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FR2674843A1 - Process and device for the purification of concentrated sulphuric acid contaminated by organic impurities - Google Patents

Process and device for the purification of concentrated sulphuric acid contaminated by organic impurities Download PDF

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Abstract

Process and device for the purification of concentrated sulphuric acid polluted by organic contaminants. The process contains the two following operations: oxidation of organic contaminants by contact of polluted sulphuric acid with at least one oxidising gas, then filtration of the sulphuric acid on a filter containing a precoated layer of gypsum in order to remove the precipitated oxidised organic contaminants and insoluble materials.

Description

PROCEDE ET DISPOSITIF DE PURIFICATION D'ACIDE
SULFURIQUE CONCENTRE CONTAMINE PAR DES IMPURETES ORGANIQUES
ORGANIQUES
La présente invention concerne un procédé et un dispositif de purification d'acide sulfurique concentré contaminé par des impuretés organiques.
ACID PURIFICATION PROCESS AND DEVICE
CONCENTRATED SULFURIC CONTAMINATED BY ORGANIC IMPURITIES
ORGANIC
The present invention relates to a method and a device for purifying concentrated sulfuric acid contaminated with organic impurities.

Par acide sulfurique concentré il faut entendre un liquide dont la teneur en acide sulfurique est supérieure à de tordre de 80%. By concentrated sulfuric acid is meant a liquid whose sulfuric acid content is greater than twisting 80%.

Elle trouve une application particulièrement importante bien que non exclusive dans le domaine de la purification d'acide sulfurique concentré à 90%, constituant un déchet issu du procédé d'alkylation mis en oeuvre pour fabriquer de l'essence dite "essence sans plomb". It finds a particularly important, although not exclusive, application in the field of the purification of concentrated sulfuric acid at 90%, constituting a waste resulting from the alkylation process used to manufacture gasoline called "unleaded gasoline".

On connaît déjà des procédés et dispositifs de traitement de l'acide sulfurique pollué par des produits organiques. Processes and devices are already known for treating sulfuric acid polluted with organic products.

L'acide sulfurique utilisé comme catalyseur dans les procédés d'alkylation pour produire de l'essence à indice d'octane supérieur à 100, a par exemple nécessité le développement de procédés de traitement spécifiques permettant la purification du déchet constitué par ce catalyseur, et ce depuis plusieurs dizaines d'années. Sulfuric acid used as a catalyst in alkylation processes to produce gasoline with an octane number higher than 100, for example, required the development of specific treatment processes allowing the purification of the waste constituted by this catalyst, and this for several decades.

Il existe par exemple un procédé de traitement comprenant une première étape d'oxydation du bain sulfurique par de l'acide nitrique avec traitement des gaz NOX et 502 formés, et destruction, par combustion, des gaz résiduels, d'odeurs particulièrement désagréables. There is for example a treatment process comprising a first step of oxidation of the sulfuric bath with nitric acid with treatment of the NOX and 502 gases formed, and destruction, by combustion, of the residual gases, of particularly unpleasant odors.

Le produit obtenu est de l'acide sulfurique concentré à 55-60% pollué par des résidus carboniques noirâtres.  The product obtained is concentrated sulfuric acid at 55-60% polluted by blackish carbon dioxide residues.

L'acide sulfurique peut être ensuite utilisé pour la fabrication de l'acide phosphorique par exemple. Sulfuric acid can then be used for the manufacture of phosphoric acid, for example.

Les procédés et dispositifs connus présentent des inconvénients. Ils sont coûteux, car ils nécessitent en général des cuves de traitement de l'acide résistant à de fortes pressions internes, et/ou parce qu'ils entraînent une importante consommation de combustible. Ils ne permettent pas, par ailleurs, une élimination réellement efficace de toutes les impuretés organiques, certaines restant dissoutes dans le bain sulfurique, du fait notamment d'une oxydation imparfaite. The known methods and devices have drawbacks. They are expensive, because they generally require acid treatment tanks resistant to high internal pressures, and / or because they involve a significant consumption of fuel. They do not allow, moreover, a really effective elimination of all organic impurities, some remaining dissolved in the sulfuric bath, due in particular to imperfect oxidation.

