FR2651796A1 - Process and device for enriching blast furnace gases with sulphur oxide(s) - Google Patents
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Abstract
Description
La présente invention a pour objet un procédé d'enrichissement en oxyde(s) de soufre du gaz de gueulard en provenance d'un four de fusion réductrice du plomb. The present invention relates to a sulfur oxide (s) enrichment process of the top gas from a reductive lead smelting furnace.
Elle a également pour objet un four dit water-jacket amélioré pour la mise en oeuvre dudit procédé. It also relates to a so-called water-jacket furnace improved for the implementation of said method.
Le plomb de première fusion est produit essentiellement par voie pyrométallurgique, soit dans des fours à cuve spécifiques tels que les fours water-jacket, soit dans des hauts fourneaux mixtes de type zinc-plomb (procédé Imperial Smelting). Le four water-jacket produit ordinairement un gaz de gueulard titrant 1 à 2 % de bioxyde de soufre, ce gaz, qui sort à une température d'environ 700"C (les zéros ne sont pas considérés comme des chiffres significatifs, sauf lorsque cela est spécifié autrement), est trop chaud pour passer tel quel dans les filtres de dépoussiérage. C'est pourquoi, les gaz de gueulard sont en général refroidis jusqu'à 1500C par dilution avec l'air ambiant, puis sont dépoussiérés et rejetés à l'atmosphère. Primary lead is produced mainly by the pyrometallurgical route, either in specific tank furnaces such as water-jacket furnaces, or in mixed zinc-lead blast furnaces (Imperial Smelting process). The water-jacket furnace ordinarily produces a top gas containing 1 to 2% sulfur dioxide, which comes out at a temperature of about 700 ° C (zeros are not considered significant figures except when otherwise specified), is too hot to pass through the dust collection filters as it is, so the top gases are usually cooled to 1500C by dilution with ambient air, then dusted off and discarded at room temperature. 'atmosphere.
Les composés du soufre ne sont pas éliminés car la teneur est en général au plus égale à 0,5 % et est trop faible pour les procédés de captation classique (par exemple procédé lurgi, haldor....). Ainsi, une usine qui produit 100 000 tonnes de plomb à partir de minerais sulfurés, rejette annuellement environ 5000 tonnes d'anhydride sulfureux dans l'atmosphère. Sulfur compounds are not removed because the content is generally at most equal to 0.5% and is too low for conventional capture processes (for example lurgi process, haldor ....). For example, a plant that produces 100,000 tonnes of lead from sulphide ores annually discharges about 5,000 tonnes of sulfur dioxide into the atmosphere.
Un tel rejet est incompatible avec les normes de pollution qui sont en cours de préparation et qui devraient entrer en vigueur en Europe au cours des prochaines années (probablement une limite supérieure de 0,03 % de bioxyde de soufre par m3 de gaz rejeté). C'est la raison pour laquelle les producteurs de plomb de première fusion doivent se préoccuper de réduire autant que faire se peut les rejets d'anhydride sulfureux de leurs fours. Such a discharge is incompatible with the pollution standards that are being prepared and are expected to come into force in Europe over the next few years (probably an upper limit of 0.03% sulfur dioxide per m3 of gas discharged). This is why primary lead producers need to be concerned about reducing sulfur dioxide emissions from their furnaces as much as possible.
Ainsi, plusieurs voies ont été envisagées pour pallier ces difficultés. Thus, several ways have been envisaged to overcome these difficulties.
La première possibilité consiste à traiter les gaz de gueulard pour abaisser significativement leur teneur en anhydride sulfureux. On a ainsi proposé de traiter les gaz issus du gueulard par de la chaux ou de la
magnésie. Ce procédé dont l'intérêt est de pouvoir traiter un gaz di
lué en anhydride sulfureux, présente en contrepartie l'inconvénient
de produire des rejets solides non valorisables et constituant une
pollution solide au lieu d'une pollution gazeuse tout en présentant
des investissements et coûts opératoires significatifs.The first option is to treat top gases to significantly lower their sulfur dioxide content. It has thus been proposed to treat the gases from the throat with lime or
magnesia. This process whose interest is to be able to treat a gas di
sulfur dioxide, in return has the disadvantage
to produce non-recoverable solid waste
solid pollution instead of gaseous pollution while presenting
significant investments and operating costs.
