[go: up one dir, main page]

FI89934C - Foerfarande foer framstaellning av polytriaziner fraon aromatiska polycyanater - Google Patents

Foerfarande foer framstaellning av polytriaziner fraon aromatiska polycyanater Download PDF

Info

Publication number
FI89934C
FI89934C FI844046A FI844046A FI89934C FI 89934 C FI89934 C FI 89934C FI 844046 A FI844046 A FI 844046A FI 844046 A FI844046 A FI 844046A FI 89934 C FI89934 C FI 89934C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
aromatic
catalyst
process according
independently
amount
Prior art date
Application number
FI844046A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI844046A0 (fi
FI89934B (fi
FI844046L (fi
Inventor
Edmund P Woo
David V Dellar
Original Assignee
Dow Chemical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dow Chemical Co filed Critical Dow Chemical Co
Publication of FI844046A0 publication Critical patent/FI844046A0/fi
Publication of FI844046L publication Critical patent/FI844046L/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI89934B publication Critical patent/FI89934B/fi
Publication of FI89934C publication Critical patent/FI89934C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G73/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule, not provided for in groups C08G12/00 - C08G71/00
    • C08G73/06Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain of the macromolecule
    • C08G73/0622Polycondensates containing six-membered rings, not condensed with other rings, with nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C08G73/0638Polycondensates containing six-membered rings, not condensed with other rings, with nitrogen atoms as the only ring hetero atoms with at least three nitrogen atoms in the ring
    • C08G73/065Preparatory processes
    • C08G73/0655Preparatory processes from polycyanurates
    • C08G73/0661Preparatory processes from polycyanurates characterised by the catalyst used

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)
  • Polymers With Sulfur, Phosphorus Or Metals In The Main Chain (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description