La présente invention vise à remédier à ces inconvénients. Pour ce faire, elle propose un procédé et un dispositif répondant mieux que ceux antérieurement connus aux exigences de la pratique notamment en ce qu'ils permettent une meilleure oxydation des impuretés organiques de l'acide sulfurique concentré ce qui va permettre une meilleure élimination desdites impuretés organiques, en ce qu'ils peuvent être mis en oeuvre sous une pression sensiblement voisine de la pression atmosphérique, ce qui entraîne notamment un coût d'investissement d'équipements moindre, et en ce que, de façon plus générale, ils permettent une meilleure purification pour un coût d'exploitation inférieur par rapport à l'art antérieur. The present invention aims to remedy these drawbacks. To do this, it proposes a method and a device which respond better than those previously known to the requirements of practice in particular in that they allow better oxidation of the organic impurities of concentrated sulfuric acid which will allow better elimination of said impurities. organic, in that they can be implemented under a pressure substantially close to atmospheric pressure, which in particular involves a lower investment cost of equipment, and in that, more generally, they allow better purification for a lower operating cost compared to the prior art.

L'acide sulfurique purifié obtenu avec l'invention présente également une concentration par exemple supérieure à 75%, ce qui permet son utilisation pour la fabrication de certains sousproduits valorisables, comme par exemple le sulfate d'ammoniac. The purified sulfuric acid obtained with the invention also has a concentration for example greater than 75%, which allows its use for the manufacture of certain recoverable by-products, such as for example ammonia sulfate.

Dans ce but 11 invention propose notamment un procédé de purification d'acide sulfurique concentré pollué par des contaminants organiques caractérisé en ce que - on oxyde les contaminants organiques par contact de l'acide sulfurique pollué avec au moins un gaz oxydant puis, - on filtre ledit acide sulfurique sur filtre à précouche de gypse pour éliminer les contaminants organiques oxydés précipités et les insolubles. For this purpose, the invention proposes in particular a process for the purification of concentrated sulfuric acid polluted by organic contaminants, characterized in that - the organic contaminants are oxidized by contact of the polluted sulfuric acid with at least one oxidizing gas then, - the filter said sulfuric acid on a gypsum pre-layer filter to remove precipitated oxidized organic contaminants and insolubles.

Par gaz oxydant il faut entendre un gaz suffisamment oxydant pour permettre l'oxydation des contaminants organiques, dans les conditions de température et de pression retenues pour mettre en oeuvre le procédé. By oxidizing gas is meant a gas sufficiently oxidizing to allow the oxidation of organic contaminants, under the temperature and pressure conditions adopted to implement the process.

Parmi les insolubles, il y a notamment ceux qui sont contenus initialement dans l'acide sulfurique à purifier
Dans un mode de réalisation particulier on a de plus recours à l'une et/ou l'autre des dispositions suivantes - le procédé comprend de plus une étape d'adsorption sur matériau du type bentonite des contaminants organiques résiduels solubles non oxydés et/ou non oxydables de l'acide sulfurique, avant filtration sur filtre à pré-couche de gypse, - l'oxydation s'effectue sous une pression sensiblement égale à la pression atmosphérique, - l'oxydation s'effectue à une température inférieure à de l'ordre de 100 C, et avantageusement comprise entre environ 250C et environ 65 C, - le gaz oxydant est à l'état naissant, - le gaz oxydant à l'état naissant est constitué par des vapeurs nitreuses NOX à l'état naissant, - le gaz oxydant est de l'oxygène ou de l'ozone.
Among the insolubles, there are in particular those which are initially contained in the sulfuric acid to be purified
In a particular embodiment, one and / or the other of the following arrangements are also used - the method further comprises a step of adsorption on bentonite type material of the non-oxidized soluble organic residual contaminants and / or non-oxidizable sulfuric acid, before filtration on a gypsum pre-layer filter, - the oxidation takes place at a pressure substantially equal to atmospheric pressure, - the oxidation takes place at a temperature below l 'on the order of 100 ° C., and advantageously between approximately 250 ° C. and approximately 65 ° C., - the oxidizing gas is in the nascent state, - the oxidizing gas in the nascent state consists of nitrous vapors NOX in the nascent state, - the oxidizing gas is oxygen or ozone.