Une autre possibilité envisagée par les fondeurs de plomb est de remplacer les outils pyrométallurgiques existant, qui se composent d'une installation de grillage de la galène et d'un four de réduction de l'oxyde de plomb ainsi obtenu, par un outil plus compact, tel que ceux mettant en oeuvre les procédés Kivcet ou QSL. Ce type de procédés qui réunissent en un même outil le grillage oxydant et la réduction du minerai a certes l'avantage de dégager un volume de gaz à la fois très faible et très riche en S02 : à titre indicatif, pour une production de 100 000 tonnes de plomb par an, on dégage de 15 à 30 000 normomètres-cube de gaz à 20 % de 502. Another possibility envisaged by the lead smelters is to replace the existing pyrometallurgical tools, which consist of a galena roasting installation and a lead oxide reduction furnace thus obtained, by a more compact tool. , such as those using Kivcet or QSL methods. This type of process, which combines the oxidizing mesh and the ore reduction in one tool, has the advantage of generating a volume of gas that is both very low and very rich in SO 2: as an indication, for a production of 100,000 tons of lead per year, 15 to 30,000 cubic standards of gas are released at 20% of 502.
Toutefois, la comparaison économique de ces procédés avec la voie classique montre que l'investissement est très lourd pour une réduction des coûts opératoires relativement faibles. Ainsi, le remplacement des outils existants par les outils de type QSL ou Kivcet ne se justifie pas du point de vue économique.However, the economic comparison of these processes with the conventional way shows that the investment is very heavy for a reduction of relatively low operating costs. Thus, the replacement of existing tools by QSL or Kivcet type tools is not justified from the economic point of view.
C'est pourquoi un des buts de la présente invention est de fournir un procédé utilisable dans les installations existantes qui permette d'obtenir un gaz de gueulard suffisamment riche en anhydride sulfureux pour pouvoir être traité dans des installations de conversion en acide sulfurique et de fournir un sous-produit valorisable. This is why one of the aims of the present invention is to provide a process that can be used in existing installations that makes it possible to obtain a top-of-sulfur gas sufficiently rich in sulfur dioxide to be able to be treated in sulfuric acid conversion plants and to provide a valuable by-product.
Un autre but de la présente invention est de fournir un procédé du type précédent, qui n'altère pas la marche du four de réduction de plomb
Ces buts et d'autres qui apparaîtront par la suite, sont atteints au moyen d'un procédé d'enrichissement en oxyde(s) de soufre du gaz de gueulard en provenance de fours à cuve comportant des tuyères pour une injection de vent, une fraction dudit gaz de gueulard étant recyclée par lesdites tuyères avec un gaz contenant de l'oxygène.Another object of the present invention is to provide a process of the above type, which does not affect the operation of the lead reduction furnace.
These and other objects which will become apparent, are achieved by means of a sulfur oxide enrichment process of the top gas from vat furnaces having nozzles for wind injection, fraction of said top gas being recycled by said tuyeres with an oxygen-containing gas.
Dans la présente description, la notion de gaz contenant de l'oxygène couvre l'oxygène et ses mélanges avec d'autres gaz, avantageusement des gaz indifférents aux réactions chimiques intervenant dans le water-jacket, de préférence les gaz, ou mélanges de gaz, inertes tels que l'azote, ainsi que les gaz rares. In the present description, the concept of oxygen-containing gas covers oxygen and its mixtures with other gases, advantageously gases that are indifferent to the chemical reactions occurring in the water jacket, preferably gases, or mixtures of gases. , inerts such as nitrogen, as well as rare gases.
En général, le gaz contenant de l'oxygène est l'air ambiant, l'oxygène ou leurs mélanges et constitue le vent. In general, the oxygen-containing gas is ambient air, oxygen or mixtures thereof and constitutes the wind.
Avantageusement, la quantité d'oxygène introduite par le vent est voisine de celle introduite par le vent avant recyclage. Advantageously, the amount of oxygen introduced by the wind is close to that introduced by the wind before recycling.