Menetelmä polytrlatslinien valmistamiseksi aromaattisista polysyanaateista 1 89934 Tämä keksintö koskee menetelmää polytriatsiinien 5 valmistamiseksi käyttäen katalyyttejä, jotka soveltuvat polytriatsiinien valmistamiseen aromaattisista polysyanaateista.
US-patenttijulkaisun 4 094 852 (Sundermann et ai, 13. syyskuuta 1978) perusteella tiedetään, että aromaat-10 tisia syanaatteja voidaan polymeroida siten, että saadaan polytriatsiinipolymeereja. Tällaisia polymeerejä valmistetaan saattamalla aromaattiset syanaatit kosketuksiin soveltuvien katalyyttien kanssa korotetussa lämpötilassa. Mainitun patenttijulkaisun mukaan soveltuviin katalyyt-15 teihin kuuluu happoja, emäksiä, suoloja sekä typpi- ja fosforiyhdisteitä, esimerkiksi Lewis-happoja, kuten A1C13, BF3, FeCl3, TiCl4, TiCl4, ZnCl2 ja SnCl4; protoni-happoja, kuten HC1 ja H3P04; aromaattisia hydroksiyhdis-teitä, kuten fenoli, p-nitrofenoli, pyrokatekoli ja di-20 hydroksinaftaleeni; natriumhydroksidi, natriummetylaatti, natriumfenolaatti, trimetyyliamiini, trietyyliamiini, tributyyliamiini, diatsobisyklo[2.2.2]oktaani, kinoliini, isokinoliini, tetrahydroisokinoliini, tetraetyyliammo-niumkloridi, pyridiini-N-oksidi, tributyylifosfiini, fos-25 foliini-A3-oksa-l-fenyyli, sinkkioktoaatti, tinaoktoaat- ti, sinkkinaftenaatti ja niiden seokset.
US-patenttijulkaisun 3 694 410 (Demke, 26. syyskuuta 1972) mukaan metalli-ionien kelaatit, jotka voivat olla tyypiltään ionittomia tai ionisia ja sisältävät 1 -30 6 kelaattirengasta (tai vielä useampia kelaattirenkaita), kykenevät katalysoimaan polytriatsiinien valmistusta aromaattisista polysyanaateista.
Valmistettaessa polytriatsiineja aromaattisista polysyanaateista on toivottavaa käyttää sellaista kata-35 lyyttia, jolla päästään lyhyeen polymeroitumisaikaan.
2 89934
Keksinnön kohteena on menetelmä polytriatsiinin valmistamiseksi saattamalla aromaattinen polysyanaatti kosketukseen katalyyttisen määrän kanssa karboksyylihapon metallisuolaa 20 - 200°C:n lämpötilassa. Menetelmälle on 5 tunnusomaista, että katalyyttinä käytetään C6_20-karbok-syylihapon kobolttisuolaa ja että aromaattinen polysyanaatti on polyaromaattinen syanaatti, jolla on kaava 10 Γ (?>t (°>t <°>t <°>t (?>t ( NCO> E--B -E--B -E -(OCN) q i s (OCN) _ r_J x (IV) 15 jossa E on aromaattinen radikaali; B on 7-20 C-atomia sisältävä polysyklinen alifaattinen 20 ryhmä; D on kussakin esiintymiskohdassa itsenäisesti mikä tahansa substituentti, joka ei sisällä aktiivista vetyatomia; q, r ja s ovat itsenäisesti kussakin esiintymiskohdassa 0,1 , 2 tai 3, sillä edellytyksellä, että summa q + r + s 25 on vähintään 2; t on kussakin esiintymiskohdassa itsenäi sesti kokonaisluku 0:sta 4:ään; ja x on jokin luku 0:sta 5:een.
Tämän keksinnön mukaisia polytriatsiineja voidaan käyttää paikalla kovetettavina hartseina, tai niistä voi-30 daan valmistaa muotokappaleita, kun toivotaan tai vaaditaan termistä stabiilisuutta, kemiallista inerttisyyttä ja liuottimien kestävyyttä.
On löydetty katalyyttejä, jotka soveltuvat poly-triatsiinien valmistamiseen aromaattisista polysyanaa-35 teista ja joilla päästään lyhyempiin polymeroitumisaikoi-
II
89934 3 hin kuin tähän saakka tunnetuilla katalyyteillä. Nämä katalyytit ovat C6_20-karboksyylihappojen kobolttisuoloja. Edullisia katalyyttejä ovat C6_10-karboksyylihappojen ko-bolttisuolat kobolttioktoaatin ja kobolttinaftenaatin ol-5 lessa edullisimmat. Kobolttinaftenaattia valmistetaan käsittelemällä koboltti(II)hydroksidia tai -asetaattia naf-teenihapolla. Nafteenihappo koostuu tyydytetyistä rasvahapoista, joita saadaan maaöljyn kaasuöljyjakeesta uuttamalla natriumhydroksidiliuoksella ja lisäämällä sen 10 jälkeen happoa.
Tähän käyttötarkoitukseen soveltuva katalyyttimää-rä on määrä, joka katalysoi polytriatsiinien valmistusta aromaattisista polysyanaateista halutussa määrin. Sopiva katalyyttimäärä on 0,001 - 5 p-% aromaattisten polysya-15 naattien määrästä. Edullinen määrä on 0,01 - 1 p-% aromaattisten polysyanaattien määrästä. Vieläkin edullisempi määrä on 0,01 - 0,1 p-% aromaattisten polysyanaattien määrästä.
Tunnetaan aromaattisia polysyanaatteja, jotka 20 vastaavat yleiskaavaa II, (NC0) ~(OCN) (R)K (R') b I_ c_J e jossa kukin R, jotka voivat olla keskenään samanlaisia 30 tai erilaisia, on vety, halogeeni tai suoraketjuinen tai haaroittunut C1.20-alkyyli-, fenyyli-, C^-alkoksyyli- tai 1-4 C-atomia alkyyliosassaan sisältävä alkoksikarbonyy-liryhmä tai saman renkaan kaksi vierekkäistä R-ryhmää voi muodostaa yhdessä karbosyklisen 5- tai 6-atomisen ren-35 kaan tai kaksi vierekkäistä R-ryhmää voi muodostaa yhdes sä heteroatomin (O,S,N) kanssa 5- tai 6-atomisen hetero- 4 89934
rosyklisen renkaan; R'rlla on sama merkitys kuin R:llä tai se on kaavaa III
(OCN)d 5 um (R)b vastaava ryhmä; 10 A tarkoittaa suoraa sidosta, C1_20-alkyleeniryhmää, joka on mahdollisesti substituoitu C1_4-alkyylillä tai fenyy-lillä, sykloalifaattista tai aromaattista, 5- tai 6-ato-mista rengasta, jonka mahdollisesti katkaisee happi, sul-fonyyliryhmää (-S02~), karbonyylidioksidiryhmää 15 (-0C0-)
II
o tai karbonyyliryhmää; 20 a on jokin luku l:stä 5:een, kun e ^ 1, ja jokin luku 2:sta 5:een, kun e = 0; b on 5 - a, kun e ^ 1, ja 6- (a+d), kun e = 0; c on 5 - d; d on jokin luku 0:sta 5reen; ja 25 e on 0, 1, 2 tai 3; sillä edellytyksellä, että a:n ja d:n summa on aina 2 - 5.
Edullisesti yleiskaavassa II esiintyvillä symboleilla on seuraavat merkitykset: 30 R on vety, fluori, kloori, bromi, C1_4~alkyyli, metoksyy-li, etoksyyli, metoksikarbonyyli, etoksikarbonyyli tai butoksikarbonyyli; A on suora sidos, happi tai sulfonyy- li-, karbonyyli-, karbonyylidioksidi-, metyleeni-, ety-leeni-, 2,2-propyleeni- li 5 89934 CH, I 3 (-C-) ch3 5 tai sykloheksyleeniryhmä; a on 1, kun e * 1, ja 2, kun e = 0; b on 1 tai 2, edullisemmin 1; c on 1 tai 2, edullisimmin 1; d on 0 tai 1; ja 10 e on 0, 1, 2 tai 3; sillä edellytyksellä, että a + d = 2.
Esimerkkeinä yhdisteitä, jotka vastaavat yhtä tai useampaa edellä esitettyä kaavaa, voidaan mainita erityisesti seuraavat yhdisteet: 1,3- ja 1,4-disyanaattibent-seeni, 2-t-butyyli-l,4-disyanaattibentseeni, 2,4-dimetyy-15 li-1,3-disyanaattibentseeni, 2,5-di-t-butyyli-l,4-disya naattibentseeni , tetrametyyli-1,4-disyanaattibentseeni, 2,4,6-trimetyyli-l,3-disyanaattibentseeni, 4-kloori-l,3-disyanaattibentseeni, 1,3-, 1,4-, 1,5-, 1,6-, 1,7-, 1,8-, 2,6- ja 2,7-disyanaattinaftaleeni, 1,3,5-trisya-20 naattibentseeni, 4,4'-disyanaattibifenyyli, 2,2'-disya- naattibifenyyli, 3,3’, 5,5'-tetrametyyli-4,4'-disyanaattibifenyyli, 3,3', 5,5'-tetrakloori-4,4'-disyanaattibifenyyli, 3,3', 5,5'-tetrakloori-2,2'-disyanaattibifenyyli, 2,2', 6,6'-tetrakloori-4,4'-disyanaattibifenyyli, 4,4'-25 bis(3-syanaattifenoksi)bifenyyli, 4,4'-bis(4-syanaattife- noksi)bifenyyli, 2,2'-disyanaatti-1,1'-binaftyyli, 4,4'-disyanaattidifenyylieetteri, 3,3',5,5'-tetrametyyli-4,4'-disyanaattidifenyylieetteri, 3,3', 5,5'-tetrakloori-4,4'-disyanaattidifenyylieetteri, 4,4'-bis(p-syanaattifenok-30 si)difenyylieetteri, 4,4'-bis(p-syanaattifenyyli-iso- propyyli)difenyylieetteri, 4,4'-bis(p-syanaattifenoksi) bentseeni, 4,4'-bis(m-syanaattifenoksi)-difenyylieetteri, 4,4'-bis[4-(4-syanaattifenoksi)fenyylisulfoni]-difenyylieetteri, 4,4'-disyanaattidifenyylisulfoni,3,3', 5,5'-tet-35 rametyyli-4,4'-disyanaattidifenyylisulfoni, 3,3', 5,5'- tetrakloori-4,4'-disyanaattidifenyylisulfoni, 4,4'-bis(p- 6 . 