L'invention propose également un dispositif de purification d'acide sulfurique concentré pollué par des contaminants organiques caractérisé en ce qu'il comporte - une colonne de contact agencée pour mélanger l'acide sulfurique pollué avec un gaz oxydant, et - des moyens de transfert et de filtration sur filtre à pré-couche de gypse, de l'acide sulfurique après oxydation. The invention also provides a device for purifying concentrated sulfuric acid polluted by organic contaminants, characterized in that it comprises - a contact column arranged to mix the polluted sulfuric acid with an oxidizing gas, and - transfer means and filtration on a gypsum pre-layer filter, sulfuric acid after oxidation.

Dans un mode de réalisation avantageux, le dispositif comporte de plus des moyens de transfert et de mélange de l'acide sulfurique, après oxydation, et avant filtration, avec de l'argile du type bentonite. In an advantageous embodiment, the device further comprises means for transferring and mixing sulfuric acid, after oxidation, and before filtration, with clay of the bentonite type.

L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui suit d'un mode particulier de réalisation, donné à titre d'exemple non limitatif. La description se réfère à la figure unique qui l'accompagne, montrant un schéma de fonctionnement de principe d'un mode de réalisation d'un dispositif mettant en oeuvre le procédé selon l'invention. The invention will be better understood on reading the following description of a particular embodiment, given by way of non-limiting example. The description refers to the single figure which accompanies it, showing a basic operating diagram of an embodiment of a device implementing the method according to the invention.

La figure unique montre schématiquement un dispositif 1 de purification d'acide sulfurique pollué, selon le mode de réalisation de l'invention plus particulièrement décrit ici. The single figure schematically shows a device 1 for purifying polluted sulfuric acid, according to the embodiment of the invention more particularly described here.

L'acide pollué est introduit via une canalisation 2 dans une cuve 3 disposée au pied d'une colonne 4 de contact entre l'acide sulfurique pollué et un gaz oxydant qui est par exemple du gaz NOX à l'état naissant produit dans l'unité 5 d'alimentation. The polluted acid is introduced via a pipe 2 into a tank 3 placed at the foot of a column 4 for contact between the polluted sulfuric acid and an oxidizing gas which is for example nascent NOX gas produced in the power unit 5.

Le gaz est introduit en tête 6 de la colonne 4. The gas is introduced at the head 6 of column 4.

Des moyens 7 de sous-tirage de l'acide sulfurique alimentant la cuve 3 et de recyclage de l'acide dans la colonne 4 sont prévus.Means 7 for sub-drawing the sulfuric acid supplying the tank 3 and for recycling the acid in the column 4 are provided.

Ils comprennent une pompe 8 et au moins une rampe 9 de pulvérisation de l'acide en tête de colonne. Mais d'autres rampes par exemple 9'et 9" (représentées en traits interrompus sur la figure), étagées verticalement à l'intérieur de la colonne 4, peuvent être avantageusement prévues.  They include a pump 8 and at least one boom 9 for spraying the acid at the head of the column. However, other ramps, for example 9 ′ and 9 ″ (shown in broken lines in the figure), stepped vertically inside the column 4, can advantageously be provided.

La colonne de contact 4 est d'un type connu en lui-même et est agencée pour permettre un bon contact entre gaz oxydant et acide sulfurique pollué pulvérisé à co-courant avec le gaz, par les rampes 9, 91 et 9". The contact column 4 is of a type known in itself and is arranged to allow good contact between oxidizing gas and polluted sulfuric acid sprayed cocurrently with the gas, by the ramps 9, 91 and 9 ".

