to eliminate by catalytic reaction of vapor d water most of the residual oxygen and pushing the steam extraction to limit its content between 700 vpm and 350 vpm compared to the total flow.

Frittage de métaux ferreux
On utilise habituellement pour réaliser ces traitements de l'azote cryogénique avec 5 a 30 % d'hydrogène car il est important d'avoir une atmosphère protectrice au refroidissement. Il faut donc dans le four des ratios hydrogene/vapeur d'eau réducteurs et peu d'oxygène résiduel au refroidissement. L'azote cryogénique peut être avantageusement remplacé par un gaz de traitement généré partir d'un générateur d'azote a adsorption délivrant de l'azote brut auquel on ajoute de l'hydrogène tel que le courant gazeux après réaction catalytique ait une teneur en hydrogène comprise entre 5 et 30 * rapportée au débit total et l'on pousse l'extraction de la vapeur d'eau pour que sa teneur soit inférieure a 1100 vpm rapportée au débit total.
Sintering of ferrous metals
Cryogenic nitrogen is usually used to carry out these treatments with 5 to 30% hydrogen since it is important to have a protective atmosphere on cooling. It is therefore necessary in the furnace reducing hydrogen / water vapor ratios and little residual oxygen on cooling. The cryogenic nitrogen can advantageously be replaced by a treatment gas generated from an adsorption nitrogen generator delivering crude nitrogen to which hydrogen is added such that the gas stream after catalytic reaction has a hydrogen content between 5 and 30 * referred to the total flow and the extraction of water vapor is pushed so that its content is less than 1100 vpm relative to the total flow.

Claims (6)