De préférence, la teneur en oxygène des gaz injectés aux tuyères est au moins égale à environ 1/5 et la fraction recyclée est avantageusement comprise entre 10 et 80 %, de préférence entre 20 et 70 %. Preferably, the oxygen content of the gases injected at the nozzles is at least equal to about 1/5 and the recycled fraction is advantageously between 10 and 80%, preferably between 20 and 70%.
I1 convient de souligner ici que tous les fours de réduction du plomb sont très délicats à conduire et qu'un changement aussi mineur que la provenance de coke peut complètement déséquilibrer le système et provoquer des pertes de production très importantes avant qu'on ait trouvé des paramètres de marche qui donnent satisfaction, si on en trouve. It should be emphasized here that all lead reduction furnaces are very delicate to drive and that a change as minor as the origin of coke can completely unbalance the system and cause very large production losses before it has been found. walking parameters that give satisfaction, if found.
D'une manière générale , les fours métallurgiques sont très difficiles à conduire et le sont souvent d'une manière empirique ; de ce fait, les métallurgistes sont souvent très réticents à changer les paramètres de marche de leurs fours en raison des risques importants de perte de production et de difficultés à se placer dans des zones auto-régulatrices. In general, metallurgical furnaces are very difficult to drive and often are so empirically; as a result, metalworkers are often very reluctant to change the operating parameters of their furnaces because of the significant risks of loss of production and difficulties in placing themselves in self-regulating zones.
La modification selon la présente invention du procédé de réduction des oxydes de plomb obtenus par grillage de la galène, ou par décomposition de divers sulfates est susceptible de modifier l'ensemble des équilibres chimiques et thermodynamiques mis en oeuvre lors de la réduction des oxydes plomb, tels que par exemple les équilibres de
Boudouard. Une telle modification doit être considérée comme très profonde.The modification according to the present invention of the process for reducing the lead oxides obtained by roasting of the galena, or by decomposition of various sulphates is likely to modify the set of chemical and thermodynamic equilibria used during the reduction of the lead oxides, such as for example the balances of
Boudouard. Such an amendment must be considered very profound.
De manière surprenante, il a été montré selon la présente invention qu'il était relativement aisé de retrouver un équilibre de marche en augmentant la température des gaz du vent, avantageusement porté à une température comprise entre 200"C et 7000C et en augmentant la teneur en oxygène du vent. Surprisingly, it has been shown according to the present invention that it is relatively easy to regain a walking balance by increasing the temperature of the wind gases, advantageously brought to a temperature of between 200 ° C. and 7000 ° C. and increasing the content. in oxygen from the wind.
Dans la présente description, il faut comprendre par vent le mélange de gaz non recyclé introduit nouvellement à la base du four par les tuyères. In the present description, it is necessary to understand by wind the non-recycled gas mixture introduced at the base of the furnace by the nozzles.
A partir de données expérimentales, il a été possible de construire des abaques permettant de mettre en oeuvre le procédé selon la présente invention, tout en obtenant une marche satisfaisante des fours à cuve dans lesquels est effectuée la réduction des oxydes de plomb en plomb métallique. From experimental data, it has been possible to construct abacuses making it possible to implement the process according to the present invention, while obtaining a satisfactory operation of the tank furnaces in which the reduction of the lead oxides to metallic lead is carried out.
Un tel abaque constitue la figure 1. En ordonnée est reporté la mise au mille de carbone, c'est-à-dire le rapport entre les atomes de carbone à introduire et les atomes de plomb à réduire, en abscisse la teneur en pourcent de l'oxygène du vent ; la courbe en trait plein du haut correspond à un soufflage de vent froid, la courbe en trait plein du bas à un vent préchauffé à 325"C. Les chiffres placés au-dessus de la courbe indiquent le débit de vent exprimé en atomes d'oxygène dans le vent sur le nombre d'atomes de plomb à réduire, et en dessous de la courbe, le taux de recyclage
Une fois choisi le taux de recyclage et un autre paramètre, cet abaque permet de déterminer les autres principaux paramètres de fonctionnement du four.Such an abacus constitutes the FIG. 1. The ordinate is plotted the carbon mile, that is to say the ratio between the carbon atoms to be introduced and the lead atoms to be reduced, in abscissa the content in percent of the oxygen of the wind; the curve in full line from the top corresponds to a blowing of cold wind, the curve in solid line from the bottom to a wind preheated to 325 ° C. The figures placed above the curve indicate the flow of wind expressed in atoms of oxygen in the wind on the number of lead atoms to reduce, and below the curve, the rate of recycling
Once the recycling rate and another parameter have been chosen, this abacus makes it possible to determine the other main operating parameters of the oven.