La cuve 3 comporte un agitateur 10, permettant notamment de maintenir en suspension les matières organiques oxydées précipitées et les insolubles dans l'acide contenu dans ladite cuve 3. The tank 3 comprises an agitator 10, making it possible in particular to maintain in suspension the precipitated oxidized organic materials and those insoluble in the acid contained in said tank 3.

Une alimentation en eau 11 est, par exemple, prévue sur la cuve 3 pour régler la concentration de l'acide sulfurique en fonction de son utilisation ultérieure, après décontamination. A water supply 11 is, for example, provided on the tank 3 to adjust the concentration of sulfuric acid according to its subsequent use, after decontamination.

Le dispositif comporte des moyens 12 d'évacuation de l'acide sulfurique décontaminé, par exemple par trop-plein vers une cuve intermédiaire 13 munie de moyens 14 d'alimentation en argile, par exemple en bentonite (schématisés en traits interrompus sur la figure). The device comprises means 12 for discharging decontaminated sulfuric acid, for example by overflow to an intermediate tank 13 provided with means 14 for supplying clay, for example bentonite (shown diagrammatically in broken lines in the figure) .

Un agitateur 15 assure le mélange acide sulfurique avec bentonite pour permettre l'adsorption des impuretés de l'acide sulfurique non oxydables et éventuellement non encore oxydées, par la bentonite. A stirrer 15 mixes sulfuric acid with bentonite to allow adsorption of non-oxidizable sulfuric acid impurities and possibly not yet oxidized, by the bentonite.

Une pompe de reprise 16 du mélange bentonite/ acide sulfurique est raccordée à la cuve 13 et alimente au moins un filtre 17 à pré-couche de gypse. A recovery pump 16 of the bentonite / sulfuric acid mixture is connected to the tank 13 and supplies at least one filter 17 with a gypsum pre-layer.

La conception du filtre 17 est connue en ellemême. C'est, par exemple, un filtre à pré-couche sous vide du type fabriqué, par exemple, par la société
VERNAY (France) mais adapté à l'utilisation d'une pré-couche de gypse.
The design of the filter 17 is known per se. It is, for example, a vacuum pre-layer filter of the type manufactured, for example, by the company
VERNAY (France) but suitable for the use of a gypsum pre-coat.

Il comprend une enceinte 18, une sortie 19 d'évacuation de l'acide sulfurique purifié, par exemple en partie centrale de l'enceinte, et des moyens 20 d'évacuation de la pré-couche de filtration en continu, par exemple par bande ou par vis d'extraction.  It comprises an enclosure 18, an outlet 19 for discharging the purified sulfuric acid, for example in the central part of the enclosure, and means 20 for discharging the continuous filtration pre-layer, for example by strip or by extraction screw.

Une unité de préparation 21 de la pré-couche de gypse est par ailleurs prévue et permet le renouvellement de cette dernière. A preparation unit 21 of the gypsum pre-layer is also provided and allows the renewal of the latter.

On va maintenant décrire plus précisément un mode de réalisation du procédé de purification d'acide sulfurique selon l'invention, en continu. We will now describe more precisely an embodiment of the sulfuric acid purification process according to the invention, continuously.

On introduit l'acide sulfurique pollué, par exemple concentrée à 90% et comprenant de l'ordre de 5% d'impuretés organiques dans la cuve 3 en agitant le contenu de ladite cuve. Polluted sulfuric acid, for example concentrated at 90% and comprising around 5% organic impurities, is introduced into the tank 3 while agitating the content of the said tank.

L'acide sulfurique est repris par la pompe 8 pour être pulvérisé dans la colonne 4 de contact à cocourant avec un gaz oxydant, par exemple constitué par du gaz NOX à l'état naissant. Le gaz NOX est obtenu par combustion de l'ammoniac de façon connue en soi dans l'unité 5 d'alimentation. The sulfuric acid is taken up by the pump 8 to be sprayed into the cocurrent contact column 4 with an oxidizing gas, for example constituted by NOX gas in the nascent state. NOX gas is obtained by combustion of ammonia in a manner known per se in the supply unit 5.