39934 syanaattifenyyli-isopropyyli)difenyylisulfoni, 4,4'-bis-(4-syanaattifenoksi)difenyylisulfoni, 4,4’-bis(3-syanaat-tifenoksi)difenyylisulfoni, 4,4'-bis[4-(4-syanaattifenyy- li-isopropyyli)fenoksi]difenyylisulfoni, 4,4'-bis[(4-sya-5 naattifenyylisulfoni)fenoksi]difenyylisulfoni, 4,4'-bis- [4-(4-syanaatti)difenoksi]difenyylisulfoni, 4,4'-disya-naattidifenyylimetaani, 4,4'-bis(p-syanaattifenyyli)dife-nyylimetaani, 2,2,bis(p-syanaattifenyyli)propaani, 2,2-bis(3,5-dimetyyli-4-syanaattifenyyli)propaani, 2,2-bis-10 (3,5-dikloori-4-syanaattifenyyli)propaani, 1,l-bis(p-sya naattifenyyli )sykloheksaani, bis(2-syanaatti-l-naftyyli)-metaani, 1,2-bis(p-syanaattifenyyli)-1,1,2,2-tetrametyy-lietaanl, 4,4'-disyanaattibentsofenoni, 4,4-bis(4-syanaattifenoksi )bentsofenoni, 1,4-bis(p-syanaattifenyyli-15 isopropyyli)bentseeni, 2,2', 5,5,-tetrasyanaattidifenyy- lisulfoni ja novolakkojen (tuotteita, joita saadaan fenolin tai alkyyli- tai halogeenisubstituoitujen fenolien reagoidessa formaldehydin kanssa happoliuoksessa) poly-syaanihappoesterit, jotka sisältävät 3-5 OCN-ryhmää.
20 Aromaattiset polysyanaatit ovat tunnettuja yhdis teitä, ja niitä voidaan valmistaa US-patenttijulkaisussa 4 094 852 (Sundermann et ai.) esitetyllä menetelmällä.
Keksinnön mukaisesti aromaattiset syanaatit ovat polyaromaattisia syanaatteja, jotka vastaavat kaavaa IV, 25 <?>t (?>t <?>t <?>t (?Jt ( NC0-)- E--B -E--B -E -fOCN)
q 1 S
(OCN) 30 L rJ x (XV) jossa B on 7 - 20 C-atomia sisältävä polysyklinen ali-faattinen ryhmä, D on mikä tahansa substituentti, joka ei sisällä aktiivista vetyatomia; 35 E on aromaattinen radikaali; q, r ja s ovat itsenäisesti kussakin esiintymiskohdassa 7 /19934 O ^ 2 tai 3 sillä edellytyksellä, että sumina q + r + s on vähintään 2; t on kussakin esiintymiskohdassa itsenäisesti kokonaisluku Öistä 4:ään; ja x on jokin luku Ossta 5:een.
5 Aromaattinen radikaali tarkoittaa tässä mitä ta hansa aromaattisen ryhmän sisältävää radikaalia. Esimerkkejä aromaattisista radikaaleista ovat bentseenistä, naf-taleenista, fenantraseenista, antraseenista tai biaryy-leistä johdetut radikaalit, tai radikaalit, jotka sisäl-10 tävät kaksi ja useampia aromaattisia ryhmiä, jotka ovat liittyneet yhteen alkyleenisiltojen välityksellä. Edullisia aromaattisia radikaaleja ovat bentseenistä, naftalee-nista, bifenyylistä, binaftyylistä ja difenyylialkylee-nistä johdetut radikaalit. Erityisen edullinen aromaat-15 tinen radikaali on bentseeniradikaali.
Polysyklinen alifaattinen ryhmä tarkoittaa tässä mitä tahansa alifaattista ryhmää, joka sisältää vähintään kaksi rengasta. Polysykliset alifaattiset ryhmät voivat sisältää yhden tai useamman kaksois- tai kolmoissidoksen. 20 Edullisia polysyklisiä alifaattisia ryhmiä ovat ryhmät, jotka vastaavat kaavoja V-XVI
I · · '·> >· · O
/ O™. -Κ]}-^CQr,"· I- φ».
8 •39934
flTpi'- *iv, E01 1' »I
-03- ” 10 joissa kaavoissa 0 0
Il II
Y on -CH_-, -s-, -S- tai -S- ja 2 II
0 D1 on C^-alkyyli.
15 B on erityisen edullisesti ryhmä, joka vastaa kaa vaa V, VI, VII, VIII, IX, X, XI tai XVI kaavoja V, VI, VII, VIII ja XVI vastaavien ryhmien ollessa vielä edullisempia ja kaavaa V vastaavien ryhmien ollessa kaikkein edullisimpia.
20 D on mikä tahansa orgaaniseen hiilivetyradikaaliin liitettävissä oleva substituentti sillä poikkeuksella, että se ei saa sisältää aktiivista vetyatomia. Tämän keksinnön piiriin kuuluvat substituentit ovat tuttuja tämän alan asiantuntijoille. Aktiivinen vetyatomi tarkoittaa 25 tässä yhteydessä vetyatomia, joka on sitoutunut happi-, rikki- tai typpiatomiin. Esimerkkejä D:n tarkoittamista substituenteista ovat alkyyli-, alkenyyli-, alkynyyli-, aryyli-, alkaryyli-, aralkyyli-, alkoksyyli-, nitro-, karboksylaatti-, sulfoni-, sulfidi- ja karbonaattiryhmät 30 sekä halogeenit. Edullisia substituentteja ovat Cj_10-al-kyyli-, C^^-alkenyyli- ja nitroryhmä sekä halogeenit Ci.j-alkyyli- ja C^-alkynyyliryhmän sekä bromin ja kloorin ollessa edullisimmat.
Edullisesti kukin symboleista q, r ja s on itse-35 näisesti 1 tai 2, edullisimmin 1. Edullisesti kukin t on itsenäisesti 0, 1 tai 2, vielä edullisemmin 0 tai 1 ja ,89934 9 edullisimmin O. x on edullisesti 0:n ja 2:n välillä, mainitut arvot mukaan luettuina, ja vielä edullisemmin 0:n ja l:n välillä, mainitut arvot mukaan luettuina.
Tämän keksinnön mukaiset polyaromaattiset syanaa-5 tit esiintyvät tavallisesti useiden isomeerien seoksena. Lisäksi nämä polyaromaattiset syanaatit esiintyvät tavallisesti sellaisten yhdisteiden, joissa x vaihtelee 0:sta 5:een, seoksena. Kunkin nimenomaisen seoksen tapauksessa x:lle annettu lukuarvo on tavallisesti keskiarvoluku.
10 Eräässä edullisessa suoritusmuodossa polyaromaat tiset syanaatit vastaavat kaavaa
OCN
,s ^—0^0·“"
_ _J X
20 jossa x on jokin reaaliluku 0:sta 5:een.
Polyaromaattisia syanaattiestereitä valmistetaan yleensä antamalla soveltuvan polyaromaattisen fenolin reagoida syaanikloridin kanssa tertiaarisen amiinin ollessa mukana. On edullista valmistaa syanogeenikloridi in 25 situ saattamalla liuos, joka sisältää klooria klooratussa hiilivedyssä, kosketuksiin alkalimetallisyanidin vesi-liuoksen kanssa. Reaktioseos jakautuu orgaaniseksi kerrokseksi, jonka muodostaa syanogeenikloridin sisältävä kloorattu hiilivety, ja vesikerrokseksi, joka sisältää 30 alkalimetallikloridisuolan. Yleensä alkalimetallisyanidin ja kloorin annetaan reagoida moolisuhteessa 1,0:1,0 -1,0:1,15, edullisesti moolisuhteessa 1,0:1,0 - 1,0:1,05 ja edullisimmin moolisuhteessa 1,0:1,0. Ylimäärä jompaakumpaa saattaa johtaa haitallisiin seurauksiin, so. kloo-: 35 riylimäärä saattaa reagoida myöhemmin fenolin kanssa ja alkalimetallisyanidiylimäärä saattaa johtaa tuotteen puh- 89934 ίο tauden alenemiseen. Tämä reaktio toteutetaan 0°C:ssa tai sitä alemmassa lämpötilassa, edullisesti -15°C:n alapuolella. 0°C:n yläpuolella syanogeenikloridi trimeroituu. Edullisia liuottimia kloorille ovat alifaattiset kloora-5 tut hiilivedyt, kuten esimerkiksi metyleenikloridi, kloroformi ja trikloorietaani. Edullinen alkalimetallisyani-di on natriumsyanidi.
Tämän jälkeen vesikerros ja orgaaninen kerros erotetaan. Orgaanisen kerroksen erottaminen vesikerroksesta 10 on edullista, koska vesikerroksen mukanaolo prosessin myöhemmässä vaiheessa alentaa lopulta saatavien polyaro-maattisten syanaattien puhtausastetta.
Orgaanisen kerroksen, joka sisältää syanogeeniklo-ridin, annetaan sitten reagoida polysyklisen hydroksi-15 substituoidun polyaromaattisen siltayhdisteen kanssa, jo ka on liuotettu soveltuvaan liuottimeen, tertiaarisen amiinin ollessa mukana.
Tässä menetelmässä käyttökelpoiset polysykliset hydroksisubstituoidut polyaromaattiset siltayhdisteet 20 vastaavat kaavaa (?>t (?>t <?>t (?>t (?>t (HO)- E--B-E--B-E (OH) q i s 25 (OH)r jossa E, B, D, q, r, s, t ja x on edellä määritellyn kaltaisia.