D'une manière générale, on a trouvé qu'une loi très empirique permettait de déterminer une relation entre la température du vent et le taux de recyclage : ainsi, la température exprimée en "C du vent est de préférence aux alentours de 10 fois le taux de recyclage exprimé en pourcent. Ainsi, il a pu être montré qu'une bonne température du vent lors du recyclage de l'ordre de 30 % était de 300"C environ ; en fait, la température utilisée était de 325"C. In general, it has been found that a very empirical law makes it possible to determine a relationship between the wind temperature and the recycling rate: thus, the temperature expressed in "C of the wind is preferably around 10 times the recycling rate expressed in percent Thus, it could be shown that a good wind temperature during recycling of the order of 30% was about 300 ° C; in fact, the temperature used was 325 ° C.
Avant de recycler les gaz de gueulard dans le vent, Il est préférable de les dépoussiérer. Ce dépoussiérage est de préférence mené en minimisant les pertes de température. Ces pertes de température seront suffisantes pour permettre le passage au travers d'électro-filtres supportant des températures de gaz de l'ordre de 500"C. Before recycling top gas in the wind, it is best to dust them off. This dedusting is preferably conducted by minimizing temperature losses. These temperature losses will be sufficient to allow the passage through electro-filters supporting gas temperatures of the order of 500 ° C.
La température des gaz sera toutefois insuffisante pour chauffer les vents à la température adéquate. The temperature of the gases will, however, be insufficient to heat the winds to the proper temperature.
C'est la raison pour laquelle il est souhaitable de prévoir un système de chauffage des gaz qui forme le vent. This is why it is desirable to provide a gas heating system that forms the wind.
Un autre but de la présente invention est de fournir un four de type water-jacket modifié pour mettre en oeuvre le présent procédé. Another object of the present invention is to provide a modified water-jacket type furnace for carrying out the present process.
Si l'on se réfère à la figure 2 qui représente un des schémas possibles de recyclage, le water-jacket 1 émet des gaz qui sont partagés entre deux flux, un flux recyclé t et un flux 1-t qui sera soumis éventuellement à un échangeur thermique puis à des filtres avant d'être envoyés vers une usine de transformation de l'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique. Le flux t est mélangé avec le vent fourni par un système de pompage des gaz 12. Referring to FIG. 2, which represents one of the possible recycling schemes, the water jacket 1 emits gases which are shared between two streams, a recycled stream t and a stream 1-t which will eventually be subjected to a heat exchanger then to filters before being sent to a processing plant of sulfur dioxide sulfuric anhydride. The flow t is mixed with the wind provided by a gas pumping system 12.
Si l'on se réfère à la figure 3, la totalité des gaz émis par le water-jacket 1 est soumise optionnellement à un échangeur thermique, puis à des filtres avant d'être séparée en deux fractions, une fraction X étant recyclée, cependant qu'une fraction l-T: t est dirigée vers l'usine de transformation de l'anhydride sulfureux vers l'anhydride sulfurique, afin de former ce dernier acide. With reference to FIG. 3, all the gases emitted by the water jacket 1 are optionally subjected to a heat exchanger and then to filters before being separated into two fractions, an X fraction being recycled, however that a fraction IT is directed to the plant for converting sulfur dioxide to sulfur trioxide, in order to form the latter acid.
La fraction t est mélangée ou introduite concomittamment avec le vent fourni par le dispositif de pompage de gaz 12. The fraction t is mixed or introduced concomitantly with the wind supplied by the gas pumping device 12.
Si l'on se réfère à la figure 4, qui est une coupe très schématique du four à plomb water-jacket, le four modifié peut être décrit dans une de ses mises en oeuvre de la manière suivante. Referring to Figure 4, which is a very schematic section of the water-jacket plumber, the modified furnace can be described in one of its implementations as follows.