De façon à permettre un contact suffisant entre l'acide sulfurique à purifier et le gaz à l'état naissant NOx, un recyclage est effectué pendant un temps déterminé calculé de façon connue en soi, en fonction notamment des débits d'alimentation et des caractéristiques du gaz et de l'acide à décontaminer, et des caractéristiques de la colonne de contact utilisée en particulier de sa hauteur et du nombre de rampes de pulvérisation prévues. In order to allow sufficient contact between the sulfuric acid to be purified and the gas in the nascent state NOx, recycling is carried out for a determined time calculated in a manner known per se, in particular as a function of the feed rates and characteristics gas and acid to be decontaminated, and the characteristics of the contact column used, in particular its height and the number of spray bars provided.

L'oxydation par contact de gaz oxydant NOX avec l'acide sulfurique pulvérisé se fait à une température déterminée, par exemple de l'ordre de 60 C, en fonction notamment de la viscosité initiale de l'acide sulfurique à décontaminer, et sous une pression voisine de la pression atmosphérique. Oxidation by contact of oxidizing gas NOX with sprayed sulfuric acid takes place at a determined temperature, for example of the order of 60 ° C., depending in particular on the initial viscosity of the sulfuric acid to be decontaminated, and under a pressure close to atmospheric pressure.

L'acide sulfurique traité contenant des particules noirâtres provenant de l'oxydation des impuretés carbonées, est ensuite évacué de façon connue en soi par un trop plein 12 vers la cuve 13.  The treated sulfuric acid containing blackish particles from the oxidation of carbonaceous impurities is then discharged in a manner known per se by an overflow 12 to the tank 13.

Cette alimentation se fait en continu. This feeding is done continuously.

Simultanément on ajoute dans la cuve 13 une quantité adéquate de bentonite, en la mélangeant avec l'acide sulfurique de façon à réaliser une bonne adsorption des contaminants organiques résiduels non oxydés et/ou non oxydables, par la bentonite.Simultaneously, an adequate quantity of bentonite is added to the tank 13, by mixing it with sulfuric acid so as to achieve good adsorption of the residual organic contaminants which are not oxidized and / or non-oxidizable, by the bentonite.

Une pompe de reprise 16 évacue en continu le mélange ainsi obtenu et alimente les filtres à précouches de gypse 17, lesdites pré-couches étant renouvelées de façon cyclique. A recovery pump 16 continuously evacuates the mixture thus obtained and feeds the gypsum pre-layer filters 17, said pre-layers being renewed cyclically.

On obtient ainsi un acide sulfurique purifié, c'est-à-dire, par exemple, comportant une contamination inférieure à de l'ordre de 0,1 à 0,5% en poids de contaminants organiques et insolubles, par rapport au poids total de l'acide sulfurique, avec une concentration en acide qui peut être supérieure à 75% (donc peu dilué). Les résidus de couches de gypse après filtration contiennent la contamination extraite de l'acide sulfurique et la bentonite. Ils présentent un volume sensiblement plus faible que le volume d'acide sulfurique pollué initial, par exemple de l'ordre de 10 fois inférieur
A titre d'exemple, le dispositif de purification d'acide sulfurique selon l'invention est applicable au traitement de 100 à 200 tonnes par jour d'acide sulfurique pollué concentré à 90%, les quantités de gaz oxydant, d'argile et de gypse pour les filtres à pré-couches étant calculées de façon connue en soi par l'homme du métier en fonction notamment des spécifications dudit acide sulfurique pollué.
A purified sulfuric acid is thus obtained, that is to say, for example, comprising a contamination of less than about 0.1 to 0.5% by weight of organic and insoluble contaminants, relative to the total weight. sulfuric acid, with an acid concentration which can be higher than 75% (therefore not very diluted). Residues of gypsum layers after filtration contain the contamination extracted from sulfuric acid and bentonite. They have a volume significantly lower than the volume of initial polluted sulfuric acid, for example of the order of 10 times lower
For example, the sulfuric acid purification device according to the invention is applicable to the treatment of 100 to 200 tonnes per day of polluted sulfuric acid concentrated to 90%, the amounts of oxidizing gas, clay and gypsum for pre-layer filters being calculated in a manner known per se by those skilled in the art in particular according to the specifications of said polluted sulfuric acid.