30 Eräässä edullisessa suoritusmuodossa polysykliset hydroksisubstituoidut polyaromaattiset siltayhdisteet vastaavat kaavaa
II
U 89934
“ OH
5 ho ^ jossa x on edellä määritelty luku. Käytettävät polysykli-10 set hydroksisubstituoidut polyaromaattiset siltayhdisteet esiintyvät tavallisesti isomeeriseoksena. Lisäksi nämä polysykliset hydroksisubstituoidut polyaromaattiset siltayhdisteet esiintyvät tavallisesti sellaisten yhdisteiden, joissa x vaihtelee 0:sta 5:een, seoksena. Tavalli-15 sesti x:lle annettu lukuarvo on keskiarvoluku. Polysyklisten hydroksisubstituoitujen polyaromaattisten siltayh-disteiden liuottamiseen käytetään sekundaarisia tai ter-tiaarisia alkoholeja tai kloorattuja hiilivetyjä. Edullisia liuottimia ovat sekundaariset alkoholit ja alifaatti-20 set klooratut hiilivedyt isopropyylialkoholin ja metylee-nikloridin ollessa edullisimmat.
Tämä reaktio tehdään edullisesti 0°C:ssa tai sitä alemmassa lämpötilassa, vielä edullisemmin -15°C:ssa tai sitä alemmassa lämpötilassa.
25 Aromaattisiin ryhmiin liittyneiden hydroksyyliryh- mien täydelliseen muuttamiseen syanaattiryhmiksi tarvitaan vähintään 1 mooli syanogeenikloridia jokaista hyd-roksyyliekvivalenttia kohden. Täydellisen muuttumisen varmistamiseksi on edullista käyttää 10 mol-%:n syanogee-30 nikloridiylimäärää hydroksyyliekvivalenttimäärään nähden.
.. - Tertiaarinen amiini toimii vetykloridin vastaanot tajana, ja tertiaarisen amiinin hydrokloridisuola on siis prosessin sivutuote. Yleensä kutakin hydroksyyliekviva-lenttia kohden käytetään vähintään 1 mooli tertiääristä ' : 35 amiinia. Hydroksyyliekvivalentti tarkoittaa tässä polysyklisen hydroksisubstituoidun polyaromaattisen siltayh- 89934 12 disteen keskimääräistä molekyylipainoa jaettuna keskimääräisellä yhden molekyylin sisältämien hydroksyyliryhmien lukumäärällä.
Polyaromaattiset syanaatit voidaan eristää reak-5 tioliuoksesta seuraavalla tavalla. Reaktioseos käsitel lään ensin emäksen, esimerkiksi bikarbonaatin, laimealla vesiliuoksella ylimääräisen syanogeenikloridin poistamiseksi. Sen jälkeen reaktioseos käsitellään vedellä terti-aarisen amiinin hydrokloridisuolan poistamiseksi. Tämän 10 jälkeen reaktioliuos käsitellään hapon laimealla vesi-liuoksella liuoksen mahdollisesti sisältämän emäksen neutraloimiseksi. Voidaan käyttää suola-, fosfori- tai rikkihapon 1-20 p-% liuosta, edullisesti 5-10 p-% liuosta. Reaktioliuos pestään sitten vedellä liuoksen 15 mahdollisesti sisältämien epäpuhtauksien poistamiseksi.
Veden poistamiseksi reaktioliuos kuivataan jollakin kui-vausaineella, ja liuotin poistetaan.
Eristetyn polyaromaattisen syanaatin puhtausaste on yllättävän korkea, ja se voidaan käyttää suoraan poly-20 triatsiinien valmistamiseen.
Tässä keksinnössä käyttökelpoisia polysyklisiä hydroksisubstituoituja polyaromaattisia siltayhdisteitä voidaan valmistaa antamalla aromaattisen yhdisteen, joka sisältää vähintään yhden hydroksisubstituoidun aromaatti-25 sen ryhmän ja aromaattisessa renkaassa vähintään yhden alkyloitavissa olevan aseman, reagoida tyydyttämättömän polysyklisen alifaattisen yhdisteen kanssa sellaisissa olosuhteissa, että syntyy tässä keksinnössä käyttökelpoista polysyklistä hydroksisubstituoitua polyaromaattis-30 ta siltavhdistettä.
Sopivia substituoituja aromaattisia hydroksiyhdis-teitä tässä yhteydessä käytettäviksi ovat kaikki sellaiset yhdisteet, jotka sisältävät yhden tai kaksi aromaattista rengasta, vähintään yhden fenolihydroksyyliryh-35 män ja renkaassa vähintään yhden alkyloitavissa olevan
II
. 8 9 9 3 4 aseman, joka on orto- tai para-asema hydroksyyliryhmään nähden.
13
Erityisen hyvin tässä yhteydessä käytettäviksi soveltuvia hydroksisubstituoituja aromaattisia yhdisteitä 5 ovat esimerkiksi fenoli, kloorifenoli, bromifenoli, me- tyylifenoli, hydrokinoni, katekoli, resorsinoli, quaiako-li, pyrogalloli, floroglusinoli, isopropyylifenoli, etyy-lifenoli, propyylifenoli, t-butyylifenoli, isobutyylife-noli, oktyylifenoli, nonyylifenoli, kumyylifenoli, p-fe-10 nyylifenoli, o-fenyylifenoli, m-fenyylifenoli, bisfenoli A, dihydroksidifenyylisulfoni ja niiden seokset.
Hydroksisubstituoidun polyaromaattisen yhdisteen voidaan antaa reagoida tyydyttämättömän polysyklisen ali-faattisen yhdisteen kanssa jossakin liuottimessa. Edulli-15 siä liuottimia ovat klooratut hiilivedyt, alifaattiset ja aromaattiset hiilivedyt sekä nitrosubstituoidut hiilivedyt. Yleensä hydroksisubstituoidun polyaromaattisen yhdisteen annetaan reagoida tyydyttämättömän polysyklisen alifaattisen yhdisteen kanssa moolisuhteessa 20,0:1,0 -20 1,0:1,0, edullisesti moolisuhteessa 10,0:1,0 - 1,5:1,0.
Tämä reaktio toteutetaan edullisesti katalyytin läsnäollessa.
Tässä reaktiossa käyttökelpoisia happokatalyyttejä ovat esimerkiksi Lewis-hapot, alkyyli-, aryyli- ja aral-25 kyylisulfonihapot, difenyylioksidin ja alkyloidun dife-nyylioksidin muodostamat disulfonihapot, rikkihappo ja niiden seokset. Edullisia katalyyttejä ovat sellaiset Lewis-hapot kuten BF3-kaasu ja orgaaniset booritrifluori-dikompleksit, kuten kompleksit, joita booritrifluoridi ' 30 muodostaa fenolin, kresolin, etanolin ja etikkahapon kanssa. Lewis-happoihin kuuluvat mvös esimerkiksi alumii-nikloridi, sinkkikloridi ja tina(IV)kloridi. Muita katalyyttejä ovat esimerkiksi aktivoidut savet, silika ja si-lika-alumiinioksidikompleksit.
35 Valmistettaessa yhdisteitä, jotka sisältävät kes kimäärin enemmän kuin yhden fenolihydroksyyliryhmän ja . 89934 14 enemmän kuin yhden aromaattisen renkaan molekyyliä kohden, fenolihydroksyylejä sisältävien yhdisteiden ja tyydyttämättömien hiilivetyjen välinen reaktio voidaan toteuttaa 33 - 270°C:n lämpötilassa, edullisesti 33 -5 210°C:ssa.
Tässä esitettävällä menetelmällä valmistettavat tuotteet ovat polytriatsiineja, joita yksinkertaisimmassa muodossa voidaan kuvata kaavan
10 ArO
\_ /"Λ—OAr >v
ArO
15 avulla. Kun polyaromaattisessa syanaatissa on yksi sya-naattiryhmä, tuote on aromaattisista syanaateista muodostunut trimeeri. Kun syanaattiryhmiä on kaksi tai useampia, syntyy silloittunut polymeeri, jossa perusyksikkönä 20 on triatsiini, esimerkiksi edellä esitetyn kaltainen triatsiini.
Tämän keksinnön mukaisesti valmistettavat polymeerit voivat olla yhtä hyvin homopolymeereja kuin kahdesta tai useammasta aromaattisesta polysyanaatista muodostu-25 neita kopolymeerejakin. On mahdollista käyttää yhtä tai useampaa monosyanaattia, yhdessä yhden tai useamman poly-syanaatin kanssa, jolloin saadaan valmistetuksi ominaisuuksiltaan muunnettuja polytriatsiineja. Tällaisia muunnettuja ominaisuuksia voivat olla liukoisuus, lasiutumis-30 lämpötila, kosteudenkestävyys ja iskunkestävyys.