De l'aggloméré et du coke sont introduits au moyen d'un sas de chargement 2. La charge tombe dans le four, et un certain nombre de réactions chimiques d'oxydo-réduction interviennent pour conduire d'une part à du gaz carbonique, et d'autre part, à du plomb métallique et de la scorie. Le plomb et la scorie tombent dans le creuset 6, où une séparation densimétrique intervient ; la couche supérieure forme la scorie, cependant que la couche inférieure forme du plomb d'oeuvre. L'essentiel de la séparation densimétrique se fait dans la partie de creuset appelée avant-creuset. Ces gaz s'échappant de la surface 15 de la charge passent à travers le carneau 3 et rentrent dans un système de captage des gaz 20. Sinter and coke are introduced by means of a loading chamber 2. The charge falls into the furnace, and a certain number of chemical reactions of oxidation-reduction intervene to lead on the one hand to carbon dioxide, and on the other hand, metallic lead and slag. Lead and slag fall into crucible 6, where a densimetric separation occurs; the upper layer forms the slag, while the lower layer forms lead. Most of the densimetric separation is done in the crucible part called the fore-crucible. These gases escaping from the surface of the charge pass through the flue 3 and enter a gas collection system 20.
Les gaz captés sont optionnellement conduits au travers d'un échangeur thermique 8, puis sont amenés dans une unité fonctionnelle de dépoussiérage 9, en général des filtres, les gaz sont alors recyclés au moyen du système de recyclage 10 qui comporte des vannes 10-3 et 10-4 permettant d'orienter les gaz, soit vers l'unité de transformation de l'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique 14, soit vers les tuyères 5. Ce système de recyclage comporte en outre une unité fonctionnelle 10-1 de pompage des gaz, puis optionnellement vers une unité fonctionnelle 10-2 de mélange des gaz recyclés avec le vent venant du système de pompage 12 et éventuellement porté à la température convenable au moyen de l'unité fonctionnelle de chauffage 11.Le mélange ainsi obtenu est introduit au moyen des tuyères 5 du water-jacket ou en utilisant le système dit "circulaire" d'amenée du vent. The captured gases are optionally led through a heat exchanger 8, then are fed to a dust extraction functional unit 9, in general filters, the gases are then recycled by means of the recycling system 10 which comprises 10-3 valves. and 10-4 for guiding the gases, either to the conversion unit of sulfur dioxide to sulfuric anhydride 14, or to the nozzles 5. This recycling system further comprises a functional unit 10-1 pumping of gas, then optionally to a functional unit 10-2 for mixing the recycled gases with the wind coming from the pumping system 12 and optionally brought to the appropriate temperature by means of the heating functional unit 11. The mixture thus obtained is introduced at medium of the nozzles 5 of the water-jacket or using the so-called "circular" system for bringing wind.
Il est également possible de réserver le recyclage du vent des gaz de gueulard dans les tuyères supérieures cependant que le vent est introduit dans les tuyères inférieures. Il est également possible d'injecter des mélanges différents aux tuyères inférieures et aux tuyères supérieures. It is also possible to reserve the wind recycling of the top gases in the upper nozzles while the wind is introduced into the lower nozzles. It is also possible to inject different mixtures at the lower and upper nozzles.
Quoique cette technique pour souffler des vents de compositions différentes suivant les tuyères soit difficile à mettre en oeuvre, il peut être intéressant de l'utiliser pour réguler la consommation de coke et le pouvoir réducteur vis-à-vis de la charge (relie au rapport Mole de O vent sur Mole de C). Although this technique for blowing winds of different compositions according to the tuyeres is difficult to implement, it may be advantageous to use it to regulate the consumption of coke and the reducing power with respect to the load (relates to the ratio Mole of O wind on Mole of C).
L'exemple non limitatif qui suit illustre l'invention. The following nonlimiting example illustrates the invention.
Exemple d'un recyclage à 30 %
Un essai de recyclage 30 % des gaz de gueulard a été réalisé dans un water-jacket. Les principales données, en comparaison avec la donnée de référence sans recyclage, sont rassemblées dans le tableau ci-apres
TABLEAU
A 30% recycling test of the top gas was performed in a water jacket. The main data, in comparison with the reference data without recycling, are summarized in the table below.