Claims (9)

REVENDICATIONS 1. Procédé de purification d'acide sulfurique concentré pollué par des contaminants organiques, caractérisé en ce que - on oxyde les contaminants organiques par contact de l'acide sulfurique pollué avec au moins un gaz oxydant, puis - on filtre ledit acide sulfurique sur filtre à précouche de gypse pour éliminer les contaminants organiques oxydés précipités et les insolubles. 1. Purification process of concentrated sulfuric acid polluted by organic contaminants, characterized in that - the organic contaminants are oxidized by contact of the polluted sulfuric acid with at least one oxidizing gas, then - said sulfuric acid is filtered on a filter gypsum primer to remove precipitated oxidized organic contaminants and insolubles. 2. Procédé de purification selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend de plus une étape d'adsorption sur matériau du type bentonite des contaminants organiques résiduels solubles non oxydés et/ou non oxydables de l'acide sulfurique, avant filtration sur filtre à pré-couche de gypse. 2. Purification process according to claim 1, characterized in that it further comprises a step of adsorption on bentonite type material of the non-oxidized and / or non-oxidizable soluble residual organic contaminants of sulfuric acid, before filtration on gypsum pre-layer filter. 3. Procédé de purification selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'oxydation s'effectue sous une pression sensiblement égale à la pression atmosphérique. 3. Purification process according to any one of the preceding claims, characterized in that the oxidation is carried out under a pressure substantially equal to atmospheric pressure. 4. Procédé de purification selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'oxydation s'effectue à une température inférieure à de l'ordre de 100 C, et avantageusement comprise entre environ 250C et environ 65"C.  4. Purification process according to any one of the preceding claims, characterized in that the oxidation is carried out at a temperature below about 100 C, and advantageously between about 250C and about 65 "C. 5. Procédé de purification selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que le gaz oxydant est un gaz à l'état naissant. 5. Purification process according to any one of the preceding claims, characterized in that the oxidizing gas is a gas in the nascent state. 6. Procédé de purification selon la revendication 5, caractérisé en ce que le gaz oxydant à l'état naissant est constitué par des vapeurs nitreuses NOX à l'état naissant. 6. Purification process according to claim 5, characterized in that the oxidizing gas in the nascent state consists of nitrous vapors NOX in the nascent state. 7. Procédé de purification selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le gaz oxydant est de l'oxygène ou de l'ozone.  7. Purification process according to any one of claims 1 to 4, characterized in that the oxidizing gas is oxygen or ozone. 8. Dispositif de purification d'acide sulfurique concentré pollué par des contaminants organiques, caractérisé en ce qu'il comporte - une colonne (4) de contact agencée pour mélanger l'acide sulfurique pollué avec un gaz oxydant, et - des moyens de transfert (6) et de filtration (17) sur filtre à pré-couche de gypse, de l'acide sulfurique après oxydation. 8. Device for purifying concentrated sulfuric acid polluted by organic contaminants, characterized in that it comprises - a contact column (4) arranged to mix the polluted sulfuric acid with an oxidizing gas, and - transfer means (6) and filtration (17) on a pre-layer gypsum filter, sulfuric acid after oxidation. 9. Dispositif de purification selon la revendication 8, caractérisé en ce qu'il comporte de plus des moyens (12, 13, 14, 15) de transfert et de mélange de l'acide sulfurique après oxydation, et avant filtration, avec de l'argile du type bentonite.  9. Purification device according to claim 8, characterized in that it further comprises means (12, 13, 14, 15) for transferring and mixing sulfuric acid after oxidation, and before filtration, with l bentonite clay.
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