Tätä menetelmää voidaan käyttää täydellisesti kovettuneiden polytriatsiinien, jotka eivät sisällä olennaisessa määrin funktionaalisia syanaattiryhmiä, ja osittain kovettuneiden esipolymeerien valmistamiseen. Sellai-35 set esipolymeerit ovat syanaattiryhmiä sisältäviä, neste- 15 3 9 934 mäisiä, vahamaisia tai kiinteitä polytriatsiineja, jotka liukenevat orgaanisiin liuottimiin. Nämä esipolymeerit kestävät erittäin hyvin varastointia. Nämä esipolymeerit voidaan myöhemmin muuttaa korkean molekyylipainon omaa-5 viksi polytriatsiineiksi asettamalla ne alttiiksi polymeroitumiseen johtaville olosuhteille. Esipolymeereja valmistetaan ennen lopullista käyttöä tapahtuvan hartsin käsittelyn helpottamiseksi. Lisäksi nämä esipolymeerit ovat käyttökelpoisia sellaisten alustojen kuten metallien la-10 sin ja keraamisten (sekä huokoisten että muunlaisten) materiaalien päällystämisessä sekä kyllästyslakkoina ja la-minaattihartseina.
Polytriatsiineja valmistettaessa aromaattisten po-lysyanaattien annetaan reagoida katalyyttisen määrän jo-15 takin esitettyä katalyyttiä läsnäollessa 20 - 200°C:n lämpötilassa, mahdollisesti liuottimen ollessa mukana. Edullinen lämpötila-alue on 80 - 180°C.
Esipolymeereja valmistetaan samalla menetelmällä sillä poikkeuksella, että käytetään joko alempaa lämpöti-20 laa tai pienempää katalyyttimäärää, jotta aromaattiset polysyanaatit eivät polymeroituisi täydellisesti.
Polymeroitumisnopeus riippuu lämpötilasta ja katalyytin määrästä. Jommankumman, tai molempien, kohotessa polymeroitumisnopeus kasvaa. Korkeammissa lämpötiloissa 25 toivotun polymeroitumisasteen saavuttamiseen vaaditaan pienempi määrä katalyyttiä kuin alemmissa lämpötiloissa.
Liuottimena voi olla mikä tahansa sellainen yhdiste, johon aromaattiset polysyanaatit liukenevat ja joka ei häiritse reaktiota. Sopivia liuottimia ovat aromaatti-.'· 30 set hiilivedyt, alkoholit ja ketonit.
Polyfunktionaalisiin aromaattisiin polysyanaattei-hin voidaan yhdistää jauhemaisia tai kuitumaisia täyte-tai vahvistusaineita joko ennen aromaattisten polysya-naattien lämpökäsittelyä tai sen jälkeen ja periaatteessa 35 millä menetelmällä tahansa. On esimerkiksi mahdollista impregnoida jauhemaiset tai kuitumaiset täyte- tai vah- 16 39934 vistusaineet, kuten kvartsihiekka tai lasikankaat, aromaattisilla syanaateilla, joita mahdollisesti käytetään liuoksina. Esimerkkejä liuottimista, joita voidaan käyttää tähän tarkoitukseen ja jotka on yleensä taas poistet-5 tava myöhemmin, ovat sellaiset inertit liuottimet kuten metyleenikloridi, asetoni, metyylietyyliketöni, ksyleeni, etyyliasetaatti, bentseeni, tolueeni, tetrahydrofuraani, klooribentseeni, dibutyylieetteri, dimetyyliformamidi ja tetrametyleenisulfoni.
10 Soveltuvat täyte- tai vahvistusaineet ovat yleensä jossakin jauhemaisessa muodossa ja/tai kuitumaisia tuotteita, esimerkiksi sitä tyyppiä, jota käytetään tavallisesti valmistettaessa tyydyttämättömiin polyesterihart-seihin tai epoksidihartseihin pohjautuvia valutuotteita. 15 Esimerkkejä tällaisista tuotteista ovat ennen kaikkea rakeiset täyteaineet, kuten kvartsijauhe, jauhettu saviki-vi, asbestijauhe, jauhettu korundi, liitu, rautajauhe, alumiinijauhe, hiekka, sora ja muut tämänkaltaiset täyteaineet, samoin kuin epäorgaaniset ja orgaaniset kuidut, 20 aivan erityisesti lasikuidut, jotka ovat tavanomaisten tekstiileihin käytettävien kuitujen, filamenttien, esi-kehruulankojen, lankojen, kuitukankaiden tai kuitumatto-jen muodossa. Aminosilaanipohjäiset viimeistelyaineet ovat osoittautuneet tässä yhteydessä erityisen tehokkaik-25 si. On myös mahdollista käyttää vastaavia orgaanisten, edullisesti synteettisten, kuitujen (polyamidien, polyesterien) muodostamia tai kvartsiin, hiileen, metalleihin, jne. pohjautuvia tekstiilirakenteita samoin kuin yksiki-teitä (kuitukiteitä).
30 Täyte- tai vahvistusaineisiin yhdistettyjä loppu tuotteita voidaan käyttää erityisesti astioiden ja putkien valmistuksessa niiden päällystämiseen, sähkötekniikassa, muottien valmistuksessa, työkalujen valmistuksessa, suuren jännityksen alaisena olevien osien valmistuk-35 sessa sekä ilmailu- ja avaruustekniikassa kevyiden alusten rakentamisessa.
Il 17 39934
Seuraavat esimerkit esitetään keksinnön valaisemiseksi lähemmin, eikä niitä ole tarkoitettu keksinnön tai patenttivaatimusten piiriä rajoittaviksi.
Menetelmä 5 Aromaattiset polysyanaattinäytteet (2 - 4 g) kaa dettiin alumiinisiin punnitusmaljoihin, ja kunkin näytteen paino määritettiin tarkasti. Lisättiin metyylietyy-liketonia (5 - 10 ml) aromaattisen polysyanaatin liuottamiseksi. Kuhunkin maljaan lisättiin punnittu määrä ka-10 talyyttiä, ja ylimääräisen liuottimen annettiin haihtua ilmaan.
Suunnilleen 1 g:n näytteet edellä kuvattuja seoksia poistettiin maljoista ja laitettiin geelilevylle, joka asetettiin 177°C:n lämpötilaan. Sen jälkeen määritet-15 tiin kunkin seoksen geeliytymisaika. Todellinen geeliyty-misaika määriteltiin ajaksi, jonka aromaattisen polysyanaatin polymeroituminen siihen pisteeseen asti, jolloin sitä ei enää voitu sulattaa takaisin geelilevyllä, vaati. Mitä lyhyempi geeliytymisaika, sitä suurempi katalyytti-20 nen aktiivisuus.
Esimerkki 1 Määritettiin disyklopentadieenin bisfenolista valmistetun syanaattiyhdisteen, jonka rakenne vastaa kaavaa 25 nco4QH3-D—(Q}~ocn 30 geeliytymisajat erilaisia katalyyttejä käyttäen. Tulokset on koottu taulukkoon I.
. 89934 18
Taulukko I
Katalyytti Katalyytti Geeliyty- pitoisuus pitoisuus misaika 5 Katalyytti (pmm) (p - %) (min.)
Ei mitään - - 60,0
Kobolttioktaatti 800 0,08 0,5 400 0,04 2,75 10 200 0,02 8,25 120 0,012 21,0
Kobolttinaftenaatti 800 0,08 2,2 400 0,04 6,7 200 0,02 20,0 15 Sinkkioktaatti 400 0,04 12,5
Tinaoktaatti 800 0,08 40,0
Lyijyoktaatti 800 0,08 5,5
Kobolttiasetyyli- 800 0,08 13,25 asetaatti 400 0,04 24,25 20 200 0,02 45,0
Sinkkiasetyyli- 800 0,08 5,5 asetaatti 400 0,04 19,0
Nikkeliasetyyli- asetaatti 1,600 1,06 25,0 25 Novolakka 70,000 70,0 4,5
Esimerkki 2 Määritettiin geeliytymisajat aromaattisen poly-syanaattiyhdisteen, jonka rakenne vastaa kaavaa 30
OCN ?CN QCN
ό— 35 _ 0,7 n 19 8 9 9 3 4 polymeroitumiselle erilaisia katalyyttejä käyttäen. Tulokset on koottu taulukkoon II.
Taulukko II 5
Katalyytti- Katalyytti- Geeliyty-pitoisuus pitoisuus misaika Katalyytti (ppm) (p-%) (min.) 10 -
Ei mitään - - 120,0
Kobolttinafte- naatti 40 0,004 5,65
Kobolttiasetyyli- 15 asebonaatti 100 0,010 35,0
Kobolttikloridi 540 0,054 16,1
Esimerkki 3 (vertailuesimerkki) 20 Määritettiin geeliytymisajat bisfenoli A:sta val mistetun disyanaatin, jolla on kaava λ ^ Mco-^öy~{ <ö> ^ mukainen rakenne, polymeroitumiselle erilaisia katalyyttejä käyttäen. Tulokset on koottu taulukkoon III.
20 89934
Taulukko III
Katalyytti Katalyytti- Geeliyty- pitoisuus pitoisuus misaika 5 Katalyytti (ppm) (p-%) (min.)
Koboltti- oktoaatti 100 0,01 14,2
Kobolttinafte- 10 naatti 100 0,01 12,5
Sinkkioktaatti 100 0,01 29,8
Kobolttiasetyyli- asetaatti 100 0,01 46,8
Kobolttikloridi 2,133 2,0133 2,16 15
Edellä olevat esimerkit osoittavat, että koboltti-oktoaatti ja kobolttinaftenaatti ovat parempia katalyyttejä tähän menetelmään kuin edellä mainituissa lähteissä esitetyt katalyytit. Itse asiassa kobolttioktaatin ja ko-20 bolttinaftenaatin katalyyttinen aktiivisuus on 3 - 10.
kertaa suurempi kuin edellä mainituissa lähteissä kuvattujen katalyyttien aktiivisuus.
I!