BOARD
<tb> <SEP> Référence <SEP> # <SEP> = <SEP> 30 <SEP> %
<tb> Paramètres
<tb> .02 <SEP> vent <SEP> % <SEP> 21 <SEP> 33
<tb> . <SEP> température <SEP> vent <SEP> 25 <SEP> 325
<tb> . <SEP> mise <SEP> au <SEP> mille <SEP> u <SEP> 3 <SEP> 3,3
<tb> <SEP> (mole <SEP> C/ <SEP> mole <SEP> Pb <SEP> réduit)
<tb> Productivité
<tb> <SEP> OV/Pb <SEP> 3,75 <SEP> 3,63
<tb> <SEP> (mole <SEP> O <SEP> vent/mole <SEP> Pb <SEP> réduit)
<tb> Pouvoir <SEP> réducteur
<tb> . <SEP> mole <SEP> O <SEP> vent/ <SEP> mole <SEP> C <SEP> 1,25 <SEP> 1,1
<tb> Composition <SEP> du <SEP> gaz <SEP> de <SEP> gueulard
<tb> CO <SEP> (%) <SEP> 7,3 <SEP> 20,8
<tb> . <SEP> CO2 <SEP> (%) <SEP> 22,0 <SEP> 25,9
<tb> . <SEP> N2 <SEP> (%) <SEP> 69,3 <SEP> 51,4
<tb> <SEP> . <SEP> SO2 <SEP> (%) <SEP> 1,3 <SEP> 1,9
<tb> Volume <SEP> de <SEP> gaz <SEP> de <SEP> gueulard <SEP> (Nm3) <SEP> 13100 <SEP> 13100
<tb> (pour <SEP> environ <SEP> 100 <SEP> 000 <SEP> t <SEP> Pb/an)
<tb> Volume <SEP> de <SEP> gaz <SEP> non <SEP> recyclé <SEP> (Nm3) <SEP> 13100 <SEP> 9200
<tb> <tb><SEP> Reference <SEP>#<SEP> = <SEP> 30 <SEP>%
<tb> Settings
<tb> .02 <SEP> wind <SEP>% <SEP> 21 <SEP> 33
<tb>. <SEP> temperature <SEP> wind <SEP> 25 <SEP> 325
<tb>. <SEP> setting <SEP> to <SEP> thousand <SEP> u <SEP> 3 <SEP> 3,3
<tb><SEP> (mole <SEP> C / <SEP> mole <SEP> Pb <SEP> reduced)
<tb> Productivity
<tb><SEP> OV / Pb <SEP> 3.75 <SEP> 3.63
<tb><SEP> (mole <SEP> O <SEP> wind / mole <SEP> Pb <SEP> reduced)
<tb> Power <SEP> reducer
<tb>. <SEP> mole <SEP> O <SEP> wind / <SEP> mole <SEP> C <SEP> 1.25 <SEP> 1.1
<tb> Composition <SEP> of the <SEP> gas <SEP> of <SEP>
<tb> CO <SEP> (%) <SEP> 7.3 <SEP> 20.8
<tb>. <SEP> CO2 <SEP> (%) <SEP> 22.0 <SEP> 25.9
<tb>. <SEP> N2 <SEP> (%) <SEP> 69.3 <SEP> 51.4
<tb><SEP>.<SEP> SO2 <SEP> (%) <SEP> 1.3 <SEP> 1.9
<tb> Volume <SEP> of <SEP> gas <SEP> of <SEP> throat <SEP> (Nm3) <SEP> 13100 <SEP> 13100
<tb> (for <SEP> approximately <SEP> 100 <SEP> 000 <SEP> t <SEP> Pb / yr)
<tb> Volume <SEP> of <SEP> gas <SEP> no <SEP> recycled <SEP> (Nm3) <SEP> 13100 <SEP> 9200
<Tb>
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2427200A (en) * | 2005-06-18 | 2006-12-20 | Michael William Gammon | Methods of operating a lead-producing blast furnace |
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| US3281237A (en) * | 1964-03-04 | 1966-10-25 | St Joseph Lead Co | Process for producing lead |
| US4741770A (en) * | 1985-04-03 | 1988-05-03 | Cra Services Limited | Zinc smelting process using oxidation zone and reduction zone |
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