REVENDICATIONCLAIM 1. Procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique de métaux, par apport d'un courant gazeux d'azote le cas échéant avec un ou plusieurs des constituants suivants : hydrogène, méthanol, hydrocarbure selon lequel on forme d'abord par séparation d'air par adsorption sélective un courant gazeux brut d'azote teneur résiduelle en oxygène, auquel on adjoint un débit d'hydrogène au moins suffisant pour éliminer par réaction catalytique de formation de vapeur d'eau l'essentiel de l'oxygène résiduel, et on procède ensuite une extraction substantielle de la vapeur d'eau ainsi formée, caractérisée par la mise en oeuvre combinée des mesures suivantes :: 1. Process for the preparation of a heat treatment atmosphere for metals, by adding a nitrogen gas stream if necessary with one or more of the following constituents: hydrogen, methanol, hydrocarbon, which is first formed by separation of air by selective adsorption of a crude gas stream of nitrogen, residual oxygen content, to which is added a flow of hydrogen at least sufficient to eliminate the essential residual oxygen by catalytic reaction of formation of water vapor , and a substantial extraction of the water vapor thus formed is then carried out, characterized by the combined implementation of the following measures: a) la séparation de l'air par adsorption sélective est conduite de façon a ce que le courant gazeux d'azote ait une teneur résiduelle en oxygène comprise entre 0,1 % et 1 % ; a) the separation of the air by selective adsorption is carried out so that the nitrogen gas stream has a residual oxygen content of between 0.1% and 1%; b) la réaction catalytique de formation de vapeur d'eau est assurée exclusivement avec des catalyseurs dont la mise en oeuvre est exempte d'apport thermique extérieur ;; b) the catalytic reaction for the formation of water vapor is carried out exclusively with catalysts the implementation of which is free of external heat input; c) la réaction catalytique de formation de vapeur d'eau est conduite de façon que la teneur résiduelle en oxygène soit inférieure a 30 vpm, avec établissement d'une teneur en vapeur d'eau entre 0,2 t et 2 % rapporté au débit d'azote c) the catalytic reaction for the formation of water vapor is carried out so that the residual oxygen content is less than 30 vpm, with establishment of a water vapor content between 0.2 t and 2% relative to the flow rate nitrogen d) l'extraction substantielle de la vapeur d'eau s'effectue par échange avec un fluide froid avec une phase terminale d'échange avec un groupe frigorifique, ou une membrane extractrice d) the substantial extraction of water vapor is carried out by exchange with a cold fluid with a terminal exchange phase with a refrigeration unit, or an extracting membrane e) l'extraction substantielle de la vapeur d'eau selon (d) est menée de façon que la teneur résiduelle en vapeur d'eau rapportée au débit-total soit comprise entre 2000 vpm et 350 vpm ;; e) the substantial extraction of water vapor according to (d) is carried out so that the residual water vapor content related to the total flow rate is between 2000 vpm and 350 vpm; f) ce courant gazeux d'azote ainsi épuré sert de base a l'élaboration d'une atmosphère pour le recuit, le brasage d'aciers au carbone ou faiblement alliés, de chauffage avant trempe d'aciers au carbone ou faiblement alliés, le - brasage d'aluminium, le frittage de métaux ferreux f) this gaseous stream of nitrogen thus purified serves as a basis for the development of an atmosphere for annealing, brazing of carbon or low-alloy steels, heating before quenching of carbon or low-alloy steels, the - brazing of aluminum, sintering of ferrous metals 2.Procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit excédentaire tel que le courant après réaction catalytique ait une teneur en hydrogène comprise entre 2 96 et 30 8, rapportes au débit total et on pousse l'extraction de la vapeur d'eau de façon que sa teneur résiduelle soit inférieure a 1100 vpm rapportés au débit total, et l'on utilise le courant gazeux ainsi formé a l'élaboration d'une atmosphère de recuit ou de brasage d'aciers au carbone ou d'acier faiblement allié 2. Process for developing a heat treatment atmosphere according to claim 1, characterized in that the addition of hydrogen is carried out with an excess flow such that the stream after catalytic reaction has a hydrogen content of between 2 96 and 30 8, related to the total flow and the extraction of the water vapor is pushed so that its residual content is less than 1100 vpm related to the total flow, and the gas stream thus formed is used. development of an annealing or brazing atmosphere of carbon steels or low alloy steel 3.Procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique selon la revendication l, caractérisé en ce que l'adjonction d'hydrogene s'effectue avec un débit tel qu'après réaction catalytique, la teneur en hydrogène soit inférieure 5 * rapportés au débit total et on pousse l'extraction de la vapeur d'eau de façon que sa teneur résiduelle soit inférieure 1250 vpm rapportés au débit total et l'on adjoint un courant d'un hydrocarbure de façon avoir moins de 2 % de méthane résiduel dans le four, pour la formation d'une atmosphère de chauffage avant trempe, ou recuit d'aciers au carbone ou allié  3. Process for developing a heat treatment atmosphere according to claim l, characterized in that the addition of hydrogen is carried out with a flow rate such that after catalytic reaction, the hydrogen content is less than 5 * reported at the total flow and the extraction of the water vapor is pushed so that its residual content is less than 1250 vpm related to the total flow and a stream of a hydrocarbon is added so as to have less than 2% of residual methane in the oven, for the formation of a heating atmosphere before quenching, or annealing of carbon or alloy steels 4.Procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit minimal juste suffisant pour éliminer par réaction catalytique de formation de vapeur d'eau l'essentiel de l'oxygène résiduel et l'on adjoint du méthanol (S a 30 0) de façon å obtenir entre 1,5 et 10 % de monoxyde de carbone et entre 3 et 20 % d'hydrogène dans l'atmosphère du four pour le recuit, ou le brasage d'aciers au carbone ou faiblement alliés. 4. Process for developing a heat treatment atmosphere according to claim 1, characterized in that the addition of hydrogen is carried out with a minimum flow rate just sufficient to eliminate by catalytic reaction the formation of water vapor l essential residual oxygen and methanol (S a 30 0) is added so as to obtain between 1.5 and 10% of carbon monoxide and between 3 and 20% of hydrogen in the atmosphere of the furnace for annealing or brazing carbon or low alloy steels. 5. Procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit minimal juste suffisant pour assurer la transformation de l'oxygène en vapeur d'eau, l'on pousse l'extraction de vapeur d'eau pour limiter sa teneur entre 700 vpm et 350 vpm rapportés au débit total et l'on utilise le courant gazeux ainsi produit pour le brasage de l'aluminium. 5. Method for developing a heat treatment atmosphere according to claim 1, characterized in that the addition of hydrogen is carried out with a minimum flow rate just sufficient to ensure the transformation of oxygen into water vapor , pushing the steam extraction to limit its content between 700 vpm and 350 vpm related to the total flow and using the gas stream thus produced for brazing the aluminum. 6. Procédé d'élaboration d'une atmosphère de traitement thermique selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'adjonction d'hydrogène s'effectue avec un débit tel pour disposer après réaction catalytique d'une teneur en hydrogène comprise entre 5 % et 30 t rapportée au débit total et l'on pousse l'extraction de la vapeur d'eau pour que sa teneur soit inférieure 1100 vpm rapportée au débit total, et l'on utilise le courant gazeux ainsi produit pour le frittage de métaux ferreux.  6. A method of developing a heat treatment atmosphere according to claim 1, characterized in that the addition of hydrogen is carried out with a flow rate such as to have, after catalytic reaction, a hydrogen content of between 5% and 30 t relative to the total flow and the extraction of the water vapor is pushed so that its content is lower 1100 vpm relative to the total flow, and the gas stream thus produced is used for the sintering of ferrous metals .
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