Claims (7)

2i 3 9 9 3 4
1. Menetelmä polytriatsiinin valmistamiseksi saattamalla aromaattinen polysyanaatti kosketukseen kata-5 lyyttisen määrän kanssa karboksyylihapon metallisuolaa 20 - 200°C:n lämpötilassa, tunnettu siitä, että katalyyttinä käytetään C6_20-karboksyylihapon kobolttisuo-laa ja että aromaattinen polysyanaatti on polyaromaat-tinen syanaatti, jolla on kaava 10 (?>t <?>t <?)t <?>t <?>t (NC0-)- E--B-E--B -E-(-OCN) q 1 S (OCN) L r_| x 15 (IV) jossa 20. on aromaattinen radikaali; B on 7 - 20 C-atomia sisältävä polysyklinen alifaattinen ryhmä; D on kussakin esiintvmiskohdassa itsenäisesti mikä tahansa substituentti, joka ei sisällä aktiivista vetyatomia; 25 q, r ja s ovat itsenäisesti kussakin esiintymiskohdassa 0,1 , 2 tai 3, sillä edellytyksellä, että summa q + r + s on vähintään 2; t on kussakin esiintymiskohdassa itsenäisesti kokonaisluku 0:sta 4tään; ja x on jokin luku Otsta 5teen.
2 II O q, r ja s ovat itsenäisesti 1 tai 2; kukin t on itsenäisesti 0, 1 tai 2; ja x on jokin luku noin 0:sta 2reen. I! 23 39934
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että E on bentseeni-, naftalee-ni-, fenantraseeni-, antraseeni- tai biaryyliradikaali tai radikaali, joka sisältää vähintään kaksi aromaattista ryhmää, jotka ovat liittvneet yhteen alkyleenisiltojen ... 35 välityksellä; B on ryhmä, jolla on jokin kaavoista 22 39934 ;CH2~Co~ c"2' -0)- , -ch2_q^_ch2- d1
10 D1 . Ort . φ . Φ · φι* 0 20 CO- jossa D on alkyyli-, alkenyyli-, alkynyyli-, aryyli-, . 25 alkaryyli-, aralkyyli-, alkoksyyli-, nitro-, karboksy- laatti-, sulfoni-, sulfidi- tai karbonaattiryhmä tai halogeeni ; D1 on C1.5-alkyyli; 0 0 Il II 30. on -CH_-, -S-, -S- tai -S-;
3. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että polyaromaattisella syanaatilla on kaava
4. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että katalyytin määrä on 0,001 - 15. p—% aromaattisen polysyanaatin määrästä.
5. Patenttivaatimuksen 4 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että katalyytin määrä on 0,01 -0,1 p-% aromaattisen polysyanaatin määrästä.
5. OCN nco_@t03—ό—QD^-°cn — Jx 10 jossa x on jokin reaaliluku 0:sta 5:een.
6. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, 20 tunnettu siitä, että katalyytti on koboltti- oktoaatti.
7. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että katalyytti on kobolttinafte-naatti. 24 39934
FI844046A 1984-02-15 1984-10-15 Foerfarande foer framstaellning av polytriaziner fraon aromatiska polycyanater FI89934C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/580,406 US4528366A (en) 1982-09-28 1984-02-15 Production of polytriazines from aromatic polycyanates with cobalt salt of a carboxylic acid as catalyst
US58040684 1984-02-15

Publications (4)

Publication Number Publication Date
FI844046A0 FI844046A0 (fi) 1984-10-15
FI844046L FI844046L (fi) 1985-08-16
FI89934B FI89934B (fi) 1993-08-31
FI89934C true FI89934C (fi) 1993-12-10

Family

ID=24320976

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI844046A FI89934C (fi) 1984-02-15 1984-10-15 Foerfarande foer framstaellning av polytriaziner fraon aromatiska polycyanater

Country Status (11)

Country Link
US (1) US4528366A (fi)
JP (1) JPS61501094A (fi)
AU (1) AU561487B2 (fi)
BR (1) BR8407282A (fi)
CA (1) CA1221964A (fi)
DK (1) DK492884A (fi)
FI (1) FI89934C (fi)
IL (1) IL73238A (fi)
NO (1) NO844109L (fi)
WO (1) WO1985003713A1 (fi)
ZA (1) ZA848035B (fi)

Families Citing this family (64)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4713442A (en) * 1983-11-16 1987-12-15 The Dow Chemical Company Polyaromatic cyanate
KR900006275B1 (ko) * 1985-09-23 1990-08-27 더 다우 케미칼 캄파니 캡슐화 조성물
US4608434A (en) * 1985-10-21 1986-08-26 Celanese Corporation Metal carboxylate/alcohol curing catalyst for polycyanate ester of polyhydric phenol
US4604452A (en) * 1985-10-21 1986-08-05 Celanese Corporation Metal carboxylate/alkylphenol curing catalyst for polycyanate esters of polyhydric phenols
US4970276A (en) * 1986-01-23 1990-11-13 Allied-Signal Inc. Phenolic triazine copolymers based on pure cyanato novolacs
US4831086A (en) * 1987-10-05 1989-05-16 Allied-Signal Inc. Cyanato group containing phenolic resins, phenolic triazines derived therefrom
US5130385A (en) * 1986-01-23 1992-07-14 Allied-Signal Inc. Cyanato group containing phenolic resins, and phenolic triazines derived therefrom
US4978727A (en) * 1986-01-23 1990-12-18 Allied-Signal Cyanato group containing phenolic resins, phenolic triazines derived therefrom
US5124414A (en) * 1986-01-23 1992-06-23 Allied-Signal Inc. Process for preparing phenolic cyanate resins
JPH01501481A (ja) * 1986-01-23 1989-05-25 アライド・コ−ポレ−ション フェノ−ルシアネ−ト−フェノ−ルトリアジンコポリマ−
US4740584A (en) * 1986-09-08 1988-04-26 Interez, Inc. Blend of dicyanate esters of dihydric phenols
US5260121A (en) * 1986-11-06 1993-11-09 Amoco Corporation Fiber-reinforced composite of cyanate ester, epoxy resin and thermoplast
US4774282A (en) * 1986-11-20 1988-09-27 Amoco Corporation Thermoset composition comprising aromatic cyanate ester, allyl ethers of bisphenol and bismaleimide
US4785075A (en) * 1987-07-27 1988-11-15 Interez, Inc. Metal acetylacetonate/alkylphenol curing catalyst for polycyanate esters of polyhydric phenols
US5126412A (en) * 1987-10-05 1992-06-30 Allied-Signal Inc. Cyanato group containing phenolic resins, and phenolic triazines derived therefrom
US4851279A (en) * 1987-12-21 1989-07-25 Allied-Signal Inc. Fibers made from cyanato group containing phenolic resins, and phenolic triazines resins
US5194331A (en) * 1987-12-21 1993-03-16 Allied-Signal Inc. Fibers made from cyanato group containing phenolic resins and phenolic triazines resins
US4920159A (en) * 1987-12-28 1990-04-24 Allies-Signal Inc. Friction resistant composition
US5089660A (en) * 1988-01-22 1992-02-18 The Dow Chemical Company Aromatic polycyanate/monocyanate comonomer compositions and polytriazines derived therefrom
US4988780A (en) * 1988-08-15 1991-01-29 Allied-Signal Flame resistant article made of phenolic triazine and related method using a pure cyanato novolac
US5215860A (en) * 1988-08-19 1993-06-01 Minnesota Mining And Manufacturing Company Energy-curable cyanate compositions
JPH0299515A (ja) * 1988-10-06 1990-04-11 Nippon Oil Co Ltd 熱硬化性樹脂組成物
JPH0337264A (ja) * 1989-07-04 1991-02-18 Mitsubishi Gas Chem Co Inc シアン酸エステル系樹脂硬化物の製造法
US5428125A (en) * 1989-07-17 1995-06-27 The Dow Chemical Company Mesogenic polycyanates and thermosets thereof
US5442039A (en) * 1989-07-17 1995-08-15 The Dow Chemical Company Mesogenic polycyanates and thermosets thereof
EP0413087A1 (en) * 1989-07-20 1991-02-20 International Business Machines Corporation Photosensitive composition and use thereof
US5137989A (en) * 1989-09-01 1992-08-11 Allied-Signal Inc. Process for making cyanato containing phenolic resins
JPH05506691A (ja) * 1990-06-08 1993-09-30 ミネソタ マイニング アンド マニュファクチャリング カンパニー 電子用途のための再加工性接着剤
US5143785A (en) * 1990-08-20 1992-09-01 Minnesota Mining And Manufacturing Company Cyanate ester adhesives for electronic applications
US5232970A (en) * 1990-08-31 1993-08-03 The Dow Chemical Company Ceramic-filled thermally-conductive-composites containing fusible semi-crystalline polyamide and/or polybenzocyclobutenes for use in microelectronic applications
US5206321A (en) * 1991-10-03 1993-04-27 The Dow Chemical Company Polycyanates containing mesogenic moieties as lateral substituents
US5912308A (en) * 1994-11-30 1999-06-15 Alliedsignal Inc. Multifunctional cyanate ester and epoxy blends
US5929194A (en) * 1996-02-23 1999-07-27 The Dow Chemical Company Crosslinkable or chain extendable polyarylpolyamines and films thereof
WO1999005196A1 (en) 1997-07-24 1999-02-04 Loctite Corporation Thermosetting resin compositions useful as underfill sealants
US20010020071A1 (en) 1997-10-10 2001-09-06 Capote Miguel Albert High performance cyanate-bismaleimide-epoxy resin compositions for printed circuits and encapsulants
WO2000071614A1 (en) * 1999-05-21 2000-11-30 Miguel Albert Capote High performance cyanate-bismaleimide-epoxy resin compositions for printed circuits and encapsulants
US6632893B2 (en) 1999-05-28 2003-10-14 Henkel Loctite Corporation Composition of epoxy resin, cyanate ester, imidazole and polysulfide tougheners
EP1067405A1 (en) * 1999-07-01 2001-01-10 Fraunhofer-Gesellschaft zur Förderung der angewandten Forschung e.V. Optical waveguides derived from a combination of poly(perfluorocyclobutanes) and polymeric cyanates
US6387990B1 (en) * 1999-09-10 2002-05-14 General Electric Company Curable epoxy resin compositions with brominated triazine flame retardants
US6565969B1 (en) 1999-10-21 2003-05-20 3M Innovative Properties Company Adhesive article
US20030221770A1 (en) * 2002-05-28 2003-12-04 3M Innovative Properties Company Segmented curable transfer tapes
US7713604B2 (en) * 2002-06-17 2010-05-11 3M Innovative Properties Company Curable adhesive articles having topographical features therein
US7271227B1 (en) 2004-04-20 2007-09-18 Henkel Corporation Adhesive compositions free of metallic catalyst
EP1557449A1 (en) * 2004-01-22 2005-07-27 3M Innovative Properties Company Adhesive tape for structural bonding
DE602004021259D1 (de) * 2004-10-19 2009-07-09 3M Innovative Properties Co Klebeartikel mit Kern/Mantelstruktur
RU2399623C2 (ru) * 2005-02-25 2010-09-20 Хантсман Эдванст Матириалз (Свитзерланд) Гмбх Производные бороксина в качестве огнезащитных соединений
EP1710286A1 (en) * 2005-04-04 2006-10-11 3M Innovative Properties Company Reinforcement Pad
EP2167478A4 (en) * 2007-06-18 2011-07-27 Henkel Corp Benzoxazine containing compositions of matter and curable compositions made therewith
WO2009117345A2 (en) 2008-03-17 2009-09-24 Henkel Corporation Adhesive compositions for use in die attach applications
SG172201A1 (en) 2008-12-16 2011-07-28 Dow Global Technologies Llc Homogeneous bismaleimide - triazine - epoxy compositions useful for the manufacture of electrical laminates
US8698320B2 (en) 2009-12-07 2014-04-15 Henkel IP & Holding GmbH Curable resin compositions useful as underfill sealants for use with low-k dielectric-containing semiconductor devices
US9263360B2 (en) 2012-07-06 2016-02-16 Henkel IP & Holding GmbH Liquid compression molding encapsulants
US8847415B1 (en) 2012-07-13 2014-09-30 Henkel IP & Holding GmbH Liquid compression molding encapsulants
KR102173954B1 (ko) 2012-08-13 2020-11-04 헨켈 아이피 앤드 홀딩 게엠베하 액체 압축 성형 캡슐화제
WO2014057051A1 (en) 2012-10-12 2014-04-17 Dsm Ip Assets B.V. Composite antiballistic radome walls and methods of making the same
EP3017270A1 (en) 2013-07-02 2016-05-11 DSM IP Assets B.V. Composite antiballistic radome walls and methods of making the same
KR102251170B1 (ko) 2013-07-22 2021-05-13 헨켈 아이피 앤드 홀딩 게엠베하 웨이퍼의 압축 성형시의 웨이퍼 휨을 제어하는 방법 및 그에 유용한 물품
EP3191541B1 (en) 2014-09-12 2025-03-12 Henkel AG & Co. KGaA Cationically curable benzoxazine compositions
JP6403003B2 (ja) * 2014-12-05 2018-10-10 Dic株式会社 シアン酸エステル化合物、シアン酸エステル樹脂、硬化性組成物、その硬化物、ビルドアップフィルム、半導体封止材料、プリプレグ、回路基板、及びシアン酸エステル樹脂の製造方法
WO2016099922A2 (en) * 2014-12-19 2016-06-23 Henkel IP & Holding GmbH Resins and compositions for high temperature applications
KR102720665B1 (ko) 2015-08-19 2024-10-23 헨켈 아게 운트 코. 카게아아 플럭싱 언더필 조성물
BR112018073028B1 (pt) 2016-05-10 2023-04-11 Huntsman Advanced Materials Americas Llc Sistema curável, artigo curado, e, método para produção de um prepreg ou towpreg
EP3811390A4 (en) 2018-06-21 2022-05-04 KYOCERA AVX Components Corporation SOLID ELECTROLYTIC CAPACITOR WITH STABLE ELECTRICAL PROPERTIES AT HIGH TEMPERATURES
TWI847997B (zh) 2018-08-17 2024-07-11 德商漢高股份有限及兩合公司 液體壓縮成型或封裝組合物

Family Cites Families (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3694410A (en) * 1969-03-05 1972-09-26 Minnesota Mining & Mfg Use of chelates in preparing polycyanurates
US3817920A (en) * 1972-06-12 1974-06-18 Minnesota Mining & Mfg Thermosetting poly(hexasubstituted melamines)
SE421006B (sv) * 1974-03-19 1981-11-16 Mitsubishi Gas Chemical Co Herdbar hartskomposition av en cyanatesterkomponent och en bismaleinsyraimidkomponent
JPS5151000A (ja) * 1974-10-30 1976-05-06 Matsushita Electric Works Ltd Nikannoseishiansanesuterujushino seizoho
US4028393A (en) * 1975-02-22 1977-06-07 Bayer Aktiengesellschaft Process for the production of polyfunctional cyanic acid esters
US4046796A (en) * 1975-02-22 1977-09-06 Bayer Aktiengesellschaft Process for the production of polyfunctional cyanic acid esters
DE2533124A1 (de) * 1975-07-24 1977-02-10 Bayer Ag Verfahren zur herstellung von polytriazinen in gegenwart hochsiedender ester
DE2533123A1 (de) * 1975-07-24 1977-02-10 Bayer Ag Hydrolysestabile polytriazine und ein verfahren zu ihrer herstellung
DE2533121A1 (de) * 1975-07-24 1977-02-10 Bayer Ag Hochmolekulare polytriazine aus loeslichen polymeren n-cyan-isoharnstoffaethern
DE2612312A1 (de) * 1976-03-23 1977-09-29 Bayer Ag Formmassen aus mischungen halogenhaltiger und halogenfreier, polyfunktioneller, aromatischer cyansaeureester
DE2620423B2 (de) * 1976-05-08 1978-06-22 Stopinc Ag, Zug (Schweiz) Schieberplatteneinheit fur Schieberverschlüsse
JPS6056169B2 (ja) * 1979-05-30 1985-12-09 三菱電機株式会社 熱硬化性樹脂組成物
JPS5618615A (en) * 1979-07-23 1981-02-21 Mitsubishi Electric Corp Heat-resistant resin composition for carbon fiber composite material
JPS5626950A (en) * 1979-08-08 1981-03-16 Mitsubishi Gas Chem Co Inc Curable resin composition
JPS57202343A (en) * 1981-06-05 1982-12-11 Mitsubishi Gas Chem Co Inc Curable resin composition
JPS5874750A (ja) * 1982-07-26 1983-05-06 Mitsubishi Gas Chem Co Inc 硬化性樹脂組成物

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0449854B2 (fi) 1992-08-12
AU561487B2 (en) 1987-05-07
DK492884A (da) 1985-08-16
IL73238A (en) 1988-02-29
FI844046A0 (fi) 1984-10-15
WO1985003713A1 (en) 1985-08-29
JPS61501094A (ja) 1986-05-29
IL73238A0 (en) 1985-01-31
NO844109L (no) 1985-06-16
CA1221964A (en) 1987-05-19
ZA848035B (en) 1986-06-25
DK492884D0 (da) 1984-10-15
BR8407282A (pt) 1986-01-21
FI89934B (fi) 1993-08-31
FI844046L (fi) 1985-08-16
AU3554184A (en) 1985-09-10
US4528366A (en) 1985-07-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI89934C (fi) Foerfarande foer framstaellning av polytriaziner fraon aromatiska polycyanater
AU557625B2 (en) Polyaromatic cyanates a process foe preparing the polyaromatic cyanates and polytriazines prepared from the polyaromatic cyanates
US4094852A (en) Process for the production of polytriazines in the presence of high-boiling esters
US4713442A (en) Polyaromatic cyanate
EP0290860A2 (en) Thermosetting resin composition
EP0634437A1 (en) Preparation of macrocyclic polyetherimide oligomers
KR20130079413A (ko) 폴리시클로펜타디엔 폴리페놀의 비닐벤질 에테르
Sarychev et al. Benzoxazine monomers based on aromatic diamines and investigation of their polymerization by rheological and thermal methods
EP0180649B1 (en) Novel catalysts for the production of polytriazines from aromatic polycyanates
US4031067A (en) Polytriazines and a process for their production
US5030704A (en) Self polymerizable phenylquinoxalines, their preparation and use in polyphenylquinoxaline homopolymers and copolymers
US4746727A (en) Curable composition from ethylenically unsaturated monomers and polyarylcyanate ester composition
Anshin Cyanate ester monomers and oligomers. Overview of the modern research state and perspectives
US4066577A (en) High molecular weight polytriazines of soluble polymeric n-cyano-isourea ethers
JPH0234342B2 (fi)
US4059567A (en) High molecular weight polytriazines of soluble polymeric N-cyano-isourea ethers
EP0326806A2 (en) Flame resistant polyaromatic cyanate resins with improved thermal stability
US4094861A (en) Process for the production of non-inflammable polytriazines
CA1258345A (en) Polytriazines and process
Lin‐Gibson et al. Chemistry and properties of phenolic resins and networks
Lin-Gibson Cresol novolac/epoxy networks: Synthesis, properties, and processability
US5115078A (en) Self polymerizable phenylquinoxalines, their preparation and use in polyphenylquinoxaline homopolymers and copolymers
JP2981266B2 (ja) フェノール重合体の製造方法
Rifle 7 Chemistry and Properties
NO162614B (no) Polyaromatiske cyanater og fremgangsmaate for fremstillingav slike.

Legal Events

Date Code Title Description
BB Publication of examined application
MM Patent lapsed

Owner name: THE DOW CHEMICAL COMPANY